inanmaya başladı; "renk kendi başına bir şeyler anlatır" diye yazmıştır. Hughes'a göre, Van Gogh rengi "psikolojik ve ahlâki bir ağırlığa" sahip olarak görüyordu; "insanlığın korkunç tutkularını ifade etmek" istediği "Gece Kahvesi"nin göz alıcı kırmızıları ve yeşilleri bu düşüncesinin bir örneğidir. Duygusal gerçekliği sembolize ettiğini düşündüğü sarı rengin onun için önemi çok büyüktü. Sarı rengi günışığı, yaşam ve Tanrı'yı sembolize etmek için kullandı.

Van Gogh kırsal yaşam ile doğanın ressamı olmaya çabaladı, ve Arles'daki ilk yazında manzaralar ile geleneksel kırsal yaşamı resmederken yeni paletini kullandı. Doğal olanın ardında bir gücün olduğuna dair inancı resimlerinde o gücün yarattığı hissi ya da doğanın özünü bazen semboller kullanarak yakalamaya itti. Başlangıçta Jean-François Millet'den kopyaladığı "tohum serpen adam" figürleri van Gogh'un dinsel inanışlarının yansımasıdır: tohum eken adam sıcak güneşin altında yaşam eken İsa'yı sembolize eder. Bu konu ve motifleri tekrar tekrar tablolarında kullanmıştır. Çiçek resimleri de sembolizm ile doludur ancak geleneksel Hristiyan ikonografisini kullanmak yerine yaşamın güneş altında sürdüğü ve çalışmanın yaşamın bir alegorisi olduğu kendi sembollerini yaratmıştır. Arles'da bahar tomurcuklarını boyadıktan ve parlak günışığını yakalamayı öğrendikten sonra güveni artmış ve "Tohum Serpen Adam" tablosunu yapmaya hazır hâle gelmiştir.
Van Gogh "gerçeklik kisvesi" diye adlandırdığı üslûbun içinde kalmış ve aşırı kalıplaşmış geleneksel resimlere eleştirel gözle bakmıştır. Sonradan "Yıldızlı Gece" tablosundaki soyutlamanın çok ileriye gittiğini ve gerçekliğin "arka planda çok geride kaldığını" yazmıştır. Hughes bu tabloyu olağanüstü düşsel bir coşkunluk anı olarak tanımlar: Yıldızlar Hokusai'nin "Kanagawa Oki Nami Ura" ("Kanagawa açıklarında dalga arkası") tahtabaskısını andıran büyük bir girdabın içindedir, gökyüzündeki hareket yeryüzündeki selvilerin hareketinde yansımasını bulur ve ressamın imgelemi "yoğun, vurgulu bir boya plazmasına dönüşmüştür."

1885 ila 1890 yılları arasında van Gogh kişisel imgelemini yansıtacak ve ticari olarak da başarılı olabilecek bir eser koleksiyonu üretiyor gibi görünmektedir. Blanc'ın gerçek bir resim için ressamın optimal renk, perspektif ve fırça darbeleri kullanması olan üslûp tanımından etkilenmiştir. Van Gogh hakkından geldiğini düşündüğü tabloları için "manidar" kelimesini kullanırken diğerlerini etüd olarak değerlendirmiştir. Çok sayıda etüd serisi yapmıştır; bunların çoğu natürmorttur ve renk denemeleri için kullanmış ya da arkadaşlarına hediye etmiştir. Arles'daki çalışmaları ulaşmak istediği eser koleksiyonuna çok yardımcı olmuştur: Van Gogh'un o dönem yaptığı resimler arasında en önemli olduklarını düşündükleri "Tohum Serpen Adam", "Gece Kahvesi", "Etten'deki Bahçenin Anısı" ve "Yıldızlı Gece" tablolarıdır. Geniş fırça darbeleri, yaratıcı perspektifleri, renkleri, konturları ve tasarımları ile bu tablolar aradığı üslûbu temsil etmektedir.

Van Gogh'un üslûbunun gelişmesi sıklıkla Avrupa'nın değişik yerlerinde yaşadığı dönemlerde ilişkilendirilir. Bulunduğu yerdeki kültüre ve ışık koşullarına kendini vermeye meyilliydi ancak yine de oldukça belirgin kişisel bir imgeleme sahipti. Ressam olarak gelişimi yavaş olmuştu ve kendi sınırlarının farkındaydı. Çok sık yer değiştirmesi muhtemelen yeni görsel uyarıcılara maruz kalarak teknik becerilerini geliştirmek içindi. Sanat tarihçisi Melissa McQuillan bu yer değiştirmelerin aynı zamanda üslûp değişikliklerini da yansıttığına, Van Gogh'un yer değiştirerek uyuşmazlıklardan kaçındığına ve idealist olan ressamın içinde bulunduğu koşulların gerçekliğiyle yüz yüze kaldığında bununla başa çıkma mekanizması olarak kullandığına inanmaktadır.

Portreler van Gogh'a tanınmak için en iyi fırsatı sağlamıştır. Van Gogh portrelerin resimde kendisini "derinden etkileyen ve sonsuzluk hissi uyandıran tek şey" olduğunu yazmıştır. Kızkardeşine yazdığı mektupta kalıcı olacak portreler yapmak istediğini ve fotoğrafik gerçekçilikten çok rengi kullanarak duyguları ve karakteri yakalamaya çalışmak istediğini yazmıştır. Van Gogh kendine en yakın olanların portrelerini çok sık yapmamıştır; nadiren Theo, Van Rappard ya da Bernard'ı tablolarında görebiliriz. Annesinin portrelerini ise fotoğraflardan yapmıştır.

1888 Aralık ayında, ayçiçekleri kadar iyi bir figür olduğunu düşündüğü "La Berceuse" tablosunu yaptı. Tablo sınırlı renklere, değişken fırça darbelerine ve basit konturlara sahipti. Bu tablo Kasım ile Aralık ayları arasında Arles'da tamamladığı Roulin ailesine ait portrelerin doruk noktası olarak görülmektedir. Portreler "Postacının Portresi" tablosundaki akıcı, sınırlı fırça darbeleri ve eşit yüzeylerden "Madam Rouline ve Bebeği" tablosundaki coşkulu tarza, kaba yüzeylere, geniş fırçalara ve palet bıçağının kullanımına kadar farklı üslûplar gösterir.

Van Gogh 1885 ila 1889 yılları arasında 43'ten fazla otoportre yapmıştır. Paris'te 1887 ortalarında yaptığı gibi otoportreleri genellikle seri hâlde yapmıştır ve ölümünden çok az bir süre önceye kadar devam etmiştir. Genellikle otoportreleri, başkaları ile görüşmek istemediği içine dönük dönemlerinde yaptığı ya da model bulamadığı için kendi resmini yaptığı etüdlerdir.

Otoportreleri sıradışı bir kendini gözlemleme düzeyini yansıtır. Sıklıkla yaşamındaki önemli dönemlere not düşmek için yapılmıştır. Örneğin Paris'te 1887'nin ortalarında yaptığı otoportre serisi Claude Monet, Paul Cezanne ve Signac'dan haberdar olduğu dönemde yapılmıştır. "Gri Fötr Şapkalı Otoportre"de, kalın fırça darbeleri tuvalin dışına doğru yayılır. O dönemin en tanınmış otoportrelerinden biri olan bu tablo "son derece organize ritmik fırça darbeleriyle ve yeni izlenimcilik repertuvarından türetilmiş alıılmadık hâle ile van Gogh'un 'manidar' diye adlandırdığı tuvallerden biridir."

Otoportrelerde çok geniş fizyonomik tasvirler görülür. Van Gogh'un ruhsal ve fiziksel durumu ekseriyetle barizdir; saçları dağınık, traşsız ya da bakımsız sakallı olarak, gözleri çökmüş, zayıf çeneli ya da dişlerini kaybetmiş olarak görünebilir. Bazılarında dolgun dudaklı, uzun suratlı ve çıkık alınlı ya da keskin ve tetikte bakışlar görülür. Saçları alışılmış kızıllıkta ya da bazen kül rengindedir.

Van Gogh'un bakışları nadiren izleyiciye dönüktür. Otoportreler yoğunluk ve renk açısından farklılıklar gösterir ve özellikle 1888 Aralık ayından sonra yapılanların canlı tonları derisinin bitkin solgunluğunu öne çıkarır. Bazılarında sakllı bazılarında sakalsızdır. Kulağını yaralamasının ardından yapılanlarda sargılar görülür. Yalnızca çok azında kendini bir ressam olarak tasvir etmiştir. Saint-Rémy'de yapılanlar başını sağdan, kesik kulağının aksi istikametinden gösterir; kendisini aynadaki aksine bakarak resmetmiştir.

Van Gogh aralarında güller, leylaklar, irisler ve ayçiçekleri de dahil olmak üzere çeşitli çiçekli manzara resimleri yapmıştır. Bazıları renk dili üzerine olan ilgisini, bazıları da Japon ukiyo-e tarzına olan ilgisini yansıtır. Kuruyan ayçiçeklerinin tasvir edildiği iki serisi vardır. İlk seri 1887'de Paris'te yapılmıştır ve yerde duran çiçekleri gösterir. İkinci seri bir yıl sonra Arles'da tamamlanmıştır ve sabahın erken saatlerindeki ışık altında vazoda tanzim edilmiş buketi gösterir. Her iki seri de kalın boya katmanları ile yapılmıştır ve Londra National Gallery'e göre bu teknik "ayçiçeklerinin tohumlarının dokusunu" andırır.

Bu seride Van Gogh alışıldığı gibi resimlerine öznellik ve duygu katmakla uğraşmamış daha çok gelmekte olan Gauguin'e teknik becerilerini ve çalışma yöntemlerini göstermek için bu iki seriyi yapmıştır. 1888 tarihli tablolar ressamın nadir iyimserlik döneminde yapılmıştır. Vincent Ağustos 1888'de Theo'ya "Bouillabasse yiyen bir Marsilyalının hazzıyla resim yapıyorum, büyük ayçiçeklerini boyama konusunda bu şaşırtıcı olmaz ... Eğer bu planı gerçekleştirirsem bir düzine kadar tuval olacak. Tamamı dolayısıyla mavi ve sarıdan ibaret bir senfoni olacak. Hepsini sabahları, gündoğumundan itibaren yapıyorum. Çiçekler çok çabuk solduğu için tamamını bir kerede yapmak gerekiyor."

Ayçiçekleri, Gauguin'in ziyaretine hazırlık olsun diye duvarları dekore etmek amacıyla yapılmıştır ve Van Gogh bu tabloları Arles'daki "Sarı Ev'in konuk odasının" duvarlarına asmıştır. Oldukça etkilenen Gauguin sonradan Paris versiyonlarının ikisini yanında götürmüştür. Gauguin'in ayrılmasından sonra Van Gogh ayçiçeklerinin iki önemli versiyonunu "Berceuse Triptiği"nin kanatları olarak düşünmüş ve Brüksel'deki "Les XX" sergisine dahil etmiştir. Günümüzde serinin ana tabloları ressamın en çok tanınmış tabloları arasında yer alır. Ayçiçekleri tabloları sarı rengin hastalıklı çağrışımları, Sarı Ev ile bağlantıları, fırça darbelerinin abartılı dışavurumculuğu ve koyu arka planlarla yaptığı kontrast ile bilinirler.

On beş tuvalde, Arles'da cazibesine kapıldığı selvileri resmetmiştir. Geleneksel olarak ölüm ile ilişkilendirilen bu ağaçlara yaşam getirmiştir. Arles'da başladığı selvi serilerinde ağaçlarda uzakta rüzgâr kesici olarak resmedilmişken Saint-Rémy'de selvileri tablolarında ön plana almıştır. Vincent Mayıs 1889'da Theo'ya şöyle yazmıştır: "Selviler hâlâ zihnimi meşgul ediyor, ayçiçekleri tablolarım gibi onlarla da bir şeyler yapmak istiyorum. Çizgi ve oran olarak Mısır dikilitaşları gibi güzeller."

1889'un ortalarında kızkardeşi Wil'in isteğiyle Van Gogh "Selvili Buğday Tarlası" tablosunun birkaç küçük versiyonunu yapmıştır. Bu eserler girdapları ve yoğun impasto tekniği ile tanınırlar ve içlerinde ön planına selvilerin hakim olduğu "Yıldızlı Gece" tablosu da yer alır.

Bu dönemdeki diğer eserleri arasında "Alpilles Önünde Zeytin Ağaçları" (1889, bir mektubunda bu tablo hakkında Theo'ya şöyle yazmıştır: "Sonunda zeytin ağaçları ile bir manzaraam var."), "Selviler" (1889), "İki Figürlü Selvi" (1889–90), ve "Selvili ve Yıldızlı Yol" (1890). Saint-Rémy'de iken Van Gogh zamanını dışarıda zeytin bahçelerinde ağaçları resmederek geçirmiştir. Bu eserlerde doğal yaşam, doğal dünyanın kişileştirilme