ב-8 ביולי 1967 הופיעה "החוויה" כלהקת חימום ללהקת "הקופים" (The Monkees) במהלך סיבוב הופעות בארצות הברית. לעיתים היה עומס ההופעות רב כל כך, שהם נאלצו להופיע פעמיים באותו היום. הם זכו להצלחה מסחררת ברחבי העולם כולו, והנדריקס הפך חיש מהר לכוכב. נגינתו המסחררת הכתה רבים משומעיו בתדהמה, כאשר בנוסף להיותה פראית, חושנית ויוצאת דופן, נהג הנדריקס לשלב בהופעותיו שואו שכלל נגינה מאחורי גבו, עם שיניו, מאחורי ראשו ועוד. הנהלת הלהקה דאגה לטפח ולהעצים כל העת את תדמיתו הפרועה של הנדריקס, זאת כחלק מיחסי הציבור שהניעו את מכירת אלבומיו. בצהובוני התקופה, הופיעו תמונות מהופעות פרועות במיוחד, כשמתחתיהן הכיתוב האקזוטי "הפרא מבורנאו".
הופעתו הייחודית הכתה גלים ועוררה סקרנות עצומה אצל אמנים גדולים אחרים של התקופה כמו להקת המי, הרולינג סטונז, קרים, והביטלס. כל אלו באו לצפות מקרוב בתופעה החדשה שפרחה על אדמת אנגליה.
1969: פסטיבל וודסטוק והמחאה נגד מלחמת וייטנאם.
ב-1969 עזב הבסיסט נואל רדינג את "החוויה", בעקבות שמועות כי הנדריקס שוקל להחליפו בנגן בס אחר.
אל פסגת הקריירה, היצירה המוזיקלית והפרסום, הגיע הנדריקס ב-18 באוגוסט אותה שנה, כשחתם את פסטיבל וודסטוק המפורסם. לצורך ההופעה בפסטיבל, גייס הנדריקס אנסמבל שלם של נגנים. בנוסף למתופף מיטש מיטשל, כללה עתה הלהקה גם את חברו ללהקת קינג קז'ואל, הבסיסט בילי קוקס (שהחליף בתפקיד את רדינג), לארי לי - גיטריסט וחבר נעורים של הנדריקס ששב רק כמה שבועות קודם לכן משירות צבאי במלחמת וייטנאם, ושני נגני כלי הקשה (ג'ומה סולטאן וג'רי וולז), ונקראה "שמש הצוענים והקשתות" (Gypsy Sun And Rainbows). עקב עיכובים שונים בלוח הזמנים של הפסטיבל, חתמה הלהקה את הפסטיבל בבוקר 18 באוגוסט במקום בחצות הלילה הקודם, כאשר רובו של הקהל כבר עזב את המקום. כ-50,000 איש בלבד מתוך כ-500,000 ששהו בפסטיבל, חזו בהופעה.
במהלך ההופעה ביצע הנדריקס גרסה מלאת עוצמה, מעוותת ולא מסורתית של ההמנון האמריקאי שזכתה לקיתונות של זעם מצד הציבור השמרן בארצות הברית. בקטע זה הביע הנדריקס את מחאתו נגד מלחמת וייטנאם, ונגד הממסד, שבנוסף להיותו מנוון, מיושן ומושחת בעיני ילדי הפרחים, גם שלח את החיילים האמריקאים לשם. "ההמנון החדש" אומץ מיד בחום על ידי תנועת ההתנגדות למלחמת וייטנאם, ועל ידי ילדי הפרחים, והפך לאחת מן הקלאסיקות של הנדריקס בכל הזמנים. המסר הגיע גם לאוזניהם של חיילים רבים בווייטנאם שהחלו אף הם להתנגד למלחמה, וששאבו עידוד רב מן המחאה שהגיעה היישר אל מכשירי הטרנזיסטור שלהם במעמקי הג'ונגלים של וייטנאם.
עם "הצוענים".
לאחר פסטיבל וודסטוק, חזרו הנדריקס וקוקס לשתף פעולה. הנדריקס צירף גם את המתופף השחור, באדי מיילס, וביחד עימם הקים את ״להקה של צוענים״ (Band of Gypsies). בין השיקולים שהביאו את הנדריקס לבחור בדרך ובהרכב זה ולשנות את הסגנון הייחודי של "החוויה", היו לחצים שהופעלו עליו כל העת על ידי ארגוני שחורים שונים בארצות הברית, ובראשם ארגון המחאה הפנתרים השחורים. חבריו של ארגון זה שייצג את השחורים בארצות הברית במאבקם לשוויון גזעי, מתחו כל העת ביקורת נוקבת על הנדריקס בטענה שהוא מתרועע עם נשים לבנות, ושעצם שיתוף הפעולה שלו עם שני נגנים לבנים הוא בגדר התחנפות לקהל הלבן.
הנדריקס, שלבו היה חצוי כל העת עקב הלחצים הכבדים שהופעלו עליו, ושהיה קשוב כל העת לרחשי ליבו של הקהל השחור שראה בו גיבור וסמל למאבקו, הצטרף לבסוף לשני חבריו השחורים, והלהקה יצאה לבסוף לדרך. בניגוד לצליל השמיימי של "החוויה", הציגו "הצוענים" צליל כבד וארצי, משולב בפאנק. "להקה של צוענים" לא האריכה ימים. ההרכב הוציא לאור אלבום כפול שהוקלט בהופעה חיה באולם הפילמור איסט המפורסם בניו יורק בערב השנה החדשה, 31 בדצמבר 1969, וביום הראשון של העשור החדש, 1 בינואר 1970, וזהו האלבום המוכר היחיד שנותר ממנו. בסופה של ההופעה, אמר הנדריקס כי זהו סופה של האגדה.
1970: הנפילה והמוות.
עם חלוף העשור ותחילתן של שנות השבעים, המשיך הנדריקס להקליט ולהופיע עם מיטשל וקוקס, עתה תחת השם "זעקת האהבה" (The Cry of Love). ב-30 באוגוסט 1970, הופיע הנדריקס בפעם האחרונה על אדמת אנגליה בפסטיבל האי וייט. הנדריקס היה תשוש פיזית ונפשית, גם כתוצאה מן העומס הרב של ההופעות, גם עקב הלחצים הרבים שהופעלו עליו כל העת מצידם של בעלי אינטרסים שונים, וגם עקב השימוש הרב שעשה בסמים, באלכוהול ובתרופות מסוגים שונים. הופעתו הבאה, ב-2 בספטמבר בדנמרק, הופסקה לאחר 3 שירים בלבד, עקב מצבו הנפשי והפיזי הרעוע. הופעתו האחרונה התקיימה ב-6 בספטמבר 1970 בפסטיבל "האוויר הפתוח, השלום והאהבה" (Open Air, Love and Peace Festival) באי פרמאן על יד חופי גרמניה.
הופעתו בפסטיבל זה סימנה את הסוף הממשמש ובא. הנדריקס התקבל בשריקות בוז צורמות מצד הקהל, ואף התעמת עמו מן הבמה ("אתם יכולים לשרוק בוז כמה שתרצו כל עוד תעשו זאת מבלי לזייף" - מילותיו של הנדריקס לקהל), זאת כיוון שסירב להופיע בערב שלפני כן בו היה אמור להופיע בגלל סכנת התחשמלות עקב גשם כבד שירד במקום במשך מרבית ימי הפסטיבל. רבים בקהל היו עוינים והאווירה במקום הייתה טעונה ועכורה. אופנוענים גרמנים שתויים מכנופיית מלאכי הגיהנום ששימשו כאנשי האבטחה במקום, הכו אנשים עם שוטים ושרשראות ברזל, הציתו את משרד האמרגנים ותקפו את אחד מאנשי הבמה של הנדריקס בקרש עם מסמרים. עם תחילת הופעתו בצהרי היום למחרת התבהרו השמיים, ולמרות הפתיחה הסוערת עברה ההופעה בהצלחה יחסית.
ב-15 בספטמבר השתכן הנדריקס עם חברתו הגרמנייה, מוניקה דנמאן, במלון במערב לונדון. בערב 17 בספטמבר היה אמור להופיע עם סליי והפמילי סטון במועדון לילה בלונדון, אך לא הגיע כלל למקום. בשעות הבוקר המוקדמות של 18 בספטמבר 1970, התקשרה דנמאן בבהילות לבית המלון בו שהו חברו הקרוב של הנדריקס, אריק ברדון, וחברתו, לאחר שהנדריקס הקיא בשנתו והתעלף כתוצאה משימוש מופרז בכדורי שינה חזקים מתוצרת גרמנית שהיו רשומים על שמה של דנמאן, בשילוב עם אלכוהול. נסיבות מותו שנויות במחלוקת עד עצם היום הזה, ופרטים רבים מהן מעורפלים ולא ברורים לחלוטין. למרות העובדה שהתעלף ומצבו הורע כבר בשעות הבוקר המוקדמות, הוזמן אמבולנס אל המלון רק בשעה 11:18 בצהריים. ככל הנראה בפרק זמן זה הוצאו סמים מחדר המלון והוחבאו בגינתו. הנדריקס נלקח לבית החולים "סנט מרי אבוט" בעיר, אולם היה זה מאוחר מדי. הוא הוכרז כמת בשעה 12:45 בצהריים. כמויות אלכוהול גדולות התגלו בקיבתו ובכליותיו, אולם כמעט ולא נמצא אלכוהול בדמו. ההנחה הרווחת היא שהנדריקס נפטר כתוצאה מחנק וושטי שנגרם מהקיא של עצמו.
אריק ברדון טען לאחר מותו, כי הנדריקס סיפר לו כי ברצונו להיקבר בבוא היום באנגליה. למרות זאת, הוטסה גופתו בחזרה לארץ מולדתו. בתחילה סירבו פרנסי העיר סיאטל בה נולד לאפשר את קבורתו בעיר הולדתו, בטענה שאין לחלוק כבוד אחרון זה לאדם שצרך סמים ושדגל בשימוש בהם, והתירו רק הקמת אנדרטה קטנה לזכרו בסמוך לגן החיות העירוני. ב-1 באוקטובר 1970, לאחר מאבק ציבורי, הובא לבסוף ג'ימי הנדריקס למנוחתו האחרונה בעיר הולדתו, סיאטל. אלפים חלקו לו כבוד אחרון. הנדריקס הוא חבר בהיכל התהילה של הרוק אנד רול, ובסיאטל הוקם מרכז הנצחה גדול לזכרו ולזכר מורשתו.
לאחר מותו, משפחתו ממשיכה לתעד, להנציח ולהוציא לאור חומרים של הנדריקס. בין היתר הוציאו את האלבום: "Tribute for Jimi Hendrix", אלבום גרסאות כיסוי (קאברים) לשיריו של האמן, אוספים שונים, ואין ספור הקלטות שיצאו לאור לאחר מותו, ביניהן הופעות חיות רבות.
עד היום השפעתו של הנדריקס היא ההשפעה הגדולה ביותר על הגיטרה החשמלית וצורת הנגינה ברוק'נ'רול העכשווי.
השימוש בסמים.
הסמים היו חלק בלתי נפרד מחייו של ג'ימי הנדריקס לאורך כל הקריירה שלו. הנדריקס הרבה בשימוש ב-LSD, שתרם רבות ליצירתו, כאשר גם הגראס, החשיש והאלכוהול היו בשימוש קבוע, ובכמויות גדולות. במאי 1969 נעצר הנדריקס לראשונה על ידי רשויות החוק בנמל התעופה של טורונטו, קנדה, כשברשותו כ-40 גרם הרואין, ולמרות זאת שוחרר לאחר שטען כי אדם אחר "שתל" את הסם בתיקו, והמושבעים במשפט האמינו לו. למרות תרומתם הרבה ליצירותיו, היוו הסמים גם חרב פיפיות וגרמו בחלוף הזמן, וככל שגברו הלחצים שהתלוו לחיי הזוהר ולחוגים בהם התרועע הנדריקס, לעליות ומורדות רבים ותכופים במצב רוחו.
מנהלה של "החוויה", מייקל ג'פרי, אדם שנוי במחלוקת שטען כי הוא סוכן לשעבר של סוכנות הביון הבריטית, ושנשא דרך קבע אקדח, היה מקורב גם למאפיה וכפה על הנדריקס באיומים לבצע שוב ושוב את אותם החומרים מתחילת הדרך שהנדריקס מאס בהם, זאת עקב רצונו בהצלחה מסחרית וכלכלית שלא עניינה את הנדריקס יתר על המידה. ג'פרי גנב דרך קבע סכומי עתק מן הלהקה, והפקידם בבנקים בנסאו, בירת איי בהאמה. חומרים חדשים לא עניינו את הקהל שלא רצה כלל לשמוע אותם ודרש מהנדריקס הרס על הבמה, ולבצע בכל פעם מחדש את אותם הגימיקים שהוא כה מאס בהם: נגינה מאחורי ראשו, בין רגליו, עם שיניו והצתת הגיטרה שלו באש. הנדריקס רצה לברוח מן המציאות המדכאת שנכפתה עליו, כאשר חש שהתפתחותו המוזיקלית שהייתה בראש מעייניו, נעצרה למעשה. הוא נשאב במהירות אל תוך עולם הסמים שהחל להשתלט על חייו ולהפריע לתפקודו. בנוסף לדיכאונות הרבים, חווה הנדריקס בכמה מקרים גם התקפי זעם, ולאחר הופעתו בוודסטוק סבל, ולא בפעם הראשונה, מהתמוטטות עצבים. בכמה מקרים במהלך הקריירה שלו, נאלצו אמרגניו לבטל הופעות ברגע האחרון עקב מצבו הנפשי הרעוע.
אלון התבור