בשנים 1843 - 1844 פרסם שירים בשפה הרומנית בכתב העת "לוח השנה עבור העם הרומני" (Calendarul pentru poporul românesc) של מיכאל קוגלניצ'אנו ובכתב העת "הדבורה" (Albina) של גאורגה אסאקי. ב-1844 יצא לאור כתב העת "ההתפתחות" (Propăşirea) בעריכתם של אלכסנדרי, קוגלניצ'אנו, פאנאיט באלש ויון גיקה. השלטונות הכתיבו את שינוי שם כתב העת ל"גיליון מדעי וספרותי" (Foaie ştiinţifică şi literară). אלכסנדרי פרסם בכתב עת זה פרוזה ו-8 דוינות עד לסגירתו בפקודת השלטונות, באוקטובר באותה שנה.
אלנה נגרי ומהפכת 1848.
ב-1845 ביקר אלכסנדרי בן ה-23 באחוזת מנז'ינה (Mânjina), בקרבת גאלאץ, שם חגגו קוסטקה נגרי ואחותו, אלנה נגרי, גרושה טרייה בת 21, את יום הולדתם. בני הבית הכינו ערב מוזיקלי, קוסטקה ניגן בכינור, אלנה שרה ואחות נוספת, קתרינה, ניגנה בפסנתר. אלכסנדרי הוקסם, ועיבד את החוויה לשיר שתיאר אותה.בנוסף לאלכסנדרי היו שם גם מיכאיל קוגלניצ'אנו, קוסטקה נגרוצי, אלקו רוסו, יון יונסקו מבראד וגם בני נסיכות ולאכיה דוגמת יון גיקה, ניקולאה בלצ'סקו ועוד. האינטלקטואלים הרומנים הצעירים הניחו בהזדמנות זו את התשתית הרעיונית למהפכות אביב העמים של שנת 1848 בארצות הרומניות, למאבק לאיחוד הנסיכויות ולמאבק לעצמאות. אלנה חלתה בשחפת, וב-1846 נסעה עם אחיה להבראה בחוץ לארץ.
וסילה אלכסנדרי התאהב באלנה נגרי והיא השיבה לו אהבה, ובנסיבות אלה כתב לה אלכסנדרי שירי אהבה. באוגוסט נסע לראשונה לקונסטנטינופול וביקר גם באיי הנסיכים בים השיש. בינואר 1846 ביקר בנסיכות ולאכיה וב-28 בינואר נפגש עם חברי "החברה הספרותית" (ממנה התפתחה האקדמיה הרומנית). ביוני נסע בשנית לקונסטנטינופול ובספטמבר פגש את אלנה נגרי בטריאסטה. השניים עברו לגור יחד בוונציה, שם כתב אלכסנדרי את סדרת השירים הוונציאניים. לאחר שמחלתה של אלנה החמירה, עברו, בינואר 1847, לנאפולי יחד עם ניקולאה בלצ'סקו ולאחר מכן לפלרמו, שם מזג האוויר היה חם יותר ונוח יותר למחלתה. המצב הבריאותי של אלנה המשיך להתדרדר, ובהפלגה מנאפולי לכיוון המולדת, על ספינה צרפתית, מתה אלנה בזרועות יקיריה. וסילה אלכסנדרי הקדיש לה את הפואמה "כוכב קטן" (Steluţa) ואת מחזור השירים "דמעות קטנות" (Lăcrămioare;זה גם שמו של פרח קטן ונאה הצומח ברומניה). בחליפת מכתבים בין בלצ'סקו ובין אלכסנדרי, ניסה בלצ'סקו לנחם את אלכסנדרי על אובדנו והאחרון כתב לבלצ'סקו שיחפש נחמה במאבקו למען המולדת.
אלכסנדרי תפס מקום כאחד ממנהיגי המהפכנים של 1848 בנסיכות מולדובה. האינטלקטואלים הצעירים, שדגלו בשינויים, התכנסו, באישור השליט מיכאיל סטורדזה, במלון "פטרסבורג" ביאשי, ואלכסנדרי ערך כְּתב דרישות לשינויים ובו 35 סעיפים. השליט החליט להגלות לטורקיה את ראשי המהפכנים, אך מרביתם הצליחו להימלט על ידי מתן שוחד לשומרים המלווים. אלכסנדרי, יחד עם אחרים, גלה מארצו לברשוב, שם ערך את הכרוזים "מחאה בשם מולדובה, האנושות והאלוהים" (Protestaţie în numele Moldovei, a omenirii şl a lui Dumnezeu) ו"העקרונות שלנו לארגון מחדש של המולדת" (Prinţipiile noastre pentru reformarea patriei) וכתב את הפואמה ההיסטורית "הזקיף הרומני" (Sentinela română).
ביוני עבר לצ'רנוביץ, שם התכנסו מהפכנים בני נסיכות מולדובה סביב משפחת חורמוזקי. הוא השתתף בהנחת הבסיס לכתב העת "בוקובינה" (Bucovina) וגם פרסם בו מיצירותיו. בספטמבר יצא דרך אוסטריה וגרמניה אל פריז, שם, באוקטובר, נבחר לחבר ב"חברה הצרפתית האוריינטלית" (Société orientale de France). כאן התחיל את התעמולה למען איחוד הנסיכויות הרומניות ובאפריל 1849 יצא אל קונסטנטינופול, שם הוצע לו להיות חבר בוועד המהפכני המאוחד. ביולי שב לפריז, שם הקים ופרסם, יחד עם ניקולאה בלצ'סקו ואלקו רוסו, את כתב העת "רומניה העתידית" (România viitoare). בתקופת המהפכה ולאחריה כתב שירים לאומיים, שנועדו לעורר את הרגש הלאומי – שירים דוגמת "אל הרומנים" (שמו שונה מאוחר יותר ל"התעוררות רומניה"). בסוף 1849 לאחר מה שכינה "מלחמת איגרות" עם בני משפחתו, נאלץ לשוב לנסיכות מולדובה, אף על פי שהוא היה מעדיף להאריך את שהותו בפריז. ב-1850 התמנה לתפקיד ארכיבר המדינה ונאלץ להישאר ביאשי עד סתיו 1852, אז הגיע שוב לפריז.
אהבות חדשות והמאבק לאיחוד רומניה.
על אף שבועתו לאהובתו המתה, אלנה נגרי, נסחף אלכסנדרי לאהבה חדשה: אהבתו למריה קנטקוזינו. אלכסנדרי – כמו בעלה השני של מריה, הנסיך אלכסנדרו קנטקוזינו, כמו חברו ניקולאה בלצ'סקו, וגם כמו הצייר תאודור שסריו ולבסוף כמו תלמידו של שסריו, הצייר פייר ססיל פיוי דה שוואן – נשבה בקסמיה של מריה קנטקוזינו. ב-1850, ליווה אותה אלכסנדרי עד צ'רנוביץ, (את יתרת הנסיעה עשתה בליווי אחיו של וסילה אלכסנדרי, ינקו), בנסיעתה על פני אירופה אל איי דרום צרפת, שם קיוותה להבריא ממחלתה (כנראה שחפת). ב-1852 כתב אלכסנדרי את שיר האגדה "מריאוארה פלוריאוארה" (Mărioara Florioara), שפורסם ב-1853 והוקדש למריה קנטקוזינו.
ב-1853 פרסם אלכסנדרי בפריז את ספר השירים הראשון מפרי עטו. הוא יצא למסע דרך טולוז, מרסיי, ג'יברלטר, טנג'יר, טטואן, סביליה, גרנדה ומדריד. בדרכו חזרה נסע באותו דיליז'נס עם פרוספר מרימה, והשניים התיידדו. בשנה זו הועלה בדרג הביוארים לדרגת פוסטלניק.
ב-1854 ערך מסע לאנגליה ועבר בדרך בגרמניה ובבלגיה. מהמסע שב בעקבות הידיעה על מות אביו. עם קבלת הירושה, שחרר אלכסנדרי מעבדותם את כל הצוענים באחוזותיו. את עמדתו בעניין זה ביטא השיר "שחרור הצוענים" (Desrobirea Ţiganilor), שפרסם כבר ב-1844 ובו בירך את היום בו ישוחררו הצוענים. הצוענים בארצות הרומניות, שהיו עדיין משועבדים, שוחררו על פי החוק ב-1856. אלכסנדרי המשיך בנסיעותיו על פני העולם, וב-1855, בחודשים אוקטובר עד דצמבר, ערך ביקור נוסף ברחבי האימפריה העותמאנית ובמהלכו ביקר בחצי האי קרים, בין הריסות העיר סבסטופול.
מ-1855 הוביל את ההוצאה לאור של כתב העת רומניה ספרותית, ומ-1856 נרתם במלוא כוחו לקידום איחוד הנסיכויות הרומניות. הוא השתתף ב"ועד האיחוד", וב-9 ביוני, באותה שנה, פרסם ב"כוכב הדנובה" (Steaua Dunării), עיתון של קוגלניצ'אנו, את שירו "הורה האחדות" (Hora Unirii), שהתקבל בהתלהבות רבה על ידי תומכי האיחוד, אשר הפכו אותו להמנונם, על לחן של אלכסנדרו פלכטנמאכר. בתקופה זו פגש באכסניה בטרגו פרומוס חדרנית יפה, בתו של בעל האכסניה, בשם פאולינה לוקשביץ' (Paulina Lucasievici או Locasiewicz). אלכסנדרי התאהב בה ולקח אותה לאחוזתו במירצ'שט. הקשר הזה הניב ב-3 בנובמבר 1857 את בתו היחידה של אלכסנדרי, מריה ונמשך זמן רב, אך רק לאחר כעשרים שנה, ב-3 באוקטובר 1876, נשא אלכסנדרי לאישה את אם בתו.
אלכסנדרי בפוליטיקה ובדיפלומטיה.
ב-1858 התמנה אלכסנדרי לשר חוץ בממשלה מולדובנית זמנית, שנועדה להבטיח את בחירת הדומניטור. הוצע לו להתמודד על כס הדומניטור של נסיכות מולדובה ובעקבות זאת הפיצו מתנגדיו את השמועה שסבו מצד אביו היה יהודי. אלכסנדרי ויתר על מועמדותו למען חברו, קוסטקה נגרי ולאחר שגם קוסטקה ויתר, עברו שניהם לתמוך בחברם המשותף, אלכסנדרו יואן קוזה, כדי לאפשר את איחוד הנסיכויות תחת שליט אחד. הקידום שלו בדרג הבויארים נמשך והוא מתמנה לוורניק.
לאחר איחוד נסיכות מולדובה ונסיכות ולאכיה באיחוד פרסונלי תחת שלטונו של הדומניטור אלכסנדרו יואן קוזה, ידידו של אלכסנדרי, מינה קוזה את אלכסנדרי לשר חוץ, תחילה בנסיכות מולדובה ולאחר מכן גם בוולאכיה. אלכסנדרי כיהן בתפקיד זה בין 24 בינואר 1859 ויוני 1860. בתקופה זו יצא בשליחות דיפלומטית אל ארצות מערב אירופה במטרה לקבל את ההכרה באיחוד רומניה.
הנסיכויות הרומניות היו תחת משטר פיקוח של שבע המעצמות האירופאיות החשובות של התקופה: האימפריה הרוסית, האימפריה העות'מאנית, צרפת, בריטניה, האימפריה האוסטרו-הונגרית, פרוסיה ואיטליה; ושתיים מתוך השבע – האימפריה האוסטרו-הונגרית והאימפריה העות'מאנית, שהיו להן אינטרסים באזור – התנגדו בתוקף לאיחוד בהעדיפן נסיכויות קטנות וחלשות על פני מדינה גדולה יותר וחזקה יותר. האימפריה העות'מאנית גם איימה בהתערבות צבאית וכדי לתת תוקף לאיומים הועברו יחידות צבא אל הגבול הרומני. בתגובה לתנועות הצבא העות'מאני ריכז הדומניטור קוזה את הצבא הרומני, חסר האימונים והחימוש, בגבול עם האימפריה העות'מאנית. אלכסנדרי ביקר בפריז, בלונדון ובטורינו ואף התקבל לראיון אצל נפוליאון השלישי והצליח להשיג הכרה דיפלומטית. מנפוליאון השלישי קיבל גם 10,000 רובים ותחמושת עבור הצבא הרומני.
בתקופה זו פרסם בין היתר את ספר הלימוד "הדקדוק של השפה הרומנית" (Grammaire de la langue roumaine) תחת שם העט ו. מירצ'סקו (V. Mircesco).
ב-1867 נסע לצרפת על מנת ללוות את בתו, מריה, אל פנימיית בנות. ב-1868 נבחר לחבר פרלמנט מטעם אזור רומאן, אך סירב לקבל את המינוי. שנה לאחר מכן שוב בחרו בו.
ב-1876 השיב את בתו לרומניה ושנה לאחר מכן נישאה לדימיטריה קאטארג'י (Dimitrie Catargi)
לאחר הדחת קוזה פרש אלכסנדרי מהעשייה המדינית והדיפלומטית והתיישב באחוזתו, אולם כמה שנים אחרי מלחמת העצמאות של רומניה, התבקש ונענה להיות ציר מדיני של רומניה בצרפת לשם ביסוס הישגי רומניה במלחמה. כהונה זו נמשכה מ-1885 ועד מותו ממחלת הסרטן באוגוסט 1890.
עמדותיו.
יחסו ליהודים.