לאחר שנרדף יותר ויותר בשל עמדותיו הפוליטיות - בעיקר בפרוסיה - ומשמאס בצנזורה הגרמנית, עקר היינה ב-1831 לפריז לאחר פריצת מהפכת יולי. כאן התחיל פרק חדש בחייו וביצירתו. במשך שארית חייו התגעגע היינה לגרמניה, כפי שמיטיב לבטא למשל שירו In der Fremde (בנכר). אלא שהיינה זכה לבקר במולדתו רק פעמיים נוספות. בסופו של דבר הפכה פריז לעיר הגלות שלו, וכל יצירותיו - כולל אלה שעוד עתידות היו להתפרסם - הוצאו אל מחוץ לחוק, בפרוסיה בשנת 1833, ובכל המדינות החברות בקונפדרציה הגרמנית בעקבות החלטה של פרלמנט הפדרציה, הבונדסטאג, בפרנקפורט בשנת 1835. גורל דומה פקד את כל משוררי "גרמניה הצעירה" (Junges Deutschland). בהחלטת הבונדסטאג נקבע שחברי הקבוצה הזו שמו להם למטרה "להתקיף את הדת הנוצרית בכתבים ספרותיים הנגישים לקוראים בני כל המעמדות, להשמיץ את המצב הקיים ולמוטט את כל המסורת והמוסר".
היינה מצא כבר ב-1832 מקור הכנסה חדש בתפקיד הכתב הפריזאי של העיתון "אלגמיינה צייטונג" של אאוגסבורג שהוציא לאור יוהאן פרידריך קוטה, המוציא לאור של גיתה ושל שילר. את טורי העיתון שלו מתקופה זו פרסם ב-1833 בצורת ספר תחת הכותרת "Französische Zustände" (מצבים צרפתיים).
באותה השנה הופיעו הסימפטומים הראשוניים של מחלתו - סימני שיתוק, התקפים של כאבי ראש ובעיות ראייה.
בינתיים הספיק היינה להפיק את המיטב מן החיים בפריז. הוא התרועע עם רבים מאנשי הרוח והתרבות בעיר, ביניהם עם הקטור ברליוז, לודוויג ברנה, פרדריק שופן, ז'ורז' סאנד, אלכסנדר דיומא ואלכסנדר פון הומבולדט.
המטרופולין הפריזאי הביא להיינה בשנים הבאות את ההשראה לשטף של מאמרים, טורים פוליטיים, פולמוסים, שירים ויצירות בפרוזה. בכתבים כדוגמת "מצבים צרפתיים" ניסה לקרב בין הגרמנים והצרפתים. בתוך כך הגיע לרמת ניתוח נבואית כמעט, למשל בדברי הסיום לספרו "על ההיסטוריה של הדת והפילוסופיה בגרמניה" משנת 1834, 99 שנה לפני עלייתם לשלטון של מי שעתידים יהיו לשרוף את ספריו שלו.
היינה הזהיר בו את הצרפתים כי עליהם "לפחד מגרמניה משוחררת":
היינה זיהה מוקדם את המרכיב ההרסני בלאומנות הגרמנית, אשר לא נקשרה - בשונה מזו הצרפתית - לרעיונות הדמוקרטיה וריבונותו של העם. היינה זיהה בה שנאה לכל דבר זר.
על יצירותיו החשובות האחרות משנים אלו נמנות גם "כנסת הרומנטיקה" (1836), "על לודוויג ברנה" (1840) ופרגמנט הרומן היהודי אשר נכתב בעקבות עלילת הדם בדמשק - "הרבי מבכרך" (1840).
בשנת 1841 נישא היינה למוכרת הנעליים הצרפתייה אז'ני קרסנטייה מירה, שהכיר מאז 1834. מתילדה, כפי שנהג לכנות אותה, הייתה קתולית אדוקה, והוא אהב בה במיוחד דבר אחד: שלא דיברה אף לא מילה אחת גרמנית וגם לאחר שנים ארוכות של נישואים לא ידעה לאיזה משורר נודע היא נשואה.
בשנת 1843 כתב היינה את שירו Nachtgedanken (מחשבות לילה), המתחיל במילים המצוטטות לרוב בגרמניה:
בשיר שילב היינה את דאגתו למצב הפוליטי בגרמניה עם דאגתו לאמו האלמנה החיה בגרמניה בגפה. כדי לפגוש שוב את אמו ולהציג בפניה את אשתו, נסע היינה בשנים 1843 ו-1844 פעמיים נוספות ואחרונות לגרמניה. שם הכיר את קרל מרקס ואת פרדיננד לסאל. מאוחר יותר עבד היינה בכתבי העת של מרקס.
באמצע שנות הארבעים של המאה ה-19 כתב היינה גם השירים האפיים "אטה טרול" ו"גרמניה. אגדת חורף", שאותו כתב לאחר נסיעתו לגרמניה. בשיר אפי ארוך זה תקף בחריפות ובשנינות את המדינה, הכנסייה והחברה בגרמניה וברוחו של מרקס הבטיח:
את ה"שירים חדשים וטובים יותר" פרסם היינה בשנת 1844 באוסף השירה "שירים חדשים", ובו הופיע לראשונה גם "גרמניה. אגדת חורף".
המשטרה הפרוסית הוציאה נגד היינה צו מעצר ושמו נכלל ברשימת מבוקשים שנשלחה למעברי הגבול הפרוסיים. לצד שמו ברשימה הופיע התיאור "טיפוס יהודי בולט". הצו נותר בתוקף במשך שנים. בנסיעתו האחרונה אל אמו ב-1844, הפליג היינה בספינת קיטור להמבורג, כדי לחמוק מהמשטרה הפרוסית.
היבטים יהודיים בשירתו.
שירתו של היינה משופעת בנושאים יהודיים, שהזדהות ואירוניה משמשים בהם בערבוביה. אחד מקבצי שיריו קרוי "מנגינות עבריות", וביניהם "הנסיכה שבת" (שבו כלל שיר הלל לחמין כפרודיה על האודה לשמחה של שילר), "יהודה הלוי" (שבמרכזו ערגתו של יהודה הלוי לירושלים), "דונה קלרה" ו"הוויכוח". חלק ניכר מן הידע ההיסטורי היהודי של היינה מקורו בהשתתפותו באגודה לתרבות ולמדע של היהודים, שעם מייסדיה נמנה קודם התנצרותו.
בחיבוריו מופיעים אפיונים על משה ("בנה פירמידות – לא מאבנים, כי אם מבני אדם: הוא יצר עם!"), כמו גם התפעמות מן האגדה שמה שהצילו חכמי ירושלים בזמן המרד נגד הרומאים מן המקדש, לא היו חפצי היקר שבהיכל – אלא את ספר התורה.
דווקא התרחקותו של היינה מן הדת היהודית איפשרה לו לעיתים מבט היסטורי על היהדות ועל מקומה בתרבות העולם. הוא מלגלג על החינוך הצרפתי שמקנה לבנות צרפת ידע על "פרעונים חנוטים ומלכים מרובינגים מפוקפקים" – אך אין בו מקום למשורר מופלא כמו יהודה הלוי. לא ייפלא כי היינה היה מקובל ביותר על דורות של משכילים יהודים במרכז אירופה ובמזרחה, ועורר לעיתים תחושת אי-נחת בקרב הממסד הספרותי הגרמני השמרני.
המשורר הלאומי חיים נחמן ביאליק התייחס להיינה כאל אחד ממשוררי ישראל וכותב במאמרו הלכה ואגדה בפיסקה העוסקת בשבת: "כל משוררי ישראל, מרבי יהודה הלוי ועד הַינֶה, שרו לה את שיריהם וזמירותיהם".
היינה והמרקסיזם.
בתחילת שנות הארבעים של המאה ה-19 הפך הטון של היינה יותר ויותר רדיקלי. הוא נמנה עם המשוררים הגרמניים הראשונים אשר הבינו את תוצאותיה של המהפכה התעשייתית המתחוללת ועמדו ביצירתם על סבלו של מעמד הפועלים שזה עתה נוצר. דוגמה מובהקת לכך ניתן למצוא בשירו "האורגים השלזים" מיוני 1844. ההשראה לשיר באה ממרד האורגים אשר פרץ באותו החודש בשלזיה. להלן מובאה ממנו:
השיר, שנודע גם כ"שיר האורגים", הופיע ביולי בכתב העת Vorwärts של קרל מרקס והופץ כמנשר ב-50,000 עותקים באזורי המרד. שר הפנים הפרוסי ארנים תיאר את השיר בדיווחו למלך פרידריך וילהלם הרביעי כ"פנייה בסגנון ממריד אל עניי העם המלאה בהתבטאויות פליליות". בית המשפט המלכותי של פרוסיה הוציא איסור על השיר. קריין, אשר ההין לקוראו בפומבי, נידון בפרוסיה ב-1846 למאסר. פרידריך אנגלס, אשר זכה להכיר את היינה באוגוסט 1844 בפריז, תרגם את השיר לאנגלית ופרסם אותו בדצמבר של אותה השנה בעיתון "The New Moral World".
חרף קשריו הידידותיים עם מרקס ואנגלס, לא הפך היינה מעולם למרקסיסט. הוא גילה הבנה מלאה למצוקותיו של מעמד הפועלים ותמך בו, אבל בו בזמן סבר כי המטריאליזם, כמו גם הרעיון הקומוניסטי הרדיקלי, ישמידו הרבה מן התרבות האירופאית שאותה אהב והעריץ.
כבר ב-1842, כאשר הקומוניזם היה עדיין תנועה פוליטית זניחה, כתב: "אף כי אין מרבים לדבר היום על הקומוניזם והוא צומח רק בעליות גג נשכחות ועל מזרני קש עלובים, הוא מיועד למלא תפקיד של גיבור אפל, גם אם חולף, בטרגדיה המודרנית... אותה מסורת אבסולוטית ישנה...רק בשינוי לבוש, עם סיסמאות וביטויי מפתח חדשים... אז יהיה רק רועה אחד עם מטה ברזל ועדר אנושי אחד, כבשים זהות זו לזו הפועות בקול רפה... זמנים אפלים לפנינו".
המהפכה שהכזיבה.
כדמוקרט מושבע קיבל היינה בשמחה את מהפכות אביב העמים של 1848 ברחבי אירופה, ובמיוחד את מהפכת מרץ בגרמניה. אבל במהרה הסתייג מההתפתחויות שעברו על מהפכות אלה, משום שתומכיה של שיטת הממשל הרפובליקנית-דמוקרטית היו מלכתחילה במיעוט. הוא סבר שהאספה הלאומית של פרנקפורט ("הפרלמנט של כנסיית פאול") היא רק נוסטלגיה רומנטית אך כושלת מבחינה פוליטית, בבחינת געגוע לתחייתה מחדש של האימפריה הרומית הקדושה שעברה מן העולם ב-1806.
מחלתו.
בפברואר 1848, בחודש שבו פרצה המהפכה ברחובות פריז, נפל היינה למשכב. בעיות העצבים שלו, אשר הלכו והחמירו בבירור מאז 1845, התפרצו עתה במלוא עוזן והגבילו אותו למיטתו. היינה עצמו היה משוכנע שהוא חולה בעגבת, ואילו על פי מהלך המחלה שלו, שתועד היטב, נדמה היה שחלה בטרשת נפוצה או במחלה נוירולוגית של נוירוני התנועה (ALS). למעשה, בדיקה עדכנית שנערכה בקצוות-שיער של היינה שהשתמרה הובילה חוקרים למסקנה שלמעשה סבל מהרעלת עופרת. כשהוא משותק כמעט לגמרי, נאלץ להעביר את שמונה השנים הבאות עד למותו במה שכינה "קבר המזרן".
משקלו ירד ל-45 קילוגרמים וראייתו נפגעה קשות.
מצבו הבריאותי של היינה הידרדר בצורה דרמטית במספר שלבים. פעם אחת אף הוכרז בטעות כמת. את בדידותו ההולכת וגוברת שיככו ביקורים מזדמנים של עמיתים וחברים, שלפי דיווחיהם קשה היה להם הביקור אף יותר מביקור בקברו של חבר. פרידריך אנגלס אשר ביקרו בינואר 1848, דהיינו חודש לפני נפילתו הסופית למשכב, כתב:
בשנים שקדמו למותו פיתח היינה גישה מתונה יותר לדת. בצוואתו משנת 1851 הצהיר על אמונה באל אישי, מבלי להצהיר אמונים לזרם כלשהו של הנצרות או ליהדות. בצוואתו נכתב:
בספרו "וידויים" משנת 1854 קבע שוב:
כוח היצירה של היינה לא פחת אפילו בשנות הסבל שבהן נפל למשכב. מכיוון שלא יכול עוד לכתוב בעצמו, הכתיב את שיריו וכתביו למזכיר. כך פרסם באוקטובר 1851 את אוסף השירים "רומנצרו" ובשנת 1854 את מורשתו הפוליטית ב"לוטציה".
חרף סבלו הרב לא איבד היינה את ההומור והרגישות שלו. בחודשי חייו האחרונים הקלו עליו ביקוריה של מעריצתו אלזה קריניץ מפראג, שאותה כינה "Mouche" [בצרפתית: זבוב]. היא הפכה ל"פרח הלוטוס הנערץ" שלו. בשל מצבו יכלה הערצה זו להתקיים רק במישור הרוחני, כפי שתיאר היינה באירוניה עצמית בשירו: