במהלך עשר שנות חברותו בכנסת היה לאחד מחברי הכנסת הפעלתנים ביותר אי פעם במשכן, כמעט ולא החמיץ ישיבות מליאה, נאם כאלף נאומים והגיש מאות הצעות חוק.
אבנרי התנגד למבצע שלום הגליל מראשיתו, וכבר בימים הראשונים של המלחמה היה שותף להקמת "הוועד נגד המלחמה בלבנון", שקרא לנסיגת צה"ל מכל שטחי לבנון לאלתר וללא כל תנאי, לשלום ישראלי-פלסטיני שבמרכזו הקמת מדינה פלסטינית בצד ישראל, ובמשא ומתן בין ישראל לאש"ף על בסיס הכרה הדדית.
הפגישה עם ערפאת.
ב-3 ביולי 1982, כחודש בתוך מבצע שלום הגליל, עורר אבנרי סערה כאשר נפגש עם יאסר ערפאת בחלקה המערבי של ביירות הנצורה (יחד עם ענת סרגוסטי, צלמת עיתונות צעירה ב"העולם הזה" באותם ימים, ושרית ישי, אז כתבת השבועון). הייתה זו הפעם השנייה בלבד בה נפגש המנהיג הפלסטיני עם ישראלים (זאת לאחר שכשנתיים קודם לכן נפגש עם חברי הכנסת תופיק טובי וצ'ארלי ביטון), והפעם הראשונה בה נתן ריאיון לכלי תקשורת ישראלי, שפורסם ב"העולם הזה". בריאיון דיבר ערפאת על הצורך בסיום הכיבוש הישראלי בשטחים, להכרה הדדית, של ישראל באש"ף כארגונו היציג של העם הפלסטיני, ושל אש"ף בישראל, ולהקמת מדינה פלסטינית בשטחים. עצם הפגישה עוררה נגד אבנרי גל של גינויים מסיעות וחברי כנסת שונים, ודרישה לנקיטת אמצעים משפטיים נגדו, בין השאר מצד השר יצחק מודעי, סגן שר האוצר חיים קופמן, מפלגת העבודה וחברת הכנסת גאולה כהן.
בתום חקירה הודיע היועץ המשפטי לממשלה, יצחק זמיר, שאין עילה משפטית להעמידו לדין. בעקבות כך, ובעקבות פגישה נוספת שערך אבנרי, לצד חבריו למועצה יעקב ארנון ומתי פלד, עם ערפאת ואנשי אש"ף נוספים בתוניס, החלו אישים מהמערכת הפוליטית להעלות את הרעיון לחקיקת חוק שיאסור מפגשים מסוג זה עם אנשי אש"ף, גם אם אין בהם כוונה לפגוע בביטחון המדינה, מה שהוביל, כארבע שנים מאוחר יותר, לתיקון לפקודת מניעת טרור שהוסיף את סעיף 4(ח), שאסר לקיים, בישראל או מחוצה לה, מפגש עם נציג של ארגון טרור, במה שנודע בשם "חוק המפגשים". מאז נפגש אבנרי עם ערפאת עוד פעמים רבות. לטענת מתנגדיו של אבנרי, מאז הוא הפך ל"חסיד של ערפאת", ויש שטענו שאף באופן עיוור. אבנרי עצמו ושותפיו לפעילות הפוליטית הכחישו בתוקף טענות אלה. אבנרי אמר כי אינו "חסיד" של ערפאת, אלא פטריוט ישראלי המכיר בכך שכדי להבטיח את עתידה על מדינת ישראל לדבר עם בני העם הפלסטיני באמצעות המנהיגות שהפלסטינים רואים בה את מנהיגותם.
הרשימה המתקדמת לשלום.
ב-1983 האשים מתי פלד את חברו להנהלת מחנה של"י, רן כהן, שהשתתף במבצע שלום הגליל כסגן מפקד אגד בעוצבת האש, פיקד על שמונה גדודי ארטילריה שכיתרו את ביירות, ושהיה ממותחי הביקורת המרכזיים במפלגה עליו, על אבנרי ועל ארנון על פגישתם עם ערפאת ועוזריו, בביצוע "פשעים נגד האנושות בביירות", בריאיון שהעניק פלד למוסף השבועי של "על המשמר", "חותם". בריאיון אמר כי הגיע למסקנה ש"אין מקום לשבת בתנועה אחת עם מפקד בכיר שביצע פשעים נגד האנושות", וכי "רן כהן פיקד על הארטילריה שהרסה בתי פלסטינים בלבנון - מטרות אזרחיות". צעד זה היווה למעשה את אקורד הסיום של מחנה של"י, המפולג ממילא בתוכו בין אגף "מתון" שהורכב רובו ככולו מאנשי "מפלגת מוקד" לשעבר, ואגף "רדיקלי" יותר שהורכב מאבנרי, פלד, ארנון, יוסי אמיתי, חיים ברעם ואחרים.
עם הפילוג השתתף האגף הרדיקלי הפורש ממחנה של"י, לצד פעיל "הוועד לסולידריות עם אוניברסיטת ביר זית" יהודה נאמן, פעיל "יש גבול" אורי רם, פעיל "שלום עכשיו" אנדרה יפה, ואחרים, בהקמת קבוצת "אלטרנטיבה".
בשנת 1984 השתתף אבנרי, יחד עם שותפיו הפוליטיים ל"אלטרנטיבה", "התנועה המתקדמת" מנצרת (שחבריה פרשו מ"החזית הדמוקרטית", שהביאה לבחירתו של תאופיק זיאד לראשות העיר, ב-1981, וגרפו הצלחה בריצה עצמאית בבחירות לרשות המקומית בנצרת ב-1983), ועוד כמה חוגים שונים (בהם "אל אנצאר" מאום אל-פחם, שפרשה מבני הכפר, ומצפן, שחברה חיים הנגבי היה למזכיר המפלגה) ויחידים נוספים, בהקמת הרשימה המתקדמת לשלום – מפלגה משותפת ליהודים וערבים שמצעהּ קרא לשוויון מוחלט בין אזרחי ישראל ולסיום הכיבוש. אבנרי לא ביקש להיבחר לכנסת מטעם מפלגה זו, אלא תמך בבחירתם של עו"ד מוחמד מיעארי ומתי פלד לייצג אותה בכנסת, והיה חבר פעיל בהנהלת הרשימה המתקדמת בכל תקופת קיומה. הוא הוצב במקום ה-120 הסמלי ברשימתה לכנסת.
ב-1986 הוציא לאור את ספרו "My Friend, the Enemy", שנכתב להזמנת הוצאה לאור אנגלית, המתאר את פגישותיו עם נציגי אש"ף לאורך השנים. הספר יצא במהדורתו העברית כשלוש שנים מאוחר יותר, ב-1989, בשם "אויבי, אחי" בתרגומו של עמנואל לוטם ובהוצאת ביתן.
גוש שלום.
אבנרי התנגד נחרצות לגירוש פעילי החמאס ללבנון בידי ממשלת ישראל העשרים וחמש בראשות יצחק רבין בדצמבר 1992. בכנס של "שלום עכשיו" בו השתתף תבע להקים אוהל מחאה מול משרד ראש הממשלה כנגד הצעד הזה. משלא נענו אנשי "שלום עכשיו" לקריאתו, הקים יחד עם פעילים יהודים וערבים את "הועד היהודי-ערבי נגד הגירוש", ובמסגרת פעילותו שהו אבנרי, אשתו רחל, ופעילים אחרים במשך 45 יום באוהל מחאה מול משרדו של ראש הממשלה בירושלים.
לאחר שהוסכם בין יצחק רבין לבין נשיא ארצות הברית ביל קלינטון לאפשר את חזרת המגורשים לאחר שנה, החליטו אבנרי וחבריו להפוך את ה"וועד נגד הגירוש" לתנועה בשם "גוש שלום". בתחילת 1994, לאחר חזרת המגורשים, פעילי חמאס והג'יהאד האיסלאמי, התקיימה עבורם קבלת פנים חגיגית במרכז האירועים ע"ש א-שאווה בעזה, שבה הודו הנציגים שחזרו לאבנרי ולחבריו על עזרתם. , אמר אבנרי בטקס, כשהוא עונד את סמל "גוש שלום" המורכב משני הדגלים, הישראלי והפלסטיני.
עם שובו של יאסר ערפאת מגלותו בתוניס לשטחים, בעקבות חתימת הסכם אוסלו, הזמין ערפאת את אבנרי לקבלת הפנים שחיכתה לו בעזה, וערך יחד איתו מסיבת עיתונאים לרגל שובו.
מיד לאחר הסכם אוסלו פרסם "גוש שלום" קריאה לשחרר את כל האסירים הפלסטיניים באופן מידי, בטענו כי אלה הם שבויי מלחמה, ולכן דינם להשתחרר בגמר הלחימה.
אבנרי הוקיע את "תוכנית ההתנתקות", וטען כי היא תוכנית ימנית-קיצונית שנועדה להקפיא את תהליך השלום בין ישראל לפלסטינים, להוריד את רעיון המדינה הפלסטינית מהפרק לתמיד, ולהטעות את הציבור בארץ ובעולם. לדעתו היא נבעה משיקולים טקטיים גרידא, במסגרתם היה מוכן אריאל שרון לוותר על רצועת עזה שהיא 1.3% משטח הארץ, תוך ניתוקה מהעולם בים, ביבשה ובאוויר, כדי להשתלט סופית על הגדה המערבית, הגדולה ממנה פי 16, להרחיב את ההתנחלויות בה, וליצור 7–8 מובלעות פלסטיניות דומות לרצועת עזה שיהיו מוקפות בחומת ההפרדה, כדי לקבוע גבולות לסיפוח עתידי וחד-צדדי של ה"גושים" ולמנוע אפשרות שאי פעם תוכל לקום מדינה פלסטינית בת קיימא. כמו כן, ביקר את "שלום עכשיו" על תמיכתה בתוכנית, ואת מפלגת העבודה ומרצ-יחד על שהודיעו שיצביעו בעד התוכנית כאשר יביא אותה שרון לכנסת.
לאחר ניצחון תנועת החמאס בבחירות לרשות הפלסטינית במרץ 2006, התרכז אבנרי בארגון מפגשים ודו-שיח עם נציגי הממשלה הפלסטינית החדשה, תוך שהוא מביע התנגדות חריפה לחרם שהוטל עליה על ידי ממשלת ישראל. בין השאר, ניהל שיחות עם חסן יוסוף, מראשי חמאס בגדה המערבית, ועם מוחמד אבו טיר ("אדום הזקן"), חבר הפרלמנט הפלסטיני מחמאס בעזה. אבנרי אף ארגן מפגש של כל חברי מזכירות "גוש שלום" עם ארבעה חברי פרלמנט מחמאס. בפגישה זאת ציינו פעילי חמאס כי סירוב תנועתם להכיר בישראל אינו עמדה מוחלטת ובלתי ניתנת לשינוי, כי אם עמדת מיקוח שניתנת לשינוי אם וכאשר ממשלת ישראל תביע באופן קונקרטי הסכמה להקמת מדינה פלסטינית בגבולות 1967 שבירתה מזרח ירושלים.
כאשר נעצרו נציגי חמאס בפרלמנט על ידי צה"ל בעקבות שבייתו של גלעד שליט, נהגו אבנרי ואחרים מאנשי "גוש שלום" להגיע לאולמות בתי המשפט הצבאיים אליהם הובאו העצורים להארכת מעצרם, כדי לפגשם ולהפגין בקריאה לשחרורם ולפתיחת משא ומתן עמם על ידי ממשלת ישראל.
, אמר אבנרי.
מאז שחדל מלשמש כעורך "העולם הזה", היה פעיל בגופי שמאל רדיקליים חוץ-פרלמנטריים. עיקר פעילותו התרכז ב"גוש שלום".
אחד מאפיוניו המיוחדים של אבנרי לאורך שנותיו כפעיל מרכזי בחוגי השמאל הרדיקלי הישראלי, הוא אי הזדהותו עם האידאולוגיה המרקסיסטית. מעולם לא היה אבנרי פעיל בגוף סוציאליסטי או קומוניסטי. כאשר זהות מטרות וצורך פוליטי בשיתוף כוחות הביאו אותו ואת ארגונו, בשנות השבעים והשמונים, לחבור אל גורמים סוציאליסטיים ברשימה לבחירות לכנסת, היו אלה תמיד ארגונים קטנים ואנטי ממסדיים: אק"י (בבחירות לכנסת השמינית), הסוציאליסטים העצמאיים, תכלת-אדום והפנתרים השחורים (כחלק ממחנה של"י בבחירות לכנסת התשיעית) ומצפן (כחלק מ"אלטרנטיבה", ברשימה המתקדמת לשלום בבחירות לכנסת האחת-עשרה).
בשנת 2002 יצא סרט תיעודי של יאיר לב בשם "הנדון: אורי אבנרי" (בהפקתו של דורון צברי) העוסק בו.
מאז 1999 ועד אשפוזו ב-2018 כתב אבנרי טור באתר גוש שלום, חודש לאחר מותו בספטמבר 2018 פורסם ארכיון המאמרים שכתב אבנרי באתר.
אבנרי נמנע מלהטיח ביקורת ביאסר ערפאת, שעמו היה מיודד אישית, והטיל על ממשלת ישראל את מלוא האחריות לסכסוך הישראלי-פלסטיני ולכישלון התהליך המדיני. אבנרי תמך במימוש מסוים של זכות השיבה של הפליטים הפלסטינים לישראל, כשעל פי הצעתו, תיקבע מכסה שנתית המגבילה את מספר הפליטים שיורשו לשוב כל שנה.
חיים אישיים.
אבנרי היה נשוי לרחל, שנפטרה ב-21 במאי 2011 ממחלת כבד (הפטיטיס C). השניים היו נשואים במשך 58 שנים, ובחרו שלא להביא ילדים לעולם. לאור בקשתה של רחל גופתה נשרפה ואפרה פוזר בים.