רוסי נולד בעיר ונציה שבאיטליה, הבכור משלושת בניהם של לינה מינרבי ורינו רוסי, מהנדס חשמל שנטל חלק בחשמול של ונציה. רוסי למד בבית עד גיל 14 ואחרי כן בבתי ספר תיכוניים בוונציה. הוא התחיל ללמוד באוניברסיטת פדובה ואחרי כן לימודים מתקדמים באוניברסיטת בולוניה שם סיים תואר שני בפיזיקה ב־1927. המנחה שלו בתיזה היה קוירינו מיוראנה (Quirino Majorana).
פירנצה.
ב־1928 התחיל רוסי לעבוד באוניברסיטת פירנצה כעוזרו של אנטוניו גרבאסו שהקים את המכון לפיזיקה באוניברסיטה ב־1920. גרבאסו הפודסטה של פירנצה ומונה לתפקיד זה על ידי הממשלה הפאשיסטית של בניטו מוסוליני. עם זאת הוא הביא למכון קבוצה של פיזיקאים מבריקים, ביניהם, אנריקו פרמי ופרנקו ראזטי לפני שעברו לרומא וכן את ג'ילברטו ברנרדיני, אנריקו פרסיקו וג'וליו ראקה.
בחיפושו אחר תחום מחקר חלוצי הפנה רוסי את תשומת לבו למחקר על קרניים קוסמיות שהתגלו על ידי ויקטור הס ב־1911 ו-1912. ב־1929 קרא רוסי את מאמרם של ולתר בותה וורנר קולהרסטר שתיארו את תגליתם על קרינה קוסמית טעונה בחלקיקים שחדרה 4.1 סנטימטרים של זהב. דבר זה היה מפתיע משום שהחלקיקים הטעונים, הידועים עד אז, שחדרו במידה הרבה ביותר היו אלקטרונים מדעיכה רדיואקטיבית שהיו יכולים לחדור פחות ממילימטר של זהב. הגילוי של בותה וקולהרסטרפתח בפני רוסי עולם חדש ולא צפוי, שאף אחד עוד לא התחיל לחקור.
מעגל צירוף המקרים של בותה.
ב־1954 קיבל בותה את פרס נובל לפיזיקה על שיטת צירוף המקרים ועל גילוייו הנוספים. עם זאת הביצוע שלו לשיטה היה מסורבל מאוד משום שהוא כלל קורלציה ויזואלית של פולסים מצולמים. בתוך כמה שבועות אחרי שקרא את המאמר המציא רוסי מעגל צירוף מקרים שעשה שימוש בשפופרות ריק. למעגל צירוף המקרים של רוסי יש שני יתרונות מרכזיים: הוא מציע רזולוציה מדויקת מאוד והוא יכול לגלות צירופים בכל מספר של פולסים. תכונות אלו מאפשרות לזהות אירועים מעניינים המייצרים פולסים אקראיים בכמה מונים. המעגל סיפק בסיס למכשור אלקטרוני בפיזיקה של הגרעין ושל החלקיקים. נוסף על כך הוא יישם את מעגל AND שהוא רכיב בסיסי בלוגיקה הדיגיטלית המצויה, היום, בכל מקום באלקטרוניקה המודרנית.
בקיץ 1930 הזמין בותה את רוסי לברלין. שם הוא השתתף במחקרים נוספים של חדירת קרינה קוסמית. הוא חקר גם את תיאורו המתמטי של קרל שטרמר (Carl Størmer) על מסלולם של חלקיקים טעונים בשדה המגנטי של כדור הארץ על בסיס מחקרים אלה הוא הבין שעוצמתה של קרינה קוסמית המגיעה מצד מזרח יכולה להיות שונה מזו המגיעה מצד מערב. בברלין הוא הגיש את המאמר הראשון שטען שהתצפיות של אפקט מזרח-מערב זה יכול, לא רק לאשש את העובדה שקרינה קוסמית אינה אלא חלקיקים טעונים אלא גם לקבוע את האות של מטענם.
ועידת רומא.
בסתיו של 1931 ארגנו פרמי ואורסו מריו קורבינו ועידה ברומא על פיזיקה גרעינית. פרמי הזמין את רוסי לתת הרצאת פתיחה על קרינה קוסמית. בהרצאה זו הפריך את טענתו של רוברט מיליקן, שישב באולם בזמן ההרצאה, שקרינה קוסמית מורכבת מפוטונים.
עקומת רוסי.
זמן קצר אחרי ועידת רומא ביצע רוסי שני ניסויים שהובילו להתקדמות ניכרת בהבנת הקרינה הקוסמית. שניהם כללו שלושה צירופים של פולסים משלושה מוני גייגר. אבל בראשון היו המונים מסודרים בשורה ומופרדים על ידי בלוקים של עופרת בעוד שבשני הם הושמו במבנה משולש כך שחלקיק אחד לא היה יכול לעבור דרך כל השלושה כשהוא נע בקו ישר. התוצאות מהמבנה הראשון הוכיחו את קיומם של חלקיקים של קרינה קוסמית היכולים לחדור מטר של עופרת.
במבנה השני שהיה סגור בקופסת עופרת הראו התוצאות שחלק מן הקרינה הקוסמית והעופרת משפיעים זה על זה ויוצרים חלקיקי משנה רבים. בהרחבה של הניסוי השני הוא מדד את שעורם של צירופים משולשים כפונקציה של כמות העופרת מעל המונים. תרשים שעור זה לעומת העובי שנודע כעקומת רוסי הראה עלייה מהירה ככל ששכבת העופרת הוגדלה ובעקבותיה ירידה איטית. ניסויים אלה הראו שקרינה קוסמית בגובה פני הקרקע מורכבים משני רכיבים: רכיב "רך" שיכול לייצר שפע של אירועי חלקיקים מרובים ורכיב "קשה" המסוגל לעבור עובי גדול של עופרת. באותו זמן היה אופיים הפיזי של שניהם בגדר מסתורין משום שהם עדיין לא התאימו עצמם לגוף הידע הגדל והולך על פיזיקה גרעינית ופיזיקה של החלקיקים.
פדובה.
ב־1932 זכה רוסי בתחרות למשרה אקדמית באוניברסיטה איטלקית ומונה כפרופסור לפיזיקה ניסויית באוניברסיטת פדובה. זמן קצר אחרי שהגיע ביקש ממנו הרקטור לפקח על עיצוב ובניית המכון לפיזיקה החדש של פדובה. אף על פי שתפקיד זה הסיט אותו ממחקר והוראה הוא מילא אותו ברצון והמכון נפתח ב-1937.
אפקט מזרח-מערב.
למרות הסחות הדעת הצליח רוסי להשלים ב־1933 ניסוי על אפקט מזרח-מערב אותו התחיל מוקדם יותר. משום שאפקט זה בולט יותר ליד קו המשווה הוא ארגן משלחת לאסמרה באריתריאה שהייתה אז מושבה איטלקית לחופי הים האדום בקו הרוחב 15°. בשיתוף עם סרג'יו דה בנדטי (Sergio De Bennedetti) הוא הקים "טלסקופ של קרינה קוסמית" שהורכב משני מוני גייגר שונים בצירוף, שציר מקסימום הרגישות שלהם היה יכול להיות מכוון לכל כיוון. תוך זמן קצר התברר שעוצמת הקרינה הקוסמית מן המערב הייתה גדולה במידה משמעותית מזו שהגיעה מן המזרח. פירושו של דבר זה היה שהיה זרם גדול יותר של חלקיקים ראשוניים חיוביים מאשר של חלקיקים שליליים. באותה תקופה הייתה תוצאה זו מפתיעה משום שרוב החוקרים היו בדעה שגובשה מראש שהחלקיקים הראשוניים יהיו שליליים.
בזמן שרוסי עזב את אריתריאה הוא קיבל ידיעות על שתי תצפיות שנצפה בהן אותו אפקט של מזרח-מערב. אלה פורסמו ב-Physical Review. אחד היה מאת תומאס ה. ג'ונסון והשני מאת קומפטון ותלמידו לואיס אלוורז שדיווח על תצפיות במקסיקו סיטי בקו הרוחב 19°.
באריתריאה גם גילה רוסי תופעה אחרת שנעשתה נושא מרכזי במחקר על קרינה קוסמית אחרי המלחמה: מקלחות אוויר נרחבות של קרינה קוסמית. התגלית התרחשה בזמן בדיקות שנעשו כדי לקבוע את שיעור הצירופים האקראיים בין מוני הגייגר בגלאי שלו. כדי להבטיח שאפילו חלקיק אחד לא יפעיל את המונים הוא פיזר אותם במישור אופקי. בתצורה זו שכיחות צירופי המקרים הייתה גדולה יותר מאשר זו שחושבה על בסיס השיעורים הבודדים וזמן הפתרון של מעגל צירוף מקרים. רוסי הסיק ש: ... "מדי פעם פוגעת בציוד ההקלטה מקלחת נרחבת של חלקיקים הגורמים לצירופי מקרים בין המונים, אפילו כשהם נמצאים במרחק גדול זה מזה".
ב־1937 הכיר רוסי את נורה לומברוזו, ב־1938 נישאו ברונו ונורה ובנו את ביתם בפדובה.
אף על פי שהוא נמנע לעסוק בפוליטיקה הרי כמה משותפיו ותלמידיו היו מעורבים במאבק נגד הפשיזם האיטלקי. נוסף על כך רוסי ורעייתו היו יהודים והם דאגו ככל שהאנטישמיות באיטליה צמחה בהשפעת גרמניה הנאצית. בסופו של דבר פוטר רוסי ממשרתו כפרופסור בשל חוקי הגזע האיטלקיים. ובלשונו: "בסופו של דבר, בספטמבר 1938, למדתי שאני כבר לא אזרח של ארצי ושבאיטליה, פעילותי כמורה ומדען הגיעה לקיצה.
גלות.
עם המכשול הזה בדרכו בתחיל רוסי בשלב חשוב בקריירה שלו. הוא סיכם את התקופה במאמר: "דעיכת המזוטרונים (1939–1945): פיזיקה ניסויית של חלקיקים בתקופת התום" אותו הציג בסימפוזיון שהתקיים ב-Fermi National Accelerator Laboratory ב־1980. ב-12 באוקטובר 1938 עזבו בני הזוג רוסי לקופנהגן לשם הזמין אותם הפיזיקאי הדני נילס בוהר. לא הייתה לזוג שום כוונה לחזור לאיטליה ובוהר סייע בחיפושו של רוסי אחר משרה בטוחה יותר בכך שארגן ועידה שהשתתפו בה הפיזיקאים המובילים. הוא קיווה שאחד מהם ימצא לרוסי משרה ואכן תוך זמן קצר הוזמן רוסי לבוא לאוניברסיטת מנצ'סטר שם פיתח בלאקט מרכז חשוב למחקר קרינה קוסמית. אחרי חודשיים בדנמרק הגיעו רוסי ונורה למנצ'סטר.
מנצ'סטר.
שהותו של רוסי במנצ'סטר הייתה קצרה אבל פרודוקטיבית. באותו זמן הושגה הבנה של המרכיב הרך. ב-1934 פרסמו הנס בתה וולטר הייטלר תיאור כמותי לא רק של ייצור זוגות של אלקטרון-פוזיטרון על ידי פוטונים אנרגטיים, כי אם גם על ייצור פוטונים על ידי אלקטרונים אנרגטיים ופוזיטרונים. במנצ'סטר שיתף רוסי פעולה עם לודוויג יאנוסי (Ludwig Jánossy) בניסוי שהוכיח את נכונות התאוריה של בתה-הייטלר על התהליך השני שעדיין לא אושש במלואו.
באותה תקופה הבהירו את אופיו של הרכיב הקשה. ב-1936 גילו אנדרסון ותלמידו חלקיקים של קרינה קוסמית שהמסה שלהם היית בין זו של האלקטרון ובין הפוזיטרון ולהם קרא אנדרסון בשם מזוטרונים. אלה נודעו, בסופו של דבר כ - μ meson שם שקוצר למיואון.
שיקגו.
כשצל המלחמה מרחף מעל אירופה המליצו בלאקט ואחרים לרוסי לעזוב את בריטניה. רוסי כתב לקומפטון שהזמין אותו להשתתף בסימפוזיון בקיץ בשיקגו ורמז שייתכן ותהיה גם משרה פנויה עבורו.. ביוני 1939 הפליג הזוג רוסי לניו יורק והם התקבלו על ידי פרמי ורעייתו לאורה שעזבו, גם כן, את איטליה בשל חוקי הגזע. בני הזוג רוסי נסעו לשיקגו לשם הם הוזמנו על ידי בתה.
אחרי כנס שנערך על אי יציבות של מזוטרון הגיעו להסכמה שיש צורך בעוד תצפיות. רוסי וקומפטון התחילו לתכנן את הניסוי. משום שהעוצמה של הרכיב הקשה עולה עם הגובה, בזמן שצפיפות האוויר יורדת, הציע קומפטון שהמחקר יתקיים בהר אוונס בקולורדו שם הוא עבד בשנות ה-30 וניתן לעבוד שם בגובה של 4,310 מטר. רוסי ועוזריו מיהרו לאסוף ציוד, לפני שהשלג יחסום את הדרכים.