דוד שהה במקום 10 שנים, תוך שהוא צובר ידע במדעי הטבע. יחד עם תלמידיו בנה אוספים מדעיים ולמד טכניקות פחלוץ. במרץ 1853 הוא הוסמך לכמורה בסאבונה. במשך זמן זה פנה דוד פעמים רבות לאב המסדר, ז'אן-בטיסט אטיין (Jean-Baptiste Étienne), בבקשה לשלוח אותו למיסיון בסין, אך בקשותיו נדחו. ההזדמנות נפתחה לפניו לאחר המפלה המשפילה שספגו הסינים מידי הכוח הקולוניאלי הבריטי-צרפתי במלחמת האופיום השנייה (1860-1856). בין השאר אולצו הסינים לחתום במסגרת חוזה טיינג'ין שאושר בוועידת פקין, שסיימה את המלחמה, על הסכמה לאפשר כניסה חופשית של מיסיונרים לכל רחבי המדינה. הממשל הצרפתי ראה במיסיון הצרפתי זרוע של התרבות הצרפתית ותמך בכסף ובסיוע של נציגיו למיסיונרים שנשלחו לסין. הבישוף מולי (Joseph-Martial Mouly), שהיה ממונה על הנציגות של המיסיון בבייג'ינג, הציע ב-1861 להקים בתי ספר בסין. לשם כך נדרשו מורים ומחנכים. ועל כן הורה אטיין לארמן דוד באותה שנה לחזור לפריז. דוד כתב .
לקראת צאתו לסין נפגש דוד עם הסינולוג סטניסלאוס ז'וליין (Stanislaus Julien), והלה, שלמד מפגישה זו על כישוריו של דוד כחוקר טבע, הפגיש אותו עם הזואולוג אנרי מילנה-אדוואר (Henri Milne-Edwards), מנהל המוזיאון לתולדות הטבע של פריז, והלה ביקש מדוד עזרה בעריכת מצאי הצמחים ובעלי החיים בסין שהייתה אז במובנים רבים ארץ לא נודעת.
ב-20 בפברואר 1862 הפליג ארמן דוד מטולון לאלכסנדריה, כחלק ממשלחת המיסיון, ולאחר שחצו את מצרים עד הים האדום עלו על ספינה ולאחר הפלגה של חמישה חודשים הגיעו ב-5 ביולי 1862 למיסיון בבייג'ינג.
מחקרים ראשוניים סביב בייג'ינג 1866-1862.
סין שאליה הגיע ארמן דוד, הייתה מדינה שסועה, לאחר גל של מרידות ומלחמות. מרד טאיפינג (1864-1850), מרד ניאן (1868-1851) ומרד דונגן (1877-1862), שגבו את חייהם של עשרות מיליוני בני אדם, החלישו מאוד את ממשל שושלת צ'ינג שספג בנוסף לכך כאמור מפלה משפילה מידי הכוח הקולוניאלי הבריטי-צרפתי במלחמת האופיום השנייה. התוצאה הייתה עוינות גלויה מצד הממשל הסיני כלפי ארגוני המיסיונרים שנראו בעיניו כזרוע מנהל נוספת של המעצמות הזרות.
"בעודי לומד את שפת המקום", כתב דוד, "ותוך כדי ביצוע הפעילות המיסיונרית, החילותי לחקור את האזורים סביב הבירה". אחר-כך הרחיב את מחקריו להרים במערב ב-1863, ואז לאזור ארמון הקיץ הקיסרי בצ'נגדה, 250 קילומטרים צפונית מזרחית לבייג'ינג. כל מסע מחקר הסתיים במשלוח דגימות למוזיאון בפריז, שבו הופתעו חוקרי הטבע מאיכותן. בספטמבר 1864 כתב פרופסור מילנה-אדוואר "הוא (כלומר ארמן דוד) שלח כמה משלוחים שהכילו חפצים מעניינים שאליהם צורפו פתקים שקידמו את ההבנה לגביהם". המוזיאון פנה לאב מסדר הלזריטים על מנת שיאשר לאב דוד לבצע במשך כמה שנים מחקר באזורים הפחות מוכרים של האימפריה הסינית במימון ציבורי ממשרד החינוך הצרפתי.
מילנה-אדוואר כתב לראשונה את התיאור המדעי של כמה מהדגימות יוצאות הדופן שקיבל מארמן דוד, סנאי ההרים הסיני ("Sciurotamias davidianus"), אייל גמלי (" Cervus cameloides") ורבים אחרים, אבל היה זה אייל דוד ("Elaphurus davidianus" בשפות רבות מכונה "אייל האב דוד") האניגמטי שמשך את מרבית תשומת הלב. אייל זה מתואר על ידי הסינים כ-"סְה בּוּ שְׂיָאנְג" (四不象 - sì bù Xiang) - "ארבע התכונות שאינן מסתדרות", משום שלחיה יש קרניים כשל צבי, צוואר כשל גמל, פרסות פרה, וזנב חמור. למסתורין שאפף את החיה נוספה העובדה שהאייל כמעט ונכחד בטבע, והוא נשמר על ידי חיילים מונגולים בפארק הציד הקיסרי בנָאנְהָאיְדְזְה (Nanhaizi) דרומית לבייג'ינג. "אף אירופאי אינו מורשה להיכנס לפארק, אבל באביב זה עליתי על חומת העיר, והתמזל מזלי לראות ממרחק גדול, עדר של יותר ממאה חיות אלו. ...עד עכשיו לא הצלחתי לשים יד על חיה זו", כתב האב דוד בספטמבר 1865, "למזלי אני מכיר חיילים מונגוליים השומרים על הפארק ואני בטוח שתמורת סכום פחות או יותר עגול, אקבל עור שאמהר לשלוח אליכם". בתחילה השנה שאחרי כן הצליח להשיג עורות של נקבה ושל עופר ששלח מיד למוזיאון. במקביל, הצליח הנציג הצרפתי לקבל הסכמה לשלוח כמה איילים חיים למוזיאון. גם האנגלים הצליחו לקבל כמה פרטים חיים. תודות לאומות אירופיות אלו המין לא נכחד, לאחר שכל הפרטים שחיו בסין נכחדו במלחמות שעברו על סין אחר-כך.
מעודד מהצלחות ראשוניות אלו, ביצע האב דוד בשנים 1866–1874 שלושה מסעות חקר גדולים לעומקה של סין.
המסע בדרום מונגוליה, מרץ-אוקטובר 1866.
במרץ 1866 יצא מבייג'ינג בשיירה שבה חמישה פרדים נשאו את ציוד האיסוף שלו, על מנת לחקור את מונגוליה מעבר לחומה הגדולה של סין, צפונית לעיקול הגדול של הנהר הצהוב, אזור שלא היה מוכר לאירופאים. במסעו זה ליוו אותו האח שברייה (Chevrier), שהיה צייד מצטיין, וסמדטשימבדה (Samdatchiembda) לאמה מונגולי לשעבר שהתנצר, והפך למדריך וליווה קודם לכן את המיסיונרים הלזריטים אווריסט איק (Évariste Régis Huc; 1860-1813) וז'וזף גבה (Joseph Gabet 1853-1808) במסעם לטיבט. המסע היה מאתגר, בשל האקלים הקשה, המחסור במים ובמזון ובעיית הביטחון בשל שודדי דרכים, וחיות טורפות.
דוד נהג לרשום מדי יום יומן מפורט על כל מה שראה, אופי הקרקעות, חיות הבר והצמחייה, מנהגי התושבים המקומיים, הדתות המקומיות, וסוגי היבולים שגידלו. קבוצת החוקרים הקימה את בסיסה בסרטסי, עיר עתיקה בין חוחחוט לבאטאו (Bāotóu) במונגוליה הפנימית. על אף שהצמחייה באזורים הצחיחים דלילה למדי, צפה דוד בכמה צמחים בולטים "אני רואה את האקווילגיה פורחת בשפע בירוק ("Aquilegia viridiflora" - משפחת הנוריתיים), פרחים של צמח ממשפחת הקטניות הפורח באדום-דם (הסוג "Lessertia"), סוג של עשב מהסוג "Sophora" (גם כן ממשפחת הקטניות) בעל פרחים לבנים ריחניים וכו'... כמו כן ליקטתי פירות של שיח מהסוג ורד בעל פרחים צהובים. אבל, למעשה, הצמחייה של אזור אורד (乌拉特; Wulate) ענייה למדי". "אין באורד הרים גבוהים, והיערות, שעליהם שמענו תיאורים נלהבים בבייג'ינג, הושמדו כמעט לגמרי...בכל מקום שבו ניתן לעבד את האדמה, אנחנו רואים מאמצים להפיק יבולים בידי הסינים, שגירשו את האוכלוסייה הכפרית המונגולית, שחלקה חזר למדבר גובי הגדול שאת חולותיו הצהובים יכולתי לראות נעים ברוח".
כיוון שהאב דוד הכיר היטב את מיני העופות הוא זיהה את כחול הזנב "Tarsiger cyanurus". האח שברייה, בהיותו קלע טוב, הרג והכין למשלוח פסיונים, נשרים ועייטים מונגוליים. בסך הכול הם אספו 176 מיני עופות, 59 מיני יונקים, 1,500 מינים של צמחים ו-680 מיני חרקים.
עם זאת, עבור האב דוד היה המסע מאכזב, "אתם יודעים כי שהיתי שמונה חודשים בשנה שעברה באורד. בזבזתי כסף רב, ובזבזתי את זמני משום שהאזור עני מאוד, אף שיכולתי לומר ההפך בבייג'ינג".
מסע המחקר במרכז ובמזרח טיבט (26 במאי 1868 - 24 ביוני 1870).
במסע המחקר הבא הגיע האב דוד לאזור מאוכלס בתושבים שלא היו מבני ההאן - הקבוצה האתנית הגדולה ביותר בסין, והפעם עם פלורה ופאונה עשירים הרבה יותר. הוא למד ממיסיונרים אחרים שבמערב ובטיבט יש הרים גבוהים מכוסים ביערות ראשוניים שמורים היטב. הייתה זו בחירה טובה מאוד, כיוון שבדיעבד הסתבר שאזור הנציבות העירונית יָא'אָן (雅安) (כיום בתחומי שמורות הפנדה הענק בסצ'ואן) שבו עתיד היה לשהות, הוא האזור העשיר ביותר בעולם מבחינת בוטנית באזורים של אקלים ממוזג ומסווג כ"נקודה חמה" של מגוון ביולוגי על ידי הארגון Conservation International.
הפלורה והפאונה של ג'יאנגשי (מרכז סין).
דוד החל את המסע בכוונה להפליג במעלה נהר היאנגצה, אבל לאחר כמה ימי הפלגה במים סוערים נעצרה המשלחת בג'יוג'ואנג, מכיוון שהנהר עלה על גדותיו, מימיו היו סוערים והניווט בו היה קשה. דוד נשאר בג'יוג'ואנג ארבעה חודשים אותם ניצל על מנת לחקור את הסביבה. בין תגליותיו, צפרדע ענקית ("Paa spinosa" וגם "Rana latrans") שהקרקור שלה היא כה רם עד שבתחילה חשב דוד שהוא שומע כלבים נובחים.
את גודל העבודה שנעשתה במהלך עצירה כפויה זו ניתן לשפוט ממכתב ששלח ובו כתב "אני מזדרז לארוז את האוספים שאני שולח לז'רדן דה פלאנט בפריז...הם כוללים עשרה יונקים, שלושים מינים של עופות, 50 או 60 סוגים של דגים או זוחלים. מספר המינים של החיפושיות מגיע ל-335, יש 100 מינים של פשפשאים יחד כ-630 מינים של חרקים. העשבייה כוללת רק 200 מינים של צמחים, יחד עם כמה קונכיות, וכמה פריטים נוספים, שהיו הרכישות שלי בשלב הראשון הכפוי בג'יאנגשי".
ב-13 באוקטובר 1868 היה הנהר שוב בר ניווט והוא הפליג שוב. המסע היה הרה סכנות. במקום שבהם הזרם היה חזק ולא ניתן היה להתגבר עליו באמצעות חתירה היו נרתמים כמה עשרות אנשים משתי גדות הנהר לחבלים ומשכו את הסירה במעלה הזרם, ולעיתים החבלים ניתקו. דוד היה צריך להתמודד עם העוינות של האנשים שחשבו שהוא מרגל, שהעליבו אותו ופעם אפילו הרעילו את התה שלו.
מואופין, ארץ הפנדה (מזרח טיבט).