2014年1月にリーが発表する以前から、『キャプテン・アメリカ/ザ・ファースト・アベンジャー』、『キャプテン・アメリカ/ウィンター・ソルジャー』、短編映画『エージェント・カーター』でカーターを演じたヘイリー・アトウェルは同役への復帰に関心を示していた。
女主角海莉·阿特维尔在《美国队长》、《美国队长2》、《卡特探员短片》中扮演过卡特，她于2013年10月表示有兴趣回归扮演同一角色，其后2014年1月保罗·李才宣布她的加盟。