המועדון הצליח לזכות באליפות השביעית בתולדותיו בעונת 1952/1953; המאבק על האליפות היה צמוד באותה עונה, ובסיומו הקדים המועדון את פרסטון נורת' אנד בממוצע השערים, לאחר ששני המועדונים סיימו עם אותו מספר נקודות. נראה היה כי פרסטון יהיה המועדון שיזכה באליפות לאחר שבשלהי העונה גבר במשחק הבית שלו על ארסנל בתוצאה 2 - 0. אולם, שחקני ארסנל הצליחו לגבור על שחקני ברנלי בתוצאה 3 - 2 וזכו באליפות עם יחס זכות/חובה של 0.099 שערים. לאחר מכן לא הצליח המועדון לזכות באף תואר במשך 17 שנים, ומצבו החל להתדרדר, בעיקר לאחר מותו הלא-צפוי של טום ויטאקר באוקטובר 1956.
כתוצאה מחוסר ההצלחה המתמשך לא הצליח המועדון לגייס לשורותיו שחקנים מובילים, מלבד השוער הוולשי הבינלאומי ג'ק קלסי, ושחקניו הבכירים עברו לשחק במועדונים יותר מצליחים. ג'ק קרייסטון וג'ורג' סווינדין, אשר בעבר שיחקו עבור המועדון, החליפו את ויטאקר אך לא הצליחו לשחזר את הצלחתו. המועדון סיים בדרך כלל במרכז הטבלה, מלבד המקום החמישי בעונת 1955/1956 ו-1956/1957, והמקום השלישי בעונת 1958/1959. לאחר שהעפיל לגמר הגביע של 1952 לא הצליח לעבור את שלב רבע הגמר עד לעונת 1970/1971. מצב הרוח במועדון היה ירוד ובעיקר לאחר ששחקני טוטנהאם הוטספר (יריבי המועדון הידועים) הצליחו לזכות בדאבל בעונת 1960/1961.
ב-1962 החליטה הנהלת המועדון למנות את בילי רייט, לשעבר הקפטן של נבחרת אנגליה והמועדון וולבס, לתפקיד המאמן, אף על פי שלא היה מנוסה מספיק בתפקיד זה ועד למינוי לא עבד עם המועדון. רייט לא נחל הצלחה רבה בדומה לשני קודמיו בתפקיד, אם כי הוא היה זה שהדריך את המועדון בעונת 1963/1964 שכללה השתתפות בגביע ערי הירידים (לאחר שהמועדון סיים במקום השביעי בעונה הקודמת), שהייתה עונת הבכורה של המועדון בטורניר יבשתי רשמי. בעונתו האחרונה של רייט המועדון סיים במקום ה-14 בליגה, הנמוך ביותר מזה 36 שנים, ובמשחק נגד לידס יונייטד שנערך בהייבורי ב-5 במאי 1966 נכחו רק 4,554 צופים - שיא שלילי של כל הזמנים. השחקן היחיד של ארסנל שנמנה עם סגל הנבחרת האנגלית שזכתה במונדיאל 1966 היה ג'ורג' איסטהאם, אך הוא לא זכה לשחק בפועל במהלך הטורניר. רייט פוטר על ידי הנהלת המועדון בקיץ 1966, והוחלף על ידי ברטי מיי, שהיה הפיזיותרפיסט של המועדון. מיי הצליח להוביל את המועדון להצלחות באירופה ובאנגליה במשך חמש השנים הבאות.
הדאבל הראשון (1966 - 1976).
מינויו של מיי לתפקיד המאמן היה הפתעה בעיקר עבורו, כיוון שהוא ביקש לחזור לתפקידו כפיזיותרפיסט במקרה ולא יצליח בשנה הראשונה שבה יאמן. מיי שאף לשפר את הגישה המקצוענית שננקטה בארסנל, והחל לקדם מספר שחקנים מוכשרים אשר שיחקו בשורות המועדון; קבוצת הנוער של ארסנל זכתה בגביע ה-FA לנוער ב-1966, ושחקניה הבולטים צ'ארלי ג'ורג', ג'ון רדפורד, פיטר סימפסון וריי קנדי החלו לשחק עבור קבוצת הבוגרים של המועדון.
מיי איזן את שחקני המועדון ההתקפיים עם שחקני הגנה מנוסים, בראשותו של הבלם המרכזי פרנק מקלינטוק והקשר ההגנתי פיטר סטורי. שחקני המועדון שיחקו בצורה טובה, ופעמיים הגיעו לגמר גביע הליגה והפסידו. ב-1968 זכה בגביע המועדון לידס יונייטד לאחר ניצחון בתוצאה 1 - 0. בגמר הגביע של 1969 הפסידו שחקני ארסנל לסווינדון טאון מהליגה השלישית בתוצאה 1 - 3, לאחר ששמונה משחקני ההרכב הקבועים לקו בשפעת. באותה עונה הצליח המועדון לסיים במקום הרביעי בליגה, ולפיכך העפיל לטורניר גביע ערי הירידים של עונת 1969/1970.
המועדון הצליח להעפיל לגמר גביע ערי הירידים בעונה זו לאחר שגבר 3 - 1 על אייאקס אמסטרדם בסיכום משחקי חצי הגמר. במשחק הגמר הראשון (שנערך בבלגיה) פיגרו שחקני ארסנל בתוצאה 0 - 3 מול אנדרלכט, אך שיפרו את סיכוייהם לזכות בגביע לאחר שער של ריי קנדי. במשחק הגומלין שנערך בהייבורי הצליחו שחקני המועדון להבקיע שלושה שערים נוספים (ג'ון רדפורד, אדי קלי וג'ון סמלס), ולזכות בגביע בסיכום שני המשחקים. במקביל לזכייה בגביע ערי הירידים המועדון הצליח לסיים רק במקום ה-12 בליגה.
בעונה שלאחר מכן (1970/1971) היה ארסנל למועדון השני בלבד במאה ה-20 שזכה בדאבל של גביע ה-FA ואליפות הליגה, שהיה גם הדאבל הראשון בהיסטוריה של המועדון. המועדון החל את משחקי הליגה בצורה טובה, אך החל להתדרדר במורד הטבלה לאחר ההפסד 0 - 5 לסטוק סיטי. אולם, המועדון הצליח להתאושש מההפסד ולהתחרות על האליפות עם לידס יונייטד. לאחר ההפסד ללידס באפריל המועדון היה זקוק לכל הפחות לניצחון או תיקו 0 - 0 מול טוטנהאם הוטספר, על מנת לזכות באליפות בזכות ממוצע השערים. בדרבי שנערך במחזור האחרון של העונה הצליחו שחקני ארסנל לנצח את טוטנהאם משער של ריי קנדי. בגמר הגביע, שנערך חמישה ימים לאחר הניצחון על טוטנהאם, הצליח המועדון לגבור על ליברפול בתוצאה 2 - 1 בהארכה, במשחק שנערך באצטדיון ומבלי.
בעשור שלאחר הזכייה בדאבל זכה המועדון למעט הצלחות. למרות החתמתו של אלן בול תמורת סכום שיא (מועדון) של 220,000 לירות שטרלינג, לא הצליח המועדון להיות יריב שקול עבור מועדוני הצמרת, וסיים את עונת 1971/1972 במקום החמישי. הופעת הבכורה של המועדון בגביע אירופה החלה בצורה טובה, אך לבסוף המועדון הודח ברבע הגמר על ידי אייאקס אמסטרדם של יוהאן קרויף. המועדון הצליח להעפיל לגמר גביע ה-FA בפעם השנייה ברציפות, אך הפסיד ללידס יונייטד בתוצאה 0 - 1.
בעונת 1972/1973 המועדון הצליח לסיים במקום השני בליגה, אך עד מהרה החל להתדרדר. בעונת 1974/1975 סיים במקום ה-16, ובעונה שלאחריה במקום ה-17, דבר אשר הוביל לעזיבתו של ברטי מיי. טרי ניל, מאמן טוטנהאם ולשעבר שחקן בארסנל, התמנה למחליפו של מיי אף על פי שלא הגיע להישגים בולטים עם טוטנהאם, והיה למאמן הצעיר ביותר בתולדות ארסנל.
ניל, האו וברטנשו (1976 - 1986).
תחת הדרכתו של טרי ניל הצליח המועדון להעפיל לחלקה העליון של טבלת הליגה, בין השאר בזכות השחקן האירי הנודע ליאם בריידי. בריידי היה חלק מחבורת שחקנים איריים בארסנל שכללה גם את פט רייס, פרנק סטייפלטון, פט ג'נינגס ודייוויד אולירי. בנוסף לשחקנים הללו הובאו מלקולם מקדונלד ואלן האדסון, ולצוות האימון חזר דון האו, שהיה חלק מסגל המועדון שזכה בדאבל ב-1971.
הצלחותיו העיקריות של המועדון בתקופה זו היו בגביע ה-FA, כאשר בליגה הוא לא הצליח להתמודד עם הדומיננטיות של ליברפול. בין 1978 ל-1980 העפיל המועדון לשלושה משחקי גמר ברציפות, אך ניצח רק באחד מהם (נגד מנצ'סטר יונייטד). שחקני ארסנל הובילו בתוצאה 2 - 0, אך שחקני יונייטד השווה את התוצאה לקראת סוף המשחק. בהארכה הצליח אלן סנדרלנד לכבוש את שער הניצחון.
בעונה שלאחר מכן (1979/1980) שיחק המועדון במספר שיא של שבעים משחקים רשמיים, הגיע לשני משחקי גמר גביע, אך לא זכה בתואר כלשהו. בגמר גביע ה-FA המועדון הפסיד לווסטהאם יונייטד מהליגה השנייה. המועדון הפסיד לוולנסיה בבעיטות הכרעה בגמר גביע המחזיקות, אליו העפיל המועדון לאחר ניצחון על יובנטוס בחצי הגמר.
יכולת המשחק של שחקני ארסנל נפגעה בעקבות עזיבתו של ליאם בריידי ליובנטוס בקיץ 1980. בתחילת שנות ה-80 הוא אמנם הצליח לסיים בצמרת הליגה, אך לא הצליח להוות יריב שקול במאבק על האליפות. בעונת 1982/1983 העפיל המועדון למשחקי חצי הגמר בשני טורנירי הגביע האנגליים, והייתה זו העונה היחידה בתקופה זו שבה הגיע להישג משמעותי בטורנירים אלה. ניל התקשה לשמור על המשמעת בקבוצתו, כאשר חלק מהשחקנים סובלים מתרבות צריכת משקאות חריפים לקויה. השחקנים שהביא במקום בריידי וסטייפלטון לא הצליחו למלא את מקומם, ולקראת סוף תקופתו כמאמן המועדון הפסיד בטורנירי גביע שונים למועדונים חלשים בהרבה. בעונת 1981/1982 הפסיד המועדון לווינטרסלאג (כיום גנק) בגביע אופ"א, ובעונת 1983/1984 לוולסול מהליגה השלישית. ניל פוטר מהמועדון בדצמבר 1983, לאחר ההפסד לוולסול.
עוזר המאמן דון האו החליף אותו בתפקיד, וגם הוא לא הצליח להגיע להישגים משמעותיים. המועדון סיים במקום השישי והשביעי בליגה, ולא הצליח להתחרות על האליפות למעט תקופה קצרה באוקטובר 1984 שבה שהה במקום הראשון בטבלת הליגה. בעונת 1984/1985 הודח המועדון מגביע ה-FA על ידי יורק סיטי מהליגה השלישית. אוהדי המועדון הביעו את אכזבתם באמצעות אי-הגעה למשחקים, וממוצע הצופים היה פחות מ-20,000. האו התפטר במרץ 1986 לאחר שהתברר לו כי הנהלת המועדון פנתה למאמן ברצלונה טרי ונבלס עם הצעה להחליפו. סטיב ברטנשו התמנה למחליפו הזמני של האו, אך בהנהלת המועדון התקבלה החלטה לחפש מאמן שיוביל את המועדון בטווח הארוך.
תקופת ג'ורג' גרהאם (1986 - 1995).
ג'ורג' גרהאם, מאמן מילוול ולשעבר שחקן בארסנל, התמנה למחליפו של האו במאי 1986. גרהאם שחרר את רוב השחקנים הוותיקים בהדרגתיות, והחליף אותם בשחקנים חדשים שהובאו מקבוצות אחרות ובשחקנים שהועלו מקבוצת הנוער, והקפיד במיוחד על המשמעת של שחקניו. רמת המשחק של המועדון השתפרה, ובחג המולד של 1986 הוא היה במקום הראשון בליגה. בעונתו הראשונה של גרהאם המועדון הצליח לזכות בגביע הליגה ולסיים במקום הרביעי בליגה. בחצי גמר גביע הליגה הוגרל המועדון נגד טוטנהאם הוטספר, ובסיום שני המשחקים הראשונים התוצאה הייתה 2 - 2; במשחק החוזר פיגרו שחקני ארסנל בתוצאה 0 - 1, אך לבסוף ניצחו בתוצאה 2 - 1 משערים של אלינסון ורוקאסל. במשחק הגמר גבר המועדון על ליברפול בתוצאה 2 - 1 משני שערים של צ'ארלי ניקולס, וזכה לראשונה בגביע הליגה.