בשלב זה הצטרפו תלמידיו מאלג'יר והקבוצה כולה התרכזה בליבורנו. עם גיבוש תשתית הבחורים לישיבתו, יכול היה לפתוח במסע התרמה לכינון הישיבה, ואכן בחורף ה'תק"א (1740–1741) נסע ברחבי איטליה, וגייס בעיקר כספים, אך גם אנשים נוספים שהשתכנעו להצטרף עמו למסע העלייה. בין היתר ביקר במנטובה ובמודינה ושכנע קבוצת תלמידי חכמים לעלות לארץ ישראל ולהצטרף לתלמידי הישיבה. הוא תכנן לנסוע שוב לאמסטרדם, הפעם לצורך הדפסת ספרו "פרי תואר", אולם לא ידוע אם תוכנית זו אכן יצאה אל הפועל, או שכתב היד נשלח בידי שלמה אלוף, מיהודי ליבורנו, שטיפל בהדפסת ספרו זה.
בארץ ישראל.
המסע מאיטליה למזרח התיכון העות'מאני.
בערב ראש חודש אב תק"א (1741) יצא רבי חיים בן עטר עם שלושים מתלמידיו ובני ביתם במטרה לעלות לארץ ישראל דרך אלכסנדריה, ולהקים בה ישיבה. בי' באב הגיעה החבורה למסינה שבסיציליה, שהייתה אז חלק מממלכת נאפולי שתחת שלטונו של קרלו השביעי (לימים מלך ספרד); בשל המצב הכלכלי הקשה במסינה של אותם ימים, ורצונם של שלטונות האי לעודד הגירת סוחרים יהודים לתחומה, זכתה החבורה ליחס מקל בהסגר שהיה נהוג אז לבאים מחוץ לאי, וזמן ההסגר קוצר משבעה לשלושה ימים.
שבוע לאחר בואם למסינה הפליגו בני החבורה לאלכסנדריה והגיעו אליה בתום הפלגה של שלושה ימים. עם הגיעם לאלכסנדריה הגיעה אליהם הידיעה על מגפה שפרצה בירושלים, והם התעכבו במצרים שבועיים נוספים. בתקופה זו היה שלטון האימפריה העות'מאנית מבוזר ומחולק למחוזות (איילט). השלטון במצרים היה כפוף ל"שער הנשגב" באיסטנבול כאיילט בפני עצמו, שטחי ארץ ישראל השתייכו ל"איילט סוריה (דמשק)", ואילו שטחי הגליל ועמק יזרעאל השתייכו לאיילט צידון. מעורבות השלטונות בימים אלו בחיי התושבים הייתה מזערית והתבטאה כמעט באופן בלעדי בגביית מיסים ושלמונים עבור השלטון המרכזי. עם היחלשות השלטון המרכזי באיסטנבול, עלה כוחם של המושלים המקומיים בכל אזור, שאף ששאבו את כוחם הרשמי מכוח הדרגים שמעליהם, לא תמיד היו ממושמעים לשלטון המרכזי, ולעיתים קרובות התלקחו מלחמות בין צבאות הפאשא (המושל האזורי ששאב את סמכותו ישירות מהשלטון המרכזי) לבין המושלים האמורים להיות כפופים לו. בתקופת עלייתם של בני החבורה לארץ ישראל שרר שקט ברחבי הארץ, אך כחודשים ספורים לאחר עלייתם ועזיבתם את הגליל, התפתחה מלחמה בשטחי הגליל כאשר סולימאן אל-עדאם, פאשא דמשק, החליט להיעתר לקריאת ראשי שבטים מאזור שכם ולהטיל מצור על טבריה, שהייתה כפופה באופן רשמי לאיילט צידון.
לאחר שבועיים של שהייה באלכסנדריה עלו על סיפונה של אונייה שהייתה אמורה להפליג ליפו, וממנה תכננו להמשיך בדרך קצרה יחסית לירושלים. הם גם שמעו שבדרך הארוכה יותר מעכו לירושלים, מסתובבים שומרים חמושים ("גאפירים") התובעים דמי מעבר. למעשה, רב-החובל הפר את התחייבותו בעל פה, וסירב לעגון ביפו, אף על פי שנאלץ לפצותם על כך. לאחר מספר ימי הפלגה הגיעו לעכו. בדיעבד התברר כי המגפה בירושלים התחדשה והכתה גם בתושבי יפו. נסיעה מתוכננת לחלופה התיישבותית בצפת נדחתה בשל חשש מחמושים ערבים ודרוזים שהטילו את חיתתם על היישוב היהודי בצפת, זאת על-פי דבריהם של "ראשי ישיבות" שנמלטו מצפת לעכו, ושל קבוצה מפולין שהתעתדה אף היא להגיע לצפת ונשארה זמנית להתגורר בעכו. לבסוף החליטה הקבוצה להישאר בעכו עד תום חגי תשרי.
בחיפה ובגליל.
לאחר ראש השנה, ערך רבי חיים בן עטר עם תלמידיו ביקורים בקברי קדושים בגליל התחתון והגיעו גם לטבריה. בערב יום כיפור נסעו לחיפה. את תפילות יום הכיפורים ערכו במערת אליהו שעל צלע הר הכרמל. למחרת יום כיפור עלו להתפלל באתר שאותו זיהו כקברו של אלישע בן שפט, ליד מבנה מנזר סטלה מאריס כיום. הם שבו לעכו, ואחרי חג הסוכות החליטו להקים את ישיבתם באופן זמני בעכו. הלימודים נפתחו רשמית בראש חודש חשוון תק"ב (חורף 1741), ואל תלמידיו הבאים עמו מאיטליה הצטרפו מספר תלמידים מצפת. תוכנית הלימודים בישיבה כללה לימוד סוגיות מן התלמוד הבבלי בהשוואה למסקנות הרמב"ם בספרו "משנה תורה" בהלכות המקבילות. במקביל המשיכו מדי ראש חודש לערוך "זייארות" – עלייה והשתטחות על קברי קדושים.
בתקופת שהותו בעכו הוצע לרבי חיים בן עטר להשתקע בטבריה ולהקים בה את ישיבתו המתוכננת. המציע, רבי חיים אבולעפיה, שהיה ממחדשי היישוב היהודי בטבריה, רצה לחזק את ההשפעה התורנית ביישוב, בהגדלת מצבת תלמידי החכמים בה והוספת ישיבה. בעת ביקורו של בן עטר ב-27 במרץ 1742 בטבריה אירח אותו הרב אבולעפיה וניסה לשכנע אותו בעדיפותה של טבריה על פני ירושלים. הוא הציע שבן עטר ייסע בעצמו לירושלים כדי להתרשם מהתנאים הכלכליים הקשים ששררו בה לטעמו, ואחר כך ישוב לטבריה, שבה שררה רווחה מסוימת לקהילה היהודית בשל קשריו ההדוקים של אבולעפיה עם דאהר אל-עומר שליט הגליל. רבי חיים בן עטר שקל להיענות בחיוב להצעה זו, אך התנה את הסכמתו באישורם של חברי ועד "כנסת ישראל" בליבורנו, שסיפקו את הגב הכלכלי למסע ולישיבה שבדרך. הוא שלח מכתב ברוח זו, תוך המלצה אישית שלו על אפשרות זו; במכתבו רמז כי הוא תומך בהקמת הישיבה בטבריה מאחר שלדעתו נרמז במקורות שהגאולה אמורה להתחיל ב"התנערותה של טבריה מן העפר". בהמשך קיץ 1742, לאחר שבני החבורה חזרו לעכו, נפטר תלמידו הרב שמואל נחמני (אחיו של הרב שמשון חיים) בהותירו אחריו אישה וילד, וזמן קצר אחר כך נפטר אחד הבחורים שהצטרפו לעלייה זו. החבורה עזבה את עכו ובחודשים סיוון ותמוז התגוררו בפקיעין.
בירושלים.
בסוף חודש תמוז ה'תק"ב (1742) נודע לבני החבורה שהמגפה בירושלים פסקה, והם החליטו לעלות לירושלים, בשלב ראשוני למטרת בדיקת היתכנות הקמת הישיבה בה, בהתאם להצעתו של רבי חיים אבולעפיה ותוך תיאום עם אנשי "כנסת ישראל" בליבורנו (למעשה, ר' חיים בן עטר דרש מהם במכתב אחר להותיר בידיו את ההכרעה אם להקים את המוסד בירושלים או בטבריה). לקראת תחילת חודש אלול הגיעה החבורה לירושלים והקימו את "ישיבת כנסת ישראל" בחצר רבי עמנואל חי ריקי. הם התקבלו בירושלים בכבוד רב, ותרמה לקבלת פנים זו העובדה שהיה להם מימון עצמאי שהתקבל מליבורנו, כך שלא נפלו לנטל על שאר התושבים ולא התחלקו עמם בכספי "החלוקה". ישיבת כנסת ישראל כללה למעשה שתי ישיבות, אחת לתורת הנגלה ואחת לנסתר. בעוד שהקהילה הגרעינית של העולים עם רבי חיים בן עטר מנתה רק שלושים נפשות, שמתוכם רק מעט יותר מעשרה "חכמים", התגבשה סביבו קהילה למדנית רחבה יותר מבני המקום. הוא שאב מכך סיפוק רב והתבטא במכתב מאותם ימים: .
עם תלמידיו ממרוקו שהיו בין מייסדי "כנסת ישראל" בירושלים נמנו בין היתר רבי דוד חיים שמואל חסאן, רבי שם טוב גבאי, רבי חיים יאודה אמזלג ורבי יוסף אמזלג, רבי יאודה די אבילה, רבי אברהם ישמעאל חי סנגויניטי ורבי משה נג'ארה. תלמידו המפורסם ביותר מתקופת ירושלים היה רבי חיים יוסף דוד אזולאי (חיד"א) שכותב בספרו שם הגדולים בערך של רבו:בתנועה החסידית, שהקפידה להתייחס אל רבי חיים בן עטר בכינוי "הקדוש", הועברה מסורת לפיה גיסו של הבעש"ט, רבי גרשון מקוטוב, ביקר בירושלים והחליף דברים עם ה"אור החיים". ואולם הביסוס העיקרי של מסורת זו נמצא בגניזת חרסון, מה שגרם לאישים חסידיים מרכזיים, כמו הרב מאיר דן פלוצקי, לפקפק בנכונותה. לדברי המבקרים, הרב מקוטוב הגיע לארץ ישראל כמה שנים לאחר פטירת רבי חיים בן עטר, כך שהסיפור לא יכול היה להתרחש. מאידך, המצדדים באמיתות המפגש מצביעים על מקורות קדומים אחרים מלבד גניזת חרסון האמורה; כדי ליישב את הסתירות בסיפור נאלצים מצדדיו להניח כי הרב מקוטוב עלה פעמיים לארץ ישראל או שפגישתם נערכה באופן אחר.
בתקופת ירושלים מילא רבי חיים בן עטר תפקיד מרכזי בחיים הציבוריים של היישוב הקטן בעיר, ומלבד התחום התורני, שבו השפיע רבות, היה שותף לפעילות הציבורית, הן זו הפנים-קהילתית והן זו החיצונית, כמו פעילות שתדלנית מול מושלה העות'מאני של ירושלים. הוא עסק בצורכי ציבור ודאג לפרנסתם של תלמידי חכמים, נושא שעסק בו עוד בהיותו בחוץ לארץ. בקשריו עם יהודי ליבורנו תרם להרחבת היישוב היהודי בארץ ישראל במאה ה-18.
שתי אגדות מפורסמות נכרכו בתקופת שהותו בעיר:
פטירתו.
רבי חיים בן עטר השתקע בירושלים וביסס את מקומו. בראשית קיץ תק"ג, בחג השבועות, החל לדבר עם תלמידיו על הגאולה המתקרבת ולהכינם לקבלת פני משיח; ואולם מיד לאחר החג חלה נסיגה פתאומית בתוכניות ההכנה לקראת התגלות המשיח, ורבי חיים הסביר לתלמידיו שהייתה שעת כושר לגאולה אך היא הוחמצה. הלימודים בישיבה חזרו למסלולם הרגיל, ולאחר חודש הוא חלה במחלתו האחרונה. הוא השאיר הנחיות מפורטות לתלמידיו באשר ליורשו בהנהגת סדרי הישיבה ובאשר לחפצי הקודש שלו. הוא נפטר במוצאי שבת ליל ט"ו בתמוז ה'תק"ג, 6 ביולי 1743, פחות משנה לאחר עלייתו לירושלים, והוא בן 47 שנה.
הוא נקבר בבית הקברות בהר הזיתים. על מצבת קברו נחרת בין השאר: . את נוסח המצבה כתב תלמידו החיד"א. הייתה בכך חריגה מן הנהוג באותה תקופה בירושלים שלא לכתוב תארים ושבחים על גבי המצבות אלא את שמות הנפטרים בלבד, מחשש שמצבות האבן הכבדות שמאפשרות טכנית את ביצוע החריתה, ימשכו את תשומת לבם של גנבים שעשו בהן שימוש לצורכי בניין. בצמוד למצבה נבנה עמוד ובתוכו גומחה שבה ניתן היה להדליק נרות.
הידיעה על פטירתו הפתאומית התפשטה במהירות ברחבי העולם היהודי, ונישאו עליו הספדים מפי גדולי הרבנים: רבי ישראל יעקב אלגאזי בירושלים, ורבי יצחק בכר דוד בקושטא. רב העיר ליבורנו, רבי מלאכי הכהן, מחבר ספר הכללים "יד מלאכי", חיבר קינה מיוחדת על לכתו; בין שורותיה שזורים שמות כל ספריו של רבי חיים בן עטר: