בשנת 1957 ייסדו קינג, ראלף אברנטי ומנהיגים נוספים של ארגוני זכויות אדם את ארגון "התאחדות ההנהגה הדרומית-נוצרית" (אנגלית: Southern Christian Leadership Conference) הידוע גם בראשי התיבות: SCLC. הארגון שם לעצמו למטרה לרתום כוחם הציבורי של הכנסיות המאחדות פעילות של אפרו-אמריקאים ליצירת מרכז כובד מוסרי ולנהל מאבק ללא אלימות נגד הפרת זכויות אדם ונגד גזענות. קינג עמד בראש הארגון עד ליום מותו. הטקטיקה שבחר קינג שילבה הפגנות ללא שימוש באלימות שהופנו נגד מערכת חוקי האפליה הגזעית בדרום ארצות הברית, ואלו זכו להד תקשורתי רחב. קינג השתמש בעניין הציבורי ויזם כיסוי תקשורתי שתיעד את חיי היום יום של קהילות אפרו אמריקאיות תחת עול האפליה וההפרדה, הוא פעל לשפוך אור על האלימות שהופנתה כלפי פעילים למען זכויות האדם מצד המתנגדים ושליחיהם, פעילות ארגון SCLC העלתה לסדר היום הציבורי את נושא זכויות האדם, והגיעה לשיאה עם חקיקת חוק זכויות האזרח (1964) שאסר לחייב הפרדה גזעית בבתי הספר, בדיור או בתעסוקה.
שיא נוסף היה חקיקת חוק זכות ההצבעה (1965), שנתן לרשויות הפדרליות כלים לאכיפת התיקון ה-15 לחוקת ארצות הברית, שכבר עיגן חוקתית את איסור האפליה במתן זכות בחירה על רקע גזעי ב-1870. החוק הוצג על ידי הנשיא לינדון ב. ג'ונסון בנאומו ב-17 במרץ 1965, עבר בסנאט ב-26 במאי, למחרת סיומה של צעדת מחאה בת ארבעה ימים בהנהגת קינג ו-25,000 צועדים מסלמה (Selma) למונטגומרי, ואושר על ידי בית הנבחרים ב-2 באוגוסט.
סוכנות ה-FBI עקבה אחרי פעילי התאחדות ההנהגה הדרומית נוצרית על פי הוראה ישירה מרוברט קנדי, התובע הכללי של ארצות הברית (וזאת כחלק מפרויקט מינרט) האזנות סתר בוצעו החל מסתיו 1963 על רקע חשש לא מבוסס כי פעילים קומוניסטים חדרו לשורות הארגון ועלולים להשתמש בו לצורכי תעמולה והסתה מאידך ולפגוע בניסיונות הממשלה הפדרלית לקדם את חוקי זכויות האדם. ניסיון בוטה יותר נעשה מצד ה-FBI בהוראת ג'ון אדגר הובר, להשתמש במידע אישי שנאסף בשנות המעקב אחרי קינג על מנת להכפישו, כדי שהציבור האפרו-אמריקני, הרואה בו מנהיג, ימאס בו.
במהלך פעילותו של קינג באגודה לזכויות האזרח נמתחה עליו ביקורת גם מצד קבוצות מיליטנטיות של פעילים אפרו-אמריקאים, הקולנית שבהן אומת האסלאם ומלקולם אקס שדגל בהפרדה של השחורים והלבנים באמריקה, ובכך היה חלוק בדעתו עם קינג שהטיף למען אינטגרציה גזעית. מתנגד ויריב רעיוני נוסף היה סטוקלי קרמייקל שטען כי התרבות האפריקאית אמריקאית היא ייחודית וכי רעיון האינטגרציה יפגע בכך.
ב-20 בספטמבר 1958 נדקר קינג בחזהו על ידי איזולה קארי (אנגלית: Izola Curry) בחנות ספרים ברובע הארלם בעיר ניו יורק, התוקפת – ככל הנראה מעורערת בנפשה – חשדה שקינג קושר כנגדה. בעקבות הפציעה אושפז קינג בבית חולים למשך מספר שבועות.
בשנת 1959 פרסם קינג ספר קצר בשם "מידות האדם" (אנגלית: The Measure of A Man) בספר נכללה דרשתו המפורסמת "מהו אדם?" (אנגלית: "What is Man?") ובה דיון בצורך האנושי באהבת האלוהים וביקורת על אי צדק חברתי ואפליה בחברה המערבית. באותה שנה זכה בפרס אניספילד-וולף על ספרו הקודם, "המצעד לעבר החירות: סיפורה של מונטגומרי" (לא תורגם לעברית).
תנועת אולבני.
במסגרת מאבקה של תנועת אולבני כנגד חוקי האפליה הגזעית הגיע קינג לאולבני שבג'ורג'יה ב-15 בדצמבר 1961 על מנת להשקיף על האירועים אך נעצר למחרת היום, הובא בפני שופט ושוחרר עד למשפטו שנערך ביולי 1962 הוא קיבל קנס של 178 דולר או 45 ימים בכלא, קינג בחר לשבת בבית הכלא אך שוחרר שלושה ימים לאחר מכן. לאחר שנה של הפגנות ומאבק ציבורי החלו ההפגנות לקבל אופי אלים, ניסיון שלו להחזיר את המאבק לקווים של אי-אלימות לא צלחו. ומאוחר יותר ציין אודות הלקח שנלמד מהמאבק באולבני:
מערכת ברמינגהאם.
קינג הגדיר את העיר ברמינגהאם שבאלבמה "העיר המופרדת ביותר בארצות הברית". בעיר שבה חיו כ-350,000 תושבים שמתוכם 60% לבנים, לא היו כל נושאי משרות ציבוריות מקרב התושבים האפרו-אמריקאים. האבטלה הקשה ותנאי האפליה הביאו את היחסים הבין גזעיים בעיר לכלל עימות אלים שכלל שימוש בנשק חם ומטעני חבלה. ניסיון של איגודי זכויות אדם לפעול דרך ערוצים משפטיים נתקלו בחומה בצורה של גזענות. בשנת 1963 נרצחו ארבע ילדות אפרו-אמריקאיות בהתקפת טרור על ידי מטען נפץ שהונח ברחוב הכנסייה הבפטיסטית. האירוע הונצח על ידי המשורר השחור דדלי רנדל, בשיר "הבלדה של ברמינגהאם", ועל ידי סקסופוניסט הג'אז ג'ון קולטריין, בשיר "אלבמה".
מנהיג התנועה לזכויות האזרח בברמינגהאם פרד שאטלסוורת' הזמין את קינג ואת פעילי SCLC להגיע לעיר כדי לסייע במאבק בהפרדה הגזעית. ארגונים אלו החלו במתקפה מרוכזת על חוקי ההפרדה שכונתה בשם "פרויקט C" (קיצור של Confrontation – עימות). במהלך החודשים אפריל ומאי 1963 נקטו המפגינים צעדי מחאה שכללו תהלוכות ושביתות. המשטרה פעלה בברוטליות מרובה, תוך שימוש בגז מדמיע ובכלבי תקיפה, ועצרה למעלה מ-3,000 איש, רבים מהם קטינים. נקודת המפנה לטובת המפגינים אירעה כאשר תלמידי בית ספר יצאו לרחובות במהלך שכונה "מסע הצלב של הילדים" ועורר מחלוקת אך גם הטה את הכף בדעת הקהל בארצות הברית ובעולם המערבי. בתחילת חודש מאי הגיעה העיר לכדי קריסה כלכלית, עסקים נסגרו והתשתית העירונית חדלה מלתפקד. ב-8 במאי הגיעו בעלי העסקים להסכמה עם נציגות המפגינים וב-10 במאי הודיע קינג כי הושגה הסכמה עם הרשות המקומית על הפסקת ההפרדה בעיר בתוך 90 יום. ב-11 במאי הרסה פצצה את מלון גסטון שבו שהה קינג בעת המערכה ופצצה אחרת גרמה נזק לבית אחיו.
במהלך המערכה נעצר קינג, אירוע כליאה מספר 13 מתוך 29 בסך הכל בקריירה. הכליאה הפכה לכלי במאבק הציבורי בעוד תומכיו פונים לתקשורת ואף לנשיא ארצות הברית תוך גרימת מבוכה לרשויות המקומיות. קינג ניצל את זמנו בכלא וכתב את המנשר המפורסם מכתב מבית הכלא של ברמינגהאם, שנכתב על בדלי נייר ושוליים של עיתונים. החיבור היה תשובה ישירה לאנשי כמורה לבנים שהאשימו את קינג בהסתה למרדנות ודרשו ממנו לנהל את המאבק באמצעים משפטיים. ה"מכתב" כלל את עיקרי אמונתו ודעותיו של קינג. בתגובה לביקורת קבע קינג כי השבר של הגזענות הוא עמוק, הצורך בשינוי דחוף והמערכת מחופרת בעמדתה, קינג טוען כי חירות אינה ניתנת במתנה על ידי הצד המדכא אלא המדוכא חייב לדרוש את חירותו. קינג מציין כי מסיבת התה של בוסטון הייתה למעשה צעד של מרדנות אזרחית ואף מרחיק לכת וקובע כי מעשיה של המפלגה הנאצית בגרמניה נעשו בחסות החוק. קינג ממשיך ומתאר את החברה "הלבנה" העומדת מול המפגינים:
בסופו של דבר קצרה המערכה הצלחה, ב-12 ביוני 1963 נשא הנשיא קנדי נאום שבו ביקש להבטיח את זכותם של כל האזרחים לקבל שירות ולהשתמש בכל התשתיות, בכלל זה בתי מלון, חנויות, תיאטראות, מסעדות ומוסדות דומים ומימוש הזכות להצביע בכל המדינות. לאחר מכן, ב-19 ביוני, הגיש קנדי לקונגרס הצעת חוק לשוויון זכויות.
את המערכה סיכם קינג במילים הבאות:
המצעד לוושינגטון למען תעסוקה וחירות.
המצעד הגדול לוושינגטון נערך ב-28 באוגוסט 1963 ואורגן על ידי שישה ארגוני זכויות אדם, שראשיהם נקראו גם "ששת הגדולים" ("The big six"). בראש ההתארגנות ניצב א. פיליפ רנדולף, פעיל איגודי עובדים ונשיאם של ארגוני עובדים אפרו-אמריקאים. לצידו פעל קינג כנציג ארגון ה-SCLC. המצעד, נקודת שיא בפעילות ארגוני זכויות האדם נועד בראש וראשונה להפגין נגד גזענות, הפגנת תמיכה בממשל קנדי ובצעד פורץ-הדרך של הנשיא לקידום חוק זכויות האזרח. עם זאת, כל הארגונים הסכימו שעליה להיות דוגמה לאי-אלימות. לקראת המצעד הגיעו מפגינים לוושינגטון די. סי. ב-2,000 אוטובוסים מיוחדים, 21 רכבות ייעודיות ו-10 קווי תעופה חכורים, זאת בנוסף למפגינים שהגיעו ברבבות מכוניות וכלי תחבורה ציבורית סדירים. לאחר התארגנות ארוכה של הקהל הרחב והמוזמנים למרגלות אנדרטת לינקולן ושם נאמו מנהיגי המצעד, "ששת הגדולים". הנואם האחרון היה מארגן המצעד, רנדולף, ולפניו נשא קינג את נאומו "יש לי חלום". פרק הנאומים הסתיים בנגינת נעימת "We Shall Overcome" בעוגב ושירתה של ג'ואן באאז.
ההשפעה על הצועדים, בעיקר אלו שלא השתתפו קודם לכן בהפגנות, הייתה עמוקה. אפרו-אמריקאים רבים שהגיעו למצעד כתוצאה מהשתייכות לכנסיות ולאיגודי עובדים, נרתעו מהאלימות המשטרתית והגזענית ומייצוגים התקשורתיים של הפגנות, לא הביעו מחאה ציבורית פומבית ולא היו חלק מהתארגנות כלל-ארצית קודם לכן. עבור רבים מהם נחשבה הצעידה, בסולידריות יחד עם רבבות כמותם, לאירוע משמעותי מבחינת ההגדרה העצמית והכבוד העצמי. עבור רבים מצופי הטלוויזיה הלבנים היה המצעד חשיפה ראשונה של תנועת זכויות האזרח הלא-אלימה והזדמנות ראשונה לשמוע דוברים אפרו-ואמריקאים רהוטים. נאומו של קינג הפך ליהלום בכתר המצעד וסמל למאבק עבור זכויות האדם בארצות הברית ומחוץ לה:
אחד ממנהיגי התנועה לזכויות האזרח תיאר את הנאום באומרו, "לד"ר קינג היה את הכוח, היכולת, והקיבולת להפוך את אותן מדרגות של אנדרטת לינקולן למקום שייצרב לעד בתודעה. בנאומו הוא יידע, חינך ונתן השראה, ולא רק האנשים שנכחו שם הקשיבו, אלא גם אנשים לאורך כל ארצות הברית, ואף הדורות שעדיין לא נולדו."
פרס נובל לשלום.