עם קבלת מטה השלטון לידיו פעל יוליאנוס להותיר את חותמו על האימפריה ומוסדותיה. הוא ערך טיהור מקיף באדמיניסטרציה של קונסטנטיוס, כאשר במצוותו הוצאו להורג אנשי חצר בכירים ובהם הממונה על חצר המלוכה, אוסביוס, ויד ימינו של קונסטנטיוס, פאולוס קאטנה ( "פאולוס השרשרת"), ואחרים - חלקם בהאשמות וראיות קלושות. השערה שונה על מסע הטיהור היא שמהלך זה נערך על ידי מפקדי הצבא על רקע עוינות מתמשכת בין חצר המלוכה של קונסטנטיוס השני למפקדי צבאו. יוליאנוס, שהיה תלוי ברצון מפקדי הצבא ותמיכת הלגיונות, נאלץ להתיר את מרחץ הדמים על מנת להבטיח את שלטונו.
הוא ערך בדק בית בחצר המלוכה ופיטר ממשרותיהם מספר רב של משרתים בדרגות ומקצועות שונים, בטענה שחצר המלוכה בזבזנית ולא יעילה. הוא דחה את מערכות השלטון שהתבססו על ידי קודמיו, והאשים את קונסטנטינוס הראשון כמי שדרכו בזניחת דרכי השלטון הרומאי הביאו את האימפריה לכלל כשל. הוא דחה את מערכת השלטון של טטררכיה כפי שהונהגה על ידי דיוקלטיאנוס, ובה במידה דחה שיטת שלטון אוטוקרטי של שליט יחיד. בכתביו תיאר את השליט האידיאלי כ"ראשון בין שווים" (לטינית: primus inter pares) כלומר כמי שפועל תחת חוקים המחייבים אותו ואת נתיניו. יוליאנוס היה שליט ייחודי ורפורמטור, שניסה לערוך חריש עמוק באימפריה הרומית המאוחרת בניסיון להשיב את גלגל ההיסטוריה לאחור ולהחזיר את מערכות השלטון של האימפריה בימי זהרה. הוא פעל מיידית להרחיק עצמו מדרכם של השליטים האחרים משושלת קונסטנטינוס שקדמו לו. "הסדר החדש" דחה באופן בוטה את ההדר והמותרות של חדר המלוכה של קונסטנטיוס. תחילה צומצם כוח האדם בחצר במטרה ליצור חצר מלוכה "צנועה" ולשקף את סגנון החיים אליו שאף יוליאנוס כפילוסוף הדבק בתורות של פילוסופים יווניים קדומים. מחווה זו זכתה לשבחים מצד תומכיו שכתבו לו שירי תהילה בסגנון פורמלי הידוע כפנגיריק .
עם זאת רוח הזמן של האימפריה הרומית במאה הרביעית לספירה היה שונה בתכלית מרוח האימפריה הרומית של אוגוסטוס קיסר, ואיש הדת סוקרטס מקונסטנטינופול שלא התרשם מהלכותיו הצנועות של יוליאנוס מציין שמעשיו של יוליאנוס הפחיתו את תחושת הפליאה שחשו המוני העם אל דמות הקיסר, תחושה שהתעצמה מול העושר המופגן של חצר המלוכה. מדיניותו ומעשיו של יוליאנוס נבעו מתוך השקפת עולם ששורשיה בתקופת שלטונם של קיסרים רומאיים שטיפחו תדמית של אזרחים החיים בפשטות ובקשר רצוף עם נתיניהם. יוליאנוס, מונע על ידי סלידתו מהמהפכה הנוצרית של קונסטנטינוס הגדול, ראה את מורשתם של השליטים בני משפחתו כמי שזנחו את המסורת והערכים הרומאיים בעבור בצע-כסף. הוא דחה את החוקים של קונסטנטינוס הגדול כסטיה מדרכי העבר, ומתוך השקפה זו נבעו פעולותיו כנגד המערכת השלטונית והנצרות והשאיפה לחזור למה שיוליאנוס ראה כמצב היציב והטהור ביותר. כמי שהתחנך על ברכי הפילוסופיה ההלניסטית-יוונית, יוליאנוס ראה בעיני רוחו את האימפריה כאיחוד בריא של ערים המנוהלות לפי חוק וסדר על ידי פקידים ואזרחים ששומרים ומכבדים את המורשת הרומאית העתיקה ושמים את אלילי רומא בראש.
כחלק מחזרתו אל המקורות החזיר יוליאנוס לסנאט את מעמדו כמוסד שלטוני, מעמד שנלקח מהסנאט על ידי קיסרים קודמים, שהתעלמו למעשה מקיומו וראו בסנאט חותמת גומי. הוא נהג לשהות בסנאט לעיתים קרובות, לשאת נאומים ולהשתתף בדיונים. בשנת 362 הוא הוציא צו חסינות לחברי הסנאט מפני תביעות בבית משפט והעלה על כתב את מחויבותו למוסדות האימפריה. גם לנוהג זה הייתה תגובה מעורבת. רוב הסנאטורים היו מינויים של קונסטנטיוס ומקורבים לנצרות, וראו במחוות של יוליאנוס צביעות, בעוד שסנאטורים אחרים, שהיו מורגלים בריחוק של הקיסר מהסנאט, חשו אי נוחות בחיבוק הדב של יוליאנוס.
הרפורמות של יוליאנוס לא עצרו בשערי הארמון, ולא התמקדו רק בתחום הדתי. הוא הקדיש תשומת לב לכל ענפי הממשל, ולאחר צמצום כוח האדם בארמון פעל לארגון מחדש וחלוקה של מוקדי הכוח בתוך ממשל האימפריה. הוא ערך סדרה של רפורמות, שמטרתן הייתה הקמה מחדש של מערכת שלטון הקוריה בערים המרכזיות של הפרובינקיות, כלומר חידוש המועצות המקומיות של הפרובינקיות למערכת ששילבה פקידים ואזרחים בענייני מדינה, כספים, דת ועניינים אחרים תחת אחריות משותפת. הקמת הקוריות כללה גם ביטול פטורים מהשתתפות בחיי העיר והקהילה, ובראשם פטורים שניתנו לאנשי דת ומוסדות דת נוצריים. במקביל הוטלה על הפקידים חובה של ניהול על פי אמות מידה קבועות, ועל מנת לאפשר לשלטון המקומי קיום כלכלי העביר יוליאנוס את ההכנסות ממיסים שהוטלו על מוסדות ציבור, כגון מקדשים וכנסיות, מאוצר האימפריה לאוצר הפרובינקיה, ופטר את הקוריות מתשלום מיסים והעברת כספים שנודעו בשם "זהב הכתר" לחצר הקיסר, כפי שנדרש בעת אירועים מיוחדים (שהאחרון בהם היה אירוע הכתרתו של יוליאנוס). על רפורמה זו הוא כתב: .
עם זאת רפורמה זו פעלה כנגד התהליכים ההיסטוריים שעיצבו את מהלך מערכות השלטון של האימפריה הרומית המאוחרת וכנגד מערכת הממסד הריכוזי של האימפריה הרומית המאוחרת, שבה לחצר הקיסר ולקיסר עצמו הייתה שליטה ישירה בענייני הפרובינקיות. סתירה פנימית זו יצרה מתחים חמורים שעתידים היו להתפרץ בעת ביקור יוליאנוס באנטיוכיה.
דיכוי הנצרות.
למרות מהלכיו של קונסטנטינוס הגדול ובניו, שמשלו באימפריה הרומית לאחריו, הנצרות לא הייתה הדת הרשמית או השלטת באימפריה. שושלת קונסטנטינוס הפכה את הנצרות לדת חוקית ומרכזית, ובהמשך ננקטו צעדים שונים להגביל את הפולחן הפאגאני, אך עבודת אלילים לא הוצאה מחוץ לחוק, וטקסים ופולחן היו מותרים. כמהלך ראשון, שהעיד על שינוי המגמה ועמדתו של יוליאנוס בשאלת הדת, הוא פתח מחדש את המקדשים והשתתף בטקסים בהם הוקרבו קורבנות לאלים של רומא. ובמקביל החל להוציא פקידים ואנשי צבא נוצריים ממעגלי ההשפעה. הם פוטרו ממשרותיהם ובמקומם מונו אנשי אמונו של הקיסר. עיצוב חצר הקיסר לרצונו של יוליאנוס הייתה קלה יותר מהרחבות השפעתו על כלל האימפריה, ועל מנת לקדם את סדר היום החדש הוא ביטל פריווילגיות שניתנו לקהילות ומוסדות דת נוצריים, מקדשים והתיר מחדש את טקסי הקרבת הקורבנות. יוליאנוס נהג לשלוח למושלי הפרובינקות מכתבים בהם טרח והדגיש את עמדתו, ונקט במדיניות של העדפה (מתקנת לפי תפיסתו) של פרובינקיות שהפגינו מחויבות לדת רומא העתיקה. במקביל נקט בצעדי ענישה כנגד קהילות שדבקו בדת הנוצרית. יוליאנוס כתב חיבור בשם "נגד הגליליים" בו הוא מצביע על הכשלים הלוגיים, ההטעיות השקרים והסכנות שהוא מצא בנצרות וטען כי הנצרות היא למעשה מהלך של כפירה ביהדות. הוא נהג לסיים את עבודתו באמרה שלפי הבנתו סיכמה את עמדתו על הנצרות: "קראתי, הבנתי, דחיתי".
בשנת 362 פרסם יוליאנוס צו המגדיר כי מורים יהיו חייבים להיות כשירים מבחינה מוסרית ומקצועית. צו זה הפך למפורסם ביותר מבין הצווים שהוציא. המועצות של הפרובינקיות היו אמורות למנות מורים על פי קריטריונים שהצו המלכותי קבע והקיסר נתן לבסוף לבחירה גושפנקא חוקית. באחד ממכתביו הרבים של יוליאנוס למושלי הפרובינקיה מגלה יוליאנוס את השורה התחתונה של הרפורמה: "הנבחרים צריכים להראות ענווה כלפי האלים או לחזור לכנסיות של הגליליים (כלומר הנוצרים) ולהרהר במתי ולוקאס", כלומר אין מקום למורים נוצריים בערים המנוהלות על פי הרפורמות של יוליאנוס. על פי תפיסתו, לימוד בבתי הספר היה בלתי נפרד מאמונה באלים של רומא העתיקה, ותוכנית הלימודים הייתה צריכה להיות מוקדשת ללימוד הדת ותפיסת העולם הפאגניות. הצו ומכתב הלוואי שנשלח לכל רחבי האימפריה גרם לתסיסה רבתי בקרב ראשי הקהילות הנוצריים, מאחר שמשמעותו הייתה סכנה של ממש למעמד של הנצרות כדת ומעמד הנוצרים במערכת החברתית והשלטונית של האימפריה.
יוליאנוס החזיר לקונסטנטינופול ולערים המרכזיות של האימפריה בישופים שנשלחו לגלות על ידי קודמיו. ההיסטוריון הרומאי אמיאנוס מרקלינוס מציין בציניות כי מהלך זה נועד בעיקר לזרוע פירוד ומחלוקת בכנסייה על ידי החזרת גורמים מתסיסים ומרדניים. ההיסטוריון הרומאי ממשיך ומספר כי יוליאנוס נהג להזמין לארמונו בישופים מכנסיות יריבות על מנת לחזות בהנאה בוויכוחים שלהם. אמיאנוס מרקלינוס מציין בכתביו כי יוליאנוס נהנה לנצל את הנטייה של אנשי הדת הנוצרית להשתלח כחיות אחד בשני.