בגיל 20 הצטרף למפלגה הנאצית ולארגון ה-SA. בין השנים 1932–1933 כיהן כיו"ר קהילת הסטודנטים ונבחר לראש התאחדות הסטודנטים הלאומית-סוציאליסטית באוניברסיטת טיבינגן. השפעת האידאולוגיה הנאצית באה אצלו לידי ביטוי כבר בנובמבר 1933, בהגנה על עבודת המחקר שלו בנושא "ביטחון סוציאלי במדינה הלאומית-סוציאליסטית". ב-8 במרץ באותה שנה, הניפו מרטין זנדברגר ועמיתו אריך הרלינגר את דגל צלב הקרס מול הבניין הראשי באוניברסיטת טיבינגן. בשנת 1935, לאחר עליית הנאצים לשלטון, מונה כמפקח באוניברסיטה וקיבל את התואר ד"ר למשפטים. ב-1936 הפך לחבר מגויס בזונדרקומנדו אס-אס בפיקודו של גוסטב אדולף שיל - עבור ה-SD בוירטמברג.
תפקידיו במלחמת העולם השנייה.
בספטמבר 1939, לאחר פלישת גרמניה לפולין, פתח היינריך הימלר בתוכנית הידועה בשם ״חזרה לאומה״ (Heim ins Reich), אשר הייתה אחראית לגירוש האוכלוסייה המקומית באזורי פולין והחלפתה בגרמנים אתניים. כחודש לאחר מכן (13 באוקטובר 1939) מינה הימלר את זנדברגר לממונה על משרד ההגירה המרכזי במזרח פולין ובנוסף, הטיל עליו לבדוק את "הערכת השווי הגזעית" (Rassische Bewertung) של מהגרי הפולקסדויטשה השונים.
במלחמת העולם השנייה, כבשה גרמניה מדינות רבות ואחת מהן הייתה אסטוניה. לפני מבצע ברברוסה (1941) היו באסטוניה כ-4,500 יהודים, רבים ברחו עם נסיגת הצבא האדום. יש המשערים, כי לאחר כיבושה של אסטוניה על ידי גרמניה הנאצית נשארו כ-2,000 יהודים, ויש הטוענים שמספר היהודים שנשאר הוא כ-1,000 יהודים. לאחר הכיבוש, הוקמה במדינה האסטונית ממשלה ששיתפה פעולה עם שלטונות הרייך ולכל חבר בה הוענק התואר "לאנדסדירקטור".
מפקד בזונדרקומנדו a1.
בחודש יוני 1941 מונה ד״ר זנדברגר למפקד הזונדרקומנדו (SK1a) 1a של האס.אס. בדרגת אובר-שטורמבאנפירר, וראש משטרת הביטחון של האס דה (SD) באסטוניה (1941–1942). הזונדרקומנדו שימש באס.אס לתיאור תת-יחידה, שעסקה בביצוע משימות מיוחדות ופעולות שהיו כרוכות בשליחת סוכנים או כוחות לשטח.
בתפקיד זה הוטל עליו להשליט את המשטר הנאצי במדינה הכבושה. פעילותו נעשתה באמצעות הטלת טרור והפחדה, ובחיסול כל הגורמים העוינים שעשויים לבצע פעולות נגד הנאצים. מצד שני, בתפקידו כראש משטרת הביטחון, הוא הכיר בתחושת הקורבן של האסטונים ובשאיפת הצדק שלהם. באמצעות שאיפת הנקם שלו, זירז את ״החלמתה״ של "האומה פגועת הטראומה", בכך שהעניק לאסטונים אוטונומיה רחבה - אזור מינהל עצמי (Generalbezirk Estland), שבראשו הֻצַּב היאלמר מאה, מנהיג התנועה הלאומנית הקיצונית ״ופס״ ( Vaps). זנדברגר הביא להעלאת תחושת הערך העצמי של העם האסטוני באמצעות קשר של שיתוף פעולה, שהתבסס על אמפתיה ואמון הדדי. במקום הפחדה ושליטה סמכותית, כפי שנהוג היה באזורים אחרים במזרח אירופה שנכבשו על ידי הנאצים. בה בעת ניצל את תחושותיהם האנטי-קומוניסטיות של האסטונים, כדי שיראו ביהודים את שורש אסונם ואת האמצעי להשבת הערך העצמי ותחושת העצמה שלהם, והביא לידי כך שירצחו את התושבים היהודים שנותרו בארצם. בפיקודו ובהוראתו חיסלה משטרת הביטחון את שארית האוכלוסייה היהודית באכזריות רבה בכל מיני שיטות של הרג ורצח. הדבר שירת את שאיפתו של זנדברגר להפוך את אסטוניה "נקייה מיהודים" (Judenfrei). מבחינתם של האסטונים, היהודים הוקרבו על מזבח ההתחדשות הלאומית.
כדי ללמד על היעילות האכזרית שבה חיסל את שארית האוכלוסייה היהודית באסטוניה, איתרו אנשי המשטרה האסטונית וחברי יחידות הארגון הלאומני האסטוני ״אומאקייטסה״ שהיו תחת שליטתו של זנדברגר את 1,000 היהודים שנותרו במדינה. בתחילה, אסרו ורצחו מאות גברים בני 16 ומעלה, השאר - נשים וילדים רוכזו בבתי-ספר. חלקם הועסקו בעבודות כפייה, ומאוחר יותר הועברו למחנה עבודה הרקו (Harku) שבאזור העיר טאלין.
ב־12 באוקטובר 1941 דיווח זנדברגר לממונים עליו, שכל הגברים היהודים מבני 16 ומעלה, פרט לרופאים ול״זקני היהודים״ שמונו מטעם הגרמנים, מוצאים להורג בידי אנשי ״ההגנה העצמית״ האסטונית, בפיקוח נציגי הזונדרקומנדו 1a, ובמפה אזורית שצורפה לדין וחשבון של איינזגרופן A, צוין שאסטוניה נקייה מיהודים. בקיץ 1942 דיווח לממונים עליו שנורו 243 צוענים. בשנה הראשונה בתפקידו כמפקד זונדרקומדו 1a, הוצאו להורג על אדמת אסטוניה 5,643 איש.
הקמת משטרת ביטחון באסטוניה.
במטרה לחשל את ה"ידידות" החדשה בין הכובש הגרמני לנכבש האסטוני, האדירו הגרמנים את דִּמּוּיָם הגזעי של האסטונים שהם מעל שאר העמים המזרח אירופאים. הואיל והאסטונים נתפסו כעם שנמצא בראש הסקאלה הגזעית - בעלי התכונות הרצויות ביותר מבחינה גזעית, כבעלי רכוש ועם הפוטנציאל הגדול ביותר ל"גרמניזציה". הרעיון שהאסטונים והגרמנים הם ״אחים לנשק״, הביא את זנדנברגר יחד עם מפקד הגסטפו והאס. דה. בטאלין, לפנות ליוצאי צבא ומשטרה אסטונים, ולשכנע אותם להצטרף להקמת משטרת ביטחון אסטונית נפרדת, אך נתונה לפיקוח צמוד של גרמניה. זנדברגר יותר מכל נציג אחר של גרמניה, כפי שצוין, הקפיד לנהוג כבוד באסטונים שהיו בתחום שיפוטו. הגישה הזו השתלמה, הואיל והניבה למנגנון הביטחון הגרמני תמיכה גדולה פי 10 עם הצטרפותם של שוטרים שהתגייסו למשטרת הביטחון האסטונית. ביוזמתו קיבלו השוטרים את תמיכתם של כ-40,000 חברי יחידות הארגון הלאומני האסטוני ״אומאקייטסה״ (Omakaitse). הסדר זה אורגן בידי זנדברגר, כדי להשיג הסכמה ציבורית לסידורי הביטחון הגרמניים, וכוון נגד הקומוניסטים והיהודים.
תנאי המחיה במחנות הריכוז באסטוניה.
בתקופת משטר הרייך השלישי, היו באסטוניה כ-20 מחנות ריכוז שעליהם חלש מחנה הריכוז ואיווארה. אל המחנות הללו הגיעו משלוחים של רבבות יהודים מגטאות שונים: וילנה קובנה ולטביה. בשנים 1942–1943 הגיעו משלוחים של יהודים גם מארצות אחרות כמו פינלנד, צ׳כוסלבקיה ומאזור טרנסילבניה אשר ברומניה. חלק מהם נרצחו מיד בהגיעם, וחלק הועבדו בעבודות פרך בעיקר במכרות פצלי שמן, כריית תעלות נגד טנקים, בניית בונקרים ובעבודות אחרות שנצרך להם הצבא הגרמני. לאחר שנחלשו, נרצחו או שמתו מחולי, רעב ומהתעללויות שונות. תנאי המחיה במחנות היו קשים מנשוא: החדרים היו גדולים ובלתי מוסקים, הצפיפות הייתה גדולה מאוד והאסירים ישנו על דרגשי עץ תלת-קומתיים. הדרגשים היו צרים מאוד ואי אפשר היה לשכב על הגב; התזונה הייתה גרועה והם סבלו מרעב כרוני; העונשים וההתעלליות היו הלקאה בשוט - גבר היה סופג 50–100 מלקות ואישה הייתה מקבלת 25 מלקות; הם נאלצו לרוץ ולהשתטח בתוך זוהמת המחנה לקום ולהמשיך בריצה; במיוחד נהגו שומרי המחנות להתעלל בנשים, אשר הוכרחו להשתתף בנשפי חשק עם ראשי המחנה ועוזריהם.
חיסול מחנות הריכוז.
כאשר החלה המתקפה הסובייטית בחודשים יולי - אוגוסט שנת 1944, התחיל מבצע טישטוש והסוואת זוועות ההמתות ההמוניות. הדבר נעשה על ידי אנשי קומנדו מיוחדים שאילצו את אסירי המחנה לשרוף את גופות ההרוגים. בנוסף, החלו אנשי האס.אס יחד עם משתפי פעולתם האסטונים, להעביר את האסירים מהמחנות השונים למחנה הריכוז שטוטהוף דרך הים הבלטי. אסירי מחנה הריכוז קלוגה ומחנה הריכוז לגדי נרצחו במקום, חלקם ניסה לברוח אולם הם נתפסו נורו במקום.
תפקידיו לאחר השרות באסטוניה.
בספטמבר 1943, הגיע זנדברגר לעיר וורונה שבצפון איטליה, כדי לבנות שירותי ביון באזורים הכבושים באיטליה, שהיו עדיין תחת שליטת הגרמנים. היה זה לאחר מעצרו של בניטו מוסוליני על ידי בעלות הברית שכבשו את דרום איטליה. בתפקידו החדש הגיעה הוראה מהיטלר להביא את האפיפיור לגרמניה, והתוכנית הייתה להציע לו לעבור לטירה בליכטנשטיין. בתחילת אוקטובר 1943, נסע זנדברגר לרומא ודיווח כי הוותיקן חושש מהקומוניסטים ומכוחות בעלות הברית. התוכנית לא יצאה אל הפועל, מכיוון שבאותו חודש הוטל על זנדברגר לדאוג לגרוש יהודי איטליה, והוא התמסר כולו לתפקיד ולביצוע מכונת ההשמדה של היהודים אשר שילוחם התבצע מרומא לאושוויץ ברכבת מספר X70469.
בדצמבר 1943, עבר זנדברגר לברלין, לעבוד במשרד הראשי לביטחון הרייך. הוא היה מעורב בשילוב משרד החוץ, מודיעין הפיקוד העליון של הוורמאכט ובארגון שירות חשאי מתפקד, אך שילוב המשרדים הללו לא צלח, ולא בגלל אשמתו של זנדברגר. לאחר שנודע לו על התאבדותם של היטלר והימלר, ברח והתחבא באחת הבקתות האלפיניסטיות אשר בקיצביל, אוסטריה. אך שבועיים לאחר מכן הסגיר את עצמו לבעלות הברית.
משפט האיינזצגרופן.
משפט האיינזצגרופן היה ה-9 ("military tribunal 9") מתוך 12 המשפטים בגין פשעי מלחמה ופשעים נגד האנושות שקיימו שלטונות ארצות הברית בגרמניה בעיר נירנברג, בהיכל הצדק לאחר תום מלחמת העולם השנייה. המשפטים נערכו בפני בתי דין צבאיים של ארצות הברית. 12 המשפטים ידועים כ"משפטי נירנברג הבאים" או כ"משפטי פושעי מלחמה בפני בתי הדין הצבאיים של נירנברג״.
ד״ר מרטין זנדרברגר נעצר בחודש מאי 1945. במשפטו, הכחיש זנדברגר את מעשיו, ולא לקח כל אחריות על פעולות הרצח, הוא טען שהיה אחראי רק לחלק ממעשי הרצח, והעריך שרצח רק כ-300 - 350 איש. אף על פי ש-4 השנים בהן פיקד על השמדת יהודים במקומות שונים, מתועדות בפרוטוקולים של משפטי נירנברג וכן באלפי עמודים השמורים בארכיונים גרמניים, רוסיים, אסטונים ואיטלקיים. המסמכים מתארים הוצאתם להורג של קומוניסטים, ירי המוני ביהודים וצוענים, וכן תקופת שהייתו במטה הביון של האס. אס. התובע הראשי במשפטם של זנדברגר והאחרים, אמר שזנדברגר היה פעיל מאוד ברצח אנשים חפים, ועונש המוות היה מגיע לו.