בתחילת אביב שנת תר"פ, יצא ז'בוטינסקי מהגדוד. הוא עבר עם משפחתו לירושלים, ובאותה תקופה נהג לפרסם מאמרים בעיתון "הארץ". לפי דעת ז'בוטינסקי, נקט הממשל הצבאי הבריטי מדיניות אנטי-ציונית ואנטישמית המעודדת את הערבים נגד היהודים, והוא מחה על כך. בתחילת 1920 התריע ז'בוטינסקי כי לקראת חג נבי מוסא עלולות לפרוץ מהומות מצד הערבים. כשראה כי התרעותיו נשלחות לשווא, ארגן עם פנחס רוטנברג 600 צעירים בני ירושלים ומשוחררי הגדוד העברי, שהיו ליחידת ההגנה העברית הראשונה בארץ ישראל. אימון הקבוצה התבצע בגלוי, וז'בוטינסקי העביר למושל ירושלים הצעה לגייס את היהודים למשטרה.
ביום הראשון של חול המועד פסח תר"פ (אפריל 1920), פרצו פרעות בירושלים, וז'בוטינסקי התייצב בראש ההגנה על יהודי העיר. לאחר שניסו להגן על תושבי הרובע היהודי, אסרו הבריטים ביום השלישי לפרעות את ז'בוטינסקי ו-19 חברים בכוח ההגנה באשמת ביזת רכוש, הפרת סדר ואונס. בשבת שלאחר החג נפוצה שמועה כי הממשל מתכנן להעמיד את ז'בוטינסקי למשפט מהיר שעלול להסתיים בגזר דין מוות. בהסתמך על חוות דעת של משפטנים, אשר הבהירה כי עונש מוות אפשרי במקרה זה, הגיעו הרבנים למסקנה כי עצומה מיידית תשפיע על שלטונות המנדט. לפיכך, הרבנים, ובראשם הרב קוק, החליטו לאסוף חתימות של אלפי אנשים, המצהירים כי גם הם השתתפו בהגנת ירושלים ומבקשים לעמוד למשפט לצד ז'בוטינסקי וחבריו. בסופו של דבר נדחה המשפט לשבוע שלאחר מכן ואיסוף החתימות התייתר. בזמן שהותו במעצר הציבה אותו מפלגת אחדות העבודה בראש רשימת המועמדים שלה לבחירות לאספת הנבחרים.
בהליך משפטי מזורז של פחות משבוע ימים נידון ז'בוטינסקי ל-15 שנות עבודת פרך. מספר ימים לאחר פסק הדין, בשבת ו' באייר (24 באפריל), נשלח לקנטרה, אולם כעבור כמה ימים, הוחזר לכלא עכו. מכלאו ניהל ז'בוטינסקי מאבק שאותו ראה כפוליטי יותר מאשר כסוגיה משפטית. כחלק מהמאבק אף שבת רעב אך חדל בעקבות בקשת הרב קוק.בזמן מאסרו תרגם חלקים מ"הקומדיה האלוהית" של דנטה.
גזר הדין החריף לגבי האדם, אשר הוכתר באותו זמן כ"גריבלדי העברי", עורר סערה בדעת הקהל בארץ ובעולם. המשפט נפתח מחדש, ועונשו של ז'בוטינסקי הומר לשנת מאסר ועונשם של שאר המגינים לחצי שנה. אז גם הוחלף הממשל הצבאי בארץ בממשל אזרחי, והרברט סמואל מונה כנציב העליון הראשון. ז'בוטינסקי לא שקט למרות ההמתקה בשל האישום על הקמת כוח ההגנה. הוא עמד לערער בפני המועצה הצבאית העליונה בלונדון, ובמטרה למנוע אותו מכך, חנן סמואל ב-12 ביולי הן את היהודים מגיני ירושלים והן את הפורעים הערבים. הדבר רק דחף את ז'בוטינסקי עוד יותר לפנות למועצה. הוא התנגד לחנינה ודרש זיכוי. ביולי 1920 נתכנסה הוועידה הציונית בלונדון וז'בוטינסקי נבחר לציר על ידי כל המפלגות הציוניות, לאחר שהללו העמידו את שמו בראש רשימותיהן. באוגוסט יצא ללונדון כדי להשתתף בעבודה הפוליטית והארגונית של ההסתדרות הציונית העולמית. לאחר מכן נבחר לחבר ההנהלה הראשונה של קרן היסוד.
בספטמבר 1921 ביטלה המועצה הצבאית העליונה בלונדון את פסק הדין, למרות התנגדות אלנבי, וזיכתה לחלוטין את מגיני ירושלים.
בהסתדרות הציונית 1921–1925.
בשהותו בלונדון ואחרי חזרתו ארצה המשיך ז'בוטינסקי במאמציו להקמת כוח צבאי יהודי בארץ ישראל. כמפקדם של כוחות ההגנה הראשונים הוא לא ראה די בכך, אלא חפץ בהקמת כוח קבוע וגלוי כחלק ממאמצי הציונות ולנוכח הפרעות שהתחוללו בארץ. בהיותו משוכנע כי ההסתדרות הציונית היא הגוף בעל ההשפעה המתאימה להקמת כוח כזה, קיים זבוטינסקי דיון בנושא עם ד"ר חיים ויצמן. באוגוסט 1921 נבחר ז'בוטינסקי בקונגרס הציוני ה-12 (שנערך באזור קרלסבד בצ'כיה) להנהלה הציונית, וצורף למחלקה המדינית לצד ויצמן ונחום סוקולוב. כחבר המחלקה הוביל ז'בוטינסקי את ההתנגדות להקמת כוח צבאי ערבי-יהודי לפי הצעת הבריטים. מצד שני, ההסתדרות לא קיבלה את עמדתו בדבר הקמת יחידה צבאית יהודית גלויה, אלא נטתה להעדיף כוח מחתרתי או כזה שישמש להגנת יישובים בלבד. טיעוני הנגד נבעו הן מהשקפות עולם פציפיסטיות וידידות עם הערבים והן מהטעם של הפניית כל כוחות היישוב לבנייה ועבודה ולא ל"חוסר יצרנות" של חיילים.
בזמן הקונגרס פנה אליו מקסים סלבינסקי, ראש משלחת דיפלומטית מטעם הממשלה האוקראינית הגולה של סימון פטליורה, שנחשב צורר היהודים ואחראי לפוגרומים באוקראינה (ולימים נרצח בידי שלום שוורצבארד כנקמה עליהם), וסיפר לו כי גדודי צבא אוקראינים בפולין העצמאית מתכננים לשוב ולהילחם בסובייטים ולכבוש את אוקראינה מהקומוניסטים בסיוע המערב. השניים הגיעו לידי הסכם פרטי כי כל אחד מהם ינסה לפעול בגופים שאליהם השתייכו למען הקמת משטרה יהודית שתצטרף לצבא האוקראיני, שמטרתה הבטחת ביטחון היהודים באוקראינה, תוך התניה כי המשטרה לא תשתתף בפעולות נגד הקומוניסטים. כל התוכנית לא יצאה לפועל, הן בשל זניחת המערב את ענייני אוקראינה והן בשל סירוב הממשלה האוקראינית הגולה.
ב-5 בנובמבר 1921 יצא ז'בוטינסקי לארצות הברית במשלחת הראשונה של קרן היסוד, כדי לקדם שם את ענייני הציונות ולערוך מגביות. ז'בוטינסקי היה חבר ההנהלה הציונית, אך לא נשכח לו עניין קידום הגדוד העברי בניגוד לחרם שהוטל על העניין. העוינות כלפיו גברה גם בעניין ההסכם האוקראיני שהגיע אליו: בקונגרס הציוני ה-12 הופנו כלפיו טענות כי בנקטו צד לטובת מדינות ההסכמה היה שותף לצד של ממשלת הצאר האנטישמית. על כך ענה בתשובה שזכתה לתשואות "עמל אני למען ארץ ישראל גם אם אצטרך להתחבר עם השטן", על משקל דברים של ג'וזפה מציני.
הסכמתו של ז'בוטינסקי לדון עם ממשלת פטליורה עוררה זעזוע רב בקרב התנועה הציונית שהובילה בסופו של דבר להתפלגות התנועה הרויזיוניסטית. העניין הביא להתקפות חריפות מצד החוגים הסוציאליסטיים בציונות כי ז'בוטינסקי חותם על הסכמים עם גופים זרים ומביא להתערבות בעניינים פוליטיים וצבאיים. ז'בוטינסקי השיב מארצות הברית כי הוחלט שסניפי התפוצות של התנועה הציונית יכולים לפעול בעניינים מדיניים על דעתם, וכי ההסכם אמור היה להיות עניין לדיון של הציונים ברוסיה ואוקראינה. כינוס של הסתדרות ציוני רוסיה ואוקראינה בדק את הנושא וקבע כי פעולות ז'בוטינסקי היו נייטרליות, וכי מבחינתו הפרשה מוצתה' אולם החוגים הסוציאליסטיים לא הרפו מהעניין וטענו כי בשל ההסכם החלו לרדוף יהודים ברוסיה ולהגלותם לסיביר (התנועה הציונית כבר הוצאה מהחוק עוד קודם לכן ברוסיה, וניתן היה לטעון כי הרדיפות יכלו לנבוע ממדיניות שיתוף הפעולה של ההסתדרות עם בריטניה). הסוציאליסטים הציוניים לחצו על הוועד הפועל לחקור את הפרשה, אך עוד לפני הקמת ועדת החקירה הודיע ז'בוטינסקי על התפטרותו מההנהלה הציונית ועזיבתו את ההסתדרות הציונית.
ואולם עניין מהותי מכך הביא להיפרדות ז'בוטינסקי מההסתדרות הציונית. בשנת 1921, כשבחן ז'בוטינסקי את מדיניותו של הרברט סמואל, סבר כי יש בה נזק רב למטרות הציונות וכי אין היא שונה מתקופת השלטון הצבאי של אלנבי. כנגד הצד הערבי לא ננקטו שום צעדי מניעה לגבי פרעות חדשות, אלא אף להפך, ובשנת תרפ"א פרצו מאורעות חדשים. בדומה לפרעות הקודמות, גם עתה הופסקה בעקבותן העלייה היהודית. גם בעקבות פרעות אלה כונסה ועדת חקירה, ועדת הייקראפט, וזו הטילה את האחריות והאשמה על הצד היהודי. בעקבות קריאת הדו"ח בארצות הברית דרש ז'בוטינסקי בתקיפות, במכתב מ-24 בנובמבר 1921, כי תבוצע ההחלטה שנתקבלה בקונגרס האחרון לשיגור משלחת אל הנציב העליון שתצהיר בפניו כי עליו לשנות את מדיניותו הגורמת נזק לציונות.
במהלך 1921, בעקבות החלטת הממשל הבולשביקי בברית המועצות על שלילת אזרחותם של אזרחי רוסיה הנמצאים מחוצה לה, הפך ז'בוטינסקי לאיש ללא אזרחות ועקב כך הוענק לו בהמשך דרכון ננסן.
באביב 1922, בתקופת שהותו בארצות הברית, ניהל ז'בוטינסקי, בשם ההסתדרות הציונית, את המגעים עם סיעת ברנדייס בנושא שיתוף הפעולה במפעלו של פנחס רוטנברג, והיה הבולט בתמיכתו בגיבוש מדיניות תומכת כלפי רוטנברג בהנהלה הציונית. בתחילת קיץ 1922 חזר ללונדון. ב-3 ביוני 1922 הגישו הבריטים את טיוטת הספר הלבן של צ'רצ'יל להנהלה הציונית בליווי דרישה תקיפה שתיתן לו את אישורה עד 18 ביוני, כדי לאפשר את אישור המנדט על ידי חבר הלאומים. ז'בוטינסקי עזב בבהילות את לונדון, והספיק להגיע לארץ ישראל יום לפני מועד האישור. ויצמן הודיעו כי לא יועיל כל מאמץ לשכנוע השלטונות הבריטיים וכי דחיית הספר עלולה להביא לקטסטרופה. ויצמן הצביע בעד קבלת הספר, ז'בוטינסקי התנגד. בסופו של דבר חתם גם ז'בוטינסקי על הספר הלבן, והוא התקבל על ידי ההנהלה הציונית. ב-1 ביולי 1922 פורסם הספר הלבן, אשר החיל הגבלות על התפתחות היישוב (העלייה היהודית לארץ ישראל הוגבלה למכסה אותה הייתה הארץ מסוגלת לקלוט מבחינה כלכלית, לדעת הבריטים), ובו הפרידו הבריטים את שטח עבר הירדן וקבעו כי התחום עליו תחול הצהרת בלפור יהיה ממערב לירדן.