הלהקה זכתה להצלחה רבה בקרב המודים, ושיריה התאפיינו במלל שהתאפיין בנושאים המתאימים לרוחם, לרוב בנושאי לבטים של אהבה וחוסר הבנה כלפיהם. כמו כן ההופעה של הלהקה הפכה לאחד ממוקדי תשומת הלב שלהם והם אופיינו בהתנהגות הרסנית שכללה החרבת כלי הנגינה שלהם, ובעיקר בניפוץ הגיטרה על ידי פיט טאונסנד. מוקד תשומת לב נוסף היה טאונסנד עצמו, שהיה כותב השירים הראשי וכתיבתו הייתה מאתגרת ומלאת מחשבה, בניגוד לסגנון המצ'ואיסטי במקצת של דלטרי. דלטרי התנגד לבצע שירים מסוימים של טאונסנד, וכך קרה שטאונסנד ביצע שירים אלו ויכולותיו הווקאליות הוכיחו את עצמן.
ב־1965 הוציאה הלהקה את הסינגל המצליח הראשון שלה "I Can't Explain" שהיה דומה בסגנונו ללהקת הקינקס (הגיטריסט השני שניגן בהקלטות הסינגל היה ג'ימי פייג', גיטריסט להקת לד זפלין לעתיד). השיר בצידו השני של הסינגל היה "Anyway, Anyhow, Anywhere" והוא היווה את שיתוף הפעולה היחיד בכתיבה בין טאונסנד לדלטרי. באותה שנה יצא אלבום הבכורה של הלהקה "My Generation". האלבום כלל המנונים של המודים כמו "The Kids Are Alright" וכן את השיר הנושא "My Generation". השיר פורסם כסינגל והפך ללהיטה הגדול ביותר של המי, שהגיע למקום השני במצעד הבריטי והפך לאחד מהמנוני דור שנות ה־60, בזכות השורה המפורסמת ביותר ממנו "Hope I die before I get old" ("מקווה שאמות לפני שאהפוך זקן"). שירים מפורסמים נוספים באלבום היו "I'm A Boy", "Happy Jack" ו־"Pictures Of Lily" שהפך להיות "המנון" לאוננות בממלכה המאוחדת. כל אלו הראו את אמצעי הכתיבה הסיפוריים של טאונסנד, ששלבו עיסוק במין ומצוקה נפשית.
תחנת הרדיו WTAC Power Rock AM600 בפלינט הייתה תחנת הרדיו הראשונה בארצות הברית שהציגה את המי, שם הלהקה גם ביצעה את אחת ההופעות הראשונות שלה בפלינט, באצטדיון אסטווד, בתור להקת החימום ללהקתו של הרמן הרמיט. מאוחר יותר בפלינט, ביום הולדתו העשרים ואחת של מון, התרחשה כביכול התקרית המפורסמת בה דחף את מכונית הלינקולן שלו אל בריכה במלון Holiday Inn. אולם עדים רבים, ביניהם אנטוויסל, טענו שהתקרית מעולם לא קרתה. הסיפור הפך לאגדה, כולל הטענה שהלהקה גורשה מכל רשתות Holiday Inn ברחבי העולם.
על אף שזכתה להצלחה בתור להקת סינגלים, שאיפותיו של פיט טאונסנד היו שהמוזיקה של הלהקה תהיה יותר מורכבת עם מילים יותר פרובוקטיביות, וכן שאלבומי הלהקה יהיו ייחודיים יותר, מאשר אוסף שירים נפרדים. הסימן הראשון ליצירתיות זו בא באלבום השני של הלהקה – "A Quick One", שיצא ב־1966. האלבום כלל שיר ארוך במיוחד שענה על שם האלבום "A Quick One, While He's Away" (בעברית: "משגל חפוז בזמן שהוא נעדר") וסיפר על נערה צעירה המתגעגעת לבן זוגה, וחברותיה מייעצות לה למצוא נחמה בנהג קטר זקן. מאוחר יותר, תואר השיר כ"מיני אופרה".
הסגנון הייחודי שהלהקה אמצה לעצמה המשיך שנה מאוחר יותר ב־1967 כשיצא אלבומה השלישי של הלהקה, "The Who Sell Out", שהיה אלבום הקונספט הראשון של הלהקה. האלבום, בסגנון של תחנת רדיו, עסק בתרבות הצריכה וכלל שידורי רדיו פיראטים פיקטיביים ופרסום מוצרים. באלבום נכללה מיני אופרה נוספת – "Rael", וכן הוא גם זכה להצלחה בארצות הברית, כאשר השיר "I Can See For Miles" נכלל בין עשרת הגדולים של המצעד האמריקני.
באותה שנה הלהקה הופיעה בתוכנית האירוח הפופולרית "Smothers Brothers", שם ביצעה מספר מלהיטיה הגדולים. בסיום השיר "My Generation" פיט טאונסנד החל לנפץ את הגיטרה שלו על הבמה, כשבמקביל אליו רוג'ר דלטרי בעט במגברים ובציוד על הבמה וקית' מון העיף את מערכת התופים שלו בעזרת מטען נפץ שהניח בתוכם, שיצר פיצוץ עוצמתי במיוחד. השימוש בחומר נפץ היה מנהג שכיח של מון, אך בהופעה ספציפית זו הוא שם כמות יוצאת מגדר הרגיל, וכתוצאה מכך, פיט טאונסנד, שעמד קרוב לפיצוץ העצום, סבל מהתחרשות זמנית ושערו עלה באש. בהמשך לתקרית הבלתי צפויה קית' מון העמיד פני מת בעוד שהמנחה טומי סמות'רס וג'ון אנטוויסל ניסו לעזור לו, ופיט טאונסנד שבר גם את הגיטרה הקלאסית שסמות'רס התכוון לנגן בה כשעלה לבמה. הופעה זו חרתה את הלהקה בזיכרון הקולקטיבי באופי הפרוע והמרדני שלה, שאפיין אותה גם בתקופתה המאוחרת יותר. בעקבות המקרה הזה הוזמן טאונסנד להיות המרואיין הראשון של מגזין "רולינג סטון", שם הוא חשף שהוא עובד על אלבום קונספט באורך מלא, אופרת רוק.
ב־1969 הוציאה הלהקה את אותה היצירה המדוברת, פרי עטו של טאונסנד שהסתכם כאופרת הרוק הראשונה בהיסטוריה. היצירה נקראה "Tommy", ובמרכז העלילה שלה היה נער חירש, אילם ועיוור שמתגלה ככישרוני ביותר במשחק הפינבול והופך למנהיג המונים, אך במהרה מוצא את עצמו נבגד בידי מעריציו. האלבום זכה להצלחה גדולה והעלה לגדולות את מעמד הלהקה, כשבכל רחבי הממלכה המאוחדת נחטפו כרטיסים להופעות בהם בוצעה אופרת הרוק במלואה. האלבום אף עובד לאחר מספר שנים לסרט קולנוע בבימויו של קן ראסל בכיכובם של חברי הלהקה, כשאת תפקיד טומי גילם רוג'ר דלטרי בעצמו. שחקנים נוספים בסרט היו ג'ק ניקולסון, אריק קלפטון, אלטון ג'ון טינה טרנר ועוד. הפקתו של "טומי" כמחזמר בברודוויי אף זכתה בפרס טוני.
על אף ההצלחה ההיסטרית של "Tommy", גולת הכותרת האמיתית של הלהקה באותה שנה הייתה הופעתה בפסטיבל וודסטוק. הלהקה הופיעה בלילה השני של הפסטיבל בשלוש לפנות בוקר ביום שבת, והייתה הלהקה עם המופע הארוך ביותר בפסטיבל, שכלל 24 שירים, רובם מתוך "Tommy". הופעתם בפסטיבל ארכה כארבע שעות והיא היוותה הוכחה למעמד הרם אליו הגיעה הלהקה. הופעתו הכריזמטית במיוחד של דלטרי, הראתה את עלייתו ממבצע השירים של טאונסנד בלהקה, למעמד של כוכב על. תקרית זכורה ביותר במהלך ההופעה הייתה פריצתו של פעיל זכויות האדם אבי הופמן אל הבמה, וניסיונו להלהיב את הקהל עם סיסמאות בזכות השלום ובגנות מלחמת וייטנאם, אך פיט טאונסנד חבט בו עם הגיטרה שלו והשליך אותו מן הבמה. כיוון שהיה זה סופו של השיר "Pinball Wizard" והגיטרה של טאונסנד כבר לא ניגנה כראוי, הוא ניפץ אותה על הבמה בסוף השיר והשליך אותה אל הקהל. מעשה זה ביסס את מעמדה של המי כלהקת הרוק הקשוחה ביותר של אותה התקופה, והעלה את המכירות של "Tommy".
שנות ה־70: הצלחות ונסיגות.
ב־1970 הוציאה להקת המי את אלבום ההופעה "Live at Leeds". האלבום זכה להצלחה ורבים סברו כי זהו אלבום ההופעה הטוב ביותר בכל הזמנים בתחום הרוק (כך נאמר בעיתון הניו-יורק טיימס), ולהופעה הטובה ביותר שהתקיימה בעיר לידס. ההופעה זכורה, בין היתר, עקב הביצוע המיוחד והארוך במיוחד של רבע שעה לשיר "My Generation". אלבום זה סימל את המשך הצלחת הלהקה משנות השישים לשנות השבעים, על אף השינויים שחלו במוזיקה. באוגוסט אותה שנה הופיעה הלהקה בפסטיבל האי וייט. הופעתם נחשבת לאחד מרגעי השיא בפסטיבל הענק הראשון של שנות השבעים, וגם בה, כמו בוודסטוק, תפסה אופרת הרוק טומי נתח נכבד ממנה. הופעתם בפסטיבל קיבעה באופן סופי ובלתי מעורער את מעמדה של המי כאחת מלהקות הרוק והרית'ם אנד בלוז הטובות בכל הזמנים.
באותה שנה החל פיט טאונסנד לעבוד על אלבום קונספט נוסף במטרה להתעלות על אופרת הרוק "Tommy". האבטיפוס של האלבום שנקרא "The Lifehouse Project" היה פרויקט מורכב מבחינה מוזיקלית, כלל ניסיונות ורעיונות רבים משולבים זה בזה, וכתוצאה מכך נוצרו מחלוקות רבות בין חברי הלהקה במהלך ההקלטות, והשיא הגיע עם התמוטטות העצבים של פיט טאונסנד. הפרויקט נזנח, אך חמרים ממהלך העבודה עליו נשמרו ונכללו באלבומה הבא של המי שיצא ב־1971. האלבום "Who's Next", הפך להיות האלבום המצליח ביותר של הלהקה, הן מסחרית והן בקרב המבקרים. האלבום היה מראשוני האלבומים ששילב בתוכו גם סינתסייזרים, ובכך התחיל את המהפכה שעמדה להשפיע על להקות רבות שישתמשו באמצעים אלקטרוניים נוספים בשיריהן. האלבום נחשב לאחד המצליחים של הלהקה, עם הסינגלים המצליחים "Baba O'Riley" ו־"Won't Get Fooled Again". האחרון הפך להיות הסינגל המצליח הראשון שכלל בתוכו סינתסייזר.
בעקבות הצלחת "Who's Next" התאושש טאונסנד, וב־1973 כתב אופרת רוק חדשה בשם "Quadrophenia". לצד שיוך האלבום כאופרת רוק, אפשר לראות באלבום כאוטוביוגרפי או מסמך היסטורי על חיי הנעורים המסובכים בשנות השישים המוקדמות שבלונדון. האלבום סיפר על נער צעיר בשם ג'ימי ועל מאבקו להערכה עצמית, מאבקו עם משפחתו ואחרים, ומחלת הנפש שלו. הרקע לסיפורו האישי הוא המאבק בין ה"מודים" וה"רוקרים" בממלכה המאוחדת, ובעיקר באזור ברייטון. האלבום היה הראשון שבו כל אחד מחברי הלהקה שר באחד השירים לפחות. האופרה מספרת על בחור הלוקה בתסמונת שגורמת לאישיות שלו לפתח ארבעה כיוונים: הקשוח, הרומנטיקן, הצבוע והמטורף.
האלבום הבא של הלהקה הכיל שירים אישיים יותר של טאונסנד, ואת הסגנון הזה הוא העביר מאוחר יותר לעבודות הסולו שלו. ב־1975, "The Who By Numbers" יצא לשוק וכלל הרבה שירים שהציגו בדיקה עצמית של הלהקה, לצד להיטים כמו "Squeeze Box", שהסינגל שלו זכה להצלחה רבה. האלבום לא היווה הצלחה מסחרית כמו קודמיו, ומבקר רוק אחד אף כינה אותו "מכתב ההתאבדות של פיט טאונסנד".
במקביל החלו חברי הלהקה לעבוד על אלבומי סולו בנפרד, מה שהעיד בעיני המבקרים על תחילת הסוף. עם זאת, באותה שנה יצא הסרט "טומי" והיה להצלחה גדולה עם מועמדות לפרס אוסקר של פיט טאונסנד עבור הפסקול ומועמדות של רוג'ר דלטרי לפרס גלובוס הזהב עבור השחקן הטוב ביותר. ב־1976 הופיעה הלהקה בהופעה במגרש האתלטיקה והפוטבול בצ'ארלטון, וקבעה עמו שיא גינס למשך עשר שנים בתור ההופעה הרועשת ביותר.