בסוף שנת 2003 שיתפה גרין דיי פעולה עם איגי פופ בשני שירים עבור אלבומו "Skull Ring". ב-1 בפברואר 2004 קאבר של השיר "I Fought the Law" עשה את הופעת הבכורה שלו בפרסומת ל-iTunes במהלך הסופרבול XXXVIII. הלהקה עברה "טיפול להקתי", שעסקה בשיחות ארוכות כדי לעבוד על חילוקי הדעות של חברי הלהקה לאחר האשמות של דירנט וקול שארמסטרונג הוא "הנאצי של הלהקה" ושחצן שלוקח את אור הזרקורים של שאר חברי הלהקה. לאחר שסידרו את חילוקי הדעות ביניהם, כל חבר להקה נשאר ימים שלמים בתוך האולפן והקליט, כאשר כל אחד כתב כמה והקליט קטעים קצרים משל עצמו. בסוף כל ימי ההקלטות התוצאה הייתה האלבום American Idiot, שמכר בסופו של דבר כ-20 מיליון עותקים בכל העולם ו-65 מיליון עותקים בארצות הברית בלבד. האלבום יצא בשנת 2004 והגיע למקום הראשון במגזין בילבורד, האלבום הראשון של הלהקה שהגיע למקום הזה, מגובה על ידי ההצלחה של הסינגל "American Idiot ". אלבום זה היה "אופרת פאנק-רוק". האלבום גם סימן את גדילתם והתפתחותם של הלהקה כמוזיקאים. על "American Idiot" אמרו המבקרים שהוא הרבה יותר בוגר, ולעיני רבים, האלבום נחשב לאלבום המוצלח ביותר של הלהקה נכון להיום. הם אף החלו להתלבש בצורה שונה בהופעות, עם עניבות ולבוש שחור. האלבום עוקב אחר מסעו הדמיוני של ג'ימי ("Jimmy"), נער בגיל 17–19, שהתאהב בפאנקיסטית, ובעקבותיה הפך גם הוא לכזה. האלבום מציג את סיפור התדרדרותו וחזרתו של ג'ימי. האלבום זכה בפרס גראמי של ה"אלבום הרוק טוב ביותר", הפרס השני של הלהקה, הראשון היה "Dookie", והיה מועמד לפרסים: "האלבום הטוב ביותר", "ההקלטה הטובה ביותר של השנה", "שיר הרוק הטוב ביותר" (על השיר "American Idiot"), "השירה הטובה ביותר בשיר רוק על ידי צמד או להקה" ו-"קליפ המוזיקה הטוב ביותר" (על הקליפ של "American Idiot"). הקליפ של "American Idiot" זכה בתואר "קליפ הרוק הטוב ביותר אי-פעם" בסקר במגזין Kerrang!. בטקס פרסי המוזיקה של MTV, גרין דיי זכו בשבעה מתוך שמונת הפרסים שהיו מועמדים. האלבום סימן גם שינוי גדול בתדמית של הלהקה, בעיקר מבחינת היבט הבגרות שלהם, אך גם בלבוש, הופעה והתנהגות. לדוגמה, לאחר יציאת האלבום, במקום חולצות טי פשוטות ולעיתים קרועות שלהקה לבשה הם עברו ללבוש בגדים שחורים ועניבות אדומות ולבנות.
בשנת 2005 הלהקה יצאה לסיבוב הופעות ענק לקידום האלבום שכלל כ-150 הופעות - סיבוב הופעות הארוך ביותר בקריירה של הלהקה - כאשר הם מבקרים ביפן, אירופה, אוסטרליה, דרום אמריקה והממלכה המאוחדת. במסגרת סיבוב ההופעות קיימה הלהקה שתי הופעות במילטון קינס שבאנגליה. להופעות אלה הגיעו מעל ל-120 אלף אנשים, מה שהפך את ההופעה הזאת להופעה הגדולה ביותר בתולדות הפאנק רוק. שתי הופעות אלה צולמו, ונבחרו למופע הטוב ביותר אי-פעם בסקר במגזין Kerrang!. הופעות אלו הוקלטו ויצאו כאלבום הופעה, שנקרא "Bullet in a Bible" (בתרגום חופשי: קליע בתנ"ך), ב-15 בנובמבר 2005. האלבום הציג שירים מצליחים רבים מ-"American Idiot", אך כמו כן, גם מאלבומים יותר מוקדמים של הלהקה וגרסות כיסוי לשירים אהובים על הלהקה. באלבום הופעה היה תוספות של מאחורי הקלעים של הלהקה, והראה כיצד הלהקה מתכוננת להופעות. ההופעה האחרונה של סיבוב ההופעות היה בסידני, אוסטרליה ומלבורן, אוסטרליה, ב-14 ו-17 בדצמבר 2005. ב-10 בינואר 2006 הלהקה זכתה בפרס בחירת העם עבור "הלהקה האהובה ביותר". בשנת 2006 זכתה גרין דיי בפרס גראמי עבור "הקלטת השנה" עבור השיר "Boulevard of Broken Dreams" מאלבומם "American Idiot".
בחודש ספטמבר 2006 חברו גרין דיי עם הלהקה U2 והמפיק ריק רובין כדי להקליט גרסת כיסוי של השיר "The Saints Are Coming" (בתרגום חופשי: הקדושים באים), שהוקלט במקור על ידי הלהקה "The Skids". השיר הוקלט ל-"Music Rising", ארגון שמנסה לגייס כספים עבור מכשירים של מוזיקאים שנהרסו במהלך הוריקן קתרינה.
בחודש דצמבר 2006 גרין דיי ו-NRDC פתחו אתר אינטרנט ביחד כדי להעלות את המודעות על התלות של אמריקה בנפט.
"Foxboro Hot Tubs" ו-"21st Century Breakdown" (2007 - 2009).
ב-25 ביולי 2007 הופיעה הלהקה בתפקיד קטן בסרט "משפחת סימפסון - הסרט", שבו הם מבצעים קאבר לשיר הנושא של הסדרה. הגרסה שלהם ראתה אור כסינגל ב-24 ביולי 2007.
באפריל 2007 דורגה הלהקה במקום ה-29 במצעד 100 הלהקות הגדולות של כל הזמנים שנערך על ידי ערוץ המוזיקה VH1. בנוסף גרין דיי עסקה במספר פרויקטים קטנים לאחר אלבומה "American Idiot". הם הוציאו אלבום חדש תחת שם הלהקה "Foxboro Hot Tubs", האלבום נקרא "Stop Drop and Roll!!!". ובשנת 2008 ה-"Foxboro Hot Tubs" יצא לסיבוב הופעות קטן כדי לקדם את האלבום. בריאיון עם Kerrang!, ארמסטרונג סיפר כי שנת 2008 תהיה "אומדן הוגן של תאריך היציאה של האלבום החדש, השמיני של גרין דיי. בנובמבר 2008 נחשף שגרין דיי עובדים עם מפיק חדש, בוץ' ויג, המפיק האגדי של האלבום Nevermind של להקת נירוונה, ולא עם רוב קוואלו, איתו עבדו חברי הלהקה במהלך השנים. בדצמבר 2008 ערך המגזין האמריקאי AP ראיון מקיף עם הלהקה. חברי הלהקה דיברו על אלבומם החדש, וחשפו שבאלבום יהיו 3 חלקים ו-16 שירים (בסופו של דבר האלבום הופץ עם 3 חלקים ו-18 שירים), ובנוסף חשפו שמות של 7 שירים שיהיו באלבום. ב-9 בפברואר 2009, הציגו גרין דיי את פרס אלבום השנה בטקס גראמי, וכאשר נקראו לעלות לבמה, נחשף שם האלבום השמיני שלהם: "21st Century Breakdown" (בתרגום חופשי: התמוטטות המאה ה-21). יום לאחר מכן, ב-10 בפברואר, נחשפה עטיפת האלבום, בנוסף לזה, האתר הרשמי של הלהקה העלה דקה וחצי משיר מתוך האלבום החדש כמוזיקת רקע בעמוד הראשי של האתר. מינואר 2006 עבדה הלהקה על חומר חדש בשביל האלבום. עד לחודש אוקטובר 2007 כתב ארמסטרונג 45 שירים, אך מאז הלהקה לא הראתה סימנים נוספים של התקדמות עד אוקטובר 2008, כאשר שני סרטוני ווידאו של הלהקה שעובדת בסטודיו עם וויג, פורסמו ביוטיוב. התהליך של לכתוב ולהקליט, חולק לשלושה שנים וארבעה אולפני הקלטה, בסופו של דבר הלהקה סיימה את התהליך באפריל 2009. האלבום השמיני של הלהקה, "21st Century Breakdown", שהופץ ב-15 במאי 2009, הוא אלבום קונספט נוסף של הלהקה, עלילתו של האלבום סובב על שתי הפרוטגוניסטים: גלוריה וכריסטיאן, שמנסים לחיות לאחר הכאוס הפוליטי שהותיר אחריו ג'ורג' בוש, ומאבדים את אמונתם בדת ובממשל. האלבום זכה להצלחה מסחרית, כאשר מכר כחצי מיליון עותקים שבוע בלבד לאחר יציאתו, ולביקורות חיוביות ממבקרים, האתר Spin הביא לאלבום 6 מתוך 10 כוכבים. האתר "Entertainment Weekly" הביא לאלבום ציון B. האלבום הגיע למקום 1 בארבע עשרה מדינות שונות, והגיע למעמד זהב או פלטינה בכל אחת מהמדינות.
הלהקה הוציאה 4 קליפים מאלבומם החדש. הראשון לסינגל הראשון "Know Your Enemy" (בתרגום חופשי: דע את האויב שלך), בקליפ רואים את הלהקה מופיעה בלילה על במה בשדה המוקף בגדר תיל. הקליפ השני צולם לסינגל "Guns 21" (בתרגום חופשי: עשרים ואחד רובים, רמז למטח כבוד ארטילרי), הקליפ מתרחש לאחר ששתי הפרוטגוניסטים של האלבום שדדו בנק והם נמצאים בחדר לבן כמפלט; כמו כן הקליפ זכה בפרסים רבים. הקליפ השלישי מהאלבום צולם לשיר "East Jesus Nowhere" (בתרגום חופשי: מזרח ישו בשום מקום), הקליפ הוא מראה מונטאז' של תמונות וקטעים מתוך מסע ההופעות שלהם. הקליפ ארוך בכ-30 שניות יותר מהשיר באלבום, כי חברי הלהקה הרחיבו אותו. הלהקה צילמה קליפ לסינגל "21st Century Breakdown" (בתרגום חופשי: התמוטטות המאה ה-21), כאשר רוב הקליפ מצויר באנימציות, אבל בסופו רואים את חברי הלהקה מנגנים על גג של בניין. הקליפ האחרון צולם לסינגל האחרון מהאלבום, "Last Of The American Girls" (בתרגום חופשי: אחרונת הנערות האמריקניות), הקליפ קופץ בין הלהקה, המנגנת במדבר, לבין גלוריה, אחת משני הפרוטגוניסטים של האלבום, שנראית מצחצחת שיניים, צופה בטלוויזיה, מנקה ציפורנים ועושה פעילויות דומות. בטקס הפרסים של ה-MTV לשנת 2009, גרין דיי זכו בשלושה פרסים: "קליפ הרוק הטוב ביותר", "הצילום הטוב ביותר" ו"הבימוי הטוב ביותר". ב-"EMA" זכו גרין דיי בפרס להקת הרוק הטובה ביותר. בטקס פרסי המוזיקה האמריקאי ("American Music Awards") זכו גרין דיי בפרס אומן הרוק האלטרנטיבי הטוב ביותר. ב-"MTV Woodie Awards 2010" זכו גרין דיי בפרס ההופעה הטובה ביותר. בטקס פרסי גראמי 2010, שנערך ב-31 בינואר בלוס אנג'לס, היו מועמדים גרין דיי ל-3 פרסים, 2 מהם על הסינגל "21 Guns" ואחד על האלבום הרוק הטוב ביותר, עבור "21st Century Breakdown". גרין דיי זכו בפרס אלבום הרוק הטוב ביותר עבור אלבומם החדש, זכייה השנייה של הלהקה לאחר זכייתם בפרס על אלבום "American Idiot" ב-2005. ב-"VMA" הקליפ "21st Century Breakdown" היה מועמד ל"הקליפ בעל האפקטים המיוחדים הטובים ביותר", הקליפ לא זכה בפרס.
סיבוב ההופעות, שהחל ב-3 ביולי 2009, היה סיבוב ההופעות הגדול ביותר של הלהקה. הם ביקרו בצפון אמריקה, אירופה, אוסטרליה, ניו זילנד ואסיה. ב-22 במרץ 2011 יצא אלבום לייב של הלהקה, AWESOME AS F*CK, שצולם ביפן במהלך סבב ההופעות.
"American Idiot: The Musical" בברודוויי (2010).