לאחר סיום התוכנית הצטרפה ארזי לצוות הווי נח"ל בו היו חברים גם גוב, שמיר, לופטין, איציק בן מלך ויזהר כהן. הסולו המרכזי שלה באותה תקופה היה "חופים" בשנת 1972 העלתה הלהקה את תוכנתיה ה-23 "הפלנ"חניק", בבימויו של דני ליטאי ובניהולו המוזיקלי של בני נגרי אשר ציינה חצי יובל להקמת הפלמ"ח. בתוכנית הזאת בלטה ארזי במיוחד בדואט שלה ושל אפרים שמיר, "מי היה החולם" (עליסה) שכתבו עלי מוהר ויאיר רוזנבלום. בין השירים הנוספים בתוכנית בהם בלטה ארזי ניתן למנות את הביצוע המחודש לשירם של "הצ'יזבטרון", "שיר הרעות" ואת "הפרוטה והירח" לו קדם מערכון בביצועם של ארזי וגידי גוב. בין משתתפי תוכנית זו היו גידי גוב, אפרים שמיר, ענת גוב, צבי בומס, יהודה עדר, ראובן גבירץ, דורית פן ואיציק בן מלך.
בזמן החזרות לתוכנית התרחש מרד בלהקה ובעקבותיו פרש המנהל המוזיקלי יאיר רוזנבלום והודח מפקד הלהקה. ארזי מונתה למפקדת הלהקה והועלתה לדרגת סמ"ר. הייתה זו הפעם הראשונה בה התמנתה אישה לתפקיד מפקדת להקה צבאית, מה שהקנה לארזי כתבת שער בעיתון במחנה. במהלך אותה שנה השתחררה מהלהקה אך שבה אליה בנובמבר 1972 למופע הפרידה של התוכנית. ארזי שבה ללהקת הנח"ל בשנית באוקטובר 1973 יחד עם חברותיה לשלישיית שוקולד מנטה מסטיק ועם חברי להקת כוורת על מנת להופיע בפני החיילים במלחמת יום כיפור.
שנות השבעים.
כבר במהלך שירותה הצבאי החתים אותה המפיק אברהם דשא (פשנל) על חוזה ניהול אישי לחמש שנים, ולאחר שחרורה בשנת 1972 השתתפה במופע שנקרא "שוקולד מנטה מסטיק - קונגרס הצחוק הציוני" והתבסס על שירים מתקופת תל אביב הקטנה, ההצגה הייתה להצלחה גדולה. לצידה של ארזי השתתפו גם חברותיה ללהקת הנח"ל, רותי הולצמן ותמי עזריה, בעלה דאז עמוס טל שיר והשחקנים עזרא דגן וציפי שביט. הזמרת רבקה זהר הייתה אף היא חלק מצוות המופע אך פרשה במהלך החזרות. בין השירים אותם ביצעה במופע ניתן למנות את "בין פרחי הגן", "והיה בחשכת הערב" ו"שבת אחרונה".
לקראת פסטיבל שירי הילדים של 1972 התבקש פשנל לשלוח הרכב חדש והקים את שלישיית שוקולד מנטה מסטיק בה היו חברות ארזי, הולצמן ועזריה. שירן "אברא קדברא" שכתבו לאה לופנפלד ומשה וילנסקי, הגיע למקום השני ובעקבות הצלחתו הוחלט להמשיך בפעילות ההרכב. התחנה הבאה הייתה בפסטיבל הזמר 1973 בו ביצעו יחד עם שלישיית אף אוזן גרון את השיר "נצח ישראל לא ישקר", אותו הייתה אמורה לבצע עמם כסולנית רותי נבון, אך זו נפצעה בתאונת דרכים לפני הפסטיבל (בתקליט הפסטיבל נבון היא המבצעת הראשית). באותו פסטיבל ביצעה ארזי יחד עם חנן יובל ואפרים שמיר את "ליל חניה", מהשירים המזוהים ביותר עם הפסטיבל. זמן לא רב לאחר מכן פרשה עזריה והוחלפה על ידי לאה לופטין, אף היא בוגרת אותו המחזור של הנח"ל. ארזי, לופטין והולצמן חלקו יחד אוהל בטירונות ולהן מספרים אישיים עוקבים.
בשנת 1974, השתתפה ארזי בסרט "שרית" של ג'ורג' עובדיה לצידם של יגאל בשן ודליה פרידלנד. באותה תקופה זכתה שלישיית שוקולד מנטה מסטיק להצלחה גדולה. הן השתתפו בפסטיבלים והרבו להופיע ברחבי המדינה. בין השירים אותם ביצעו בפסטיבלי זמר נמנים: "נח" עם מתי כספי (פסטיבל הזמר והפזמון 1974), "שירים הם חברים" (פסטיבל הזמר והפזמון 1975), "חגיגת אביב" שכתבו דודו ברק ושייקה פייקוב (מקום שלישי בפסטיבל שירי הילדים 1974), "ישנוני" (פסטיבל שירי הילדים 1974), "מי המנטה מי המסטיק מי השוקולד" ו"בית השוקולד" (שכתבו להן יורם טהרלב ויאיר רוזנבלום לפסטיבל שירי הילדים 1977), "משיח" ו"שיר היין" בפסטיבל הזמר המזרחי, "פרקים בתולדות הציונות" בפסטיבל שירי בירה שנערך ב-1975 והשיר "ובאו האובדים" שכתב להן שלמה קרליבך בפסטיבל הזמר החסידי. בנוסף הופיע ההרכב בתוכניות טלוויזיה רבות ובהן "חג לי" (עם שלמה ארצי, עמוס טל שיר ואושיק לוי, "שירים מארץ אחרת" שהוקדשה לשירי דרום אמריקה ו"הספינה המזמרת" (עם עודד תאומי). הבמאי ראלף ענבר הקדיש להן תוכנית מיוחדת של "אולפן קיץ" ב-1977. אלבומן הראשון ראה אור בשנת 1975 בהפקתו המוזיקלית של מתי כספי ובו בלטו השירים "מניאנה", "בת אצילים" ו"בשדות בית לחם".
בשנת 1976 נבחרה הלהקה לייצג את ישראל באירוויזיון 1976. מופע מיוחד ב"צוותא" בהנחיית אהוד מנור הוקדש לבחירת השיר אשר ייסע להאג ובו הוצגו שלושה שירים חדשים: "זה טוב זה טוב" (אליעוז רבין-רוני וייס), "קשת בענן" (דרורה חבקין) ו"אמור שלום" (אהוד מנור-מתי כספי) שנבחר והגיע בתחרות למקום השישי. הופעתן המוצלחת הובילה לביקוש רב של הלהקה והן יצאו לסיבוב הופעות ברחבי העולם, הוחתמו על חוזי הקלטות בניהולו המוזיקלי של לס המפריז שהיה מהמוזיקאים החשובים באותה תקופה, הקליטו שירים באנגלית ובגרמנית וזכו לביקורות מפרגנות. הצלחתן הגדולה של בנות השלישייה הובילה לבחור בהן כמובילות הקמפיינים של חברת האופנה "ניבה", חברת האיפור "מרי קוואנט" וממתקי עלית. לאחת מהופעות הלהקה בשוודיה התעקש להגיע המוזיקאי פרנק זאפה עם אמרגנו.
עם שובן לישראל שנה מאוחר יותר העלתה השלישייה מופע קברט בשם "הלילה הראשון", המבוסס על שירים אמריקאיים מסוף המאה ה-19 בתרגום אהוד מנור, בבימויו של צדי צרפתי ובניהולו המוזיקלי של אלדד שרים. לאחר מכן הקליטה השלישייה לתוכנית מיוחדת של "קול ישראל" את הביצוע המקורי ללחנה של נעמי שמר לשיר "הוי ארצי מולדתי" שכתב שאול טשרניחובסקי וכן את השיר "שלג על עירי". במרץ 1978 הודיעה ארזי במסיבת עיתונאים על כוונתה לפרוש מן ההרכב ולצאת לקריירה עצמאית. הפרויקט המשותף האחרון של הלהקה בהרכבה הנוכחי היה האלבום "הפרוטה והירח" אותו הקליטו לצד אריק לביא ובניהולם המוזיקלי של גיל אלדמע ורוני וייס. האלבום כלל גרסאות חדשות לשירי הפלמ"ח במלאת 30 שנה לפירוקו. אחת ההופעות האחרונות של ההרכב היה בתחילת פסטיבל הזמר והפזמון 1978, בה ביצעו מחרוזת של שירי האירוויזיון. את מקומה של ארזי בשלישייה תפסה בהמשך השנה לזמן קצר הזמרת עפרה חזה.
תחילת קריירת הסולו.
לאחר פרישתה מ"שוקולד מנטה מסטיק" הרבתה ארזי להופיע בתוכניות מוזיקליות בטלוויזיה ("שרתי לך ארצי", "ימי שבט", "מצעד המרגניות") אך לא הוציאה חומרים מקוריים לרדיו. בשנת 1979 הציע לה המפיק שלמה צח להיות הסולנית בהרכב חדש שהקים חלב ודבש אשר ביצע בפסטיבל הזמר את השיר "הללויה". ארזי נענתה בתחילה להצעתו, אך במקביל הציע אמרגנה דאז שי נשר לבחור בה כמנחת תחרות האירוויזיון שהתקיים באותה שנה בירושלים. המפיק אלכס גלעדי שכנע אותה לקבל על עצמה את המשימה הואיל והיא גם דוברת צרפתית. לימים הודתה כי היא מתחרטת שלא לקחה את השיר: . ארזי הנחתה את התחרות בצרפתית לצד דניאל פאר שהנחה באנגלית (ושניהם נשאו דברים בעברית לסירוגין), וזכתה לשבחים רבים על הופעתה. אחד המתרשמים מההנחיה היה מרשל הנס, מנהל חברת התקליטים העולמית "אריולה אריסטה", שהציע לארזי חוזה הקלטות ארוך טווח. החברה הפיקה תקליט ארוך נגן של שירי ירדנה ארזי. מאחר שלא הסכימה לעבור לחו"ל, דחתה את ההצעה של חברת התקליטים. עם זאת, באותה תקופה הקליטה שירים בגרמנית, בצרפתית ובאנגלית ויצאה לסיבוב הופעות באירופה.
עם שובה לישראל החליפה ארזי את חוה אלברשטיין בצוות תוכנית הילדים "קרוסלה".
עוד בעקבות האירוויזיון, נבחרה ארזי בסקר דעת קהל כמודל לחיקוי הנשי הגדול בישראל ובעקבות כך הובילה את קמפיין חברת הרהיטים "רים". על הבחירה השתתף בין השאר מנהל השיווק של החברה דאז בנימין נתניהו. בפרסומות הרבות של רהיטי רים שהתפרסמו בעיתונות וביומני הקולנוע הוצגו רהיטי רים על ידי ירדנה ארזי, באווירה ביתית ונינוחה, לרוב יחפה.
שנות השמונים.
באוקטובר 1980 הוציאה ארזי את תקליט השדרים "מחול מערבולות" (מילים: איציק ויינגרטן, לחן ועיבוד: אריק רודיך) שזכה להצלחה ברדיו ונכלל מאוחר יותר באלבומה הראשון.
בדצמבר 1980 הנחתה את פסטיבל שירי הילדים מספר 11 (לצד שלמה ניצן ומנחם עיני) וביצעה בו את השיר "הדובון הלך לישון" (מילים ולחן: דן זכאי, עיבוד: משה זורמן). בדצמבר 1981 השתתפה בפסטיבל שירי הילדים מס' 12 עם השיר "אבל חבל" (מילים: שוקי וגנר, לחן ועיבוד: אורי קריב). בשנת 1981 השתתפה ארזי בהפקה חדשה שעלתה על בימות הבידור בארץ, המחזמר "ברנשים וחלומות", שהעלה שירים מצליחים ממחזות זמר בינלאומיים בתרגום לעברית של אבי קורן ובבימויו של צדי צרפתי. לצדה השתתפו בהצגה אילי גורליצקי, ששי קשת, חנה לסלאו ושולה חן. המופע זכה להצלחה גדולה והוצג במשך 52 שבועות רצופים בהיכל התרבות בתל אביב. בתום אותה שנה זכה בפרס "כינור דוד".
בשנת 1982 הוציאה ארזי את אלבום הסולו הראשון שלה, שנקרא בפשטות "ירדנה ארזי" והתאפיין במקצבי אלקטרו רוק ובעיבודים של אריק רודיך. התקליט יצא בחברת תקליטים "הד ארצי", כאשר האלבומים הבאים אחריו יצאו כבר בהפקה עצמית של ארזי ובעלה לעתיד נתן תומר. האלבום נחל כישלון מסחרי אך בלטו מתוכו השירים: "בלי דמעות" (מילים: יעקב גלעד), "מחול מערבולות", "אני לא גרטה גרבו" (בשניהם - מילים: אהוד מנור) בו שרה ארזי בסגנונה של קייט בוש, ו"מוזיקה נשארת" (שמרית אור-הנרי ברטר) עימו השתתפה ארזי לראשונה בתחרות הקדם-אירוויזיון והגיעה למקום השני. בדצמבר 1982 אותה שנה זכתה במקום הראשון בפסטיגל מספר 2 עם השיר "מילה קטנה" (מילים: שמרית אור, לחן: הנרי ברטר, עיבוד: רוני וייס).