את מחקר הפוסט-דוקטורט השלים בשנים 1966–1967 בבית הספר למשפטים של אוניברסיטת הרווארד. משפחות ברק וזמיר נסעו יחדיו לארצות הברית ללימודים. ברק התוודע לשיטת המשפטים ושיטת לימוד המשפטים האמריקנית. הוא הביע אהדה כלפי שיטת הלימוד הסוקרטית שהייתה נהוגה בהרווארד, אשר העדיפה פיתוח של שיח ודיון בין המרצה לסטודנטים על פני הרצאות של המרצים. במחקרו שם התמקד ברק בחקר דיני תאגידים ודיני שטרות, שני תחומים שהיה עליו להתחיל ללמד בהרצאותיו באוניברסיטה העברית עם שובו המיועד. בסיום שהותו בהרווארד פרסם ברק את הספר "מהותו של השטר". בהרווארד התוודע ברק לגישת "ההליך השיפוטי" (Legal Process), הנוגע לתפקידן וסמכויותיהן של הרשויות. חקר ההליך השיפוטי השפיע לימים על טיפוח האקטיביזם השיפוטי של ברק.
בשובם של ברק וזמיר לאוניברסיטה העברית, החלו במעין "מהפכה" בפקולטה למשפטים, כאשר זמיר נבחר לראש מכון החקיקה והחל לטפח את המכון ולקדם את יוקרתו. בשנת 1968 נתמנה ברק לפרופסור חבר באוניברסיטה העברית, ושם ייסד את כתב העת "משפטים". בשנת 1973 זכה בפרס קפלון, וב-1974 מונה לדיקן הפקולטה למשפטים. מינויו של ברק לדיקן, בגיל שלושים ושש, סימל את חילופי הדורות בפקולטה. בכהונתו כדיקן ניכר אצל ברק שתיעב ויכוחים, קידם פשרות והגעה לקונצנזוס וניחן בשקט ובשלווה במילוי תפקידו. כל אותה העת נרתע ברק מלתייג עצמו פוליטית ושמר על נייטרליות מוחלטת בבחינה פוליטית. הוא זכה בפרס ישראל למדעי המשפט לשנת 1975 (בגיל 38, מהצעירים בזוכי הפרס). הדבר העניק לו פרסום ציבורי רב. באותה שנה נבחר כחבר האקדמיה הלאומית הישראלית למדעים (ראו פירוט הפרסים וההוקרה למטה).
היועץ המשפטי לממשלה (1975–1978).
מינויו ותחילת כהונתו.
בשנים 1975–1978 כיהן כיועץ המשפטי לממשלה, מינויו של ברק למשרה נעשה ביוזמתו של שר המשפטים, חיים צדוק, שהציע לברק את משרת היועץ המשפטי לממשלה עם פינוי המושב בידי מאיר שמגר, שהתמנה לשופט בבית המשפט העליון. ברק ביקש מצדוק זמן לחשוב על קבלת המינוי. מינויו של ברק נתמך בין לבין בידי יואל זוסמן, נשיא בית המשפט העליון. למינוי זה היו מספר חסרונות: לברק לא הייתה מיומנות במשפט פלילי ומעולם לא העיד מול בית משפט. צדוק תמך במינוי של ברק וזה מצידו הסכים למינוי לאחר שהתייעץ עם זמיר וזוסמן. בכדי להסתגל לתפקיד החדש וללמוד את כל נושאיו התייעץ ברק בחשין ובגבריאל בך. במקור חשין ציפה לקבל את משרת היועץ המשפטי לממשלה, אך עם מינויו של ברק הוא תמך בו והיה ליד ימינו. באותה העת היה יצחק רבין ראש ממשלת ישראל, והיה נתון למאבקים פנימיים מתוך המערך מול שר הביטחון שמעון פרס. מאבק זה בין רבין לפרס הגיע לשיאו בפרשות ממושכות של הדלפות תוכן מסווג לידי התקשורת.
בתחילת דרכו בתפקיד היה ברק מעורב במשא ומתן סביב הסכם הביניים בין ישראל למצרים. זמן קצר לאחר כניסתו לתפקיד פורסמה בעיתון "הארץ" הדלפה שכונתה "מסמך רוזן" - חוות דעת שנועדה לראש הממשלה מאת היועץ המשפטי של משרד החוץ, לפיה הסכם קידוח הנפט של ממשלת מצרים עם חברת אמוקו נוגד את הסכם הביניים. רבין זעם על ההדלפה, וברק נענה לה בקביעת תקדים לפיו שרים אינם חסינים מפני דין פלילי במקרה של הדלפת סודות מדינה. במהלך הבחירות לרשויות המקומיות בגדה המערבית (1976), שני מועמדים שהיו מקורבים לאש"ף גורשו לפי הוראת הממשלה. עם מעצרם עורכי הדין שלהם הגישו עתירה לבג"ץ. הממשלה התעקשה על כך שאין לעכב את הגירוש והוא בוצע לבסוף רבע שעה בלבד לפני קיומו של הדיון. ברק, כנציג המשפטי של הממשלה, ננזף בידי השופט משה עציוני. לראשונה, נמתחה ביקורת ציבורית חריפה על ברק עצמו. אלמלא שר המשפטים צדוק, שהגן על ברק, ייתכן והקריירה הציבורית של ברק הייתה מגיעה לסופה עם משבר הגירוש. על אף שבמינויו של ברק לתפקיד היועץ המשפטי נסמך רבין על צדוק וכלל לא הכיר את ברק, עם הזמן הפך ברק ליועץ מקורב של רבין וראש הממשלה מצידו מצא בברק אדם ענייני יותר מרבים מהשרים בממשלתו.
בשנת 1976 אישר ברק לבתי הדין הרבניים לערוך ולאגור רשימה של ממזרים.
פרשת ידלין ואברהם עופר.
את ניסיונו המשפטי-הפלילי הראשון השיג ברק כאשר הוביל לעונש מאסר בפועל ליהושע פרץ, יו"ר הוועד של עובדי התפעול בנמל אשדוד, אשר קידם התפרעויות בנמל. ברק היה אחראי להחלטה לפתוח בחקירה משטרתית של אשר ידלין, מנכ"ל קופת חולים הכללית ומועמד לתפקיד נגיד בנק ישראל. שלושה ימים לאחר אישור מינויו של ידלין, בעת ארוחת צהריים בהשתתפות ברק ומפכ"ל המשטרה, שאול רוזוליו, שיתף המפכ"ל את ברק בעניין חשדות למעורבות ידלין בפלילים שנשמרו בסוד. ברק הנחה את רוזוליו לקיים חקירה ראשונית סמויה, אך תוך שבועיים מתחילתה דלפה הפרשה לידיעת הציבור. בעת חגיגות בר המצווה לבנו הבכור של ברק, אבנר, התקשר ידלין לברק, וטען בפניו כי "מעלילים עלי עלילת דם." ברק הציע לידלין להיבדק בפוליגרף וטען בפניו כי אם יקבע כי הוא דובר אמת יסגרו כל החקירות ואם יקבע כי אינו דובר אמת החקירה תימשך כרגיל והבדיקה לא תיוודע לציבור. ידלין הסכים לאחר לחץ רב ובבדיקה התברר כי אינו דובר אמת, כך שהחקירה המשיכה.
בסופו של דבר ידלין הורשע בלקיחת שוחד ונדון לחמש שנות מאסר, ומעמדו הציבורי של ברק כאדם בעל יושרה מברזל חוזק. בפרשה זו טבע ברק את המונח "מבחן בוזגלו", באומרו: "דין ידלין – כדין בוזגלו". המונח עורר תרעומת אזרחית עקב משמעות הלוואי בין השם בוזגלו לבין בני עדות המזרח, הרווח בקרבם. מכאן עלתה הטענה כי המונח טומן בחובו הערה נגד בני עדות המזרח מצידו של ברק. שנים לאחר מכן, בראיון שנערך עמו לספר "ללא גלימה", אמר בעניין: "כשאמרתי בוזגלו לא התכוונתי להבדיל בין ספרדי לאשכנזי, אלא להבחין בין איש שלטון לאיש מהעם".
לאורכה של החקירה בפרשת ידלין היה אברהם עופר, שר השיכון, מבין התומכים העיקריים של ידלין, בטענה כי הוא חף מפשע וכי "שותים את דמו". לאורך הפרשה עלו חשדות למעורבותו של עופר בחלק מהעבירות של ידלין ובסופו של דבר החלה פרשת עופר על בסיס קובלנות פליליות פרטיות. החשדות עסקו בפעילותו של עופר בתקופה שפעל בחברת שיכון עובדים. מהלך החקירה, ובעיקר אורכה, הובילו לקרע בין ברק לראש הממשלה רבין. עיקר התנגדותו של רבין למהלך החקירה נגע למשך הזמן שלקחה, שכן טען כי בלתי אפשרי שעופר, שר בממשלתו, יוכל לתפקד כראוי בתפקידו לנוכח החקירה הממושכת. ברק היה אחראי על ההחלטה להמשיך בחקירת משטרה בעניין עופר, חרף בקשת השר להפסיק חקירה זו. רוב החשדות בחקירה התבררו כחסרות שחר מלבד הממצאים האחרונים בה, שעיכבו אותה. ממצאים אלו כללו עדות של עורך הדין גושן, שהיה עד מפתח בפרשת ידלין. עקב התעכבות הפרשה זימן רבין את ברק ושר המשפטים צדוק לביתו, מהלך שהוביל לסיקור תקשורתי רב בעניין.
לאורכה של החקירה נדמה היה כי עוול גדול נעשה לעופר, והוא התקשה לתפקד כשר. רבין התקשה לראותו במצב זה שכן היה חבר קרוב שלו וברק גם כן חיבב אותו על סגולותיו כשר צעיר ונמרץ. על אף הלחץ הכבד שאפף את ברק, הוא המשיך בחקירה. עופר התאבד ב-3 בינואר 1977, קודם שהסתיימה חקירתו. הוא הותיר אחריו מכתב אחרון. עם התאבדותו של עופר נגנזה החקירה וב-9 בינואר שלח ברק לרבין תקציר של מהלך החקירות. בניו של עופר לא ראו בברק האשם במות אביהם, וכאשר ביקשו ממנו את תקציר החקירה הוא שלח את עורך הדין אמנון גולדנברג לתמלל עבורם את החקירה.
פרשת חשבון הדולרים.
במרץ 1977 נחשפה פרשת חשבון הדולרים כאשר פורסם בעיתון "הארץ" כי רעיית ראש הממשלה לאה רבין החזיקה חשבון בנק פעיל בארצות הברית, דבר שנגד את חוקי המטבע בישראל באותה העת. ברק כינס את צוותו בלשכת היועץ המשפטי לממשלה כדי לבחון אפשרות לסגור את הפרשה בתשלום כופר. ברק ביקר את רבין בביתו, תשאל את ראש הממשלה ובהמשך גם את רעייתו, וביוצאו מביתם הבטיח להם "אל תדאגו, הכל יהיה בסדר". לאחר התשאול הגיעו לידיו של ברק מסמכי הבנק, והוא שינה את עמדתו וחזר בו מההצעה לסגירת הפרשה בכופר. מאוחר יותר הסביר ברק שאם היה סוגר את הפרשה בכופר היה פועל נגד החוק ועל כן היה חייב להתפטר מתפקידו כיועץ המשפטי לממשלה.
כאשר נודע לברק על המאבקים סביב הפרשה שצצו בתוך משרד האוצר, הורה להעביר את ניהול הפרשה לידי משרד היועץ המשפטי. לאחר לחצים רבים מצידם של אישים, כדוגמת שר האוצר יהושע רבינוביץ, לסגור את הפרשה, ברק החליט להעמיד לדין את לאה רבין בשל חשבון הדולרים, החלטה שהביאה ליציאתו של ראש הממשלה יצחק רבין לחופשה ולפרישתו מהנהגת המערך לפני הבחירות לכנסת ב-1977. במקור התכוון ברק להעמיד לדין גם את ראש הממשלה. לדבריו של מנכ"ל משרד ראש הממשלה, עמוס ערן: "כשרבין קיבל את הידיעה שברק מתכוון להעמידו לדין, חל אצלו שינוי מיידי בגישה וכבר באותו יום אמר לנו, אני הולך להתפטר." רבין עמד תחילה להתפטר מראשות הממשלה וגם מהכנסת, ולבסוף, לאחר שמקורביו ניסו לשכנעו שלא לעשות זאת, החליט להישאר בכנסת. עוד באותו היום סיפר שר המשפטים צדוק לברק על כוונתו של רבין. ברק בתגובה ויתר על העמדתו לדין של רבין. את החלטתו להימנע מהעמדת יצחק רבין לדין נימק כך: "יצאתי מתוך הנחה שרבין נענש עונש כבד על כך שנאלץ לפרוש מתפקידו. לא היה מקום להענישו פעם נוספת."