עם ריבוי ההאשמות חסרות הבסיס כנגד ענתבי מצד בן אב"י, נפוצו שמועות כי ענתבי עומד לתבוע את "הצבי" על הוצאת דיבה, אולם שמועות אלו לא גרמו לבן אב"י להפסיק להשתלח בו. הוא לא הסתפק רק בפרסום כתבות בעיתונו, ויזם עצרת מחאה נגד ענתבי בבית העם בירושלים, שלוותה במסע פרסום נרחב בעיתונו וכללה כ-200 משתתפים. בן אב"י נשא את נאום הפתיחה, ואחריו יצחק בן-צבי נשא נאום חברתי-כלכלי. בסוף העצרת ניסחו המשתתפים מכתב משותף הקורא להנהלת כי"ח לפטר את ענתבי מתפקידו.
העיתון "הפועל הצעיר" התייחס בלגלוג למסע ההשמצה כנגד ענתבי, ולדבריו, מאמריו אלו של בן אב"י היו מלאי התפארות ריקה.
"פרשת ענתבי" החלה לדעוך בחודש יולי 1909, ונפסקה לחלוטין בתחילת חודש אוגוסט של אותה השנה. אמנם מסע השמצה זה העלה את תפוצת "הצבי", אך הביא עמו פגיעה כלכלית, כשהברון רוטשילד, שתמך בעיתון כספית, כעס על מסע ההשמצה וקיצץ את תמיכתו בעיתון בחצי. למרות ההשמצות כנגד ענתבי, חזרו השניים להיות ידידים, וזה האחרון סייע לבן אב"י להיחלץ ממשפט בחודש ספטמבר 1909, ולאחר מכן סייע לו ליישב את ההדורים עם משפחת אבושדיד, משפחתה של אשתו לעתיד.
בן אב"י כתב בזיכרונותיו כי סיבת פתיחת מסע ההשמצה באה בעקבות שמועה שהגיעה אליו על השפלתו של אחד ממורי כי"ח ופיטוריו בידי ענתבי. במקום אחר בזיכרונותיו הודה שהחליט להפוך את המאמר הראשון כנגד ענתבי לסדרת מאמרים במטרה להגדיל את תפוצת העיתון. טענה נוספת לסיבת מסע ההשמצה היה סכסוך עסקי ששרר בין משפחת בן יהודה לענתבי.
טענות אחרות הסבירו כי העימות בין בן אב"י לענתבי נבע בעיקר מהשקפותיו הפוליטיות של ענתבי, שהסתייג אמנם מהציונות המדינית, אך שאף לשתף פעולה עם הציונים. עם זאת טען ענתבי כי הציונות מזיקה לאינטרסים של העם, ולדעתו הציונים היו חייבים להימנע ממעשים שיכולים להסעיר את הרוחות בעולם, כדי לא לשמש כמקור להסתה בעיתונות הערבית.
כעסקן ציוני.
כילד העברי הראשון נתפס בן אב"י כ"אדם שנועד לגדולות", אך בשל זיהויו כבן העלייה הראשונה נמנעה ממנו השתלבות מלאה בחיים הפוליטיים וכך נזכר כ"הבטחה שלא מומשה".
לדברי בן-אב"י, פעילותו כנואם החלה במהלך ירח הדבש שלו, ב-1912, כאשר התבקש על ידי הציונים בקובנה לשאת בפניהם נאום בעברית על ערביי ארץ ישראל, תמורת תשלום. בעקבות הצלחת הנאום, הוא הוזמן לערים נוספות, ובהן ורשה, לודז' וברדיצ'ב, ונאם בהן בעברית בהגייה ספרדית. בעקבות הצלחת נאומיו, החליט ללטש את כישורי הנאום שלו גם בשפות אחרות שידע. את משכורתו הראשונה קיבל לדבריו ב-1915, עבור תרגום לעברית של החוברת מאת אהרן אהרנסון, שעסקה בארבה ודרכי המלחמה בו.
בן אב"י עסק גם בפעילות ציונית למען המדינה שבדרך, שכונתה בפיו "יהודה העצמאית".
הוא אף ניהל במשך תקופה מסוימת משרד בשם "יהודה העצמאית" בירושלים. ב-1914–1915 הוא נאסר על ידי השלטון העות'מאני.
לאחר מכן נסע עם רעייתו לארצות הברית, שם נפגשו עם אליעזר וחמדה בן-יהודה, ובן-אב"י ערך מסע נאומים מעיר לעיר בנושא העם היהודי בגולה.
ב-1917 השתתף בקונגרס העמים המדוכאים בפילדלפיה, שנשיאו היה טומאש מסריק. ב-1919 היה נספח למשלחת הציונית בועידת השלום בפריז. במשך תקופה קצרה שימש כמזכירו של חיים ויצמן.
בנובמבר 1921 התקיימו שיחות בלונדון בין מספר מנהיגים ציוניים בבריטניה, ובהם חיים ויצמן, לבין ריאד א-סולח, שעסקו בשתי טיוטות להסדר בין היהודים והערבים בארץ ישראל, שאחת מהן הוכנה על ידי בן-אב"י, תוך התייעצות עם סולח עצמו. הקשר בין בן-אב"י לסולח נוצר על ידי אשר ספיר, חברו ללימודים של סולח ועמיתו של בן-אב"י בהוצאת "דואר היום". הצדדים לא הגיעו להסכם.
בן-אב"י הצטיין כנואם והיה שליח קרן היסוד והקרן הקיימת לישראל בארצות שונות, וגם שליח מטעם ארגון ההתיישבות "בני בנימין", שהוא תרם לייסודו.
ב-1929 נאסר על ידי השלטון הבריטי בשל מאמריו החריפים בנושא הכותל המערבי ומאורעות תרפ"ט.
אחד מהישגיו הציבוריים הגדולים היה חלקו בייסוד העיר נתניה. שכונת נוה איתמר הסמוכה לעיר קרויה על שמו וכן שדרות בן אב"י בעיר. כמו כן, קיים בעיר בית ספר הנושא את שמו.
בן אב"י היה גם ממייסדי אבן יהודה.
כעיתונאי וכעסקן ציוני, ראה בן אב"י בעיני רוחו את הימאות העברית וכתב על כך כמה מאמרים נלהבים מעל דפי העיתונות העברית בשם "חזון הימאות העברית" (1913) עוד לפני פרוץ מלחמת העולם הראשונה. מיד עם סיום המלחמה בשנת 1918, הוקמה ועדת המים ו-15 שנים לאחר שהתפרסמו מאמריו הראשונים על ימאות עברית, הוקמה ב-1928 האגודה הימית הראשונה "זבולון". עד סוף ימיו לא הפסיק בן אב"י לתמוך רוחנית באגודת יורדי ים זבולון וכתב מאמרים נלהבים בזכות האגודה, שתרמו לא מעט להצטרפות לשורותיה. מאוחר יותר בראשית שנות הארבעים, התמנה כנציגה של התנועה הימית בארצות הברית ממנה פעל לגיוס תומכים ותורמים לתנועה הימית הארצישראלית.
בן אב"י הטיף לחלוקת ארץ ישראל לאזורים (קנטונים) יהודיים וערביים עם אוטונומיה משל עצמם, כדוגמת הקנטונים של שווייץ.
הוא הציע ליצור "ברית כנען" עם מארונים, דרוזים, מתואלים ומיעוטים נוספים, שחששו מהתנועה הפאן-ערבית. הוא היה בין הציונים הראשונים, שתבעו בשנות ה-20 לצרף את חצי האי סיני לתחום ההתיישבות היהודית.
הוא גם מחה נגד מגמת ההתרכזות של היישוב היהודי במישור ובעמקים בלבד - בהם היה רוב יהודי, והציע לבנות עיר עברית חדשה בהר כנען אל מול שקיעתה של צפת ולהקים חברון חדשה לצדה של העיר הערבית העתיקה. הוא סבר כי הוויתור על אזור ההר מאפשר לערבים לכבוש אותו. הוא צידד בהקמת "יהודה מידית" וסבר שבהגיע מלחמה עולמית שנייה, יזכו היהודים ל"יהודה החלומית". אף על פי שגדל בבית חילוני, אימץ לעצמו עמדה חיובית כלפי דת ישראל וגרס כי התחייה הלאומית בארץ ישראל, כאשר היא חסרה התעוררות דתית, תגרור אחריה התנוונות נפשית.
כמחדש השפה העברית.
בן אב"י המשיך את מפעלו של אביו בפיתוח השפה העברית. מבין המילים הרבות שהמציא: ימאות, עצמאות, מכונית, אכזבה, עיתונאי, ביטאון, אלחוט, מרפאה, מדינאי, מטרייה, סיפון, משוריין, תקרית, תקדים ועוד.
לדבריו, יצר גם את המילים: סביבון, רעשן ומפית.
למוסד בית-מחוקקים חידש את המילה "מורשון" ולמונח "פאטריוטיזם" חידש את המילה "אבותיות".
במקביל לחידוש מילים בעברית, תמך בן אב"י גם בשפה הבינלאומית אספרנטו. הוא גם קרא להחלפת האלפבית האשורי בלטיני (ליטון), כדי להקל על הפיכת הלשון העברית ל"אספרנטו יהודית". פעמיים ניסה להוציא שבועונים עבריים בכתב הלטיני, ha Savuja ha Palestini ("השבוע הפלשתיני"), בירושלים ב-1928, ו-Deror ("דרור"), בתל אביב ב-1934, אולם הם לא האריכו ימים.
אהבתו ללאה אבושדיד.
סיפור אהבתו של בן אב"י ללאה אבושדיד זכה לפרסום רב. אבושדיד הייתה בת למשפחה עשירה ומיוחסת מעדת המערבים, חלק מהיישוב הספרדי הישן, בן-אב"י התאהב בה בהיותו בן 26 והיא עודנה נערה, ולמרות אהבתה לו, לא העזה להמרות את פי אמהּ, שהתנגדה לנישואים בין השניים. הסיבה להתנגדות לשידוך הייתה בעיקר בגלל מוצאו של בן-אב"י, שהיה אשכנזי ממשפחה ענייה ולא מרוקאי, ובגלל אופיו הסוער. היישוב הקטן בארץ עקב בדריכות אחר סיפור האהבה, שהתנהל כמעט בפומבי באמצעות שירי אהבה לוהטים שפרסם איתמר ללאה מעל דפי עיתונו "האור". את השירים הכתובים בעברית עשירה ופיוטית הקדיש לאהובתו, המכונה בשיריו בשם "אלה" (שיכול אותיות שמה) או "אלתי". שירי האהבה גרמו למשפחתה מבוכה רבה והם אסרו על בתם להיפגש עמו.
אחרי שלוש שנות חיזור עקר לא יכול היה איתמר לשאת עוד את ייסורי אהבתו המתסכלת. בשנת 1910 הוא כתב שיר התאבדות בשם "אקדחי", ובו המילים:
השיר, שעורר סערה רבה בקרב יושבי ירושלים, הביא לראשונה את אביו של איתמר, אליעזר בן-יהודה, להתערב במתרחש. הוא פנה בבהילות לאלברט ענתבי, שהיה מקורב למשפחת אבושדיד ולאחיה של לאה, הרופא אברהם אבושדיד, ובהתערבותו פנתה האם ללאה ושאלה אותה לרצונה. לאה ענתה לה "לא אמרה את פיך, אך לא אנשא לאיש אחר". האם, בקבלה תשובה זו, נאותה "לקבל את גזר הדין" ולאפשר לבתה להינשא לבחיר לבה. גם אז נאלץ איתמר להמתין כמעט שנתיים, עד שהתנאים נחתמו, ובהם סעיפים תמוהים כמו חובתו של איתמר לשעבד את כל משכורתו לאשתו הטריה, וכן להתחייב כי אם תיפרד מעליו - ישלם לה כפל נדוניה, שאותה כלל לא קיבל. השניים נישאו בערב פסח שנת תרע"ב במלון אמדורסקי.
הפרשה הונצחה בספר "אהבת איתמר" של דבורה עומר, וכן בשירו של הפזמונאי דודו ברק, "אהבת איתמר בן אב"י".
אחרית דבר.
בשנת 1939 הוסיף מצבו הכלכלי להידרדר, והפך לקשה מנשוא. על כך כתב במכתב שפרסם לידידיו ולמכריו, "לקולל אני רוצה" (להשמיע קול). אולם קולו לא נשמע. לאחר מכן היגר לארצות הברית עם בני משפחתו.
בשנת 1943 (י"ג בניסן תש"ג) נפטר מהתקף לב בארצות הברית. בשנת 1947 (י"ב באדר תש"ז) הועלו עצמותיו לקבורה בבית הקברות בהר הזיתים שבירושלים.
במותו ספד לו המשורר אביגדור המאירי:
הנצחתו.
זמן קצר לאחר פטירתו של איתמר בן אב"י נוסדה במזרח נתניה שכונת פועלים חדשה ונקראה על שמו - נווה איתמר. בן אב"י היה דוברה של קבוצת מייסדי נתניה והוא שהציע את השם נתניה על שם נתן שטראוס. כשהובא ארונו לישראל הוא עבר דרך נתניה ומשם הובא לקבורה בירושלים.
ביתו - "בית איתמר בן אב"י" - שוכן בשדרות בן אב"י בנתניה, שנקראו על שמו. כמו כן על שמו של בן אב"י נקראו שמות רחובות במספר ערים נוספות בישראל, ובהן: ירושלים, תל אביב, ראשון לציון, כפר סבא והוד השרון. רחוב איתמר ברמת גן נקרא על שמו.