פולסקי התעניין מקרוב במאבק האיטלקי לעצמאות ואיחוד לאומי. יחד עם קושוט הכיר את ג'וזפה מציני והתכתב איתו. בשנת 1860 השתקע באיטליה ככתב של העיתון הבריטי "דיילי ניוס". הציג בבניין ברג'לו בפירנצה תערוכה עם חפצי אמנות מימי הביניים שבאוספו. התגורר ב"סנטה מרגריטה א מונטיצ'י" בווילה שהפכה למוקד פגישות של כל המי ומי בחיי התרבות קוסמופוליטיים בעיר. באותה תקופה קשר ידידות עם הסופר פרנצ'סקו דאל אונגארו. בטורינו ביקר כנציג של קושוט את ראש ממשלת סרדיניה ופיימונטה, הרוזן קאבור. מתוך הערצה לגיבור הלאומי של האיטלקים, ג'וזפה גריבלדי, פולסקי קרא לבנו הקטן בשם הפרטי "גריבלדי".
ב-1862, השתתף פולסקי יחד עם מתנדבים הונגרים אחרים במסע הלא מוצלח של גריבלדי לעבר רומא. אחרי התבוסה באספרומונטה נעצר זמנית כשבוי מלחמה בנאפולי.
באותן השנים עזר פולסקי לקושוט בניסוח תוכניות פדרטיביות שתוכלנה לפתור את הסכסוכים בין ההונגרים ובינלאומיים אחרים באימפריה האוסטרית ובממלכה ההונגרית - בעיקר עם הרומנים, הסרבים והקרואטים. אם כי בעבר, כהיותו בן לחבל ארץ שבו גרו סלובקים על יד ההונגרים, ראה דווקא בהונגריזציה שלהם פתרון ליציאתם מנחשלות חברתית וכלכלית.
אולם בשנת 1862 התערערו יחסיו עם קושוט (שב-1865 התיישב גם הוא באיטליה) בגלל חילוקי דעות פוליטיים. בדומה להרבה מהמהפכנים ההונגרים והאיטלקים, פולסקי היה מנהיג בכיר בארגוני הבונים החופשים ובזמן שהותו באיטליה נבחר אף למגיסטר של לשכת בונים חופשיים "גראן אויריאן דה הונגרי" של הגולים ההונגרים. בין השנים 1864–1865 אירח בביתו את ההוגה האנרכיסטי הרוסי מיכאיל בקונין. אף על פי שעיניינו בפוליטיקה לא חלף, אחרי 1862 הקדיש יותר זמן לחקר האמנות והעתיקות באיטליה.
חזרתו לחיים הפוליטיים במולדתו.
בשנת 1866 הוכה פולסקי באובדן קשה ומשולש: של אשתו, של בתו הרייט ושל בנו גאבור, שמתו במגפת כולרה בזמן שביקרו במרחצאות במולדת. זאת אחרי ששלוש שנים קודם לכן, בשנת 1863, פולסקי שכל באיטליה בן אחר, גיולה, בגיל 14, ושקברו נמצא ב"בית העלמין האנגלי" בפירנצה.
בעקבות הטרגדיה המשפחתית, בהתערבותו ידידו, הברון אטווש, בשנת 1866 קיבל פולסקי חנינה מהקיסר פרנץ יוזף והורשה לחזור להונגריה ב-1867, זמן קצר לפני השכנת השלטון הדו-ראשי באימפריה. פולסקי הורשה לחזור גם לחיים הפוליטיים אך התבקש שלא להפריע לתהליך הפיוס שהוביל פרנץ דיאק בין הונגריה ובין אוסטריה. למעשה פולסקי אכן תמך בהקמת הדואליזם האוסטרי-הונגרי שהתחוללה בשנת 1867 (בעת מגעיו עם תושבי הערים סנטש וסצ'ני למשל) ובין 1867 ל-1876 ואחר-כך שוב ב-1884 נבחר כחבר בפרלמנט בבודפשט מטעם מפלגתו של דיאק.
כפרלמנטר פולסקי הצטיין בפעילות נמרצת בדיוני בית הנבחרים. גישתו הפוליטית הייתה פרו-דמוקרטית מובהקת ומנוגדת ללאומנות הצרה של הרבה מעמיתיו. בשנת 1870 בתמיכת קושוט הגולה, נמנה עם מובילי המאבק להלאמת נכסי הכנסייה הקתולית בהונגריה. לבסוף הצעת החוק שלו ושל קלמן גיצי בנושא זה נדחתה על ידי הפרלמנט בהפרש קטן של קולות.
האידיאלוגיה ההומניסטית שלו השתקפה גם בהסתייגותו המוצהרת, למשל בזכרונותיו, מהעוינות של האריסטוקרטיה ההונגרית, כולל אביו, כלפי היהודים. גישה פתוחה זו כלפי עמים אחרים, כולל היהודים, תאמה את ההשקפה הליברלית של דודו המנוח, פיירווארי. בשנת 1833 הוא ודודו לקחו איתם למסעם בן חמישה חודשים לאיטליה גם את הצעיר היהודי לאו הולנדר, חובב היסטוריה ועתיקות, שהיה לימים אחד ממנהיגיהם של יהודי הונגריה בדרך למודרניזציה. עוד בשנים 1839–1840 תמך פולסקי ביוזמה של נציג פשט בפרלמנט ההונגרי, שימון דוברביצקי, לטובת זכות היהודים לשוויון. גם בימי הפרעות נגד היהודים באביב 1848 פולסקי נשלח לעיר סקשפהרוואר ושכנע את רשויות העיר לבטל את צו גירוש היהודים מהעיר ולהחזיר את המגורשים לבתיהם.
בשנת 1878 התנגד לכיבושה של בוסניה ולסיפוחה על ידי אוסטרו-הונגריה ואף עזב את מפלגתו בסימן מחאה משום כך. ראה בכך זרעי אסון העתיד לבוא.
גם בהונגריה היה פרנץ פולסקי דמות חשובה בקרב הבונים החופשיים. בין השנים 1870–1886 כיהן כמגיסטר הגדול של "הלשכה ההונגרית לפי סדר יוחנן" והחל משנת 1886 מגיסטר גדול של "הלשכה הגדולה הסמלית של הונגריה".
אוסף פיירווארי ופעילותו של פולסקי בתחום חקר העתיקות, האמנות וההיסטוריה.
בשנת 1829 החליט דודו, גאבור פיירווארי, איש עסקים ואספן עתיקות ודברי אמנות מכל היבשות, לפרוש לאחוזתו שבפרשוב (אפרייש) ולהתגורר שם יחד אחותו ומשפחתה, משפחת פולסקי. פרנץ, אז בן 15, הפך לבן טיפוחיו של הדוד חסר הילדים. הוא סייע לפיירווארי בהעברת האוסף הגדול שלו מפשט לפרשוב.
פיירווארי הכניס אותו לרזי חקר החומר הארכאולוגי ולימד אותו את מלאכת איסוף העתיקות, והעביר לו את הידע העצום שהיה לו בתחום תולדות האמנות הקדומה ושל אמנות ימי הביניים וכמו כן על התרבויות החוץ-אירופיות הקרובות והרחוקות.
כאמור לעיל חניכותו במחיצת הדוד הידען נמשכה בעת מסעות ארוכים ברחבי אירופה שהתלוו בפגישות ומעין סדנאות לימוד אצל מומחים בענפים שונים של חקר האמנות והעתיקות. מדפולטי למד פולסקי, למשל, את מלאכת בנייתם ושחזורם של הכדים העתיקים, מצאהן את טכניקות ציורי הקיר, מבהם את זיהוי הזיופים המודרניים של המטבעות, וכו'. פולסקי השתתף בסיווג פריטי האוסף פיירווארי ושירטט הרבה מהם בעבודות שזכו להערכת המכון הארכאולוגי שברומא. בזכות עבודות אלו הוא נבחר בגיל 20 בלבד כחבר של אותו מכון שהפך לימים "המכון הארכאולוגי הגרמני" ברומא.
כאיש שהיה מראשי התנועות המהפכניות של "אביב העמים" במרכז אירופה, וכבר כתב ספרי היסטוריה כמו למשל על ה"יעקובינים ההונגרים" (על איגנאץ מרטינוביץ' ואחרים) בביקורו בשנות ה-1850 בארצות הברית הוצעה לפולסקי משרת פרופסור להיסטוריה מודרנית באוניברסיטת הרווארד אך לבסוף העדיף לדחותה ולשוב לאנגליה. בעת שהותו באנגליה התמחה בין השאר בתחום הגליפטיקה והשתתף במשך שנים בישיבות של המוזיאון הבריטי.
במות דודו פיירווארי ב-1851, ירש פולסקי את האוסף שלו (שהגיע ברוב רובו לאנגליה באותה השנה) ואצר תערוכה גדולה עם חלק מפריטיו בשנת 1853. בשנים הבאות, מסיבות כספיות נאלץ להיפרד מכמה מהתת-אוספים שבו: מכר את אוסף "המיוליקה" לסוחר צרפתי, את אוסף חפצי השנהב והפריטים המקסיקנים למוזיאון בליברפול באמצעות הסוחר ואספן העתיקות ג'וזף מאייר. את אוסף תכשיטי הזהב מכר למוזיאון הבריטי.
קרוב ללבו היה במיוחד תחום המוזיאוגרפיה ובשנת 1851 הרצה הרצאה שנשארה למופת בתולדות המוזיאון הבריטי בגלל העקרונות שהציג והבקורת שמתח לגבי ארגון מוסד זה באותם הימים.
פעילותו הספרותית והמדעית בהונגריה.
בנוסף למעורבותו הפוליטית בלט פולסקי בפעילותו הספרותית ובמישור איסוף אמנות. כונה משום כך "האפיפיור התרבותי של הדואליזם האוסטרו-הונגרי". התפרסם בגיל צעיר ביומני הנסיעות שלו באנגליה - Aus dem Tagebuch eines in Grossbritannien reisenden Ungarns (Pest, 1837-("מיומנו של הונגרי בטיוליו בבריטניה") שבגינו התקבל כחבר בהתכתבות של האקדמיה ההונגרית למדעים, ומאוחר יותר יחד עם אשתו המוכשרת, תרזה, פרסם יומן מסע בארצות הברית. כתב גם עבודות היסטוריות על "היעקובינים ההונגרים" (1851, ליפציג) ובערוב ימיו ספר זכרונות (חיי ותקופתי, 1880). מילא תפקיד של יושב ראש המחלקה לספרות של האקדמיה. היה חבר באגודות הספרותיות ע"ש פטפי וקישפאלודי.
כמו בלונדון ובפירנצה גם ביתו בבודפשט היה למוקד מפגשים חברתיים ("מפגשי שבת" הנודעים) של האליטה התרבותית.
פולסקי נהג לכתוב מאמרים על שאלות שונות הנוגעות לתולדות ארצו ותרבותה במיוחד בפרסומי האקדמיה ההונגרית למדעים. אבל שמו יצא לפניו כמקדם כריזמטי של המוזואולוגיה בארצו.
אף על פי שהארכאולוגיה במאה ה-19 עדיין לא התבססה על חפירות, גם חפירות למטרה זו התחילו להיערך בהונגריה החל משנות ה-1830. פולסקי שיתף פעולה עם חתנו, הארכאולוג יוז'ף המפל, ועל בסיס החפירות באזור סילר שבהן נמצאו פריטים רבים מנחושת מסוף תקופת האבן, דיווח בשנת 1876 בכנס הבינלאומי השמיני בבודפשט לארכאולוגיה פרהיסטורית ולאנתרופולוגיה על גילוי תקופת הנחושת ("אנאוליטית" כהגדרתו) כשלב ביניים בין תקופת האבן ובין תקופת הברונזה בהונגריה. אחר כך פרסם את מסקנותיו בספר שפורסם בהונגרית, גרמנית ואנגלית - "תקופת הנחושת בהונגריה" (1884).
ב-1869 התמנה פולסקי למנהל המוזיאון הלאומי של הונגריה בבודפשט (שהיה קיים משנת 1808) וכיהן בתפקיד זה במשך 25 שנה. אחרי פרישתו לפנסיה מילא את התפקיד של מפקח המוזיאונים והספריות בהונגריה. בתוקף תפקיד המפקח עודד הקמת מוזיאונים המחוזות רבים של מולדתו.
תמך בפתיחת גלריית אסטרהאזי לאמנות ועשה רכישות רבות של חפצי אמנות בחו"ל למען הציבור ההונגרי. על ידי כך עזר בשנות ה-1870 בהקמת המוזיאון לאמנויות דקורטיביות בבודפשט ובשנות ה-1880 בארגון מה שעתיד היה להיות המוזיאון לאמנויות יפות שהוקם לבסוף ב-1906.
נפטר בבודפשט בספטמבר 1897.
פרנץ פולסקי השאיר אשה שנייה - רוז'ה תרזיה לבית גסנר, איתה התחתן בשנת 1886 וארבעה ילדים: אַגוֹשט Ágost (1846-1901) שהיה פילוסוף, סוציולוג ופובליציסט, גם כן חבר בפרלמנט ובאקדמיה ההונגרית למדעים, קארוי Károly (1853-1899) היה גם הוא חבר פרלמנט ומנהל הגלריה הלאומית לאמנות בבודפשט, פוליקסניה Polixenia (1857-1921) סופרת, נשואה לארכאולוג יוז'ף הַמפל וגריבלדי Garibaldi Pulszky (1861-1926) מהנדס שהשתתף בבניית תעלת קורינתוס ביוון.
פרסים ומחוות כבוד.