Uluslararası Emekçiler Birliği (diğer bilinen adıyla "Birinci Enternasyonal")'e katıldı, ve yönetimine seçildi. Bu organizasyonda Marx, Mikhail Bakunin'in (1814–1876) başını çektiği anarşist kanat ile mücadele içindeydi. 1872'de gerçekleşen Birinci Enternasyonal'in 4.kongresi olan Lahey Kongresi'nde Bakunin'in Marx'ın fikirlerini "otoriter" olarak değerlendirmesiyle iki grup arasında büyük çekişmeler yaşanmış, sonunda Bakunin ve anti-otoriter çevreler kongreden ihraç edilmiştir. Mücadeleden Marx galip çıksa da, 1872 yılında Marx'ın da desteklediği biçimde örgüt merkezinin Londra'dan New York'a taşınma kararı Enternasyonal'in güç kaybetmesine neden olmuştur.

1867'de dev çalışması, kapitalist üretim sürecini analiz ettiği Kapital'in ilk cildi yayımlanır. İkinci ve üçüncü cildi üstünde çalışmalarını sürdürür ancak bu ciltler ölümünden sonra Engels tarafından yayımlanabilecektir. Burada Marx, Thomas Hodgskin'in düşüncelerinden etkilenerek geliştirdiği emek değer teorisini ayrıntılara inerek anlatmaktadır. Marx, Kapital'de birden çok kere Hodgskin'in "takdiri hakeden" dediği "Sermayenin Talepleri Karşısında Emeğin Savunulması" isimli eserinden alıntılar yaptığını yazmaktadır. Hatta Marx modern kapitalist üretim sürecinde emeğin yabancılaşmasını Hodgskin'in tanımladığını aktarmaktadır. "Bireysel emeğin artık doğal bir ödülü yok. Her emekçi bütünün sadece, tek başına anlamı ya da kullanım alanı olmayan bir parçasını üretmekte ve emekçinin kendini kıyaslayabileceği ve 'bu benim üretimim, bunu kendime ayırıyorum' diyebileceği hiçbir şey ortada bulunmamaktadır." Kapital'in ilk cildinde Marx, kar oranının düşmesine ve endüstriyel kapitalizmin çöküşüne neden olacağını tartıştığı artı değer ve sömürü kavramlarını da anahatlarıyla ortaya koymaktadır. 1871'in sonbaharında Kapital'in Almanca birinci baskısı tamamen satılmış ve ikinci baskısına geçilmişti. Kapital'in Rus dilinde basımı için yoğun talep 27 Mart 1872'de kitabın Rusça 3000 kopya basılmasına neden oldu.

"Fransa'da İç Savaş" Karl Marx tarafından Enternasyonal'in genel kuruluna gönderilme amacıyla Nisan-Mayıs 1871'de yazılan kitaptır.Haziran 1871'de basılmış, 1872 yılında yaygın bir basımla birçok dile çevrilmiş Avrupa ve ABD`de yayımlanmıştır.

Marx'ın sağlığı hayatının son on yılında gittikçe bozulmaya başladığı için önceki yıllarda gösterdiği üretkenliği sağlayamadı. 1875'te yayımlanan "Gotha Programı'nın Eleştirisi" devrim stratejisi, proletarya diktatörlüğü, kapitalizmden komünizme geçiş ve işçi sınıfı partisi konularını ele alır. Bu kitapta, "Herkesten yeteneğine göre, herkese gereksinmesine göre" prensibinin komünist toplumun sloganı olması gerektiğini beyan eder.

Kapital'in ikinci ve üçüncü ciltleri Marx'ın ölene kadar üzerinde çalıştığı el yazmaları olarak kaldı. Her iki cilt Marx'ın ölümünden sonra Engels tarafından bastırıldı. Kapital II.Cilt Engels tarafından yayına hazırlanıp Temmuz 1893'te bastırıldı: "Kapital II: Sermayenin Dolaşım Süreci". Kapital III:Cilt bir yıl sonra 1894 Ekim ayında bastırıldı: "Kapital III.Cilt: Bir Bütün Olarak Kapitalist Üretim Süreci".

"Artı-değer Teorileri", "Marx ve Engels'in Ortak Eserleri" nin 30, 31, 32 ve 33.ciltlerini oluşturan "1861-1863 İktisat El Yazmaları"ndan ve "Marx ve Engels'in Ortak Eserleri" nin 34.cildini oluşturan "1861-1864 İktisat El Yazmaları" ndan oluşturulmuştur. "Artı-değer Teorileri" ni meydana getiren "1861-1863 İktisat El Yazmaları" nın esas metni "Ortak Eserler" in 30.cildinin son kısmını, 31.cildin, ve 32.cildin tamamını meydana getirmektedir. "Artı-değer Teorileri" nin Almanca kısaltılmış bir baskısı 1905'te ve 1910'da yayımlanmıştır. Bu kısaltılmış baskı İngilizceye çevrilip 1951'de Londra'da basılmıştır. "Artı-değer Teorileri" nin kısaltılmamış tam baskısı 1963 ve 1971 yıllarında Kapital'in 4.cildi olarak Moskova'da basılmıştır.

8 Mart 1881 tarihli Vera Zasuliç'e gönderdiği mektupta, Marx, Rusya'nın gelişimin kapitalist aşamasını atlama ihtimalini ve mir tipi köylerdeki ortak toprak kullanımı temelinde komünizmi inşa etmesi tasarımını dile getirmektedir. Rusya'nın kırsal komününün Rusya'nın toplumsal yenilenmesinin dayanak noktası olduğunu kabul ederken Marx, kapitalist aşama olmaksızın doğrudan sosyalist aşamaya geçmesi için mir'in yönetilmesi sırasında "her taraftan bu yapıya saldıracak zararlı etkilerin öncelikle engellenmesinin gerektiği" konusunda uyarıda bulunmaktadır. Bu zararlı etkilerin engellenmesiyle Marx kırsal komünün kendiliğinden gelişiminin normal şartlarının gerçekleşebileceğini öngörmektedir. Ne var ki Vera Zasulich'e gönderilen aynı mektupta Marx "kapitalist sistemin 
özünde...üreticinin üretim araçlarından tamamen ayrılmasının yattığına" işaret etmektedir. Mektubun bir bölümünde Marx antropolojiye olan ilgisinin her geçen gün artmasından bahsetmektedir; gelecekteki komünizmin bizim tarih öncesi geçmişimizin komünizmine daha üst bir düzeyde geri dönüş olacağı inancıyla bu bilim dalına ilgi duymaktaydı. Şöyle yazmıştır: "Çağımızın tarihsel eğilimi kapitalist üretimin en yüksek seviyesine ulaştığı Avrupa ve Amerika ülkelerinde ölümcül bunalımlarıdır; modern toplumun en arkaik tipte ortaklaşmacı üretim ve iş bölümünün daha üstün bir biçimine dönüşmesine neden olacak şekilde kendi yıkımına son verecek bir bunalım". Şunu da eklemiştir: "ilkel komünlerin canlılığı karşılaştırılmaz biçimde Samilerden, Yunanlardan, Romalılardan vb diğer toplumdan daha üstündü, ziyadesiyle modern kapitalist toplumlardan da". Ölmeden önce, Marx Engels'e bu düşüncelerini yazmasını istedi, kitap 1884 yılında yayımlandı: "Ailenin, Özel Mülkiyetin ve Devletin Kökeni".

Marx ve Jenny von Westphalen'ın yedi çocukları oldu, ancak özellikle Londra'daki yaşamları boyunca içinde bulundukları kötü hayat şartları nedeniyle sadece üç çocukları yetişkin yaşlara kadar yaşayabildi. Çocukları şunlardı: Jenny Caroline (evlilik soyadı. Longuet; 1844–83); Jenny Laura (evlilik soyadı. Lafargue; 1845–1911); Edgar (1847–1855); Henry Edward Guy ("Guido"; 1849–1850); Jenny Eveline Frances ("Franziska"; 1851–52); Jenny Julia Eleanor (1855–98) ve ismi konulmadan bir bebekleri daha öldü (Temmuz 1857). Marx'ın yanlarında çalışan yardımcıları Helene Demuth'dan Freddy isminde bir çocuğu daha olduğuna dair iddialar bulunmaktadır.

Marx, özellikle yetkililerin onu takip etmelerini güçleştirmek için çoğunlukla bir ev ya da daire kiralarken, sıklıkla takma isim kullanırdı. Paris'te iken, 'Mösyö Ramboz' takma adını kullanırken Londra'da yaşarken mektuplarını 'A.Williams' diye imzalardı. Arkadaşları koyu ten rengi ve dalgalı saçlarına atfen onun Kuzey Afrika halkı Moor'lara benzediğini düşünerek "Moor" diye çağırırken o çocuklarının onu "Yaşlı Nick" ve "Charley" diye çağırmalarını isterdi. Kendisi de arkadaşlarına ve aile üyelerine takma isim takmaktan hoşlanıyordu: Friedrich Engels'e "General", yardımcıları Helene için "Lenchen" veya "Nym" kızları Jennychen'e "Çin İmparatoru; Qui Qui" ve Laura için "Kakadou".

Biyografi yazarı Sylvia Nasar'a göre, Marx hiçbir zaman İngilizceyi tam anlamıyla öğrenmedi ve son otuz yıl boyunca yaşadığı Birleşik Krallık'ta hiçbir fabrikayı ziyaret etmedi.

Karısı, Jenny’nin Aralık 1881’de ölümünden sonra Marx, hayatının geride kalan on beş aylık döneminde onu hasta halde bırakacak kesilmeyen akıntılı bir nezleye yakalandı. Bu hastalığı takiben Marx’ta, 14 Mart 1883’te ölmesine neden olacak bronşit ve plörezi gelişti. Vatansız bir insan olarak öldü; Londra’daki ailesi ve arkadaşları tarafından 17 Mart 1883 tarihinde Highgate Mezarlığı’na defnedildi. Cenazesinde dokuz ile on bir kişi arasında yas tutucu vardı.

En yakın birkaç arkadaşı, içlerinde Wilhelm Liebknecht ve Friedrich Engels olmak üzere konuşma yaptı. Engels’in konuşmasından bir pasaj buradadır:
Marx'ın kızları Eleanor ve Laura, eşleri Charles Longuet ve Paul Lafargue, Marx'ın iki Fransız sosyalist damadı, oradaydılar. Liebknecht, Alman Sosyal Demokrat Partisi’nin kurucusu ve lideri, Almanca bir konuşma ve Longuet, Fransız işçi sınıfı hareketinin önemli bir şahsiyeti olarak, Fransızca kısa bir konuşma yaptı. Aynı zamanda Fransa ve İspanya işçi partilerinden gelen iki telegraf okundu. Engels’in konuşmasıyla cenaze töreninin programının tamamı oluşturulmuştu. Cenazeye katılan akraba olmayan diğer kişiler ise Marx’ın üç komünist arkadaşıydı:Friedrich Lessner, 1852’deki Köln komünist davasından üç yıl hapis cezası almıştı; G. Lochner, Engels’in ifadesiyle “Komünist Birliği’n eski bir üyesi”; ve Carl Schorlemmer, Manchester’da bir kimya profesörü, Royal Society’nin bir üyesi, ve aynı zamanda 1848 Baden devriminde yer almış bir komünist aktivist. Cenazeye katılan bir diğer isim ise daha sonra çok ünlü bir akademisyen olacak olan bir İngiliz zoolog Ray Lankester’dı.

1895’teki ölümünde Engels, Marx'ın hayattaki iki kızına 4.8 milyon dolarlık mirasının önemli bir kısmını bıraktı.

Marx'ın mezartaşı na şunlar kazınmıştır : "Bütün ülkelerin işçileri, birleşin!", Komünist Manifesto’nun son cümlesi ile (Engels tarafından düzenlenen) "Feuerbach Üzerine Tezler" in 11.si : "Düşünürler bugüne kadar sadece dünyayı değişik biçimlerde tercüme etmeye çalıştılar - oysa gerekli olan onu değiştirmektir". Büyük Britanya Komünist Partisi Laurence Bradshaw tarafından yapılan bir kafa büstü ile 1954 yılında anıtsal bir mezartaşı yaptırdı; Marx’ın ilk yapılan mezartaşı ise oldukça mütevaziydı 1970 yılında ev yapımı bir bomba ile bu anıtı yok etme teşebbüsü söz konusu oldu.

Marksist tarihçi Eric Hobsbawm şunları söylemektedir: "Marx’ın başarısız biri olarak öldüğünü kimse söyleyemez çünkü, Birleşik Krallık'ta kendisini takip eden ciddi bir kitle oluşturamasa bile fikirleri Almanya ve Rusya’da sol hareketleri derinden etkilemiştir. Ölümünden sonraki 25 yıl içinde politikalarında Marx’ın etkisini kabul eden kıta Avrupa’sındaki sosyalist partiler temsilî demokrasi içinde seçim yapılan ülkelerde yüzde 15 ile 47 arasında oy kazanmışlardı."

Marx'ın diğer düşünürlerle polemiği çoğunlukla eleştiri üzerinden olmuştur ve bundan dolayı "toplum bilimlerinde eleştirel metodun ilk bü