מטוס הסקייהוק היה אחד ממטוסי התקיפה העיקריים של הצי בחלקה הראשון של מלחמת וייטנאם. המטוסים הוגדרו כמטוסים לתקיפה קלה, להבדיל ממטוסי קרב-הפצצה כמו הפנטום. בהמשך המלחמה תוגברו מטוסי הסקייהוק במטוסי קורסייר. מטוסי סקייהוק ביצעו כמה מגיחות התקיפה הראשונות במלחמה, ועל פי ההערכה מטוס סקייהוק של חיל הנחתים ביצע גם את התקיפה האחרונה במלחמה. בין טייסי הסקייהוק במלחמה היו קומנדר (סגן-אלוף) ג'ון מקיין, מאוחר יותר סנאטור מטעם מדינת אריזונה ומתמודד על המועמדות לנשיאות ארצות הברית בשנים 2000 ו-2008, וקומנדר ג'יימס סטוקדייל (מאוחר יותר תת-אדמירל) שהתמודד על תפקיד סגן נשיא ארצות הברית בשנת 1992. שניהם נאלצו לנטוש את מטוסיהם מעל וייטנאם במהלך המלחמה ונפלו בשבי.
מטוס הסקייהוק הראשון שאבד בקרב בווייטנאם הופל ב-5 באוגוסט 1964. המטוס היה של טייסת VA-144, שפעלה מסיפונה של נושאת המטוסים קונסטליישן, והופל מאש נ"מ כאשר עסק בתקיפת ספינות טורפדו צפון וייטנאמיות. הטייס, לוטננט זוטר (מאוחר יותר קומנדר) אוורט אלבארז נטש את מטוסו בשלום והיה טייס הצי הראשון שנפל בשבי. הוא שהה בשבי הווייטנאמי שמונה שנים ושבעה חודשים עד שחרורו ב-12 בפברואר 1973, אחד מפרקי הזמן הארוכים ביותר בהם שהה איש צבא אמריקאי בשבי אויב. מטוס הסקייהוק האחרון הופל בווייטנאם ב-26 בספטמבר 1972, מטייסת VMA-211 של חיל הנחתים, שפעלה מבסיס ביין הואה בדרום וייטנאם. המטוס היה במשימת סיוע אווירי קרוב לכוחות קרקע כאשר נפגע מאש נ"מ. הטייס, קפטן ג'יימס פ. וואלש (Walsh) נטש בשלום ונפל בשבי. הוא היה איש חיל הנחתים האחרון שנפל בשבי, ושוחרר ב-12 בפברואר 1973.
362 מטוסי סקייהוק אבדו במהלך מלחמת וייטנאם, מכל הסיבות. צי ארצות הברית איבד 271 מטוסים, וחיל הנחתים איבד 81 מטוסים ו-10 מטוסים דו-מושביים. 32 מטוסים הופלו על ידי טילי נ"מ, ומטוס אחד הופל על ידי מטוס מיג 17 ב-25 באפריל 1967.
אימון וביום אויב.
מטוס הסקייהוק בגרסתו הדו-מושבית, T4-4J, שימש כמטוס האימונים של הצי. הסקייהוק החליף את מטוס האימונים הקודם, גראמן TF-9J קוגר, ושימש במטוס האימונים הסילוני במשך כמה עשורים, עד שהוחלף על ידי המקדונל דאגלס T-45 גאסהאוק. המטוסים הדו-מושביים שימשו לאימון טייסים חדשים והסבת טייסים ותיקים לטיסה על הסקייהוק, במיוחד טייסים שהטיסו מטוסי מדחף לפני כן. מטוסי האימון נועדו גם לאמן טייסים בטיסת מכשירים, והותקנו בהם כיסויים לתא הטייס, שנועדו לדמות לטייס המתאמן מצב של חוסר ראות, בו עליו להסתמך על המכשירים בלבד.
חלק מלקחי מלחמה וייטנאם היה הצורך לשפר את רמתם של הטייסים בקרבות אוויר. כדי ליישם לקח זה הוקם ב-1969 "בית הספר לטיסה קרבית", הידוע בכינויו "טופ גאן". זמינותם של מטוסי סקייהוק חד- ודו-מושביים ותכונות הטיסה הזריזות שלהם הביאו לבחירתם כמדמי מטוסי אויב, ובמיוחד כמדמי מטוסי הקרב מיג 17. מטוסי פנטום היו באותה תקופה בראשית שירותם והפוטנציאל המלא שלהם עדיין לא מומש. בשל כך היו ביצועיהם ירודים מול מטוסי קרב צפון וייטנאמיים, בעיקר מיג 17 ומיג 21, הקטנים מהפנטום במידותיהם. מדריכי "טופגאן" הטמיעו סדרת אימונים שנקראו DACT, "אימון לוחמה אווירית שונה" (dissimilar air combat training). טייס סקייהוק מיומן יכול היה לנצל את מידותיו הקטנות של המטוס ואת תכונות הטיסה המצוינות שלו בגובה נמוך כדי לסייע בהכשרת הטייסים באימוני DACT. מטוסי הסקייהוק שהשתתפו באימון נצבעו בצבעי מטוסי האויב וכונו "מנגוס" (Mongoose, נמיה); המטוסים היו מדגמי A-4E ו-F, ומאוחר יותר דגם שנקרא "סופר פוקס", שצויד במנוע משודרג מדגם J-52-P-408. מטוס זה שירת גם בצוות הבלו אנג'לס. מטוסי הסקייהוק המשיכו לשמש לדימוי אויב גם כשהוכנסו מטוסים נוספים לבית הספר לטיסה קרבית, ובהם נורת'רופ F-5E, F-21 (כפיר), ג'נרל דיינמיקס F-16 פייטינג פלקון ומקדונל דאגלס F/A-18 הורנט. ב-1993 יצא הסקייהוק משירות כמדמה אויב. מטוסי הסקייהוק האחרונים יצאו משירות בטייסות הצי ב-2003. מטוס הסקייהוק הופעל כמדמה מטוסי אויב גם עבור טייסי המילואים של הצי.
ישראל.
מכירת המטוס לישראל.
עד שנת 1961 סירבה ארצות הברית לבקשות ישראל למכור לה נשק. בשנת 1961 שינה ממשלו של הנשיא קנדי מעט את המדיניות, והסכים למכור לישראל נשק הגנתי, כמו טילים נגד מטוסים MIM-23 הוק. בשנת 1965 חל שינוי נוסף, כאשר הנשיא לינדון ג'ונסון הסכים למכור לישראל גם מטוסי קרב. ישראל ביקשה לרכוש מטוסי גראמן A-6 אינטרודר או מטוסי מקדונל דאגלס F-4 פנטום, אך הממשל סירב. לבסוף, לאחר לחצים רבים, הסכימה ארצות הברית למכור לישראל מטוסי סקייהוק, שהיה המטוס הראשון מתוצרת ארצות הברית בשירות חיל האוויר הישראלי.
במאי 1966 התפרסמה החלטת הממשל למכור לישראל 48 מטוסים מדגם A-4H, במקביל למכירת מטוסי לוקהיד F-104 סטַרפייטר לירדן. הדגם שנמכר לישראל היה מבוסס על דגם A-4F, אך הוסרו ממנו מערכות מבצעיות חיוניות: כוונת ההפצצה הוסרה והוחלפה בכוונת פשוטה; בוטלה יכולת המטוס לשאת טילי אוויר-אוויר וכן יכולתו לשאת סוגים שונים של חימוש אוויר-קרקע; והוסרו מהמטוס גם מערכות התרעה מפני טילים. מכיוון שהיה זה, כאמור, המטוס הראשון מתוצרת ארצות הברית שנמכר לישראל, לא יכול היה חיל האוויר להיות בררן. במהלך השנים הותקנו במטוסי הסקייהוק בישראל שיפורים רבים, ובהם החלפת תותחי המטוס לתותחי DEFA בקוטר 30 מ"מ, התקנת מערכות אוויוניות מתקדמות, הוספת יכולת לירי טילי אוויר אוויר, כולל שינוי במערכות החימוש שאיפשר ירי טילי אוויר-אוויר שואפי חום, פיתוח ישראלי ייחודי שהותקן רק במטוסי הסקייהוק הישראלים, הקניית יכולת לשיגור חימוש מונחה מדויק, הארכת צינור הפליטה להפחתת הנזק מפגיעת טילי כתף מונחי חום, ועוד.
חיל האוויר הישראלי כינה את המטוס עיט. העסקה הראשונה כללה, כאמור, 48 מטוסים מדגם A-4H, ובשנה שלאחריה נמכרו לישראל עוד 42 מטוסים מאותו דגם, וכן 10 מטוסי אימון מדגם TA-4H. צוותי קרקע וטייסים יצאו לארצות הברית בתחילת 1967 ללמוד את המטוס, אך הוחזרו לישראל לקראת מלחמת ששת הימים. הטיסות הראשונות התקיימו ביולי 1967, והמטוסים הראשונים הגיעו לארץ ב-29 בדצמבר באותה שנה. המטוסים הראשונים יועדו לטייסת 109 ("העמק") שהטיסה קודם לכן מטוסי דאסו מיסטר IV ולטייסת 102 ("הנמר המעופף") שהייתה טייסת חדשה. ב-9 במרץ 1969 הוקמה מחדש טייסת 115 ("הדרקון המעופף") כטייסת סקייהוק שלישית. בתחילת 1971 הוקמה טייסת רביעית, טייסת 116 ("הכנף המעופפת", שמאוחר יותר נקראה "מגיני הדרום").
מלחמת ההתשה.
מטוסי הסקייהוק השתתפו במלחמת ההתשה, בכל חזיתות המלחמה, בהפצצת מטרות בירדן, בסוריה ובמצרים. כמה מטוסים אבדו במשימות אלה, בהם מטוסו של מפקד טייסת 102, רס"ן ניסים אשכנזי, שהופל ב-19 באוגוסט 1969 במהלך הפצצת מטרות מצריות בתעלת סואץ. אשכנזי צנח ונפל בשבי המצרי. מטוס סקייהוק אחר הופל במהלך מבצע רביב, ב-9 בספטמבר 1969. המטוס נפגע מאש נ"מ ליד ראס זעפרנה, ונפל למפרץ סואץ. טייסו, , לא נמצא והוכרז נעדר.
מאידך, מטוסי הסקייהוק הצליחו לרשום הישגים ייחודיים: ב-12 במאי 1970, במהלך גיחת הפצצה באזור הר דב, הצליח סגן-אלוף (לימים אלוף-משנה) עזרא דותן להפיל שני מטוסי מיג 17 סוריים מעל לבנון, אחד מהם באמצעות רקטות נגד טנקים והשני באש תותחים. ב-6 בפברואר 1970 תקפו 18 מטוסי סקייהוק את הנמל המצרי בע'רדקה, במסגרת מבצע זיקוקית ב, והטביעו מקשת מצרית, כתגובה על מבצע של הקומנדו הימי המצרי בנמל אילת יום לפני כן.
ב-1971 סופקו לישראל 60 מטוסים מדגם A-4E, שהיו לפני כן בשירות צי ארצות הברית, ובמקביל הוחלט בתחילת שנות ה-70 של המאה ה-20 על הקמת טייסת סקייהוק חמישית. טייסת 110 ("אבירי הצפון") הוציאה משירות את מטוסי הסוד אוויאסיון ווטור שהפעילה וקלטה במקומם מטוסי סקייהוק מדגם E. בשנת 1972 קלט חיל האוויר 117 מטוסים מדגם משופר, N, שפותח על פי דרישות חיל האוויר. במהלך 1973 הוחלט כי טייסי הקרב החדשים יעשו את קורס האימון המבצעי (קא"מ) על מטוסי סקייהוק. לצורך זה הוקמה מחדש טייסת 140 ("נשר הזהב"). הטייסת לא הייתה מבצעית במלחמת יום הכיפורים, ומטוסיה פוזרו בין טייסות הסקייהוק האחרות שעמן נכנס חיל האוויר למלחמה.
מלחמת יום הכיפורים.
מטוסי הסקייהוק, בצד מטוסי הפנטום, היו מטוסי ההפצצה העיקריים של חיל האוויר במלחמה זו. החלל הראשון של חיל האוויר במלחמה היה רס"ן , מטייסת 109, שנהרג כאשר מטוסו הופל ברמת הגולן. מטוסי הסקייהוק השתתפו בתקיפת סוללות טילי קרקע-אוויר ובמסגרת זאת השתתפו במבצעי תקיפת מערכי הטילים, מבצע תגר ב-7 באוקטובר בחזית המצרית, בו הופלו שני מטוסי סקייהוק, ומבצע דוגמן 5 בחזית הסורית. מטוסי הסקייהוק עסקו בסיוע אווירי קרוב לכוחות היבשה ובכלל זה בתקיפת גשרי הצליחה המצריים בגזרת תעלת סואץ, גיחות לוחמה אלקטרונית וגיחות תצפית. לסקייהוק היו חסרונות בולטים: למטוסים לא היה מבער אחורי ומהירותם הייתה איטית יחסית, ובנוסף לא היה בהם ציוד ללוחמה אלקטרונית. מול מערך הטילים הנרחב של מצרים וסוריה ספג מערך הסקייהוק אבדות כבדות, ואיבד 53 מטוסים. בין השאר איבדה טייסת 109 שבעה טייסים ו-16 מטוסים מתוך 26 המטוסים שהיו לה בתחילת הקרבות ואילו טייסת 102 איבדה 17 מטוסים ו-12 טייסים - שבעה נהרגו וחמישה נפלו בשבי. טייסת 115 איבדה שבעה מטוסים ושבעה טייסים, חמישה מתוכם נהרגו (מתוכם אחד נעדר) ושניים נשבו.