השיר זכה להצלחה רבה בפסטיבל, וזכורה שירת הקהל ברטט את השיר. לביצוע השיר נבחרה זמרת צעירה ואלמונית בשם שולי נתן, ששמר בחרה בה, בעצת בתה הללי, משום שקול הסופרן הצלול שלה מצא חן בעיניה.
שלושה שבועות לאחר הופעת הבכורה של השיר בפסטיבל, פרצה מלחמת ששת הימים, שבעקבותיה אוחדה ירושלים בשלטון ישראל, שמר הוסיפה לשיר בית חדש בו הנגידה את המצב לפני ואחרי המלחמה. לעומת "איכה יבשו בורות המים" ו"ואין פוקד את הר הבית" הכריז הבית החדש "חזרנו אל בורות המים" ו"שופר קורא בהר הבית". בחודשים שאחרי המלחמה ובשנים שבין המלחמות קנה לו השיר שם והפך למעין המנון-משנה, שהיו אף שקראו להפכו להמנון הלאומי החדש.
מאז "ירושלים של זהב" הפכה שמר בעיני רבים - אף כי לא בעיני עצמה - ל"פזמונאית לאומית" האמונה על שיקוף הלכי הרוח בישראל וניסוחם בפזמוניה.
במאי 2005 פרסם העיתון "הארץ" כי שמר הודתה במכתב לגיל אלדמע, כי שמעה שיר עם בסקי ישן (השיר "Pello Joxepe", ששמעה בביצועו של פאקו איבנז), והושפעה ממנו באופן לא מודע בכתיבת הלחן ל"ירושלים של זהב". בימי חייה הכחישה שמר את הטענות על פלגיאט. שמר עצמה תיארה את חדירת הלחן הבסקי לשיר כ"תאונה מצערת", ואמרה שגרמה לה עוגמת נפש כה רבה, עד שאפשר שהביאה למחלתה. חוקר הזמר העברי, אליהו הכהן, אינו רואה כל בעיה של פלגיאט בלחן של "ירושלים של זהב", אלא רק השפעה המקובלת בשירה, ועל תגובתה של שמר אמר:
כלומר שההתבטאות במכתב הייתה לדעתו בעיקר מתוך מצוקה רגשית.
נעמי שמר ביצעה אף היא את השיר, ומאוחר יותר הקליטו אותו זמרים רבים אחרים, בהם עפרה חזה, יפה ירקוני, רן אלירן ועוד. על פי נתוני אקו"ם, לשיר מעל ל-300 גרסאות שונות. הוא תורגם לשפות רבות, בהן אספרנטו. הביצועים הידועים של השיר בשפות זרות: יפה ירקוני (ספרדית), דוד עשת (יידיש) ועוד. השיר גם נהיה לשיר ילדים בביצועה של אסנת פז בתקליט "ארץ ישראל שלי". הסרט "רשימת שינדלר" הסתיים בגרסתו המקורית עם ביצוע מקהלה לשיר.
ממלחמת ששת הימים ועד מלחמת יום הכיפורים.
בראשית שנת 1968 פרסמה את ספרה הראשון "כל השירים", שכלל 42 משיריה. רק שמונה מהם התפרסמו קודם במסגרות אחרות.
באותה עת הוזמנה לארצות הברית לקבל תואר כבוד על "ירושלים של זהב" מטעם ארגון הנשים של ישיבה יוניברסיטי. הטקס נערך בתחילת מרץ 1968 במסגרת ארוחת ערב חגיגית במלון "וולדורף-אסטוריה" במנהטן, ובעקבותיו יצאה לסיור הופעות בן מספר שבועות בערים החשובות של ארצות הברית וקנדה. בכל קהילה יהודית שבה ביקרה ערכה הופעה בת שעה משיריה וליוותה את עצמה בפסנתר.
בין מלחמת ששת הימים למלחמת יום הכיפורים המשיכה שמר לכתוב שירים ובהם "אנחנו שנינו מאותו הכפר", "בהיאחזות הנח"ל בסיני", "לשיר זה כמו להיות ירדן", "שבחי מעוז" ו"בארץ להד"ם".
בתוכניתה של להקת הנח"ל "הנחלאים באים" שעלתה ב-1967 נכלל השיר "ואלס להגנת הצומח". שמר כתבה את השיר במקור לרביעיית "האחיות שמר", אך להקת הנח"ל הייתה הראשונה להקליט אותו.
בעקבות ביקור בהיאחזות נח"ל בסיני ב-1968 כתבה שמר את השיר "בהיאחזות הנח"ל בסיני" ללהקת הנח"ל. השיר בוצע על ידי מירי אלוני בתוכניתה של הלהקה "בהיאחזות הנח"ל בסיני" שעלתה באותה שנה. ב-1969 הקליטה להקת פיקוד המרכז את שירה של שמר "שנינו מאותו הכפר", שאותו כתבה שלוש שנים קודם לכן. באותה שנה הלחינה שמר ללהקת השלושרים את שירו של נתן אלתרמן "פגישה לאין קץ".
בשנת 1969 נישאה לעורך הדין מרדכי הורוביץ ובשנת 1970 נולד בנם, אריאל הורוביץ, מלחין ומבצע בזכות עצמו.
לתוכניתה של להקת חיל הים "שירת הים" שעלתה ב-1971 הלחינה את שירו של אלתרמן "על אם הדרך". סולנית השיר הייתה חיה ארד. לתוכנית היחיד של חוה אלברשטיין שעלתה באותה שנה כתבה שמר את השיר "שיר סיום", על פי לחן של מאנוס חג'ידאקיס. בחנוכה של אותה שנה ביקרה שמר במוצב בסיני, ובעקבות ביקור זה כתבה ללהקת פיקוד הדרום את השיר "שבחי מעוז", שתחילתו מבוססת על הפיוט "מעוז צור".
בשנת 1972 יצאה "חבורת בימות" בערב משירי שמר, שכלל את המיטב שבשיריה בתקופה שאחרי מלחמת ששת הימים. נוסף לשירים המוכרים כלל המופע גם שירים שחשפו פן מוכר פחות של שמר, עם שירים כמו "מר נרקיס" העוסק ברווק כרוני, "שיר ערש למקרים מיוחדים" שהוא שיר ערש לבתם של הורים גרושים, "אנשים יפים" העוסק במיופייפי החברה הגבוהה, ו"המכשפות" על עיתונות רכילאית. בערב נכללו גם השירים "ארבעים" ("יצאתי תמיד עם יותר צעירים... ולבשתי ביקיני אחרי גיל עשרים") ו"אני מגדלת בעל" ("וכשאומר שאני גידלתי בעל, הם ישלחו אותי ישר לגן עדן"). שמר נמנעה מלכלול את שני האחרונים בלקטי הפזמונים הרבים שהוציאה במהלך השנים. בין הלהיטים הגדולים ממופע זה היו "לשיר זה כמו להיות ירדן" ו"בארץ להד"ם", שניהם בביצועה של מירי אלוני.
בחלק האמנותי של פסטיבל הזמר והפזמון באותה שנה הופיעה שלישיית הגשש החיוור עם שירה של שמר "יש לי חג". שיר נוסף של שמר שהתפרסם באותה שנה הוא תרגומה לשירו של ז'אק ברל "אהבה בת עשרים", בביצועו של יוסי בנאי.
זמן קצר לפני מלחמת יום הכיפורים כתבה שמר את "לו יהי". במקור נכתב השיר כנוסח עברי לשירם של הביטלס "Let it be" (ניתן לראות זאת בשיר "לו יהי לו יהי / אנא לו יהי / כל שנבקש לו יהי"), אך כשהציגה את השיר לזמרת חוה אלברשטיין, אמר לה בעלה, מרדכי הורביץ, שחזר אז משירות מילואים, "אני לא אתן לך לבזבז את השיר על מנגינה של זרים, זו מלחמה יהודית ותכתבי לה מנגינה יהודית". נעמי שמר הצמידה לחן חדש למלים והשיר הפך לאחד מסמלי המלחמה, במיוחד בביצועה של שלישיית הגשש החיוור וכן בביצועה של חוה אלברשטיין, אשר הוציאה אלבום בו היה השיר שיר הנושא. השיר זכה לעוד ביצועים רבים.
מאמצע שנות ה-70 עד שנות ה-80.
בשנות ה-70 שמר הלחינה שירים של משוררים רבים כמו נתן אלתרמן ("פגישה לאין קץ", "ספני שלמה המלך", "על אם הדרך", "האם השלישית"), שאול טשרניחובסקי ("הוי ארצי מולדתי", "בעלייתי שם יפתי", "אומרים ישנה ארץ"), חיים נחמן ביאליק ("קומי צאי"), אברהם שלונסקי ("בתכול השמיים") ועוד. היא תרגמה משיריו של איציק מאנגר ("על הדרך עץ עומד"), וביססה שירים הנשענים על כתבים מהמקורות ("שירת העשבים" על פי רבי נחמן מברסלב, "עקדת יצחק" מתוך ספר בראשית).
לאלבומו של יהורם גאון "אהבה ים תיכונית" מ-1973 הלחינה את שירו של חיים נחמן ביאליק "קומי צאי".
בשנת 1974 הוציאה שמר אלבום מיוחד של שירי ילדים, שגם הוא הניב מספר להיטים גדולים כמו "אלף בית" ו"שלומית בונה סוכה". רוב שירי התקליט בוצעו לראשונה במופע לילדים שהעלתה שמר יחד עם עודד תאומי. את השיר "שלומית בונה סוכה" ביצעו במקור אילנה רובינא וצמד הדודאים שלוש שנים קודם לכן. באותה שנה הקליט יוסי בנאי את לחנה לשיר "ספירת מלאי", עבור תוכנית היחיד שלו "פרצוף של צועני".
בשנת 1976 כתבה שמר את השירים למחזה מסעות בנימין השלישי. כמה מהשירים זכו לפופולריות רבה, בהם "פירות חמישה עשר" ("שלג על עירי"), "סימן שעוד לא הגענו" ו"שירת העשבים". ל"חגיגת הזמר העברי" שנערכה אותה שנה כתבה את השיר "החגיגה נגמרת", שאותו ביצעה להקת הכל עובר חביבי. כמו כן התפרסם באותה שנה שירה "בכל שנה בסתיו גיורא", בביצועה של רוחמה רז. שמר כתבה את השיר לזכרו של גיורא שוהם, שנהרג במלחמת יום הכיפורים.
בשנת 1976 הקליט יהורם גאון את שירה "עוד לא אהבתי די", שהפך ללהיט גדול באותה שנה. השיר נכתב עבור תוכנית טלוויזיה משיריה של שמר, ומאוחר יותר נכלל באלבומו של גאון "עוד לא אהבתי די" שיצא באותה שנה. נעמי שמר סיפרה בריאיון עיתונאי שאת השיר כתבה כשחלתה וחשבה שכבר לא תקום ממיטתה, וכתגובה מתמרדת חרזה: "עוד יש הרבה דברים שרציתי לעשות...". לתוכנית רדיו משיריו של המשורר שאול טשרניחובסקי ששודרה באותה שנה הלחינה שמר את שירו של טשרניחובסקי "הוי ארצי מולדתי". את השיר ביצעה בתוכנית להקת שוקולד מנטה מסטיק, ומאוחר יותר הקליטו אותו אמנים רבים נוספים.
בשנים 1977–1979 פרסמה שמר טור אישי בדבר בשם "שבשבת".
ב-1978. כתבה את השיר "חבלי משיח", שאותו ביצעה בעצמה בתוכנית טלוויזיה שהנחתה ביום העצמאות תשל"ח. ב-1979 הקליטה נורית גלרון את שירה של שמר "עצוב למות באמצע התמוז". השיר נכלל מאוחר יותר באלבומה "סימפתיה", שיצא כעבור שלוש שנים. לתוכנית טלוויזיה שהוקדשה לרבקה מיכאלי ב-1980 כתבה את השיר "אין לי רגע דל", שהפך לאחד משיריה המוכרים ביותר של מיכאלי. לתוכנית הטלוויזיה "ימי תשרי" מאותה שנה כתבה את השיר "על כל אלה", שאותו שר יוסי בנאי. בנאי ביצע את השיר גם בתוכנית היחיד שלו "אני וסימון ומואיז הקטן". עוד באותה שנה הלחינה את השיר "אסיף" למילים של איתמר פרת, עבור להקת "בצל ירוק 80".
ב-1979 כתבה את המוזיקה לסרט "פרשת וינשל" של אברהם הפנר.
בשנת 1981 הוציאה את אלבומה "על הדבש ועל העוקץ" שהיה לרב מכר וכלל את השירים "אנשים טובים", "על כל אלה" ששם האלבום הוא מילותיו הראשונות, ושירו של שאול טשרניחובסקי "אומרים ישנה ארץ", שהלחינה שמר לתוכנית הטלוויזיה "ימי כסלו" מאותה שנה. עבור סרט הטלוויזיה "בורות המים" מאותה שנה כתבה והקליטה שמר את השיר "אל בורות המים".
בינואר 1983 זכתה ב"פרס ז'בוטינסקי לספרות ולמחקר", בטקס שנערך במוזיאון תל אביב.