ב-1761 פרסם רוסו את הנובלה המצליחה - "ז'ולי, או אלואיז החדשה" (Julie, ou la nouvelle Héloïse). ב-1762 פרסם את שני ספריו החשובים - "על האמנה החברתית, עקרונות הזכות הפוליטית" (Du Contrat Social, Principes du droit politique) ולאחריו "אמיל, או על החינוך" (Émile ou De l'éducation). שני הספרים כללו ביקורת על הדת, ונאסרו לפרסום הן בצרפת והן בז'נבה. רוסו נאלץ להימלט ממאסר, ונדד בין ערים שונות בשווייץ, תוך שהוא נמצא תחת חסותו של פרידריך השני, מלך פרוסיה, שפעל באמצעות לורד קית', סוכנו בשווייץ. בתקופה זו כתב "פרויקט חוקתי לקורסיקה".
לאחר ששהותו בשווייץ הפכה למסוכנת, קיבל מקלט אצל הפילוסוף דייוויד יום באנגליה, ב-1765. בשהותו בביתו של יום פיתח רוסו הזיות בדבר קשר שכביכול קשר כנגדו יום ולכן נמלט בחזרה לצרפת ב-1767, תוך שהוא משתמש בשם בדוי, שכן הכניסה לצרפת נאסרה עליו. ב-1768 נישא לתרז, נישואין בלתי חוקיים, וב-1770 שב לפריז. על אף שהתנאי לחזרתו היה כי לא יפרסם עוד ספרים, לאחר כתיבת "וידויים" האוטוביוגרפי, החל להקריא את ספריו באירועים פרטיים. הספר פורסם כארבע שנים לאחר מותו.
וזאת תחילתו: "הוגה אני תוכנית שאיש לא הגה מעולם. ומשתוגשם - איש לא יוכל לחקותה. רוצה אני להראות לאחי בני אנוש אדם בכל אמיתות טבעו ואדם זה הוא אני".
ועל יחסו לכסף:" כביכול חברו אצלי קמצנות כמעט שפלה ובוז גדול לכסף. [...] אני מבזבז בחשאי, ולמען הנאתי בלבד; מצבי המעורער מביאני תמיד לידי חשש, ומרוב להט בתשוקה נעשיתי עצל בפעולה" (שם, עמ' 66).
הוא מתאר את מניעיו כמידיים "הואיל והעתיד אינו ודאי, נראו לי תמיד תוכניות ארוכות טווח כפתיון של שוטים. ככל אדם גם אני מטפח לי תקוות, ובלבד שטיפוחן לא יעלה לי במאומה; אך אם צריך לטרוח הרבה בשבילן, שוב אין לי עניין בזה" (שם, עמ' 149).
רוסו המשיך לכתוב עד מותו. בשנת 1772 הוזמן לנסח חוקה חדשה לפולין, שהייתה עבודתו הפוליטית החשובה האחרונה. ב-1776 כתב ספר של דיאלוגים, והחל לעבוד על יצירה בשם "הזיותיו של המטייל הבודד". על מנת להתפרנס בתקופה קשה זו עבד כמעתיק תווי מוזיקה. בשל מצבו הנפשי הקשה וההזיות שמהן סבל, התבודד ולא חיפש חברת אחרים. ב-1778 מת בעת טיול בוקר באחוזתו של המרקיז דה ז'יראדן, מצפון לפריז. לאחר מותו זכה להכרה ולהוקרה. בשנת 1794 הועברו עצמותיו לפנתאון, שבו טמונים גדולי בניה של צרפת, וארונו הוצב לצד ארונו של וולטר, יריבו הגדול.
הפילוסופיה של רוסו.
החברה והטבע.
רוסו ביסס את הפילוסופיה שלו על הפער בין החברה האנושית ובין טבע האדם. הוא הסיק כי יצר לב האדם טוב מטבעו, וכי במצבו הטבעי האדם הוא "פרא אציל". מצב טבעי זה הוא המצב שבו נמצאים כל יתר היצורים שאינם האדם, ובו היה מצוי האדם בטרם נוצרו החברה האנושית והציוויליזציה. יצירתה של החברה משחיתה את האדם האצילי מטבעו. רוסו ראה בחברה דבר מלאכותי, וטען כי התפתחות החברה, במיוחד התפתחות המוסדות היוצרים תלות הדדית חברתית, נוגדת את טובת בני האדם.
לפי רוסו, השפעתה השלילית של החברה על האדם האצילי מטבעו, מביאה להידרדרות ה"Amour de soi" או יצר ההישרדות והאינטרס הטבעי שבהם ניחן האדם לכלל "amour-propre", האגואיזם המוגזם, הגאווה ההרסנית, שהיא מלאכותית ומכריחה את האדם להשוות עצמו לאחרים, וליצור פחד, שמחה לאיד, ורעות חולות נוספות.
ב"מסה על האמנויות והמדעים" טוען רוסו שהמדעים והאמנויות לא הטיבו עם המין האנושי, שכן אינם צרכים אנושיים, אלא תוצאה של גאוות הבל. יתרה מכך, ההזדמנויות שנוצרו לזמן פנוי ולמותרות, הביאו להשחתת המין האנושי. הוא טען שהתקדמות הידע הופכת את הממשלות לחזקות יותר, ומוחצות את החירות האישית. הוא הסיק שההתקדמות החומרית ממעיטה את האפשרויות ליחסי ידידות אמיתיים בין בני אדם, ומחליפה אותם בקנאה, בפחד ובחשד.
ה"מסה על אי-השוויון" שבאה לאחריה, עקבה אחר התקדמותו והתנוונותו של המין האנושי מן המצב הטבעי הקדום, אל החברה המודרנית. רוסו טען כי בני האדם המוקדמים חיו באופן מבודד ונבדלו מהחיות שבקרבן חיו ברצונם החופשי. הוא אף טען כי בני אדם פרימיטיביים אלו היו בעלי מניע בסיסי לדאוג לעצמם, ויכולת טבעית לחמלה ולרחמים. כאשר בני האדם הוכרחו להתאגד, בלחץ גידול האוכלוסין, הם עברו שינוי פסיכולוגי והחלו לחשוש ממה שיאמרו עליהם האחרים. רוסו ייחס מודעות עצמית זו לתור הזהב של הפריחה האנושית. אך התפתחות החקלאות והשימוש במתכת, הקניין הפרטי וחלוקת העבודה הובילו לתלות הדדית גדלה והולכת ולאי-שוויון. התוצאה הייתה מצב של עימות, שהוביל את רוסו לטעון שהמצב הטבעי הומצא כסוג של אמנה חברתית שהציעו בעלי הכוח והעשירים. אמנה מקורית זו הייתה פגומה מאוד, בכך שהעניקה יתרונות אדירים לבעלי הכוח על פני האוכלוסייה בכללותה, וכך ביססה את אי השוויון כבסיס להתאגדות האנושית.
התאוריה הפוליטית של רוסו.
עבודתו החשובה ביותר של רוסו היא "האמנה החברתית", שהטקסט שלה מתחיל במשפט המפורסם: "האדם נולד חופשי ובכל מקום כבול הוא באזיקים". הספר מתווה את הבסיס לסדר פוליטי לגיטימי. הספר פורסם ב-1762 והפך לאחד הספרים המשפיעים בפילוסופיה הפוליטית של תרבות המערב.
בספר זה טוען רוסו כי המצב הטבעי הוא מצב גרוע, שלא ניתן להתקיים בו, מצב שאין בו חוק או מוסר, וכי בהיותו במצב זה היה על המין האנושי להתאגד וליצור חברה, או להיעלם מן העולם. במצב הטבעי מצוי האדם בתחרות מתמדת עם אחיו, תחרות ללא חוקים, שבה שולט הכוח; רק לאחר היווסדות המוסדות החברתיים האדם הוא בן חורין. רק באמצעות יצירת אמנה חברתית הזונחת את הרעיונות על הזכות הטבעית, יכולים בני האדם לשמר את עצמם ולהישאר חופשיים, וזאת מכיוון שהם מוסרים מרצונם את חירותם לסמכותו של הרצון הכללי (מונח אותו נטל מניקולא מלבראנש), המבטיח אותם משיעבוד לרצונו של החזק. אותו רצון כללי, שהוא המדינה, כולל את הרצון הפרטי של כל אחד מהפרטים שמסרו בידי המדינה את חירותם, וכך שומר חירות זו, ובה בעת יוצר בסיס חוקי ומוסרי לקיום האנושי.
בעוד שרוסו טוען כי הריבונות חייבת להישאר בידי העם (ומכאן, למשל, התנגדותו לממשל על ידי נציגים, כגון הדמוקרטיה הייצוגית), הוא גם מבחין בין הריבון ובין הממשלה. בידי הממשלה ניתנת החובה ליישם ולאכוף את הרצון הכללי. רוסו סבר כי העם צריך להיות המחוקק (ולא נציגיו), וכי סמכויות הביצוע יינתנו לקבוצה קטנה של אזרחים, שאינם אדוני העם כי אם פקידיו, ובידי העם הכוח לפטרם כרצונו, וזאת גם במקרים של שלטון הנופל בידי משפחה אחת או בידי קבוצה או מעמד מצומצמים. את הידרדרות הממשל האידיאלי לכלל עריצות ניתן למנוע באמצעות אספות עם תכופות, שבהן תישאלנה שתי שאלות - האחת "הֲיִיטב בידי הריבון לקיים את הצורה הנוכחית של הממשל" והשנייה "הֲיִיטב בידי העם להשאיר את ההנהלה בידי אותם האנשים שהם ממונים עליה כעת?". עם כל זאת, סבר רוסו כי יחיד המתנגד לפעולת משטר זה, ניתן לנקוט כלפיו בצעדים חמורים, ו"כל מי שימאן להישמע לרצון הכללי, יכריחוהו לכך הגוף כולו. דבר זה אין פירושו אלא זה שיכריחוהו להיות חופשי".
רעיונותיו אלו של רוסו שימשו כבסיס לתנועות סוציאליסטיות רבות סביב העולם, ובמידה מסוימת גם לתנועות דמוקרטיות רפובליקניות ולאומיות. גם בימינו, כשתקשורת המחשבים וטכנולוגיית התקשורת המתקדמת הופכות את החזון בדבר הביטוי העממי הישיר למציאות, יש הנדרשים לתורתו של רוסו. בדבריו בדבר "הכורח להיות חופשי" יש הד למשטרים הרודניים של המאה ה-20 שקמו כמאתיים שנים לאחר שכתב את ספרו.
במקביל, רוסו סבר כי המלחמה מנוגדת למצב הטבעי ורק הסדר הפוליטי גורם למלחמה: .
החינוך.
רוסו הביע את דעותיו על החינוך בספרו "אמיל", מעין נובלה בדיונית העוסקת בגידולו של נער צעיר בשם אמיל על ידי רוסו עצמו - המשך של מסורת ארוכה של ספרים בתבנית דומה, העוסקים בחינוך ילדים ובעקרונות שיש להקנות להם. רוסו מגדל את אמיל בכפר, מקום שהוא מאמין שבו האנשים קרובים יותר למצב הטבעי מאשר בעיר, שבה ילמד מנהגים רעים פיזיים ואינטלקטואליים. מטרת החינוך, אומר רוסו, היא ללמוד לחיות, ואת זה יש להשיג באמצעות הליכה בעקבות המורה המבוגר, היכול להראות את הדרך אל החיים הטובים.
גדילתו של הילד מחולקת לשלושה שלבים. הראשון הוא עד גיל 12 בערך, כאשר חישובים וחשיבה מסובכת אינם אפשריים, והילדים, על פי תפיסתו של רוסו, קרובים להיות חיות. השני, בין 12 ל-16, כאשר ההיגיון והחשיבה ההגיונית מתחילים להתפתח, ולבסוף מגיל 16 ואילך, כאשר הילד גדל להיות מבוגר. בשלב זה מוצא אמיל נערה צעירה שתלווה אותו.
הספר מבוסס על רעיונותיו של רוסו בדבר החיים הבריאים. הנער חייב לפתח הן את גופו והן את האינטלקט שלו, ולהימנע מן הצרות והרעות החולות של חיי העיר, האינדיבידואליזם ההרסני והמודעות העצמית המוגברת המצויים בעיר.
חינוכו של אמיל אינו נייטרלי מבחינת מגדר: החינוך שהוא מציע לסופי, הנערה שלה מיועד אמיל להינשא, שונה בהרבה מזה של אמיל. סופי, המייצגת את האידיאל הנשי, מחונכת להיות צייתנית לבעלה, בעוד שאמיל, המייצג את האידיאל הגברי, מחונך להיות אדם עצמאי. זה אינו מאפיין מקרי; ביסודו עומדת ההבחנה הליברלית המקובלת בין הפרטי ובין הציבורי.
על דרך החינוך ב"אמיל" עלתה ביקורת כי הרעיונות אינם מעשיים.
בנוסף, ניסיונו המעשי של ז'אן-ז'אק רוסו בחינוך, לא היווה הצלחה;
רוסו שימש פעמיים מחנך של ילדים ממשפחות אצולה, אך שני ניסיונות אלו לא היו מוצלחים ולפי הודאתו של רוסו עצמו "הם לא סרו למרותו והוא לא הועיל להם בדבר". כהורה, רוסו מסר את חמשת ילדיו לבית יתומים וכך נמנע מכל קשר לחינוכם. מאוחר יותר הביע רוסו חרטה על כך.