בזמן שהותו בהודו, חלה ולסלי לזמן ממושך. בתחילה הוא לקה בשלשול קשה מהמים ולאחר מכן עלה חומו והוא לקה בזיהום עור קשה. בספטמבר 1802 הוא קיבל חדשות טובות כאשר נודע לו על קידומו לדרגת מייג'ור גנרל. ההודעה על קידום זה התפרסמה ב-29 באפריל, אך רק לאחר כמה חודשים הוא קיבל את ההודעה שהגיעה בדרך הים. הוא נישאר במייסור עד לנובמבר, כאשר הוא נשלח לפקד על הצבא במלחמתה השנייה של בריטניה נגד האימפריה המראטהית.
המלחמה האנגלו-מרתית.
כאשר הוא היה נחוש בדעתו שמלחמה הגנתית ארוכה תתיש את צבאו, החליט ולסלי לפעול באומץ כדי להביס את צבא האימפריה המראטהית שהייתה עדיפה עליו מספרית. עם השלמת התכנסות צבאו, שמנה 24,000 איש, הוא פקד ב-8 באוגוסט 1803 לתקוף את המבצר הקרוב ביותר של האימפריה המראטהית. ארבעה ימים לאחר מכן נכנע המבצר לאחר שחיל הרגלים חדר דרך הפרצה שנבעה בחומותיו עקב ההרעשה הארטילרית. עם מעבר השליטה במבצר לידי הבריטים יכול היה ולסלי להרחיב את שליטתו דרום אל עבר נהר גודברי.
אסייה.
תוך כדי שהוא מפצל את צבאו לשני חלקים, כדי לרדוף ולאתר את הגוף העיקרי של הצבא המרתי, התכונן ולסלי לחבור לכוחותיו ב-24 בספטמבר. בכל אופן, ולסלי קיבל מהמודיעין שלו מידע על מיקומו של הגוף העיקרי של הצבא המרתי, בין שני נהרות ליד הכפר אסייה (Assaye). אם הוא היה מחכה להגעתו של הכוח השני שלו, היו המרתים מצליחים לסגת, וולסלי החליט לשגר מתקפה מידית.
ב-23 בספטמבר הוביל ולסלי את כוחותיו דרך מעבר בנהר קייטנה וקרב אסייה החל. לאחר חציית המעבר התארגנו כוחות הרגלים מחדש לכמה טורים והתקדמו מול חיל הרגלים המרתי. ולסלי פקד על פרשיו לתקוף את האגף של הצבא המרתי בקרבת הכפר. במהלך הקרב נקלע ולסלי עצמו לקו האש, שניים מסוסיו נורו תוך כדי שהוא רוכב עליהם והיה עליו לעבור לסוס שלישי. ברגע מכריע הוא קיבץ מחדש את כוחותיו ופקד על קולונל מקסוול (שבהמשך הקרב נהרג) לתקוף את הקצה המזרחי של עמדת המרתים בעוד שולסלי עצמו ניהל מתקפת רגלים כנגד האגף המרכזי של האויב.
אחד הקצינים שהשתתפו בקרב כתב מאוחר יותר על חשיבות הנהגתו האישית של ולסלי: "הגנרל היה מעורב במתרחש כל הזמן... מעולם לא ראיתי אדם כה קר רוח ומרוכז כמוהו... אף על פי שאני יכול להבטיח לכם, שעד שהכוחות שלנו קיבלו את הפקודה להתקדם, נראה היה שגורל היום מוטל בספק...". כש-6,000 מרתים היו הרוגים או פצועים, האויב הוכרע, אף על פי שכוחותיו של ולסלי לא היו במצב שהם מסוגלים ללחוץ עליהם. אבדותיהם של הבריטים היו כבדות: מתוך 409 הרוגים, 164 היו אירופאים והשאר מקומיים. 1,622 חיילים בריטים נוספים נפצעו ו-26 דווחו כנעדרים. ולסלי היה מוטרד מהאבדות וציין שהוא קיווה "שלא אראה יותר אבדות כאלה כפי שהתנסיתי בהם ב-23 בספטמבר, אף על פי שהן היו מלוות בכזה הישג". שנים לאחר מכן הוא ציין שקרב אסייה היה הקרב הטוב ביותר בו הוא לחם.
ארגאום וגאווילגהור.
למרות הנזק שנגרם לצבא המרתי, הקרב באסייה לא סיים את המלחמה. כמה חודשים לאחר מכן, בנובמבר, תקף ולסלי כוח גדול יותר ליד ארגאום (Argaum), כשהוא מוביל את צבאו לניצחון נוסף וגורם למותם של 5,000 חילי אויב מול 361 אבדות של הבריטים. מתקפה מוצלחת נוספת על מבצר גאווילגהור (Gawilghur), שהתנהלה בשילוב הניצחון של גנרל לייק בדלהי, אילצה את האימפריה המראטהית לחתום על הסכם שלום באנז'נגאון.
ההיסטוריון הצבאי ריצ'רד הולמס העיר שלהתנסותו של ולסלי בהודו הייתה השפעה מכרעת על אישיותו ועל הטקטיקות הצבאיות שלו ולימדה אותו רבות על סוגיות צבאיות שהוכחו כחיוניות להצלחתו במלחמת חצי האי. אלו כללו חוש משמעת חזק באמצעות תרגול וסדר, את השימוש בדיפלומטיה כדי לרכוש בעלי ברית ואת הצורך החיוני של הבטחת קווי אספקה. הוא גם הקדיש תשומת לב גבוהה להשגת מודיעין באמצעות סיירים ומרגלים. טעמו האישי גם הוא התפתח אז, כולל לבישת מכנסיים לבנים, טוניקה כהה, מגפי רכיבה וכובע משולש חסר שוליים, סגנון לבוש שבהמשך הפך לסמלו האישי.
היציאה מהודו.
בשלב זה כבר היה ולסלי מותש מהשירות בהודו והוא ציין: "שירתי בהודו זמן ארוך יותר מכל אדם אחר בכל מקום אחר". ביוני 1804 הוא הגיש בקשה לשוב הביתה וכגמול על שירותו בהודו הוענק לו בספטמבר התואר אביר מסדר האמבט. בעת שהותו בהודו, צבר ולסלי הון של 42,000 ליש"ט (הון עצום באותה תקופה), שכלל בעיקר דמי שלל ששולמו לו במהלך הלחימה. עם סיום תקופת כהונתו של אחיו כמושל הודו במרץ 1805, שבו שני האחים יחדיו לאנגליה על סיפונה של אה"מ "האו" (HMS Howe). באופן מקרי, עצר ארתור באמצע מסעו באי הקטן סנט הלנה ושהה שם באותו בית שלימים בילה בו נפוליאון את גלותו.
בחזרה לבריטניה – הפגישה עם נלסון.
בספטמבר 1806 שב מייג'ור גנרל ולסלי ממסעות המלחמה שלו בהודו והוא עדיין לא היה ידוע בציבור. הוא התייצב במשרד המלחמה וביקש לקבל על עצמו משימה חדשה. בחדר ההמתנה הוא פגש את תת-אדמירל הוריישו נלסון, שכבר אז רכש לו מוניטין כדמות אגדתית לאחר ניצחונותיו בקרב הנילוס ובקרב קופנהגן, ושהיה אז לזמן קצר באנגליה לאחר חודשים בהם בילה ברדיפת הצי הצרפתי מטולון ועד לים הקריבי ובחזרה. כשלושים שנה לאחר מכן נזכר ולסלי בשיחה עם נלסון, בה הוא התרשם ש"כמעט כל מאפייני הסגנון שלו הפתיעו אותי והגעילו אותי". נלסון יצא מן החדר כדי לברר על פעילותו של הגנרל הצעיר ובשובו הוא שינה את השיחה לטון אחר וניהל איתו דיון על מלחמה, על מצב המושבות ועל המצב הגאופוליטי כשווה בין שווים. בשיחה השנייה הזאת, נזכר ולסלי, "לא ידוע לי שמעולם ניהלתי שיחה שעניינה אותי כל כך". הייתה זו הפעם היחידה בה השניים נפגשו. שבעה שבועות לאחר מכן נהרג נלסון בניצחונו הגדול בקרב טרפלגר.
לאחר מכן השתתף ולסלי במסע המלחמה הכושל לצפון גרמניה ב-1805, כשהוא מפקד על בריגדה באזור נהר האלבה.
לאחר מכן הוא נטל תקופת חופשה מהצבא ובינואר 1806 הוא נבחר כחבר פרלמנט מטעם המפלגה הטורית במחוז הבחירה של ריי. שנה לאחר מכן הוא נבחר מטעם מחוז הבחירה ניופורט שבאי וייט והתמנה לתפקיד המזכיר הראשי של אירלנד תחת הדוכס מריצ'מונד, הלורד לוטננט של אירלנד. באותה עת הוא מונה להיות חבר במועצה המלכותית. בעת שהותו באירלנד, הוא הבטיח שהחוקים כנגד הקתולים ייושמו במתינות. היה זה ככל הנראה סימן לבאות לתמיכתו שנים לאחר מכן באמנציפציה לקתולים.
המלחמה בדנמרק.
ולסלי היה באירלנד במאי 1807 כאשר הוא שמע על שיגור חיל המשלוח הצבאי הבריטי לדנמרק. הוא החליט להצטרף לכוח, לפרוש מכל מינוייו הפוליטיים ומונה לפקד על בריגדת חיל רגלים שהשתתפה בקרב השני של קופנהגן שהתנהל באוגוסט. הוא לחם בקרב קוגה (Køg), בו שבו אנשיו 1,500 איש.
ב-30 בספטמבר הוא שב לאנגליה וב-25 באפריל 1808 הועלה לדרגת לוטננט גנרל. ביוני אותה שנה הוא קיבל את הפיקוד על חיל משלוח של 9,000 איש. מטרתו המקורית של כוח זה הייתה לתקוף את המושבות של ספרד באמריקה הדרומית (כדי לסייע ללוחם החירות הלטינו-אמריקאי, פרנסיסקו דה מרינדה), אך תחת זאת קיבל הכוח פקודה להפליג לפורטוגל כדי לקחת חלק במלחמת חצי האי ולחבור לכוח נוסף של 5,000 איש שהגיע מגיברלטר.
מלחמת חצי האי.
לכשהיה מוכן לקרב, יצא ולסלי מקורק ב-12 ביולי 1808 כדי להשתתף במלחמה כנגד הכוחות הצרפתיים בחצי האי האיברי וכדי לתרום מניסיונו כמפקד מיומן. לדברי של ההיסטוריון רובין ניילנדס, "ולסלי רכש עד שלב זה את הניסיון שמאוחר יותר התבססו עליו הצלחותיו. הוא ידע להתנהל כמפקד בכל הדרגות, ידע על חשיבות ארגון הלוגיסטיקה ועל התנהלות בסביבה עוינת. הוא נהנה מהשפעה פוליטית והיה מודע לצורך לשמור על תמיכה מבית. מעל הכול, היה לו ברור בהחלט כיצד, באמצעות הצבת מטרות בנות השגה והסתמכות על הכוחות שבפיקודו ועל יכולותיו, ניתן לנהל את המערכה וגם לנצח בה."
ולסלי הביס את הצרפתים בקרב רוליסה (Roliça) ובקרב וימיירו (Vimeiro) ב-1808, אך הוחלף בתפקידו מיד לאחר זה האחרון. גנרל דרלימפל חתם אז על הסכם סינטרה, על פיו הצי המלכותי הבריטי יוציא את צבא צרפת מליסבון. דרלימפל חתם על ההסכם על דעת עצמו וכשנמתחה ביקורת על כך בבריטניה, הוא תלה את האשמה בולסלי. כל המעורבים הוחזרו לבריטניה ושם נפתחה חקירה רשמית בעניין. לבסוף התברר כי ולסלי היה זה שחתם על הסכם הפסקת אש עם הצרפתים אך לא היה מעורב בהחלטה על הסכם סינטרה.
בינתיים נפוליאון עצמו נכנס לספרד בראש כוחותיו כדי לדכא את המרד. המפקד החדש של הכוחות הבריטים בחצי האי, סר ג'ון מור, נהרג בקורונה בינואר 1809.
אף על פי שהמלחמה נגד צרפת לא התנהלה היטב מנקודת מבטם של הבריטים, חצי האי האיברי היה הזירה היחידה שבה הם, בשיתוף עם הפורטוגזים, הצליחו להציב התנגדות חזקה כנגד צרפת ובעלות בריתה. היה זה מצב מנוגד לכישלונו של חיל המשלוח להולנד, שנוהל בצורה גרועה האופיינית לאותה תקופה. ולסלי שלח מזכר ללורד קאסלריי בנוגע להגנתה של פורטוגל. הוא הדגיש את קיומם של גבולותיה ההרריים ותמך בהפיכתה של ליסבון כבסיס ראשי בשל העובדה שהצי המלכותי יוכל להגן עליה. קאסלריי והקבינט אישרו את המזכר ומינו את ולסלי כמפקד הכוחות הבריטיים בפורטוגל.
ב-22 באפריל 1809 שב ולסלי לליסבון על סיפונה של הפריגטה סורוויונט (Surveillante) לאחר שזו כמעט וטבעה. כשהוא מביא עמו תגבורת הוא החל להכין מתקפה. בקרב פורטו השני הוא חצה את נהר דורו לאור יום בהפתעה ועשה דרכו ליצירת מגע עם כוחותיו של המרשל ז'אן דיו דה סולט בפורטו.