בשנת 1944 דחף אלון להקמת גדודי הפלמ"ח, במטרה שיאגדו תחתם את הפלוגות השונות ויקלו בכך על מטה הפלמ"ח את הטיפול בהן. כמו כן, הוקמה המחלקה הימית על מנת להכשיר ימאים לפעולות ההעפלה שלאחר המלחמה. בסוף אותה שנה התמנה אלון לסגן ראש מטה הסֶזוֹן, קרי, פעולות של "ההגנה" שנועדו לשבש ולבלום את מחתרות האצ"ל והלח"י שפתחו במרד נגד הבריטים. עד מהרה, משהוחלט לשתף פעולה בעניין זה עם הבריטים, הודיע שהוא מתנגד לשיתוף הפלמ"ח בפעולות של חטיפות ופרש מתפקידו זה. היה מי שטען שאלון פרש מהמבצע לא מטעמים הומניים אלא פוליטיים, כשלא רצה "ללכלך את הידיים" בעניין לא נעים מבחינה חברתית.
עם תום מלחמת העולם השנייה תמך אלון ביציאתו של הפלמ"ח למאבק חמוש וגלוי בבריטים, כנגד המגמות שהנהיג הממשל נגד היישוב היהודי באותה עת, שכלל בין היתר את צמצום העלייה. ב-1945 הוקמה תנועת המרי העברי, שהפלמ"ח היה שותף לו יחד עם האצ"ל והלח"י. הוא הקפיד עם זאת, שהפלמ"ח לא ישפוך דם של חפים מפשע, הן בקרב הערבים והן בקרב הבריטים, ואף היה מוכן לקחת סיכונים מבצעיים לשם כך. הפלמ"ח, שמשנת 1945 היה תחת פיקודו המלא של אלון (לאחר שיצחק שדה מונה לרמטכ"ל "ההגנה"), התמקד במסגרת תנועת המרי בפעולות התקפיות למען ההעפלה לארץ – בהן בין היתר פריצת מחנה עתלית ושחרור המעפילים שנכלאו בו באוקטובר 1945; התקפה על תחנות משטרת החופים הבריטית; ופיצוץ תחנות הרדאר שעל הר הכרמל, שאיתרו את ספינות המעפילים, בינואר 1946 – וכן בפעולות למען ההתיישבות כמו העלייה לביריה. הפעילויות הללו סיפקו לפלמ"ח ניסיון מבצעי רב, ולאלון – הזדמנות לפעילות צבאית רחבת היקף כמפקד בכיר. הפעולה הגדולה והמסובכת ביותר של אלון כמפקד הפלמ"ח הייתה ליל הגשרים ב-16 ביוני 1946, שבמהלכו פוצצו מאות אנשי פלמ"ח בו-זמנית 11 גשרים בכל גבולות הארץ. אלון תכנן את המבצע, שהצריך תיאום והכנה דקדקניים, ירד לכל פרטי הפעולה מבחינה טקטית ותרם בסופו של דבר להצלחתה.
לאחר התפרקות תנועת המרי, החליטה הנהגת היישוב על הפסקת המאבק המיליטנטי בבריטים והעברתו לפסים המדיניים תוך המשך ההעפלה, למורת רוחו של אלון, ששאף להמשיך במאבק הצבאי והתבטא כי ההנהגה בראשות בן-גוריון לקתה "בעודף רגש אחריות, הגובל בחוסר אחריות". הוא אף ננזף על ידי משה שרת על שכתב אליו מכתב ברוח זו. אלון הורה למפקדי ספינות המעפילים לבצע התנגדות לא חמושה של המעפילים עצמם, כמו סירוב לרדת מהספינות אם הן נתפסות, על מנת לאותת לבריטים לא לגרשם לארצות המוצא שלהם. דבר זה גרר את הבריטים להשתמש בנשק ובזריקת פצצות גז מדמיע על המעפילים, אך אלון לא נרתע מכך, גם מול הביקורת על כך שתינוקות המעפילים סובלים מן הגז.
המסע באירופה (1946–1947).
בדצמבר 1946 נסעו יגאל ורות לאירופה. רות נסעה למשך שנה בשליחות לגרמניה ובתם נורית בת השש, שהייתה על הספקטרום האוטיסטי, נמסרה לטיפול במעון. אלון ובכיר "ההגנה" ישראל גלילי ערכו סיור באירופה לצורך השתתפות בקונגרס הציוני ה-22 בבזל. הם ביקרו בין יחידותיהם ביבשת ופגשו את פעילי הבריחה וההעפלה וגם את שורדי השואה ששאפו לעלות לארץ ישראל. המסע באירופה נמשך כארבעה חודשים. בבזל פגש אלון את אנטק צוקרמן והשתתף בוועידה זוטא של אנשי ההגנה, שהשתתפו בה משה סנה, שאול אביגור, גלילי, יעקב דורי ונחום שדמי. מבזל נסעו אלון וגלילי דרך אוסטריה לגרמניה. מאינסברוק לגרמניה נסעו במכוניתו של שמעון אבידן. בגרמניה נסע אלון לבקר את רות במחנה העקורים לנדסברג, לשם נסעה כשליחה לבית ילדים יתומים ניצולי השואה. אלון וגלילי חצו בהדרכת צבי נצר את הגבול לצ'כוסלובקיה ובתחילת ינואר 1947 חצו את הגבול לפולין, בעזרת תעודות מזויפות של אזרחים פולנים, ושהו בה כעשרה ימים. הם נסעו ברכבת לקיבוץ הכשרה בקטוביץ ושוחחו עם הפעילים. פעילי הבריחה המקומיים היו נרגשים מן המפגש עם מפקדי ההגנה. אלון וגלילי נסעו מקטוביץ לאושוויץ ולבירקנאו. אלון הזדעזע לנוכח המראות ולא חדל לומר שזה מעבר להשגת אנוש. במכתביו לרות מאותה תקופה, כינה את אירופה "היבשת הארורה". לאחר מכן חזר אלון לצרפת ויצא ממנה לסיור בנמלי היציאה של אניות המעפילים. הוא שב מאירופה במרץ 1947 אך לא השיב את נורית בתו מהמעון. עם זאת הוא הקפיד לבקרה לעיתים תכופות. לרות כתב: "ביקוריי אצלה גורמים לי תמיד עונג רב וקורת־רוח, אך לא אכחד ממך ששמחתי מהולה תמיד בטיפת יגון על גורלה של יקירתנו".
במלחמת העצמאות.
עם פרוץ מלחמת העצמאות עמד אלון בראש הכוח העברי הסדיר הגדול והחזק ביותר שעמד לשימוש מנהיגות היישוב. תחילה עסק בשילוב יחידות הפלמ"ח בצבא ההולך ונבנה, פיקח על גיוס הרזרבה (המילואים) של הפלמ"ח ועל הכפלת כוחו ובארגון הגדודים, אולם הפלמ"ח לא הופעל כגוף אחד במהלך המלחמה, וגדודיו פוזרו בין החזיתות השונות לפי הצרכים המבצעיים. מטה הפלמ"ח החל לאבד את משמעותו לטובת המטכ"ל, ואלון ביקש לצאת לחזית.
בדצמבר 1947 הוקמה "ועדת הנגב", שהייתה אחראית על ביצור יישובי הנגב וציודם, ואלון מונה לאחד מחברי הוועדה. ב-27 במרץ טס לגוש עציון כדי להיות קרוב לקרב של שיירת נבי דניאל. בגלל ירידת גשם על מסלול הנחיתה בגוש הוא לא הצליח לחזור עד 2 באפריל 1948, ובעקבות זאת מונה שמעון אבידן למפקד על מבצע נחשון במקומו.
במבצע יפתח (1948).
לאחר פינוי מצודת נבי יושע על ידי הבריטים, העברתה לידי הערבים וכישלון הגדוד השלישי של הפלמ"ח לכובשה, עלה אלון לאצבע הגליל ב-25 באפריל 1948, על מנת לפקד על מבצע יפתח (שם שניתן לו על ידי יגאל ידין – ראשי תיבות של יגאל פייקוביץ' תל חי). כצעד ראשון, כינס את נציגי היישובים באזור וביקש מהם, וגם נענה, לתת לו את הנשק שנמצא ביישוביהם וכן כוח אדם, על מנת לרכז את כל הכוח ליציאה להתקפה במקום פיזורו.
על מנת להצליח לכבוש את צפת, החל אלון לנהל לוחמה פסיכולוגית נגד ערביי האזור, שנחשבו בעיניו "מהעזים והמחוצפים ביותר". הפעולה הראשונה הייתה העלאת הגדוד הראשון של הפלמ"ח לגליל המזרחי על נשקו לאור היום, בשיירה שהתפרשה על פני קילומטרים. תחילה נכבשה עין זיתון אחרי קרב קשה, ובתיה פוצצו לנגד עיני ערביי צפת על מנת לזרוע בהם בהלה. כאשר החלו ההפגזות על רמות נפתלי ב-1 במאי 1948, הוא לא שעה להפצרות לשלוח אליהם תגבורת, מכיוון שרצה לרכז את הכוחות לכיבוש העיר ולא לשחק לידי האויב הערבי, שנאלץ בשל כך לשנות את תוכניותיו. מגיני רמות נפתלי שלחו לו מברק ובו אולטימטום, שאם לא ישלח תגבורת בהקדם, הם יפנו את היישוב עם רדת החשכה. אלון שלח אליהם מברק ובו הודיע שבקצה השביל היורד מהיישוב תמתין חוליה עם מקלע לעצירת המתפנים, אך הוא דאג גם לשלוח אליהם תגבורת מאנשי המשקים בסביבה ומטוס פרימוס, מה שעצר את ההתקפה. ב-6 במאי תקפו כוחותיו של אלון מחטיבת יפתח (הגדודים הראשון והשלישי של הפלמ"ח יחד עם גדוד חי"ש) את צפת, אך ההתקפה נכשלה. אלון שינה טקטיקה והחליט קודם כל לתקוף את המשטרה וה"מצודה" הגבוהה בצפת – נקודות המפתח שהכשילו את ההתקפה הראשונה על העיר – וב-10 במאי הצליחו כוחות הפלמ"ח לשחרר את צפת. בעקבות הבהלה העצומה שפשטה ברובע הערבי של העיר, החלה מנוסה המונית וזרם של פליטים פנה אל הדרך של ואדי עמוד לכיוון מירון-סעסע שנשארה פתוחה. לדברי אניטה שפירא, אלון "דאג תמיד להשאיר דרך פתוחה לבריחת הערבים". למחרת נכנסו אנשי הפלמ"ח אל הרובע הערבי ומצאו "עיר רפאים".
אלון ניהל לוחמה פסיכולוגית גם כלפי אלפי הבדואים שישבו מצידי הכבישים באזור גינוסר ועמק החולה, נפגש עם מוכתרי הסביבה ויעץ להם שמוטב להם להתפנות עקב כניסת כוחות יהודיים עצומים לאזור. אלפים נסו על נפשם וכך הצליח לכבוש את השטח ללא קרב (עם זאת, הוא כרת ברית עם שבט הבדואים אל-הייב מטובא, השאירוֹ במקומו ואף גייסו לפלמ"ח). על מנת לכבוש את מאלכיה, כפר ערבי שכוחותיו הקיזו ממנו דם בזמן המבצע ולא הצליח לכובשו, ביצע אלון פעולת הסחה כאילו נערכת התקפה על חזית הכפר, וכשהערבים הפנו אליה את כוחותיהם, הוא ביצע איגוף רכוב עם כוחותיו, נכנס מאחורי היישוב תוך הפתעת מגיניה הערבים והצליח לכובשו. כמו כן, נכבשו חלקים מהגליל העליון המזרחי, ולצורך כך חדר הפלמ"ח זמנית לשטחים בדרום לבנון. אלון תכנן לאגף את הסורים בעורפם, אך הכוח שעמד לרשותו לא הספיק והדבר נכשל לבסוף.
בחזית המרכז (1948).
בסוף מאי 1948 הוחלט להעביר את חטיבת יפתח מהצפון לגזרת לטרון, ואלון הועבר להיות סגן מפקד חזית ירושלים, כסגנו של האלוף דוד מרכוס ומפקד מבצע יורם ב-3 עד 9 ביוני 1948. במסגרת מבצע יורם עשה צה"ל את ניסיונו השלישי לכבוש את לטרון ולפרוץ את הדרך לירושלים הנצורה, אך המבצע לא צלח, בין היתר בגלל מחסור במודיעין יעיל.
לדברי יצחק רבין, כאשר נשלח על ידי מפקדי החזית, דוד מרכוס ואלון סגנו, לבשר לדוד בן-גוריון על כישלון המבצע והמלצתם לוותר על כיבוש לטרון לטובת השתלטות על דרך אלטרנטיבית לירושלים, צעק עליו בן-גוריון: "צריך לירות ביגאל!".
בפרשת אלטלנה (1948).
בזמן ההפוגה הראשונה, בצהרי ה-22 ביוני 1948, מונה אלון לפקד על כוחות צה"ל שפעלו מול כוחות אצ"ל חמושים שהיו בחוף תל אביב ובסביבתה, כחלק מפרשת אוניית הנשק "אלטלנה".
בשלב זה בפרשה כבר היו הרוגים ופצועים לשני הצדדים, בקרבות שונים ברחבי הארץ, כולל בחוף מול כפר ויתקין. הממשלה דרשה מאנשי האצ"ל להכנע ללא תנאי, ולמסור את הנשק לידי צה"ל, אולם למרות הוראות מפורשות וניסיונות משא ומתן ארוכים בין נציגי הממשלה לאנשי האצ"ל, אנשי האצ"ל סירבו לשמוע לפקודות הצבא. לדברי אלון הוא מונה לפיקוד זמני על מבצע שנועד "להדביר את התמרדות האצ"ל ולמנוע השתלטותו על תל אביב."