ב-1889 הקים סולסברי את מועצת מחוז לונדון, ולה ניתנו הסמכויות לבצע את העבודות הציבוריות במחוז לונדון, וכן סמכויות נוספות בתחום החינוך, התכנון העירוני והבנייה. ב-1890 אישר סולסברי למועצה לבנות בתים, היתר שעליו התחרט עד מהרה, באומרו: "זהו המקום שבן נעשים ניסויים סוציאליסטיים וקולקטיביסטיים. זהו המקום שבו רוח מהפכנית חדשה מוצאת את בסיסה וכלי נשקה".
ב-1888 עמד סולסברי במרכזה של סערה ציבורית. באותה שנה זכה גיינספורד ברוס, מועמד היוניוניסטים (שהיו חלק מהמפלגה השמרנית), בבחירות משנה בהולבורן. הוא ניצח את המועמד הליברלי, לורד קומפטון, אך בהפרש קטן מזה שבו זכה המועמד השמרני הקודם, פרנסיס דאנקן, בבחירות ב-1885. סולסברי הסביר את הפער בכך שדאנקן התחרה מול אדם "שחור", כהגדרתו סולסברי אמר: "...ככל שהתקדם מין האדם, וככל שהתקדמנו בהתגברות על דעות קדומות, מסופקני אם כבר הגענו למצב שבו ציבור בוחרים בריטי יבחר מועמד שחור לייצג אותם..." סולסברי הסביר כי כינה את המועמד המתחרה "שחור" באופן כללי ולא במדויק, שכן "...אני מאמין שצבעו אינו לגמרי שחור, אך בכל מקרה הוא אדם מגזע אחר". האדם השחור המדובר היה דאדאבחי נאורוג'י , אדם ממוצא הודי, בן העדה הפארסית.
המלכה והליברלים מתחו ביקורת על דבריו של סולסברי, מהם הבינו כי אמר שרק לבנים יכולים לייצג בוחרים בריטיים. סולסברי הכחיש כי התכוון במילה "שחור" להתייחסות מזלזלת ומגנה; אמירה כזו, לדבריו, היא עלבון חריף לחלק גדול מאוד של הגזע האנושי. עם זאת, סולסברי טען שבית הנבחרים הבריטי, על מסורותיו הרבות, הוא מוסד מורכב ויוצא דופן, ולפיכך מועמדים שלא נולדו באיים הבריטיים לא יצליחו בו. ב-1892 נבחר נאורוג'י כחבר בית הנבחרים הראשון ממוצא הודי, ובהזמנת סולסברי התמנה לראש המכון האימפריאלי, מוסד למחקר ופיתוח מדעי וטכנולוגי.
עיקר הבעיות בתחום מדיניות החוץ היה בים התיכון, מוקד לאינטרסים הבריטיים למעלה ממאה שנים. עם פתיחת תעלת סואץ בסוף 1869 התמקדו הבריטים בהגנת התעלה, מעבר חיוני להודו ולשאר אסיה. סולסברי סיים למעשה את מדיניות הבדידות המזהירה של בריטניה כאשר חתם בדצמבר 1887 על הסכמים עם איטליה ואוסטריה שנועדו להגן על התעלה. ב-1889 העביר סולסברי את חוק ההגנה הימית, במסגרתו הוגדל תקציב הצי המלכותי הבריטי ב-20 מיליון לירות שטרלינג לאורך ארבע השנים שלאחריו. תקציב זה איפשר לצי לבנות אוניות חדשות: עשר אוניות מערכה, שלושים ושמונה סיירות, שמונה עשרה ספינות טורפדו וארבע ספינות תותחים מהירות. הייתה זו ההרחבה הגדולה ביותר של הצי בעיתות שלום. מאז קרב טרפלגר ב-1805 נקבעה מדיניות בריטית על פיה הצי המלכותי יהיה גדול בשליש מהצי הבא בגודלו. כעת נקבע עיקרון חדש לשמירת גודלו של הצי, שנקרא "עקרון שתי המעצמות" (Two-Power Standard): על פי עיקרון זה יהיה גודלו של הצי הבריטי כגודלם של שני הציים הבאים אחריו גם יחד". הכוונה הייתה לצי הצרפתי ולצי הרוסי הקיסרי, אויבותיה המסורתיות של בריטניה.
ויקטוריה, מלכת הממלכה המאוחדת, הציעה לסולסברי פעמיים תואר דוכס, אך הוא סירב, בטענה שלא יוכל לעמוד בעלות הגבוהה של סגנון החיים המקובל והמצופה מדוכסים.
מנהיג האופוזיציה: 1892–1895.
בבחירות הכלליות שנערכו ב-1892 זכתה המפלגה השמרנית ברוב, אך פחות מזה שזכתה בו בבחירות ב-1886. ארתור בלפור, ממנהיגי המפלגה, וג'וזף צ'מברלין, שלא היה חלק מן המפלגה השמרנית אך היה בעל בריתה, רצו לקדם מדיניות של רפורמה חברתית. סולסברי האמין כי ביצוע רפורמה כזו תרחיק רבים מתומכי המפלגה וחשש שקידום מדיניות חברתית תביא לפיצולה. הרוב שהיה לשמרנים היה קטן, אך לליברלים לא היו די קולות כדי להפיל את הממשלה. עם זאת, בהצבעת אי אמון שהתקיימה כחודשיים לאחר הבחירות הצליחו הליברלים ונציגי האירים להתאחד ולהביא לרוב שתמך בהצעת אי האמון. סולסברי התפטר ב-12 באוגוסט. לדברי מזכירו האישי של סולסברי במשרד החוץ, הפגין סולסברי שמחה בלתי מרוסנת על שחרורו מהתפקיד.
כמה חודשים לאחר מכן טען סולסברי כי לממשלה החדשה, בראשות גלאדסטון, אין רוב באנגליה ובסקוטלנד, ובשל כך אין לה מנדט להנהיג שלטון עצמי באירלנד, ומכיוון שלא התקיים משאל עם רק בית הלורדים יוכל לתת את הבסיס לשינויים פוליטיים מהותיים. בספטמבר 1893 דחה בית הלורדים את ההצעה למתן שלטון עצמי לאירלנד ברוב של 419 מול 41, אך סולסברי מנע מבית הלורדים לדחות גם את הצעת החוק להטלת מיסי ירושה ב-1894. בבחירות ב-1895 זכו השמרנים ברוב גדול.
ראש ממשלה: 1895–1902.
סולסברי התמחה בעיקר בענייני חוץ, ובשל כך התמקד בתחום זה ולא במשרד האוצר, כפי שהיה מקובל עד אז. בראייתו של סולסברי נותרה צרפת יריבתה המשמעותית של בריטניה, ואילו גרמניה נתפסה אצלו כמדינה קרובה יותר. למרות החוזים עליהם חתם עם אוסטריה ואיטליה, עמד סולסברי על עקרונות הבדידות המזהירה, והתנגד לחתימת בריתות עם מעצמות אירופיות אחרות. במרכז מדיניות החוץ הבריטית אותה הוביל עמדה שאלת חלוקת אפריקה בין המעצמות השונות - מאבק בין המעצמות האירופיות על השליטה ביבשת. מאבק זה כמעט והביא למלחמה בין בריטניה לצרפת בעת תקרית פשודה ב-1898. אירוע מרכזי נוסף באפריקה בזמן כהונתו של סולסברי הייתה מלחמת הבורים, בין 1899 ל-1902. סולסברי התנגד למתן שלטון עצמי לאירלנד, אך יזם רפורמת קרקעות נרחבת, שאיפשרה למאות אלפי כפריים אירים לזכות בבעלות על קרקע. חוקים נוספים שהעביר כראש ממשלה כללו חוק שאיפשר למורים לשלם אנונה ובכך לחסוך לגמלאות, וחוק שיצר מסגרות חינוכיות לילדים בעלי נכות פיזית ונפשית, ולילדים אפילפטיים.
ב-1895 מונה סולסברי כלורד חמשת הנמלים, משרה סמלית שנועדה להביע אמון והערכה מצד הכתר.
ב-11 ביולי 1902 החליט סולסברי לפרוש מתפקידו. ליבו היה שבור לאחר פטירת אשתו, ומצבו הבריאותי היה גרוע. את מקומו תפס אחיינו, ארתור בלפור.
שנת חייו האחרונה: 1903.
סולסברי סבל ממשקל יתר שגרם לקשיי נשימה. מצבו החמיר, והוא נאלץ לישון בכיסא בביתו. עד אוגוסט 1903 החמיר מצבו, והוא סבל מבעיות לב ומהרעלת דם שנגרמה מכיב ברגלו. הוא נפל בשנתו מהכיסא שעליו ישן, ומצבו הבריאותי הרעוע הביא להחמרה מיידית ולמותו.
אישיותו, הערכת פועלו והנצחתו.
סולסברי היה אדם גבוה, וכבר מצעירותו כפוף מעט. הוא היה קצר ראייה, ובנערותו היה ביישן ומופנם. הוא המרה את רצון אביו, ונשא לאשה את ג'ורג'ינה אלדרסון, שהייתה - לדעת אביו - ממעמד נחות יותר. הנישואין עלו יפה, ולזוג היו שמונה ילדים (אחת מהן נפטרה בגיל ינקות). סולסברי היה אב סובלני, ששאף למנוע מילדיו את הילדות הקשה שהוא עצמו עבר. הוא קיצר את שעות הלימוד של ילדיו, מתוך ההנחה שפחות שיעורים יניבו תוצר אינטלקטואלי טוב יותר. עם זאת, אשתו אמרה עליו ש"ייתכן שהוא מסוגל למשול במדינה, אך הוא לא ניתן לסמוך עליו שיהיה אחראי על ילדיו".
אף שהתגבר על התמוטטות העצבים ממנה סבל בצעירותו, סבל לכל אורך חייו מתופעות להן קרא "סערת עצבים". אלו באו בתקופות של מתח, דאגה ותשישות, וכללו מיגרנות חריפות, דיכאון, בעיות עיכול, לאות ותשישות, ובשיא המשבר רגישות קיצונית לאור, צליל ומגע. סולסברי נודע גם בפיזור דעתו, וייתכן שהיה זה קושי נוירולוגי, שבא לידי ביטוי כאשר לא זיהה אנשים קרובים אליו, פעם אחת אפילו את בנו. במקרה אחד שאל סולסברי בלחש את מי שישב לידו במהלך ארוחת בוקר, מיהו האדם היושב מצידו השני. הוא נענה שהמדובר באחד מידידיו הקרובים ביותר, ששימש באותה עת כשר בממשלתו. סולסברי הסביר את טעותו בכך שבישיבות הממשלה הוא רואה את פניו, אך כעת הוא רואה אותו בפרופיל ולכן לא זיהה אותו.
סגנון הניהול של סולסברי היה שונה מזה של קודמיו, לורד ביקונספילד וויליאם גלאדסטון. בניגוד לשניהם, שהטילו משמעת על השרים בממשלותיהם וניהלו אותם ביד רמה, הנהיג סולסברי צורת עבודה חופשית יותר, ואיפשר לכל שר אוטונומיה רחבה יותר. כך נהג גם מול שגרירי האימפריה ברחבי העולם, עמם ניהל דו-שיח של אמון והתייעצות. הוא העדיף תמיד לעבוד לבדו במשך שעות. סולסברי הסביר שלו היה לו זמן היה מעביר חלק מן העבודה לכפופים לו, אך מכיוון ששעתו דוחקת הוא עושה הכל בעצמו. הוא לא התעניין כלל בענפי הספורט שהיו תחביבם הנלהב של בני האצולה בזמנו: רכיבה על סוסים, ציד, שיט יאכטות ומרוצי סוסים. פעם התלונן באוזני אשתו שעליו להמתין לשובו של אחד משותפיו לממשלה ממירוץ שבו צפה אותו אדם, באמרו: "התארגנותנו הפוליטית נאלצת להמתין עד שבעל ארבע רגליים מסוים ירוץ עבור דבר מה". במקום זאת העדיף קריאה ועריכת ניסויים כמדען חובב.
הערכת פועלו.
רוב ההיסטוריונים רואים בסולסברי אדם מוכשר, שהנהיג מדיניות מעין ריאקציונרית, שבלמה כוחות של ליברליזם ושינוי למשך כמה עשורים. היסטוריונים שונים רואים בו את הוגה הדעות החשוב ביותר שהמפלגה השמרנית בבריטניה העמידה מבין שורותיה. ב-1977 הוקמה בבריטניה "קבוצת סולסברי", בראשות רוברט גסקוין ססיל, המרקיז השישי מסולסברי, נינו של המרקיז השלישי. קבוצת סולסברי קרויה על שמו של המרקיז השלישי, ועוסקת בהוצאה לאור של כתבים המקדמים חשיבה ומדיניות שמרנית. גם הרבעון האקדמי "סולסברי רוויו", שנוסד ב-1982 ונקרא גם הוא על שם המרקיז השלישי, עוסק בחשיבה שמרנית.
העיר הרארה, עיר הבירה של זימבבואה, נקראה בעבר סולסברי. העיר הוקמה ב-1890 על ידי ססיל רודס כמבצר, ונקראה על שמו של ראש הממשלה סולסברי. העיר הייתה בירתה של דרום רודזיה בשנים 1923–1953, של הפדרציה של רודזיה וניאסאלנד בשנים 1953 - 1963, ולאחר מכן של רודזיה העצמאית החל מ-1965. שנתיים לאחר הקמתה של זימבבואה שונה שמה של העיר לשמה הנוכחי.