ב־1 בדצמבר 1981 קודם ברק לדרגת אלוף (הצעיר ביותר במטכ"ל) ומונה לראש אגף התכנון בצה"ל. במסגרת תפקידו ניסח ברק ב־1982 מסמך הממליץ על בחינת אפשרות למלחמה יזומה בלבנון, מעבר לגבולות תוכנית אורנים כדי לקיים מציאות אזורית טובה יותר. במקביל לתפקידו כראש אג"ת, מונה לסגנו של מפקד הגיס הצפוני, אביגדור בן-גל. במלחמת לבנון הראשונה ב־1982 היה הגיס אחראי על הגזרה המזרחית של בקעת הלבנון. בשנת 1983 מונה לראש אגף המודיעין. בתחילת 1985 החליטה מערכת הביטחון על נסיגת צה"ל מלבנון והקמת רצועת הביטחון בדרום לבנון. אולם בניגוד לרוב במטה הכללי, התנגד ברק להקמת אזור ביטחון שיתבסס על מוצבים, והציע להקים בלבנון שלוש מיליציות: דרוזית במזרח, נוצרית במרכז ושיעית במערב. בינואר 1986 מונה ברק למפקד פיקוד המרכז. בזמן כהונתו היה אחראי על הקמת יחידה מיוחדת ללוחמה בטרור בשטחי יהודה ושומרון – יחידת דובדבן.
ב־1987 מונה ברק לתפקיד סגן הרמטכ"ל. במהלך כהונתו, התנגד להמשך פרויקט הלביא ועמד בראש הצוות המתכנן של מבצע הצגת תכלית ב־1988, במהלכו חוסל אבו ג'יהאד. הוא אף הצטרף לכוחות אשר הפליגו לתוניס ופיקד על המבצע מתוך חפ"ק באחת הספינות. לקראת סוף כהונתו ב־1991, פרצה מלחמת המפרץ. אף שצה"ל לא התערב בלחימה, היה עליו להתמודד עם התקפות טילי הסקאד מעיראק על העורף האזרחי, ולתכנן את המענה המבצעי של צה"ל. אף שברק המליץ לדרג המדיני לבצע את תוכנית התקיפה של צה"ל בעיראק, קיבל ראש הממשלה יצחק שמיר את המלצת הרמטכ"ל דן שומרון שלא לבצעה. טרם קבלת ההחלטה, נלווה ברק לפגישה סודית בין שמיר לחוסיין, מלך ירדן ברובע קנסינגטון, שבה ביקשו ממנו שחיל האוויר הירדני לא יתערב כאשר יעברו המטוסים הישראלים במרחב האווירי הירדני.
מאוחר יותר, בהמלצת קולין פאוול ובאישור הנשיא ג'ורג' בוש (האב), קיבל ברק עיטור אמריקאי על תרומתו למאמץ המלחמתי ולהצלחת המלחמה במפרץ.
רמטכ"ל צה"ל.
ב־1 באפריל 1991 הועלה לדרגת רב-אלוף ומונה לרמטכ"ל ה־14 של צה"ל. במהלך כהונתו היה אחראי ליישום הסדרי הביטחון וליציאת כוחות צה"ל מעזה ומיריחו במסגרת מימוש הסכם אוסלו א'. כרמטכ"ל מילא תפקיד מכריע בהחלטה על ההתנקשות במזכ"ל חזבאללה ב־1992, עבאס מוסאווי.
בזמן כהונתו אירע אסון צאלים ב' ב־5 בנובמבר 1992, שבו נהרגו חמישה חיילים ועוד שישה נפצעו באימון של סיירת מטכ"ל לקראת מבצע שנועד לחסל את נשיא עיראק, סדאם חוסיין. ברק וקציני מטכ"ל נוספים, שבאו לצפות באימון, נכחו באזור. לאחר פרישתו מצה"ל ולפני תחילת הקריירה הפוליטית, התפרסם ב"ידיעות אחרונות" תחקיר שלפיו ברק נטש את המקום לפני הגשת עזרה לפצועים. הפרשה העיבה על כניסתו לחיים הפוליטיים, וברק נלחם על שמו הטוב בריאיון סוער עם ניסים משעל, שבו העיד על עצמו כי ראה לאויביו את "הלבן של העיניים". יריביו הפוליטיים ניסו להדביק לו את ההאשמה בהפקרת פצועים, וצחי הנגבי כינה אותו בנאום בכנסת "אהוד ברח". ב־15 במרץ 1999 פורסם דו"ח מבקר המדינה, אליעזר גולדברג, שקיבל את טענות ברק וניקה אותו מכל אשמה בנימוק כי "הרמטכ"ל נשאר במקום 45 דקות לפחות אחרי האסון".
בינואר 1993 הופיע ברק בפני בית המשפט העליון כטוען המרכזי מטעם מדינת ישראל בדיון על גירוש פעילי החמאס ללבנון.
באותה שנה פיקד על מבצע דין וחשבון בדרום לבנון נגד ארגון חזבאללה. בשנת 1994 העיד לפני ועדת שמגר לגבי טבח מערת המכפלה. באותה שנה הורה על תכנון וביצוע מבצע עוקץ ארסי, שבמהלכו חטפה סיירת מטכ"ל בליל 21 במאי את מוסטפא דיראני מביתו בדרום לבנון. ב־14 באוקטובר אותה שנה, אישר ראש הממשלה יצחק רבין בהמלצת ברק את פעולת ההשתלטות של סיירת מטכ"ל על הבית בכפר ביר נבאלא שבו הוחזק החייל החטוף נחשון וקסמן. כוח הסיירת נכשל בניסיון החילוץ של החייל, ובפעולה נהרג וקסמן וכן קצין היחידה ניר פורז. בשנה זו גם לקח חלק בגיבוש הצדדים הצבאיים של הסכם השלום עם ירדן, והיה שליחו של רבין לשיחות עם סוריה ולבנון. בנובמבר אותה שנה נפגש בוושינגטון עם שגריר סוריה בארצות הברית, וליד מועלם, ועם הרמטכ"ל הסורי חיכמת שיהאבי, ובכך היה הרמטכ"ל הישראלי הראשון שנפגש עם הרמטכ"ל של סוריה.
קריירה פוליטית.
שר בממשלה.
ב־1 בינואר 1995 סיים ברק את תפקידו כרמטכ"ל. בחודש מרץ השתחרר מצה"ל ובמקביל יסד עם גיסו חברה עסקית בשם "Essence", ונסע לוושינגטון, שם עבד ב"" (CSIS). הוא פנה לעסקים פרטיים, אך כבר ביולי אותה שנה, לאחר תקופת צינון בת שלושה חודשים, מינה אותו ראש הממשלה יצחק רבין לשר הפנים בממשלה ה־25. אחת הפעולות שהספיק לעשות כשר פנים היא ההחלטה על הענקת אזרחות ישראלית ליונתן פולארד.
לקראת השלב הסופי של הדיונים על הסכם אוסלו ב', נמנע בהצבעה על ביצוע ה"פעימות".
לאחר רצח רבין, עזב ברק ב־23 בנובמבר 1995 את משרד הפנים ומונה לשר החוץ בממשלה ה־26 בראשות שמעון פרס. מספר ימים אחר כך, ב־27 בנובמבר, השתתף ב"ועידת ברצלונה" וחתם בשם מדינת ישראל על "הצהרת ברצלונה" שהובילה להקמתו של ארגון איחוד מדינות הים התיכון. בקבלת הפנים למשתתפי הוועידה בארמונו של מלך ספרד, נפגש ברק לראשונה עם יאסר ערפאת. בדצמבר 1995 נפגש בבודפשט עם שר החוץ של תוניסיה, חביב בן יחיא והחל לנהל משא ומתן על כינון יחסים דיפלומטיים עם תוניסיה, שבסופו נפתחו באפריל ובמאי 1996 משרדי אינטרסים בשתי המדינות. בינואר 1996 ביקר במרוקו, שם נפגש לשיחה עם המלך חסן השני ונתקבל על ידי ראשי הקהילה היהודית המקומית.
חבר הכנסת באופוזיציה.
בסוף מאי 1996 נערכו הבחירות לכנסת ה־14, שבעקבותיהן נותרה מפלגת העבודה באופוזיציה. ברק נעשה חבר הכנסת ומונה מטעם המפלגה לחבר בוועדת החוץ והביטחון.
ב־3 ביוני 1997 נבחר ברק בבחירות המקדימות לתפקיד יו"ר מפלגת העבודה ברוב של מעט יותר מ־50%, כשהוא גובר על יוסי ביילין, שלמה בן עמי ואפרים סנה.
בספטמבר אותה שנה, לקראת כינוס מיוחד של ועידת מפלגת העבודה בעיירת הפיתוח נתיבות, הודיע ברק כי הוא "מבקש סליחה בשם מפלגת העבודה ומפא"י על כל דורותיה", על הטעויות שנעשו בעבר, לטענתו, בתהליך קליטתם של בני עדות המזרח בישראל.
במרץ 1998 אמר בריאיון לעיתונאי גדעון לוי: "אני משער שאם הייתי (פלסטיני) בגיל המתאים, בשלב מסוים הייתי נכנס לאחד מארגוני הטרור". עם זאת, הוא הוסיף שלדעתו "פעולות ארגוני הטרור הפלסטיני, הפוגעות בנשים וילדים הן חמורות, נבזיות ושפלות". ברק הותקף על אמירה זו על ידי יריביו הפוליטיים, במיוחד במהלך מסע הבחירות לראשות הממשלה.
ראש ממשלת ישראל.
במאי 1999 התמודד ברק בבחירות לכנסת החמש עשרה ולראשות הממשלה בראש תנועת ישראל אחת שהורכבה ממפלגת העבודה, ממפלגת גשר וממפלגת מימד. ברק זכה בבחירות לראשות הממשלה ברוב של 56% מול בנימין נתניהו. ישראל אחת זכתה ב־26 מושבים בכנסת (מתוכם 23 מושבים למפלגת העבודה, התוצאה הנמוכה ביותר עד לאותה עת) והייתה הרשימה הגדולה ביותר בכנסת ה־15, אולם לגוש השמאל־מרכז לא היה רוב. בליל הבחירות נשא ברק את נאום "זהו שחר של יום חדש" המפורסם, שכתב משה גאון, לקול קריאות הקהל "רק לא ש"ס". ב־6 ביולי 1999 הושבעה בכנסת הממשלה ה־28, בראשותו. בקואליציה שהרכיב ברק היו חברות ישראל אחת, ש"ס, מרצ, מפד"ל, יהדות התורה וישראל בעלייה. בנוסף לתפקיד ראש הממשלה, החזיק ברק גם בתיק הביטחון. שר האוצר היה אברהם בייגה שוחט ושר החוץ דוד לוי. כמנכ"ל משרד ראש הממשלה מינה ברק את יוסי קוצ'יק, כמנהל לשכת ראש הממשלה מינה את חיים מנדל שקד ולתפקיד יועץ התקשורת מינה את גדי בלטיאנסקי, שהושאל ממשרד החוץ.
ניצחונו בבחירות היה כרוך ב"פרשת העמותות", כאשר במהלך הבחירות הקימו תומכי ברק עמותות אחדות, חלקן פיקטיביות, ודרכן מימנו את הקמפיין האישי שלו, תוך ניצול מה שהוא כינה, בעקבות אליקים רובינשטיין, "הלקונה בחוק". מבקר המדינה קנס את מפלגת העבודה בקנסות כבדים בגין עבירות על חוק מימון מפלגות. ברק נחקר באזהרה, אולם בשלב מוקדם הוחלט שלא להעמידו לדין. רבים מאנשיו של ברק שנחשדו בפרשה, בהם בלט מזכיר הממשלה יצחק הרצוג, שמרו על זכות השתיקה. לבסוף החליטה פרקליטות המדינה שלא להעמיד איש לדין, בשל קושי לגבש כתבי אישום.
מיד לאחר הבחירות הצליח ברק להקים ממשלה רחבה אולם עד מהרה התגלו קשיים ניכרים בקואליציה. ב־5 בספטמבר 1999 פרשה יהדות התורה מהקואליציה וזאת בשל פרשת העברת המשחן, חלק מטורבינה של חברת החשמל, בשבת. בעיה משמעותית יותר החלה במרץ 2000, כאשר הקואליציה התפוררה למעשה, תוך שרבים מחבריה הפורמליים מצביעים בניגוד למשמעת הקואליציונית.
שר התחבורה וסגן ראש הממשלה יצחק מרדכי הסתבך בתחילת 2000 בפרשה של עבירות מיניות, ונאלץ לפרוש בסוף מאי 2000. בנוסף על כך שורה של סכסוכים חמורים בנוגע לסמכויות המוענקות לסגן שר החינוך מש"ס, משולם נהרי, על ידי יוסי שריד הביאו לפרישה של מרצ בסוף יוני, לאחר שברק נטה לטובת ש"ס.
לקראת סוף כהונת ממשלתו, לאחר שפרשה ש"ס מן הקואליציה, ניסה ברק להוביל מהלך שכינה "מהפכה אזרחית", שהוא יישום חלקי של הפרדת הדת מהמדינה, כולל הפעלת תחבורה ציבורית בשבת ואת חברת התעופה הלאומית אל על. אולם לאור התנגדות שותפיו לקואליציה ממפלגת מימד, והקדמת הבחירות נגנזה התוכנית.
במהלך כהונתו הוקמה ועדת טל, שבעקבות פעולתה חוקק – בתקופת ממשלתו של אריאל שרון – "חוק טל", שעוסק בהסדרת גיוס בני הישיבות לצה"ל.