לאחר הצלחתם של Dónde Están los Ladrones?, ו-MTV Unplugged, החלה שאקירה לעבוד על הקלטת אלבום האולפן החמישי שלה, שיצא ברובו בשפה האנגלית. הסינגל: "Whenever, Wherever" וגרסתו הספרדית "Suerte", יצאו כסינגלים הראשונים מן האלבום באוגוסט 2001, וזכו להצלחה רבה בעולם כאשר הגיעו למקום הראשון בעשרות מדינות. בין היתר, הוא הפך לשירה הראשון של שאקירה שנכנס למצעד הבילבורד הוט 100, תוך שבשיאו הגיע למקום השישי.
אף על פי שהאלבום היה מיועד בראש ובראשונה לשוק האמריקאי, הוא כלל גם ארבעה שירים בספרדית, בהם "Que Me Quedes Tu", שיצא כסינגל רשמי לאחר מכן. למרות הביקורת, האלבום זכה להצלחה גדולה מאוד עם השירים "Whenever, Wherever", "Underneath Your Clothes", ו-"". האלבום והסינגלים ביססו את מעמדה של שאקירה בשוק הבינלאומי.
ב-13 בנובמבר 2001, יצא האלבום Laundry Service (שירותי כביסה), ובאמריקה הדרומית וספרד יצא בשם Servicio De Lavanderia. האלבום הגיע בשיאו למקום השלישי במצעד האלבומים של בילבורד 200, עם מכירות של למעלה מ-200 אלף עותקים בשבוע הראשון לצאתו. ביוני 2004, האלבום הגיע למעמד של פלטינה משולשת במדינה. בסך הכל מתוך האלבום, יצאו שישה סינגלים: "Whenever, Wherever", "Underneath Your Clothes", "", "The One", "Te Dejo Madrid" ו-"Que Me Quedes Tú", והסינגל השיווקי, "Fool".
מכיוון שהאלבום נוצר בשפה האנגלית, שירי הרוק והדאנס בספרדית שבאלבום זכו להצלחה קריטית קלה, אם כי כמה מבקרים טענו כי כישורי האנגלית שלה חלשים מכדי שתוכל לכתוב שירים בעצמה. מגזין הרולינג סטון למשל אמר כי: "היא נשמעת ממש מטופשת" או "הקסם של שאקירה אובד בתרגום". שאקירה ספגה ביקורת על ידי כמה ממעריציה הלטיניים אשר טענו שהיא: "נטשה את שורשי הפולק והרוק שלה לטובת המוזיקה הפופולרית האמריקנית". למרות זאת, האלבום הפך לאלבום הנמכר ביותר של 2002, ולאחד מהאלבומים הנמכרים בהיסטוריה עם מכירות של 13 מיליון עותקים ברחבי העולם. באותו הזמן, כדי לקדם את האלבום, הוציאה שאקירה מיני-אלבום בשם The Pepsi EP, תחת חסותם של פפסי. מתוך המיני-אלבום, יצאו שני הסינגלים השיווקיים "Ask for More", ו-"Knock On My Door", שזכו להצלחה נאה בעולם.
בעקבות הצלחת האלבום זכתה בפרסים רבים ביניהם: פרס ה-International Viewer's Choice על הקליפ לשירה "Whenever, Wherever", מטעם טקס פרסי MTV, ופרס גראמי הלטיני בקטגוריית "הווידאו קליפ הקצר הטוב ביותר" עבור הגרסה הספרדית של הקליפ. חודש לאחר מכן היא זכתה בחמישה פרסים מטעם טקסי פרסי MTV הלטיני בקטגוריות: "האמן הנשי הטוב ביותר", "אמן הפופ הטוב ביותר", "האמן הטוב ביותר מצפון אמריקה", קליפ השנה (עבור "Suerte"), ואמן השנה. בחודש נובמבר, היא יצאה לסיבוב ההופעות השלישי שלה אשר נקרא "Tour of the Mongoose". סיבוב ההופעות כלל בתוכו כ-61 יעדים, והתרחש עד מאי 2003. במהלך סיבוב הופעות זה ביקרה הזמרת באמריקה הצפונית, אמריקה הדרומית, אירופה ואסיה.
בשנת 2002, יצא לאור אלבום הלהיטים הראשון של שאקירה, Grandes Éxitos. בשנת 2004, יצא אלבום ההופעה השני שלה, Live &amp; off the Record. אלבום ההופעה מסקר סיבוב ההופעות השלישי שלה "Tour of the Mongoose", שקיימה בשנים 2002–2003. אלבום ההופעה עצמו הוקלט במהלך ההופעה שנערכה בעיר רוטרדם, הולנד. אלבום ההופעה זכה להצלחה ענקית כאשר נמכר בלמעלה מ-3 מיליון עותקים ברחבי העולם. מתוך אלבום ההופעה יצא הסינגל השיווקי "Poem to a Horse", שנכלל באלבומה החמישי Laundry Service, כרצועה בלבד.
2005: Fijación Oral Vol.1.
לאחר ההצלחה העצומה שזכתה בשוק האנגלי, יצא לאור אלבום האולפן השישי שלה, Fijación Oral, Vol. 1. האלבום יצא לאור ב-6 ביוני 2005 באירופה, וב-7 ביוני 2005 באמריקה הצפונית ואוסטרליה. כל שירי האלבום הם בספרדית. שני שירים מתוך האלבום נכתבו בשיתוף עם הכותב גוסטבו סראטי, שהיה מוביל להקת הרוק הארגנטינאית סודה סטריאו. ב-12 באפריל באותה השנה, יצא לאור הסינגל הראשון מתוך האלבום הנקרא, "La Tortura". הסינגל הפך לשיתוף הפעולה הראשון של הזמרת עם הזמר הספרדי אלחנדרו סאנס. הסינגל שבר את שיאה האישי של הזמרת כאשר היה השיר הספרדי הראשון שלה שנכנס למצעד הבילבורד הוט 100, והגיע בו למקום ה-23. בנוסף, הזמרת ביצעה את השיר בטקס ה-VMA של 2005, מה שהופך אותה לאמן הראשון אי פעם שביצע שיר בספרדית בטקס. באותה טקס הועמד הסינגל ל-3 קטגוריות: "הקליפ הנשי הטוב ביותר של השנה", "שיר הדאנס של השנה" ו-"בחירת הקהל". השיר הצליח ברחבי העולם והגיע למקומות גבוהים במצעדים רבים ביניהם; למקום ה-4 בגרמניה, למקום ה-2 בשווייץ ולמקום ה-21 בקנדה. בארצות הברית שהה השיר 21 שבועות במצעד השירים הלטיניים של בילבורד' ובכך שבר את שיא השהייה במצעד. הווידאו קליפ לשיר שודר לראשונה בתוכנית "TRL" ב-MTV, והגיע בה למקום התשיעי. זה היה הווידאו קליפ השני בספרדית שנכלל בתוכנית אי פעם.
האלבום יצא בו זמנית בכל מדינות אמריקה הדרומית, והגיע למקום הראשון במצעדי המכירות ברובן. האלבום הגיע למקום הרביעי במצעד האלבומים של הבילבורד האמריקאי. האלבום זכה להצלחה רבה גם במדינות שאינן דוברות ספרדית, כגון: גרמניה ואיטליה, בהן הגיע למקום הראשון, באוסטריה הגיע למקום השלישי, ובקנדה והונגריה הגיע למקום השביעי. בשבוע הראשון לצאתו נמכרו כ-157,000 עותקים של האלבום. נכון להיום האלבום מכר למעלה מ-4 מיליון עותקים, מה שהופך אותו לאחד מהאלבומים הנשיים הנמכרים ביותר בעשור הראשון של המאה ה-21. האלבום מכר למעלה מ-2 מיליון עותקים באמריקה הדרומית ובכך זכה לתואר של 11 פלטינות ביבשת. בנוסף, האלבום הפך לאלבום בספרדית שמכר הכי הרבה עותקים בשבוע הראשון ליציאתו כאשר רק באמריקה הלטינית הוא הגיע תוך יום למעמדות זהב ופלטינה, ובמספר מדינות ביניהן; ונצואלה, וקולומביה ששם הגיע למעמד פלטינה משולשת. במקסיקו, האלבום נכנס ישירות אל המקום הראשון, וכל העותקים שלו אזלו בתוך יום אחד בלבד והיה ביקוש חריג להבאת עותקים נוספים. לאחר שלושה ימים, האלבום הגיע למכירות של למעלה ממיליון עותקים בעולם. וכמה חודשים לאחר מכן, זכה בפרס גראמי בקטגוריית: "אלבום הרוק/אלטרנטיבי הלטיני הטוב ביותר של השנה", ובנוסף זכתה ב-4 פרסי גראמי לטיניים על האלבום בקטגוריות: "תקליט השנה", "שיר השנה", "אלבום השנה", ו-"אלבום הפופ הוואקלי של השנה".
הסינגל השני מתוך האלבום יצא לאור ב-2 ביולי 2005, בשם "No". הסינגל אמנם לא זכה להצלחה עולמית כמו "La Tortura", אך בקולומביה הוא שהה 14 שבועות (לא רצופים) במצעד, ובנוסף הגיע למקום הראשון בספרד וארצות נוספות הדוברות ספרדית, כגון: צ'ילה, אקוודור ומקסיקו. הסינגל השלישי מהאלבום יצא לאור ב-19 בינואר 2005, בשם "Día de Enero". בניגוד לשירים הקודמים, הסינגל לא זכה להצלחה רבה והגיע למקום ה-29 בלבד במצעד השירים הלטיניים החמים של בילבורד, והפך לאד מהשירים הפחות מוצלחים של הזמרת במצעד זה. הסינגל הרביעי מתוך האלבום יצא לאור ב-3 באוקטובר 2006, בשם "La Pared". הזמרת ביצעה לשיר גרסה אקוסטית שלוותה בפסנתר, בכמה וכמה מופעים. השיר זכה להצלחה רבה בעיקר בספרד כאשר הגיע שם אל המקום ה-1. ב-14 במאי 2007, יצא הסינגל החמישי והאחרון מתוך האלבום בשם "Las de la Intuición". במצעד השירים הלטיניים החמים של בילבורד, בדומה לסינגלים הקודמים, השיר לא זכה להצלחה רבה כאשר הגיע למקום ה-33, אך בספרד השיר הגיע למקום הראשון שם גם הגיע למעמד 7 פלטינות, ובנוסף זכה להצלחה גם במדינות שאינן דוברות ספרדית כמו רומניה והולנד.
ב-8 בדצמבר 2005, הייתה שאקירה מועמדת לפרס גראמי, בקטגוריית "האלבום הלטיני הטוב ביותר של השנה", עם האלבום.
2005–2007: Oral Fixation, Vol. 2.
האלבום השני בשפה האנגלית של שאקירה, Oral Fixation, Vol. 2, יצא לאור ב-29 בנובמבר 2005, בצפון אמריקה ובאוסטרליה. הסינגל הראשון מתוכו יצא לאור ב-4 באוקטובר 2005, והוחלט לקרוא לו: "Don't Bother". במהרה קיבל הסינגל תגובות אוהדות בקרב מבקרי המוזיקה, אך לא זכה להצלחה גדולה בעולם, ובמצעד הבילבורד הצליח להגיע למקום ה-42 בלבד.האלבום יצא למכירה מוקדמת בחנות המקוונת אייטונס, שבועות לפני הגעתו לחנויות הפיזיות. רכישה מוקדמת זיכתה את הקונה בשיר נוסף, רמיקס של השיר "Don't Bother" שלא יצא בגרסה הרגילה. לאחר הוצאת האלבום לחנויות הפיזיות, ניתן היה לרכוש את שיר הבונוס בנפרד. האלבום עבר צנזורה במספר מדינות במזרח התיכון, בהן מצרים. מספר רב של מדינות מוסלמיות צנזרו לחלוטין את השיר הראשון מתוך האלבום, "How Do You Do", בו המילים מעלות ספק לגבי קיום אלוהים. גם עטיפת האלבום שונתה: בגרסה המקורית נראית שאקירה עם בטן וכתפיים חשופות, ובגרסה המצונזרת היא מכוסה בעלים מהכתפיים ומטה. ביוני 2006, החלה את סיבוב ההופעות הרביעי שלה "Oral Fixation Tour", שהיה סיבוב ההופעות הגדול ביותר שקיימה שאקירה. הסיבוב כלל בתוכו כ-117 יעדים בשש יבשות שונות.