בעונה זו התחרתה ברצלונה בשישה מפעלים שונים, מה שיצר עומס על השחקנים. ב-23 באוגוסט 2009 זכתה ברצלונה בסופר קאפ הספרדי, לאחר שניצחה את 5–1 אתלטיק בילבאו בסיכום שני המשחקים. שבוע לאחר מכן, ב-28 באוגוסט, ניצחה ברצלונה בהארכה 1–0 את שחטאר דונצק, מחזיקת גביע אופ"א, משער של פדרו בדקה ה-115, וזכתה בסופר קאפ האירופי. בכך הפכה ברצלונה לקבוצה הראשונה בכדורגל האירופי שזוכה בסופר קאפ המקומי והאירופי לאחר זכייה בטרבל. ב-19 בדצמבר 2009 ניצחה ברצלונה 2–1 בהארכה את אסטודיאנטס, מחזיקת גביע ליברטדורס, משעריהם של פדרו ומסי. בכך הפכה ברצלונה לקבוצה הראשונה שזוכה בשישה תארים בעונה קלנדרית אחת, הישג ששוחזר פעם אחת בלבד (באיירן מינכן ב-2020). כמו כן, פדרו הפך גם לשחקן הראשון לכבוש בכל ששת המפעלים האפשריים בשנה קלנדרית אחת (מסי ישחזר הישג זה שנה אחת לאחר מכן).
ב-1 בדצמבר הוכרז מסי כזוכה פרס כדור הזהב לשנת 2009. בכך היה לשחקן ברצלונה התשיעי שזוכה בפרס, לצד היותו בוגר ה'לה מאסיה' הראשון והיחיד עד כה. צ'אבי, אינייסטה ואטו הגיעו למקומות השלישי, הרביעי והחמישי בהתאמה. ב-21 בדצמבר נבחר מסי לכדורגלן השנה בעולם מטעם פיפ"א, בפער הנקודות הגדול ביותר בתולדות הפרס. צ'אבי הגיע למקום השלישי, ואינייסטה למקום החמישי.
בליגה הפסידה ברצלונה פעם אחת בלבד (1–2 לאתלטיקו מדריד) ואיבדה רק 2 נקודות במשחקי הבית. ריאל מדריד התחזקה בקיץ באופן ניכר (לאחר שפלורנטינו פרס חזר להנהלת המועדון) עם שחקנים כמו כריסטיאנו רונאלדו, קאקה, צ'אבי אלונסו וכרים בנזמה, ולכן אף על פי שברצלונה רשמה עונה טובה יותר מהעונה הקודמת, היא נאבקה עם ריאל מדריד על האליפות במשך כל העונה. אך למרות ההתחזקות המשמעותית, ברצלונה ניצחה שוב בשני הקלאסיקוס במסגרת הליגה, 1–0 בבית ו-2–0 בחוץ, משערים של איברהימוביץ', מסי ופדרו. ברצלונה זכתה באליפות שנייה ברציפות כשניצחה במחזור האחרון את ריאל ואיאדוליד בתוצאה 4–0, עם שיא חדש של 99 נקודות, 3 נקודות בלבד מעל ריאל מדריד. יחס השערים היה אף גבוה מהעונה הקודמת, ועמד על 24:98. ברצלונה וריאל מדריד ניצחו בעונה 18 ממשחקי הבית שלהן, מה שמהווה שיא משותף שלא נשבר מאז. מסי, שבעונה זו המשיך לשחק על פי רוב בעמדת החלוץ הנסוג, זכה לראשונה בפרס הפיצ'יצ'י עם 34 שערי ליגה, מה שזיכה אותו גם לראשונה בנעל הזהב האירופית, ובנוסף הוא נבחר שוב לשחקן המצטיין בליגה. צ'אבי היה שוב מלך הבישולים (14 בישולים), מסי ודני אלבס היו סגניו (10 בישולים כל אחד). ואלדס זכה שוב בפרס זאמורה כשספג 24 שערים בלבד ב-38 משחקים.
בגביע המלך הודחה ברצלונה בשמינית הגמר על ידי סביליה בזכות שערי חוץ. בליגת האלופות, סיימה ברצלונה ראשונה בבית שכלל את אינטר של מוריניו ואטו. ברצלונה ניצחה את שטוטגרט בשמינית ואת צ'לסי ברבע (כולל רביעייה של מסי במשחק הגומלין), ובחצי הגמר נפגשה עם אינטר בשנית. מוריניו השכיל להעמיד התקפה מרשימה ביותר במשחק הראשון אותו אירחה אינטר, וניצח את ברצלונה 1–3, ואילו במשחק הגומלין נתן מוריניו תצוגת הגנה קשוחה שזכתה לביקורות רבות, ובו ניצחה ברצלונה 1–0, אך הפסידה 2–3 בסיכום שני המשחקים והודחה מהמפעל. אינטר זכתה בטרבל בסיומה של העונה. מסי היה בפעם השנייה למלך השערים בליגת האלופות עם 8 שערים. הוא סיים את העונה עם 47 שערים ו-11 בישולים ב-53 משחקים.
לאפורטה (בתקופת נשיאותו הראשונה) נחשב לאחד הנשיאים המוצלחים שידע המועדון. הוא הוציא את המועדון ממשבר כלכלי והפך אותו לאחד המועדונים העשירים והאהודים בעולם. הסגל שהשאיר מאחוריו עם סיום כהונתו ב-2010, אחראי לעשור המוצלח ביותר בתולדות המועדון. לאפורטה עדיין הנשיא היחיד שזכה בשני גביעי ליגת האלופות, בנוסף לארבע אליפויות, גביע אחד, ארבעה גביעי סופר קאפ, וגביע העולם למועדונים.
עידן רוסיי (2010–2014).
עונת 2010/11: עונת השיא של ברצלונה.
ב-13 ביוני 2010 נבחר סנדרו רוסיי, סגנו לשעבר של לאפורטה ויריבו הפוליטי בהווה, לנשיא ברצלונה עם 61.35% מקולות הבוחרים, והוא נכנס לתפקידו ב-1 ביולי. ביומו האחרון של לאפורטה בתפקיד, דיווח חאבייר סאלה, גזבר המועדון, על רווחים של 445.5 מיליון אירו בעונה החולפת. בקיץ התבצעו עזיבות רבות, תיירי הנרי התיר חוזהו בהסכמה הדדית ועבר לשחק בארצות הברית, זלאטן איברהימוביץ' הושאל למילאן ונמכר בהמשך תמורת 24 מיליון אירו, לאחר עונה בה כבש 24 שערים אך הסתכסך עם מאמנו ועם הנהלת ברצלונה. גם דמיטרו צ'יגרינסקי ויאיא טורה עזבו באותה עונה. לצד זאת בוצעו שתי רכישות משמעותיות: במאי נרכש החלוץ הספרדי דויד וייה ב-40 מיליון יורו מולנסיה, באוגוסט הודיעה ברצלונה על צירופו של הארגנטינאי בן ה-26 חאבייר מסצ'ראנו מליברפול ב-19 מיליון יורו.
במקביל, ביולי 2010, זכתה במונדיאל, זכייה בה לקחו שחקני ברצלונה חלק משמעותי במיוחד. בגמר המונדיאל, שישה שחקנים בוגרי לה מאסיה פתחו בהרכב נבחרת ספרד: צ'אבי, אינייסטה, פדרו, בוסקטס, פיקה ופויול, זאת מלבד דויד וייה וססק פברגאס (שעלה מהספסל). בנוסף, אינייסטה היה זה שכבש את שער הניצחון בדקה ה-116 בגמר מול , ובכך הביא לספרד את גביע העולם הראשון בתולדותיה.
ב-21 באוגוסט 2010 זכתה ברצלונה בסופר קאפ הספרדי, שלושער של מסי הביא לה ניצחון 4–0 על סביליה במשחק הגומלין, לאחר הפסד 1–3 במשחק הראשון. ב-29 בנובמבר 2010 נערך אחד ממשחקי הקלאסיקו המסקרנים ביותר. במשחק הופיעו 13 שחקנים שזכו עם ספרד במונדיאל, והוא הפגיש בין מי שנחשבו למאמנים הטובים בעולם (גוארדיולה מול מוריניו) והשחקנים הטובים בעולם (מסי מול רונאלדו). ריאל מדריד גם היא התחזקה בקיץ, ומלבד המאמן החדש, ז'וזה מוריניו שהדיח את ברצלונה בשנה שעברה מליגת האלופות, היא רכשה שחקנים כמו אנחל די מריה ומסוט אוזיל. למרות זאת, המשחק שנערך בקאמפ נואו היה חד צדדי לחלוטין, וברצלונה הביסה את ריאל מדריד 5–0 (צמד של וייה ושערים של צ'אבי, פדרו וז'פרן). הניצחון גרם לברצלונה לעלות לראשונה לראשות הטבלה, ובו נשארה עד לסיום העונה.
ב-10 בינואר זכה מסי בכדור הזהב של פיפ"א (איחוד של כדור הזהב וכדורגלן השנה בעולם), לאחר שנה מרשימה בה רשם 60 שערים ב-64 משחקים. חבריו לקבוצה אינייסטה וצ'אבי, סיימו במקום השני והשלישי בהתאמה. היה זה הפעם הראשונה בהיסטוריה בה כל שלושת השחקנים במקומות הראשונים מגיעים מאקדמיית נוער אחת. הייתה זו הזכייה השנייה ברציפות של מסי בפרס (בפעם הראשונה מאז מרקו ואן באסטן ב-1989) בגיל 22 בלבד, שיא שטרם נשבר.
באפריל, באופן חסר תקדים, התחיל רצף של ארבעה משחקי קלאסיקו בתוך 18 ימים בלבד. הראשון היה ב-16 באפריל 2011 במדריד והסתיים בתיקו (שתי בעיטות עונשין של מסי ורונאלדו). התיקו סיים רצף של חמישה משחקי קלאסיקו אותם ניצחה ברצלונה. ב-20 באפריל נערך גמר גביע המלך בין שתי היריבות, ובו ניצחה ריאל מדריד 0–1 בהארכה משער של כריסטיאנו רונאלדו, מה שהיה לניצחון הראשון של ריאל על ברצלונה של גוארדיולה וההפסד הראשון של גוארדיולה במשחק גמר. ב-27 באפריל נפגשו שוב בחצי גמר ליגת האלופות. ברצלונה חלפה על פני ארסנל ושחטאר דונצק, והמשחק הראשון נקבע להיות בסנטיאגו ברנבאו. עוד לפני המשחק, שיגרו שני המאמנים עקיצות ועלבונות אישיים זה כלפי זה והמשחק עצמו היה רווי באירועים מכוערים. מגנה של ריאל, פפה, הורחק בדקה ה-61 לאחר עבירה גסה על דני אלבס, מה שסייע לברצלונה לנצח 2–0 מצמד שערים של מסי. ב-3 במאי הסתיים משחק הגומלין בברצלונה בתיקו 1–1 שהעלה את ברצלונה לגמר ליגת האלופות.
ב-11 במאי הניף גוארדיולה את האליפות השלישית ברציפות שלו, מחזור אחד לפני סיום העונה. ברצלונה סיימה את העונה עם 96 נקודות, 4 נקודות מעל הסגנית ריאל מדריד, ועם יחס שערים 21:95. ברצלונה קבעה שיא חדש לניצחונות רצופים בליגה (16, השיא החזיק מאז עונת 1960/61), משחקים ללא הפסד (32, נשבר כמה פעמים), ניצחונות חוץ בעונה (14, נשבר על ידי ריאל מדריד בעונה הבאה) ומשחקי חוץ ללא הפסד (23). מסי הפסיד את פרס הפיצ'יצ'י לכריסטיאנו רונאלדו, אך סיים לראשונה כמלך הבישולים (18 בישולים, בצוותא עם מסוט אוזיל).
ב-28 במאי, בגמר ליגת האלופות שנערך באצטדיון ומבלי בלונדון, ניצחה ברצלונה 3–1 את מנצ'סטר יונייטד, משערים אותם כבשו שלושת החלוצים (פדרו, מסי, וייה) ובישלו שלושת הקשרים (צ'אבי, אינייסטה ובוסקטס, בהתאמה). פויול העניק את סרט הקפטן לאריק אבידל שנלחם אז בגידול סרטני בכבד, וקיבל את הכבוד להניף את גביע ליגת האלופות הרביעי בתולדות המועדון. מסי נבחר לשחקן המצטיין בגמר, ובנוסף סיים כמלך השערים של הטורניר בפעם השלישית ברציפות, עם 12 שערים. בסך הכל כבש מסי 53 שערים ובישל 23 בישולים ב-55 משחקים, והפך לשחקן הספרדי הראשון שמגיע לרף 50 שערים בעונה. ויקטור ואלדס זכה בפעם השלישית בפרס זאמורה, כשספג 16 שערים בלבד ב-32 משחקים, הנתון הנמוך ביותר מאז 1994, והשלישי בכל הזמנים.
קבוצה זאת, ברצלונה של 2010/11, נחשבת לאחת הקבוצות הטובות ביותר בכל הזמנים. אלכס פרגוסון, מאמן מנצ'סטר יונייטד, טען שהייתה זאת הקבוצה הטובה ביותר מולה התמודד.
עונת 2011/12: עונתו האחרונה של גוארדיולה.
בעונה זו, לראשונה הופיעו על חולצות השחקנים סמלים מסחריים. הנשיא רוסיי חתם בדצמבר 2010 על הסכם עם קרן קטר , במסגרתו יופיע הלוגו של הארגון על מדי המועדון למשך חמש וחצי שנים, תמורת 170 מיליון אירו, העסקה הגדולה ביותר מסוגה עד לאותה את. ההסכם עם יוניסף בוטל, אך סמל הארגון המשיך להופיע בגב החולצה.