בתקופה זו המתיחות בין "ההגנה" לאצ"ל הגיעה לשיא. אליהו גולומב הזהיר במרומז את ז'בוטינסקי בפגישה ביניהם ב-10 ביולי ש"ההגנה" תאלץ לפעול בכוח כנגד אנשיו בארץ. ז'בוטינסקי מצדו הזהיר בפומבי שאם תתחיל מלחמת אחים בארץ, בה יש רוב לאנשי השמאל, היא תגלוש גם לגולה, שם כוח התנועה הרוויזיוניסטית גדול יותר. ב-25 ביולי ארבה חוליה של אצ"ל בחיפה לעוברי אורח ערבים, והרגה בשוגג יהודי מזרחי אותו חשבו לערבי. אחד מחברי החוליה, אליהו רפופורט, נתפס על ידי יהודים, הועבר לידי אנשי "ההגנה", והוחזק על ידם. בתגובה אנשי האצ"ל חטפו מפקד של "ההגנה". לבסוף, אחרי כשבוע שוחרר שני האנשים, אולם רפופורט נעצר זמן קצר אחר כך על ידי הבולשת הבריטית (ולטענת אנשי האצ"ל, הוסגר לידה על ידי "ההגנה").
אולם מתוך מתיחות זו שהגיעה עד סף פיצוץ נולדה הסכמה בין האצ"ל להגנה, שנחתמה בראשי תיבות ב-19 בספטמבר. האצ"ל התחייב "להפסיק כל פעולות היוצאות מגדר ההגנה הרגילה" אלא באישור ועדה פריטטית של שני הארגונים. בתמורה ההגנה הבטיחה לשתף את האצ"ל בפעולות המגן השונות של היישוב. האצ"ל הבטיח להפסיק בתקופת המשא ומתן את הפיגועים כנגד הערבים, ואכן פעולות אלה פסקו למשך כמה חודשים. אולם בעוד ההסכם התקבל על ידי ז'בוטינסקי, דוד בן-גוריון התנגד לו בחריפות, והכשיל את קבלתו. אף על פי שהדיונים נמשכו עוד מספר חודשים, ההסכם נכשל.
הפיגועים של האצ"ל התחדשו בפברואר 1939, אחרי ששר המושבות הבריטי, מלקולם מקדונלד, הודיע על כוונת הממשלה הבריטית לבטל את המנדט בארץ ישראל ולהקים בה מדינה ערבית שתשמור על זכויות היהודים. הדבר עורר גל מהומות מצד הערבים, במהלכו נרצחו בחיפה 3 יהודים. האצ"ל החליט על גל פעולות תגמול נגד ערבים במטרה ליצור לחץ על ממשלת בריטניה לשנות את מדיניותה הפרו ערבית. הפעולות בוצעו ב-27 בפברואר, ועשרות ערבים נרצחו בהן. פצצות הונחו בשוק הערבי בחיפה, ובתחנת הרכבת חיפה מזרח, ופיגועי ירי והשלכת פצצות אירעו בירושלים וביפו.
פרסום הספר הלבן ופעולות ראשונות נגד הבריטים.
ב-17 במאי 1939 פורסם הספר הלבן של מקדונלד שכלל תוכנית להקמת מדינה דו-לאומית, הגבלות חמורות על מכירת קרקע ליהודים והטלת מכסות זעומות לעלייה. אנשי היישוב מכל הזרמים זעמו על תוכנו, הפגינו נגדו וכינו אותו "ספר המעל", משום שראו בו בגידה מוחלטת של הבריטים בהתחייבותם להקים בית לאומי ליהודים בארץ ישראל.
בתגובה החל האצ"ל לראשונה לצאת לפעולות גם נגד מטרות בריטיות, אולם בניגוד לפגיעות המכוונות נגד חיי ערבים שנמשכו בתקופה זו, הפעולות כנגד הבריטים התמקדו בפגיעה ברכוש כגון מתקני חשמל, רדיו, טלפוניה ודואר. למרות הניסיון להימנע מפגיעה בנפש בפעולות אלה, נהרגו בהן חבלן בריטי, ושניים מעובדי תחנת הרדיו קול ירושלים, הקריינית מלכה מאי וייסנברג והמהנדס הערבי אדיב מנצור, כתוצאה מהנחת מטענים בבניין התחנה (ב-2 באוגוסט 1939).
בנוסף החל האצ"ל להפיץ בפומבי ידיעות על פועלו ומטרותיו בכרוזי רחוב, בעיתונים, ובתחנת הרדיו המחתרתית "קול ציון הלוחמת".
ב-29 במאי 1939 נכנסה לקולנוע רקס בירושלים חוליה של שבעה פעילי הארגון, לאחר שרכשו כרטיסים לצפייה בסרט טרזן. במהלך ההקרנה הפעילו באולם מטען חבלה עם מנגנון השהיה, והשליכו מטעני חבלה נוספים מן היציע, הרגו 5 אנשים ופצעו 18. אנשי האצ"ל הצליחו לחמוק מן הקולנוע ללא פגע. באותו היום רצחו אנשי האצ"ל גם את אריה פולונסקי שנחשד בהלשנה לבריטים, ועולה חדש שהזדמן למקום הרצח.
הבריטים ערכו מעצרים רבים של אנשי בית"ר והצה"ר. מפקד הארגון, דוד רזיאל, נעצר ב-19 במאי, ובמקומו מונה חנוך קלעי (סטרליץ). ב-31 באוגוסט עצרה המשטרה הבריטית את חברי מפקדת האצ"ל בעת שהתקיימה ישיבה משותפת. חלק מהעצורים עונו לשם הוצאת מידע על האצ"ל. האצ"ל פרסם אזהרה כי הדבר יגרור תגובה מצדו. ב-26 באוגוסט 1939 הארגון התנקש בחייו של ראלף קרנס, קצין משטרה בריטי שכיהן כראש המחלקה היהודית בבולשת ועינה בעצמו צעירים חברי מחתרת. קרנס וקצין בריטי נוסף בבולשת נהרגו מפיצוץ מוקש מוסתר של המחתרת.
פעילות השגרה.
הפעולות ההתקפיות של האצ"ל כנגד הערבים והבריטים היו הבולטות ביותר של הארגון באותה תקופה, אך הן היו מעשי חוליות קטנות או אפילו יחידים מקרב האצ"ל. לעומת זאת רוב כוח האדם בארגון עסק באותה תקופה בשמירה ובהגנת יישובים. שורות האצ"ל הורכבו אז מצעירי בית"ר (מקִניה או מפלוגות העבודה שלה), אנשי הצה"ר והסתדרות העובדים הלאומית, צעירים שהשתייכו לתנועת המכבי הצעיר, חברי תנועת הנוער הדתית "ברית החשמונאים", וסטודנטים מהאגודות הלאומיות "יבנה ויודפת" ו"אל על". בכמה מהמושבות בשומרון, בשרון ובדרום יהודה היוו אלה כוחות מגן עיקריים. בחלק מהאזורים התקיים שיתוף פעולה עם אנשי ההגנה. בין היתר סייעו אנשי ה"הגנה" לביסוס תל צור, יישוב חומה ומגדל בית"רי.
באותה תקופה התבסס האצ"ל גם באירופה. הארגון הקים תאים מחתרתיים אשר השתתפו בארגון שיירות העלייה. התאים הורכבו כמעט רק מאנשי בית"ר והפעילות העיקרית בהם הייתה הכשרה צבאית ואימונים לקראת עלייה לארץ ישראל. קשרים שנקשרו עם השלטונות הפולניים הביאו לפתיחת קורסים קטנים בהם הוכשרו מפקדי אצ"ל על ידי קצינים פולניים בנושאים צבאיים מתקדמים, כגון מלחמת גרילה, טקטיקה ומיקוש. אברהם שטרן (יאיר) היה מהבולטים במארגני התאים באירופה. משנת 1937 החלו שלטונות פולין להזרים למחתרת כלי נשק רבים. העברת האקדחים, הרובים, חומרי הנפץ והתחמושת הופסקה כשפרצה מלחמת העולם השנייה. תחום נוסף בו פעל האצ"ל היה תחום הכשרת טייסים, שיוכלו לשרת בחיל אוויר במלחמה העתידית לעצמאות, בבית ספר לתעופה בלוד. שני מחזורי טייסים הוכשרו במוסד זה.
העלייה הבלתי לגאלית.
רובה של העלייה הבלתי חוקית בסוף שנות ה-30 בוצע על ידי המחנה הרוויזיוניסטי, בהתאם ל"תוכנית האבאקואציה" של ז'בוטינסקי - לפיה יש לפנות בהקדם מיליונים מיהודי אירופה. לעומתו, עד פרסום הספר הלבן של מקדונלד, מוסדות היישוב והסוכנות היהודית, ובייחוד בן-גוריון, נרתעו ממפעל עלייה בלתי חוקי והשלכותיו המדיניות, וקיוו כי בריטניה תתיר עלייה חוקית רחבת היקף של יהודים.
בתחילה האצ"ל עסק רק בהעלאת העולים אל החוף ופיזורם בין היישובים העבריים השונים, בעוד ארגון העלייה נעשה על ידי אנשי הצה"ר ובית"ר. ההעפלה דרך הים החלה בספטמבר 1937 עם הגעתה של האונייה "ארטמיזיה" לחוף טנטורה. החל מקיץ 1938 נטל על עצמו האצ"ל עוד תפקידים בארגון וביצע ליווי לאוניות, ובפברואר 1939 הוחלט על הקמת מטה שיתאם את העלייה, והוסכם על חלוקת הסמכויות בין הגופים השונים בו.
בסך הכל, הארגונים הרוויזיוניסטים (בהם כאמור האצ"ל) ארגנו כ-30 הפלגות של אוניות מעפילים, בהן עלו כ-20,000 איש. רובם לא נתפסו בידי הבריטים. אוניית המעפילים הגדולה ביותר במסגרת זו הייתה "סקריה", שעל סיפונה הגיעו בפברואר 1940 2,300 עולים.
מפרוץ מלחמת העולם השנייה עד מינוי בגין כמפקד.
ההתייצבות לצד הבריטים.
עם פרוץ מלחמת העולם השנייה בסוף 1939 מיהר זאב ז'בוטינסקי להביע תמיכה בבעלות הברית בכלל ובבריטניה בפרט. גם רזיאל תמך ממקום מעצרו בקו זה, ובעקבות כך פרסם האצ"ל ב-11 בספטמבר הודעה על הפסקת פעולותיו התוקפניות נגד בריטניה, על מנת שלא להפריע לה להילחם "באויבו הגדול ביותר של העם העברי בעולם - הנאציזם הגרמני". בעקבות ההכרזה, שוחרר רזיאל ממעצרו בסוף אוקטובר. באותה תקופה שחררו הבריטים את רוב אנשי אצ"ל, בית"ר והצה"ר העצורים, אולם אלה שהתנגדו לקו של ז'בוטינסקי ורזיאל, ובראשם אברהם שטרן ("יאיר"), נותרו במעצר עד יוני 1940. דבר זה גרם להתמרמרות נגד רזיאל בקרב מתנגדי הקו הפרו-בריטי, ורזיאל הודיע על התפטרותו מתפקידו עקב מורת רוחו מפעילויות עצמאיות של בכירים בארגון, ואף ספקות שהטילו כמה מפקדים בנאמנותו. למרות זאת הוא חזר לתפקידו, בלחץ אנשי התנועה הרוויזיוניסטית ובראשם ז'בוטינסקי עצמו, שנתן אמון מלא ברזיאל.
עם שחרורו פעל רזיאל לשיקום הארגון, שנפגע קשות ממעצר אנשיו, ולהידוק שיתוף הפעולה עם הבריטים. באותה תקופה עמדת האצ"ל הייתה אף יותר פרו-בריטית מזו של מוסדות היישוב, שהמשיכו למחות נגד מדיניות הספר הלבן. הארגון לא שלל הצטרפות לצבא הבריטי ואנשי אצ"ל התגייסו ליחידות צבא שונות. עיקר שיתוף הפעולה היה בתחום המודיעיני: מחלקת שירות הידיעות (מש"י) של הארגון העבירה לידי הבריטים ידיעות על סוכנים גרמנים ואיטלקים בארץ, וכן על קומוניסטים (בתקופה זו ברית המועצות הייתה עוד בברית עם גרמניה), ותוכננו פעולות ביון למען הבריטים בארצות אירופה הכבושה ובמזרח התיכון.
הפילוג השני.
גם אחרי פרוץ מלחמת העולם המשיכו הבריטים באכיפת חוקי "הספר הלבן", נגד מכירת הקרקעות והעלייה.
בשורות האצ"ל הביא הדבר לתחושות אכזבה קשה ולתסיסה שבמוקדה דעות שונות מאלו של הנהגת הצ"ח, של רזיאל ושל מפקדת האצ"ל.