ז'בוטינסקי החל לחוש כי מתחיל להיווצר פער גדול בין חזונו לבין גישת מנהיגי ההסתדרות הציונית. על כך אמר: . תקווה חדשה נזרעה בקרבו בקונגרס הציוני ה-11, באוגוסט 1913, שם הוחלט על הקמת אוניברסיטה עברית בירושלים אשר בה ייפתחו שתי פקולטות. ז'בוטינסקי קיווה כי הדבר יביא להקמת מוסדות חינוך עבריים בגולה. הוא התמנה לוועדה המכוננת והחל במסעות איסוף תרומות לבנייתה וכן יצר קשרים עם אנשי מדע יהודיים. ז'בוטינסקי דחף רעיון שלפיו יש להרחיב את האוניברסיטה למספר פקולטות שיקלטו בני נוער רבים מחו"ל, אולם התכנון המקורי של הוועדה נגנז בהשפעת ד"ר חיים ויצמן, אשר תכנן להשיג תרומה נכבדת מהברון רוטשילד, והוחלט כי בירושלים יוקם מכון מחקר מדעי. ז'בוטינסקי ניסה להיאבק בשינוי, אך ללא הצלחה. הוויכוח פסק עם פרוץ מלחמת העולם הראשונה.
הקמת הגדודים העבריים.
לאחר שפרצה מלחמת העולם הראשונה נתמנה ז'בוטינסקי ביוזמתו ככתב חוץ של היומון המוסקבאי "רוסקייה ויידומוסטי" למערב אירופה והתיישב בפריז (עיר בה שהה תקופות ארוכות של חייו). כאשר הצטרפה האימפריה העות'מאנית למלחמה נטש מיד את עמדתו הנייטרלית. מהיכרותו עם מבנה השלטון של האימפריה מימי שהותו בקושטא, סבר ז'בוטינסקי כי נפילתה היא עניין של זמן, ולאחר שתיפול יזכו העמים תחת שלטונה לעצמאות. יתר על כן, הוא סבר כי ההתחשבות בדרישותיהם תנבע מהשתתפות עמים אלה במלחמה. חששו הגדול היה כי תביעות היהודים לא תיענינה אם ישתתפו במלחמה כחיילים המפוזרים בין צבאות המדינות השונות, אלא רק אם יתארגנו ככוח יהודי מוסדר.
ז'בוטינסקי הציע ליומון לנסוע לצפון אפריקה באצטלה של פרסום הרוחות שנוצרו בארצות המוסלמיות בעקבות כינוייה של המלחמה "מלחמת קודש" על ידי הסולטן הטורקי. אחרי שקיבל את האישור מן המערכת נסע למרוקו. בהמשך ביקר באלג'יר, תוניס וממנה הגיע גם לרומא. בדצמבר 1914 הגיע לאלכסנדריה שבמצרים. ב-1915 נפגש עם המגורשים היהודים מארץ ישראל והשתתף בעבודת הוועד למען הפליטים שהוחזקו במחנה גאבארי בעיר. הוא נרתם לארגון המחנה ונפגש לראשונה עם יוסף טרומפלדור. ז'בוטינסקי העלה בפניו ובפני בוגרי גימנסיה הרצליה שהוחזקו במקום את הרעיון להקמת יחידה צבאית יהודית. בעקבות זאת הם החלו בפניות רבות אל שלטונות הצבא הבריטי, ולאחר מגעים ארוכים הוקם גדוד נהגי הפרדות – גדוד יהודי במסגרת הצבא הבריטי. זה הופקד על הובלת אספקה בקווי הלחימה הראשונים של קרב גליפולי.
טרומפלדור עבר לפקד בגדוד, אך ז'בוטינסקי לא ראה בכך די. לדעתו צריך היה להקים יחידה יהודית לוחמת. הוא הגיע לפאריס וניסה לקדם את שאיפותיו בעזרת מכריו הרבים, כמו עורך העיתון גיוסטב ארז עורך העיתון "Victoire", ואף נפגש עם שר החוץ הצרפתי, אולם בכל השיחות נמנעו המדינאים מנקיטת עמדה משמעותית. בהמשך הגיע לקופנהגן שם בין 10 ל-12 ביוני השתתף בישיבת הוועד הפועל הגדול הציוני יחד עם צירים מן האימפריה הרוסית, האימפריה הגרמנית, בריטניה והולנד שעסקה ברעיונו. בעקבות כך שכחודש וחצי לפני כן בוצע גירוש האינטלקטואלים הארמנים וביפו אסרו חלק ממנהיגי היישוב הטיל הוועד הפועל הציוני חרם מוחלט על יוזמת ז'בוטינסקי להקמת כוח יהודי צבאי, וזאת מתוך חשש לגורל יהודי ארץ ישראל (תחת שלטון העות'מאנים) וליהודים במעצמות המרכז.
משם יצא לביקורו האחרון ברוסיה בה הגיע לסנקט פטרבורג, מוסקבה, קייב ואודסה. בסנקט פטרבורג נפגש עם הסופר ש. אנ-סקי וקיבל את תמיכתו לרעיון הגדוד.
באפריל 1915 נפגש בברינדיזי לראשונה עם פנחס רוטנברג באיטליה והשניים הסכימו על פעולות משותפות באיטליה, בריטניה וארצות הברית, למען הקמת הגדודים העבריים. אז הגיע למסקנה כי רק לממשלת הוד מלכותה עשויים להיות האינטרסים המקבילים למטרות הציונות. ז'בוטינסקי עבר לפעול למען הקמת הלגיון בבריטניה ועוד ב-1915 התיישב בלונדון אצל חיים ויצמן וגר אצלו כשלושה חודשים. על אף החרם שהטיל עליו הוועד הפועל הציוני, נפגש ז'בוטינסקי עם ראש ממשלת בריטניה לויד ג'ורג' ושטח את הצעתו ויתרונותיה.
ב-1916 נפגש לראשונה עם ג'ון פטרסון, שעתיד לפקד על הגדוד העברי, ולראשונה גם עם שר הפנים הבריטי, הרברט סמואל, ועם לאופולד אמרי.
ב-21 בינואר 1917 חתם ז'בוטינסקי על תזכיר רשמי לקבינט המלחמה הבריטי בעניין הקמת הגדוד העברי. לאחר מכן פרסם את הספר "טורקיה והמלחמה", ובו בחינת מצבה של האימפריה העות'מאנית וביקורת על האסטרטגיה הבריטית במלחמה.
ז'בוטינסקי התגייס לצבא הבריטי כמתנדב.
העיתון "העברי", בראש חודש אדר תרע"ז (1917) דיווח תחת הכותרת: "ז'בוטינסקי מקשט את עצמו: התגייס לצבא האנגלי", ובהמשך הכתבה: "נאה מקיים. - הציוני הידוע מר ז. ז'בוטינסקי, השוהה כעת בלונדון, התנדב לעבוד בצבא האנגלי. כידוע האדון ז'בוטינסקי מחולל הרעיון המשונה של הלגיון היהודי, שלא הצליח, כשבא ללונדון החל להטיף שוב לצעירי היהודים כי יתנדבו לעבוד בצבא הבריטי, לשם גאולת הארץ. וכדי להסיר ממנו לזות-שפתים שהוא מקשט אחרים ואינו מקשט את עצמו, התנדב עתה לצבא האנגלי כדי להראות בזה מופת לאחרים".
כאשר היה ודאי כי קבינט המלחמה עתיד להכריז על הקמת הלגיון העברי, הצטרף ז'בוטינסקי כמו רבים מגדוד נהגי הפרדות שפורק אל הגדוד ה-20 הבריטי. תוכניתם להיות גרעין ללגיון יצאה לפועל, והם הועברו אל הגדוד ה-38 של קלעי המלך החדש שהוקם.
בערב חג הפסח באותה שנה, הוזמן ז'בוטינסקי לפגישה עם שר המלחמה הבריטי, הלורד דרבי. לאחר מכן הועלה לדרגת סמל (סרג'נט). באוגוסט התחיל לקרוא להתגייסות לגדוד תחת דפי "אונזער טריבונע".
הוא הוכשר בקורס סמלים וב-1918 הספיק לעלות לדרגת סגן (לוטננט), יומיים לפני שיצא הגדוד לארץ ישראל. ב-2 בפברואר אותה שנה עבר עם הגדוד העברי בכידונים מוברגים ברחובותיה הראשיים של לונדון.ב-1918 הגיע ז'בוטינסקי למצרים ונתמנה לצנזור של מכתבי החיילים העבריים. לפני חג הפסח, הגיע עם הגדוד השני לארץ ישראל. ברחובות השתתף בוועידה המונית לשם גיוס הנוער העברי לגדודים העבריים.
בתחילה מונה ז'בוטינסקי לקצין מקשר במפקדת אלנבי בסרפנד (צריפין), אך כאשר קיבל הגדוד פקודה להיכנס למערכה, התפטר מתפקידו. בתחילת יוני יצא עם הגדוד שלו לחזית בהר אפרים. ביולי חזר משם והשתתף באספה גדולה בירושלים, בה נשא נאום נלהב על הצורך להתגייס. בנאומים חוצבי להבות היו רבים מאולמות ירושלים כמרקחה למשמע "הסופר העברי הראשון שיצא לחפש את הגבורה". באמצע אוגוסט יצא ז'בוטינסקי לחזית הירדן. הוא השתתף בהתקפת הגדוד בגשר אום אל-שרט וכיבושו מהטורקים. ז'בוטינסקי הוביל בראש ופיקד על הפלוגה הראשונה, אשר החזיקה את המעבר על הירדן עד הגיעם של הכוחות האוסטרלים. בסוף נובמבר 1918 הגיש לגנרל קלייטון דרישה להעברת הגדודים העבריים לארץ ישראל.
בפברואר 1919 השתתף ז'בוטינסקי בוועידת חיילי הגדוד הארץ-ישראלים בפתח תקווה, שדנה על עתיד הגדודים העבריים (הוועידה בה הוקמה אחדות העבודה).באותה שנה שלח מכתב לשר המלחמה הבריטי, שבו הזכיר את ההבטחה לתת לגוף הלוחם היהודי שם וסמל עבריים. ואכן, ההבטחה קוימה: שרידי שלושת הגדודים שהוקמו אוחדו לגדוד אחד בשם "הראשון ליהודה" וכסמל הגדוד נקבעה המנורה. לאחר מכן שימש ז'בוטינסקי תקופה קצרה כקצין במטה הכללי בירושלים. הוא היה עד למדיניות שלטונות הצבא, שלא התחשבה ברצונותיהם ובשאיפותיהם של המתנדבים היהודים. על נושא זה הוא שלח מחאה כתובה אל אלנבי ואל ממשלת בריטניה, מעשה שלא היה מקובל מצידו של קצין זוטר. באותה שנה הופיע ז'בוטינסקי כסנגור במשפט צבאי בקנטרה של חיילים עבריים שסירבו לצאת למצרים כדי להשתתף בדיכוי המרד המצרי. הוא יצא לעזרתם של 54 חיילים שהביעו התמרמרות על כך שהצבא מייעד אותם לפעילות שאינה קשורה לשחרור ארץ ישראל מהשלטון העות'מאני והואשמו בהמרדה. הוא עורר על עצמו זעם וקיבל הוראה להתייצב ב-2 בספטמבר בקנטרה לשם שחרורו מן הצבא. אז שלח מחאה בעניין אל משרד החוץ. שר החוץ קיבל את טענותיו והמליץ כי המלך יעניק לז'בוטינסקי את תו הכבוד של הקיסרות. ז'בוטינסקי סירב לקבל את האות כדי לשמור על מחאתו. עוד ב-1919 היה ז'בוטינסקי חבר מערכת בעיתון "חדשות הארץ" וחיבר את התכנית "ראשי פרקים לתוכנית שלטון ציוני בא"י".
על אף הניסיונות הקודמים להגנה עצמית של היהודים במזרח אירופה, והקמתם של ארגוני הגנה עצמית בארץ ישראל - בר גיורא, השומר וההגנה - ניתן לומר כי הקמתם של הגדודים הוסיפה ממד חדש שהתבטא בהשתתפות היהודים ביחידות נפרדות בצבאות אחרים למען ההגנה על ההתיישבות בארץ ישראל.
בשנים 1918–1919 היה ז'בוטינסקי ראש המחלקה הפוליטית של ועד הצירים.
לקראת סוף 1919 החל מצב הביטחון של היישובים היהודים באצבע הגליל להתדרדר. לאחר נפילתו של אהרן שר התעורר ביישוב העברי ויכוח פנימי ביחס לדרכי ההגנה על ההתיישבות בגליל העליון. תנועות הפועלים הכריזו על גיוס מתנדבים לעזרת תל-חי.
בג' באדר (1920) השתתף ז'בוטינסקי בישיבת הוועד הזמני והתנגד להגנת תל-חי. הוא טען כי אין אפשרות לשלוח מספר מספיק של מגינים וכי שליחת מספר בלתי מספיק תפקיר את חייהם. הוא טען כי התפקיד להגן על תל-חי מסור בידו של הכוח הקולוניאלי הבריטי וכי במקום ניסיונות נפל להגנה על תל-חי, על היישוב להפנות את מאמציו ללחץ על הבריטים כדי שהם יעשו זאת:
הקמת כוח מגן בירושלים ומאסרו 1920–1921.