ılan maçta da takımına galibiyeti getiren son golü attı. 7 Aralık 2013 tarihinde, Sant Andreu ile oynanan ve 4-0 kazanılan Copa del Rey'de maçında 2 gol attı. Kariyerinde ilk defa bu organizasyonda gol atma başarısına ulaştı. 26 Ocak 2014 tarihinde, Rayo Vallecano'i 4-2 mağlup ettikleri lig maçında 2 gol attı. Böylece bu sezon ligde ilk kez bir maçta 2 gol attı.

11 Mart 2013 tarihinde, Milan ile oynanan ve 4-1 kazanılan Şampiyonlar Ligi 2. tur maçında, takımını 2-1 öne geçiren golü attı. 30 Nisan 2014 tarihinde, Chelsea'yi 3-1 mağlup ettikleri Şampiyonlar Ligi yarı final rövanş maçında, Atlético'nun son golünü attı ve takımının finale yükselmesinde önemli bir rol oynadı. Bu maçında ardından UEFA tarafından oluşturulan haftanın en iyi 11'ine seçildi. Atlético, Turan'ın sözleşmesindeki madde gereğince, Şampiyonlar Ligi'nde finale kaldığı için Galatasaray'a €1.000.000 ödeme yaptı.

17 Mayıs 2014 tarihinde, ligin son maçında Barcelona ile deplasmanda karşılaşan Atlético Madrid, 1-1'lik sonuçla 2013-14 sezonunu şampiyon olarak tamamladı. Turan, karşılaşmanın 23. dakikasında sakatlanarak oyundan çıktı. Bu sonuçla takımıyla ilk kez La Liga'da şampiyonluk sevinci yaşadı. Maçta yaşadığı sakatlık sebebiyle, Şampiyonlar Ligi'nde Real Madrid ile oynanacak final maçında oynayıp oynamayacağı gündeme geldi. Final maçından önce yapılan son antrenmanda takımla birlikte çalışmalara katıldı. Ancak maç saatinde sakatlığı oynamasına engel olunca kadroya alınmadı. 24 Mayıs 2014 tarihinde oynanan final maçını ise Real Madrid uzatmalar sonucunda 4-1 kazanarak Şampiyonlar Ligi şampiyonu oldu. İspanyol basını Turan'ın bu maçta kendi isteğiyle oynamadığını iddia etti.

Turan, 2013-14 sezonunda ligde 30 maçta forma giydi. Bu maçların 22'sinde ilk on birde sahaya çıktı. 1933 dakika süre aldı ve 3 gol attı. Supercopa de España'da, takımının oynadığı 2 karşılaşmada da ilk on birde sahaya çıktı. Toplam 166 dakika sahada kaldı. Copa del Rey'de 5 maçta forma giydi. 3 maçta ilk on birde sahaya çıktı. 285 dakika süre aldığı bu maçlarda toplam 2 gol attı. Şampiyonlar Ligi'nde ise 7'si ilk on birde olmak üzere 9 maçta forma giydi. 639 dakika süre aldığı bu maçlarda toplam 4 gol attı. 2013-14 sezonu, Turan'ın kulüp kariyerinde Şampiyonlar Ligi'nde en fazla gol attığı sezon oldu. Arda takımıyla bu sezonda toplam 1 şampiyonluk elde etti.

Turan, 2014-15 sezonu başında Real Madrid ile oynanan 2014 Supercopa de España maçlarında, bir önceki sezonda oynanan Süper Kupa maçında gördüğü kart sebebiyle forma giyemedi. Atlético Madrid, Real Madrid'i 1-1'in rövanşında 1-0'lık sonuçla mağlup ederek 2014 Supercopa de España'yı kazandı. Turan, kariyerinde ilk defa Supercopa de España şampiyonluğu yaşadı. La Liga'nın ilk maçında SD Eibar takımıyla oynanan karşılaşmada sakatlığı sebebiyle forma giyemedi. Turan, 2014-15 sezonundaki ilk lig maçına 13 Eylül 2014 tarihinde Santiago Bernabéu Stadyumu'nda Real Madrid'e karşı 2-1 galibiyetle tamamlanan karşılaşmada çıktı. Bu karşılaşmanın 75. dakikasında takımını 2-1 öne geçiren golü atan Turan, böylece bu sezonki ilk resmî kulüp maçındaki ilk golünü atmış oldu. Maçın ardından İspanyol medyası Arda Turan'ı överken, UEFA'nın resmî internet sitesi ise "Madrid derbisini Arda kazandı" başlığı altında maçtaki performans ile ilgili habere yer verdi. 16 Eylül 2014 tarihinde Olimpiakos ile oynanan ve 3-2 kaybedilen Şampiyonlar Ligi maçında 90 dakika forma giydi. Bu maçla birlikte bu sezonki ilk Şampiyonlar Ligi maçına çıktı. Ayrıca bu sezon 90 dakika süre aldığı ilk maç oldu. 1 Ekim 2014 tarihinde Juventus ile oynanan Şampiyonlar Ligi maçının 75. dakikasında attığı golle takımının karşılaşmayı 1-0 kazanmasını sağladı. Attığı bu gol ile birlikte bu sezonki ilk Avrupa kupası golüne ulaştı. Bu maçın ardından UEFA tarafından maçın adamı seçildi. 4 Ekim 2014 tarihinde Valencia takımına karşı 3-1 kaybedilen maçta, kariyerindeki 100. La Liga maçına çıktı. Daha önce Real Sociedad ve Villarreal takımlarıyla toplam 194 kez La Liga'da forma giyen Nihat Kahveci'den sonra, La Liga'da en fazla forma giyen Türk oyuncu oldu.

Turan'ın menajeri Ahmet Bulut, 2014 yılının Ekim ayında "Fanatik"e verdiği röportajda, 2013-14 sezonunda Manchester United'in ciddi olarak Arda ile ilgilendiğini, bunun yanında Türkiye'den de transfer teklifleri geldiğini açıkladı. Ayrıca Turan'ın 2014-15 sezonu sonunda Avrupa'nın ilk 8 takımından bir tanesine transfer olabileceğini belirtti.

Turan, 22 Ekim 2014 tarihinde Şampiyonlar Ligi'nde 5-0'lık galibiyetle sonuçlanan Malmö karşılaşmasında, Koke'nin attığı ilk golde asisti yapan isim oldu. Bu maçın ardından İspanyol medyası, Turan'ın maçtaki performansını övdü. 30 Kasım 2014 tarihinde RC Deportivo de La Coruña ile oynanan ve 2-0 Atlético takımının galibiyetiyle sonuçlanan La Liga karşılaşmasında 1 gol kaydetti. Turan, Marca tarafından La Liga'da 13. haftanın en iyi on bir oyuncusu arasında gösterildi.

Kasım 2014 tarihinde UEFA tarafından açıklanan yılın on biri adayları arasında yer alsa da, aldığı 291.116 oyla yılın 11'ine giremedi. Turan, Atlético Madrid'in sponsorlarından birisi olan Mahou tarafından Kasım ayının en iyi sporcusu ödülüne layık görüldü. Bunun yanı sıra Fransız spor gazetesi "L'Équipe" tarafından, 2014'ün en iyi 100 futbolcusu arasında 66. sırada gösterildi.

28 Ocak 2015 tarihinde Barcelona'nın 3-2'lik galibiyetiyle sonuçlanan Copa del Rey maçında, hakemin verdiği karara kızarak yardımcı hakemin bulunduğu yöne doğru ayakkabısını fırlattı ve sarı kart gördü. 22 Nisan 2015 tarihinde Şampiyonlar Ligi çeyrek final rövanş mücadelesinde Real Madrid'e karşı oynanan ve 1-0 Atlético Madrid'in yenilgisiyle sonuçlanan mücadelenin 76. dakikasında ikinci sarı karttan kırmızı kart görerek oyun dışı kaldı.

Atlético Madrid teknik direktörü Simeone, 2015 haziran ayında bir İspanyol televizyon kanalında Arda Turan'ın kendileri için en iyi futbolculardan biri olduğunu ancak daha fazla gol atması gerektiğini belirtti. Turan, 2014-15 sezonunda La Liga'da 28 tanesi ilk on bir olmak üzere toplam 32 maça çıktı. Bu maçlarda 2 gol atarken 4 kez de asist yaptı. Ligde toplam 7 kez sarı kart görürken, hiç kırmızı kart görmedi. Toplam 2355 dakika süre aldı. Atlético, La Liga'da sezonu 78 puanla şampiyon Barcelona ve ikinci Real Madrid'in ardından üçüncü sırada tamamladı. Turan, Copa del Rey'de da 4 defa forma giydi. Atlético Copa del Rey'de Barcelona'ya çeyrek finalde elendi. Turan, 2014-15 UEFA Şampiyonlar Ligi'nde ise hepsi ilk on birde olmak üzere toplam 10 kez forma giydi. Bu maçlarda 1 gol atarken 1 kez de asist yaptı. Ayrıca forma giydiği 10 maçta toplam 1 kez sarı kart ve 1 kez kırmızı kart gördü.

2014-15 sezonunun bitmesiyle birlikte Turan'ın ismi birçok takımla anılmaya başlandı. Chelsea, Manchester United, Paris Saint Germain ve Barcelona gibi takımlara transfer olacağı yönünde haberler gündeme geldi. Turan, bu haberler üzerine twitter üzerinden ""Hakkımdaki transfer haberleri gerçeği yansıtmıyor. Menajerim 3-4 kulüple görüşüyor. Bir anlaşma sağlanırsa buradan bilgilendirme yapacağım."" açıklamasında bulundu. Turan'ın menajeri Ahmet Bulut ise bir televizyon programına yaptığı açıklamada, Turan'ın yeni sezonda Atlético Madrid'de kalmayacağını, kendisini isteyen 3 kulübün olduğunu ve yeni kulübünün en geç 10 gün içerisinde belli olacağını açıkladı. İspanya'da yayın yapan Marca ve AS gazeteleri ise internet siteleri aracılığıyla, Turan'ın €35 milyon ücret karşılığında Barcelona'ya transfer olduğunu iddia ettiler. Ayrıca bu transferden sonra transfer yasağı bulunan Barcelona'nın Turan'ı oynatamayacağı için yarım sezonluğuna Galatasaray'a kiralayacağı iddia edildi. Katalonya Radyosu'nda iki takımın Turan'ın transferi konusunda anlaştıklarını açıkladı.
Barcelona, 6 Temmuz 2015 tarihinde €34 milyon bonservis bedeli karşılığında Arda Turan ile 5 yıllık sözleşme imzalandığını açıkladı. Ayrıca 2015-16 Şampiyonlar Ligi'nde Barcelona'nın çeyrek ya da yarı finale yükselmesi veya La Liga şampiyonluğunu kazanması halinde de Turan için Atlético Madrid'e €7 milyon daha ödeneceği duyuruldu. Bu transferle birlikte Turan, bonservisine en çok ücret ödenen Türk futbolcu oldu. Bunun yanında 18 Temmuz 2015 tarihinde başkanlık seçimleri olan Barcelona sözleşmeye yeni seçilecek başkanında bu transfere onay vermesi amacıyla 20 Temmuz 2015 tarihine kadar Turan'ın, €30.6 milyon karşılığında tekrar eski kulübüne geri satılabilmesi hakkını içeren özel bir madde koydurdu. Turan'ın ise Barcelona'dan yıllık €8 milyon alacağı ve 5 yıllık toplam maliyetinin €81 milyon olacağı açıklandı.

Turan, 11 Temmuz 2015 tarihinde Barcelona ile 5 yıllık sözleşme imzaladı. Bonservisine €41 milyon ödenen Turan, Luis Suarez (€75 ), Neymar (€48.6 m.) ve Zlatan Ibrahimović & Samuel Eto'o (€40 m.)'dan sonra Barcelona tarihinin en pahalı dördüncü futbolcusu oldu. Turan imzayı attıktan sonra ""Dünyanın en büyük kulübüne geldim. Sloganlarındaki Bir Kulüpten Daha Fazlası'nda dediği gibi. Daha fazlası için buradayım. Hayatımda en çok olmak istediğim yerdeyim; Barcelona'dayım. Beni yakından tanıyanlar bilir, her zaman Barça'ya sempatim vardı. Şu anda burada Barça'dayım."" açıklamasını yaptı. İmza töreninin ardından Barcelonaformasını giyerek Nou Camp'a çıktı ve 5 binden fazla taraftarın önünde topla gösteri yaptı. Barcelona'nın sponsorlarından Audi firması, Turan'a Audi A7 Sportback model otomobil tahsis etti. Arda törenin son bölümünde taraftarlara kendisinin imzaladığı topları attı. Turan, Barcelona'nın 2016 yılının Ocak ayına kadar transfer yasağının olması ve bu zamana kadar Barcelona forması giyemeyecek olması sebebiyle, bu süre zarfında başka bir takımda kiralık olarak oynayacağı iddialarını ise yalanlayarak bu süre boyunca yeni kulübüne adapte olmak için uğraşacağını söyledi. Turan'ın transferinin ardından Barcelona kulübü "ardaturan" ismiyle bir Twitter kullanıcı hesabı aldı. Barcelona tarafından satışa çıkarılan Arda Turan formaları 2 gün içerisinde 24 bin adet sattı. Atlético Madrid başkanı Enrique Cerezo, 2015 Temmuz ayında yaptığı açıklamada; Turan'ın Barcelona