דכאו הפכה למעין מרכז הכשרה לסגל המחנות; קצינים וחיילים משם הועברו למחנות אחרים, כמו זקסנהאוזן ואורניינבורג. ב-1935 הוקם בדכאו מרכז אימונים לסגלי מחנות הריכוז. רבים מהמגויסים בשלבים המוקדמים באו מקרב אנשי האס אה והאס אס הכללי (Allgemeine SS, אנשי אס אס שלא היו שייכים לגרעין הוואפן אס אס). התפקידים הבכירים ביחידות גולגולת המת אוישו בכוח אדם מהמשטרה הגרמנית. ב-29 במרץ 1936 הוגדרו שומרי מחנות הריכוז ויחידות המנהלה שלהם כאנשי יחידות גולגולת המת. יחידות המת הוסיפו להתפתח: עד אפריל 1938 כבר כלל הארגון ארבעה רגימנטים, שבכל אחד מהם שלושה גדודים. כל גדוד היה מורכב משלוש פלוגות חיל רגלים, פלוגה מסייעת ופלוגת רפואה, קשר ותחבורה.
התפתחות.
בעת ההקמה הרשמית של יחידות גולגולת המת ב-1936, אורגנו היחידות כפלוגות (Wachtruppen); היחידות כללו שש פלוגות, כל אחת מהן באחד ממחנות הריכוז העיקריים. כל יחידה נקראה על שם אזור בגרמניה:
תיאודור אייקה היה מבחינה טכנית מפקד הפלוגה במחנה דכאו, אך היה ברור שבפועל הוא המפקד של כל היחידות.
ב-1935, עם גידול המחנות, אורגנו הפלוגות מחדש לגדודים (Wachsturmbanne). בספטמבר 1935 נתן אדולף היטלר את ההכרה הרשמית ביחידות גולגולת המת כיחידות של המפלגה, והבטיח את מימון היחידות מתקציב המדינה. בכך ביסס היטלר את מעמדן ואיפשר את התרחבותן: במרץ 1936 הגדיל הימלר את היחידות מ-1,800 איש ל-3,500 איש; ב-26 במרץ 1936 הוגדרו יחידות גולגולת המת כיחידות נפרדות מן האס אס הכללי, וניתנו לאנשיהן מדים מיוחדים משלהם. היחידות היו כפופות למשרד המפקח הכללי על מחנות הריכוז, שהיה כפוף ישירות להימלר.
כמפקד יחידות גולגולת המת, המשיך תיאודור אייקה בארגון מערכת המחנות. מחנות קטנים, כמו ליכטנבורג וזקסנבורג אוחדו עם מחנות גדולים יותר, ונסגרו. באוגוסט 1937 היו בגרמניה רק ארבעה מחנות ריכוז גדולים: דכאו, זקסנהאוזן, בוכנוואלד וראוונסבריק. ב-1938, לאחר האנשלוס (סיפוח אוסטריה לרייך השלישי) פיקח אייקה על הקמת מחנה ריכוז באוסטריה, מאוטהאוזן.
בספטמבר 1937, לאחר הארגון מחדש של מחנות הריכוז, אורגנו יחידות גולגולת המת מחדש בשלושה רגימנטים (SS-Totenkopfstandarten):
לאחר סיפוח אוסטריה ב-13 במרץ 1938, הוקם רגימנט רביעי שנקרא אוסטמרק (Ostmark), ובסיסו היה במאוטהאוזן.
דיוויזיית גולגולת המת.
במהלך 1936 החל אייקה בהקמת יחידות צבאיות מתוך יחידות גולגולת המת. יחידות אלה הפכו מאוחר יותר לדיוויזיית טוטנקופף שהייתה שייכת לוואפן אס אס. הפיקוד על יחידות צבאיות אלה היה נתון במחלוקת; אייקה, כמפקד יחידות גולגולת המת (Führer der Totenkopfverbände), פיקד אישית על יחידות אלה, אך מכיוון שיחידות אלה היו יחידות צבאיות של האס אס, תבע "כוח הכוננות" (Verfügungstruppe), כוח האס אס שהפך מאוחר יותר לוואפן אס אס. הוויכוח הוכרע ב-1940 לטובת ואפן אס אס, אך בשלב זה המטרה לא הייתה הקמת יחידות צבאיות אלא יצירת יחידות צבאיות מיוחדות למה שהוגדר "פעולות משטרתיות וביטחוניות" באזורים הכבושים. אנשי יחידות גולגולת המת אומנו בידי המסגרות פנימיות, ללא התערבות חיצונית. באימון הראשון, ב-1935, פונה מחנה דכאו כולו לכמה שבועות לצורך אימון אנשי היחידות.
ב-17 באוגוסט 1938 הגדיר צו של היטלר את יחידות גולגולת המת ככוח מילואים של כוח הכוננות. הגדרה זו יצרה מצב של תנועת כוח אדם בלתי פוסקת בין יחידות הוואפן אס אס לסגל מחנות הריכוז, לאורך כל המלחמה. עם זאת, מטרתו של הימלר הייתה הרחבת צבאו הפרטי, שכלל את יחידות גולגולת המת ואת כוחות המשטרה, שהיו תחת שליטתו של הימלר. צו נוסף של היטלר, שניתן ב-18 במאי 1939 לבקשתו של הימלר, אישר את הרחבת יחידות גולגולת המת להיקף של 50,000 איש. אותו צו הורה לצבא, למרות התנגדותו, לספק ליחידות ציוד צבאי.
עם פרוץ מלחמת העולם השנייה מנו יחידותיו של אייקה ארבעה רגימנטים, כמוזכר לעיל, וכן רגימנט פרשים. בנוסף, היו תחת פיקודו של אייקה שני גדודים שהוצבו בחשאי בעיר החופשית דנציג. יחידות אלה לא נטלו חלק צבאי במערכה בפולין: יחידות גולגולת המת האחרות ויחידת ואפן אס אס שהשתתפה במלחמה, דיוויזיית הלייבשטנדרטה, היו כפופות ל-OKH, הפיקוד העליון. לעומתן, שני הגדודים בדנציג היו כפופים ישירות להימלר, והם הופעלו כדי להטיל אימה על האזרחים הפולנים, על ידי רדיפת חיילים פולנים נמלטים, החרמת תוצרים חקלאיים ובהמות, עינוי ורצח מספר רב של מנהיגים פולנים - מנהיגים פוליטיים, בני אצולה, אנשי עסקים, אנשי דת, אינטלקטואלים - ויהודים. התנהגותם של אנשי גדודים אלה עוררה שאט נפש ומחאה אצל קציני הצבא הגרמני, מחאה שלא הובילה לדבר (מפקד הארמייה השמינית, גנרל אוברסט יוהנס בלאסקוביץ, הועבר מתפקידו בעקבות מכתבים ששלח בנושא).
לאחר כיבוש פולין אוחדו שלושת הרגימנטים של יחידות גולגולת המת עם יחידת האס אס "המשמר הלאומי דנציג" (SS Heimwehr Danzig), ובצירוף כמה יחידות סיוע שהועברו מהצבא הוקמה הדיוויזיה ה-3 של האס אס, דיוויזיית טוטנקופף, בפיקודו של אייקה. מסתיו 1939 עד לאביב 1940 נעשה מאמץ רב לגיוס מתנדבים חדשים לדיוויזיה, מאמץ שהביא ליצירת 12 רגימנטים חדשים. מאמץ זה נעשה כהכנה לפלישה הצפויה לצרפת. אייקה הגדיר את המגויסים החדשים כעתודה לדיוויזיית טוטנקופף בלבד, והשתלט על ציוד צבאי של הוואפן אס אס שהיה מאופסן במחנות הריכוז לטובת יחידותיו; שאפתנותו של אייקה העלתה את חשדו של הימלר, ואת זעמם של ראשי הוואפן אס אס, פאול האוסר (Hausser) ויוזף דיטריך. ביצועיה הירודים של דיוויזיית טוטנקופף בעת המערכה על צרפת, ותפקודו הירוד של אייקה במערכה זו באופן אישי, הביאו להחלטתו של הימלר לרסן את פקודו. הוא ניצל בציניות דיווחים על מעשי זוועה שעשו חיילי יחידות גולגולת המת בצרפת כעילה להדחתו של אייקה מהפיקוד על הרגימנטים של יחידות גולגולת המת. ב-15 באוגוסט 1940 הועבר אייקה מתפקידו; דיוויזיית טוטנקופף, הרגימנטים העצמאיים ויחידות העתודה שלהן הועברו לשליטת פיקוד הוואפן אס אס החדש, שזה עתה הוקם. בפברואר 1941 הוחלפו כל סימוני היחידות כיחידות גולגולת המוות לסימון של הוואפן אס אס, למעט יחידות המשמר במחנות, שהמשיכו לשאת את סימול הטוטנקופף.
למרות זאת, דיוויזיית טוטנקופף עדיין הייתה קשורה ליחידות ששמרו על המחנות, וחייליה נשאו עדיין את סמל גולגולת המת כסימול היחידתי. האימון הנוקשה שחיילים אלו זכו לו, על פי תפיסתו של אייקה שאין לגלות כל רחמים כלפי האויב, יצר יחידה שנודעה בשיטותיה האכזריות. את חוסר יעילותם בצרפת ואת מעשי האכזריות שביצעו שם ניתן לייחס להיותם בריונים יותר מאשר חיילים. ואולם, במהלך המלחמה הקשה בחזית המזרח, במהלכה הושמדה הדיוויזיה והוקמה מחדש פעמיים, הפכה הדיוויזיה לאחת מיחידות העילית של הצבא הגרמני. מעט מאוד מן החיילים שהיו חלק מן הרגימנטים ב-1939 היו עדיין בדיוויזיה ב-1945.
שמירה במחנות הריכוז.
עוד מימיהן הראשונים של יחידות גולגולת המת טיפח אייקה באנשיהן גישה של "קשיחות בלתי מתפשרת". זה היה עקרון הליבה של יחידות גולגולת המת, שהשפעתו ניכרה בסגל המחנות זמן רב לאחר שאייקה עבר לפקד על דיוויזיית גולגולת המת. מגויסים חדשים ליחידות עברו אימונים נוקשים וקשוחים ואינדוקטרינציה נאצית, שבנתה אצלם רגשות שנאה עזים כלפי אויבי המשטר. אנשי היחידות איבדו כל רגש של חמלה כלפי אסירי המחנות. במחנות עצמם קיימו אנשי יחידות גולגולת המת משטר אכזרי, נשלט וממושמע, כדי לשעבד את האסירים. האווירה שנוצרה ביחידות אלו יצרה כמה מן הפושעים הנאציים הידועים ביותר, ובהם רודולף הס (מפקד אושוויץ), פרנץ ציראייס (מפקד מאוטהאוזן), קארל קוך (מפקד בוכנוואלד, זקסנהאוזן ומיידנק), ומקס קגל (מפקד ליכטנבורג, מיידנק, רוונסבריק ופלוסנבירג).
אייקה יצר סדר ומשמעת במערכת המחנות החל מראשיתה. השיטה שקבע נקראה "שיטת דכאו", ועל פיה פעלו כל המחנות. מפקד המחנה היה האחראי העליון על כל הנעשה במחנה, והיה אחראי ישירות לביטחון בו. כל הנעשה במחנה נשלט ובוקר היטב, בשיטתיות אכזרית. המחנות נותקו לגמרי מן החוץ, ונאסר על הוצאת מידע לגורמי חוץ כבר בשלבים הראשונים. על כל "עבירה" של אסיר היו השומרים מחויבים לדווח למנהלת המחנה. המנהלה לא אימתה את דברי השומרים מול דברי האסירים; ענישה ספונטנית נאסרה וכל עונש ניתן בידיעת המנהלה. אופן ומידת הענישה הוגבלו ובוצעו על פי תכנון מראש, ועל פי מעין "קטלוג" מתוכנן. בין העונשים: שלילת מזון, שלילת דואר, כליאה בצינוק חשוך, הלקאות, תליית האסיר מן הידיים (סטראפאדו) והוצאה להורג. שומרים שירו למוות באסירים נמלטים נהנו מחסינות משפטית.
מבנה ארגוני במחנות הריכוז.
ב-1941 כבר היו מחנות הריכוז בגרמניה הנאצית מערכת ענקית בפני עצמה, בגרמניה ובשטחי הכיבוש. בשלב זה של המלחמה כבר הוקמו מחנות השמדה, שהיו חלק ממערכת זו, ומחנות עבודה שאסיריהם נוצלו בכפייה לעבודה עבור האס אס. מחנות העבודה הוכפפו למשרד הראשי למשק ומנהל של האס אס (SS-Wirtschafts-Verwaltungshauptamt, WVHA), והמפקח על מחנות הריכוז היה כפוף לראש ה-WVHA. מבחינה מנהלית חולקו המחנות לשלושה: מחנות ריכוז, מחנות עבודה ומחנות השמדה.