בתחום הפוליטיקה המפלגתית, אחד המאפיינים הבולטים ביותר של תקופת כהונתו הקצרה של הולט כראש ממשלה היה שמותו הבלתי צפוי פתח תקופה חסרת תקדים של מבוכה במפלגה הליברלית וירידה מהירה בכוחה האלקטורלי של קואליציית האנטי-לייבור. במשך 22 שנים, מהקמת המפלגה ב-1944 ועד לפרישתו של מנזייס ב-1966, היה למפלגה הליברלית מנהיג אחד בלבד. לאחר פרישתו של מנזייס, היו למפלגה שלושה מנהיגים במשך תקופה של שש שנים: הולט, גורטון ומקמהון. בבחירות שהתקיימו בדצמבר 1969 היו חסרים למפלגת הלייבור בהנהגתו של גוף ויטלם ארבעה מושבים בלבד כדי לנצח את המפלגה הליברלית. לעומת זאת, ב-1972 הצליחה הלייבור לסיים את תקופת השליטה הארוכה של הקואליציה בניצחון משכנע בבחירות שהתקיימו אז.
וייטנאם.
במהלך תקופת כהונתו של הולט כראש ממשלה, הייתה מלחמת וייטנאם הנושא המרכזי במדיניות החוץ האוסטרלית. ממשלת הולט הרחיבה באופן משמעותי את מעורבותה של אוסטרליה במלחמה והולט הגן בתוקף על מדיניותה של ארצות הברית באזור. הוא גם יצר יחסי קרבה עם נשיא ארצות הברית, לינדון ג'ונסון, שאתו הוא נפגש לראשונה במלבורן ב-1942.
בעוד שהולט הצהיר שידידותו עם ג'ונסון השתקפה במערכת היחסים ההדוקה בין שתי המדינות, הדיפלומט האוסטרלי לשעבר, אלן רנאוף, היה יותר ציני בהערכה שלו למצב. בפרק הדן במלחמת וייטנאם בספרו על מדיניות החוץ האוסטרלית משנת 1979, "המדינה המפוחדת", הציע רנאוף באופן בוטה שלמעשה הולט "פותה" על ידי ג'ונסון, וממשל ג'ונסון מתח ביקורת על ממשלתו של הולט על כך שאינה עושה די ולחץ שוב ושוב על אוסטרליה להרחיב את מחויבותה בווייטנאם.
עם כניסתו לתפקיד, הכריז הולט שלאוסטרליה אין כל כוונה להרחיב את מחויבותה בווייטנאם, אך חודש בלבד לאחר מכן הוא הודיע שאוסטרליה תשלש את מספר החיילים שהיא הפעילה בווייטנאם ל-4500, ובכך יצרה כוח משימה עצמאי שהיה מוצב בבסיס נואי דאט. חמישה חודשים לאחר מכן נאלץ הולט להודיע על נפילתו של החייל האוסטרלי הראשון בווייטנאם, טוראי ארול ויין נואק שהיה בן 21 בנופלו. זמן קצר לפני היעלמותו, אישר הולט הגדלה נוספת של מספר החיילים והתחייב לשליחתו של גדוד שלישי לווייטנאם, החלטה שבוטלה בסופו של דבר על ידי גורטון.
בביקורו בארצות הברית בסוף יוני 1966, נשא הולט נאום בנוכחותו של הנשיא ג'ונסון. את נאומו הוא סיכם בדברים שללא ספק ימצו את תמיכתו בג'ונסון, במדיניות האמריקנית בווייטנאם ואת המעורבות האוסטרלית במלחמה:
לאחר ביקורו בוושינגטון נסע הולט ללונדון ובנאום שנשא ב-7 ביולי הוא מתח ביקורת קשה על בריטניה, צרפת ועל בעלות ברית אחרות של ארצות הברית על סירובם להתחייב לשליחת כוחות לווייטנאם.
ב-20 באוקטובר 1966 הגיע הנשיא ג'ונסון לביקור בן שלושה ימים באוסטרליה, על פי הזמנתו של הולט, הביקור הראשון של נשיא אמריקני מכהן באוסטרליה. הביקור עמד בסימנן של ההפגנות הראשונות נגד המלחמה שהתקיימו באוסטרליה. בסידני, נשכבו מפגינים לפני הרכב שהוביל את הנשיא ואת ראש ממשלת ניו סאות' ויילס, רוברט אסקין ומאירוע זה זכורה הוראתו הידועה לשמצה של אסקין "לדרוס את הממזרים". במלבורן, קיבל את פניו של ג'ונסון המון שהוערך ב-750,000 איש, אף על פי שקבוצה קולנית הפגינה נגד הביקור, השליכה צבע על מכוניתו של הנשיא וצעקה: "ג'ונסון, ג'ונסון, כמה ילדים הרגת היום?" (LBJ, LBJ, how many kids did you kill today?).
בדצמבר, חתמה אוסטרליה על הסכם שנוי במחלוקת עם ארצות הברית שאפשר לה להקים מתקן תקשורת אסטרטגי סודי בטריטוריה הצפונית. ב-22 בדצמבר 1966 הכריז הולט שהכוח הצבאי של אוסטרליה בווייטנאם לא יוגדל שוב מעבר ל-6300 חיילים, 12 טנקים, שתי שולות מוקשים ושמונה מפציצים.
בחירות 1966.
הולט הוביל את הבחירות הראשונות והיחידות שלו כראש ממשלה ב-26 בנובמבר 1966, כשהוא מתמקד בעיקר בסוגיית וייטנאם ובאיום הקומוניסטי מאסיה. מנהיג הלייבור, ארתור קאלוול התנגד בתקיפות למעורבותה של אוסטרליה במלחמה והבטיח שאם מפלגתו תנצח בבחירות, יוחזרו החיילים הביתה. ההתנגדות לשירותם של חיילים אוסטרלים מעבר לים הייתה מאז ומתמיד חלק ממדיניות הלייבור.
למרות ההתנגדות מבית למלחמה שהחלה להתפתח אז, באופן כללי מעורבותה של אוסטרליה בווייטנאם זכתה עדיין לתמיכה ציבורית. הקואליציה נחלה ניצחון מרשים בבחירות, זכתה במושבים רבים של הלייבור והרוב שלה בפרלמנט היה הגדול ביותר מאז איחוד אוסטרליה. המפלגה הליברלית הגדילה את מספר המושבים שלה בפרלמנט מ-52 ל-61 ומפלגת הכפר הגדילה את מספר מושביה מ-20 ל-21 כשמספר המושבים של הלייבור ירד מ-51 ל-41.
בראשית שנת 1967 פרש ארתור קאלוול מתפקידו כמנהיג הלייבור והוחלף על ידי גוף ויטלם. ויטלם הוכיח את עצמו כאופוזיציונר משפיע יותר, הן בתקשורת והן בפרלמנט ועד מהרה החלה מפלגת הלייבור להשתקם מהתבוסה שלה בבחירות, כשויטלם מתנגח עם הולט שוב ושוב בפרלמנט. באותה תקופה, החלו גם לצוץ המתחים בין השותפות לקואליציה על רקע המדיניות הכלכלית. לאורך כל התקופה בה שימש כמנהיג המפלגה הליברלית, כפה מנזייס משמעת סיעתית, אך מהרגע בו הוא פרש, החלו המחלוקות לצוץ מעל פני השטח. כמה מאנשי המפלגה הליברלית החלו לחוש אי שביעות רצון ממנהיגותו החלשה של הולט מבחינתם. העיתונאי אלן בירד העריך כי הולט ספג ביקורת פנימית רבה במפלגה בחודשים האחרונים לחייו ושהוא נתפס כ"מעורפל, לא מדויק ומתחמק" ו"נחמד עד לנקודה שבו הגינותו נתפסת כחולשה".
הפופולריות של הולט ומעמדו הפוליטי ניזוקו מטיפולו הלקוי בכמה מחלוקות שצצו במהלך 1967. באפריל, פרסמה רשת הטלוויזיה האוסטרלית ABC תחקיר שמתח ביקורת על החלטת הממשלה שלא להאריך את כהונתו של יושב ראש מועצת הרשת. הולט הגיב לביקורת ואמר שהטענות נגועות בשיקולים פוליטיים שהיו מעורבים בפרשה.
במאי נגרמה להולט מבוכה רבה על רקע דרישות לחקירת אסון התנגשות של שתי ספינות של הצי המלכותי האוסטרלי בטריטוריית מפרץ ג'רוויס בפברואר 1964 ועקב כך הוא איבד חלק ניכר של התמיכה בו בתוך המפלגה הליברלית. כמה ימים לאחר הדיון הודיע הולט על הקמת ועדת חקירה מלכותית בנושא.
ביוני, טס הולט ללונדון דרך קנדה, שם הוא פתח את הביתן האוסטרלי באקספו 67' במונטריאול. בשובו ממסעו הוא נפש יחד עם הנשיא ג'ונסון ורעייתו במעון הנופש הנשיאותי בקמפ דייוויד.
פרשת מטוס האח"מים.
באוקטובר הסתבכה הממשלה בעוד פרשה מביכה על שימוש לא ראוי לכאורה במטוס האח"מים, שעלה לדיונים כאשר ג'ון גורטון (אז מנהיג הקואליציה בסנאט) הניח על שולחן הפרלמנט מסמכים שהראו שהולט הטעה שלא במתכוון את הפרלמנט בדיון מוקדם יותר על הפרשה. התמיכה במנהיגותו ירדה עוד יותר כאשר הוא סירב להדיח את שר האווירייה, פיטר האוסון, כדי להרגיע את השערורייה, ובכך הוא חיזק את המבקרים בתוככי המפלגה שטענו שהולט "חלש" וחסר את העריצות של מנזייס.
בנובמבר 1967 ספגה הממשלה מפלה נוספת כאשר בבחירות לסנאט זכתה המפלגה הליברלית ב-42.8% של המושבים, מול 45% של הלייבור. כמו כן איבדה הקואליציה שני מושבים בבית הנבחרים בבחירות ביניים. בין השאר יוחסו הכישלונות הללו לטיפולו הלקוי של הולט בפרשת מטוס האח"מים. בדצמבר, ימים ספורים לפני היעלמותו של הולט, נפגש איתו המצליף הראשי של המפלגה, דדלי ארווין, כדי להתריע בפניו על אי השקט ששרר אז במפלגה. על פי דבריו של רייד, ארווין לא היה מודאג בנוגע למדיניותו של הולט. חששותיו היחידים היו בנוגע לסגנון מנהיגותו של הולט, תפקודו בפרלמנט ותדמיתו הציבורית. ארווין גם טען שהולט לא היה צריך להגיב בעצמו על המתקפות של האופוזיציה, אלא להשאיר את התפקיד הזה בידיהם של שריו.
היעלמותו.
בבוקרו של יום ראשון, ה-17 בדצמבר 1967 נסע הולט יחד עם שלושה מידידיו ושני שומרי ראשו ממלבורן כדי לצפות באלק רוז, שייט היאכטה שהקיף את העולם במסע שהחל והסתיים בבריטניה. בצהריים, הגיעה החבורה לאחד מאתרי השחייה והצלילה שהיו חביבים על הולט, חוף צ'ביוט, בפוינט ניפין, ליד פורטסי, בחוף המזרחי של מפרץ פורט פיליפ שבוויקטוריה. הולט החליט להיכנס למים כדי לשחות, אף על פי שהגלים היו חזקים ועל אף שחוף צ'ביוט היה ידוע לשמצה בזרמים החזקים שלו וזרמי הסחף המסוכנים שלו.
כשהוא מתעלם מהפצרות חבריו לא לעשות זאת, נכנס הולט למים ועד מהרה הוא לא נראה יותר. מתוך חשש מהגרוע מכול, הם הזעיקו עזרה. תוך זמן קצר, שרץ החוף כוחות משטרה, צוללנים של הצי המלכותי האוסטרלי, מסוקים של חיל האוויר המלכותי האוסטרלי, כוחות צבא ומתנדבים. עד מהרה התפתחה פעילות זו לאחד ממבצעי החיפושים הגדולים ביותר בתולדות אוסטרליה, אך עקבותיו של הולט אבדו לחלוטין.
יומיים לאחר מכן, ב-19 בדצמבר 1967 הוציאה הממשלה הודעה רשמית שהכריזה על מותו של הרולד הולט. המושל הכללי, הלורד קייסי, הזמין את מנהיג מפלגת הכפר וסגן ראש הממשלה, ג'ון מק'איוון, להישבע אמונים כראש ממשלה זמני, עד אשר המפלגה הליברלית תבחר מנהיג חדש.
הולט היה שחיין מיומן וצוללן מנוסה, וניחן במה שהביוגרף שלו, טום פריים, כינה, "כוחות מדהימים של סיבולת מתחת למים". עם זאת, בריאותו לא הייתה מושלמת בימים שלפני מותו. מוקדם יותר באותה שנה הוא התמוטט בהיותו בבניין הפרלמנט, וככל הנראה הוא סבל ממחסור בוויטמינים בנוסף לחששות בקרב בכירי מפלגתו על מצב ליבו הלקוי.