Aphrodite's Child

Fra Athen til Paris

Det var sannsynligvis Vangelis' idé at det fortsatt ukjente bandet skulle skifte tilholdssted til London, som ville være mer passende omgivelser. Men denne avgjørelsen var ikke problemfri: Koulouris måtte fortsatt bo i Hellas for å fullføre militærtjenesten, mens resten av bandet, på vei til London, ble sittende fast i Paris. Delvis på grunn av problemer med å få arbeids- og oppholdstillatelse, og delvis på grunn av angrepene i forbindelse med opptøyene i Mai 1968.
I Paris skrev de under platekontrakt med Mercury Records, kalte bandet Aphrodite's Child og ga ut deres første singel, «Rain and Tears», en omarbeidet versjon av Pachelbels Kanon i D-moll. Gruppa ble med denne singelen superstjerner over natta, både i Frankrike og flere andre europeiske land, på tross av at sangen ble sunget på engelsk og ikke fransk. I oktober samme år ga bandet ut deres første album, End of the World. Albumet inneholdt både psykedeliske popsanger og ballader, i fotsporene til Procol Harum og The Moody Blues.
Bandet startet å turnere rundt om i Europa, og i januar 1969 ga de ut en singel på italiensk i forbindelse med Festival della canzone italiana, hvor de imidlertid ikke deltok. Deres neste singel var «I Want to Live», en versjon av sangen «Plaisir' d'amour». Aphrodites' Child dro til London for å spille inn deres neste album i Trident Studios. Den første singelen fra det nye albumet, «Let Me Love, Let Me Live», kom ut i oktober, mens albumet It's Five O'Clock, kom ut i desember 1969. Det inneholdt suksessfulle ballader (som tittellåta), men også sanger som krysset grensene til flere andre sjangre, inkludert country.
Etter det andre albumet, begynte bandet å turnere igjen, denne gange uten Vangelis, som foretrakk å bli i Paris og spille inn filmmusikken til Henry Chapiers film Sex Power. Harris Chalkitis erstattet Vangelis på scenen. For å opprettholde den regelmessige strømmen av hits, ga bandet ut singelen «Spring, Summer, Winter and Fall» i august 1970.

666

Bandet begynte innspillingen av albumet 666 sent i 1970: en musikalsk bearbeidelse av den bibelske boken Johannes' åpenbaring. Silver Koulouris, som nå var ferdig med militærtjenesten, ble nå med i bandet på nytt. Forholdet mellom bandmedlemmene var imidlertid ikke det beste på det tidspunktet, og det ble bare verre i løpet av innspillingen.  
666 var for det meste Vangelis' konsept, skapt i samarbeid med en tekstforfatter utenfra, Costas Ferris. Musikken som Vangelis lagde til albumet var mye mer psykedelisk og orientert mot progressiv rock enn noe bandet hadde gjort tidligere. Ikke alle i bandet likte dette så godt; de ville fortsette å spille den popmusikken som hadde gitt dem så mye suksess. Videre jobbet Roussos med solokarrièren, og han tok opp den første solosingel, «We Shall Dance» (med Sideras på trommer), og sitt første soloalbum, On the Greek Side of My Mind. Dette skjedde samtidig som at Vangelis spilte inn L'apocalypse des Animaux og arbeidet med en singel sammen med kjæresten Vilma Ladopoulou, samt opptro sammen med Koulouris under pseudonymet Alpha Beta.
Den doble LP-en 666 kom til slutt ut sent i 1971, og solgte 20 millioner eksemplarer. Etter dette ble bandet splittet. Både Vangelis og Demis Roussos gikk til suksessfulle solokarrièrer, Roussos som popsanger og Vangelis som en av pionerene i New Age-musikken. Koulouris jobbet med begge ved flere anledninger. Loukas Sideras startet på en mindre suksessfull solokarrière. Han ga ut et album og singelen «Rising Sun» etter oppløsningen.