בינואר 1961 מונה צור לרמטכ"ל, ואחת מפעולותיו הראשונות הייתה למנות כסגנו את האלוף יצחק רבין. הייתה זו תקופה שקטה יחסית, כאשר הבעיה הביטחונית החמורה (מבחינת ביטחון שוטף) הייתה תקריות הגבול עם הסורים, אשר גבו מעת לעת קורבנות אזרחיים.
צור סבר כי אחת הבעיות של צה"ל היא משיכת כוח אדם איכותי, ולכן החליט ביוני 1961, בצעד מפתיע, לתת לקציני צה"ל מכונית שתשמש אותם (הייתה זו מכונית מסוג סיטרואן דה שבו).
צור הקדיש מחשבה להיערכות מול צבאות ערב, ולהכנת צה"ל מבחינת הדוקטרינה והציוד. באוגוסט 1961 חשף בריאיון עיתונאי שליט מצרים, גמאל עבד אל נאצר את העובדה כי ישראל הצטיידה במטוסים חדשים מסוג מיראז' 3 ("שחק"), בתגובה להצטיידותה של מצרים במטוסי מיג 19. הרכישה הראשונה של המיראז' הרב-תכליתי בידי צור נועדה להביא לסיומו את היריבות בין מפקד חיל האוויר עזר ויצמן לאלופי חילות היבשה לגבי רכישות נשק עבור צה"ל. במקביל לרכישת המיראז' אישר צור רכישת טנקי מערכה מסוג צנטוריון תוצרת הממלכה המאוחדת.
במשך שנים שימש המיראז' כמטוס הקרב העיקרי של צה"ל, והביא לתרומה של ממש בניצחון האווירי הגדול במלחמת ששת הימים. כן הצטייד הצבא כאמור בטנקים מדגם צנטוריון ובטילי נ"מ מסוג הוק. ההוק היא מערכת הגנה אווירית של טילי קרקע-אוויר חצי אקטיביים ליירוט כלי טיס בטווחים בינוניים, בגובה נמוך עד בינוני. עם בחירתו לנשיא, ג'ון פיצג'רלד קנדי ביטל את אמברגו הנשק של קודמיו על ישראל והיה האחראי למכירת הטילים לידי ישראל. קליטתם של כלים אלו אפשרה לצה"ל את יכולת ההכרעה במלחמת ששת הימים.
ב-5 ביולי 1961 שוגר שביט 2, טיל מתוצרת ישראל. התמונות ברחבי העולם שהראו לצד הטיל את ראש הממשלה דוד בן-גוריון, ואת סגן שר הביטחון שמעון פרס, גרמו לסערה, ולהאצת מרוץ חימוש אזורי.
ב-28 בספטמבר 1961 אירעה בסוריה הפיכה צבאית, שבה הוכרז על פירוק קע"ם ("הקהילייה הערבית המאוחדת", האיחוד בין מצרים וסוריה). נשיא מצרים שלח אל סוריה חיילים, והייתה אפשרות למלחמה בין שתי המדינות.
ב-16 במרץ 1962 אירעה הפעולה הצבאית הגדולה ביותר במהלך כהונת צור כרמטכ"ל, היא מבצע סנונית, פשיטה על מוצבים סוריים מצפון לכנרת. בקרב נהרגו שבעה חיילים ישראלים מחטיבת גולני, ו-30 חיילים סוריים. הפעולה לא הביאה לשקט בגזרה, והתקריות נמשכו. בתקרית חמורה ב-19 באוגוסט 1963 נרצחו שני חברי גרעין נח"ל בהיאחזות אלמגור.
בדצמבר 1963 פרש צור מתפקידו.
תרומתו לחידוש חיל הים.
צבי צור היה שותף מרכזי בשני אירועים מכוננים בתוכנית ספינות סער לחיל הים ובכך תרם להשגת הניצחון בזירה הימית במלחמת יום הכיפורים.
בינואר 1963 אישר המטה הכללי בראשותו את התוכנית שהוצגה על ידי מפקד חיל הים, האלוף יוחאי בן נון, להצטיידות בכלי שיט מהירים החמושים בטילים, במספר המאפשר עליונות מבצעית.
בשנת 1969 הרחיב נשיא צרפת שרל דה גול את האמברגו הצרפתי על ישראל וכלל בו את הספינות הנבנות בשרבורג. אנשי חיל הים, עם ראש משלחת משרד הביטחון בפריז, אלוף (מיל') מרדכי לימון, העלו תוכנית למילוטן של הספינות מתחת לאפם של השלטונות הצרפתיים. התוכנית נדחתה על ידי משרד הביטחון, על מנת שלא לפגוע באספקת ציוד צבאי אחר. צור, שזכה לאמונם של שר הביטחון משה דיין וראש הממשלה גולדה מאיר, שכנע שניתן יהיה להעביר את הספינות לישראל מבלי לגרום לניתוק היחסים עם צרפת. מעורבותו הייתה בעלת משקל מכריע בהחלטת ממשלת ישראל למלט לישראל את ספינות שרבורג.
הקריירה האזרחית.
עם פרישתו מונה צור למנכ"ל חברת "מקורות". בשנת 1964 מונה צור גם לראש ועדת ההתפלה במשרד ראש הממשלה. בתפקידו זה בחן צור תוכנית להקמת מתקן התפלה המבוסס על כור גרעיני שייצר גם חשמל. לבסוף התברר שהתוכנית יקרה מדי והוא לא יצא אל הפועל. צור פרש מתפקידו במקורות באוקטובר 1967 לאחר שתפקידו במשרד הביטחון קיבל אופי קבוע.
לקראת הבחירות לכנסת השישית, בשנת 1965, הצטרף צור לרפ"י, הוצב במקום השמיני ברשימתה ונבחר מטעמה לכנסת. עם זאת, כפי הנראה עקב האכזבה היחסית מכך שהרשימה זכתה רק בעשרה מנדטים, או בשל נטייתו לחיי המעשה (בניגוד לחיים הפוליטיים), פרש מן הכנסת כעבור שבועות ספורים והמשיך בתפקידו ב"מקורות".
עם מינויו של משה דיין כשר הביטחון, בחודש יוני 1967, הוזמן צור לשמש כעוזר לשר הביטחון ושימש בפועל כמעין סגן שר. על רקע סמכויותיו הרחבות נוצרה מתיחות בינו למנכ"ל המשרד, משה קשתי, שנאלץ להתפטר בסוף 1969. צור שימש בתפקיד כשבע שנים, עד לאחר מלחמת יום הכיפורים. במהלך השנים עסק דיין בעיקר בקשר הפוליטי עם הערבים והשאיר בידי צור את עיקר ההתעסקות בעניינים הצבאיים. צור ניהל מגעים עם ממשלת צרפת בניסיון לבטל את האמברגו, אך ללא הצלחה. במקביל ניהל מגעים עם בריטניה וארצות הברית במטרה להשיג נשק מהן. במלחמת יום הכיפורים סייע צור בתיאום מול האמריקאים בהפעלת הרכבת האווירית שסיפקה אמצעי לחימה ותחמושת לצה"ל.
לאחר מכן שימש במגוון תפקידים ניהוליים בכירים במשק הישראלי, בין היתר מנכ"ל "כלל תעשיות" (1974–1985), יו"ר בזק (1986–1987), סגן ומ"מ יו"ר "החברה לישראל", יו"ר "צים" (1987–1992), יו"ר כרמל אולפינים (1993) ויו"ר תעשייה האווירית (1993–1996). כמו כן כיהן כחבר הוועדה לאנרגיה אטומית. באמצע שנות השבעים, צור, סגן שר הביטחון, תמך ברכישה מוקדמת ככל האפשר של מטוסי מקדונל דאגלס F-15 איגל, והוא נתמך בעמדתו במח"א בני פלד. שלושת מטוסי F-15 הראשונים שנרכשו הגיעו לארץ בדצמבר 1976. חיל האוויר קיבל מטוסים מוקדם ובכמות רבה יותר מהציפייה המקורית, לפיה הרכישה תיקח לפחות עשור נוסף.
בשנת 1984 זכה צור בפרס התעשייה בקטגוריה הכללית, על פועלו בכלל תעשיות.
עוד בטרם פרישתו מצה"ל (בשנת 1962) היה צור למייסדו של שבט הצופים בשכונת צהלה.
צור היה פעיל מבחינה ציבורית גם בשנותיו האחרונות, וב-29 באפריל 2004 חתם על מכתב תמיכה של בכירי מערכת הביטחון בתוכנית ההתנתקות של אריאל שרון.
היה נשוי לרחל, בתו של משה שטרן, בעל בית מסחר למכונות לתעשייה. היה אב לגבע, גדעון ודן.
צבי צור נפטר מהתקף לב, בביתו בתל אביב בשנת 2004 ונטמן בבית הקברות הצבאי קריית שאול.
הנצחה.
בית הספר למכ"ים של צה"ל נקרא "מחנה צור" על שמו.
ליד קיבוץ חוקוק, במקום הצופה על גיחון של המוביל הארצי החוצה את נחל עמוד, הוקם "מצפור צ'רה" ובו הסבר על המוביל הארצי ופועלו של צבי צור. במקום נערכים גם סיורים מודרכים על ידי חברת מקורות.
החברה הממשלתית למטבעות ומדליות הנפיקה בשנת 2008 מדליה בסדרה "ראשי המטה הכללי של צה"ל" ועליה דיוקנו.
שביט 2
שביט 2 היא רקטה מאולתרת שנבנתה על ידי ישראל בשנות ה-60, ופרסום שיגורה שימש, בין השאר, לצורכי הרתעה ולוחמה פסיכולוגית מול מצרים. הרקטה הוצגה על ידי ישראל כרקטה ארוכת טווח ששוגרה לחלל, יכולת חדשה שבאותה עת החזיקו בה רק שתי מעצמות-העל הגדולות.
פרויקט "שביט 2" היה לאחד הסודות הכמוסים ביותר של ישראל, אשר האמת המלא לגביו נחשפה רק לאחר למעלה מ-50 שנה. שיגור "שביט 2" הכה גלים בתקשורת העולמית בכל הקשור ליכולות הטכנולוגיות של ישראל, כשלמעשה ישראל החלה את פעילותה האמיתית בחלל רק בראשית שנות ה-80.
רקע.
באותם ימים, החלו שתי מעצמות העל, ארצות הברית וברית המועצות, במרוץ לחלל. נשיא מצרים, גמאל עבד אל נאצר, הסתייע במדעני הנאצים שמצאו מקלט בארצו בשנות ה-50 לצורך פיתוח טיל בליסטי ארוך טווח. נאצר התכוון לשגר את הטיל בפומבי לצורכי תעמולה לציון יום המהפכה ב-1961, אולם הבין שהפיתוח מתעכב. נאצר, שרצה בהישג התעמולתי כלפי עמו וכאמצעי פסיכולוגי נגד ישראל, רכש בהיחבא רקטות מטאורולוגיות מארצות הברית לצורך שיגור הראווה, ולהציגן כפיתוח מצרי.
פיתוח הרקטה והצגתה.
ארגון הביון הישראלי, "המוסד", יידע בתוכניות המצריות את ראש ממשלת ישראל, דוד בן-גוריון, שהורה לרפא"ל לפתח במהרה רקטה ש"תגנוב" את ההצגה למצרים. רפא"ל נרתמה למשימה ותוך שבועות בנתה רקטה מאולתרת שתתחזה לטיל המשוגר לחלל והוענק לה השם "שביט 2".
מבצע השיגור נשמר בסודיות קפדנית ביותר עד הרגע האחרון. רק שעה לפני השיגור קיבלו שרי הממשלה הודעה עליו. האורחים היחידים שהיו עדים לשיגור היו ראש הממשלה ושר הביטחון דוד בן-גוריון, שרת החוץ גולדה מאיר, סגן שר הביטחון שמעון פרס, הרמטכ״ל צבי צור, סגנו יצחק רבין, מנכ"ל משרד הביטחון אשר בן נתן, וכן העיתונאי יואל מרקוס, שנשלח לסקר את האירוע עבור כלל העיתונים בישראל.
הרקטה שוגרה ב־5 ביולי 1961 בשעה 4:41 לפנות בוקר, מאתר שיגור בחוף הים דרומית לעכו. לאחר שיגורה פורסמה ברחבי העולם תמונה המראה את ראש הממשלה דוד בן-גוריון וסגן שר הביטחון שמעון פרס, צופים ברקטה טרם שיגורה, יחד עם הרמטכ"ל רב-אלוף צבי צור, ומנכ"ל רפא"ל מוניה מרדור.
ישראל הציגה את "שביט 2" כרקטה דו-שלבית למחקר מטאורולוגי, מונעת בדלק מוצק שמשקלה 250 ק"ג. לאחר השיגור הייתה ישראל המדינה השביעית, שהצליחה לשגר רקטה דומה לצורך מדעי, אחרי ארצות הברית, הממלכה המאוחדת, ברית המועצות, צרפת, איטליה ויפן. כאשר גרמניה ושוודיה גם הודיעו שהם לקראת שילוח רקטה למחקר מטאורולוגי.
בפועל השלב השני של הרקטה לא ניצת כלל, אולם ישראל פרסמה צילום של המראת הרקטה בלבד והצהרות כוזבות על הצלחתו של שיגור הטיל הישראלי הראשון, שהגיע עד לשולי החלל, לגובה 80 ק"מ. הפרסום גרם לתגובות רבות בעולם על יכולתה של ישראל. צילומים נוספים מהשיגור וסרטון שנפסק לפני הפיצוץ פורסמו רק לאחר כ-50 שנה יחד עם הסוד הכמוס.
התגובות לשיגור.