כשהיה אחיה, מרדכי, בן 12, הוא נמצא מת בבריכה בכפר הנוער בן שמן. בראיון שנערך לאחר מספר שנים אמרה: "אמרו שהוא נפל לבריכה, ואני תמיד היה לי חשד, עד היום הזה, שהוא התאבד ממצוקה של כל העסק. הוא היה הרבה יותר רגיש ממני בכל הנושא הזה". על השפעת המוות על משפחתה סיפרה: . שנים אחר כך התייחסה לנושא פעם נוספת ואמרה: .
בעקבות מותו של אחיה הוסכם להעביר אותה מרעננה לכפר הנוער בן שמן. היא למדה במוסד עד סוף כיתה י', וגם שם עבדה, בעיקר כרועת כבשים, כדי להשלים את הוצאות החזקתה. בבן שמן הייתה חברה קרובה של סוניה גלמן (לימים אשתו של שמעון פרס) המבוגרת ממנה, שהתגוררה בכפר בהיותה בתו של אחד המורים (סוניה גלמן הייתה זו שמצאה את גופת אחיה של אלוני). עם מוריה של אלוני בבן שמן נמנו ס. יזהר, אריה לודוויג שטראוס וזיגפריד להמן.
נעוריה, השירות הצבאי ובחירת מסלול הלימודים.
בבן שמן הצטרפה אלוני לתנועת הנוער "השומר הצעיר", שמדריכיה פעלו בתחומי הכפר. בסביבות גיל 16 הכירה את המבוגר ממנה בארבע שנים, חבר קבוצת אלומות בפוריה, שעבד כשומר שדות, ונכנסה לקשר זוגי איתו. השניים היו יוצאים לרכיבות סוסים משותפות בגליל התחתון. הם התגוררו יחד בפוריה, ובקיץ גרו בסוכה על עץ אקליפטוס גדול, מעל לירדן, בביתניה תחתית. לימים סיפרה כי "זו הייתה התקופה הכי רומנטית, הכי נלהבת בחיים שלי".
אלוני הצטיינה בלימודי המתמטיקה והמורה שלה הנחה אותה להמשיך בהם, אך אביה, ששהה באיטליה במסגרת הצבא הבריטי, כתב לה על גל של ילדי פליטים שיגיעו לארץ ויזדקקו למורים, והנחה אותה להניח ללימודי המתמטיקה והפילוסופיה שתכננה וללמוד להיות מורה. היא קיבלה את עצתו, ובשנת 1945, לקראת כיתה י"א, נסעה בטרמפים לירושלים, שם פנתה למנהל סמינר בית הכרם בנציון דינבורג, אשר אִפשר לה להשלים לימודי כיתות י"א וי"ב בתנאים מועדפים, תמורת התחייבות להמשיך בלימודי הסמינר. אלוני עברה לירושלים והתגוררה עם ליפקין בשכונת הפועלים בבית הכרם. הם חיו כזוג במשך ארבע שנים, עד נפילתו של ליפקין במלחמת העצמאות.
עוד בהיותה תלמידה בבן שמן הצטרפה לארגון "ההגנה". עם הגעתה לירושלים גויסה מיד, ובגיל 16 כבר התחפשה לאישה בהריון כדי להבריח נשק. במהלך מלחמת העצמאות שירתה בפלמ"ח ועברה להורות ברובע היהודי שבעיר העתיקה בירושלים בתקופת המצור. כך, שילבה תפקיד בהוראה עם פעילות צבאית הגנתית. בן-זוגה, ליפקין, התייצב לחי"ש בירושלים, כדי להיות בקרבתה, וב-18 במרץ 1948 נהרג באסון שיירת הר-טוב.
לאחר מות בן-זוגהּ ופתיחת דרך בורמה, עברה לתל אביב. בעיר היה באותה עת ריכוז גדול של פליטים יהודים שברחו מיפו, והיא עבדה זמן מה עם ילדיהם. לאחר מכן גויסה לקורס מפקדי כיתות של הפלמ"ח והמשיכה כמדריכת נשק להכשרת מגויסים שהגיעו במסגרת גיוס חוץ לארץ, וקבוצות של בני נוער מגויס מצפון אפריקה.
לימודי הוראה ועבודה.
אלוני למדה בסמינר בית הכרם להכשרת מורים בירושלים, והחלה לעבוד כמורה: תחילה לימדה את ילדי המעברות, לאחר מכן הייתה בין מקימי בית הספר לילדי עולים חדשים, מרביתם מבולגריה, ברמלה. עמדו לשלוח אותה ללמד בקפריסין, אך התוכנית בוטלה לאחר שהתברר שהיא אינה חברת מפא"י. ב-1951 מצאה משרת הוראה קבועה בבית הספר התיכון המקצועי לבנים "שבח" בתל אביב, שם לימדה מקצועות הומניים ואזרחות. באותו בניין שכן גם בית הספר הגבוה למשפט ולכלכלה ואלוני התחילה ללמוד בו. במקביל לעבודתה כמורה, סיימה לימודי משפטים.
ב-1958 פרסמה את ספר הלימוד לבתי ספר תיכוניים "אזרח ומדינתו: יסודות בתורת האזרחות" (הספר הופיע במהדורות רבות נוספות).
בשנת 1957 החלה לעבוד בקול ישראל, תחילה הנחתה את התוכנית "כיצד נעים הגלגלים", שקהל היעד שלה היו ילדים ונוער, ובמסגרתה נערכו שיחות על אזרחות בלשון פשוטה וברורה, לאחר מכן עברה לערוך ולהנחות תוכנית בשם "אתה והחוק", שמטרתה הייתה להסביר חוקים בדרך ההדגמה הקונקרטית. כמו כן הנחתה תוכנית בשם "הנושא בטיפול". בשנת 1961 שימשה יחד עם אלימלך רם כעורכת ומגישה של תוכנית רדיו חדשה בשם "מחוץ לשעות הקבלה". עוד לפני שהוחל בשידור התוכנית הבטיחו השניים למאזינים שמדובר ב"תוכנית שלא תניח לתלונה לזכות בתשובה מתחמקת". במסגרת התוכנית התאפשר למאזינים להתקשר או לכתוב לאולפן ולקבול על קיפוח, אטימות ואפליה לרעה מצד הממסד – עניינים מעין אלה עמדו בראש מעייניה של אלוני לאורך שנות פעילותה הפוליטית. בין השאר חתרה התוכנית לפתרון בעיות הנובעות מהלכות הנישואים, מבלי לחרוג מההלכה, כפי שציינה אלוני: "למעשה אין בעיה שאין ליישבה בדרך זו או אחרת בתחום ההלכה. הדבר אינו נעשה מפני שאין לחץ מספק על הרבנים". כמו כן, עסקה בסוגיות של מעמד האישה.
התוכנית הייתה פופולרית מאוד והוציאה את אלוני מאלמוניותה. מנגד, עוררה אלוני את זעמם של רבים בממסד בשל גישתה הבלתי מתפשרת למציאת פתרונות ותיקון ליקויים בממסד.
בשנת 1964 פרסמה את הספר "זכויות הילד בחוקי מדינת ישראל".
נישואיה וילדיה.
ב-2 באפריל 1952 נישאה לראובן אלוני (1919–1988; שמו המקורי רולניצקי). הוא אחיו של רם רון. לימים ממייסדי מינהל מקרקעי ישראל וראש המינהל האזרחי במרחב שלמה, ראובן אלוני היה עובד מדינה, לכן קיבל בכפר שמריהו, באזור שהיה אז שומם ולא מיושב, מגרש בגודל דונם ורבע בחכירה, לשם בניית בית עליו. לזוג לא היו מקורות כספיים לבניית הבית, אך לוי אשכול סיפר שיש צריפים שהובאו משוודיה ואין להם דורש. הם קנו את אחד הצריפים במחיר של יותר מאלפיים לירות, אך התקשו לגייס את הכסף ובינתיים היה פיחות, ששינה את הסכום שהיו צריכים לשלם וייקר אותו למחיר שהתקרב למחיר בניית בית של ממש, אך בכל זאת השלימו את הרכישה, גם משום שרצו שבנם הבכור ייוולד בבית שלהם. הם הקימו את הצריף על המגרש בכפר שמריהו בעזרת חברים. שולמית אלוני חייתה בצריף הזה עד מותה.
לזוג נולדו שלושה ילדים: דרור אלוני, אלוף-משנה בחיל הים, המנהל של הגימנסיה העברית הרצליה וראש מועצת כפר שמריהו; פרופ' נמרוד אלוני, פרופסור לפילוסופיה של החינוך בסמינר הקיבוצים; ובמאי הקולנוע אודי אלוני. בשנת 1988 התאלמנה מראובן.
בריאותה, מותה וקבורתה.
בחודש יולי 1985, לאחר משחק טניס בכפר שמריהו, אלוני חשה ברע והובהלה לבית חולים, שם אובחן אוטם שריר הלב. בין השנים 1987–1991 עברה אלוני כמה ניתוחים בשל סיבוכים של דלקת בכבד.
בשנתיים האחרונות לחייה סבלה ממחלת אלצהיימר, ולפי עדות בנה, שבה לדבר יידיש.
אלוני נפטרה ב-24 בינואר 2014 והיא בת 86. לבקשתה, נקברה בקבורה דתית בכפר שמריהו. בטקס לקחו חלק מאות אנשים ובהם נשיא המדינה שמעון פרס, שרים וחברי הכנסת בעבר ובהווה. במהלך הטקס הושמעו שירים. הספידו אותה שלושת בניה, הנשיא פרס וזהבה גלאון. על מצבתה נכתבו שמה, תאריכי לידתה ומותה, והמילה "אזרחית".
החיים הפוליטיים.
תקופת מפא"י.
ב-1959 הצטרפה אלוני למפא"י ופעלה במסגרת "צעירי מפא"י". הצלחתה של אלוני ברדיו סללה את דרכה לכנסת.
לקראת הבחירות לכנסת השישית בשנת 1965 פנו אליה לוי אשכול ופנחס ספיר בהצעה להשתלב ברשימת המערך, כדי שלא תצטרף למפלגה המתחרה, רפ"י. אלוני התנתה את הצטרפותה בשיתופה בכתיבת מצע המפלגה, שבו תיכלל הצהרת כוונות על חקיקת חוק זכויות האזרח והאדם ועל כינון מוסד האומבודסמן, נציב תלונות הציבור, כערוץ לתלונות נגד רשויות השלטון. בקשתה של אלוני נענתה והיא שובצה במקום 42 ברשימת מפא"י. יגאל אלון היה הראשון שהעלה את רעיון נציב תלונות הציבור, שהוכנס במקביל גם למצען של מפלגות אחרות. בסופו של דבר נדחו הצעות חוק מטעם מפלגות אחרות בעניין ומוסד הנציב נקבע בחוק בכנסת הבאה, בשנת 1971.
עם היבחרה לכנסת החלה אלוני לפעול במרץ ובקנאות למען קידום זכויות האדם והאזרח, למען קידום חוקה לישראל וכנגד כפייה דתית בישראל. בנאום הבכורה שנשאה בכנסת, בדיון שעסק בעבריינות נוער בקרב בני שכונות המצוקה בישראל, קבלה אלוני על חוסר השוויון ביחס של המדינה לבני השכונות לעומת יחסה לבני הקיבוצים.
אלוני התקשתה לראות במפא"י את ביתה, הן בשל מרידתה במשמעת הסיעתית של המפלגה והן בשל עימותיה עם גולדה מאיר. כדי "לבעוט" את גולדה מאיר למעלה מחוץ למפלגה, הציעה אותה אלוני כמועמדת לנשיאות המדינה, אך הדבר לא צלח בידה.
בבחירות לכנסת השביעית (1969) הציבה אותה הוועדה המסדרת של מפא"י במקום ה-64, והיא לא נבחרה. באותה עת הקימה, לפי המלצתו של שר המסחר והתעשייה חיים צדוק, את "המועצה הישראלית לצרכנות" ועמדה בראשה עד 1970.
פעילות חוץ-פרלמנטרית.
בזמן שהותה מחוץ לכנסת המשיכה אלוני בפעילותה הפוליטית, הן במישור העצמאי והן כחלק ממפלגת העבודה. ב-1970 חתמה על גילוי דעת כנגד הקמת קריית חברון לצד אישים נוספים כגון ירמיהו יובל, יעקב טלמון, יהושע פראוור וגרשם שלום. באותה שנה פרסמה את ספרה "ההסדר: ממדינת חוק למדינת הלכה", שדן ביחסי דת ומדינה בישראל באור ביקורתי. כשנה לאחר מכן ניסתה לקדם בוועידת מפלגת העבודה הצעה להנהיג נישואים אזרחיים בישראל, אך הדיון בנושא טורפד על ידי ראשי המפלגה. בהמשך נטלה חלק ב"ועד הציבורי למען הנהגת נישואין אזרחיים", שבין חבריו היו שארל בלוך, חנה מרון ואנשי הליגה למניעת כפייה דתית. בנוסף, פעלה למען הכללת נשים בגוף הבוחר של הרבנות.