בתחילה, הובא גילמור על מנת לשמש כמחליפו של בארט כגיטריסט המשנה בהופעות החיות, אך במהלך אותו חודש החלו חברי הלהקה לחוש שעצם קיומו של בארט מאיים על הקריירה המקצועית שלהם ומסכן את פרנסתם של עשרות אחרים ממערך הלהקה. במהלך אותה תקופה, כתב בארט את השיר "Have You Got It Yet?", אך לאחר שחברי ההרכב ניסו ללמוד אותו, שינה בארט את המלודיה ומבנה השיר, עד למצב שבו לא התאפשר ללהקה לנגנו. בשל כך, השיר מעולם לא התפרסם על ידי בארט או הלהקה.
שיאו של המשבר התרחש בינואר 1968, לפני הופעה של הלהקה בסאות'המפטון, בה החליטו חברי הלהקה לדלג על איסוף בארט מביתו. בכך הסתיים למעשה עידן בארט בלהקה. ההודעה הרשמית על עזיבתו של בארט פורסמה ב-6 באפריל 1968. כלי התקשורת במדינה הגיבו בספקנות לגבי עתידה המקצועי של הלהקה ללא הסולן והמייסד שהועזב, אשר מצידו סירב לעכל את הנטישה: על אף שפוטר רשמית מן הלהקה מבחינה חוזית, נהג בארט להגיע לעיתים קרובות להופעות הלהקה. בהקשר זה, ציין לימים גילמור כי מבטו הנוקב של בארט היה "חוויה פרנואידית" שלקח לו זמן רב להתאושש ממנה ולהרגיש חלק אורגני מן ההרכב. לאחר עזיבתו של בארט, הפכו ווטרס וגילמור לכותבי השירים המובילים של הלהקה ולאחראי על התווית דרכה האומנותית והמוזיקלית. עם עזיבתו של בארט, עזבו גם מנהלי הלהקה.
A Saucerful of Secrets.
ב-29 ביוני 1968, יצא באנגליה אלבומה השני של הלהקה "A Saucerful of Secrets", אשר היה בו שינוי בקו המוזיקלי של הלהקה מסגנון פסיכדלי שאפיין את סגנונו של בארט (ובא לידי ביטוי באלבום הראשון) לסגנון פרוגרסיבי יותר. שתי היצירות המפורסמות ביותר מהאלבום הן "Set The Controls For The Heart Of The Sun", ו-"A Saucerful Of Secrets". השיר "Set The Controls For The Heart Of The Sun", אשר שמו לקוח מתוך ספרו של מייקל מורוק "Fire Clown" ונכתב על ידי ווטרס, הוא היחיד בתולדות הלהקה בו נטלו חלק כל חמשת חברי ההרכב. ווטרס אחראי על שירים נוספים באלבום בהם "Let There Be More Light" ו-"Corporal Clegg".
העובדה כי האלבום הופק בתקופת המעבר בין הצטרפותו של גילמור לעזיבתו של בארט, כל חברי הלהקה נטלו למעשה חלק בעבודה עליו - אלבום האולפן היחיד של הלהקה בו נסיבות אלו התקיימו. גילמור, שהיה זה אלבומו הראשון עם הלהקה, הופיע בחמישה מהשירים, בעוד בארט, שזהו אלבומו האחרון, הופיע בשלושה מהם. בארט אף כתב את השיר "Jugband Blues", שנכלל באלבום.
עטיפת האלבום עוצבה על ידי המעצבים הגרפיים סטורם ת'ורג'רסון ו-Aubrey Powell, חברי קבוצת האמנים "היפנוסיס", אשר אחראית לעיצוב כמה מעטיפות אלבומי הלהקה, לרבות זו של "The Dark Side of the Moon". האלבום זכה להצלחה והגיע למקום ה-9 ברשימת "האלבומים הנמכרים" באנגליה, בה שהה במשך כ-11 שבועות. ביום יציאת האלבום לחנויות, הופיעה הלהקה במופע רוק פתוח שנערך ב"הייד פארק" שבלונדון, בה כיכבו אמנים רבים נוספים דוגמת, "הרולינג סטונז", אריק קלפטון, "בליינד פיית" ועוד. לאחר שצפה בהופעת הלהקה, ציין שדרן הרדיו ג'ון פיל כי מדובר בהופעה הטובה ביותר שראה מימיו.
ביולי 1968, חזרה הלהקה לסיבוב הופעות שני ברחבי ארצות הברית, אשר נחשב לסיבוב הבינלאומי המשמעותי הראשון, לאחר שהסיבוב הקודם במדינה נקטע בשל ההתדרדרות במצבו הנפשי של בארט. ב-17 בדצמבר 1968, הוציאה הלהקה את הסינגל "Point Me at the Sky" - שיהיה הסינגל האחרון בשנים הקרובות אותו תוציא הלהקה עד ליציאתו של "Money" בשנת 1973.
ב-27 ביולי 1969, יצא אלבום האולפן השלישי של הלהקה "Music From the Film More", אשר חלק משיריו הופיעו בפסקול הסרט הצרפתי "More". הצלחתו היחסית של הסרט, שעסק בהתמכרות להרואין על האי הספרדי איביזה, איפשרה ללהקה להיחשף לקהלים רחבים יותר במרכז אירופה - שוק חדש וחשוב עבור הלהקה באותה תקופה.
במרץ 1970, יצא פסקול הסרט "Zabriskie Point" של הבמאי האיטלקי מיכלאנג'לו אנטוניוני, בו נכללו שלושה שירים של הלהקה. מלבד שירים אלו, כתבה הלהקה מספר שירים נוספים שלא נכללו לבסוף בפסקול. הבולט שבהם הוא "The Violent Sequence", אשר בהמשך היווה את הבסיס לאחד מהשירים הבולטים של הלהקה – "Us and Them".
Ummagumma, Atom Heart Mother, ו-Meddle.
ב-25 באוקטובר 1969, הוציאה הלהקה את האלבום הכפול "Ummagumma". חלקו הראשון של האלבום כולל ארבעה קטעים מוארכים מהופעותיה החיות של הלהקה שנערכו ב-27 באפריל 1969 במועדון "Mothers" בברמינגהאם, וב-2 במאי 1969 ב"מכללה למסחר של מנצ'סטר". חלקו השני של האלבום, שהוקלט באולפן הקלטות, ביטא את המשך חיפושיה של הלהקה אחר כיוון מוזיקלי ייחודי. בחלק זה, הקליט כל אחד מארבעת החברים קטע סולו בלעדי, הניחן באלמנטים פסיכדליים ובקטעים ארוכים ולא מלודיים, כמו גם בניסויים מתמשכים על כלים לא שגרתיים. אלבום זה זכה לביקורות מעורבות אך זכה להצלחה במצעדי המכירות באנגליה, לאחר שהגיע למקום ה-5 ברשימת "האלבומים הנמכרים", בה שהה במשך 21 שבועות. היה זה האלבום הראשון של הלהקה שהופץ בצורה מסודרת בארצות הברית והראשון שבו שולבו קטעים מהופעותיה החיות.
ב-10 באוקטובר 1970, הוציאה הלהקה את האלבום "Atom Heart Mother" אשר הופק בעזרתו של המוזיקאי והמלחין הבריטי רון גיסין, שערך ושיכתב את יצירת הנושא של האלבום, אשר לאור אורכה (כ-24 דקות), תפסה את כל צידו הראשון של התקליט. באלבום הושם דגש רב על שילוב מרכיבים סימפוניים תוך גיבוש קו מוזיקלי קלאסי, המשלב בין תזמורת מלאה ועיבוד שמרני לבין פסיכדליה ורוקנרול. האלבום זכה להצלחה והגיע, בפעם הראשונה בתולדות הלהקה, למקום הראשון במצעד האלבומים הבריטי, בו שהה במשך 18 שבועות. על אף הצלחתו המסחרית של האלבום, חלק מחברי הלהקה לא אהבו אותו, לרבות גילמור ווטרס, שטען כי היה מעדיף כי האלבום היה נזרק לפח האשפה על מנת שאף אחד לא יאזין לו לעולם.
ב-27 ביוני 1970, הופיעה הלהקה במסגרת "פסטיבל באת'", בה ניגנה לראשונה קטעים מהאלבום. שלושה שבועות לאחר מכן, הופיעה הלהקה בהופעה פתוחה לציבור שהתקיימה ב"הייד פארק" שבלונדון. במהלך סיבוב ההופעות שערכה הלהקה ברחבי ארצות הברית במהלך השנה, נגנב ציוד יקר ערך של הלהקה בשווי של 40,000 דולר ממלון בו שהו בניו אורלינס, דבר שהביא לביטול סיבוב ההופעות. בינואר 1971, לאחר חזרת הלהקה מסיבוב ההופעות שליווה את "Atom Heart Mother", החלה הלהקה בחיפוש חומרים עבור אלבום חדש, אשר נמשך מספר חודשים וכלל מגוון ניסויים מוזיקליים. לשם כך הסתייע הלהקה, בין היתר, במפיק המוזיקלי ג'ון לקי .
ב-31 באוקטובר 1971, יצא אלבום האולפן השישי של הלהקה "Meddle". האלבום, אשר חלקו האחד בעל אלמנטים פרוגרסיביים והאחר מהווה שילוב של רוק כבד, פופ ובלדות שקטות, כולל את אחת מהיצירות הבולטות והרבגוניות ביותר של הלהקה - היצירה "Echoes", שאורכה למעלה מ-23 דקות. האלבום זכה להצלחה והגיע למקום ה-3 ברשימת "האלבומים הנמכרים" באנגליה. במאמר ביקורת על האלבום שפורסם במגזין "הרולינג סטון" נכתב כי "חוץ מהעובדה כי האלבום מיצב את גילמור כגורם בעל כוח משמעותי בלהקה הוא הוכחה לכך שהלהקה חזרה למסלול ההצלחה וההתפתחות המקצועי". בהמשך אותה שנה, יצאה הלהקה לסיבוב הופעות בינלאומי, בו הופיעה בין היתר ביפן, הונג קונג ואוסטרליה.
ב-2 ביוני 1972, הוציאה הלהקה את האלבום "Obscured by Clouds", אשר מבוסס על הפסקול אותו כתבו לסרט הצרפתי "La Vallée", אשר יצא לאקרנים ב-11 ביולי 1972. בין שירי האלבום הבולטים ניתן למצוא את "Free Four", אשר היה לסינגל הראשון של הלהקה שזכה להצלחה משמעותית בארצות הברית ולהשמעות רבות בתחנות הרדיו במדינה.
בספטמבר 1972, יצא הסרט "Live At Pompeii" של הבמאי הבלגי אדריאן מייבן, אשר תיעד את הלהקה בהופעה באמפיתיאטרון עתיק וריק באיטליה, סמוך להר הגעש וזוב שהחריב את העיר הרומית העתיקה פומפיי אלפיים שנה קודם לכן. הסרט הוקרן לראשונה ב"פסטיבל האומנויות של אדינבורו" ובהמשך אף שודר מספר פעמים בטלוויזיה החינוכית הישראלית.
במהדורות מאוחרות של הסרט ("Live At Pompeii: The Director's Cut") שולבו ראיונות וצילומים מאולפן ההקלטות של האלבום המפורסם ביותר של הלהקה, "The Dark Side Of The Moon", אשר הפכו את הסרט למקור דוקומנטרי חשוב בנוגע ליצירת אלבום זה.
The Dark Side of the Moon.
ב-1 במרץ 1973, הוציאה הלהקה את האלבום "The Dark Side Of The Moon" ("הצד האפל של הירח"), אשר נחשב לאלבומה המפורסם והרווחי ביותר. גרסה מוקדמת של האלבום נוגנה בהופעה חיה של הלהקה כבר בפברואר 1972, במסגרת שתי הופעות מלאות ב"תיאטרון ריינבו" שבלונדון, כחלק מבדיקת החומרים לאלבום. העבודה על האלבום החלה ביוני 1972 וארכה כתשעה חודשים. שם האלבום היה בתחילה "אקליפס", וזאת כי באותה שנה הוציאה להקת "מדיסין הד" (Medicine Head) אלבום בשם "The Dark Side Of The Moon" וחברי הלהקה חששו כי לא יוכלו לעשות גם הם שימוש בשם, אך לאחר שהאלבום נכשל מסחרית, החליטה הלהקה לחזור לשם האלבום המפורסם.