בגיל 14 שכנעה שרלוט את הוריה לממן עבורה את העלויות להקלטת האלבום הראשון שלה, "14". בתחילת שנת 2008 החלה להוציא לאור ברשת החברתית "Myspace" כמה משירי האלבום ואת גרסאות הדמו שלהם. כששמע אחד ממנהלי רשת המועדונים הלא-חוקית במזרח לונדון, הזמין אותה להופיע תחת שם הבמה שנתן לה, צ'ארלי XCX. הוריה תמכו ואף השתתפו בחלק מהמסיבות שאורגנו, חרף האיסור המשפטי עליהן. בשלהי 2008, בעוד ש-"14" לא פורסם באופן מסחרי, היא פרסמה את הסינגל "!Franchesschaar!" ואת מסלול האיי-סייד הכפול "Emeline"/"Art Bitch", בהוצאת חברת התקליטים "Orgy Music". בגיל 18 עברה ללונדון כדי ללמוד לתואר באומנויות בבית הספר המקומי, אך לבסוף פרשה במחצית השנה השנייה.
קריירה.
2009–2013: תחילת הקריירה ו-"True Romance".
בשנת 2010 חתמה צ'ארלי עם חברת התקליטים אסיילום רקורדס חוזה הקלטות. בד בבד האי סיימה את לימודיה בבית הספר, וטרם מצאה לעצמה סגנון מוזיקה מועדף. לטענתה, כנערה שנאה מוזיקת פופ, לכן שיריה הראשונים בוצעו בסגנון ראפ. היא עברה ללוס אנג'לס, שם נפגשה עם כמה מפיקים שהציעו לה להוציא לאור שירים שכתבו במרוצת השנים. היא לא שבעה רצון מרוב השירים, עד שלבסוף נפגשה עם אריאל רכטשאיד שכתב עבורה את הסינגל "Stay Away". בתחילת שנת 2011 שרה בסינגל של אלכס מטריק, "End of the World". בנובמבר הוציאה לאור את הסינגל השני שלה "Nuclear Seasons".
לצד יצירותיה המוזיקליות שעובדו על ידי רכטשאיד, צ'ארלי עבדה בד בבד עם המפיק השוודי פטריק ברגר. יחדיו הם כתבו את השירים "You're the One" ו-"I Love It". בשל בעיות סאונד "I Love It" לא יצא לאור באופן מסחרי על ידי XCX. אולם בשנת 2012 הקליט הצמד השוודי איקונה פופ מחדש את השיר ופרסמו אותו כסינגל הכולל את קולה של צ'ארלי. גרסה זו הפכה ללהיט בינלאומי; הוא ניצב בפסגת מצעד הסינגלים הבריטי, והגיע למקום השני והשביעי במצד המדיה פורסט הישראלי והבילבורד הוט 100 האמריקאי בהתאמה. ביוני פרסמה את השיר "You're the One" מתוך במיני-אלבום הראשון שלה הנושא את אותו שם. בינואר 2013 פרסמה את השיר "You (Ha Ha Ha)" והכריזה על מועד יציאת אלבום האולפן הראשון שלה. במרץ יצא הסינגל השני מתוכו, "What I Like". האלבום "True Romance" יצא לאור באפריל אותה השנה, וזכה לשבחים מפי מבקרי המוזיקה העכשווית. הוא הגיע למקום ה-85 במצעד האלבומים הבריטי, למקום החמישי במצעד אלבומי ה-Heatseekers ולמקום ה-11 במצעדי ה-ARIA.
2013–2015: פריצת הדרך ו-"Sucker".
צ'ארלי XCX החלה לעסוק במלאכת הכתיבה של אלבומה השני במחצית שנת 2013. לימים סיפרה כי התלבטה רבות היכן להקליט את אלבומה השני; תחילה חפצה לנסוע להודו, ואחר כך הודיעה לקהל המעריצים שלה כי הקלטות האלבום יבוצעו בצרפת. אולם לבסוף, בעצת המפיק שעבד עמה, היא הקליטה את האלבום בשוודיה. "Sucker" אופיין בסגנון פאנק רוק. מתוך האלבום יצא השיר "Mow That Lawn", אותו XCX ביצעה לראשונה בהופעה חיה בפסטיבל אילוסאארירוק בפינלנד.
בשלהי 2013 יצא הסינגל המוביל של "Sucker", "SuperLove". הוא הגיע למקום ה-62 במצעד הסינגלים הבריטי, והיה לשירה הראשון של צ'ארלי שנכנס למצעד הזה. בד בבד לכתיבת האלבום, היא נפגשה עם מפיקים נוספים דוגמת רוסטאם באטמנגליג', ומפייר ויקנד ודוקטור לוק. ביומנה כתבה כי אומנם סגנונה המוזיקלי עדיין פופ, אך לאלבום יש סממנים פמיניסטיים ווקאליים. לבסוף "SuperLove" לא נכלל באלבום, בטענת חברת התקליטים שהוא אינו מספיק מיינסטרים.
בתחילת 2014 היא השתתפה בשירה של הראפרית האוסטרלית איגי אזליה, "Fancy". הוא הגיע למקום הראשון במצעד הבילבורד הוט 100 – שירן הראשון של שתי הזמרות שנכנס למצעד זה. באותה שנה התעסקה XCX בעיקר בכתיבת שירים עבור זמרים אחרים. היא כתבה את "Beg for It" עבור אזליה, וחומרי הופעה לריהאנה, סקיי פררה וגוון סטפאני. ביוני 2014 הוציאה את השיר "Boom Clap", כסינגל המוביל של פסקול הסרט "אשמת הכוכבים". "Boom Clap" הגיע בשיאו למקום השמיני בבילבורד הוט 100, ולמקום השישי במצעד הסינגלים הבריטי. בנוסף, הוענק לו על ידי איגוד תעשיית ההקלטות האוסטרלי תואר פלטינה. בדצמבר אותה השנה פורסם האלבום השני של הזמרת, "Sucker". הוא הגיע למקום ה-28 בבילבורד 200 ולמקום ה-15 במצעד האלבומים הבריטי. בראיון ל-"Popjustice" שהתקיים ביוני, היא הצהירה שסיימה את מפגשי הכתיבה וציפתה שהקלטות האלבום יסתיימו עד סוף יולי. באוגוסט הוכרז על יציאת "Sucker" באוקטובר, יחד עם הסינגל המוביל "Break the Rules". היא אמרה שהשיר יצא בערך אחרי שהכינה את אלבום הפאנק שלה בשוודיה. תאריך האלבום נדחה עקב הצלחתו של "Boom Clap", והוא יצא לאור בדצמבר 2014 באמריקה הצפונית ופברואר 2015 באירופה. הוא הופיע לראשונה במקום ה-28 במצעד הבילבורד 200, מה שהפך אותו לאלבומה הראשון של צ'ארלי XCX שנכנס למצעד, והמקום ה-15 במצעד האלבומים הבריטי. הסינגל השלישי מתוך האלבום, "Doing It", בהשתתפות הזמרת-יוצרת הבריטית ריטה אורה, יצא לאור בפברואר והגיע בשיאו למקום השמיני במצעד הסינגלים הבריטי.
צ'ארלי XCX הייתה למופע החימום של קייטי פרי בלג האירופאי של "Prismatic World Tour", תוך שהשתתפה בהופעות שהתקיימו בממלכה המאוחדת, שם הופיעה לצד אמנית ה-R&amp;B טינשיי עם השיר "Drop That Kitty" של הראפר טיי דולה סיין. במאי 2015, הוציאה צ'ארלי XCX את "Famous", כסינגל הרביעי מ-"Sucker". קליפ נלווה עבור השיר הופץ במרץ, והוא דורג על ידי טיים ופיצ'פורק כקליפ הפופ החמישי וה-19 הטוב ביותר של השנה, בהתאמה. ביולי ואוגוסט 2015, צ'ארלי XCX יצאה לסיבוב הופעות שהתקיים ביחד עם ג'ק אנטונוף. היא הודיעה ב-21 באוגוסט כי "מסיבות אישיות", שלב שני מתוכנן של הסיבוב לא ייצא לפועל.
2015–2018: "Vroom Vroom", "Number 1 Angel" ו-"Pop 2".
בריאיון ביולי 2015, הצהירה צ'ארלי XCX שהיא עובדת על אלבומה השלישי ותיארה אותו כ"דבר הפופי והאלקטרוני ביותר" שהיא עשתה אי פעם. המפיקה הסקוטית סופי , יחד עם בלאדפופ וסטארגייט, אושרו כמעורבים בהפקת האלבום. באוקטובר 2015, ביצעה צ'ארלי XCX לראשונה את השיר החדש "Vroom Vroom" בתוכנית הרדיו של Beats 1, וטענה שזה יהיה השיר הראשון שהופץ מאלבום האולפן השלישי שלה. ב-23 בפברואר 2016, הוכרז שהיא הקימה חברת תקליטים פופ ניסיונית חדשה, ורום ורום רקורדינגס, ושהיא תוציא מיני-אלבום בשם "Vroom Vroom" ב-26 בפברואר 2016. שיר הנושא הופץ באופן רשמי באותו היום. השיר השני שהופץ מהמיני-אלבום, ששמו "Trophy", קיבל את ההשמעה הראשונה שלו בתוכנית Beats 1 של זיין לואו באותו הערב. כמו כן, הוכרז שהיא גם תנחה את תוכנית Beats 1 משלה מדי שבועיים. "Vroom Vroom" הופקה בעיקר על ידי סופי כטיזר לאלבום האולפן השלישי שלה. סוגת האוונט-פופ , שאפיינה את המיני-אלבום סימנה שינוי חד מהסוגה שאפיינה את אלבומה הקודם של צ'ארלי XCX. הקליפ של השיר "Vroom Vroom" יצא לאור ב-22 באפריל 2016 באפל מיוזיק.
ביולי 2016, פורסם כי המפיק הבריטי איי. ג'י. קוק , מייסד חברת התקליטים PC מיוזיק , הפך למנהל הקריאייטיב של צ'ארלי. ב-28 באוקטובר יצא הסינגל המוביל מאלבומה השלישי, "After the Afterparty". יומיים לאחר מכן, יצא לאור קליפ נלווה. הוא הגיע למקום ה-29 במצעד הסינגלים הבריטי, וקיבל את תואר הכסף מטעם איגוד תעשיית ההקלטות הבריטי (BPI). ב-8 בפברואר 2017, היא ביצעה אותו ב-"", יחד עם שיר חדש בשם "Bounce", בהשתתפות קיארי פמיו פמיו . היא אמרה בריאיון שהתקיים באותו החודש שהקלטות האלבום הסתיימו והוא תוארך לצאת בספטמבר. ב-10 במרץ 2017, הוציאה צ'ארלי XCX את המיקסטייפ, "Number 1 Angel", שכלל את השתתפותם של מוזיקאיות כדוגמת מו, רה, סטארה , אופי , אברה וקאפקייק והופק בעיקר על ידי אמנים מ-PC מיוזיק כדוגמת איי. ג'י. קוק, איזיפאן והפקה נוספת של סופי.
ב-17 במרץ 2017, הוציא מורה מאסה את הסינגל שלו "1 Night", שכלל שירה של צ'ארלי XCX. ב-26 ביולי 2017, הוציאה צ'ארלי XCX את "Boys", יחד עם קליפ בבימויה שכלל צוות שחקנים שהורכב מידוענים ממין זכר, כדוגמת ג'ו ג'ונאס וברנדון יורי; הוא הגיע למקום השני ברשימת 25 המובילים ביוטיוב ב-27 ביולי, וצבר כמעט שני מיליון צפיות תוך פחות מ-24 שעות. ב-6 באוגוסט, הופיעה צ'ארלי XCX בפסטיבל המוזיקה של לולהפלוזה 2017. ב-20 באוגוסט 2017, רוב אלבום האולפן השלישי של צ'ארלי XCX הודלף ושאר הרצועות דלפו בשנה שלאחר מכן. הדלפתו הובילה לביטולו הרשמי וצ'ארלי XCX הודיעה שבכוונתה להקליט אלבום חדש במקום.
ממאי 2018, צ'ארלי XCX החלה להופיע בסיבוב ההופעות "Reputation Stadium Tour" כמופע חימום לצד קמילה קביו. מאז, היא הוציאה כמה סינגלים. ב-31 במאי, היא הוציאה את "", שבוצע לראשונה בהופעה הראשונה שהתקיימה במסגרת סיבוב ההופעות של סוויפט. ב-29 ביוני, היא הוציאה את הסינגלים "Focus" ו-"No Angel". ב-27 ביולי היא הוציאה את הסינגל "Girls Night Out", שבוצע בעבר בהופעה חיה והודלף ב-2017.
2018–2020: "Charli" ו-"How I'm Feeling Now".