בסוף שנות ה-60 יצר קשר קרוב עם הזמר אריק קלפטון והם כתבו יחד את השיר "Badge" שיצא באלבום "Goodbye" של להקת קרים בה היה קלפטון חבר. האריסון אף ניגן בגיטרה בהקלטת השיר. מסיבות משפטיות, האריסון השתמש באלבום בשם הבדוי "L'Angelo Misterioso". קלפטון אף השתתף בהקלטת השיר של הביטלס "While My Guitar Gently Weeps". מאוחר יותר, בשנת 1974, אשתו של האריסון עזבה אותו לטובת קלפטון, לטענתה לאחר שהאריסון בגד בה עם אשתו של רינגו סטאר, מורין. למרות זאת, האריסון וקלפטון נשארו חברים קרובים עד מותו של האריסון ושיתפו פעולה בפרויקטים מוזיקליים רבים.
באותה תקופה הוציא את אלבום הסולו הראשון שלו, פסקול לסרט "Wonderwall", בבימויו של ג'ו מאסו. כל היצירות באלבום היו אינסטרומנטליות למעט שיר אחד בשפה ההודית. ההקלטות נערכו בחלקן באנגליה בדצמבר 1967 ובחלקן בבומביי שבהודו, בינואר 1968. היה זה אלבום הסולו הראשון שהוציא אחד מחברי להקת הביטלס. הסגנון המוזיקלי היה רוק בשילוב מוזיקה הודית והשתתפו באלבום רינגו סטאר, קלפטון וכן מוזיקאים הודים רבים. האלבום לא זכה להצלחה באנגליה ולהצלחה מועטה בארצות הברית.
במהלך הקלטת האלבום The Beatles נוצרו חיכוכים בין האריסון ללנון-מקרטני; האריסון אף שקל לעזוב את הלהקה מספר פעמים. בין השנים 1967–1969 הביע מקרטני את חוסר שביעות רצונו מנגינתו של האריסון בכמה הזדמנויות שונות. המתח הגיע לשיאו בצילומים לסרט התיעודי על הקלטת האלבום Let It Be. עימותים בין האריסון ומקרטני מתועדים במספר סצינות מהסרט. התסכול הרב הוביל את האריסון לעזוב את הלהקה ב-10 בינואר 1969. הוא חזר ללהקה 12 ימים לאחר מכן, לאחר משא ומתן עם שאר חברי הלהקה.
במהלך שנת 1969 ג'ורג' האריסון הוציא אלבום סולו נוסף בשם Electronic Sound, שאופיין במוזיקה אלקטרונית ואוונגרד. באלבום ג'ורג' האריסון ניגן בסינתסייזר אנלוגי, מחברת מוג, והוא כלל שתי רצועות ארוכות למדי שתפסו את שני הצדדים, בהתאמה.
הלהקה חזרה לאולפן ההקלטות בפעם האחרונה על מנת להקליט את האלבום Abbey Road (שיצא בסופו של דבר לפני האלבום Let It Be). היחסים בין חברי הלהקה היו עדיין מתוחים אך ההקלטות הסתיימו ללא תקלות. האלבום כלל את שני השירים המצליחים ביותר שכתב האריסון עבור הלהקה, "Something" ו- "Here Comes the Sun".
לימים, כאשר פרסם האריסון את הספר האוטוביוגרפי שלו "I Me Mine" (כשם שירו מהאלבום "Let It Be"), סיפר כי סבל מהערצת ההמונים וההתעניינות הבלתי פוסקת של התקשורת בביטלס ואף תיאר את אותן שנים כ"גיהנום".
שנות ה-70.
אחרי התפרקות הביטלס ב-1970 הוציא האריסון מספר אלבומי סולו שכללו גם חומרים רבים שכתב בתקופת הביטלס. האלבום הראשון שהוציא היה "All Things Must Pass" ב-1970: אלבום משולש זה זכה להצלחה מסחרית גדולה וכן להערכה רבה מבחינה מוזיקלית. האלבום הופק על ידי האריסון ופיל ספקטור. כמו כן השתתפו בהקלטות רינגו סטאר, קלאוס פורמן ובילי פרסטון. ב-1976 תבעה להקת "השיפונז" (Chiffons) את האריסון כי שיר מהאלבום שזכה להצלחה רבה, "My Sweet Lord", הוא העתקה של שיר שהקליטו כבר בשנת 1963 בשם "He's So Fine". האריסון הורשע בבית המשפט ב"העתקה לא מודעת" של השיר והתביעה לגבי גובה הפיצויים נמשכה עד שנות ה-90, כשלבסוף המנהל של האריסון, אלן קליין, קנה את החברה שהוציאה את השיר של להקת השיפונז והאריסון מצא עצמו כבעלים החוקי על הזכויות של שני השירים. האלבום יצא מחדש בשנת 2001 וזכה להצלחה נוספת.
בדצמבר 1975 השתתף האריסון בתוכניתו של אריק איידל, מחבורת מונטי פייתון (Rutland Weekend Television) ובתוכנית יצר בדיחה מפורסמת – בסופה של התוכנית הוזמן האריסון לנגן את השיר "My Sweet Lord" אך עם מילים אחרות לאותה מנגינה. לשיר ניתן שם חדש, "I Want to Be a Pirate", ומילותיו דיברו בשבחם של חיי שודדי הים. כמו כן השתתף והפיק את סרטם של חברי מונטי פייתון משנת 1979, בריאן כוכב עליון ולאחר מכן סרט נוסף של החבורה. שנים לאחר מכן היה נוהג האריסון לסיים את הופעותיו עם אחד משיריהם המפורסמים ביותר של מונטי פייתון, שיר חוטב העצים.
ב-1 באוגוסט 1971 ארגן האריסון את מופע הצדקה "הקונצרט למען בנגלדש" במדיסון סקוור גארדן בניו יורק, אליו הגיעו כ-40 אלף אנשים והכנסותיו הועברו לתמיכה למען הפליטים של מלחמת בנגלדש. ביו המופיעים היו ראווי שנקר, בוב דילן, קלפטון, בילי פרסטון, רינגו סטאר ורבים אחרים. היה זה מופע הרוק הראשון שהכנסותיו הועברו לצדקה ובעקבותיו הועלו מופעים רבים באותה מתכונת.
יחסיו של האריסון עם שלושת חבריו לשעבר בלהקת הביטלס נותרו טובים; במקביל לעבודה על אלבומי הסולו שלו, הפיק ואף השתתף בכתיבה של שני להיטים של רינגו סטאר וכן התארח כנגן בשירים של לנון.
אלבום הסולו הבא של האריסון היה "Living in the Material World" שיצא בשנת 1973 וזכה להצלחה רבה; הוא החזיק במקום הראשון במצעדים האמריקאים במשך 5 שבועות. שנה לאחר מכן הוציא אלבום נוסף בשם "Dark Horse" שמיד לאחריו יצא למסע הופעות גדול בארצות הברית. האלבום זכה להצלחה מסחרית בארצות הברית אך נחל כישלון באנגליה, בעיקר בשל הביקורות הלא מחמיאות.
באותה שנה הקים האריסון את חברת ההפקות שלו "Dark Horse Records" (תחת החברה A&amp;M רקורדס) שמשרדיה מוקמו בלוס אנג'לס. החברה הפיקה אלבומים למספר אמנים ולהקות, ביניהם ראווי שנקר, אך אלבומיו של האריסון עדיין היו כבולים בחוזה לחברת EMI. שם הכיר את אשתו השנייה, אוליביה טרינידד ארייס, אחת העובדות במשרדי החברה שהקים, והם נישאו ב-2 בספטמבר 1978. במשך כמה שנים חילק את חייו בין אנגליה ללוס אנג'לס. אלבומו הבא, "Extra Texture", יצא ב-1975 ולא זכה להצלחה. חברת EMI הוציאה שנה לאחר מכן אלבום אוסף משירי הביטלס ושיריו של האריסון, אשר הבהיר כי לא הייתה לו יד בבחירת השירים שנכנסו לאלבום. גם אלבום זה לא זכה להצלחה רבה.
האלבום הבא שהוציא האריסון יצא גם הוא בשנת 1976, לראשונה דרך חברת "Dark Horse". שם האלבום, "Thirty Three &amp; 1/3", בא לציין את גילו של האריסון באותו זמן. אולם, עקב מחלת הצהבת שתקפה אותו, הוא התקשה להשלים את הפקת האלבום ולעמוד בלוח הזמנים שהכתיבה חברת האם A&amp;M. התערבותה של חברת "וורנר ברדרס", שרכשה את "Dark Horse" מ-A&amp;M, נתנה לו את האפשרות להחלים ולהשלים את האלבום, אשר הצליח יותר משני קודמיו (שיצאו בחברת EMI). מהאלבום הצליחו השירים "This Song" שנכתב בעקבות המשפט על שירו "My Sweet Lord" והיותו "העתקה לא מודעת" לשיר "He's So Fine" של להקת השיפונז, והשיר "Crackerbox Palace" אשר קליפ המוזיקה שלו צולם בביתו בפריאר פארק. הסינגל השלישי מהאלבום היה גרסת כיסוי – דבר נדיר אצל האריסון – לסטנדרט הפופ של קול פורטר "True Love". בשנת 1979, לאחר נישואיו השניים והולדת בנו היחיד דהאני, הוציא האריסון אלבום נוסף הנושא את שמו שזכה להצלחה בינונית וממנו הצליח השיר "Blow Away".
באותו זמן השתלב האריסון גם בתעשיית הסרטים, כשהקים את חברת ההפקות "Handmade Films" בשנת 1979 שהפיקה מספר סרטים, וביניהם שניים של חבורת מונטי פייתון (בריאן כוכב עליון ומונטי פייתון בהופעה חיה בהוליווד בוול). האריסון אף נתן הופעות אורח קצרצרות בחלק מן הסרטים שהפיק.
שנות ה-80 וה-90.
בשנת 1980 כתב האריסון את הביוגרפיה שלו שנקראה כשם אחד משיריו – "I Me Mine." הביוגרפיה התמקדה בחייו האישיים של האריסון ולא בלהקת הביטלס וכללה את המילים לשיריו וכמה תמונות שלא פורסמו קודם לכן. בהיותו גנן חובב נלהב, את הספר הקדיש ל"גננים, באשר הם".
לאחר מותו של לנון בדצמבר 1980, שינה האריסון מילים של שיר שכתב במקור עבור רינגו סטאר, "All Those Years Ago", ושלושת חברי הביטלס הנותרים ביצעו אותו יחד; השיר שווק כסינגל של האריסון, הפך ללהיט בתחנות הרדיו ואף הגיע למקום השני במצעדים האמריקאים. ב-1981 נכלל שיר זה באלבומו הבא, "Somewhere in England".
בשנת 1982 הוציא את האלבום "Gone Troppo" שזכה להתעלמות מצד הביקורות והקהל. לאחריו נמנע מלהוציא אלבום במשך 5 שנים אך השתתף בכמה שירים של אמנים אחרים, ביניהם בשיר לא מוכר של בוב דילן "I Don't Want To Do It." אלבומו הבא, "Cloud Nine", יצא ב-1987 וזכה להצלחה רבה; גרסת הכיסוי שביצע לשיר "Got My Mind Set on You" (במקור של רודי קלארק מ-1962) הגיעה למקום הראשון במצעדים האמריקאים ולמקום השני במצעדים באנגליה. שני סינגלים מהאלבום אף זכו להקרנות רבות בערוץ המוזיקה MTV וחשפו קהל צעיר יותר ליצירתו של האריסון. באלבום זה השתתפו מספר אמנים, ביניהם אלטון ג'ון (פסנתר), אריק קלפטון ורינגו סטאר. לימים הפך "Cloud Nine" לאלבום הסולו המלא האחרון שהוציא האריסון בעודו בחיים.
בשנת 1988 הקים את הלהקה טרבלינג וילבוריס, יחד עם כמה מן האמנים המצליחים ביותר באותה תקופה: טום פטי, דילן, רוי אורביסון ובניהולו של מפיק העל ג'ף לין. ביחד ניגנו מוזיקה עממית משולבת עם רוק, קאנטרי ובלוז. אלבומם הראשון יצא באוקטובר אותה שנה ולאור הצלחתו הוציאו במהלך השנים הבאות, בהרכבים משתנים, אלבום נוסף ומספר סינגלים. כלהקה הם השתמשו בשמות בדויים – כולם אחים לבית משפחת וילבורי.
בשנת 1989 הוציא האריסון אלבום אוסף שכלל שירים החל משנת 1976 וכן שלושה שירים חדשים, ביניהם השיר "Cheer Down" אשר יצא קודם לכן באותה שנה כחלק מפסקול הסרט "נשק קטלני 2".