nistan geneline yayılmasını onayladı ve ISAF bu görevi ülkenin tamamında dört ana aşamada genişletti.
31 Temmuz 2006'da ISAF, Afganistan'ın güneyinde ABD yönetimindeki terör karşıtı bir koalisyonun gerçekleştirdiği askerî operasyonları da devraldı. Güneydeki çatışmaların şiddetinden dolayı, 2011'de Fransa ittifakın çabalarını güçlendirmek için Mirage 2000 savaş uçaklarından oluşan bir filonun Kandehar'a gönderilmesine izin verdi. 2012 Chicago zirvesinde NATO, Afganistan'daki savaşı bitiren ve NATO öncülüğündeki ISAF güçlerinin Aralık 2014'ün sonunda ülkeden ayrılmasını içeren bir planı destekledi. Aralık 2014'te ISAF dağıtıldı ve Kararlı Destek Misyonu hayata geçirildi.

Ağustos 2004'te Irak Savaşı sırasında NATO, Irak güvenlik güçlerini ABD öncülüğündeki MNF-I ile birlikte desteklemek için NATO Eğitim Görevi - Irak adlı görevi başlattı. NATO Eğitim Görevi - Irak (NTM-I), Birleşmiş Milletler Güvenlik Konseyinin 1546 sayılı kararı uyarınca görev yapan Irak Geçici Hükûmeti'nin ricası üzerine oluşturuldu. NTM-I'ın amacı, Irak'ın kendi ihtiyaçlarını karşılayabilecek etkili ve sürdürülebilir bir kapasiteye ulaşabilmesi için Irak güvenlik güçlerinin eğitim yapı ve kurumlarının gelişimine katkı sağlamaktı. Bir savaş görevi olmayan NTM-I, NATO'nun Kuzey Atlantik Konseyinin siyasi kontrolündeki farklı bir görevdi. Çalışmalarının ağırlığı eğitim ve danışmanlık üzerine olan misyonun etkinlikleri Iraklı yetkililer ve aynı zamanda NTM-I'ın komutanlığını yapan ABD yönetimindeki Deputy Commanding General Advising and Training ile birlikte düzenlenmekteydi. Eğitim görevi 17 Aralık 2011'de resmen sona erdi.

17 Ağustos 2009'da NATO, Aden Körfezi ve Hint Okyanusu'nun deniz trafiğini Somalili korsanlardan korumak ve bölge ülkelerinin donanma ve sahil güvenliğine destek olmak için savaş gemileri gönderdi. Diğer ülkelerin gemilerinin yanında çoğunlukla ABD savaş gemilerinin katıldığı bu operasyon Kuzey Atlantik Konseyi tarafından onaylandı. Okyanus Kalkanı Harekâtı, Dünya Gıda Programı'nın bir parçası olarak Somali'de yardım dağıtan Müttefik Destek Harekâtı gemilerini korumaya odaklanmaktadır. Çin ve Güney Kore de etkinliklere katılmak için savaş gemilerini gönderdi. Harekât ile korsan saldırılarının kesilmesi, gemilerin korunması ve bölgedeki genel güvenlik seviyesinin yükseltilmesi amaçlanmaktadır.

Libya İç Savaşı sırasında protestocular ile Muammer Kaddafi yönetimindeki Libya hükûmeti arasında şiddet arttı ve 17 Mart 2011'de ateşkes ve sivillerin korunması için askerî müdahale çağrısı yapan Birleşmiş Milletler Güvenlik Konseyinin 1973 sayılı kararı kabul edildi. Aralarında pek çok NATO üyesinin de bulunduğu bir koalisyon kısa süre sonra Libya üzerinde uçuşa yasak bölgeyi uygulamaya başladı. 20 Mart 2011'de NATO üyeleri, Birleşik Koruyucu Harekâtı ile NATO Daimi Deniz Görev Grubu 1 ve NATO Daimi Mayın Karşıtı Tedbir Grubu 1 gemilerini ve ek olarak NATO üyelerinin gemi ve denizaltılarını kullanarak Libya'ya silah ambargosu uygulanmasını kararlaştırdı. Operasyonun amacı, yasak silah veya paralı asker taşıdığından şüphelenilen gemilerin takibini, bildirimini ve gerekirse bağlantı kesimini yapmaktı.
NATO 24 Mart'ta uçuşa yasak bölgenin kontrolünü koalisyondan devralmaya karar verirken, karadaki birimlerin komutası koalisyon güçlerinde kalmaya devam etti. 27 Mart 2011'de, Birleşik Arap Emirlikleri ve Katar'ın desteğiyle BM kararı NATO tarafından resmen uygulanmaya başlandı. Haziran ayında ittifak içindeki ayrışmanın raporları ortaya çıktı ve 28 üyenin sadece sekizinin askerî operasyonlara katıldığı anlaşıldı. Bunun sonucunda ABD Savunma Bakanı Robert Gates ile Hollanda, İspanya, Polonya, Türkiye ve ittifakın çatışmalardaki yetkisini aştığını düşünen Almanya gibi ülkelerin arasında daha fazla katılım konusunda tartışmalar yaşandı. 10 Haziran'da Brüksel'de yaptığı son ilkesel konuşmada Gates, müttefik ülkeleri NATO'nun sonunu getirebilecek davranışlarından dolayı eleştirmeye devam etti. Almanya Dışişleri Bakanlığı "Almanya'nın NATO'ya ve NATO öncülüğündeki operasyonlara yaptığı önemli katkılara" ve Başkan Obama'nın bu katılıma ne kadar değer verdiği gerçeğine dikkat çekti.

Operasyon Eylül aynına kadar uzatılırken aynı gün Norveç, katkısını azaltmaya başlayacağını ve 1 Ağustos'ta çekilmeyi tamamlayacağını açıkladı. Aynı haftanın başında Danimarka savaş uçaklarının bombalarının bitmek üzere olduğu bildirildi. Bir sonraki hafta Kraliyet Donanması'ndan yapılan açıklamada ülkenin çatışmadaki operasyonlarının sürdürülebilir olmadığı ifade edildi. Ekim 2011'de operasyonun sonunda, Kaddafi'nin ölümünün ardından, NATO uçakları Kaddafi yanlılarına ait hedefleri yaklaşık 9.500 kez vurdu. Mayıs 2012'de İnsan Hakları İzleme Örgütü tarafından yayımlanan bir rapor, operasyonda ölen en az 72 sivilin kimliğini ortaya koydu. Ekim 2013'teki bir darbe girişiminin ardından Libya Başbakanı Ali Zeydan, devam eden güvenlik sorunlarına destek olması için NATO'dan teknik tavsiye ve eğitmen istedi.

NATO'nun, topraklarının büyük bir kısmı Avrupa ve Kuzey Amerika'da bulunan yirmi dokuz üyesi vardır. Kuzey Atlantik Antlaşması'nın 6. maddesine göre NATO'nun "sorumluluk bölgesi" Atlas Okyanusu'ndaki Yengeç Dönencesi'ne kadardır ve bu yüzden bazı üye ülkeler tamamen kapsanmamaktadır. Antlaşmanın ilk görüşmeleri sırasında ABD, Belçika Kongosu gibi sömürgelerin antlaşmaya dâhil edilmemesi konusunda ısrar etti. Buna rağmen Fransız Cezayiri, 3 Temmuz 1962'de bağımsızlığını elde edene kadar örgütün parçası olarak kaldı. Bu yirmi dokuz üyenin on ikisi, örgüte 1949'da katılan kurucu üyelerdir; diğer on yedi üye ise yedi genişleme süreci sonunda örgüte katıldı. Az sayıda NATO üyesi ülke GSYİH'sinin yüzde iki ve daha fazlasını savunmaya harcamaktadır, ABD ise NATO savunma harcamalarının dörtte üçünü gerçekleştirmektedir.

1960'ların ortasından 1990'ların ortasına kadar Fransa, "Gaullo-Mitterrandism" olarak adlandırılan bir politika izleyerek NATO'dan bağımsız bir askerî strateji benimsedi. Nicolas Sarkozy, 2009'da ülkesinin bütünleşik askerî komutaya ve Savunma Planlama Komitesine dönüşünü müzakere etti, adı geçen komite bir yıl sonra dağıtıldı. Fransa günümüzde Nükleer Planlama Grubu dışında olan tek NATO üyesidir ve ABD ile Birleşik Krallık'ın aksine nükleer silaha sahip denizaltılarını ittifakın kullanımına sunmayacaktır.

Yeni üyeliklerin çoğu, aralarında eski Varşova Paktı üyelerinin de bulunduğu Orta ve Doğu Avrupa ülkelerinden gerçekleşmektedir. Örgüte katılım, bireysel Üyelik Eylem Planları ile yürütülmektedir ve şu anki üyelerin ayrı ayrı onayını gerektirmektedir. Şu anda Bosna-Hersek ve Makedonya olmak üzere NATO'ya katılma sürecinde olan iki aday ülke vardır. Makedonya'nın katılımı, üyeliğin gerekliliklerini Arnavutluk ve Hırvatistan ile aynı anda yerine getirmesine rağmen Makedonya adlandırma sorunu çözülmediği için Yunanistan tarafından engellendi. Yeni ve olası üyeler, bu süreçte birbirlerine destek olmak için 2003'te Adriyatik Sözleşmesi'ni oluşturdular. Örgüte üyeliği hedefleyen bir diğer ülke olan Gürcistan'a, 2008'de Bükreş'te düzenlenen zirvede ittifaka davet edileceğine dair söz verildi; ancak 2014'te ABD Başkanı Barack Obama, ülkenin "şu anda üyelik yolunda" olmadığını söyledi.

Rusya örgütün daha fazla genişlemesine, Sovyetler Birliği Cumhurbaşkanı Mihail Gorbaçov ile Avrupalı ve Amerikalı müzakereciler arasında gerçekleşen ve Almanya'nın barışçıl bir şekilde yeniden birleşmesine izin veren uzlaşmaya aykırı olduğu gerekçesiyle karşı çıkmaktadır. NATO'nun genişleme çabaları genellikle Rusya hükûmeti tarafından, bir Soğuk Savaş girişimi olan Rusya'nın kuşatılması ve izole edilmesinin devamı olarak görülmektedir, gerçi Batı'dan da bu yönde eleştiriler gelmektedir. Ukrayna'nın NATO ve Avrupa ile olan ilişkileri, siyasi açıdan bölünmelere yol açtı ve 2014'te Rusya yanlısı Cumhurbaşkanı Viktor Yanukoviç'in devrilmesiyle sonuçlanan "Euromaidan" protestolarının düzenlenmesinde etkili oldu. Mart 2014'te Başbakan Arseniy Yatsenyuk, Ukrayna'nın NATO üyeliği peşinde koşmadığı konusunda hükûmetin duruşunu yineledi. Ukrayna Cumhurbaşkanı Petro Poroşenko, NATO üyeliği hedefi doğrultusunda 29 Aralık 2014'te ülkesinin bağlantısızlık durumunu ortadan kaldıran tasarıyı imzaladı; ancak katılımdan önce referandum düzenleneceğini belirtti. Ukrayna, Bireysel Ortaklık Eylem Planına (BOEP) sahip sekiz Doğu Avrupa ülkesinden biridir. 2002'de başlatılan BOEP'ler, NATO ile ilişkilerini derinleştirme yeteneğine ve siyasi iradesine sahip ülkelere açıktır.

Barış İçin Ortaklık (BİO) programı 1994'te başlatıldı ve her ortak ülke ile NATO arasındaki ikili ilişkiler üzerine kuruldu: her ülke katılımının kapsamını belirleyebilir. Bağımsız Devletler Topluluğunun şimdiki ve eski tüm üyelerini içermektedir. Avrupa-Atlantik Ortaklık Konseyi (AAOK) 29 Mayıs 1997'de kurulan ve elli katılımcı ülke arasında düzenlenen olağan eşgüdüm, danışma ve diyalog forumudur. BİO programı Avrupa-Atlantik Ortaklığı'nın operasyonel kanadı olarak değerlendirilmektedir. Afganistan gibi diğer üçüncü ülkelerle de BİO çerçevesinde bazı çalışmalara katılmaları konusunda temasa geçilmektedir.

Avrupa Birliği (AB), NATO ile 16 Aralık 2002'de Berlin Plus anlaşmasının altında bir dizi düzenlemeyi imzaladı. Bu anlaşmayla AB'ye uluslararası bir krizde bağımsız hareket etmek istediğinde, NATO'nun görev almak istememesi durumunda örgütün varlıklarını kullanma olasılığı tanındı. Örneğin 1982 tarihli Lizbon Antlaşması'nın madde 42(7) hükmüne göre "Eğer bir üye devlet kendi topraklarında silahlı bir saldırıya uğrarsa, diğer üyeler ellerinden gelen bütün yollarla yardım yükümlülüğü altındadır". Antlaşma NATO'nun altıncı maddesi gereği küresel olarak Yengeç Dönencesi'nin kuzeyi ile sınırlı olan bölgelerde uygulanmaktadır Böylece aynı zamanda AB üyesi de olan BİO ülkeleri için bir "ikili yapı" sağlandı.

Ek olarak NATO, pek çok NATO üyesi olmayan ülkeyle iş birliği yapmakta ve çalışmalarını tartışmaktadır. Akdeniz Diyaloğu İsrail ve Kuzey Afrika ülkeleri ile benzer şekilde iş birliği yapmak için 1994'te kuruldu. İstanbul İş Bir