Mimikçiler Grubu"'nu kurdu. Grubun diğer oyuncuları, küçük kardeşleri Golo ve Monika ile komşu çocuklarıydı. Üç yıl devam eden grup, Klaus Mann'ın 1921 yılında yazdığı "Süvari Mavi Sakal (Ritter Blaubart)" oyunu da dahil olmak üzere sekiz gösteri sundu. Oyuncular profesyonelliğe çok önem veriyorlardı. Bu nedenle örneğin makyaj için makyajcı kullanıyorlardı. O zamanlar Klaus Mann oyuncu olmak istiyordu ve okul defterlerine oyun ve mısralar yazıyordu. Günlüğüne şunları yazmıştı: ""Benim ünlü olmam gerekiyor, gerekiyor, gerekiyor""“

Klaus Mann ilköğretim okulundan sonra Münih'deki Wilhelmsgymnasium lisesine devam etti. Çok başarılı bir öğrenci değildi. Sadece kompozisyon yazmakta çok başarılıydı. Okul hakkındaki düşüncelerini günlüğüne yazmıştı: ""Can sıkıcı ve anlamsız - usandırıcı bir zorunluluk"" Okul dışında mahallede epey ünlenmiş olan "Herzogpark-Bande" grubunun başı olarak, hırslı ve zaman zaman eşek şakaları yapan birisi olarak dikkat çekiyordu. Bu grup, Ricki Hallergarten dışında "Mimikçiler" grubunun eski üyelerinden ve Bruno Walter'in kızları Gretel ve Lotte Walter'den oluşuyordu. Aile yatılı eğitime karar verdi ve Klaus, kızkardeşi Erika ile birlikte Vogelsberg'deki Bergschule Hochwaldhausen'a gönderildi. Burada 1922 yılının nisan ayından haziran ayına kadar kaldılar. Eski öğrencilerin anarşik asi hareketleri nedeni ile üst sınıflar kaldırılınca, Klaus diğer bir yatılı okul olan Salem'e giderken, Erika Mann Münih'e geri döndü. Burada Klaus Mann "Kendini beğenmiş,erken olgunlaşmış ve yetenekli bir çocuk" izlenimi verince ailesine, yenilikçi pedagog Paul Geheeb'in Oberhambach'daki Odenwaldschule okuluna gönderilmesi tavsiye edildi.

Eylül 1922 tarihinden Haziran 1923 tarihine kadar Odenwaldschule okuluna devam etti. Orada yaşadıkları olumlu olmasına ve Oda Schottmüller gibi yeni arkadaşlar edinmesine rağmen okulu kendi isteği ile bıraktı. İlk eşcinsel fantazilerini burada yaşadı. İkinci otobiyografisinde de yazdığı gibi okul arkadaşı Uto Gartman'a aşık oldu: "" Onun alnı düzgün ve soğuktu. Hayvanlar ve melekler gibi yalnız ve hiçbir şeyden haberi olmayan birisiydi. Bir kâğıt parçasına şöyle yazdım: 'Seni seviyorum'"" Klaus Mann, Odenwaldschule'de sanatçı doğallığını ve coşkulu bir yalnızlığı geliştirdi. Bu hislerini, okuldan ayrılırken okulun saygın kurucusu ve yöneticisi Paul Geheeb'e yazdığı mektupda belirtmişti: ""Ben her yerde yabancı olarak kalacağım. Benim gibi birisi her zaman ve her yerde yalnızdır."" Odenwaldschule ve yöneticisi ile ilişkilerini hiç kesmedi. Önce babaevine döndü ve diploma almak için özel dersler aldı; fakat 1924 yılının başlarında derslerden vazgeçti.

Enflasyon yılı olan 1923 yılında genç kuşaklar için mevcut değerlerin hiçbir anlamı yoktu. Kayıp bir kuşağa ait olmak hissini defetme adına Klaus Mann sık sık Berlin ve Münih'teki kabarelere ve barlara gitti. buralarda yaşadıklarını günlüğüne yazdı: 

Klaus Mann, 1924 yılı paskalyasından itibaren, babasının arkadaşı Alexander von Bernus'un yanında Heidelberg şehrindeki Neuburg Vakfı'nda haftalarca kaldı. Burada Öykü Kitapları Serisi "Yaşam Öncesi" için kabare şarkıları ve şiirler üzerinde çalıştı. Eylül başlarında kız kardeşi Erika'nın yanına Berlin'e gitti. Berlin'de "12 Uhr Blatt" dergisinde tiyatro eleştirmeni olarak işe başladığında 18 yaşındaydı. Burada sadece birkaç ay çalıştı. O günden sonra serbest yazar olarak çalışmaya başladı ve ömrü boyunca sürekli bir ikameti olmadı.

1924 haziranında, dramatiker Frank Wedekind'in büyük kızı, çocukluk arkadaşı Pamela Wedekind ile nişanlandı. Ocak 1928'de nişan bozuldu.
Yatılı okul zamanlarını anlattığı ilk oyunu Anja ve Esther, 20 Ekim 1925 tarihinde Münih'te ve 22 Ekim'de Hamburg Oda Tiyatrosunda sahnelendi. Hamburg'daki temsilde başrolleri Klaus ve Erika Mann, Pamela Wedekind ve Gustaf Gründgens oynadılar. ""Kuzey Denizi sahillerinden Viyana'ya, Prag'a ve Budapeşte'ye kadar tüm gazetelerde aynı patırtı: Şair çocukları tiyatroda oynuyorlar!"" Oyun, iki lezbiyeni konu edindiği için skandal olarak nitelendirildi. Tüm olumsuz eleştirilere rağmen ""Şair çocukları tiyatro salonlarını doldurdu""

Klaus Mann'ın ilk kitabı 1925 yılında Öykü Kitapları Serisi "Yaşam Öncesi"'nde Enoch Kardeşler Yayınevi'nden çıktı. Aynı yıl homoseksüelliğini açıkca ilan ettiği ve Alman edebiyatının ilk homoseksüel romanı olarak kabul edilen "Kutsal Dans (Der fromme Tanz)" romanı yayınlandı. Roman 1925 yılı ilkbaharında İngiltere, Paris, Marsilya, Tunus, Palermo, Napoli ve Roma'yı kapsayan ilk büyük yurt dışı gezisinden sonra ortaya çıktı. Babası da aynı yıl homoseksüelliği saçmalık ve lanetli olarak nitelediği "Evlilik Üzerine (Über die Ehe)" başlıklı denemesini yayınladı.

Klaus Mann seyahatlere çıktı. 1925 yılında, Jean Cocteau gibi birçok Fransız yazarla tanıştığı Paris'te kaldı. Jean Cocteau'nun "Les Enfants terribles" isimli eserini 1930 yılında tiyatroya "Kızkardeşler (Geschwister)" adıyla uyarladı. André Gide gerek aydınlanma, gerekse ahlaki açıdan onun için bir idealdi; fakat ona insan olarak da yakın olma duyguları karşılık görmedi. Gerçeküstücü (sürrealist) yazar René Crevel'le arkadaş oldu ve onun sayesinde Paris'deki sürrealistlerle tanıştı. Bu sanatsal harekete başlarda gösterdiği sempati yerini antipatiye bıraktı. Yazdığı "Avangardistler - Dün ve Bugün (Die Avantgarde – gestern und heute)", 1941 ve "Sürrealizm Sirki (Surrealistischer Zirkus)", 1943 isimli denemelerde sürrealizmi yerden yere vurdu. Bunun nedeni, hareketin hızla komünistleşmesi ve Crevel'in 1935 yılındaki intiharından sorumlu tuttuğu André Breton'un etrafındaki "Önderlik Kültü" idi.

Erika Mann 24 Haziran 1926 tarihinde oyuncu Gründgens ile evlendi. 1927 yılında Leipzig Tiyatrosu'nda Gustaf Gründgens yönetmenliğinde "Anja ve Esther" oyununu oynayan kadro ile Klaus Mann'ın "Dört Kişilik Revü" isimli oyunu sahneye kondu ve ardından Klaus Mann, Erika ve Pamela Wedekind ile birlikte turneye çıktı. Oyunla ile ilgili kötü eleştirilerin ününe zarar vermesinden korkan Gustaf Gründgens Cottbus'dan Kopenhag'a kadar yapılan turneye katılmadı. Bunun üzerine Klaus Mann ile Gründgens arasındaki soğukluk başladı.

1927 yılında yayınlanan "Bugün ve Yarın. Genç Entelektüel Avrupa'nın Durumu (Heute und Morgen. Zur Situation des jungen geistigen Europas)" denemesinde Klaus Mann, Avrupa'nın barış ve sosyal yaşam için gerekli görevlerini birlikte yerine getirmek zorunda olduğu görüşlerini yazdı. Bugüne kadar yazdığı erotik metinlerde "bedene sevgiyi" ifade eden Klaus Mann, ilk defa kendini eleştirerek, "sosyal görevlerini" çok az yerine getirdiğini açıklamıştı. Karşılıklı hoşgörü politikası için çağrıda bulunarak, birçok "entelektüelin", "kendisini yargılamak yerine, zafer çılgınlığına düştüğü" 1914 yılındaki korkunç "hatadan" ders alınması gerektiğini yazdı. Bu denemesinde görüşlerini, Heinrich Mann'ın "Aklın Diktatörü (Diktatur der Vernunft)", Richard Nikolaus Graf von Coudenhove-Kalergi'nin "Panavrupa Birliği (Paneuropa-Union)" ve Ernst Bloch'un sosyalist görüşlerini yazdığı "Ütopinin Ruhu (Geist der Utopie)" çalışmalarına dayandırdı.

Klaus Mann 7 Ekim 1927 ile Haziran 1928 tarihleri arasında, kızkardeşi Erika ile birlikte Amerika üzerinden Hawai, Japonya, Kore ve Sovyetler Birliği'ni kapsayan ve aylar süren bir dünya turu gerçekleştirdiler. Dünyanın birçok yerindeki tanıdıkları vasıtasıyla ve babalarının uluslararası bir üne sahip olması nedeni ile Emil Jannings ve Upton Sinclair gibi kültür dünyasının birçok tanınmış kişileri ile görüşme imkânı buldular. Daha fazla dikkat çekme amacıyla "Edebiyatın Mann İkizleri" takma adını kullanarak kendilerini ikiz kardeşler olarak tanıttılar. Yolculukları boyunca konferanslar vererek masraflarını karşılamaya çalıştılar; fakat konferans gelirleri çok düşüktü. Çok borçlanmışlardı. Borçlarını 1929 yılında Nobel Edebiyat Ödülü'nü aldıktan sonra Thomas Mann ödedi. Bu dünya turu ile ilgili yazdıklarını "Rundherum" başlığı ile 1929 yılında yayınladılar.

1929 yılında Büyük İskender'i anlattığı romanı "Alexander. Ütopinin Romanı" yayınlandı. İlk romanı ile karşılaştırıldığında, yazma stili daha işlevsel ve kısa cümlelerden oluşuyordu. Kendisini kayıp kuşak olarak nitelemesine rağmen Amerika'nın "Kayıp Kuşak (Lost Generation)" akımına ait Gertrude Stein, Sherwood Anderson ve Ernest Hemingway gibi yazarları örnek almamıştı. Onlar kısa cümlelerle basit anlatımı seçerken, Klaus Mann geleneksel ve detaylı anlatımdan yanaydı.

Erika Mann ve Gustaf Gründgens 9 Ocak 1929 tarihinde boşandılar. Klaus Mann, 1936 yılında Amsterdam'da yayınlanan ve 1971 yılında yeniden yayınlanmasının yasaklandığı Federal Almanya Cumhuriyeti'nde edebiyat skandalına neden olan kitabı Mephisto'da konu olarak Gründgens'i kullandı.

1930 yılının başlarında Klaus ve Erika Mann Kuzey Afrika'ya bir seyahate çıktılar. Fas'ın Fez şehrinde ilk defa esrar aldılar. Yaşamı boyunca kurtulamadığı uyuşturucu kullanımına 1929 yılının sonlarında başlamıştı. Kızkardeşine anlattığına göre morfin kullanıyordu. Mopsa Sternheim'in sonradan kocası olan, arkadaşı Rudolf von Ripper'in onu uyuşturucuya başlattığı tahmin edilmektedir.

1929 yılındaki dünya ekonomik krizi Nasyonal Sosyalist Alman İşçi Partisi'nin 14 Eylül 1930 tarihinde parlamentoda çoğunluğu oluşturmasına yardımcı oldu. Parti, parlamentodaki milletvekili sayısını 12'den 107'ye çıkardı. 1930 sonbaharında Viyana Kültür Birliği'nde yaptığı bir konuşmada Klaus Mann, ilk defa kamuoyu önünde günlük politikaya karşı tavrını koydu: "Kim politikaya düne kadar kayıtsız kalmışsa, o bu seçim sonuçlarını ortaya çıkarandır."

1932 ilkbaharında, Ricki Hallgarten'a ithaf ettiği ve 1906 ile 1924 yıllarını kapsayan, birinci otobiyografisi "Bu Zamanın Çocuğu (Kind dieser Zeit)" yayınlandı. Adolf Hitler iktidara gelene kadar, birkaç ay içerisinde kitap çok ilgi gördü. Ülkenin önde gelen bir ailesinin ünlü çocuğunun anekdotlar ve açıklamalarla dolu olan kitabı, okuyucunun merakını uyandırmıştı. "Kind dieser Zeit" 1933 yılında yasaklandı.

1932 yılında ayrıca, Berlin ve Paris'deki genç sanatçılar ve aydınların,Hitler'in ikt