בבחירות 2002 התמודד בפעם הרביעית על מושב פדרלי בריו דה ז'ניירו. נבחר מחדש עם 88,945 קולות, הוא הושבע לכהונתו החדשה בפברואר 2003, חודש לאחר הקמת ממשלת לואיז אינסיו דה סילבה (לולה), ממפלגת הפועלים (PT). בלשכה בולסונארו עמד בראש ועדות החוקה, המשפטים והאזרחות; ענייני חוץ והגנה לאומית, וביטחון הציבור ומלחמה בפשע מאורגן. בתחילת 2003 הכריז על התנגדותו לרפורמה בפנסיה שהציעה הממשלה הפדרלית. באפריל 2005, לאחר מעבר בין מספר מפלגות, שב לשורות המפלגה הפרוגרסיבית (PP).
בהמשך 2005 אירע משבר פוליטי בו השתתפו חברי ממשלת לולה וחברי פרלמנט, שהואשמו במימון לא חוקי של מערכות בחירות ובקניית ומכירת קולות לאישור תשתיות של הממשל הפדרלי. במהלך המשבר בלט בולסונארו בהתקפותיו על לולה ועל הפוליטיקאים האחרים בני מפלגת הפועלים המעורבים בשערוריות. במהלך נאום מליאתו של ז'וזה דירצ'ו, שהתמנה מטעם מפלגת הפועלים לחבר בית הנבחרים, כינה אותו בולסונארו "מחבל". במקביל להתפתחות המשבר הפוליטי, התקדם קמפיין ההצבעה העממית בדבר החזקה פרטית של נשק והאפשרות לאסור אותה. בולסונארו ביסס עצמו כמתנגד חריף של איסור ההחזקה הפרטית בנשק ולבסוף בבחירות זכו תומכי ה"לא" לאיסור מכירת נשק, אשר השיגו 64% מהקולות התקפים מול 36% מקולות "כן".
בבחירות 2006 הוא נבחר מחדש לכהונה החמישית ברציפות, עם 99,700 קולות. הוא נכנס לתפקידו בפברואר 2007 והחזיק בראשות אותן ועדות שבהן אחז עוד מכהונתו הקודמת. בשנת 2008 בולסונארו עסק במשבר שפרע במדינת רונדוניה בעניין תיחום גבולות שטחי המרעה בידי הממשלה הפדרלית. התיחום שבוצעה על ידי הממשלה הפדרלית עורר תיגר על ידי ממשלת המדינה, והתרחשו עימותים בין חקלאים לבין גורמים מטעם הממשל הפדרלי. בולסונארו פעל נגד התיחום הפדרלי שנועד לשמר את המערכת האקולוגית באזור, ואמר כי המשבר מסכן את היושרה הלאומית של הממשלה. בבחירות 2010 נבחר מחדש לחבר בית הנבחרים הפדרלי עם 120,646 קולות והיה חבר הקונגרס בעל מספר הקלות הגדול ביותר במדינת ריו דה ז'ניירו. בפברואר 2011 היה מועמד לראשות בית הנבחרים. בבחירות אלו הוא השיג תשעה קולות, בעוד שחבר הקונגרס הנבחר, מרקו מאיה, קיבל 375 קולות, ושני הדוברים האחרים, סנדרו מייבל וצ'יקו אלנקר, בהתאמה, 106 ו-16.
הוא התמודד לכהונה נוספת בבית הנבחרים הפדרלי בשנת 2014, וניצח ברוב מוחץ של 464,000 קולות. בכהונת בית נבחרים זאת, הוא היה בתחילה ראש הוועדה לזכויות אדם ומיעוטים והוועדה לביטחון הציבור ולמאבק בפשע מאורגן. בשנה שלאחר מכן, באפריל, הוא נדד מהמפלגה הפרוגרסיבית חזרה למפלגה הסוציאלית-נוצרית (PSC).
הדחת רוסף ואחריה.
בשנה הראשונה לקונגרס החדש בולסונארו תמך בהדחת דילמה רוסף מנשיאות ברזיל. בין כמה האשמות ותביעות משפטיות, בספטמבר 2015, הגישו המשפטנית הליו ביקודו וחברת מפלגת הפועלים לשעבר ועורכת הדין יאניאנה פשואל, בקשה להדחתה של דילמה רוסף מהנשיאות. במהלך הצבעתו של בולסונארו בעד הדחתה של רוסף, הוא ביצע מחווה לקולונל קרלוס אלברטו ברילהאנט אוסטרה, ראש ה-DOI-CODI (The Departamento de Operações de Informações - Centro de Operações de Defesa Interna - מחלקת פעולות מידע - המרכז לפעולות ביטחון הפנים), סוכן של שליטי הדיקטטורה הצבאית, ואיש הצבא הראשון שהוכר על ידי בית משפט אזרחי בסאו פאולו, כמי שהשתמש בעינויים כנגד אזרחי ברזיל. לטענתה של דילמה רוסף היא עצמה עונתה על ידי יחידת העינויים של ה-DOI-CODI.
בשנת 2017, לרגל בחירות חדשות לראשות בית הנבחרים, בולסונארו היה מועמד לתפקיד בפעם השלישית. בניסיון זה, בשל ההדחה שספגה הנשיאה הנבחרת דילמה רוסף והתפנות שהתקבלה בסגנית הנשיאות, התפקיד של יושב ראש בית הנבחרים בקונגרס יתאים גם לשני בתור הירושה הנשיאותית. אולם במחלוקת המדוברת, בולסונארו קיבל הכי פחות הצבעות מבין ששת המועמדים, עם ארבעה קולות בלבד. הנבחר היה רודריגו מאיה, מהמפלגה הדמוקרטית, שזכה לתמיכת מספר רב של מפלגות, כמו גם התמיכה הממשלתית בראשות מישל טמר שהחליף את דילמה רוסף לאחר הדחתה. בהמשך 2017, ללא כל ערבויות על השקת שמו כמועמד לנשיאות הרפובליקה לקראת הבחירות בשנה שלאחר מכן, בולסונארו החל במשא ומתן פוליטי לקראת הקמתה של מפלגה חדשה. לבסוף הצטרף בולסונארו לשורות המפלגה הסוציאל-ליברלית (PSL) במרץ 2018.
הבחירות לנשיאות ברזיל 2018.
המועמדות של בולסונארו התפרסמה רשמית ביולי 2018 והוא קיבל תמיכה רשמית מטעם מפלגת התחדשות העבודה הברזילאית, לאחר שמינה את הגנרל המילטון מוראו למועמדו לסגן הנשיא וקיבל השתתפות יעילה בקמפיין הבחירות שלו מצד מספר חברי קונגרס מהמפלגה הדמוקרטית ומהמפלגה הנוצרית-סוציאלית, אף על פי שחברי קונגרס אלו עשו זאת באופן עצמאי מהמפלגות שלהם. בזמנו, המועמד בולסונארו ציין כי אף על פי שלא היו לו מבני מפלגה רחבים התומכים במועמדותו ואין זמן לפרסם בטלוויזיה, הוא סמך על הספונטניות של תומכיו, שיתגייסו בפלטפורמות דיגיטליות ויאפשרו קמפיין מסיבי אך בעלות נמוכה.
באירוע השקת המועמדות הוא הגן על מיזוג משרדים, הפרטת זרועותיה הכלכליים של הממשלה הפדרלית, בנוסף לסיום מה שכינה כ'תעשיית קנסות', בהתייחסו לכבישים וגם לגופים הקשורים להגנת הסביבה. כמו כן בולסונארו הבטיח הסדר פיקוח תנאי העבודה. כמו כן הושקו מועמדותם של שניים מבניו, פלאביו ואדוארדו, לתפקידי סנאטור וחבר בית הנבחרים בהתאמה - הראשון מטעם ריו דה ז'ניירו, ואילו השני מטעם סאו פאולו. ובנוסף לביקורת על מפלגת הפועלים, שטרם השיקה רשמית מועמדות חדשה של הנשיא לשעבר לולה, שנמצא בכלא באותה העת, בולסונארו הפנה ביקורת כלפי המועמד ז'רלדו אלקמין, מועמד למפלגת הפועלים אשר קיבל תמיכה מצד מגוון רחב של מפלגות.
באוקטובר 2018, כשבוע לפני הבחירות בהן נבחר לכהן כנשיא ברזיל, אמר בולסונארו ביחס למתנגדיו הפוליטיים: "הקבוצה הזו, אם הם ירצו להישאר, יצטרכו לציית לחוקים שלנו. או שהם יישארו בחוץ או שילכו לכלא". בולסונארו תמך בנשיא ארצות הברית לשעבר דונלד טראמפ ואמר כי הוא שואב ממנו השראה. לאורך הבחירות נשא בולסונארו בסיסמת הבחירות "ברזיל מעל הכול, אלוהים מעל כולם" (Brasil acima de tudo, Deus acima de todos).
לאחר שהקמפיין התחיל, המשיך בולסונארו בלוח הזמנים שלו ונאם בכנסי בחירות ברחבי ברזיל. במהלך כנס בחירות בעיר ז'ואיז דה פורה, מדינת מינאס ז'ראיס, התקרב לעברו של בולסונארו אודליה אוליביירה, חבר במפלגה הסוציאליסטית, ודקר אותו בסכין מתחת לאפוד המגן שחבש. סרטונים ששותפו ברשתות החברתיות הראו את הרגע בו הותקף בולסונארו. ניתן לראות אותו מנופף לקהל כשהוא לופת לפתע את בטנו וזועק לפני שהוא נופל לאחור לזרועות הסובבים אותו. המשטרה עצרה את אוליביירה ולאחר מכן בולסונארו פונה לבית החולים. הוא אושפז ונאלץ לעבור שורה של התערבויות כירורגיות, כך שלפי התחזית לא היה יכול להמשיך בקמפיין הבחירות כרגיל. לפרשה היו השלכות רחבות, ומבחינה אלקטורלית חיזקה את התמיכה העממית בבולסונארו לפי סקרים. בולסונארו בחר במכוון להתאשפז בבית חולים שנמצא באחזקה יהודית.
ביוני 2019, בית משפט ברזילאי חנן את אוליביירה בטענה שפעל בעודו לוקה בנפשו בעת ניסה להתנקש בחייו של בולסונארו.
בולסונארו ומפלגתו היו למפלגה בעלת פלך הקולות הרחב ביותר בסיבוב הראשון של הבחירות. הסיבה לכך היא שבולסונארו לא רק היה הנבחר בעל כמות הקולות המרבי בבחירות לנשיאות, עם 49.2 מיליון קולות, המקבילים ל-46% מהקולות הרשומים, אלא גם הצליח להביא לבחירת מספר רב של חברי קונגרס ומושלים שתמכו בו במערכה, למרות מבנה המפלגה הזעיר. 52 חברי בית הנבחרים נבחרו מטעם המפלגה הסוציאל-ליברלית, כולל בנו של ז'איר, אדוארדו בולסונארו, והמפלגה השיגה את הכמות השנייה בגודלה של מושבים בבית הנבחרים, בעוד ארבעה נציגים מטעמה נבחרו לסנאט הפדרלי, אחד מהם בנו הבכור של ז'איר, פלאביו בולסונארו.
בסיבוב השני של הבחירות לנשיאות היה אז ז'איר בולסונארו, קדימה בבחירות וגם בסקרים, ומצד שני פרננדו חדאד, ממפלגת הפועלים. כמה מפלגות בחרו בנייטרליות בין שני המועמדים, אך רוב חברי בית הנבחרים בזמנו הכריזו על תמיכה במועמד בקצה הימין הקיצוני של הספקטרום האידאולוגי. ב-28 באוקטובר 2018 התקיים הסיבוב השני ובולסונארו נבחר לנשיא הרפובליקה, עם 57.8 מיליון קולות, שווה ערך ל-55% מהקולות הנספרים חוקית. חדאד מצידו השיג 47 מיליון קולות, שהיוו 44.8 אחוזים מהקולות שנספרו.
עמדותיו על החברה והמשטר בברזיל.
בולסונארו תומך בעונש המוות, ובהתערבות מעמיקה של צבא ברזיל במתרחש במדינה, לצד תמיכתו בממשלת המיליציה הצבאית ששלטה בברזיל בשנים 1964 - 1985. ב-1993 לאחר השבת הדמוקרטיה לברזיל, אמר בולסונארו כי המשטר הצבאי הוביל את ברזיל לשגשוג וליציבות. בולסונארו אף הציג את נשיא פרו, אלברטו פוג'ימורי, כמודל לחיקוי להתערבות צבאית מוצלחת נגד מערכת המשפט והרשות המחוקקת. ב-1999 קבע כי לא ניתן לשנות דבר במדינה באמצעות הצבעה, וכי שינוי יתרחש רק כאשר תפרוץ מלחמת אזרחים והצבא יעשה את מה שהשלטון הפוליטי נמנע מלעשות. בהקשר זה אמר בולסונארו: "אם כמה חפים מפשע ימותו זה בסדר". בראיון בשנת 1999 אמר "אני בעד עינויים, וגם העם תומך בכך."