ב-27 במרץ 2011 נחתמה בירושלים "אמנת הספרייה הלאומית" על ידי נשיא המדינה שמעון פרס, ראש הממשלה בנימין נתניהו, יו"ר דירקטוריון דוד בלומברג ונכבדים אחרים. האמנה, שנכתבה בידי פרופ' אביעד הכהן וד"ר ורדית טוקטלי, מתארת את תפקידי הספרייה, חזונה ומטרותיה, ואת תהליך ההתחדשות שלה.
באוגוסט 2017 פתחה הספרייה באתר האינטרנט שלה את המדור "כתיב", שבו מוצגים עותקים סרוקים של כתבי יד העבריים מרחבי תבל. עד לפתיחת האתר נסרקו כ–45 אלף כתבי יד.
למרות מסקנותיהן החמורות של הוועדות לא חל שיפור בתפקוד המוסד בנושא העיקרי עליו הוא מופקד: שימור אוצרות הידע, המורשת והתרבות. רק בעקבות תביעה משפטית שהוגשה נגד הספרייה על ידי תורם אוסף בגין כשלים ומחדלים שהתגלו לו, הותר לראשונה למומחה חיצוני לבדוק בפועל את מצב שימורו של אוסף ולדווח לבית המשפט על ממצאיו. המומחה קבע כי "סטנדרט השמירה והטיפול באוסף הוא בינוני עד נמוך ומתחייב מכאן שיש לתקן את הטעון תיקון ושיפור הליקויים כמתחייב מארכיון הפועל בסטנדרט מקצועי".
לאחר כשנה בה פעלה הספרייה על פי מתווה בית המשפט בפיקוח המומחה, ציין המומחה כי "...רבה המלאכה בצדה של הנתבעת להשלים ולהעלות את רמת השימור אך נעשתה עבודה טובה ומקצועית וזו מעמידה את הספרייה הלאומית בנתיב חדש שיצעיד אותה בבטחה אל עתיד טוב יותר". בית המשפט ציין כי "...פתרון הסכסוך בתיק זה תרם לשיפור כללי של רמת השרות הניתן בבית הספרים ואיכות תהליכי העבודה במקום, לצד מענה לשימור האוסף". בעקבות המשפט, הושקעו מאמצים רבים בשיפור ארגון, אחזקה ושימור האוספים.
בינואר 2017, רכשה הספרייה הלאומית את האוסף הפרטי של ספריית קרן ולמדונה, האוסף העשיר ביותר של ספרים וכתבי יד עבריים. האוסף נרכש במכירה פרטית בבית המכירות סותבי'ס בניו יורק, תמורת סכום שהוערך בכ-40 מיליון דולר, בתרומת הנדבנים דוד וימימה יסלזון.
בשנת 2020, על רקע מגפת הקורונה בישראל, נקלעה הספרייה הלאומית לקשיים בהיעדר תקציב המדינה, וכתוצאה מכך נאלצה הספרייה להודיע על השבתת פעילותה באופן זמני ובמשך חודש אוגוסט 2020 יצאו כ־300 עובדי הספרייה לחופשה ללא תשלום שלאחריה חזרו לעבודה סדירה.
רפורמה ניהולית וייסוד משרת הרקטור.
בדצמבר 2021 מונה עוה"ד שי ניצן, ששימש עד שנתיים לפני כן כפרקליט המדינה, לתפקיד "רקטור הספרייה הלאומית", תפקיד שלא היה קיים לפני מינויו. מינוי זה זכה לביקורת ציבורית רבה.
בינואר 2022 התפטר בלומברג מדירקטוריון הספרייה הלאומית לאחר כ-15 שנה בתפקיד. באפריל אותה השנה סלי מרידור החליפו בתור היו"ר.
מחלקות ואוספים.
אוספי הספרייה העיקריים מתחלקים לארבעה: אוסף יהדות, אוסף ישראל, אוסף אסלאם ומזרח התיכון ואוסף מדעי הרוח הכלליים.
אוסף היהדות.
ימיו של אוסף היהדות כימיה של הספרייה, כאשר כבר מראשיתה, מטרה עיקרית של הספרייה הייתה "ליצור בית ספרים לאומי שיכלול כל מה שנוצר בשדה הספרות על ידי יהודים בכל הלשונות, וגם את הספרות על אדות היהודים אף אם נכתבה על ידי לא יהודים". האוסף מכיל פרסומים במדעי היהדות, תולדות עם ישראל וספרות יפה בשפות יהודיות. אולם הקריאה למדעי היהדות, המשותף גם לאוסף ישראל, מכיל כ-32,000 ספרים, כתבי עת ומיקרופילמים. כ-35,000 ספרים נוספים נגישים בספריית גרשם שלום, המבוססת על ספרייתו הפרטית, שנתרמה לספרייה, ומהווה את ספריית הקבלה החשובה בעולם.
חלק חשוב באוסף הוא מחלקת הספרים הנדירים, הכוללת את מרבית דפוסי הערש העבריים הידועים, כתבי יד יחידאיים, אוסף דברי דפוס שהודפסו באות עברית בשפות שונות (ערבית, יידיש, לדינו, פרסית, טטרית ועוד) וכן ספרים המכילים הערות בכתב ידם של אישים חשובים, בעלי הספרים בעבר. האוסף כולל גם כתבי עת יהודיים בשפות שונות, החל מהמאה ה-19, ובהם עיתונים וכתבי עת מדעיים ופופולריים. לחלקים מהאוסף מבוצעת דיגיטציה, והוא זמין באתר עיתונות יהודית היסטורית.
מחלקה ייחודית של הספרייה היא מדור רמב"י - רשימת מאמרים במדעי יהדות, המחלקה עמלה על הכנת מפתח מוער ומסווג של עשרות אלפי מאמרים בנושאים יהודיים וישראליים. רמב"י ממפתח מאמרים בשפות רבות ושונות שפורסמו בכתבי עת וספרי מאמרים מגוונים. המפתח זמין בחינם באינטרנט.
אוספים מיוחדים.
בבניין הספרייה הלאומית מחלקה לכתבי יד וארכיונים וכן המכון לתצלומי כתבי יד עבריים שבו נאספו צילומים של כתבי יד עבריים מכל העולם. המכון הוקם בראשית ימי מדינת ישראל ביוזמתו של ראש הממשלה דוד בן-גוריון והפרופסורים גרשם שלום ושמחה אסף. המכון שלח שליח (פרופ' נחמיה אלוני) אשר עבר בספריות ברחבי העולם וצילם את אוספי כתבי היד העבריים שלהם.
בין הארכיונים האישיים הנמצאים בספרייה ניתן למנות את אלה של אייזק ניוטון, חיים גורי, מרטין בובר, ש"י עגנון, גרשם שלום, חיים באר, דויד גרוסמן, יזהר סמילנסקי, אברהם ב. יהושע, אורי צבי גרינברג ורבים נוספים.
בבניין נמצאת גם הפוֹנוֹתֵיקָה הלאומית - ארכיון צליל, "הזיכרון המוזיקלי" של העם היהודי והקהילות הלא-יהודיות בישראל. הפונותיקה היא חלק מהמחלקה למוזיקה של הספרייה הלאומית.
אוסף המפות ע"ש ערן לאור כולל מפות עתיקות ומודרניות, עם דגש על ארץ ישראל.
אוסף אדלשטיין להיסטוריה של המדעים מבוסס על תרומתו של סידני אדלשטיין.
ספריית גרשם שלום לקבלה וחסידות מבוסס על אוסף הספרים הפרטי של חוקר הקבלה פרופסור גרשם שלום.
לאחר מותו של ג'ון יודקין האוסף שלו בתחום התזונה נתרם לספרייה.
נגישות.
הספרייה הלאומית כוללת אולמות קריאה ואוספים שונים הפתוחים ברובם הגדול לציבור הרחב ללא צורך בהזדהות או בתשלום, זאת בניגוד למרבית הספריות הלאומיות בעולם, אשר אינן מאפשרות גישה חופשית לאוספיהן. אולמות הקריאה העיקריים הם: אולם קריאה כללי, אולם קריאה מזרח ואולם קריאה יהדות. לצידם שוכנים אוסף אדלשטיין המוקדש להיסטוריה ופילוסופיה של המדעים, אוסף המפות על שם ערן לאור, ואולם הקריאה של המכון לתצלומי כתבי יד.
אוסף הספרייה ברובו איננו נגיש ישירות, ואדם המעוניין בספר מזמין אותו ישירות באמצעות אתר האינטרנט של הספרייה (עד 2011 בוצעה הזמנת הספרים באמצעות מילוי טופס נייר בהגעה לבניין הספרייה או בהכתבתו לספרן באמצעות הטלפון), והוא מובא מהמחסן לאולם הקריאה תוך פרק זמן של כשעה. שיטה זו קרויה שיטת "מדף סגור". באולמות הקריאה עצמם ישנו אוסף מצומצם הניתן לגישה ישירה (שיטת "מדף פתוח"). באולמות הקריאה ניתן גם לקרוא עיתונים ישנים, שצולמו על מיקרופילם, בעמדות קריאה ייעודיות. העיתונות היומית נמצאת כמעט בכללותה באולם הקריאה הכללי, במיקרופילם, במאגרי מידע, או העיתון הפיזי.
בשנת 2000 החלו אנשי הספרייה הלאומית, ב"מפעל הדיגיטציה על שם משפחת שאפל", ליצור ספרייה דיגיטלית ולהעלות לאינטרנט בתור קבצים סרוקים, ספרים מסוימים שזכויות היוצרים שלהם פגו. חלקם עדיין בפורמט DjVu, ורובם בפורמט PDF שלא ניתנים להורדה בשל זכויות יוצרים או זכויות הנגשה. במסגרת זו נסרקו בין השאר אוסף כתובות, מפות עתיקות של ירושלים וארץ ישראל, כתבי יד של חיבורי רש"י והרמב"ם, אוסף הפשקווילים של יואל קרויס. כן נוסד מפעל עיתונות יהודית היסטורית, בשיתוף עם אוניברסיטת תל אביב, בו נסרקו והועלו לרשת עיתונים יהודיים רבים ובהם הצבי, חבצלת, הלבנון, המגיד, המליץ והצפירה, היינט, דער מאמענט, פארווערטס ועוד. פרופסור אלחנן אדלר הוא אחד היוזמים של מפעל הדיגיטציה ומי שניווט את פעולתו מראשיתו במשך שנים רבות.
הספרייה מקיימת מיזם משותף עם גוגל ספרים, במסגרתו ייסרקו לגוגל ספרים 120,000 ספרים מאוסף הספרייה, שזכויות היוצרים עליהם פגו.
הספרייה מאפשרת לכל אדם בתחומי מדינת ישראל לקבל גישה בחינם למאגר כתבי ה-JSTOR. לשם כך יש להירשם דרך אתר הספרייה הלאומית.
קיטלוג.
הספרייה הלאומית מנהלת גם מספר מאגרים לאומיים בתחומי הספר והספרנות:
הספרייה הלאומית משמשת כספריית הפקדה לפרסומים של האומות המאוחדות והאיחוד האירופי.
אדריכלות.
בניין ליידי דייוויס.
בניין הספרייה בגבעת רם תוכנן בעקבות זכייתם בשנת 1955 של שלוש קבוצות אדריכלים בתחרות אדריכלים שבעקבותיה הוצע להם לפעול במשותף ולתכנן את הבניין הממלכתי. קבוצות אלה הורכבו מהאדריכלים זיוה ארמוני וחנן הברון, שמעון פובזנר ואברהם יסקי, מיכאל נדלר שולמית נדלר ואמנון אלכסנדרוני. שופטי התחרות היו האדריכלים דב כרמי, דוד אנטול ברוצקוס, ריכרד קאופמן ושמואל מסטצ'קין. רוב המסמכים ההיסטוריים (שרטוטים, תצלומים, תכתובות וכדומה) הנוגעים לתחרות, לתכנון הבניין ולהקמתו, נשמרו בארכיונה המקצועי של ארמוני שנמסר לאחר פטירתה לארכיון אדריכלות ישראל.
הצעתם של ארמוני והברון, הייתה שונה משאר ההצעות שהוגשו לתחרות בכך שהמבנה אותו הציעו היה מבנה רחב ונמוך אל מול ההצעות האחרות שגרסו כי המבנה יהיה צר וגבוה. בהתאם לרוח התקופה, הושפעה ההצעה ממבנים בתכנונם של לה קורבוזיה ולודוויג מיס ון דר רוהה שאופיינו בקווים נקיים, אמת החומר, שקיפות ושחרור המבנה מקירות נושאים באמצעות עמודים הנמצאים בנסיגה מקווי החזית.
בהתאם לדרישות הנהלת הספרייה, לא תוכננו חלונות באולמות הקריאה. בעקבות זאת, הוצב חלון ענק בחלל הביניים בבניין - המקשר לאולמות השונים. מבעד לחלון זה, ניתן היה להשקיף על פטיו גדול שהכניס אור לחלל הביניים. במהלך השנים, חלו שינויים בבניין כשהשינוי המרכזי היה הצבת חלונות הויטראז' של האמן מרדכי ארדון - אשר אטמו למעשה את הפתח והחשיכו את חלל הביניים.