収蔵された図書は、貴衆両院図書館からの引継書と戦後の収集分からなる赤坂の国会図書館仮本館蔵書が約100万冊、帝国図書館による戦前収集分を基礎とする上野図書館の蔵書が約100万冊。
开馆之际馆藏图书有205万册，主要包括从贵族院和众议院两院附属图书馆继承的图书、赤坂的临时国会图书馆收藏的图书约100万册，以及以战前帝国图书馆馆藏为主体的上野图书馆的藏书约100万册。