2006年9月、06年自民党総裁選に立候補するも内閣官房長官（当時）の安倍晋三に敗れる（安倍：464票麻生：136票谷垣禎一：102票）。
2006年9月，第二次参选自民党总裁，败于时任内阁官房长官的安倍晋三（464票），但得票上升至136票，排第二位。