מחקריו של מארק על המבנה המולקולרי של סיבים בעזרת קריסטלוגרפיה באמצעות קרני רנטגן היו הוכחה חשובה לתאוריה המקרומולקולרית של מבנה הפולימר. יחד עם האווינק (Houwink) הוא ניסח את שוויון מארק-האווינק או שוויון מארק-האווינק-סקורדה (Mark-Houwink-Sakurada equation), המתאר את התלות שבין הצמיגות האינהרנטית של פולימר למסה המולקולרית היחסית שלו (משקל מולקולרי). מארק פעל להכרה במחקר הפולימרים כענף נפרד של הכימיה. הוא כתב את תוכנית הלימודים הראשונה בנושא בארצות הברית, יסד את כתב העת הראשון בנושא, והיה בין הפעילים הראשיים שתרמו להקמת חטיבת הפולימרים באיגוד הבינלאומי לכימיה טהורה ויישומית (International Union of Pure and Applied Chemistry). בין השאר היה מארק יו"ר הוועדה המדעית שהייתה אחראית על הקמת מכון ויצמן למדע.
ילדות ונעורים (1914-1895).
מארק, בנם השני של הרמן קרל מארק (Herman Carl Mark), ולילי מילר (Lili Mueller), נולד בווינה ב-1895. אביו היה רופא יהודי שהמיר את דתו ללותרניזם כשהתחתן, ועם זאת, רוב חבריהם של בני הזוג היו יהודים. בין החברים שהתארחו בביתם, שעשו רושם על הרמן מארק הצעיר, היו הפסיכיאטר זיגמונד פרויד, המחזאי ארתור שניצלר, המלחין גוסטב מאהלר ומנהיגי הציונות תאודור הרצל וחיים ויצמן. מארק היה חובב ספורט והצטיין בסקי ובכדורגל, ואף היה שחקן בנבחרת הלאומית של אוסטריה.
שני גורמים עיקריים הביאו את הרמן מארק להתעניין במדע. הראשון היה מורהו, פרנץ הלווטי (Franz Hlawaty), שידע להפוך את מקצועות המתמטיקה והפיזיקה למובנים, והשפיע מאוד על מארק הצעיר. השני, היה סיור שערך מארק יחד עם חברו במעבדות של אוניברסיטת וינה בגיל שתים-עשרה. את הביקור ארגן אבי החבר שלימד מדע. הביקור שלהב את דמיונם של הנערים, והם הפכו את חדרי השינה שלהם למעבדות. לשניהם הייתה גישה לכימיקלים דרך אבותיהם, והם החלו לערוך ניסויים.
מארק סיים את לימודיו בבית הספר התיכון ב-1913, והתכוון להמשיך ללימודי המדע באוניברסיטה. מכיוון ששירות של שנה אחת בצבא האוסטרו-הונגרי היה אז חובה, עמדו בפניו שתי אפשרויות, להתגייס לפני הלימודים באוניברסיטה, או מיד לאחר סיומם. מארק בחר באפשרות הראשונה והתגייס ליחידה האלפינית של הצבא. הוא הוצב בדרום טירול (כיום טרנטינו - אלטו אדיג'ה באיטליה). בתקופה זו למד טיפוס הרים, ספורט בו הצטיין ואותו אהב. הוא אמור היה להשתחרר בקיץ 1914.
מלחמת העולם הראשונה (1919-1914).
באוגוסט 1914 פרצה מלחמת העולם הראשונה. שנת השירות של מארק בצבא התארכה לחמש שנים שבמהלכן, על פי עדותו, נפצע שלוש פעמים וזכה ב-15 מדליות. מארק שירת כקצין ביחידת העילית "רגימנט מס' 2 של משמר הקיסר" (k.k. Kaiserschützen Regiment Nr. II) של הצבא האוסטרו-הונגרי. מתקופה זו מזכיר מארק במיוחד את הקרב על הר אורטיגרה (Ortigara) שבהרי האלפים ביוני 1917, כאשר הצליח לשכנע את מפקדיו לצאת להתקפת נגד מוצלחת כנגד האיטלקים שכבשו את הפסגה האסטרטגית. בסוף המלחמה, בנובמבר 1918, נפל בשבי האיטלקי ושהה קרוב לשנה כשבוי במנזר ליד בארי. תקופה זו הקדיש ללימוד שפות (איטלקית, צרפתית ואנגלית), כימיה, מקצוע שהחל ללמוד שנתיים קודם לכן כשהחלים מפציעה בשדה הקרב, ומתמטיקה. בסוף 1919 חזר לווינה.
אוניברסיטת וינה (1921-1919).
מארק נרשם ללימודים באוניברסיטת וינה. על מנת להשלים את הזמן שאבד במלחמה השלים מארק שלושה סמסטרים בשנה אחת וסיים בתואר דוקטור בכימיה ב-1921. נושא הדוקטורט שלו היה "סינתזה של פנטפנילאתיל". המורה לכימיה של מארק באוניברסיטה היה וילהלם שלנק (Wilhelm Johann Schlenk), גרמני שמומחיותו הייתה בכימיה אורגנית. שלנק התרשם מאוד ממארק והציע לו להצטרף אליו לאוניברסיטת ברלין שם הוצעה לשלנק משרת הפרופסור לכימיה בה החזיק קודם לכן אמיל פישר, זוכה פרס נובל לכימיה.
מכון הקיסר וילהלם (1926-1922).
שנה אחרי שעבר מארק לברלין עם אשתו הטרייה, מימי שרמק (Mimi Schramek), פנה פריץ הבר, זוכה פרס נובל לכימיה לשלנק בבקשת עזרה. האבר, מנהל מכון הקיסר וילהלם (Kaiser Wilhelm Gesellschaft, כיום מכון מקס פלאנק), חיפש כימאי אורגני מודרני עבור מכון מחקר הסיבים, חלק ממכון הקיסר וילהלם, ושלנק המליץ ללא היסוס על מארק. מארק ואשתו עברו לשכונת דאהלם שברובע צלנדורף בברלין, שם שכן המכון.
חמש השנים בהן שהה מארק במכון מחקר הסיבים שבמכון הקיסר וילהלם היו פוריות מאוד. בהדרכתו של מיכאל פולני, כימאי (ופילוסוף של המדע לעתיד) הונגרי ממוצא יהודי, הפך מארק למומחה בהפעלת ציוד הרנטגן ופענוח התצלומים בטכניקה שהייתה אז בחיתוליה של קריסטלוגרפיה באמצעות קרני רנטגן. הוא בחן את המבנה של חומרים אורגנים ואנאורגניים שונים כדוגמת הקסאמתילן טטרמין, חומצה אוקסלית, כלוריד הכספית ("קלומל") וגרפיט. שמו הופיע על יותר מ-50 מאמרים מקצועיים שעסקו במבנה מתכות, תרכובות אורגניות ואנאורגניות ופולימרים. לינוס פאולינג למד את עקרונות הטכניקה של קריסטלוגרפיה של קרני רנטגן ממארק. הידע הטכני שרכש פולינג ממארק אפשר לפולינג את ביסוס העבודה המקורית על מבנה החלבונים. בין השניים התפתחה חברות מקצועית שנמשכה כל חייהם. אדם נוסף שנעזר בידע של מארק היה אלברט איינשטיין, שביקש ממארק ועמיתיו רשות לעשות שימוש בשפופרות קרני הרנטגן רבות העוצמה שהיו זמינות במעבדות שלהם על מנת לאמת את אפקט קומפטון. החשיבות ההיסטורית של גילוי זה הייתה בכך שהוא אישש את ההנחה של איינשטיין בדבר האופי החלקיקי של האור, הנחה שטרם הייתה מקובלת באותם ימים. הנחה שבגינה זכה בפרס נובל לפיזיקה.
I. G. Farben (1932-1926).
ב-1926 פנה קורט מאייר (Kurt Heinrich Meyer), כימאי שווייצרי שהיה מנהל בחברת הענק אי גה פארבן (I. G. Farbenindustrie) למארק והציע לו את משרת מנהל מעבדת המחקר לתרכובות של מולקולות גדולות בלודוויגסהאפן. החברה החלה לייצר סיבים מלאכותיים אחרי מלחמת העולם הראשונה, ומאייר, שהכיר את המומחיות שצבר מארק במכון הסיבים, היה זקוק למדען בשיעור קומתו על מנת לשפר את תכונות הסיבים המלאכותיים שיצרה החברה ולחקור סוגים נוספים של סיבים. בתמורה להסכמתו דרש מארק וקיבל את האפשרות לערוך מחקרים גם בנושאים שהיה ברור שאין להם ערך כלכלי, וכן שיעמוד לרשותו צוות של כימאים ופיזיקאים. בשש שנותיו באי גה פארבן פעל מארק לסייע לניסיונות הראשונים הרציניים לשווק מסחרי של חומרים כדוגמת פוליסטירן, פוליוויניל כלורי, פוליוויניל אלכוהול וגומי סינתטי. מארק היה שותף בהפיכת אי גה פארבן למובילת שוק בייצור ובשיווק של פולימרים חדשים וקופולימרים. במהלך עבודתו באי גה פארבן במעבדה שבלודוויגסהאפן התגוררו מארק ואשתו במאנהיים שבגדה הנגדית של נהר הריין, לזוג נולדו שני בנים, הנס ופטר.
בתקופה זו הוא היה חתום על כ-80 מאמרים, שלושה ספרים, ו-17 פטנטים. אחד המאמרים שיצא לאור ב-1928 ועסק במבנה הצלולוזה ועליו חתומים מאייר ומארק היה המאמר המדעי הראשון שדן במבנה פולימר שצלח את מבחן הזמן. בין מחקריו היה על מבנה הגומי הטבעי, פחמן טטראכלוריד, גרמניום טטראכלוריד, בנזן וציקלוהקסן. אף על פי שמארק העריך מאוד את הכימאי הרמן שטאודינגר (Herman Staudinger זוכה פרס נובל לכימיה לעתיד), שהיה חלוץ בתחום הפולימרים, פרץ בין השניים ריב מר שנמשך שנים רבות אחר כך. שטאודינגר, כחלוץ בתחום, טען שמארק ומאייר גנבו את רעיונותיו. הוויכוח היה גם בתחום המקצועי כששטאודינגר טען שמבנה הפולימרים הוא כשל מוט קשיח בעוד שמארק ומאייר נוכחו על פי הבדיקות שעשו כי צורתם כשל סליל.
ב-1932 זומן מארק למשרדו של מנהל המפעל. הלה הודיע לו שמכיוון שהיטלר יעלה לשלטון בקרוב, מעמדו, כאזרח זר וכבנו של יהודי, יתערער מאוד. גם אם לא יפוטר מיד אין שום סיכוי כי הוא יקודם אי פעם. הוא הציע למארק לחפש עבודה אחרת, "מחוץ לגרמניה".
וינה (1938-1932).
מארק חזר לווינה, העיר בה גדל, וקיבל משרת פרופסור בכימיה פיזיקלית באוניברסיטת וינה. הוא שהה בווינה במשך שש שנים מוצלחות, שבהן תכנן תוכנית לימודים חדשה בכימיה פולימרית, הראשונה מסוגה, והמשיך לבצע מחקרים בתחום המקרומולקולות. העבודה החשובה ביותר שלו מתקופה זו נעשתה יחד עם הפיזיקאי היהודי יליד הונגריה (ולעתיד אזרח אמריקני) יוג'ין גות (Eugene Guth) והייתה ניסוח של תאוריה סטטיסטית של האלסטיות של המולקולה של הגומי. בין תלמידיו הנודעים מתקופה זו, הקריסטלוגרפית הבריטית הלן מגאו (Helen D. Megaw 2002-1907), ומקס פרוץ, ביולוג וחתן פרס נובל לכימיה לעתיד, אותו שלח מארק ב-1935 ללמוד קריסטלוגרפיה אצל עמיתו ג'ון דזמונד ברנל במעבדת קוונדיש באוניברסיטת קיימברידג'. באותה שנה (1935) שילב מארק את אהבתו לטיפוס הרים עם מחקר מדעי. הוא הצליח לשכנע עמיתים מהאקדמיה הסובייטית למדעים לארגן משלחת טיפוס להרי הקווקז על מנת לבדוק השערה שריכוז הדאוטריום בקרחונים קדומים גדול מריכוזו במים רגילים. מבחינת מדעית התוצאות לא היו חד משמעותיות, אבל חברי המשלחת נהנו מאוד מהחוויה.
בספטמבר 1937 פגש מארק בדרזדן את ק. ב. תורן (C.B. Thorne), מנהל בחברה הקנדית הבינלאומית לנייר ועיסת עץ (Canadian International Pulp and Paper Company). בפגישה הציע תורן למארק משרה כמנהל המחקר בחברה במשרדים בהוקסברי (Hawkesbury) שבאונטריו שבקנדה, במטרה לחקור תהליכי ייצור לשימושים חדשים בעיסת העץ כדוגמת סיבי ריון, אצטט הצלולוזה וצלופן. מארק ענה כי הוא עסוק מאוד, אבל ינסה לבקר בקנדה שנה אחר כך על מנת לסייע בארגון מתקני המחקר של החברה.
הבריחה מאירופה הנאצית.