ב-1930 עזב אוסוואלד מוסלי את מפלגת הלייבור לאחר שזו דחתה את הצעותיו לפתרון בעיות האבטלה. אטלי קיבל את התיק שבו שימש מוסלי משרת "צ'נסלור של דוכסות לנקסטר" (Chancellor of the Duchy of Lancaster), שהיא משרה טקסית בעיקרה של מעין שר בלי תיק, שאינו חבר בקבינט בתקופה זו. בשנת 1931 מינה אותו מקדונלד לשר הדואר (Postmaster-General), משרה חשובה בהרבה שהנושא בה אף חבר בקבינט, אך אטלי לא החזיק במשרה זו זמן רב. הפיצול במפלגה הותיר את מקדונלד בראש רשימה בשם "הלייבור הלאומי", ובבחירות של 1931 נחלה מפלגת הלייבור תבוסה קשה, איבדה את מרבית מושביה בפרלמנט, ונאלצה לחזור לאופוזיציה.
באופוזיציה 1931–1940.
בבחירות של שנת 1931 נחלה מפלגת הלייבור את אחת התבוסות הקשות בהיסטוריה שלה. רוב חברי המפלגה שכיהנו בפרלמנט איבדו את מושביהם, ובכלל זה מנהיג המפלגה ארתור הנדרסון. מחברי המפלגה שכיהנו שמרו על מושבם רק אטלי, ג'ורג' לנסבורי וסטפורד קריפס. לנסבורי, שהיה הבכיר מהשלושה, קיבל את תואר מנהיג המפלגה ואטלי היה לסגנו.
בדצמבר 1933 היה אטלי למנהיג המפלגה לתקופה של תשעה חודשים, כאשר לנסבורי החלים משבר בירכו. התפקיד העלה את הפרופיל הציבורי שלו והכשיר אותו לתפוס את משרת ההנהגה לכשתתפנה. ואולם בתקופה זו סבל אטלי מקשיים כלכליים, שנבעו בין היתר ממחלת אשתו, וכמעט פרש מן הפוליטיקה. משרת מנהיג האופוזיציה לא נשאה משכורת נפרדת, ואטלי נאלץ להתפרנס ממשכורתו כחבר פרלמנט בלבד. קריפס, שהיה בן למשפחה אמידה, סייע לו בתקופה זו ושילם לו משכורת נוספת, ובלבד שיישאר בתפקידו.
בשנות ה-20 ובתחילת שנות ה-30 תמכה מפלגת הלייבור בהתנגדות לחימוש ובשאיפה למימוש ביטחון קולקטיבי במסגרת חבר הלאומים. עם עליית הפאשיזם והנאציזם נראתה עמדה זו כרלוונטית פחות ופחות. מנהיג המפלגה, לנסבורי, היה פציפיסט מושבע, שאף ביקר באמצע שנות השלושים אצל אדולף היטלר ואצל בניטו מוסוליני כדי להגיע עמם להבנות. בספטמבר 1935 החליטה ועידת המפלגה כי המפלגה תתמוך בסנקציות של חבר הלאומים כנגד איטליה הפשיסטית אם זו תמשיך בתוקפנותה באתיופיה. בתגובה החליט לנסבורי כי אינו יכול עוד להישאר בראשות המפלגה. אטלי וקריפס ניסו להניאו מההתפטרות, אך הוא עמד בשלו. באוקטובר 1935 הודיע לנסבורי לסיעה על התפטרותו. בהצבעת חברי הסיעה התקבלה ברוב גדול החלטה הקוראת לו לשוב, אך הוא סירב, ואטלי מונה במקומו למנהיג זמני ימים ספורים לפני הבחירות הכלליות. עם מינויו לראש המפלגה, היה אטלי ליושב ראש האופוזיציה.
אטלי הוביל את מפלגת הלייבור להישג נאה בבחירות של 1935. המפלגה זכתה בלמעלה ממאה מושבים והתאוששה מעט מהמהלומה שספגה ב-1931. לאחר הבחירות, בנובמבר 1935, התקיימו הבחירות למנהיגות המפלגה. אטלי התמודד מול שני מנהיגים ותיקים, הרברט מוריסון, שנחשב לבעל הסיכויים לזכות בתפקיד, וארתור גרינווד. אטלי נבחר לבסוף למועמד של פשרה בין שני האישים. בהיותו ראש הלייבור הרחיק את המפלגה מעמדותיו הפציפיסטיות של גרינווד, ונמנה עם הקוראים לחימוש ולעמידה תקיפה מול היטלר ומוסוליני, בניגוד לעמדתו של ראש הממשלה השמרני נוויל צ'מברלין, שתמך במדיניות של "פיוס" אל מול האיום הנאצי. אטלי תמך בסיוע לרפובליקנים במלחמת האזרחים בספרד ולאות הוקרה על עמדתו זו, נקראה אחת הפלוגות בגדוד הבריטי של הבריגדות הבינלאומיות "פלוגת המייג'ור אטלי". עמידתו של אטלי כנגד הסכם מינכן הניחה את הבסיס לשיתוף הפעולה העתידי עם וינסטון צ'רצ'יל, שהתנגד אף הוא להסכם. עם זאת אטלי היה נחוש בדעתו לאחד את שורות מפלגתו ועמד אל מול ניסיונות ליצור "חזית עממית" עם מפלגות אחרות, לרבות המפלגה הקומוניסטית הבריטית. כאשר מנהיגי השמאל במפלגתו, סטפורד קריפס ואניירין בוואן, המרו את פיו והוסיפו להטיף לגיבוש חזית עממית, הוא לא היסס להוציאם משורות המפלגה.
מלחמת העולם השנייה.
כאשר פרצה מלחמת העולם השנייה הייתה עמדתו של אטלי כיושב ראש האופוזיציה בעייתית. מחד - היה ברור כי ממשלתו של נוויל צ'מברלין היא ממשלה כושלת שיש להחליפה. מאידך - היה עליו להראות נאמנות ולחזק את ידי הממשלה כאשר עמו נמצא במלחמה, אותה צפה מזה שנים. בתחילה ניסה צ'מברלין לבקש את הצטרפותו של אטלי לממשלתו, אך אטלי סירב ויחד עמו סירבו גם מנהיגי הליברלים.
המערכה הרת האסון בנורווגיה הביאה לכך שמפלגת הלייבור הגישה הצעת אי אמון בממשלה. בדבריו בפרלמנט חיזק אטלי את ידי הלוחמים, אך טען כי המדינה מונהגת על ידי מי שאינו ראוי לכך. על אף שצ'מברלין שרד את הצעת אי האמון (חרף העובדה שרבים מתומכי הממשלה הצביעו נגד הממשלה ורבים עוד יותר נמנעו), עדיין הייתה זו קריאת תיגר על מנהיגותו בשעה קשה, שאך הלכה וגברה. היה ברור כי יש לערוך שינוי מהותי, להרחיב את הממשלה ולרענן את שורותיה. אטלי היה מוכן להצטרף אל ממשלת קואליציה, אך שלל את האפשרות כי צ'מברלין ימשיך להנהיגה. עם פרוץ המערכה על צרפת נקראו אטלי וגרינווד לישיבה אצל צ'מברלין, שבה נכחו גם לורד הליפקס וצ'רצ'יל, שסומנו כיורשים אפשריים לצ'מברלין. בפגישה הביעו אטלי וגרינווד את הסכמתם להצטרף לממשלה, אך דרשו כי צ'מברלין יוחלף. לאחר התפטרותו של צ'מברלין הקים צ'רצ'יל ממשלת אחדות לאומית, אליה צירף את שרי הלייבור - אטלי, גרינווד, יו דאלטון, ארנסט בווין, הרברט מוריסון, אלן וילקינסון ואלברט ויקטור אלכסנדר, שמונה ללורד הראשון של הימיה. תפקיד מרכזי ניתן לסטפורד קריפס, שמונה לשגריר במוסקבה.
תפקידו של אטלי במהלך המלחמה היה תפקיד מרכזי. יחד עם צ'רצ'יל נשא בעול הנהגת המדינה כסגן ראש הממשלה, תפקיד שנוצר למענו ב-1942. במהלך כהונת ממשלת הקואליציה, שמשלה בבריטניה מ-1940, ניהלו את המדינה שלושה גופים. "קבינט המלחמה" בראשות צ'רצ'יל, שעסק בניהול המלחמה ובניהול יחסי החוץ; "ועדת ההגנה", גם היא בראשות צ'רצ'יל, שעסקה בענייני המשק המלחמתי; ו"ועדת הלורד הנשיא" בראשות אטלי, שהיה חבר גם בשני הגופים האחרים, שעסקה בניהול העניינים האזרחיים במדינה.
צ'רצ'יל ואטלי היו שני האנשים היחידים שנותרו בקבינט המלחמה מיום הקמת הממשלה ועד לבחירות בשנת 1945. אטלי נשא במשרות הבאות:
במשך המלחמה היה אטלי מתומכיו הנאמנים של צ'רצ'יל ובן בריתו הפוליטי, גם בימים הקשים שלאחר התבוסה במערכה על צרפת ובמהלך הקרב על בריטניה. אטלי מילא את תפקידיו בנאמנות, אך הקדיש גם זמן ומחשבה לדרך שבה תשוקם החברה הבריטית לאחר המלחמה. דו"ח בוורידג' שיזמה הממשלה בשנת 1942 היה מסמך שכתב הכלכלן ויליאם בוורידג', ובו פירט את הדרכים בהן ניתן יהיה לבנות בבריטניה חברה צודקת יותר, שבה תומכת המדינה באזרח בצורה של מתן גמלאות המלוות את האזרח "מעריסה ועד קבר". הלייבור, בראשות אטלי, אימץ את המסמך, בעוד שצ'רצ'יל הודיע בבית הנבחרים כי לא יפעל מיד על פי מסקנות הדו"ח. צ'רצ'יל נשא נאום ב-21 במרץ 1943, ובו הזהיר את הציבור שלא לצפות לשינויים חברתיים הכרוכים בהוצאות גדולות של המדינה לאחר המלחמה. אטלי הביע עמדה שונה בתכלית, לפיה לאחר המלחמה יש לנצל את ההזדמנות ולהקים מחדש את החברה הבריטית על בסיס שוויוני יותר וצודק יותר.
הבחירות בשנת 1945.
לאחר הניצחון באירופה, במאי 1945, רצו אטלי וצ'רצ'יל להמשיך בממשלת הקואליציה עד תבוסת יפן, שהעריכו שתתרחש בתוך 18 חודשים. עם זאת, חשו רבים במפלגת הלייבור כי יש לקיים בחירות, שלא התקיימו מזה כעשר שנים בשל המלחמה. צ'רצ'יל פנה באופן ישיר אל אטלי ודרש ממנו הסכמה להמשך כהונת הממשלה עד לניצחון על יפן, והודיע כי אם אטלי לא יסכים לכך, יפזר את הפרלמנט ויקרא לבחירות בתוך מספר שבועות. אטלי הביא את הצעת צ'רצ'יל אל הוועד הפועל של מפלגתו, כשהוא מבקש לקבלה, אך הוועד הפועל דחה את ההצעה ברוב גדול. אישים כהרברט מוריסון, שהיה בין הקוראים לפיזור הפרלמנט, חשו כי בבחירות אלו יוכל הלייבור להתחזק. בעקבות זאת כתב אטלי לצ'רצ'יל כי מפלגתו רוצה בקיום בחירות באוקטובר.
צ'רצ'יל עמד תחת לחץ של חברי מפלגתו לקיום בחירות מהירות על מנת לנצל את האווירה הציבורית החיובית עקב הניצחון במלחמה ואת תדמיתו כגיבור שעמד לבדו וניצח במלחמה. ב-23 במאי 1945 התפטר צ'רצ'יל, ובאותו יום הורה לו המלך ג'ורג' השישי להקים ממשלת מעבר עד לבחירות. אטלי לא הוזמן להיות חלק מממשלת מעבר זו, ובמשך כחודשיים לא היה שר בממשלת בריטניה.
המלחמה גרמה לשינוי עמוק בבריטניה. דו"ח בוורידג' נמכר במאות אלפי עותקים, ועל אף שכל המפלגות, לרבות השמרנים, הביעו את מחויבותן לממצאיו, נתפסו אטלי והלייבור כמי שמסוגלים ליישם את הדו"ח ולהביא לשינוי החברתי שנתפס כרצוי ונדרש. הלייבור ניהל מסע תעמולה בסיסמה "תנו לנו לעמוד אל מול פני העתיד" ומיצב עצמו כמפלגה היכולה להוביל את בריטניה אל הבנייה מחדש שלאחר המלחמה. מנגד, תעמולת השמרנים התרכזה סביב אישיותו של צ'רצ'יל. על אף שבאישיותו גילם צ'רצ'יל את עוז הרוח הבריטי שהביא לניצחון במלחמה, נראה היה כמי שחלף זמנו כאשר הגיעה עת השלום. התנגדותו של צ'רצ'יל לסוציאליזם הביאה להתבטאויות נגד רעיונות שנראו נחוצים והכרחיים לבנייתה של בריטניה לאחר המלחמה, כביטוח בריאות, חינוך טוב יותר לכל ורעיונות נוספים. הלייבור נתפס כמפלגה המציעה תעסוקה מלאה, שיכון ורפורמה מקיפה בשירותים החברתיים בתוכנית מגובשת שכללה הלאמה של תעשיות מפתח.