ına rağmen Fuchs 7 Ağustos 1942’de İngiliz vatandaşlığı aldı ve Official Secrets Act beyannamesini imzaladı. Savaş zamanı koşullarının korkutucu olmasına rağmen Rudolf ve Genia Peierls ile kaldı. Fuchs ve Peierls izotop ayırma temeli de dahil olmak üzere birlikte birçok önemli iş yaptılar.

Bir süre sonra Fuchs o sırada Londra Ekonomi Okulu’nda öğretmen olan Jurgen Kuczynski ile irtibata geçti. Kuczynski onu Simon Davidovitch (kod adı: “Alexander”), GRU (Rusça: Главное Разведывательное Управление) için çalışmış Sovyetler Birliğinde askeri sekreteri, ile iletişime geçmesini sağladı. Üç buluşma sonrasında Fuchs bir kurye ile takım oldu. Böylece Londra’ya seyahat etmesini gerektirecek bir bahane bulmak zorunda kalmayacaktı. Kurye Jurgen Kuczynski’nin kız kardeşi olan Ruth Kuczynski (kod adı: “Sonai”) idi. Alman komünist, Sovyet Askeri Birliği’nde binbaşı ve Richard Sorge’nin Doğudaki casus çemberinde çalışmış deneyimli bir ajandı.

1943 ylının sonlarında Fuchs ( kod adı: “Rest”; Mayıs 1944’te “Charles” oldu) Manhattan Projesi için gaz hal difüzyonunun uranyum zenginleştirmesinde çalışmak için Peierls ile birlikte Kolombiya Üniversitesi, New York City’ye transfer edildi. Fuchs GRU için İngiltere’de değerli olmasına rağmen kontrolü NKGB,New York’a taşındığında Sovyetler Birliği Sivil İstihbarat organizasyonu, (Rusça: Народный Kомиссариат Государственной Безопасности)’ye aktarıldı. 1943 Christmas’ını Kristel ve Kristel’in ailesi ile Cambridge’te geçirdi. 1944 yılının başlarındaki NKGB ajanı olan Harry Gold (kod adı: “Raymond”) Fuchs ile irtibata geçti.

1944 yılının Ağustosundan itibaren Fuchs Los Alamos Laboratuvarı’ndaki Hans Bethe yetkisi altında Teorik Fizik Bölümü için çalışmaya başladı. Şefinin uzmanlık alanı plütonyum bombasının bölünebilir çekirdeği iç patlaması problemiydi. Bir noktada Fuchs, Erward Teller’ın ilgisini çekmediği için reddettiği hesaplamaları yaptı. Oldukça ani kritik giden bölünebilir asamble hesaplamaları için tekniklerin yazarıydı ve patlama dalgaları üzerindeki raporu hala bir klasik olarak görülmektedir. Daha sonrasında ayrıca John von Neumann ile birlikte termonükleer silahların tetikleme iç patlamasındaki füzyon yöntemini tanımlamadan dolayı patent aldılar. Fuchs Trinity testi’nde Los Alamos bilim insanları arasında boy gösterenlerden biriydi. Bethe, Fuchs için “benim gözümde en değerli adamlardan biri” ve “sahip olduğumuz en iyi teorik fizikçilerden biri” yorumlarında bulundu.

Fuchs, Los Alamos’ta öğretmenler Evelyn Kline ve Jean Parker il çıkmasından ötürü “Klaus” yerine “Karl” olarak tanınıyordu. Richard Feynman ile arkadaş oldu. Fuchs ve Peierls arabası olan tek İngiliz Görevi üyesiydiler ve 
Fuchs Buick’ini Fynman’a ödünç verdi. Böylece Feynman Albuquerque’de bir hastanede yatmakta ölmek üzere olan karısını ziyarete gidebildi.

Klaus Fuchs’ün asıl kuryesi Harry Gold idi. The Haunted Wood: Soviet Espionage in America (1999)’un yazarı Allen Weinstein “NKVD Gold’u tecrübeli bir grup yöneticisi olarak seçti.” Şeklinde işaretledi.
Gold, Klaus Fuchs ile ilk buluşmasının ardından rapor verdi:

O (Fuchs) açıkça belli ki daha önceden bizim insanlarımızla çalışmış ve ne yaptığının tamamen bilincinde. … O bir matematiksel fizikçi… oldukça parlak biri ola ki yaşına göre oldukça iyi bir pozisyonu var (30’larında gözüküyor). Akşam yemeğinden sonra uzun bir yürüyüş yaptık. … direkt olarak U.S. Ordusu komutası altında çalışan İngiliz görevi üyesi… çalışma asıl olarak izotopları ayırmayı içeriyor… ve nitekim yapılıyor: Elektronik yöntem Berkeley, Kaliforniya’da geliştirilmiş ve burada doğuda deneniyor… difüzyon yöntemi başarısını kanıtlamalı, bu ayırma işleminde ön basamak olacak, final elektronik yöntem ile tamamlanacak. Elektronik yöntemin 1945 başlarında hazır olmasını umuyorlar ve difüzyon yönteminin Temmuz 1945’te ama (Fuchs) sonuncu tahminin optimist olduğunu söylüyor. (Fuchs) İngiltere’den birçoğunun alıkoyulduğunu söylüyor. Niels Bohr, ülke içinde Nicholas Baker olarak tanınmaktadır, bile henüz her şeyi anlatmadı.

Ekim 1945’te Robert Oppenheimer’e Los Alamos Laboratuvarı yöneticisi olarak vekâlet veren Norris Bradbury’nin isteği üzerine Fuchs 1946’da Kesişen yollar Operasyonu silahlar testlerini hazırlamada yardım etmek için laboratuvarda kaldı. 1946 US Atom Enerjisi Harekatı (McMahan Act) nükleer araştırmadaki bilgileri aşikar resmi bir otorite olmadan İngiltere de dahil olmak üzere yabancı ülkelere taşınmasını yasakladı. Fuchs oldukça gizli olan US bilgilerini İngiltere’deki nükleer bilimcilere ve Sovyet kontaklarına verdi.

İngiltere tarafından oldukça değer gören bir bilim insanıydı. İngiltere’nin savaş sonrası nükleer silahlar programında çalışması için Birleşik Krallık’tan geri dönmesi istendi. 1946 yılının Ağustos ayında geri döndü ve Harwell’deki Atom Enerjisi Araştırma Enstitüsü’ndeki Teorik Fizik Bölümü’nün başına geçti. 1947 sonlarından mayıs 1949’a kadar Alexander Feklisov ile İngiltere ve Amerika’da keaydedilmiş gelişmeyi ve hidrojen bombası yapmak için temel teorik taslağı verdi. Feklisov ile altı sefer daha buluşarak Eniwetok Atoll uranyum ve plütonyum bombası testinin sonuçlarını ve uranyum-235 ürününün anahtar verisini verdi.

Fuchs, 1945 yılında Sovyetler Birliği’ndeki kuryesi Harry Gold’a projedeki bilgilerin detaylarını aktardığını doğruladı. 1947 yılında Birleşmiş Politika Komitesi (CPC) konferansına katıldı. Komite Amerika Birleşik Devletleri, Büyük Britanya ve Kanada hükümetinin yüksek seviye atomik sırlarını takas etmek için kuruldu. Donald Maclean İngiliz yardımcı sekreteri olarak CPC’ye katılmış başka bir Sovyet casusuydu.

1949 Eylülünde Venona projesinden bilgiler Fuchs’un casus olduğu GCHQ’ya bildirildi ama İngiliz istihbarat servisi bilginin gönderildiği kaynağın farkındaydı. Şubatta Sovyetler onla irtibatı kesti. Ekim 1949’da Fuchs, Harwell’in baş güvenliği olan Henry Arnold ile babasının Doğu Almanya Leipsig Üniversitesinde olduğu hakkında konuşmak için buluştu.

Aralık 1945’te resmi olmayan bir buluşma ile MI5 memuru William Skardon taradından sorguya çekildi. Ocak 1950’de Fuchs, Skardon ile başka bir görüşme ayarladı ve casus olduğunu kendi arzusuyla itiraf etti. Üç gün sonra daha teknik olan durum hakkında Atom Enerjisi kontrol vekili olan Michael Perrin’a yönlendirme yaptı. Fuchs sorgu görevlilerine NKGB’nin Sovyetler Birliği’ne uranyum-235’in elektromanyetik ayrıştırması hakkında 1942 ve öncesinden beri bilgi sızdıran Berkeley, Kaliforniya’da bir ajanın olduğunu anlattı. Fuchs’un Amerikan ve İngiliz istihbarat ajanlarına anlattıkları Harry Gold’u da işin içine soktu. Amerika Birleşik Devletleri’nde David Greenglas, Julius ce Ethel Rosenberg kilit görgü tanıklarıydı.

Hans Bethe bir keresinde Klaus Fuchs için tanıdığı, tarihi değiştiren tek fizikçi olduğunu söyledi. Sovyetler başkanı Lavrenti Beria yabancı istihbaratı direkt olarak bilim insanlarına vermek yerine üçüncü parti kontrolü olarak kullandığı için bilgiye güvenmedi. Fuchs’un füzyon bilgilerinin kayda değer etkiler olduğu bilinmemektedir. Sovyet programın temposu ele alınarak üretebildikleri uranyum miktarını öncelik olarak aldığında bilimciler tarafından bunun ne kadar zamanda kurtarıldığını varsaymak zordu.

Fuchs’un hidrojen bombası hakkındaki aktardığı bilgilerin kullanışlı olup olmadığı hala tartışma konusudur. Birçok bilimci Hans Bethe’nin 1952 yılındaki- Fuchs’un termonükleer programını sonlandırdığı – Sovyetler Birliği tarafından bilginin kullanışlı olması için hidrojen bombası mekaniğinde çok az şey bilinmekte olan değerlendirmesini onayladı. Teller-Ular tasarımı başarılı olmasına rağmen 1951’e kadar uygulamaya geçmedi. Daha sonrasında Sovyet fizikçiler Amerikalıların daha önceden yaptığı gibi Fuchs ve Edward Teller tarafından yapılan tasarımın kullanışsız olduğunu görebildiklerini not ettiler.

Fakat Sovyet fizikçi German Goncharov’un arşivi Fuchs’un önceki işinin Sovyet için doğrudan hidrojen bombasına yardım etmediği, daha önce kimsenin bu zamanda fark etmediği kadar final çözümünün doğruluğuna yakındı önergesini içeriyordu. Fuchs’un bomba üzerindeki birçok işinden beri, 1946 silah için model de dahil, halen Amerika Birleşik Devletlerinde gizli tutulmaktadır. Bilimciler için bu sonuçlara ulaşmak oldukça zor olmuştur. Her halükarda kendisinin de açıkça bilmediği için Sovyet’e hidrojen bombası sırrını verememiştir.

Fuchs’un casusluğu 1950’de U.S.’in Angola-Amerikan planı olan İngiliz-Amerikan yapımı atom bombasını vermesini engelledi. Sör Hartley Shawcross tarafından dava açıldı ve “bilgileri potansiyel düşmana verme” ile Official Secrets Act kanununu çiğnemesinden dolayı 1 Mart 1950’de mahkemeye çıktı. 90 dakikadan az süren duruşma sonrasında Lord Goddard ona 14 yıl hapis, Sovyetler Birliğinin bu zamanda dost olarak değerlendirilmesi nedeni ile casus için maksimum, hükmünde bulundu. Aralık 1950’de İngiliz vatandaşlığı elinden alındı. İngiliz H-bombası projesi başkanı William Penney 1952 yılında Fuchs’u ziyarete gitti.

Fuchs 23 Temmuz 1959’da 9 yıl ve 4 ay hizmet ettikten sonra serbest bırakıldı ve Doğu Almanya’ya göç etti. Qian Sanqiang ve diğer Çinli fizikçilere verdiği taslak ilk Çin atom bombası olan the 596’yı geliştirmede yardımcı oldu. Bu The Nuclear Express: A Political History of the Bomb and Its Proliferation (2009)’ın yazarı Daniel Stillman ve Thomas Reed’e göre beş yıl sonra test edildi. Nükleer silahlar tarihi tarihçilerinden olan üç isim, Robert S. Norris, Jeremy Bernstein ve Peter D. Zimmerman bu iddiaya kafa tuttular.

1959 yılında Fuchs komünist öğrenci olduğu zamanlardan bir arkadaşı olan Grete (Margarete) Keilson ile evlendi. Bilimsel kariyerine devam etti ve kısmen şöhret denebilecek bir ün elde etti. Bilim Akademisi ve SED merkez komitesine seçildi. Daha sonrasında 1979 emekliliğine kadar hizmet ettiği Rossendorf Nükleer Araştırma Enstitüsü’ne yönetici vekili olarak atandı. Patriotic Order Madalyası, Order of Karl Marz ve Doğu Almanya Nobel Ödülü aldı. 28 Ocak 1988’de Berlin’de öldükten sonra yakıldı ve külleri Berlin’deki Friedrichsfelde Mezarlığı Sosyalistle