ında bir araya gelebilen topluluk üçüncü 45'likleri Bebek / Keep Lookin'le birlikte psychedelic öğeleri Anadolu'nun mistizmiyle birleştirerek vermeye başladılar. Günümüzde yaygın algılanışı manevi değerlere zarar vermeyen bir popülist olan Manço, 68 yılında şarlatan, ukala bir beatnik olarak lanse ediliyordu. Barış Manço ise Kaygısızlar'la "Trip / Karanlıklar İçinde", "Kirpiklerin Ok Ok Eyle / Ağlama Değmez Hayat", "Kağızman / Anadolu", ve Paris'te doldurulan "Flower of Love / Boğaziçi" plaklarını yaptı. Psychedelic tınıların içerisine serpiştirdiği doğu müziğiyle kendine özgü bir east & west soundu oluşturdu. Aralıklarla plak çıkaran grup hem Anadolu temalarına, hem de doğu motiflerine yakınlığı ile bilinen yavaş yavaş yükselmekte olan psychedelic müzik akımından etkilendi. Barış Manço'nun Kaygısızlar ile yaptığı 45'liklerden "Ağlama Değmez Hayat" 1969 yılında 50.000'in üstünde satış yaparak Manço'ya ilk altın plağını kazandırdı. Manço, 1969 Haziran'ında Belçika Kraliyet Akademisi'ni birincilikle bitirdi ve İstanbul'a nişanlısı ile döndü.

1969 yılı sonunda Kaygısızlar ile yollarını ayıran Manço. 1970 yılı itibarıyla psychedelic rock'tan tipik anadolu pop sularına açıldığı bir yıl oldu. Kaygısızlar olmadan girdiği bu yeni yılda Barış Manço, Türkiye'de "...Ve" diye bilinen yurtdışında ise"Etc" adıyla lanse ettiği yeni bir grupla çalışmaya başlamıştı. Bu grup ile "Derule / Küçük Bir Gece Müziği" adlı plağı kaydeden Manço, bu grupla Türkiye'de Akdeniz ve Karadeniz bölgesini kapsayan bir turneye çıkmıştır.

1970 yılının Kasım ayında, o güne kadar Batı enstrümanlarını kullanan Manço, "Dağlar Dağlar"ı yayınladı. Barış Manço'nun gitarı ve Kemençe sanatçısı Cüneyd Orhon'un kemençesi ile kaydedilen şarkı, Barış Manço'nun sadece rock ile sınırlı kalmayan kendi müzik tarzının başlangıcıdır. 700.000'den fazla satan "Dağlar Dağlar" plağı Manço'ya kariyerindeki tek Platin Plak Ödülü'nü kazandırdı. Sayan Plak tarafından verilen ödülü sinema oyuncusu Öztürk Serengil, İstanbul Fitaş sinemasında Manço'nun bir konseri sırasında takdim etti.

Dağlar Dağlar'ın başarısı ile Türk müziği piyasasında büyük ses getiren Barış Manço, 1970'te Türkiye'de ender görülen bir işe imza atıp zaten ünlü olan Moğollar ile güçlerini birleştirme kararı aldı. Çünkü iki grubun da hedefi, Türk müziği ile Avrupa'da ün kazanmaktı. Manço, o zamana kadar Batı etkisinde, Moğollar ise Anadolu pop tarzında müzik yapıyordu. Manço, bu konuyla ilgili bir röportajında şunları söylemiştir: ""Artık biz bir bütünüz. Ne ben Moğollar'ın şarkıcısıyım, ne de onlar benim grubum. Yepyeni bir grup olduk. Adımız MançoMongol. Kafaca anlaşan, aynı fikir seviyesine gelmiş olan bizler, yaptıklarımızın daha iyi olması için, sesimizi bütün Dünya'ya kuvvetlice duyurabilmek için, başbaşa vermenin zamanı geldiğini anladık."" Manchomongol adlı grubun ilk Türkiye konseri ise 1971 Nisan'ında Manço'nun Platin Plak ödül töreninde gerçekleşti. Mayıs ayına kadar olan süreçte Barış Manço Moğollar ile ""İşte Hendek İşte Deve"", ""Katip Arzuhalim Yaz Yare Böyle"" ve ""Binboğanın Kızı""'nı kaydettiler. ""İşte Hendek İşte Deve"", de tıpkı Dağlar Dağlar gibi büyük beğeni topladı ve adını Barış Manço klasikleri arasına yazdırdı. Çıktıkları Anadolu turnesinin Kütahya ayağında Manço'ya göre uzun saçları yüzünden tehdit edildikten sonra tur otobüslerine dinamitle saldırı düzenlendi. Konserin hemen sonrasında meydana gelen patlamada kimse yara almadı. 1971'de kabakulak olan Barış Manço'nun hastalığının da etkisiyle Fransa'da çalışan bu grup, dört ay değişik yerlerde konserler verdikten sonra oradan ayrıldı. Manchomongol 1971'in Haziran ayında gruptaki anlaşmazlıklar ve Barış Manço'nun sağlık sorunları nedeniyle dağıldı.

1971 ve 1972 yılları Barış Manço'nun birçok sanatçı ile çalışarak Kurtalan Ekspres'i kurma çalışmalarıyla geçti. 1971 yılında, 1969 Türkiye Güzellik Kraliçesi Azra Balkan ile nişanlandı. Nişan 1972'nin Mayıs ayında ayrılmalarıyla sonuçlandı. 1972'de Kıbrıs'a giderken asker kaçağı olarak yakalandı ve Belçika Kraliyet Akademisi diploması sayesinde yedek subaylık hakkı kazandı. Askerlik öncesi, 1972 yılı Şubat ayında, adını İstanbul'dan Güneydoğu'ya giden trenden alan Kurtalan Ekspres'i kuran Manço, 1972 Mayıs'ında grupla stüdyoya girerek ""Ölüm Allah'ın Emri"" ve ""Gamzedeyim Deva Bulmam"" adlı şarkıları kaydetti. Manço, Engin Yörükoğlu, Celal Güven, Özkan Uğur, Nur Moray ve Ohannes Kemer'in oluşturduğu orkestra ile Anadolu'da konserler verdi. Bu grupla kaydettiği "Ölüm Allah'ın Emri" ve "Gamzedeyim Deva Bulmam" şarkılarının yer aldığı ilk plağı 1972 yılının başında yayımladıktan sonra Barış Manço askere gitti. Türküola tarafından yayımlanan Barış Manço ve Kurtalan Ekspresin ilk plağı "Ölüm Allah'ın Emri-Gamzedeyim Deva Bulmam" adlı plakta Kurtalan Ekspres kadrosu şu şekildeydi; Ohannes Kemer (yaylı tambur, gitar), Nur Moray(davul), Engin Yörükoğlu(davul), Celal Güven(perküsyon), Özkan Uğur(bass), Nezih Cihanoğlu(gitar). 1972 yılının Mayıs ayı sonunda ise grup, veda konserini vererek Manço'yu askere uğurladı. Kurtalan Ekspres ise dağılmayacağını ve Manço'nun askerden dönmesini bekleyeceğini açıkladı.

1972 yılının Nisan ayında altı ay süren Polatlı Topçu ve Füze Okul Komutanlığı’nda yedek subay öğrenciliğine başladı. Daha sonra topçu batarya takım komutanı asteğmen olarak bir yıl Edremit'te askerliğini yaptı. Bıyıklarını ve saçlarını kesen Manço, bundan sonra hep bıyıklı ve uzun saçlı olacaktı. Askerliği sırasında rahatsızlanması üzerine getirildiği Ankara Gülhane Askerî Tıp Akademisi Hastanesi'nde fistül ameliyatı oldu. Polatlı'da ve Edremit'te orduevlerinde konserler verdi. Terhisine az bir süre kala Harbiye Orduevi'ne atandı. 19 ay 26 gün askerlik yapan Manço, bu sürede orduevi dışında sahne almadı.

Barış Manço, eğitim dönemi biter bitmez konser ortamından uzak kalsa da plak ile dinleyiciye ulaşma yollarını denedi. Kurtalan Ekspres ile "Küheylan" ve "Lambaya Püf De" adlı şarkıları kaydederek uzaktan çekilmiş peruklu fotoğrafının bulunduğu bir zarfla piyasaya sürdü. Şubat 1973'te yayınlanmış olan "Küheylan", Manço'nun isminin sağcıya çıkmasına neden olan ilk eserdi. Parçada geçen Aslıhan, Neslihan, özümüze dönelim gibi sözler Orta Asya özlemi olarak algılanmıştır. Bu plağı 1973 yılının Ağustos ayında yayınlanan, Manço'nun askerliğinin sonlarında tamamlamış olduğu "Hey Koca Topçu/Genç Osman" plağı takip etti. Genç Osman'ın da bir serhat türküsü olması Manço'nun ülkücü olarak eleştirilmesine neden olacaktı.

Askerlik sonrası ilk konserini Ankara Dedeman Sineması'nda verdi. Askerlik sonrasında ilk defa bir gazinoda sahne almaya başladı. Ancak Ankara'daki Lunapark Gazinosu'nda sadece dört gün sahne aldı ve işi bıraktı. İşi bırakmasıyla ilgili ""Programlarımızı çeşitli şekillerde kısıtlamak istediler, kabul etmeyip çıktık"" açıklamasını yaptı. İlk video klibini yine bu dönemde "Hey Koca Topçu" parçası için çekti. Bu klipte Kurtalan Ekspres üyeleri Yeniçeri ve Mehter kıyafetleriyle, Barış Manço ise Mülâzim-i Evvel Barış Efendi olarak asker kıyafetiyle göründü.
70'lerin ortalarına doğru Cem Karaca solun Barış Manço ise sağın sembolü olarak görülüyordu. Ancak konserlerinde kendisine bozkurt işareti yapanlara biz sadece sizin için gelmedik buradaki herkes için geldik diyerek Hey Koca topçuyu istek yapanları sol yumruğunu havaya kaldırarak protesto edecekti.

Barış Manço ve Kurtalan Ekspres 1974 yılı içerisinde "Nazar Eyle-Gülme Ha Gülme" adlı 45'liklerini kaydetti. Bu iki çalışma, hikâyesi, sözü ve müziği Barış Manço tarafından yazılan Baykoca Destanı adlı bir konsept çalışmadan alınma şarkılar olmakla birlikte ilk etapta 45'lik olarak yayınlanmak zorunda kalındı. Daha sonra Nazar Eyle adlı çalışma, Baykoca Destanı'ndan çıkartıldı. Öte yandan Destan, Manço'nun etc. grubuyla yıllar önce kaydettiği "Gelinlik Kızların Dansı" gibi temalarla zenginleştirilerek 1975 sonlarına doğru bambaşka bir şekil alacaktı. Manço, o sene Hey Dergisi tarafından yılın erkek şarkıcısı seçildi. 1974 yılında Avustralya turnesine çıkan Barış Manço ve Kurtalan Ekspres'in orada verdiği konserlerin kaydedilerek kaset olarak yayınlanması tasarısı hiçbir zaman gerçekleşmedi. Aynı yıl 27 Haziran'da İnönü Stadı'nda düzenlenen "Hey Müzik Festivali-74" kapsamında sahne aldı.

1975 yılında Barış Manço'nun Kurtalan Ekspres ile birlikte hazırlamakta olduğu ilk uzunçalarına lokomotif olarak çıkarılan, bir yüzü askerde yazdığı "Ben Bilirim Ben Bilirim" bir yüzü ise gelmekte olan uzunçaların isim parçası olan enstrümantal "2023"’ten oluşan 45'lik yayınlandı. Aynı yıl bir yıllık bir çalışmanın ardından kariyerinin ilk uzunçaları olan "2023"ü yayımladı. Manço'nun daha önceki psyhedelic rock ya da yakın dönemdeki Anadolu kökenli şarkılarından çok farklı olarak progressive rock denecek bir tarza sahip beş parçadan oluşan 13 dakikalık "Baykoca Destanı" ve Türkiye Cumhuriyeti'nin 100. yılına yazılmış senfonik bir eser olan 10 dakikalık ""Kayaların Oğlu"" ile ""2023"" ikilisi gibi epik eserlere sahip sıra dışı bir albüm olarak sanatçının diskografisinde yer aldı. Bu dönemde Barış Manço, kariyerinin tek sinema filmi Baba Bizi Eversene'de oynadı.

1975 yılında Kurtalan Ekspreste Özkan Uğur'un gruptan ayrılması üzerine 1976'da eski Bunalımlar ve Erkin Koray elemanı Ahmet Güvenç gruba katıldı. Kurtalan'ın yeni klavyecisi ise Dadaşlar'dan gruba geçen Kılıç Danışman idi. O sene Barış Manço ve Kurtalan Ekspres, "Barış Manço'nun Yeni Plağı" adıyla bir 45'lik yayımladı. 45'liğin bir yüzünde "Rezil Dede", diğer yüzünde ise "Vur Ha Vur" yer almaktaydı. Rezil Dede" adlı parça, "Çay Elinden Öteye" adlı bildik Karadeniz türküsünün Barış Manço'nun esprili sözleriyle bir rock-komediye çevrilmiş haliydi. Vur Ha Vur ise "2023" uzunçalarının epik parçası Baykoca Destanı'ndan bir bölüm olan şarkının funk ve jazz-rock tınılı yeni bir düzenlemeyle elden geçirilmiş haliydi.

1976'nın Mart ayında dünya çapında bir firma olan CBS ile anlaşan Manço, "Baris Mancho" ismiyle lanse edileceği ve Avrupa pazarına yönelik olarak tamamen İngilizce şarkılardan oluşacak ol