בהתבסס על עבודתו וניסיונו, יונג ייסד את אסכולת הפסיכולוגיה האנליטית. המטרה של גישה זו היא לסייע לאדם למצוא משמעות בחייו ולהיות מסוגל לתרום לחייו ולשפר את עצמו באופן טוב יותר. ב-1919 ביסס יונג את התיאוריה שלו לגבי ארכיטיפים, דפוסים שאדם רוכש מהלא-מודע הקולקטיבי, מונח שגם אותו יונג טבע, שמהותו התייחסות לאופן שבו המוח מארגן את חוויותיו מהחוויות של אבותיו וסביבתו של האדם. גם לארכיטיפים וגם ללא-מודע הקולקטיבי עלולה להיות השפעה דרמטית על נפשו של אדם ללא קשר לשאלה אם הוא מודע לכך או לא. הלא מודע הקולקטיבי הזה אינו אמפירי באופיו, אלא עובר בתורשה באופן דומה ל-DNA. בסופו של דבר, המטרה של הגישה היונגיאנית לפסיכולוגיה היא לעזור לאדם לחוות מימוש עצמי ולהפוך לאדם טוב יותר, פרודוקטיבי ובריא יותר, נושא המקובע בתוך תאוריית ה"אינדיבידואציה".
עליית הנאצים ומלחמת העולם השנייה.
יונג התפעם מן הניסיון לחדש את האמונה במיתוסים הגרמניים הקדומים, תפיסה שהייתה מקובלת בתנועה הנאצית בראשית דרכה. גם בטרם עליית הנאצים האשים אותו זיגמונד פרויד, אמנם בחצאי רמיזות, בנטיות אנטישמיות. ב-1933 שימש יונג כנשיא האגודה הבינלאומית לפסיכותרפיה בברלין. ביקורת נמתחה על יונג כי לא העז למחות בפומבי כנגד היחס ליהודים, אף שרבים ממקורביו היו יהודים, כמו המטופלת הראשונה שלו סבינה שפילריין, תלמידו הבכיר אריך נוימן ומזכירתו האישית אניאלה יפה.
בשנת 1934 כתב יונג על תכונות הנפש הגרמנית והיהודית: "היהודי, שהוא כמין נווד, עדיין לא יצר צורה תרבותית משלו וככל הנראה לא ייצור לעולם, מאחר שהאינסטינקטים והכישרונות שלו זקוקים כולם לאומה תרבותית פחות או יותר שתהיה פונדקאית להתפתחותם... התודעה ה'ארית' בעלת פוטנציאל גבוה יותר מן התודעה היהודית; זה יתרונם וחסרונם של נעורים [של התודעה הארית] שעדיין לא נגמלו לגמרי מהברבריות. לדעתי, שגיאה גדולה שגתה הפסיכולוגיה הרפואית שהחילה קטגוריות יהודיות... בלא הבחנה על הנצרות הגרמנית והסלאבית. משום כך הוסבר האוצר־הגנוז היקר ביותר של העמים הגרמניים - מעמקי היצירה והאינטואיציה של נשמתם - כבִיצה של אינפנטיליות בנאלית, ואילו קולי המתריע בשער נחשד עשרות בשנים באנטישמיות. חשד זה מקורו בפרויד. הוא לא הבין את הנפש הגרמאנית יותר משהבינו אותה חסידיו הגרמאנים. האם התופעה האדירה של הנציונל־סוציאליזם, שכל העולם צופה בה עתה בהשתאות, לא אילפה אותם בינה?" בעניין חקר אישיותו של אדולף היטלר, יונג העריך כי היטלר מייצג את התת-מודע של 78 מיליון גרמנים שללא תמיכתם הוא היה חסר כל.
בשנת 1938 חזר בו מעמדתו שהנאציזם נושא בחובו רוח חדשה ורעננה, וכתב בגנותו של אדולף היטלר. לאחר המלחמה הבהיר יונג כי מעולם לא ראה עצמו כתומך בנאציזם וכי ציטוטים שהובאו לכאורה כדי להוכיח זאת הוצאו מהקשרם. רק שנים לאחר המלחמה, התברר כי יונג ריגל נגד המשטר הנאצי מטעם ה-CIA. שליח הארגון, אלן דאלס, גייס את יונג לריגול עבור הארגון וניתן לו הכינוי החשאי "הסוכן 488". הוא עבד בסתר עבור המשרד לשירותים אסטרטגיים, שהיה קודמו של ה-CIA. הקשר הראשון שלו עם המשרד היה דרך המטופלת שלו מרי בנקרופט. היא עבדה עבור אלן דאלס שהיה ראש שליחות המשרד בשווייץ ולאחר מכן הפך לראש ה-CIA הראשון. ב-1941, במהלך מלחמת העולם השנייה, תפקידו של יונג היה לנתח את דרכי ההתנהגות של מנהיגים. בתמורה ניתן ליונג סיווג סודי ביותר ואשרה לחקור במידע מודיעיני בעל רגישות מהמעלה הראשונה של בעלות הברית. יונג הכין מסמך מסכם בדבר התנהלות ההנהגה הגרמנית מנקודת מבט פסיכיאטרית מקצועית אשר הוצג בפני הגנרל דווייט אייזנהאואר טרם פלישת בעלות הברית המערביות לגרמניה. אלן דאלס הסתמך על חוות דעתו הפסיכולוגית של יונג, כולל התחזית של יונג שהיטלר יתאבד כאשר יתברר לו שהמלחמה תהיה אבודה. מאוחר יותר, דאלס אמר כי "אף אחד כנראה לעולם לא יידע עד כמה פרופסור יונג תרם למען בעלות הברית במהלך המלחמה... (ושעבודתו צריכה להישאר) מסווגת לעתיד הבלתי מוגבל."
שנים מאוחרות.
חייו המאוחרים של יונג הושפעו במובנים רבים ממערכת היחסים יוצאת הדופן שלו עם הפיזיקאי והדמות המובילה בפיתוח מכניקת הקוונטים באותה העת, וולפגנג פאולי. פאולי היה צעיר מיונג ב-25 שנים, והוא הגיע ליונג בשנות ה-30 לטיפול, בעקבות התנהגות לא יציבה שלעיתים קרובות גבלה בהרס עצמי. יונג הפנה את פאולי לאחד מתלמידיו, לו הורה לאסוף חומרים מהם יוכל יונג להמשיך לפתח את תורתו. מחקר זה הביא לאחת מיצירותיו החשובות ביותר של יונג, פסיכולוגיה ואלכימיה, שם הוא הביא את התעניינותו במדעי האלכימיה לדיאלוג עם הפסיכולוגיה, תוך שהוא רואה את המחקר המדעי המוקדם יותר של האלכימיה כניסיון לעסוק בתופעות פסיכולוגיות דרך העולם החומרי. בחקר החלומות של פאולי מתקופה זו מצא יונג קשרים מובהקים לאלכימיה, דבר שעזר לו לבסס את טענתיו על הלא-מודע הקולקטיבי.
בעוד מערכת היחסים ביניהם נקטעה בשל המלחמה, הם החלו במערכת יחסים ישירה יותר לאחר חזרתו של פאולי מארצות הברית, מה שהוביל לחקירה משותפת שלהם על טיב הקשר בין הנפש לעולם החומר בצורה של תורת הסינכרוניות של יונג. אין להעריך יתר על המידה את תרומתו של פאולי לעבודתו המאוחרת של יונג, שכן הוא היה אחד האנשים הבודדים שאיתם יונג יכול היה לעבוד בשיתוף פעולה מלא בנושאים כה עמוקים כמו האחדות של הנפש והחומר. שיתוף הפעולה נקטע עקב מותו של פאולי מסרטן ב-1958, אבל יחד הם הגדירו תחום מחקר שממשיך לערב פסיכואנליטיקאים מהאסכולה היונגיאנית ופיזיקאים העוסקים במכניקת הקוונטים.
בשנותיו המאוחרות הרבה יונג לצאת למסעות מסביב לעולם במטרה לחקור תרבויות זרות, בראש ובראשונה בהודו, בה מצא עניין רב בתורתו של ראמנה מהארשי. יונג כתב ופרסם עבודות רבות על ממצאיו ועל פיתוח תורתו ומחקרו, ועד מותו פרסם מעל 200 עבודות שונות, בהן "האדם המודרני", "החיפוש אחר הנשמה" ו"האני הלא נודע". במקביל, יונג החזיק במשרת פרופסור באוניברסיטת בזל ובמכון הטכנולוגי של ציריך. עבודותיו של יונג השפיעו על מספר רב של תחומים ועודן משפיעות גם היום, כולל ארכאולוגיה, חקר דתות, ספרות ואף תרבות פופולרית. יונג קיבל פרסים והכרה על פועלו לאורך חייו, התמנה לעמית זר של החברה המלכותית לרפואה; חבר של כבוד באקדמיה השווייצרית למדעי הרפואה; פרס ציריך לספרות ועוד.
יונג נפטר ב-6 ביוני 1961, בגיל 85, בביתו בקיסנאכט, בפרברי ציריך. חמשת ילדיו ומשפחתו המורחבת הגדולה היו בסביבתו בערוב ימיו. המורשת של יונג מורכבת, ובמובנים רבים נותרה לא מוגדרת עד תום. השפעתו על התפתחות הפסיכותרפיה, ואפילו על הפסיכואנליזה של פרויד, נרחבת מאוד. ההשפעה התרבותית שלו הייתה עמוקה, במיוחד בהתחשב בכך שהתיאוריה שלו לגבי אישיות באה לעצב לא רק את הפרקטיקה של הפסיכותרפיה אלא גם, באמצעות מערך של מחקרים פסיכומטריים, מנהיגות וניהול ארגונים. אוצר המילים של הדימויים הלא מודעים והארכיטיפיים הקולקטיביים הוא תת-טקסט קבוע - כשהוא לא מפורש עבור מטרת המחקר הפסיכואנליטי - של ניתוח הספרות, הקולנוע והאמנויות באופן כללי יותר. הדגש שלו על המימד הרוחני של נפש האדם ותפקידה בהתפתחות הפסיכולוגית היה יוצא דופן. בעקבותיו הוקמה האגודה הבינלאומית לפסיכולוגיה אנליטית.
משפחה וחיים אישיים.
ב-1903 יונג נישא לאמה ראושנבאך, שהייתה צעירה ממנו בשבע שנים ובת למשפחת תעשיינים עשירה ממזרח שווייץ. בבעלות אביה של אמה, הייתה, בין היתר, חברת IWC. לאחר פרישת האב מעסקים, אחיה של אמה, ארנסט הומברגר, הפך לבעלים הראשי של החברה, אך הזוג לבית יונג החזיקו כל חייהם בהשקעות במניות החברה. לזוג קרל ואמה יונג היו חמישה ילדים והם נותרו נשואים עד לפטירתה של אמה ב-1955. כשאמה נפטרה ב-1955, כתב יונג במכתב שהאובדן קשה מנשוא, ושבגילו (בן 80) לא היה קל להתאושש. אולם שנתיים לאחר מכן, הוא החל לכתוב את האוטוביוגרפיה שלו, אותה הקדיש למזכירתו האישית אניאלה יפה.
ליונג היה קשר מחוץ לנישואים עם המטופלת הראשונה שלו סבינה שפילריין, שבהמשך הדרך הייתה גם לתלמידה שלו. בשנים 1905–1909, בשלביה המוקדמים של אסכולת הפסיכואנליזה, המשיכה שפילריין לקיים מערכת יחסים ספק טיפולית-אינטלקטואלית ספק ארוטית-רומנטית עם יונג. מערכת היחסים המשונה בין השניים תרמה בעקיפין לפיתוח הפסיכואנליזה, שכן הם העלו על הכתב את צורות ההתנהגות שלהם וניסו להסיק מסקנות מדעיות מתוך הקשר ביניהם. לפי הביוגרף של יונג, רונלד היימן, "יהדותה של שפילריין הטרידה והלהיבה את יונג, בעוד שהיא הוקסמה מהמראה הטבטוני שלו, שלא דמה כלל לחזות שהכירה אצל הרוסים והיהודים".