יושב ראש האגודה הראשון היה יצחק בן אהרון, לימים שר התחבורה. הפעילות הראשונית התאפשרה כתוצאה מתרומתו של הברון אדמונד דה רוטשילד, שתרם לאגודה 6 מערכות צלילה, סירה, תא לחץ ומדחס למילוי מכלי צלילה. האגודה זכתה לאמונו של אגף העתיקות דאז. הפרופסורים בנימין מזר ומשה דותן, ממייסדי החברה לחקירת ארץ ישראל ועתיקותיה, היו חברים פעילים בהנהלת האגודה. אגף העתיקות הקציב סכום כסף שנתי למימון פעילויות האגודה. לאחר הקמת המכון לחקר ימים ואגמים בראשותו של מפקד חיל הים לשעבר, האלוף יוחאי בן נון, זכתה האגודה לתקציב נוסף מהמכון, שסייע ברכישת ציוד ותפעול שוטף. לצורך מבצעים גדולים ומימון משלחות מחקר נעזרה האגודה בתרומות מחברות כלכליות: "דגון ממגורות חיטה" ובעליה ראובן הכט, "אל-ים" של יעקב רקנאטי, "טמבור בראשות אורי קלנר", וכן בכספים שהועברו מרשות שמורות הטבע, בניהולם של אברהם יפה ואדיר שפירא, וממשרד החינוך שהעביר תקציב שנתי כמקובל לגבי אגודות. כמו גם בתרומות חברים ותומכים פעילים. חברי האגודה פעלו בהתנדבות ותרמו את מרבית ימי החופשה והשבתות שלהם לטובת העניין. התנועות הקיבוציות אישרו לחבריהן עשרה ימי פעילות בשנה על חשבון התנועה, לצורך פעילות במשלחות ובסקרים.
התארגנות ובניית מערך ארצי של סניפים ומתנדבים.
חברי האגודה גייסו מתנדבים צוללים ופעילים מכל רחבי הארץ, הוקמו סניפים של האגודה ביישובי החוף: אילת (בריכוזו של דויד פרידמן, מנהל המוזיאון והמצפה התת-ימי), חיפה (בריכוזו של יוסף גלילי), אכזיב (בריכוזו של דני בירנבוים) ותל אביב (בריכוזו של עמי שביט ומאוחר יותר, יעל ארצי), וכן בקיבוצים: נחל עוז (בריכוזו של גייזי שביט), נחשולים, מעגן מיכאל (בריכוזו של דוני קיפניס) רמת יוחנן (בריכוזם של חייא אידלמן ואלישע שלם), יטבתה ואילות (בריכוזו של יואל נצחן), בית זרע (בריכוזו של ראובן לבנה) ואפיקים (בריכוזו של עמנואל מאור). המרכז בכל סניף היה אחראי על ציוד הצלילה והפעילות האזורית, וייצג את חבריו בהנהלה המבצעית של ההתאחדות. אחת למספר שבועות התכנסה ההנהלה, חולקו משימות (בעיקר גזרות לביצוע סקרים תת-ימיים באזורים מועדפים) והתקבלו דיווחים על סקרים שבוצעו. מדריכי צלילה חברי האגודה יוצאי שייטת 13 העבירו קורסי צלילה בקיבוצים ובסניפים והכשירו צוללים, שזכו בהסמכה ובתעודת צולל של האגודה, בגיבוי והכרה של ארגון הצוללים הבינלאומי (קמא"ס). בעקבות ממצאי הסקרים והמידע שנאסף, בוצעו חפירות בדיקה לשם אימות המידע, ובמידת הצורך יצאו לאתר משלחות בקנה מידה גדול, שפעלו מספר ימים עד שבועות.
בסיועו של הברון אדמונד דה רוטשילד, נפתח בחודש מאי 1965 המרכז לצלילה בקיסריה, במטרה להכשיר צוללים שיפעלו במסגרת האגודה, לשמש מקור הכנסה לרכישת ציוד, להוות בסיס לפעילות האגודה וסדנה לציוד הצלילה והמחקר. ראשוני הצוללים שהוכשרו היו זואולוגים וארכאולוגים מהאוניברסיטאות ועובדי המחלקה לחקר הדייג במשרד החקלאות. כעבור זמן קצר רכש המרכז ניסיון והחל לתת את שרותיו לכל דורש, וכך היה למרכז צלילה ובית הספר לצלילה הראשון בים התיכון. מזכירות האגודה הועתקה ממעגן מיכאל לבית יורדי הים בחיפה, בה שכן המוזיאון הימי הלאומי בניהולו של אריה בן אלי. במשרת מזכיר האגודה כיהן שוקה שפירא, בוגר שייטת 13 וחבר קיבוץ עינת. עם גמר בנייתו של מבנה הקבע של המוזיאון הימי ברחוב אלנבי בחיפה, הוקצה לאגודה מקום במרתף המוזיאון, בו אוחסנו וטופלו הציוד והממצאים, שחלקם הועבר ישירות לתצוגה באוספי המוזיאון. במרתפי המוזיאון הוקמה סדנה להחזקה וטיפול בציוד הצלילה והמחקר, בניהולו של דני בירנבוים. עד לשנת 1988 שמש המוזיאון הימי כסניף של האגודה בחסות אוניברסיטת חיפה. עיקר הפעילות, בראשותם של אבנר רבן ואהוד גלילי, אז סטודנט בחוג לציוויליזציות ימיות, התמקדה בסקרי הצלה תת-ימיים בחופי הים התיכון במטרה לאתר, לתעד, למשות ולחקור את הממצאים הנחשפים על קרקעית הים על ידי הסערות. הסדנה שמשה את הסקר התת-ימי ואת המרכז ללימודי ים (לימים מכון רקנאטי ללימודי ים) והחוג לציוויליזציות ימיות והיא מתפקדת גם בשנת 2014 כגוף הביצועי העיקרי בארץ לעבודות ארכאולוגיות תת-ימיות. בין נושאי התפקידים באגודה היו יושבי הראש בן אהרן, אלישע לינדר, והמזכירים הכלליים: שוקה שפירא, גיורא רז, מיכה בן ארי (קפוסטא) ודני בירנבוים. רכזי התחום המדעי היו אלישע לינדר ואבנר רבן, חיים סתיו היה מדריך הצלילה הראשי ומנהל בית הספר לצלילה בקיסריה, יוסף גלילי, תעשיין מחיפה, שימש כמנהל טכני ואחראי על פיתוח ציוד ואמצעי חפירה וצילום תת-ימי ומשה גלילי, תעשיין בעל מומחיות בעבודות תת-ימיות, תרם מכישוריו וניסיונו בתחום. רופאי הצלילה של האגודה היו: נף הרץ, מאיר ליטמן, חיים שוהם, בני פלד ויהודה מלמד.
שיתוף פעולה עם גופי מחקר בישראל.
האגודה שיתפה פעולה עם גופי מחקר שונים, באמצעות חבריה הגאולוגים דויד ניב ויעקב (יענק'לה) ניר, מהמכון הגאולוגי בירושלים, חוקרים מאגף הדייג במשרד החקלאות, משה צורנמל ולב פישלזון מהמחלקה לזואולוגיה באוניברסיטה העברית בירושלים, המכון לחקר ימים בראשותו של יוחאי בן נון, בנימין מזר ומשה דותן וטרודה דותן מהחברה לחקירת ארץ ישראל ועתיקותיה, אברהם יופה ואדיר שפירא מרשות שמורות הטבע. בנוסף ביצעו צוללי האגודה עבודות מחקר שונות עבור חברת החשמל, רשות הנמלים, חברת קו צינור הנפט אילת אשקלון והמרכז למחקר גרעיני בנחל שורק. בהיות חלק ניכר מחברי האגודה יוצאי שייטת 13 התקיימו קשרים רצופים ושיתוף פעולה עם יחידות חיל הים במשך כל פעילויות האגודה.
בחירת סמל לאגודה והנפקת תעודות חבר.
הלוגו של האגודה, שעוצב על ידי יענקלה אלוני, כלל צללית של ספינה עתיקה עם חרטום וירכתיים מוגבהים, קנקן חרס ששימש להובלה בספינות מתקופת הברונזה וקונכייה של חילזון הארגמן (ארגמנית חדת קוצים) ששימש להפקת צבע הארגמן, כשהם משולבים בפסוק מספר תהילים (פרק ס"ח פסוק י"ג) "אשיב ממצולות ים". האגודה העניקה לחבריה תעודת חבר, שהקנתה לנושאים אותה מעמד של נאמני עתיקות ואפשרה להם להשתתף בפעילויות השונות מטעמה.
ייסוד כתב העת של האגודה.
מפעל חשוב נוסף שיזמה האגודה היה הוצאת כתב עת "במצולות ים" לנושאי צלילה וארכאולוגיה ימית. היה זה כתב העת הראשון מסוגו בארץ ועורכיו היו אלישע לינדר, אבנר רבן, שוקה שפירא ומיקה פרויליך. כתב העת כלל דיווחים על הפעילות השוטפת של האגודה, תיאור משלחות ארכאולוגיות, סקרים ותגליות, כמו גם כתבות נושאיות על רפואת צלילה ופיזיולוגיה של צלילה, כתבות על החי והצומח בים ופעילות דייג, צלילה וספורט ימי ברחבי הארץ ובעולם.
קשרים בינלאומיים.
בשנת 1960 הגיע לארץ אדווין לינק עם ספינת המחקר "סי דייבר" וערך סקרים וחפירות בנמל קיסריה, בהשתתפות חברי האגודה חיים סתיו ושאול זיו. בחודש אוקטובר 1964 התקיים בג'נובה הכנס הבינלאומי של ההתאחדות הבינלאומית לצלילה בראשותו של ז'אק קוסטו. נאסף סכום כסף שאפשר את נסיעתו של אלישע לינדר, כדי לייצג את ישראל. הייתה זו הזדמנות להשתתף בדיונים על הישגי המחקר התת-ימי עם חוקרים בינלאומיים המובילים בתחום זה. לינדר השכיל לרתום מדענים מהשורה הראשונה לשיתוף פעולה עם האגודה, דבר שתרם רבות להכשרת החברים ולרכישת ניסיון בפעילות תת-ימית בתחומי המדע השונים. ב-15 באפריל 1965 הוזמן נציג האגודה להרצות בקונגרס האמריקאי השני לארכאולוגיה תת-ימית, ובסוף אותו החודש הוזמן נציג למונקו להשתתף בוועידת ייסוד של המכון לחקר הפיזיולוגיה של האדם מתחת למים, אך מחוסר תקציב לא נשלח איש לכנסים אלו. צוללים של האגודה הוזמנו להשתתף במשלחות ארכאולוגיות תת-ימיות מחוץ לישראל וחזרו מלאי גאווה על הישגי האגודה בתקציב כה דל, לעומת תקציבי ענק שעמדו לרשות המארחים. לינדר ורבן השלימו את לימודי הדוקטורט והיוו גרעין של כוח אדם מדעי, ורבן נבחר לכהונת יו"ר ההתאחדות הבינלאומית לארכאולוגיה תת-ימית. צוללי האגודה השתתפו במשלחות מחקר שונות בחו"ל, ביניהן: חפירת ספינה ביזנטית באתר "יאסי-אדה" שבדרום טורקיה, סקר סונארי תת-ימי באמצעות צוללות ננס שביצעו הראלד אדג'רטון ומרטין קליין בעומקים גדולים בפלורידה. בנוסף קיימו אנשי האגודה קשרי מדע, מחקר והשתלמויות בשימוש בציוד מחקר תת-ימי עם האקדמיה למדעים שימושיים בבוסטון בראשותו של בוב ריינס, והפעלה מבצעית של רכב תת-ימי נגרר שפותח על ידי ריי פיבודי מניו לונדון, ארצות הברית.
תיעוד, צילום תת-ימי וספר תולדות האגודה.
משנות השישים עברה טכנולוגיית הצילום וההסרטה תהפוכות וגלגולים. מסרטי צילום של 16 מילימטרים ומסרטות מגושמות הנטענות עם קפיץ, לסרטי שמונה מילימטרים,
סרטי סופר שמונה, סרטי וידאו בטה-מקס, וידאו הי-שמונה ווידאו בטה-קם ועד למצלמות הדיגיטליות המודרניות. מצילומי תמונות בפילם שחור לבן, לפילם צבעוני ולצילום דיגיטלי. יוסקה, צלם האגודה, פיתח ובנה תיבות אטומות למצלמות ולמסרטות והתאים אותן לצילום תת-מימי בהתאם לתהפוכות הזמן ולחידושים טכנולוגיים.