עוד קודם למינויו הרשמי של הרב גורן הוקם השירות הדתי, שתפקידו היה לדאוג לנושאים דתיים בתוך הצבא. אנשי יחידה זו התקשו לתפקד בהיעדר פקודות צבאיות מפורטות בתחומים שתחת אחריותם. באמצע מלחמת העצמאות התעוררה סערה ציבורית בעקבות עונש שהוטל על טבחים דתיים מחטיבת אלכסנדרוני שסירבו לפקודה לבשל בשבת. אירוע זה היה בין הגורמים לפרסום פקודת מטכ"ל בנושא הכשרות בצה"ל ובנושאים דתיים נוספים. ביוזמת הרב גורן הועמד תקציב לצורך רכישת כלים נפרדים לבשר ולחלב במטבחים הצבאיים, ומונו חיילים להשגחה על נושא הכשרות.
במהלך חורף 1949 התבקש הרב גורן בידי בן-גוריון לבדוק מה עלה בגורל 87 נעדרי הפלוגה הדתית של חטיבת אלכסנדרוני שהושמדה כולה במהלך מבצע חיסול בדצמבר 1948 בכיס פלוג'ה, ולבדוק את ההתנהלות הצבאית של הקרב, לאור טענות משפחות החללים. בתיאום עם הכוח המצרי שהיה בכיס פלוג'ה, נכנס הרב גורן למקום מלווה על ידי רס"ן גמאל עבד אל נאצר שהיה קצין המודיעין בכוח המצרי שם, ובפניו הוצג קבר האחים של חללי הפלוגה הדתית.
בשלהי מלחמת העצמאות התברר כי ישנם כ־1,000 חללים שגופתם נשארה מעבר לקווי האויב. הרב גורן הפעיל לחץ לפיו במסגרת הסכמי שביתת הנשק בתום מלחמת העצמאות יתאפשר לפנות גופות אלו לקבר ישראל. לחץ זה נשא פרי, ובעקבותיו יצא הרב גורן לגוש עציון, לנווה יעקב, לבית הערבה, ללטרון, לג'נין ועוד. הרב גורן ארגן את קבורת חללים אלה בהר הרצל.
ביולי 1951 נסע הרב גורן בתיאום עם שלטונות ממלכת ירדן לבית לחם כדי להביא לקבר ישראל את גופת חלל מלחמת העצמאות . בדרכו חזרה לירושלים התירו לו מלוויו הערבים להתפלל בקבר רחל.
באפריל 1963 הועלה מדרגת אלוף-משנה לדרגת אלוף.
לאורך שנות כהונתו כרב צבאי ראשי התיר הרב גורן עגונות רבות, החל מהעגונות של חללי מלחמת העצמאות, ובפרט חללי הקרב בכפר עציון. מאוחר יותר התיר גם את עגונות חללי הצוללת דקר והמשחתת אילת שטובעה מול חופי מצרים.
כרב הראשי לצה"ל קבע הרב גורן נוסח אחיד לסידור בצה"ל.
במלחמת ששת הימים.
לקראת יום העצמאות תשכ"ז (1967) יצא הרב גורן לאוסטרליה לצורך סיוע למגבית היהודית המאוחדת. שם הגיעו אליו הידיעות על סגירת מצרי טיראן בידי נשיא מצרים גמאל עבד אל נאצר. הרב גורן הצהיר בנאומיו על ביטחונו כי יוכל להתפלל בכותל המערבי עוד לפני חג השבועות, והחליט לחזור לארץ קודם למתוכנן.
לפי זיכרונותיו של הרב גורן, הוא נשלח על ידי הרמטכ"ל יצחק רבין להשפיע על השרים הדתיים משה חיים שפירא וזרח ורהפטיג, שאותם ראה הרמטכ"ל כמתנגדים העיקריים ליציאה למלחמה בממשלה, להסכים ליציאה למלחמה. הרב גורן העביר להם את הערכות כמה ממפקדי הצבא שהביעו ביטחון בניצחון במלחמה. לדברי הרב גורן, בעקבות שיחתו עם השרים, הסכימו השניים לתמיכה ביציאה למלחמה ובמינוי משה דיין לשר הביטחון.
לרב גורן נודע על החלטת הממשלה הסודית בדבר יציאה למלחמה, והוא החל בהכנות לקראתה. הוא הכין מראש נאום לשידור בקול ישראל בעת פרוץ המלחמה, בו שילב קטעים מספר דברים פרק כ'. בבוקר הראשון למלחמה, 5 ביוני, הופץ הנאום למערכות:
הרב גורן דאג גם לגיוס אנשי הרבנות הצבאית שתפקידם טיפול בחללים. קודם למלחמה שהה הרב גורן עם הכוחות הממתינים על הגבולות, לצורך חיזוק המורל. לחיילי חטיבת השריון הדרומית שחנו על הגבול אמר: "להתראות ליד הכותל המערבי בירושלים המשוחררת".
בעת פרוץ המלחמה הצטרף הרב גורן לכוחות חטיבה 11, שישבה ליד נחל עוז ויעדה היה המוצב עלי מונטר, כשהוא מצויד בשופר ובספר תורה קטן. הקומנדקר שבו היה הרב גורן נפגע מפגז מצרי, ומרבית אנשיו נפצעו. הוא סייע לטיפול בפצועים וחזר לבסוף רגלית לנקודת המוצא. כשנודע לו כי נפתחה החזית הירדנית במלחמה הוא עלה לירושלים והצטרף לחטיבה 55 בפיקוד מרדכי גור. הוא נכנס עם אנשיה לעיר העתיקה דרך שער האריות והיה מן הראשונים שהגיעו לכותל המערבי, לאחר כיבוש הר הבית. הוא אמר שם ברכת שהחיינו, אל מלא רחמים והלל בברכה. את כניסתו לעיר העתיקה ואת התפילות ליווה בתקיעות שופר. בספר "הר המריבה" הביא נדב שרגאי עדויות שלפיהן שקל הרב גורן לאחר כיבוש הר הבית את האפשרות של פיצוץ המסגדים ואף שיתף אישים מצמרת צה"ל ברעיון זה. הרב גורן הכחיש כי שקל ברצינות אפשרות מעין זו. בשל טעות בהערכת מיקומם של הכוחות הלוחמים, הרב גורן ונהגו היו הראשונים שהגיעו לקבר רחל ולמערת המכפלה. הוא החתים את ראשי הערבים בחברון על כתב כניעה.
לאחר סיום המלחמה פתח הרב גורן מדרשה של הרבנות הצבאית בבית דירות סמוך לשער המוגרבים בהר הבית, שאת דייריו פינה לבתים נטושים בשכונת שועפט. הוא מינה מספר קצינים לתפקיד 'קצין הר הבית', שהיה השליט הצבאי במתחם. לבקשתו ביצע חיל ההנדסה מדידות בהר לצורך קביעת המיקום המדויק של בית המקדש, דבר המשפיע על אפשרות הכניסה להר מבחינה הלכתית בתקופתנו. באותה תקופה עלה בחשאי לכיפת הסלע שבהר הבית, המזוהה עם מקום קודש הקודשים, וצולם כשספר תורה בידו האחת ושופר בידו השנייה. בחזית הדרום עלה למקום המזוהה כהר סיני כשספר תורה בידו. במהלך קיץ 1967 הודיע שר הביטחון דיין לרב גורן כי עליו לפנות את המדרשה שפתח ואת קציני הצבא שפעלו במקום, בשל החלטתו של דיין על דעת הממשלה להעביר את הר הבית לניהול הווקף המוסלמי. הרב גורן הוביל מאבק ציבורי שכשל לסיכול ההעברה. בהמשך חייו הביע הרב גורן צער על כך שלא נאבק אז די הצורך בנושא זה. עם זאת, בעקבות פעולותיו של הרב גורן נשאר שער המוגרבים בשליטה של המשטרה הצבאית, ומאוחר יותר של משטרת ישראל.
במהלך קיץ 1967 החליט הרב גורן לקבוע במערת המכפלה ארון קודש ובו ספר תורה, מחשש ששר הביטחון משה דיין יורה להחזיר את המקום לניהול מוסלמי, בדומה למה שנעשה בהר הבית. כעבור מספר ימים הודיע דיין לרב גורן כי עליו להסיר את דגל ישראל שנתלה על המבנה, להוציא את ארון הקודש, וכי כל יהודי הנכנס למבנה מחויב לחלוץ נעליו, כמקובל בכניסה למסגד. הרב גורן נאבק ביתר שאת בהחלטה זו, לאור כישלונו בהחלטה לגבי העברת הר הבית לניהול הווקף, ובעקבות מאמציו הושהתה הפקודה.
לאחר המלחמה כתב יורם טהרלב פזמון בשם "רבנו גורן" למנגינה עממית. השיר שזכה לביצועים של אריק לביא, יפה ירקוני, מייק בורשטיין ואחרים, מתאר בנימה הומוריסטית את קורות הרב גורן במלחמה.
כהונתו כרב הראשי לישראל ולאחריה.
בשנת תשכ"ח (1968) נבחר לרב הראשי של תל אביב אולם החל למלא את התפקיד רק בשנת תשל"א (1971), אז השתחרר מצה"ל ולמחליפו כרב צבאי ראשי מונה הרב מרדכי פירון.
בז' בחשוון תשל"ג (15 באוקטובר 1972) נבחר לרב הראשי האשכנזי לישראל, בהחליפו את הרב איסר יהודה אונטרמן. הוא כיהן בתפקיד זה עד שנת 1983. תקופת כהונתו התאפיינה במחלוקות ובמאבקים בינו ובין הראשון לציון, הרב עובדיה יוסף.
פרשת גיורה של הלן זיידמן.
בשנת 1970 ביקשה הלן זיידמן (לשעבר שנון), נכרית מארצות הברית שהתגוררה בקיבוץ נחל עוז ונישאה ליהודי כהן חבר הקיבוץ בנישואין אזרחיים להירשם כיהודיה במרשם האוכלוסין, לאחר שעברה גיור רפורמי. הרבנות הראשית התנגדה לכך בתוקף, והתעורר חשש שבג"ץ יקבל את עמדתה של זיידמן במה שיתפרש כמתן הכרה לגיורים רפורמיים. כדי למנוע תוצאה כזאת, הרב גורן, שהיה אז הרב ראשי לצה"ל, גייר את זיידמן בתוך יממה. לאחר שהגיור לא הוכר בשל חוסר סמכותו של הרבצ"ר לגייר, אישר הרב עובדיה יוסף, רבה הראשי של תל אביב אז, את הגיור, בגיבויים של הרבנים הראשיים ניסים ואונטרמן. רבנים חרדיים רבים תקפו את הגיור וטענו כי הוא לא כלל קבלת מצוות, בשל העובדה שהלן הייתה נשואה לכהן (דבר שאסור לפי ההלכה) והמשיכה להתגורר בקיבוץ חילוני, דבר שמעורר חשש כבד שאין בכוונתה לשמור תורה ומצוות. יש שראו בפרשיה את תחילת הקרע בין הרב גורן לרבנים החרדיים.
פסק דין האח והאחות.
פסק דין מפורסם של הרב גורן עסק בעניינם של אח ואחות, חנוך ומרים לנגר, שהוכרזו כממזרים, כיוון שאמם התחתנה בלא להתגרש מבעלה הראשון. פסק הדין המקיף התיר להם לבוא בקהל ישראל בנימוק שאין עדים לגבי גיורו של האב וכן על סמך עדויות שהלה אינו שומר מצוות ואף אוכל חזיר והולך לכנסייה, מה שהוביל את הרב גורן לפסוק שהוא אינו נחשב ליהודי וממילא לא היה לאישה צורך בגירושין כדי להינשא לאדם אחר. הפסק הפך את החלטתם הקודמת של בתי הדין שדנו בתיק והביא לשיאו את הקרע בין הרב גורן לבין החוגים החרדיים, לאחר שרבנים חרדיים רבים הכריזו כי "פסקיו והוראותיו בטלים". בעקבות זאת יצא הרב צבי יהודה קוק להגנתו במאמר בעיתון "הצופה".
לאחר פרישתו מהרבנות הראשית.
הרב גורן פרש מתפקידו כרב ראשי בשנת ה'תשמ"ג כאשר הרב אברהם אלקנה כהנא שפירא החליפו. לאחר שפרש הקים סמוך לכותל המערבי בירושלים את ישיבת האידרא (אידרא בארמית פירושה "גורן") ועמד בראשה עד לפטירתו. כיהן כנשיא ישיבת הר ברכה בשתי שנותיו האחרונות, ובתקופה זו נסע מדי שבוע להעביר בה שיעור.
הרב גורן הביע דעות ניציות תקיפות בעניינים מדיניים. בעת פולמוס החתימה על הסכמי אוסלו כינה את ההסכמים "שטניים" וקרא להרוג את יאסר ערפאת, וכן הצטרף לאיחוד הרבנים למען ארץ ישראל. בעקבות ההסכמים יצא בגילוי דעת שלפיו יש לסרב לפקודת פינוי יהודים מביתם ביהודה ושומרון וחבל עזה ומסירתו לידי הפלסטינים. עם זאת, פסק שאין איסור הלכתי במסירת שטחי רמת הגולן.
נפטר בתל אביב בליל שבת פרשת חיי שרה התשנ"ה ונטמן בבית הקברות בהר הזיתים.
הגותו ומשנתו ההלכתית.
על הרב גורן הוטל להעמיד את היסודות לרבנות צבאית, ולפסוק בנושאים הלכתיים הקשורים לצבא, וזאת ללא מסורת בנושאים אלו בספרות ההלכתית.