מאנדי הדריך את ישראל גם במוקדמות מונדיאל 1962, בהם שובצה ישראל בסיבוב הראשון מול נבחרת קפריסין. המשחק, שנערך בניקוסיה שבקפריסין ב-13 בנובמבר 1960, הסתיים בתיקו 1–1, כשאת השער לזכות ישראל מבקיע בועז קופמן מהפועל פתח תקווה. כעבור שבועיים, ב-27 בנובמבר, אירחה ישראל את הנבחרת הקפריסאית ברמת גן וגברה עליה 6–1, במה שהיה לניצחונה הראשון אי פעם בתולדות מוקדמות המונדיאל. לזכותה של ישראל הבקיעו שלמה לוי (שלושער), נחום סטלמך (צמד) ושלמה נהרי (שער יחיד). בסיבוב הבא של המוקדמות הוגרלה ישראל מול , ובשני המשחקים שנערכו במרץ 1961 ברמת גן ובחיפה גברה עליה 1–0 ו-3–2 בהתאמה. לפני המשחק הראשון מול אתיופיה פנתה ההתאחדות לכדורגל לבית הדין העליון שלה כדי להקל בעונשו של החלוץ המורחק שייע גלזר, דבר שהתברר כצעד מוצלח כיוון שגלזר הבקיע את השער היחיד במשחק זה. בסיבוב השלישי התמודדה ישראל מול , שנהנתה מפרישת בסיבוב הקודם. המשחק הראשון נערך ברמת גן ב-15 באוקטובר 1961, ולאחר שישראל הובילה 2–0 במחצית היא הפסידה 2–4. המשחק השני והמכריע, שנערך בטורינו ב-4 בנובמבר, הסתיים בניצחון 6–0 לטובת איטליה, שהעפילה למונדיאל בצ'ילה. סך כל השערים שכבשה נבחרת ישראל, 13, היה מספר שיא לנבחרת באותה תקופה. לאחר ההפסד לאיטליה נסעה ישראל לאנגליה למשחק גומלין ידידותי מול הנבחרת הצעירה המקומית, והובסה 1–7. מסע משחקים זה זכה לכינוי "מסע הבר-מצווה" בעקבות 13 השערים שספגה הנבחרת.
תוצאות אלה סימנו את סיום הקדנציה של מאנדי באימון הנבחרת. ההתלהבות הראשונית מהגעתו של מאמן כה ידוע בעולם הכדורגל פגה, וההתנגדות להמשך העסקתו התגברה. באוקטובר 1962 הצליחה ישראל לסיים בתיקו 1–1 מול החזקה, אך בחודש שלאחר מכן ספגה שישה שערים בהפסדים ל ול. משחקו האחרון של מאנדי כמאמן היה ב-19 במאי 1963 בתבוסה 0–5 לאלופת העולם , בשורותיה כיכבו בין היתר ז'ילמר, דז'למה סאנטוס, מריו זגאלו וז'רסון. חרף היעדרותו של הכוכב הידוע פלה נכחו במשחק 40,000 צופים. לאחר המשחק מונה האנגלי ג'ורג' איינסלי כמחליפו של מאנדי.
הקדנציה של איינסלי הייתה אחת הקצרות ביותר בתולדות הנבחרת, על אף ההתחלה הטובה בדמות ניצחון 3–0 על במשחק ידידות. הטורניר הראשון (והיחיד) של איינסלי היה מוקדמות אולימפיאדת טוקיו (1964), במהלכו הייתה אמורה ישראל להתמודד בשני משחקים מול דרום וייטנאם. המשחק הראשון, שנערך בסייגון, הסתיים בניצחון 1–0 לטובת ישראל, שזכתה ביתרון משמעותי לקראת הגומלין ברמת גן. לפני המשחק הביע איינסלי את ביטחונו הנחרץ בכך שישראל תנצח את יריבתה בלא תנאי, ואף אמר "אף נבחרת אסיאתית אינה מסוגלת לעצור אותנו. מקומנו בטוקיו מובטח". ישראל הפגינה יכולת חלשה מאוד במשחק זה, הפסידה 0–2 ולא העפילה לאולימפיאדה. בעקבות כך פוטר איינסלי והוחלף על ידי יוסף מרימוביץ'.
שורה של הצלחות, אולימפיאדה ראשונה והעפלה ראשונה למונדיאל.
גם הקדנציה של מרימוביץ' הייתה קצרה, אך הוא המאמן היחיד שהצליח להוביל את הנבחרת לזכייה בתואר רשמי כלשהו. ישראל נבחרה לארח את משחקי גביע אסיה 1964. יריבותיה של ישראל בטורניר זה היו הודו, הונג קונג וקוריאה הדרומית. ישראל פתחה את הטורניר בניצחון 1–0, ולאחר הניצחון 2–0 על הודו העפילה למקום הראשון בבית בזכות ניצחון של הודו על האלופה קוריאה הדרומית. המשחק המכריע על האליפות היה בין ישראל לקוריאה הדרומית ב-3 ביוני, ובו ניצחה ישראל 2–1 משערים של מוצי ליאון וגדעון טיש. לאחר הענקת הגביע לנבחרת אמר הנשיא זלמן שזר כי "קהל כה נלהב ראיתי רק לאחר הכרזת המדינה". מרימוביץ' עבר לאמן את מכבי תל אביב, והוחלף על ידי מילובן צ'יריץ' הסרבי, שקודם לכן אימן, בין היתר, את , הכוכב האדום בלגרד, לאציו והיידוק ספליט.
צ'יריץ' החל את הקדנציה שלו במוקדמות מונדיאל 1966, בהן שובצה הנבחרת לבית מספר 1 ביחד עם ו. משחק הפתיחה נערך בבריסל שבבלגיה ב-9 במאי 1965, והסתיים בניצחון 1–0 בלגי משער של ז'וזף ז'וריון. העיתונות הישראלית התייחסה לכך בהערכה, וההפסד נחשב אז כ"הפסד בכבוד". במשחק החוץ השני, שנערך בסופיה ב-13 ביוני, הובסה ישראל 0–4 על ידי בולגריה. כעבור כחמישה חודשים, ב-10 בנובמבר, הובסה ישראל 0–5 על ידי בלגיה במשחק הגומלין (שלושער של ון הימסט), שנערך ברמת גן. כעבור 11 ימים הפסידה ישראל לבולגריה בתוצאה 1–2, כשאת השער היחיד בטורניר לזכות ישראל הבקיע רחמים טלבי. בולגריה גברה במשחק פלייאוף מכריע על בלגיה והעפילה למונדיאל. ישראל סיימה במקום האחרון עם אפס נקודות ויחס שערים 1–12.
ב-16 במרץ 1966 פוטר צ'יריץ' מתפקידו לאחר קנוניה של חברים אחדים בהנהלת ההתאחדות לכדורגל. תחילת הפרשה הייתה כאשר ברגע האחרון הסתיימה ההצבעה על הארכת חוזהו בתוצאה 8–7 נגד ההעסקה. חברי הנהלה אחדים טענו כי אריה שפאק "מכר" את קולו תמורת הזכות להצטרף לנסיעתה של נבחרת הנוער למנילה שבפיליפינים. הפרשה גרמה לדיון ציבורי נרחב בארץ, והסתיימה רק כאשר ועדת חקירה של ההסתדרות פסלה את ההצבעה וקיבלה את הטענות על קנוניה. ב-15 ביוני הוחתם צ'יריץ' על חוזה חדש. מיד לאחר הפרשה הזו הדריך צ'יריץ' את ישראל במוקדמות טורניר הכדורגל אולימפיאדת מקסיקו סיטי (1968), והוביל אותה לניצחונות 7–0 ו-4–0 על באצטדיון בלומפילד, ולהעפלה ראשונה אי פעם לטורניר הכדורגל האולימפי. בין שני המשחקים נפוצו שמועות על פיטוריו של צ'יריץ', שהתממשו עם הודעתה של ההתאחדות לכדורגל ב-23 באפריל על כך שעמנואל שפר מונה למאמן. ההעפלה לאולימפיאדה הוטלה בספק למשך זמן קצר כאשר מצרים מחתה בפני פיפ"א על כך שישראל אירחה את שני משחקי המוקדמות מול ציילון, אך מזכיר פיפ"א הלמוט קייזר דחה את הבקשה על הסף באומרו "אל תתערבו בעניינים לא לכם".
לאחר תום טורניר המוקדמות של האולימפיאדה נסעה נבחרת ישראל לאיראן כדי להשתתף בגביע אסיה של 1968. היא פתחה את הטורניר ב-12 במאי עם ניצחון 6–1 על הונג קונג, ולאחר מכן הפסידה לבורמה 0–1 למרבה שמחתם של האוהדים האיראנים שהיו עוינים כלפי ישראל. הנבחרת זכתה לאבטחה כבדה של המשטרה האיראנית לקראת המשחק המכריע על הגביע בין איראן לישראל באצטדיון בטהראן ב-19 במאי, בו ניצחה הנבחרת המארחת בתוצאה 2–1. בעקבות ההפסד דורגה ישראל במקום השלישי בטורניר. הייתה זו הפעם האחרונה שבה השתתפה ישראל בטורניר זה, בין השאר בגלל האווירה הכללית העוינת במדינות רבות באסיה.
חמישה חודשים לאחר אירועי גביע אסיה באיראן נסעה הנבחרת לאולימפיאדה הראשונה בתולדותיה. ישראל הוגרלה בבית המוקדם ביחד עם , ו, האלופה האולימפית. עוד לפני תחילת המשחקים האולימפיים התעוררה מתיחות פוליטית שהייתה קשורה לסכסוך הישראלי-ערבי, לאחר שחסן השני, מלך מרוקו, אסר על נבחרתו לשחק מול ישראל. בעקבות הסירוב להתייצב למשחקים הוחלפה מרוקו על ידי גאנה. משחק הניצחון 5–3 על גאנה היה רווי אלימות, ולאחר שריקת הסיום החלו הגנאים במהומה אלימה, ולא הצליחו לפגוע בשופט המשחק רק בזכות ישראלים אחדים שהגנו עליו. גם במשחק השני זכתה ישראל בניצחון, 3–1 על אל סלבדור. במשחק האחרון הפסידה ישראל להונגריה 0–2, אף על פי שהצליחה לשחק היטב בעיקר בחלק ההגנתי. בזכות הישגיה העפילה ישראל לשלב רבע הגמר, בו התמודדה מול . 90 הדקות הרגילות הסתיימו בתיקו 1–1, שנותר בעינו גם לאחר ההארכה. מאחר שטרם הוכנסו חוקי הפנדלים במקרה של שוויון, נערכה הגרלה בהתאם לכללי הוועד האולימפי הבינלאומי, על ידי יושב ראש הוועדה המארגנת של האולימפיאדה. שופט המשחק הוציא מהכובע של היושב ראש פתק, שעליו נרשם השם בולגריה, וכך החמיצה ישראל את האפשרות לזכות במדליה אולימפית ראשונה. בזכות מאזנה ב-4 המשחקים דורגה ישראל במקום החמישי בטורניר הכדורגל בסיום המשחקים האולימפיים.
ההצלחות של ישראל טרם הגיעו לשיאן. במוקדמות מונדיאל 1970 שובצה ישראל לראשונה לאזור אוקיאניה, ממנו הייתה אמורה להעפיל נבחרת אחת למונדיאל במקסיקו. בסיבוב הראשון הייתה אמורה ישראל להתמודד מול , אך זו סירבה לשחק מול ישראל, שהעפילה אוטומטית לסיבוב השני. בסיבוב זה התמודדה ישראל בשני משחקים ברמת גן מול . המשחק הראשון נערך ב-28 בספטמבר 1969, והסתיים בניצחון 4–0 לטובת ישראל משערים של גיורא שפיגל, מרדכי שפיגלר וצמד של שייע פייגנבוים. כעבור שלושה ימים, ב-1 באוקטובר, ניצחה ישראל 2–0 משערים של שפיגלר ושפיגל. בסיבוב המוקדמות השלישי והמכריע התמודדה ישראל מול . המשחק הראשון נערך ברמת גן ב-4 בדצמבר 1969, והסתיים בניצחון 1–0 משער של שפיגל. משחק הגומלין נערך בסידני שבאוסטרליה ב-14 בדצמבר, ובזכות שער של שפיגלר סיימה ישראל בתיקו 1–1 והעפילה לראשונה בתולדותיה למונדיאל, טורניר הכדורגל החשוב ביותר בעולם.
שנות ה-70: טורנירי מוקדמות והשתתפות אחרונה באולימפיאדה.
המונדיאל הראשון והמהומות באסיה.
נבחרת ישראל החלה את שנות ה-70 של המאה ה-20 בהשתתפות במונדיאל 1970, בו שובצה לבית ב' ביחד עם , ו. המאמן שפר רצה ששחקני הנבחרת יתרגלו לשחק בגובה רב, ולפיכך אורגנו שני משחקים באדיס אבבה, השוכנת בגובה של 2,400 מטרים מעל פני הים, מול , בהם סיימה ישראל בניצחון 5–1 ובתיקו 1–1. בנוסף ערכה ישראל שורה של משחקי ידידות כדי להתכונן למונדיאל, בהם נגד בורוסיה מנשנגלדבך ונבחרת הולנד.