לקראת סוף שנות ה-50 התגבשה שוב בברצלונה קבוצה חזקה סביב קובאלה, שכללה את ההונגרים זולטאן ציבור ושנדור קוצ'יש, הברזילאי אבריסטו, את הכוכב הספרדי העולה לואיס סוארס, זוכה כדור הזהב לשנת 1960, ואת הלניו הררה כמאמן. קבוצה זו זכתה בדאבל בעונת 1958/59 ובאליפות שנייה ברציפות בשנת 1960. בעונת 1959/60 השתתפה ברצלונה בפעם הראשונה בגביע אירופה לאלופות והגיעה עד חצי הגמר שם הודחה על ידי ריאל מדריד בתוצאה המצטברת 2–6. בנוסף זכתה ברצלונה בפעם השנייה בגביע ערי הירידים. בעונה זו איבד קובאלה את מקומו בהרכב ואאולוחיו מרטינס היה השחקן הבולט של ברצלונה, אולם הררה פוטר בסוף העונה וקובאלה חזר להרכב הראשון.
בעונת 1960/61 עשתה ברצלונה היסטוריה כשהייתה הקבוצה הראשונה לנצח את ריאל מדריד במסגרת גביע אירופה לאלופות כאשר ניצחה אותה בשמינית הגמר בתוצאה המצטברת 4–3. למרות זאת הפסידה ברצלונה בגמר לבנפיקה ליסבון 3–2, באחד המשחקים המאכזבים ביותר של ברצלונה. קובאלה תיאר יום זה, 31 במאי 1961, כיום העצוב בחייו.
היה זה משחקו האחרון של קובאלה במדי ברצלונה. ב-30 באוגוסט 1961 ערכה ברצלונה משחק הוקרה לקובאלה, נגד סטאד ריימס הצרפתית. כוכבי ריאל מדריד, די סטפנו ופושקש הופיעו במשחק במדי ברצלונה, מה שהפך משחק זה ליחיד במינו. בסך הכול זכה קובאלה בברצלונה בארבע אליפויות ספרד, חמישה גביעי הגנרל, שני גביעי ערי הירידים, גביע לטיני ושני גביעי אווה דוארטה.
שלטון פרנקו: השנים האחרונות (1961–1973).
ב-1961 נמכר לואיס סוארס לאינטר מילאנו תמורת 142,000 אלף פאונד והפך לשחקן היקר ביותר בהיסטוריה באותה עת. שנות השישים היו פחות מוצלחות עבור ברצלונה, כאשר ריאל מדריד שלטה בליגה. ב-1962 הפסידה ברצלונה בגמר גביע ערי הירידים לולנסיה בתוצאה המצטברת 3–7. ב-1963 זכתה ברצלונה בגביע הגנרל, וב-1966 בגביע ערי הירידים. ב-1967 הגיע לברצלונה קרלס רשאק ויחד עם ז'וזפ מריה פוסטה הוביל את הקבוצה לעונה מוצלחת למדי בה סיימה שנייה בליגה לאחר ריאל מדריד. ב-5 ביולי 1968 ניצחה ברצלונה במפתיע את ריאל מדריד 1–0 בגמר גביע הגנרל שנערך באצטדיונה הביתי, הסנטיאגו ברנבאו. קפטן הקבוצה, חוסה אנטוניו סאלדואה קיבל את הגביע מפרנקו המאוכזב. ב-21 במאי 1969 הפסידה ברצלונה את גביע המחזיקות לאחר הפסד 2–3 לסלובן ברטיסלאבה בגמר. ב-1971 ניצחה ברצלונה 4–3 את ולנסיה בגמר גביע הגנרל וזכתה בגביע בפעם ה-17. כמו כן ברצלונה סיימה שנייה בליגה בשוויון נקודות עם ולנסיה, האלופה. רשאק סיים באותה עונה כמלך השערים בליגה עם 17 שערים וזכה בפרס הפיצ'יצ'י.
עידן קרויף וחזרת הדמוקרטיה (1973–1978).
בקיץ 1973 הגיע לברצלונה השחקן ההולנדי יוהאן קרויף שנרכש מאייאקס תמורת 920,000 פאונד, שיא עולמי באותם ימים. קרויף, שהיה באותה עת כבר אחד מן השחקנים הטובים בעולם וזוכה כדור הזהב לשנת 1971, התחבב במהירות על אוהדי ברצלונה כשסיפר כי הוא דחה הצעה מריאל מדריד בגלל היותה מזוהה עם משטר פרנקו. קרויף אף קרא לבנו בשם ג'ורדי, על שם הקדוש הקטאלני גאורגיוס הקדוש. לצד שחקנים נוספים כמו חואן מנואל אסנסי, קרלס רשאק והוגו סוטיל, הוביל קרויף (שמונה לקפטן הלא-ספרדי הראשון בתולדות המועדון) תחת המאמן ההולנדי רינוס מיכלס את הקבוצה לאליפות ראשונה מאז 1960, כולל ניצחון 5–0 בקלאסיקו על ריאל מדריד בסנטיאגו ברנבאו. למרות זאת, הפסידה ברצלונה את גביע הגנרל לריאל מדריד לאחר הפסד 0–4 בגמר. קרויף זכה בכדור הזהב בפעם השנייה ב-1973 ובפעם השלישית ב-1974, לאחר שהוביל את לגמר המונדיאל, והיה לשחקן הראשון לזכות בפרס שלוש פעמים.
ב-20 בנובמבר 1975 מת פרנקו, וספרד עברה תהליך מהיר של דמוקרטיזציה. קטלוניה קיבלה מעמד של קהילה אוטונומית והחוקים האוסרים על שימוש בשפה ובדגל הקטלוניים בוטלו. ברצלונה שינתה את שמה בחזרה לשמה הקטלוני המקורי Futbol Club Barcelona והחזירה לסמלה את הדגל הקטלוני.
ב-1978 זכתה ברצלונה בגביע המלך לאחר ניצחון 3–1 על לאס פאלמאס. בקיץ 1978 עזב קרויף את הקבוצה ופתח בקריירה בארצות הברית.
עידן נונייס (1978–2000).
ב-1978 נבחר ז'וזפ ליואיס נונייס לנשיא המועדון והיה לנשיא הנבחר הראשון של המועדון. המעבר לתהליך בחירות דמוקרטי היה קשור קשר הדוק לסיום הדיקטטורה של פרנקו וחזרת הדמוקרטיה לספרד. לנונייס לא היה קשר קודם עם המועדון, והוא נבחר כאיש עסקים שביכולתו לבסס את מעמד המועדון כמועדון כדורגל ברמה עולמית ולהעניק לו יציבות כלכלית. תקופת כהונתו נמשכה 22 שנים, ובתקופה זו המועדון חווה צמיחה ספורטיבית וכלכלית אדירה והפך לאחד המועדונים הגדולים, המצליחים והאהודים בעולם.
עידן שוסטר ומראדונה (1978–1988).
ב-16 במאי 1979 זכתה ברצלונה, תחת המאמן ז'ואקים ריפה, בגביע אירופה למחזיקות גביע לאחר ניצחון 4–3 על פורטונה דיסלדורף בגמר שנערך בבזל, ואליו הגיעו 30,000 אוהדי ברצלונה. השחקן המשמעותי בזכייה זו היה החלוץ האוסטרי הנס קרנקל שכבש 36 שערים בעונתו היחידה בברצלונה. באותה שנה החל נונייס להשקיע באקדמיית הנוער של ברצלונה, והקים מעונות לתלמידים המגיעים מחוץ לברצלונה בבניין שנקרא "La Masia de Can Planes", או בקיצור: לה מאסיה. שמם של המעונות יהפוך לשם נרדף לאקדמיית הכדורגל של ברצלונה. ב-1980 הורחב הקאמפ נואו משמעותית, לקראת משחקי מונדיאל 1982 שנערך בספרד.
ב-1980 הגיעו לברצלונה הקשר הגרמני ברנד שוסטר והבלם הבסקי חוסה רמון אלכסנקו, שניהם יהיו משחקני המפתח של המועדון בעשור הקרוב. ברצלונה זכתה בגביע המלך ב-1981 ובגביע המחזיקות בפעם השנייה ב-1982. ביוני 1982, חתם בקבוצה השחקן הארגנטינאי דייגו מראדונה, מטובי השחקנים בכל הזמנים, תמורת 5 מיליון ליש"ט ששולמו לקבוצתו בוקה ג'וניורס, ההעברה היקרה בעולם באותה עת. בעונתו הראשונה כבש מראדונה 23 שערים בכל המסגרות, ותחת המאמן ססאר לואיס מנוטי (שאימן את מראדונה בנבחרת ארגנטינה הצעירה) זכתה ברצלונה בגביע המלך ה-20 של המועדון ובגביע הליגה הספרדית, שניהם לאחר ניצחון על ריאל מדריד בגמר (2–1 ו-4–3 בהתאמה). ב-26 ביוני 1983, בקלאסיקו נגד ריאל מדריד שנערך בסנטיאגו ברנבאו במסגרת גביע הליגה, הבקיע מראדונה שער תוך כדי שהוא מהתל בשחקני ריאל מדריד וזכה לתשואות מצד אוהדי ריאל מדריד והיה לראשון שזוכה למחווה זו (מאז זכו למחווה גם רונאלדיניו ואנדרס אינייסטה). מראדונה החמיץ את הסופר קאפ האירופי מול אסטון וילה בשל הצהבת ממנה סבל, וברצלונה הפסידה את הגביע לאחר הפסד 1–3 בסיכום שני המשחקים. בנובמבר 1983 זכתה ברצלונה בסופר קאפ הספרדי לאחר ניצחון 3–2 על אתלטיק בילבאו בסיכום שני המשחקים. בעונת 1983/84 הפסידה ברצלונה את הגביע לאתלטיק בילבאו לאחר הפסד 0–1 בגמר, משחק הזכור במיוחד בשל קטטה המונית אותה הוביל מראדונה. אירוע זה, וסכסוכים נוספים בין מראדונה והנהלת המועדון, הובילו למכירתו של מראדונה לקבוצה האיטלקית נאפולי תמורת 7.4 מיליון דולר, שהיה גם הוא לשיא עולמי.
לקראת עונת 1984/85 פוטר המאמן הארגטינאי ססאר, והמאמן האנגלי המצליח טרי ונבלס הוחתם במקומו. ונבלס יישם מערך 4-4-2 שהיה נפוץ באנגליה באותה עת והביא לידי ביטוי את יכולותיהם של סטיב ארצ'יבלד, שוסטר ומיגלי. ברצלונה זכתה בסיום העונה באליפות ראשונה מאז 1974, בפער של 10 נקודות מסגניתה. אחד הרגעים הזכורים מעונה זו הוא הצלת בעיטת עונשין של השוער חבייר אורוטי ארבעה מחזורים לפני סוף העונה, מה שהבטיח את האליפות. בעונה שלאחר מכן העפילה ברצלונה לגמר גביע אירופה לאלופות לראשונה מאז 1961, אך בגמר היא הפסידה 0–2 בפנדלים לסטיאווה בוקרשט. באותה עונה סיימה ברצלונה שנייה בליגה לאחר האלופה ריאל מדריד, והפסידה בשלושה גמרים שונים: גמר גביע אירופה לאלופות, גמר גביע המלך והסופר קאפ הספרדי. למרות זאת, זכתה ברצלונה בגביע הליגה הספרדית בפעם האחרונה שבה התקיים טורניר זה.
באזור הזמן הזה החלו להתעורר מתחים בין קבוצת האוהדים הלאומנית "Boixos Nois" שהייתה מזוהה עם השמאל הרדיקלי, לבין ההנהלה בראשות נונייז. ה-"Boixos Nois" דרשו את התפטרותו של נונייז שנתפס בעיניהם כסמכותי יתר על המידה, והפגינו נגדו בקריאות וכרזות במשחקים. במקביל, חוותה ברצלונה התפרצות של תנועת גלוחי הראש הימנית-קיצונית בדרך כלל. גלוחי הראש הסתננו לתוך ה-"Boixos Nois" והקבוצה הפכה לאיטה מליברלית לפאשיסטית, מה שגרם לפילוג בתוך הקבוצה ולתמיכה פתאומית בנונייז. אלו שנותרו ב-"Boixos Nois" הפכו לאלימים, בהשראת גלוחי הראש מבריטניה, וגרמו במספר מקרים לוונדליזם שהביאו למעצרים בקנה מידה גדול.