אף על פי שהלהקה התפרקה, המשיך מארלי להקליט ולהופיע בשם "בוב מארלי והוויילרס". הוא כתב והלחין את מרבית השירים. נגני הליווי החדשים שלו היו האחים קרלטון ואסטון ברט בתופים ובגיטרה בס, ג'וניור מרווין ואל אנדרסון בגיטרה, טיירון דווני וארל לינדו בקלידים ואלווין פטרסון בכלי הקשה. את קולות הרקע סיפקה להקת "I Threes" - ריטה מארלי, ג'ודי מוואט ומרשה גריפית'ס.
הלהקה זכתה לפריצת דרך עולמית בשנת 1975 עם הלהיט "No Woman, No Cry" , מתוך האלבום "Natty Dread" שיצא בסוף 1974. סיבוב ההופעות של האלבום נערך בחודשים יוני-יולי 1975 ובמסגרתו הגיעו לבריטניה, לארצות הברית ולקנדה. האלבום "Rastaman Vibration" שיצא באפריל 1976 הגיע למקום השמיני במצעד "בילבורד" האמריקאי. מבין אלבומי האולפן של מארלי, היה זה האלבום שהגיע למקום הגבוה ביותר במצעדי בילבורד. מיד לאחר צאת האלבום יצאו לסיבוב הופעות בן שלושה חודשים ברחבי אירופה וארצות הברית. שתיים מההופעות בלונדון הוקלטו ויצאו באלבום "!Live", הופעה נוספת בקליפורניה יצאה במלואה באלבום "Live at the Roxy".
ב-3 בדצמבר 1976 ירו אלמונים במארלי, באשתו ריטה ובאמרגן דון טיילור. היה זה יומיים לפני קונצרט "Smile Jamaica" שארגן ראש ממשלת ג'מייקה, מייקל מנלי, בניסיון לפייס בין שתי הקבוצות הפוליטיות הנלחמות במדינה. השלושה נפצעו קשה מהירי. הסברה שלא הוכחה, שכן היורים לא נתפסו, היא כי הירי היה על רקע פוליטי בשל הטענות כלפי מארלי כי הוא מתומכיו של מנלי. למרות פציעתו עלה מארלי להופיע כמתוכנן. כשנשאל מדוע המשיך להופיע אחרי הפציעה וויתר על מנוחה, ענה: "האנשים שמנסים להפוך את העולם לגרוע יותר לא לוקחים יום חופש, כיצד אני אוכל?". הקליע פגע במארלי בחזהו, בסמוך לבית השחי ולשריר הזרוע, ולא הוצא מגופו מעולם.
זמן קצר לאחר תקרית הירי עזבו מארלי ומשפחתו את ג'מייקה ועברו לבריטניה, שם הקליט את האלבומים "Exodus" (יוני 1977) ו-"Kaya" (מרץ 1978). אקסודוס זכה להצלחה רבה ושהה במשך 56 שבועות רצופים במצעד האלבומים הבריטי. האלבום הבא שיצא באותה שנה, "Babylon by Bus", היה אלבום הופעות שזכה לשבחי הביקורת. השירים באלבום, במיוחד האחרון, "Jamming", ובו הקהל משתולל באקסטזה, הצליחו להעביר את עוצמתו של מארלי בהופעות מול קהל. לעומת זאת האלבום "קאיה" היה אלבום רך יותר וזכה לביקורות פחות אוהדות בשל כך. לאחר צאת האלבום אקסודוס יצא מארלי לסיבוב הופעות באירופה. לאחר צאת קאיה יצא לסיבוב הופעות עולמי. הקלטות מהסיבוב השני יצאו באלבום "Babylon by Bus".
בזמן שהותו בלונדון התיידד מארלי עם בני משפחת המלוכה האתיופית שחיו בגלות ונפגש עם אפסה ווסן, בנו הבכור של היילה סלאסי, קיסר אתיופיה. אפסה ווסן העניק לו טבעת שהייתה שייכת לאביו, המורכבת מאריה, סמלו של שבט יהודה, על אבן אוניקס. הנסיך ענד את הטבעת על אצבעו של מארלי והצהיר "אתה זה שצריך לענוד אותה". מארלי אכן ענד את הטבעת כל חייו ואף נקבר עימה.
מארלי לא זנח את פעילותו הפוליטית למען ג'מייקה ואפריקה. ב-1978 חזר למדינה לאחר היעדרות בת יותר משנתיים והופיע בקונצרט נוסף, "One Love Peace Concert", שאורגן אף הוא כדי לאחד את קבוצות האזרחים הנלחמות זו בזו. הקונצרט נערך ב-22 באפריל, יום השנה ה-12 לביקורו של היילה סלאסי במדינה. מארלי היה האחרון שהופיע בקונצרט (שארך שמונה שעות) ובסוף הופעתו ביקש מראש הממשלה מנלי ויריבו הפוליטי, אדוארד סיגה, לעלות על הבמה וללחוץ ידיים, מול קהל של כמאה אלף איש.
אלבומו הבא, "Survival", יצא ב-1979 והיה מתריס וטעון במסרים פוליטיים. במקור תוכנן להיות חלק מטרילוגיה הכוללת גם את שני האלבומים הבאים, אך הם יצאו בנפרד. יציאת האלבום לוותה בסיבוב הופעות בארצות הברית, בקנדה, בטרינידד וטובגו ובאיי בהאמה. לאחר שני האלבומים הקודמים, שהיו רכים יחסית מבחינת מלל ולחן, הייתה באלבום זה חזרה לסגנונו הקודם והמתריס. ביולי 1979 השתתף מארלי בקונצרט נוסף שהתקיים בבוסטון ומטרתו הייתה לתמוך בעצמאות מדינות דרום אפריקה ובמאבקם של תושבי בוסטון בגזענות בעיר. במהלך הקונצרט נשא נאומים שהיו הבוטים ביותר שנשא בחייו, ועסקו לא רק במאבק למען השחורים אלא גם בהכרה בדת הראסטאפרים ובלגליזציה של קנאביס. בחלקים מנאומו השתמש מאוחר יותר בשיר "Redemption Song" ("שיר הגאולה").
האלבום "Uprising" יצא ב-1980 והיה אלבום האולפן האחרון של מארלי. אלבום זה הוא האלבום הדתי ביותר של מארלי, לדוגמה בשירים "Redemption Song" ו-"Forever Loving Jah" (לנצח נאהב את ג'ה/אלוהים). אחריו יצא לסיבוב הופעות נרחב במיוחד באירופה, שהיה גם סיבוב ההופעות האחרון שלו. אחת מההופעות הייתה במילאנו, שם הופיע מול קהל של כמאה אלף איש - שבוע קודם לכן נאם האפיפיור באותו אצטדיון, אך הקהל בהופעתו של מארלי היה גדול יותר. באותה שנה ביצע את שתי הופעותיו היחידות באפריקה, האחת בגבון, בהזמנת מלך גבון, והשנייה בזימבבואה.
האלבום "Confrontation" יצא שנתיים לאחר מותו, בשנת 1983, והורכב מחומרים שהוקלטו על ידי מארלי ולא יצאו קודם לכן באלבומיו וכן מסינגלים שיצאו לפני כן בג'מייקה בלבד.
מורשת.
מחוות אחרות.
בשנת 2006 מחלקת החינוך של ניו יורק כינתה חלק משדרות צ'רץ' בחלק המזרחי של ברוקלין כ"שדרות בוב מארלי". בשנת 2008 הוקם בסרביה פסל לזכרו. גם בג'מייקה נבנה פסל לזכרו בשנת 2012.
בשנת 2014 הסופר הג'מייקני מרלון ג'יימס הוציא את הספר "A Brief History of Seven Killings" כאשר אחת מהדמויות בספר הוא מארלי עצמו. הספר זכה בפרס בוקר בשנת 2015.
ב-2020 הוכרז כי יעלה מחזמר בשם "Get Up, Stand Up! The Bob Marley Musical" המבוסס של המוזיקה ועל חייו של מארלי. ב-2021 המחזמר הועלה באופן רשמי.
בנוסף במהלך השנים נעשו מספר סרטים הקשורים למארלי. בין היתר היה הסרט "Rebel Music" אשר זכה במספר פרסי גראמי. ב-2012 יצא סרט תיעודי נוסף אודות מארלי תחת השם "Marly". בנוסף לסרטים אלו יצא גם הסרט "Bob Marley: The Making of a Legend" אשר הוקרן גם בפסטיבל הסרטים "Edinburgh International".
מבחינה דתית-לאומית, המסרים של מארלי המשיכו להדהד גם בקרב קהילות ילידים שונות. כך למשל ההאבוריג'ינים האוסטרליים הבעירו לאחר מותו להבה קדושה בפארק ויקטוריה שבסידני, בעוד השבטים האינדיאנים המשיכו להוקיר את עבודתו גם לאחר מותו. גם בהודו נעשו מחוות רבות למארלי במקומות כמו מסעדות, בתי מלון ופסטיבלים.
לימים מארלי הפך לסמל גלובלי אשר זכה לאזכורים גם בעידן המדיה.
מחלת הסרטן ומותו.
ביולי 1977 אובחנה אצל מארלי מחלת המלנומה (סוג של סרטן ממאיר) בבוהן כף הרגל. הוא סירב לקטיעה של האצבע, בשל אמונתו הדתית הראסטפארי לפיה הגוף צריך להישאר שלם ולא מושחת. לכן, מצבו הרפואי הידרדר ולאחר שתי הופעות במדיסון סקוור גארדן בניו יורק בספטמבר 1980, הוא התמוטט במהלך ריצת כושר בסנטרל פארק. בדיקות הראו כי הסרטן התפשט בגופו במהירות, מהבוהן לאיברים אחרים ובמיוחד למוח ולריאות, והרופאים העריכו כי נותרו לו רק שבועות ספורים לחיות. מארלי התעקש לקיים את ההופעה בפיטסבורג ב-23 בספטמבר. הייתה זו הופעתו האחרונה. אחריה פנה לקבלת טיפול רפואי, בתחילה בניו יורק ולאחר מכן במרפאתו של ד"ר יוזף איזלס, מומחה גרמני לרפואה הוליסטית, ליד מינכן, שם שהה מספר חודשים לצורך הטיפולים. הטיפולים לא הועילו, ומצבו הידרדר. במהלך שהותו שם נעזר באמו ובמספר חברים ששהו עמו בבית ששכרו לצורך כך. גם במצבו הקשה סירב מארלי לכתוב צוואה, שכן לפי דתו זוהי הודאה כי הוא בן תמותה, וויתור על אפשרות היותו אחד מהנבחרים לחיי נצח (Everliving).
במהלך טיסתו חזרה מגרמניה לג'מייקה חש מארלי ברע, והמטוס נחת במיאמי כדי לפנותו לטיפול רפואי דחוף. הוא נפטר ב-11 במאי 1981 בבית החולים של אוניברסיטת מיאמי, בגיל 36. מילותיו האחרונות לבנו זיגי היו "כסף לא יכול לקנות חיים". מותו הפתיע את רוב מעריציו, שכן הוא הסתיר את מצבו והתמיד בהופעותיו על אף הכאבים שחש.
הלווייתו נערכה ב-21 במאי. נערכה לו הלוויה ממלכתית בה נכחו המוני אדם, לצד ראש הממשלה הג'מייקני וראש האופוזיציה. בטקס שולבו אלמנטים מדת הראסטפארי וכן מהדת האתיופית האורתודוקסית. מארלי נקבר במאוזוליאום בכפר הולדתו ניין מייל; לצדו הונחו בקבר ספר תנ"ך, כדור כדורגל וגיטרת הגיבסון לס פול שלו. המאוזוליאום הפך מאוחר יותר למוזיאון המוקדש לזכרו.
חיים אישיים.
צאצאים.
מארלי היה נשוי לריטה מארלי במשך 15 שנים, מגיל 21 ועד מותו. במהלך השנים קיים גם מערכות יחסים עם נשים אחרות, לעיתים רומנים קצרים ולעיתים מערכות יחסים שנמשכו אף שנים, חלקם גם בידיעת אשתו. בחלוקת ירושתו הוכרו רשמית 13 צאצאים: שלושה מאשתו ריטה, שתי בנותיה של ריטה שאומצו על ידו רשמית, ושמונה ילדים מנשים אחרות.
שבעה מילדיו הלכו בדרכו והיו אף הם למוזיקאי רגאיי. סדלה, זיגי, שרון וסטיבן הקימו כבר ב-1979 ובסיוע אביהם את הלהקה The Melody Makers, שהוציאה 13 אלבומים בין השנים 1986–2000. הלהקה ניגנה בהלוויית אביהם.
בנוסף ג'וליאן, קי מאני ודמיאן הלכו בדרך המוזיקלית של אביהם.
אמונה.