תחילת העונה של אתלטיקו לא הייתה טובה, אך לאחר שדייגו סימאונה שאימן את פלקאו גם בריבר פלייט מונה למאמן הקבוצה, היא החלה להשתפר. פלקאו כבש שלושער ב-21 בינואר בניצחון 0–4 על ריאל סוסיאדד. ב-16 בפברואר הוא כבש צמד ובישל שער בניצחון על לאציו, שהעלה את אתלטיקו לשלב שמינית הגמר של הליגה האירופית. בשמינית הגמר אתלטיקו פגשה את בשיקטש הטורקית, ופלקאו כבש את אחד השערים במשחק הראשון בין הקבוצות שהסתיים בניצחון אתלטיקו 0–3. ב-21 במרץ כבש צמד בניצחון של אתלטיקו 1–2 על אתלטיק בילבאו, שהשאיר אותה קרוב לצמרת הליגה הספרדית. במשחקי רבע הגמר של הליגה האירופית, שהתקיימו ב-29 במרץ וב-5 באפריל, פלקאו כבש שני שערים ואתלטיקו ניצחה בסיכום שני המשחקים 2–4 את הנובר 96 והעפילה לחצי הגמר. פלקאו שיחק לראשונה בדרבי של מדריד ב-11 באפריל, וכבש את השער היחידי לזכות אתלטיקו בהפסד 1–4, לאחר שכריסטיאנו רונאלדו כבש שלושער לזכות ריאל. את המשחק הראשון בין הקבוצות בליגה בסנטיאגו ברנבאו פלקאו החמיץ עקב פציעה. הוא כבש את שערו ה-22 בליגה במשחק נגד ראיו ואיקאנו בניצחון חשוב של אתלטיקו 0–1. בחצי גמר הליגה האירופית נגד ולנסיה, אתלטיקו ניצחה בשני המשחקים ופלקאו כבש צמד במשחק הראשון. בכך אתלטיקו השיגה את הניצחונות העשירי והאחד עשר שלה ברציפות בליגה האירופית באותה עונה.
במשחק הגמר שהתקיים בארנה נציונאלה בבוקרשט ב-9 במאי, אתלטיקו ניצחה 0–3 את אתלטיק בילבאו, והשיגה את ניצחונה ה-12 ברציפות, כשפלקאו כובש את שני השערים הראשונים. פלקאו סיים את הטורניר עם 12 שערים, והוכתר פעם שנייה ברציפות למלך השערים שלו. כמו כן, פלקאו היה לשחקן השני שזוכה בליגה האירופית או גביע אופ"א עם שתי קבוצות שונות שנתיים ברציפות. בליגה פלקאו כבש 24 שערים באותה עונה (אתלטיקו סיימה חמישית), ובסך הכל רשם 36 שערים ב-50 הופעות, כמות השערים הגדולה ביותר של שחקן אתלטיקו בשנה הראשונה בקבוצה.
עונת 2012/2013.
בתחילת עונת פלקאו כבש פעמיים שלושער, במשחק הליגה נגד בילבאו, וב-31 באוגוסט 2012 בסופר קאפ האירופי כשאתלטיקו אלופת הליגה האירופית פגשה את צ'לסי שזכתה בליגת האלופות. בכך פלקאו היה השחקן הראשון שכובש שלושער בסופר קאפ האירופי מאז שינוי הפורמט למשחק בודד ב-1998. ב-16 בספטמבר פלקאו כבש בפנדל את שער הניצחון מול ראיו ואיקאנו במשחק שהסתיים בתוצאה 3–4 לאתלטיקו, ושבוע לאחר מכן כבש בפנדל נוסף מול ואיאדוליד. פלקאו כבש צמד מול בטיס בניצחון חוץ 2–4, שהעלה אותו לראש טבלת השערים של הליגה הספרדית עם שבעה שערים. ב-21 באוקטובר כבש בדקה ה-90 בבעיטה חופשית בניצחון אתלטיקו 0–1 על סוסידאד, הניצחון השביעי ברציפות שלה בליגה. במשחק נגד סביליה כבש את שערו ה-50 בסך הכל במדי אתלטיקו. ב-9 בדצמבר כבש חמישייה נגד דפורטיבו לה קורוניה במשחק שהסתיים בתוצאה 0–6. חמישייה זו הייתה החמישייה הראשונה בתולדות אתלטיקו, והראשונה מזה 10 שנים בליגה הספרדית. פלקאו כבש את השער האחרון שלו ב-2012 במשחק העונה נגד ברצלונה בקאמפ נואו, בהפסד 1–4.
פלקאו פיספס את משחק הליגה הראשון ב- בגלל פציעה, אך כבש כבר במשחק שלאחר מכן בפנדל נגד סרגוסה. ברבע גמר גביע המלך הספרדי מול בטיס כבש בנגיחה, ואז שוב הושבת בגלל פציעה למשך שלושה שבועות. הוא חזר ב-3 בפברואר במשחק נגד בטיס אך לא הצליח לכבוש. שבוע לאחר מכן, כבש בדקה ה-94 ביום הולדתו במשחק ההפסד לראיו ואיקאנו. בעקבות פציעותיו ובהחלטת המאמן, פלקאו לא שותף באף משחק בבית המוקדם של אתלטיקו בליגה האירופית, כולל שני המשחקים נגד הפועל תל אביב. על אף חסרונו הצליחה אתלטיקו להעפיל לשמינית הגמר, ופלקאו שיחק בשני משחקי הפלייאוף נגד רובין קאזאן ב-14 בפברואר וב-21 בפברואר. במשחק הראשון אתלטיקו הפסידה בבית 0–2, ובמשחק השני הצליחה לנצח בחוץ 0–1 משער של פלקאו, אך הודחה מהמפעל בסיכום שני המשחקים. אלה היו שתי ההופעות היחידות של פלקאו בליגה האירופית באותה עונה, לאחר הצלחתו הגדולה במסגרת המפעל בשתי העונות הקודמות. לעומת זאת, בשאר המפעלים הוא כן המשיך להצליח. הוא כבש בפנדל בניצחון של אתלטיקו על אספניול במשחק שבו אתלטיקו הייתה בעשרה שחקנים רוב הזמן, וכבש גם בחצי גמר גביע המלך נגד סביליה, שבסיומו אתלטיקו העפילה לגמר. במשחק הליגה נגד גרנדה הוא כבש צמד, וציין את שערו ה-200 בקריירה בכל המסגרות, כולל בנבחרת הלאומית.
ב-27 באפריל כבש פלקאו בדרבי של מדריד, אך אתלטיקו שוב לא הצליחה לנצח את ריאל והפסידה 1–2 בויסנטה קלדרון. פלקאו כבש את השער האחרון של אתלטיקו בניצחון חוץ על סלטה ויגו, שהבטיח את השתתפותה של אתלטיקו בליגת האלופות בעונה הבאה, לאחר שנעדרה מהמפעל ארבע שנים. פלקאו כבש גם שוב נגד ברצלונה בהפסד הבית 1–2. בגמר גביע המלך אתלטיקו פגשה את ריאל, במשחק שנערך בסנטיאגו ברנבאו ב-17 במאי. לאחר שכריסטיאנו רונאלדו העלה את ריאל ליתרון 0–1 בדקה ה-14, בדקה ה-35 פלקאו שלח כדור עומק לדייגו קוסטה שנכנס לרחבה וכבש. בתוספת הזמן של המשחק ז'או מיראנדה כבש שער נוסף לזכות אתלטיקו, והיא ניצחה 1–2. היה זה הניצחון הראשון של אתלטיקו על ריאל מאז שנת 1999. פלקאו סיים את העונה בליגה עם 28 כיבושים ואתלטיקו סיימה במקום השלישי. סה"כ היו לפלקאו 34 שערים ב-41 הופעות.
מונקו.
ב-31 במאי 2013 הודיעה מונקו מהליגה הצרפתית שהיא הגיעה להבנות עם אתלטיקו על מכירתו של פלקאו. על אף שהסכום המדויק אינו ידוע, ההערכות הן שמונקו שילמה עבורו בסביבות ה-60 מיליון אירו. פלקאו חתם בקבוצה על חוזה לחמש שנים. אחד מן ההסברים שניתנו להחלטה של פלקאו לחתום במונקו, היה מעורבותה של חברת השקעות פרטית שהשקיעה כספים במעבר של פלקאו מפורטו לאתלטיקו מדריד, וכעת הרוויחה סכום כסף גדול. פלקאו מצידו אמר שהוא הביע רצון לשחק עבור מונקו, מאז שהכדורגלן הנערץ עליו תיירי הנרי שיחק שם. דמיטרי ריבולובלב, הבעלים של מונקו, אמר שהשאיפה היא לבנות את הקבוצה סביב פלקאו, יחד עם כוכבים אחרים שהגיעו לקבוצה וביניהם חברו של פלקאו לנבחרת ופורטו לשעבר, הקולומביאני חאמס רודריגס.
פלקאו ערך את הופעת הבכורה שלו במונקו במחזור הראשון במשחק נגד בורדו, בו הבקיע גם את שער הבכורה בקבוצה בדקה ה-88 בניצחון 0–2. פלקאו המשיך לכבוש גם נגד מונפלייה בפנדל בניצחון 1–4, נגד מרסיי בניצחון 1–2, ושוב בפנדל נגד לוריאן בניצחון 0–1. ב-22 בספטמבר במשחק העונה במחזור השישי נגד האלופה פריז סן-ז'רמן בפארק דה פראנס, הוא הצליח להשוות בנגיחה במשחק שהסתיים בתיקו 1-1, שהשאיר את מונקו בראש הטבלה. כמה ימים לאחר מכן, הוא כבש צמד נגד בסטיה בניצחון 0–3 שהביא אותו לראש טבלת מלך השערים עם שבעה כיבושים בשבעה משחקים. פלקאו חזר לכבוש רק כעבור ארבעה מחזורים, במשחק נגד ליון שהסתיים בניצחון מונקו 1–2. ב-27 בנובמבר דווח כי פלקאו סובל מפציעה, והוא נאלץ להחמיץ את ארבעת משחקי הליגה הבאים. פלקאו חזר לשחק במחזור ה-19 ב-20 בדצמבר, כשמונקו אירחה את ולנסיאן. פלקאו עלה מהספסל במחצית השנייה, אך החמיץ פנדל ומונקו הפסידה 1–2.
פלקאו פתח את שנת במשחק במסגרת הגביע הצרפתי, כשהוא כובש שער ומבשל אחד נוסף בניצחון של מונקו 2–3 על קבוצת ואן מהליגה השלישית בצרפת. ב-22 בינואר מונקו שיחקה שוב במסגרת הגביע נגד קבוצת מונט אור אזרגה מהליגה הרביעית. פלקאו פתח בהרכב והצליח לכבוש בדקה ה-29. בדקה ה-40 של המשחק הוא ניסה להיכנס לרחבה, ושחקן היריבה סונר ארטק גלש לעברו ופגע ברגלו. יום למחרת התברר כי פלקאו קרע את הרצועה הצולבת בברכו השמאלית. פלקאו נותח ימים ספורים לאחר מכן, כשתהליך השיקום עומד על חצי שנה. פציעתו של פלקאו, כמה חודשים לפני מונדיאל 2014 עוררה הדים רבים, ואף היו טענות כלפי המאמן קלאודיו ראניירי שאיפשר לפלקאו לשחק במשחק זה. ראיינרי מצידו האשים את שופט המשחק שאיפשר לקבוצה היריבה לשחק באגרסיביות. שחקן היריבה שפצע את פלקאו הביע צער על המקרה, והיו דיווחים כי הוא קיבל איומים על חייו.
ב-2 באוגוסט במשחק הכנה של מונקו נגד ולנסיה במסגרת טורניר גביע האמירויות, פלקאו נכנס כמחליף בדקה ה-72 ושיחק לראשונה אחרי חצי שנה. יממה לאחר מכן, פתח בהרכב במשחק מול ארסנל מארחת הטורניר, וכבש בדקה ה-36 במשחק שהסתיים בניצחון מונקו 0-1. ב-10 באוגוסט במחזור הראשון של עונת בליגה הצרפתית, עלה כמחליף וכבש בפנדל לזכות מונקו, אך הקבוצה הפסידה 1–2 ללוריין. ב-24 באוגוסט, במחזור השלישי, כבש שער ב על נאנט.
מנצ'סטר יונייטד.
אף על פי שהיו דיווחים על משא ומתן מתקדם בין פלקאו וריאל מדריד, פלקאו חתם בסופו של דבר ב-1 בספטמבר 2014, ביום האחרון של חלון ההעברות, במנצ'סטר יונייטד מהליגה האנגלית. יונייטד הגיעה לסיכום עם מונקו על השאלתו של פלקאו לעונה אחת תמורת 6 מיליון ליש"ט, עם אופציה לרכישה בתום העונה תמורת 55 מיליון יורו. פלקאו התבטא כי הוא מעוניין לשחק עבור יונייטד שנים רבות.