Sylvia Turlington ile 1950 yılının Haziran ayında evlendi. 1966 yılında evliliklerini boşanma ile sona erdirmeden önce bu ikilinin Roger ismini verdikleri bir oğulları ve Janet ile Eleanor adında iki kızları dünyaya gelmiştir.
O’Neill’ın yapmaktan zevk aldığı favori aktivitelerinden biri de uçmaktı. Güçlendirilmiş uçuş ve planörle uçuş alanlarında bu aletleri kullanabilme sertifikaları bulunuyordu ve bir planörcülük ödülü olan FAI Elmas Rozeti’ne sahiptir. 1973 yılının Nisan ayında gerçekleştirdiği ilk ülkeyi baştan sona planörle dolaştığı uçuşu sırasında yerde bulunan Renate “Tasha” Steffen tarafından yönlendirilmiştir. Kendinden 21 yaş küçük olan Tasha ile YMCA Uluslararası Kulübü aracılığı sayesinde tanışmıştır. Gerçekleştirdiği uçuştan sonraki gün evlenmişlerdir ve bu birliktelikten Edward O’Neill ismini verdikleri bir oğulları dünyaya gelmiştir.

Cornell’dan mezun olduktan sonra O’Neill, Princeton Üniversitesi’nde öğretim üyesi olması üzerine aldığı teklifi kabul etti. Ve burada yüksek enerjili parçacık fiziği üzerinde yaptığı çalışmalarına başladı. 1956 yılında, öğretim hayatının ikinci yılında, depolama halkasında birkaç saniyeliğine depolanabilen ve parçacık hızlandırıcılar tarafından meydana getirilen parçacıkların teorilize edildiği yaklaşık iki sayfa tutan makalesini yayımladı. Depolanan bu parçacıklar daha sonra başka bir parçacık demeti ile çarpıştırılmak üzere yönlendirilebiliyordu. Bu daha önce uygulanan ve sabit bir hedeften yönlendirilen ışık demeti yöntemlerine oranla parçacıkların sahip oldukları enerjiyi yükseltebiliyordu. Ancak ortaya çıkardığı bu gibi fikirler fizik komitesi tarafından hemen kabul edilmemişti.

1956 yılında O’Neill, Princeton’da yardımcı profesör konumuna yükseldi ve 1959 yılında ortak öğretim üyesi profesörlüğüne terfi ettirildi. 1957 yılında profesör Wolfgang K. H. Panofsky ile tanışmak üzere Stanford Üniversitesi’ni ziyarete gitti. Bu ziyaret çarpışan ışık demeti deneyini gerçekleştirebilmek ( CBX ) için Princeton ve Stanford arasında kurulan bir iş ortaklığı ile sonuçlandı. Donanma ( deniz ) kuvvetlerine ait araştırma ofisinden yapılan 800,000 Amerikan doları bağışı ile Stanford’da bulunan yüksek enerjili fizik laboratuvarında 1958 yılında ilk parçacık depolayan halkaların imalatına başlandı. O’Neill parçacıkların nasıl yakalanacağını ve, bir vakum üretmek için dışarıya hava pompalayarak, üstlerinde deney yapabilecek kadar uzun nasıl depolanacaklarını bulmuştur. 1962 yılının 28 Mart tarihinde, önceden yapımı tamamlanan ve adı CBX olarak belirlenen bu deney ilk ışık demetini depolamayı başarmıştır. 1965 yılında O’Neill tam anlamıyla bir profesör olarak çalışmalarına devam etmiştir.

Burton Richter ile yaptığı iş birliğinden sonra O’Neill 1965 yılında yapılmış olan ilk çarpışan ışık demeti fizik deneyini gerçekleştirmiştir. Yapılan bu deneyde, Stanford Doğrusal Hızlandırıcısı’ndan açığa çıkartılan parçacık demetleri O’Neill’ın depolama halkalarında toplanmış ve daha sonra 600 MeV ( milyon elektron volt ) enerjide çarpışmak üzere yönlendirilmiştir. Aynı zamanda, bu elde edilen enerji parçacık çarpışmalarında meydana gelen en yüksek enerji değeri idi. Bu sonuçlar bir elektronun sahip olduğu yükün 100 atometre ( 10-18 metrelik uzunluğa eşit bir SI birimi ) genişliğinden daha az bir hacim içinde sınırlandırıldığını kanıtlıyordu. O’Neill kendi geliştirmiş olduğu cihazın yalnızca birkaç saniyeliğine depolama yapabilme becerisi olduğunu ancak daha güçlü etkiye sahip bir vakumun yaratılmasıyla diğer cihazların bu süreyi saniyelerden saatlere çıkarabileceğini düşünüyordu. 1979 yılında başka bir fizikçi olan David C. Cheng ile birlikte yüksek lisans seviyesindeki Elementary Particle Physics: An Introduction isimli kitabını yazmıştır. 1985 yılında öğretim üyeliği görevinden emekli olmuştur ancak professor emeritus ( emekli bir üniversite öğretim görevlisine verilen unvan ) olarak hayatının sonuna kadar Princeton’la ilişkilendirilen bir unvana sahip olmuştur.

O’Neill Amerika Birleşik Devletleri'nin yürüttüğü uzay programlarında özellikle Apollo görevlerinde çok önemli potansiyeller barındırdığını düşünüyordu. 1966 yılında NASA’nın sivil bilim insanlarının kullanımına açtığı Astronot Heyeti’ne katılmıştır. Daha sonraları, neden Ay yüzeyinde gerçekleştirilmesi planlanan görevlere özellikle gitmek istediği sorulunca O’Neill, “şu anda yaşıyor olmak ve yürütülecek olan bu göreve katılmayarak onun bir parçası olma fırsatını kaçırmak korkunç derecede olasılıksız benim için” demiştir. Bu nedenle NASA’nın düzenlediği mental ve fiziksel olarak, ayrıca oldukça özenli ve kesin kurallar çerçevesinde hazırladığı sınavlara katılmıştır. Bu süreç içinde aynı zamanda kendisinin de astronot adayı olarak orada bulunduğu bir bilim insanı olan Brian O’Leary ile tanışmıştır ve ilerleyen zamanlarda bu ikili oldukça yakın birer dost olmuşlardır. Yapılan sınav ve değerlendirmeler sonucunda O’Leary Astronot 6. Grubu’na seçilirken O’Neill seçilememiştir.

O’Neill, 1969 yılında Princeton Üniversitesi’nde fizik bölümünün birinci sınıf öğrencilerine ders verirken uzayda oluşturulabilecek bir kolonizasyon düşüncesini geliştirmiş ve bu fikre zamanla artan bir ilgi duymaya başlamıştır. Ders verdiği öğrencileri o sıralarda sıcak gündemde olan Vietnam Savaşı nedeni ile bilimin insanlık için yararlı olduğu görüşünü küçümseyen ve alaya alan bir tavırla büyümüşlerdir. O’Neill öğrencilerine yapılan uzay çalışmaları ile ilgisi bulunan konulardan da bahsedebilmek istiyordu ve bu nedenle başlangıç fiziği uygulamalarını anlatırken yürütülen Apollo programından bol bol örnekler veriyordu. O’Neill bazı öğrencilerine verdiği ekstra bir seminer sırasında şu soruyu sormuştur: “Bir gezegenin yüzeyi teknolojik olarak yürütülen uygarlaşmanın geniş ölçüde yapılabilmesi için gerçekten de doğru bir yer midir?”. Kendi öğrencilerinin yapmış olduğu çeşitli araştırmalar sonucunda bu sorunun cevabının kesinlikle “hayır” olduğu konusunda ikna olmuştur.
O’Neill öğrencileri tarafından kaleme alınan yazılardan ilham almıştır. Uzay boşluğunda kurulabilecek kendi kendini destekleyen uzay habitatlarının inşa edilmesini sağlamak amacıyla hazırladığı bir programın üzerinde detaylıca çalışmaya başlamıştır. Üzerinde çalıştığı bu program Dünya benzeri bir çevreye sahip uzay kolonisi üzerinde nasıl yaşam sürdürülebileceğine dair detayları da içeriyordu. Öğrencileri merkezkaç kuvveti yardımıyla döndürülen ve Dünya yerçekimine yaklaşık bir değere sahip basınçlandırılmış olan oldukça büyük yapılar tasarladılar. Bir küre ya da silindir gibi bir yapının iç yüzeyi üzerinde yaşayacak koloni popülasyonu ile birlikte, tasarlanan bu dev yapılar ters yüz edilmiş gezegenlere benziyordu. O’Neill dönüş yönünün zıt olduğu silindirlerle eşleştirme yaparak, döndürmek için roketlerin kullanıldığı bir yönteme duyulan ihtiyacın ortadan kaldırılabileceğini öngörmüştü. Bu oluşturulan tasarımlar o zamandan beri O’Neill silindiri olarak biliniyordu.

O’Neill aklına gelen bu düşüncelerden bir çıkış yolu bulabilmek için “The Colonization of Space” ismini taşıyan ilk metnini yazdı ve yazdıktan sonraki dört yıl boyunca yazısının yayımlanabilmesi için uğraştı. Aralarında Scientific American and Science dergisinin de bulunduğu birkaç gazete ve dergiye gönderdiği yazısı, bu yazıyı gözden geçiren eleştirmenler tarafından reddedilmişti. Bu zaman boyunca O’Neill, Hampshire College, Princeton ve daha başka birçok okulda uzay kolonizasyonu üzerine dersler vermeye başladı. Öğrencilerin ve personellerin çoğu uzayda yaşayabilme olanağının etkisinde kalarak derslere katılım gösteriyor ve heyecanla anlatılanları dinliyorlardı. O’Neill düşünceleri üzerindeki diğer bir çıkış noktasını ise çocuklarıyla birlikte ormanda yürürken uzay kolonileri hakkında tahminlerde bulundukları bir sırada bulmuştur. Yazdığı metin, sonunda 1974 yılının Eylül ayında Physics Today isimli bilimsel dergide yayımlanmıştır. Bu yazısının içinde uzay kolonileri inşa etmenin insanların günlük hayatlarında karşılaştığı bazı sorunlara çözüm oluşturabileceğinden bahsetmiştir. Bu konu hakkında şunları söylemiştir: “uzay kolonizasyonu ( kolonileşmesi ) tekniğinin oldukça etkili bir güce sahip olduğunun fark edilmesi önemlidir. Eğer çok yakın bir zamanda bu tekniği kullanabilecek duruma gelirsek ve bilgece yöntemlerle çalışmasını sağlayabilirsek günümüzde dünyanın karşılaştığı en azından beş ciddi problemi çeşitli psikolojik engellemelere başvurmadan çözebiliriz. Bu problemlere karşı yapılacak çözümler arasında: sadece en şanslı olanların sürdürdüğü yüksek standartlı hayatları diğer tüm insanların da yaşayabileceği bir konuma getirmek gerektiği, endüstriyel kirlilik ve ulaşımın sebep olduğu oldukça zararlı durumlardan biyosfer katmanını koruyabilmek, her 35 yılda iki katına çıkan dünya nüfusu için yüksek kalitede sunulan yaşam alanları bulabilmek, pratik, yenilenebilir ve temiz olan enerji kaynaklarını bulabilmek, ve ayrıca Dünya sıcaklık dengesinin aşırı derecede bozulmasını önlemek bulunmaktadır.” demiştir.
Aynı zamanda, oluşturulan uzay kolonisinin içinde planörle uçma imkanlarının olabileceğini bile düşünmüştür ve ayrıca koloninin sahip olacağı inanılmaz boyutlardaki hacmin atmosferik sıcak hava kütlelerini destekleyeceğini de bulmuştur. Dünya üzerinde sahip olunan popülasyonun bu insan yapımı yerleşim alanında yaklaşık 20,000 katına kadar genişletilebileceğini de hesaplamıştır. İlk kurulacak olan kolonilerin Dünya ve Ay arasında bulunan L(4) ve L(5) Lagrance noktalarında inşa edileceği düşünülmüştür. L(4) ve L(5) solar sistem içinde bulunan sabit birer noktadır ve bu noktalar üzerinde hiçbir enerji harcamasına ihtiyaç duyulmadan kolaylıkla bir uzay aracının yerleşme konumunu koruyacağı varsayılmıştır. Yayımlanan yazı beklenilenden daha fazla beğeni toplamıştır ancak zaten planlanan bu proje üzerinde çalışma yapmaya başlayan insanlar yazı yayımlanmadan önceki zamanlarda da bu konu hakkında bilgiye sahiplerdi. Yazı aynı zamanda bazı eleştirel cevaplar da almıştı. Bazı insanlar on binlerce insanın uzay araçları ile kaldırıla