בעקבות פעילותו הוא נאסר בט"ו בסיוון ה'תרפ"ז (1927) על ידי הג.פ.או. ודינו נגזר למוות ללא משפט. הוא מספר כי במהלך אחת מחקירותיו איים עליו החוקר באקדח באומרו: "הצעצוע הזה שינה את דעתם של רבים". השיב לו הרבי: "הצעצוע הזה יכול להרתיע מי שיש לו עולם אחד ואלילים רבים, אבל מי שיש לו אל אחד ושני עולמות - אין ה'צעצוע' הזה מפחיד כלל". אמרה זו זכתה לפרסום רב. הרבי אף נפצע בזמן מאסרו, כשהושלך על ידי סוהר בגרם מדרגות תלול, לאחר שהניח תפילין בחטף - בניגוד להוראותיו.
לאחר לחצים בינלאומיים - בהם התניית חידוש חוזה הסחר עם לטביה (מאחורי פעולה זו עמד חבר הפרלמנט היהודי בלטביה מרדכי דובין) - בוטל עונש המוות והומר לעונש גלות. הוא שוחרר מהכלא ונשלח לגלות בעיר קוסטרומה בג' בתמוז (3 ביולי). לפני שעלה לרכבת שלקחה אותו למקום גלותו, נאם אל החסידים שנאספו להיפרד ממנו, ומהות דבריו הייתה: "רק הגוף היהודי נמצא בגלות אך הנשמה היא חופשית". דברים אלו זכו לתפוצה רחבה וצוטטו על ידי רבנים בתקופת השואה כמקור השראה ועידוד.
הלחץ הבינלאומי על השלטון הסובייטי לשחרור מלא נמשך גם ממנהיגים יהודיים ולא יהודיים בארצות הברית שראו בו לוחם חופש דת, ובתאריך י"ב בתמוז (12 ביולי) הודיעו לו על שיחרורו. עקב חג מקומי התבצע השחרור למחרת בי"ג בתמוז. במכתב שכתב לחסידיו לקראת יום השנה הראשון לשחרורו הוסיף: "לא אותי בלבד גאל הקב"ה בי"ב תמוז, כי אם גם את כל מחבבי תורתנו הקדושה, שומרי מצווה, וגם את אשר בשם ישראל יכונה". מאז מציינים חסידי חב"ד את ימי י"ב-י"ג בתמוז כ"חג הגאולה".
עם ביטול עונש הגלות חזר לביתו שבלנינגרד, אך מחשש שייעצר שוב עבר להתגורר בעיירה מלחובקה בפרוורי מוסקבה. חסידיו חששו שהסובייטים יאסרו אותו שוב, דובין סידר מוועד הקהילה היהודית בריגה כתב מינוי עבורו כ"רב הכולל", "לעיין ולפקח בכל אנשי היהדות דעירנו ריגא", ובזכותו קיבל היתר יציאה מרוסיה ללטביה. בשמחת תורה תרפ"ח התקיימה הפרידה הרשמית מהחסידים ברוסיה.
בלטביה.
ביום חמישי, כ"ד בתשרי ה'תרפ"ח (שלהי 1927) יצא הרב שניאורסון ברכבת מרוסיה, והגיע למחרת לריגה שבלטביה יחד עם משפחתו המצומצמת, כשהוא סובל מחבלות שחבלו בו צוות בית הסוהר הסובייטי, אך ללא מזכיריו חיים ליברמן שעדיין היה בגלות, ויחזקאל פייגין שנותר ברוסיה. הוא ראה את מושבו בריגה כזמני אך הוא גר בה כשש שנים עד שלהי ה'תרצ"ג (1933).
בחודשים שבט ואדר ה'תרפ"ח נסע לבקר את קהילות החסידים בווילנה, בפולין, בוורשה ובאוטבוצק. בביקורים אלו נאם בציבור וקיבל את החסידים לשיחות אישיות ("יחידות"). בתקופה זו עסק גם בעזרה ליהודי רוסיה, בהשגת תקציב לשם כך מארגון הג'וינט, ומיהודים ברחבי העולם, ולקראת פסח ה'תרפ"ט הצליח לשלוח 28 קרונות רכבת מלאים מצות כשרות לפסח באישור השלטון הסובייטי.
מסעו לארץ ישראל.
בחודש אב ה'תרפ"ט (1929) ערך מסע לארץ ישראל לבקר במקומות הקדושים. הוא יצא מריגה בכ"ב תמוז, ברכבת דרך ברלין ווינה לאיטליה, באונייה לאלכסנדריה, מצרים, וממנה הגיע ברכבת לארץ ישראל בב' מנחם-אב. תחילה ביקר בירושלים ונפגש עם הרבנים הראשיים, רבני העדה החרדית, והעסקנים הדתיים. לאחר מכן נסע לצפון למירון, לצפת ולטבריה. לאחר מכן ביקר בקהילה היהודית בחברון, בה הייתה קהילה של חסידי חב"ד ואף זכה באישור מיוחד להיכנס למערת המכפלה בהשתדלותו של הרב ישראל זיסל דבורץ. מחברון שב לירושלים ונפגש עם שופט בית המשפט העליון גד פרומקין ונסע איתו לביקור במקוה ישראל, תל אביב, פתח תקווה ובני ברק. בכל מקום שביקר נערכה לו קבלת פנים המונית, הוא נשא דברים לפני הקהל ובכמה מקומות מסר דרשה ("מאמר") מתורת חב"ד. לאחר מכן נפגש עם משלחות מקומיות ואף קיבל אנשים לשיחות אישיות.
ביקורו בארץ ארך כשבועיים ובט"ז באב יצא לאלכסנדריה, ממנה המשיך באונייה לבאדן שבגרמניה בה שהה כעשרה ימים, ממנה נסע לפריז ליום אחד ומצרפת יצא בו' באלול למסע בן כשנה בארצות הברית.
מסעו הראשון לארצות הברית.
בי"ב באלול ה'תרפ"ט הגיע לארצות הברית. מטרת מסעו, שארך כשנה, הייתה כפולה: לגייס כספים ליהודי רוסיה ולעורר את יהודי ארצות הברית ללמוד תורה ולקיים מצוות. הוא ביקר בקהילות יהודיות בתשע מדינות. בחודש תשרי שהה בברוקלין וביקר בברונקס.
בי"ג בכסלו נסע לפילדלפיה ושהה שם חודש. בבואו לפילדלפיה ערכו לכבודו טקס בהיכל העצמאות של ארצות הברית, הושיבו אותו על הכיסא שעליו ישב הנשיא הראשון ג'ורג' וושינגטון והוא נשא שם נאום קצר בשבח ארצות הברית וחיזוק היהדות. הוא הובל במכונית בתהלוכה לפעמון הדרור שעליו הוא הניח זר כשהוא מכריז כי "חופש המבוסס על דת הוא החופש הכי חזק". במשך החודש הוא נסע פעמיים ליום לניו יורק להשתתף באספה שארגנו לכבודו ובוועידת רבנים.
בי"ב בטבת נסע מפילדלפיה לבולטימור, מרילנד לשלושה שבועות. בכ"ז בטבת נסע לימים אחדים לעיר הבירה וושינגטון, ובה' בשבט חזר למנהטן שבניו יורק לשבועיים. בי"א בשבט הגיע ברכבת לשיקגו לחודש. משיקגו נסע לכמה ימים (ט'-י"ב באדר) למילווקי, וויסקונסין.
עקב חולשתו שב לניו יורק למספר שבועות, ומשם יצא בכ"ט בניסן לדטרויט. בו' באייר נסע לסנט לואיס עד ט"ו באייר. בי"ט בסיוון נסע לבוסטון והסביבה עד ג' בתמוז. בדרך חזרה לניו יורק עצר בווסטר, מסצ'וסטס לשעה קלה ונאם לפני קהל יהודי שבא לקבל את פניו, ובהמשך בתחנת הרכבת בספרינגפילד באו רבני העיר לקבל את פניו, ובאותו ערב ערכו אירוע בעיר בהשתתפותו.
את מסעו בארצות הברית סיים בביקור בבית הלבן בפגישה עם הנשיא הרברט הובר בי"ד בתמוז, ובפגישה הודה הרבי לנשיא על מתן חופש דת ליהודי ארצות הברית.
במקומות ביקורו נפגש הרב שניאורסון עם הקהילה היהודית ועם אנשי ציבור וממשל, חברי קונגרס, שופטים וראשי ערים. השתתף במגביות לעזרת יהודי רוסיה, בהם הצלחתו הייתה מוגבלת בגלל השפל הכלכלי ששרר באותה תקופה בארצות הברית. בנאומיו בציבור ובשיחות אישיות עורר על הקמת שיעורי תורה, קיום המצוות ושמירת שבת. כמו כן הקים אגודות נשים שומרות טהרת המשפחה וסניפים של "אגודת חב"ד". במשך הביקור בחן את האפשרות להתיישב בארצות הברית, אך בסופו של דבר נמנע מכך. לאחר ששב לריגה ערך אספה כללית של רבני לטביה לדיון בשיפור מצב היהדות במדינה.
בראש חודש אדר תרצ"א נסע לביקור בן תשעה ימים לרקשיק שבליטא. בכל יום קיבל קהל לשיחות אישיות משעות הצהריים עד שעות הלילה המאוחרות. מלבד חסידי חב"ד בעיר באו יהודים מכל החוגים מהעיר עצמה כמו הנהלת ותלמידי ארגון יבנה בליטא, אנשים רבים מעשרות עיירות הסביבה כגון קובנה, תלמידי ישיבות מהערים פוניבז' וטלז. לקבוצת נשים שדרשה שיחה לנשים בלבד מסר הרב שניאורסון נאום מיוחד, שבעקבותיו נוסד בעיר ארגון נשים לשמירת טהרת המשפחה.
באותה תקופה סבל מאובדן תחושה ברגלו, ובקיץ ה'תרצ"א נסע להתרפאות במרחצאות מרינבד, כשבדרכו ביקר בישיבות חב"ד בפולין - בוורשה ובאוטבוצק.
בתחילת שנת תרצ"ב הקים סניף של ישיבת "תומכי תמימים" בריגה, והביא מליטא את הרב מרדכי פוגרמנסקי, תלמיד ישיבת טלז לעמוד בראשה. הישיבה התקיימה כשנה בלבד.
תקופת פולין.
באלול ה'תרצ"ג עבר לוורשה ושנתיים מאוחר יותר עבר לעיירה הסמוכה אוטבוצק.
בשנת ה'תרצ"ט (1939) ייסד את אגודת חסידי חב"ד.
בדצמבר 1939 חולץ מוורשה הכבושה בידי חבורת קצינים מהאבווהר (שירות הביון הגרמני) שמונו למבצע זה על ידי אדמירל וילהלם קנריס ושבראשם עמד קצין נאצי יהודי למחצה, והיגר לארצות הברית בכ"ד באדר א' ה'ת"ש (4 במרץ 1940).
תקופת ארצות הברית.
בט' באדר ב' ה'ת"ש (19 בפברואר 1940) הגיע הרב שניאורסון באנייה מסטוקהולם לניו יורק. תקופה קצרה לאחר הגעתו רכש את בנין 770 המפורסם, שם התגורר בשנותיו האחרונות. המקום הפך למרכז העולמי של חב"ד.
עם בואו יסד שלשה מוסדות מרכזיים: מרכז הישיבות תומכי תמימים ליובאוויטש בארצות הברית וקנדה בניהול חתנו הרב שמריהו גוראריה, מרכז לענייני חינוך, ומחנה ישראל בניהול חתנו רבי מנחם מענדל שניאורסון. מרכז הישיבות הקים 13 סניפים ברחבי ארצות הברית וסניף במונטריאול, קנדה. בנוסף יסד את הוצאת הספרים קה"ת, את ארגון של"ה ופעילות "מסיבות שבת". מאז פעל רבות לחיזוק יהדות ארצות הברית, עורר את התודעה לציפייה לביאת המשיח כשטבע את הסיסמה "לאלתר לתשובה - לאלתר לגאולה" (מיד לתשובה - מיד לגאולה).
הרב שניאורסון תיקן ללמוד חת"ת - חומש יומי עם רש"י, תהילים יומי, ותניא יומי.
בתש"ט הקים את היישוב כפר חב"ד בישראל.
נפטר בשבת פרשת בא, י' בשבט ה'תש"י (1950) במרכז חב"ד העולמי – 770. הלווייתו התקיימה למחרת, והוא נקבר בחלקת אגודת חסידי חב"ד בבית הקברות מונטיפיורי בקווינס שבניו יורק. על קברו הוקם אוהל מיוחד. את מקומו בנשיאות חב"ד ליובאוויטש, ירש חתנו, רבי מנחם מנדל שניאורסון.
משפחתו.
נישא לבת דודתו בדרגה שנייה נחמה דינה . לבני הזוג נולדו שלוש בנות: חנה, שנישאה לרב שמריהו גוראריה. חיה מושקא, שנישאה לרבי מנחם מנדל שניאורסון (לימים האדמו"ר השביעי של חב"ד-לובביץ'), ושיינא, שנישאה למנחם מנדל הורנשטיין, ושניהם נספו בשואה. שיינא בתאריך ב' בתשרי ה'תש"ג ומנחם מנדל הורנשטיין בכ"ה בחשוון ה'תש"ג.
היסטוריוגרפיה.