בשנת 1929 יצאה לאור כספר עבודת הדוקטורט שלה "מושג האהבה אצל אוגוסטינוס; ניסיון לפרשנות פילוסופית". ביצירה זו חיברה ארנדט בין הפילוסופיה של היידגר לזו של יאספרס, והדגישה את חשיבותה של הלידה בחיי הפרט ובחיי זולתו. בכך חלקה על היידגר, שבהגותו היו החיים מעין הקדמה המובילה אל המוות. פרסום הספר זכה לתשומת לב בכתבי עת פילוסופיים וספרותיים מובילים. הביקורת טענה נגדה שהיא מציגה את אוגוסטינוס כפילוסוף ולא כאחד מאבות הכנסייה, וכי התעלמה מספרות תאולוגית מאוחרת יותר.
באותה שנה פגשה בגינתר שטרן, שכינה עצמו מאוחר יותר גינתר אנדרס, ותוך זמן קצר עברו להתגורר יחד, מעשה שלא היה מקובל אז בציבור. שטרן וארנדט נישאו עוד באותה שנה. לאחר שהות קצרה בהיידלברג התגורר הזוג במשך שנה בפרנקפורט. ארנדט כתבה ב"פרנקפורטר צייטונג" והשתתפה בסמינריונים של פאול טיליך וקרל מנהיים. באותה תקופה החלה את עבודתה על רחל ורנהגן, אינטלקטואלית יהודייה מתבוללת מהתקופה הרומנטית.
משהסתמן כי עבודת ההביליטציה (פוסט-דוקטורט) של שטרן לא תתקבל אצל תאודור וינזגרונד (לימים תאודור אדורנו), שבו בני הזוג לברלין, ושם החלה ארנדט בכתיבת עבודת הביליטציה על רחל ורנהגן. בזכות כתבי המלצה של יאספרס, היידגר ואחרים, זכתה ארנדט במלגה לכתיבת העבודה. בתקופה זו החלה ארנדט להתעניין יותר בנושאים פוליטיים, וקראה בכתביהם של קרל מרקס ולאון טרוצקי. את הדרתם של היהודים מהחיים הציבוריים בגרמניה הנאצית ניתחה לפי המושג שטבע לראשונה מקס ובר בהקשר של היהודים – ה"מנודה" (Paria). בהשפעת ברנרד לזר העמידה ארנדט את המושג הזה מול מושג "המטפס החברתי" (Parvenu). בשנת 1932 פרסמה בכתב העת "היסטוריה של היהודים בגרמניה" את מאמרה "הנאורות ושאלת היהודים", שבו פיתחה את רעיונותיה על ייחודה של היהדות, בהתייחס לגוטהולד אפרים לסינג ולמשה מנדלסון כנציגי הנאורות וליוהאן גוטפריד הרדר כמבשרה של הרומנטיקה.
בשנת 1932 פרסמה ביקורת נוספת על הספר "סוגיית הנשים בהווה" של אליס רילה-גרסטל, שבה הביעה תמיכה בשוויון זכויות לנשים בחיים הציבוריים, אבל העמידה זאת מול המגבלות על נשים בחיי הנישואין ובחיי העבודה. היא ביקרה את החובות המוטלות על נשים, שאותן לא ניתן ליישב עם חוסר עצמאותן. עם זאת, הסתייגה ארנדט מתנועות הנשים; היא סברה כי החזית הפוליטית היא "חזית של גברים", וכי תנועות הנשים, כמו גם תנועות הנוער והצעירים, ייכשלו ביצירת מפלגות בעלות השפעה, משום שהן על-מעמדיות.
מעט לפני עלות אדולף היטלר לשלטון ניסה קרל יאספרס לשכנעה במכתבים רבים כי עליה לראות בעצמה גרמנייה. ארנדט דחתה ניסיונות אלה, בהצביעה על זהותה היהודית. היא כתבה, "בעבורי גרמניה היא שפת האם, הפילוסופיה והשירה". בשאר הנושאים הרגישה מרוחקת בהכרח. במיוחד קומם אותה הביטוי "מהות גרמנית", שבו השתמש יאספרס. זה השיב לה "אני מתפלא כי את כיהודייה מבקשת להיבדל מהגרמניות". בעמדות מנוגדות אלה הוסיפו השניים להחזיק גם לאחר המלחמה.
ארנדט החלה לשקול הגירה מגרמניה כבר בשנת 1932, אך בינתיים נותרה בה, גם לאחר שבעלה היגר כבר במרץ 1933 לפריז. עתה הייתה ארנדט לראשונה לפעילה פוליטית. בתיווכו של קורט בלומנפלד עבדה בשירות ארגון ציוני וחקרה את האנטישמיות בגרמניה. בדירתה אירחה יהודים בדרכם להגר מגרמניה. ביולי 1933 נעצרה על ידי הגסטאפו ושהתה שמונה ימים במעצר.
כבר ב-1933 אחזה בדעה כי יש להילחם במשטר הנאצי בצורה פעילה. בכך נבדלה ממשכילים גרמנים רבים, חלקם אף ממוצא יהודי, שביקשו להסתדר עם הנאציזם, המעיטו בערכו או אף שיבחו אותו. בראיון משנת 1964 הביעה את הבוז שלה לתופעת הגלייכשאלטונג ("האחדה", התיישרות רעיונית במגמת הזדהות עם הנאצים) שנעשתה אז עדיין מבחירה אצל רוב האינטלקטואלים, ותיארה כיצד ביקשה להתרחק מבעלי דעות כאלה. על רקע זה התגלע הקרע בינה לבין לאו שטראוס, שארנדט דחתה את דעותיו השמרניות. היא התאכזבה מהיידגר, שהצטרף למפלגה הנאצית בראשית 1933. היא ניתקה עמו קשר, וחידשה אותו רק ב-1950. היא ניתקה את קשריה גם עם ידידים אחרים שלא הסתייגו מפורשות מהנאציזם או אף הצטרפו למפלגה הנאצית. הרגשה זו של התרחקות מחבריה תוארה רבות במכתביה וביצירתה. ארנדט יצאה מנקודת הנחה שההזדהות עם הנאצים הייתה החלטה מדעת, שעל הפרט לשאת באחריות בעבורה. מבחינתה, רבים מהוגי הדעות כשלו בכך שתמכו בנאציזם. ארנדט לא דרשה התנגדות אקטיבית מכל אחד, וראתה גם בשתיקה מעין דחייה של השלטון.
הגירה ונישואים שניים.
בשנת 1933 היגרה ארנדט מגרמניה לצרפת, בעוברה בדרך בקרלסבאד, בג'נובה ובז'נבה. בפריז עבדה זמן מה במשרדי ההסתדרות הציונית. היא הייתה פעילה בעליית הנוער, וסייעה בהעברת נוער יהודי לארץ ישראל המנדטורית. במקביל המשיכה במחקריה על האנטישמיות והרצתה בפורומים שונים של אנשי רוח גרמנים גולים.
לארנדט ולבעלה גינתר שטרן היו עוד בברלין תחומי עניין וחוגים חברתיים שונים. בעוד שטרן היה מקורב יותר לקומוניזם והיה מיודד עם ברטולט ברכט, הייתה ארנדט מקורבת יותר לציונות ולאישי רוח יהודיים. אף שהתגוררו יחד בפריז, חיי הנישואים שלהם לא עלו יפה, ובשנת 1937 התגרשו. עוד כשנה קודם לכן הכירה ארנדט את היינריך בליכר, לימים בעלה השני, קומוניסט לשעבר שהקדים להתנער ממדיניותו של סטלין. עם חוג חבריהם בפריז נמנו הגולים הגרמנים ולטר בנימין, עורך הדין אריך כהן-בנדיט (אביו של "דני האדום", מנהיג מרד הסטודנטים ב-1968), הפסיכואנליטיקאי פריץ פרנקל והצייר קורט היידנרייך.
בשנת 1937 שללו השלטונות הגרמנים את אזרחותה של ארנדט. בשנת 1939 עלה בידה למלט את אמה ברגע האחרון מקניגסברג למקום מבטחים. בינואר 1940 נישאה ארנדט להיינריך בליכר, שבעבורו היו אלה הנישואים השלישיים.
בתחילת מאי 1940 הורו השלטונות הצרפתיים לרבים מהזרים שחיו בשטחי צרפת להתייצב לגירוש או למעצר. ארנדט, שנחשבה לנתינת ארץ אויב, הועברה תחילה למקום בקרבת פריז, ואחר כך הוחזקה עד יולי 1940 במחנה המעצר גירס (Gurs) שבדרום צרפת, בו נעצרו על ידי משטר וישי יהודים שאינם צרפתים, בדרכם לגירוש לפי תוכנית מדגסקר. לאחר חמישה שבועות במחנה המעצר הצליחה להימלט ביחד עם אחרים, כשהם מנצלים את דילול מצבת שומרי הוורמאכט במחנה בשל פלישת הגרמנים לפריז והתקדמותם לדרום צרפת.
בעת גלותה בצרפת קשרה ארנדט קשרי חברות הדוקים עם ולטר בנימין, שטרם זכה אז לפרסום רב וחי בצרפת כפליט כמעט חסר כול, ואף תמכה בו כספית. לאחר התאבדותו ניסתה לשכנע את זלמן שוקן לפרסם את כתביו, אך לשווא. רק בשנת 1969, בהיותה בארצות הברית, עלה בידה להביא לבסוף לפרסום מאמריו, שלהם צירפה הערות והקדמה.
גלות בארצות הברית.
במאי 1941 הגיעו ארנדט ובעלה ביחד עם אמה לניו יורק דרך ליסבון. תחילה התגוררה המשפחה בבתי מלון והתקיימה ממלגה צנועה שהעמיד ארגון ציוני לעזרה לפליטים. ארנדט שיפרה במהרה את שליטתה בשפה האנגלית. באוקטובר 1941 החלה לכתוב בעבור המגזין היהודי-גרמני הניו-יורקי "Aufbau". היא פרסמה טור קבוע בשם "This means you". בטור הראשון שפרסמה במסגרת זו, תחת הכותרת "משה וושינגטון", טענה ארנדט שהיהדות הרפורמית איבדה את הקשר שלה למורשתה האמיתית – מוטיב שמופיע גם בספרה על רחל ורנהגן. לפי ארנדט, "עולה אצלנו באופן פרדוקסלי מספרם של אלה המבקשים להחליף את משה ודוד בוושינגטון ובנפוליאון", יהודים אשר מבקשים "להצעיר" את עצמם על חשבון הגויים. ארנדט טענה נגדם כי לא ניתן לעזוב את ההיסטוריה היהודית לפי הרצון כמו שיורדים מאוטובוס. היא ביקשה להפוך את היהדות ל"ברכה", לנשק במאבק על החירות. למעשה, ביקשה לעורר את המודעות הפוליטית הציבורית בכל העולם. בסדרת מאמרים קראה להקמתו של צבא יהודי עצמאי שיילחם לצד בעלות הברית, וזאת עוד לפני תחילת ההשמדה ההמונית של יהודים, אלא שארנדט וקומץ השותפים לדעתה לא הצליחו לקדם תוכנית זו.
אף שארנדט המשיכה להחשיב עצמה ציונית חילונית, הלכה עמדתה ונהייתה ביקורתית יותר כלפי עמדתה הרשמית של התנועה הציונית, שאותה השוותה לאידאולוגיות אחרות כמו סוציאליזם וליברליזם, השואפות לנבא את העתיד. בעיניה היו החירות והצדק עקרונות היסוד של הפוליטיקה, ולא ניתן היה ליישבם עם רעיון העם הנבחר. עמדות פוליטיות כאלה לא התקבלו על פי רוב בעין יפה בעיני תומכי הציונות בציבור היהודי.
בשנת 1943 פרסמה בכתב העת היהודי "Menorah" את המאמר "אנו הפליטים", ובו תיארה את מצבם המחריד של פליטים וחסרי נתינות וזכויות.
בשנים 1944 עד 1946 הייתה המנהלת האקדמית של ה-Conference on Jewish Relations, ובנוסף שימשה עד 1949 כלקטורית בעבור הוצאת שוקן. בשנים 1949 עד 1952 הייתה המזכירה הכללית של הארגון להצלת התרבות היהודית ולטיפוחה (Jewish Cultural Reconstruction Corporation). עד שנת 1951, כשבעלה היינריך בליכר החל להרצות על פילוסופיה בקולג', הייתה ארנדט למעשה המפרנסת היחידה של המשפחה. אמה, מרתה ארנדט, נפטרה במהלך הפלגה לאנגליה ביולי 1948.
ביקורים בגרמניה לאחר המלחמה.
בשנים 1949–1950 סיירה ארנדט בגרמניה המערבית בשליחותו של הארגון "תקומה לתרבות ישראל". במהלך שהותה זו בגרמניה נפגשה לראשונה מאז 1933 עם מקורביה משכבר קרל יאספרס ומרטין היידגר. חידוש קשריה עם היידגר פתח את יחסיה עמו מחדש כשהיא תורמת לרהביליטציה של כתביו ושומרת לו אהבה. ב-1952 שבה לגרמניה לביקור שני. מאז נסעה כמעט מדי שנה למשך כמה חודשים לאירופה, ולעיתים גם לישראל, ונפגשה שם עם חברים וקרובי משפחה.