בתום כהונתו של לופס קונטרראס ותום הגלייתו, שב בטנקור לוונצואלה ותמך במועמדותו הסמלית של רומולו גאייגוס לנשיאות בסימן התנגדות למועמד הרשמי איסאיאס מדינה אנגריטה. במאי 1941 בחר הקונגרס הלאומי באחרון לנשיא לתקופת 1941–1946.
כהונתו הראשונה כנשיא זמני ("טריאֵניו אדקו El Trienio Adeco" או "שלוש השנים של שלטון מפלגת AD").
בטנקור התחיל את כהונתו הראשונה כנשיא ארצו באוקטובר 1945, בעקבות הפיכה צבאית-אזרחית בהן השתתפו המפלגה הקומוניסטית, מפלגת הפעולה הדמוקרטית ואנשי צבא ליברליים שהדיחו מהשלטון את הנשיא איסאיאס מדינה אנגריטה. הנשיא מדינה אנגריטה התנגד להנהגת זכות הצבעה כללית ונהג באי יושר באוצר המדינה. אחרי ההפיכה התמנה בטנקור לראש "החונטה המושלת המהפכנית" והנהיג אותה באמצעים דמוקרטיים. הוא הנהיג לראשונה זכות הצבעה אוניברסלית לכל תושביה הבוגרים של המדינה, התחיל ברפורמות חברתיות וברפורמה של תעשיית הנפט, תוך ניכוס לטובת ונצואלה של מחצית הרווחים של חברות הנפט הזרות. בטנקור סבר שחלוקה זו של הרווחים מתאימה יותר לכלכלתה השבירה מאוד של ונצואלה מאשר הלאמה כללית ומידית.
ממשלתו שיתפה פעולה עם ארגון הפליטים הבינלאומי שבחסות האו"ם בהענקת סיוע לפליטים ולעקורים מאירופה שלא יכלו או לא רצו לחזור לארצותיהם בתום מלחמת העולם השנייה. היא לקחה על עצמה את יישובם וקליטתם של רבבות פליטים בוונצואלה. היוזמה לקליטת הפליטים הייתה נושא למחלוקת עמוקה בקרב חברי הממשלה ולבסוף הוכרעה הכף לטובת עמדתו של אדוארדו מנדוסה גויטיקואה (2009-1917), שר החקלאות הצעיר של בטנקור, שהוביל את המבצע ההומניטרי הגדול.
בימי שלטונו הארץ עברה מבצע רחב של הגברת האורינות הבסיסית בקרב העם, חיזוק החינוך היסודי וונצואלה הייתה המדינה הטרופית הראשונה שלחמה בהצלחה במגפת המלריה.
לקראת הבחירות בשנת 1947, הודיע בטנקור שלא יתמודד, ומפלגתו, "הפעולה הדמוקרטית", הציגה כמועמד את הסופר רומולו גאייגוס. בבחירות חיזקה המפלגה את מעמדה כמפלגה פופולרית ודומיננטית שזכתה ב-71% מהקולות. בטנקור פינה ב-1948 את כסאו לטובת הנשיא הנבחר גאייגוס, אולם בעיתונות נטען שבעצם הוא שלט בפועל במדינה מאחורי הקלעים. כעבור תשעה חדשים, בנובמבר 1948 גאייגוס הודח בהפיכה צבאית חדשה בפיקודם של מרקוס פרס חימנס וקרלוס דלגדו צ'לבו. במהלך ההפיכה הסתתר בטנקור בשגרירות קולומביה ולאחר מספר שבועות גלה לקולומביה.
בגלות השלישית.
בטנקור נאלץ לצאת לגלות ניו יורק. במהלך השנים סבר שיחזור לשלטון בתנאי שוונצואלה תחזור לעקרונות הדמוקרטיים.
בשנות הגלות הירבה לנסוע, ביקר בקובה, קוסטה ריקה ופוארטו ריקו ונותר מנהיג האופוזיציה בגולה. באותה תקופה, במקום שלו בפוארטו ריקו, חיבר את ספרו "ונצואלה: נפט ופוליטיקה", התחיל למעשה לכתוב את הספר עוד בשנות 1937–1938 בגרסה שאבדה בזמן פשיטה של אנשי צבא בביתו. הספר פורסם במקסיקו בשנת 1956 אך נאסר בוונצואלה.
כהונתו השנייה כנשיא.
עקב נפילת הדיקטטורה של פרס חימנס בשנת 1958, בטנקור שב למולדת ואחרי שני נשיאי מעבר, ב-7 בדצמבר 1958 נבחר הוא בעצמו לנשיא. עם נשיאותו החלה הרפובליקה הוונצואלית הרביעית.
הסכם פונטו פיחו.
לפני עלייתו לשלטון, ב-31 באוקטובר 1958 השיג בטנקור הסכם שנודע כהסכם פונטו פיחו, שבו מנהיגי שלוש מפלגות הרוב במדינה סיכמו על שיתוף פעולה על מנת לחזק את המשטר הדמוקרטי ב-40 השנים הבאות.
המדיניות בתחום הנפט.
הוא נכנס לתפקיד ב-13 בפברואר 1959 וביקש להחזיר למדינה את כושר הפרעון. בשנת 1960 הקים שר המכרות והנפט שלו, חואן פבלו פרס אלפונסו, את התאגיד הוונצואלי לנפט CVP שנועד לפקח על תעשיית הנפט הלאומית. כמו כן, יחד עם ערב הסעודית, כווית, עיראק ואיראן הקים את אופ"ק, ארגון המדינות המייצאות נפט. בעת כינוס שנתי לנפט בקהיר, השליח של ונצואלה, דובר ערבית שוטפת, שכנע את המדינות מפיקות הנפט במזרח התיכון, לחתום על הסכם חשאי שיקדם את הסולידריות ואת הפיקוח בתחום משאבי הנפט הלאומיים שלהן. ארגון אופ"ק עצמו קם בספטמבר 1960 בבגדאד. החלטה זו זורזה על ידי חוק משנת 1960 שהונהג על ידי נשיא ארצות הברית, דווייט אייזנהאואר שכפה על ונצואלה מכסות ייצוא מוגבלות אל ארצות הברית בעוד שהפלה לטובה את תעשיות הנפט של קנדה ומקסיקו. אייזנהאואר נימק את ההקלות על קנדה ומקסיקו במניעים ביטחוניים ועל ידי חשיבות הגישה היבשתית למשאבי אנרגיה בעת מלחמה. בטנקור הגיב איפוא ביוזמה לכריתת ברית עם ארצות ערביות ואיראן כאסטרטגיה מונעת שנועדה להגן על האוטונומיה המתמדת ועל רווחיותו של הנפט הוונצואלי.
רפורמות נוספות.
בנוסף הוא הנהיג חוקה חדשה שנשארה בתוקף בוונצואלה עד שנת 1999.
רפורמה אגררית שתכנן חילקה מחדש את האדמות הפרטיות הבלתי פוריות ואת האדמות בבעלות ציבורית על מנת לעצור את מגמת הירידה בתפוקה החקלאית.
ניסיון התנקשות בחייו שאורגן בתמיכת הרודן של הרפובליקה הדומיניקנית, רפאל טרוחיו, העלה את יוקרתו בזירה הבינלאומית. בעלי האחוזות שנפגעו מהפקעת אדמות פוצו בנדיבות.
אחרי הבחירות הדמוקרטיות בדצמבר 1963 העביר בטנקור את השלטון לראול לאוני, שנבחר בבחירות דמוקרטיות שבהן השתתפו 90% מבעלי זכות ההצבעה.
התמודדות עם תנועות גרילה שמאלית.
מתוך האגף השמאלי של מפלגת AD של בטנקור התפצל פלג של צעירים שהקימו את MIR - התנועה השמאלית המהפכנית. ב-1961 היו חברי תנועה זו מעורבים במרידות בברצלונה ובבסיסי הצי. בטנקור לקח אמצעים של הגבלות חירויות אזרחיות. פעולות גרילה בעיר ובכפר בוצעו גם על ידי חברי פלגים מן המפלגה הקומוניסטית ומפלגות שמאליות אחרות שהקימו ארגון בשם FALN - הכוחות המזוינים לשחרור לאומי. עם פעולותיהם נמנו חבלה בצינורות הנפט, פיצוץ במחסן של חנויות סירס, חטיפת הכדורגלן אלפרדו די סטפנו ופיצוץ בשגרירות ארצות הברית בקאראקס.
FALN לא הצליחה למשוך אליה את העניים הכפריים ולהפריע לתהליך הבחירות בשנת 1963.
בסופו של דבר חברי הפרלמנט מן ה-MIR ומן המפלגה הקומוניסטית נעצרו. הסתבר שהפעילות הרדיקלית נהנתה מסיוע מהשלטון החדש של פידל קסטרו בקובה. ונצואלה מחתה בפורום של ארגון מדינות אמריקה OAS.
בטנקור היה חשדן כלפי משטרו של קסטרו מלכתחילה והתנגד לדריסת הרגל שהעניק משטר זה לברית המועצות באזור.
ניסיון ההתנקשות בחייו.
בטנקור התנגד למקלט שמצא הדיקטטור לשעבר חימנס בארצות הברית. כמו כן הוקיע את הרודנות של הנשיא רפאל טרוחיו ברפובליקה הדומיניקנית. טרוחיו פיתח מצידו שנאה אובססיבית כלפי בטנקור ותמך בקנוניות של גולים מוונצואלה נגדו. ונצואלה מחתה נגד טרוחיו בארגון מדינות אמריקה. טרוחיו, נזעם, הורה אז לסוכניו לרצוח את בטנקור בקאראקס. בפיגוע ב-24 ביוני 1960 התפוצצה מכונית חונה עם מטען בקרבת מכונית הנשיא שעברה בשדרות לוס פרוסרס במרכז הבירה. בטנקור נפצע פצעי כווייה בשתי ידיו, ראש האבטחה שלו נרצח והנהג שלו נפצע פצעים חמורים שגרמו למותו. בעקבות ההתנקשות בחייו, הילתו של בטנקור עלתה בעיני דעת הקהל באזור.
ב-30 במאי 1961 נרצח טרוחיו עצמו על ידי קושרים מקרב הצבא.
הבחירות בשנת 1963.
אחד ההישגים הגדולים, אולי הגדול ביותר, של בטנקור, היה הצלחת הבחירות הדמוקרטיות בשנת 1963. על אף איומים בהפרעת התהליך, כמעט 90% מהבוחרים השתתפו ב-1 בדצמבר 1963 בהצבעה. ב-11 במרץ 1964, למרבה גאוות העם הוונצואלי, בוצעה העברת שלטון דמוקרטית מסודרת אל הנשיא החדש, ראול לאוני. עד לרפורמות של בטנקור כל נשיאי ונצואלה היו נבחרים על ידי הקונגרס.
הדגם שיצר בטנקור שרד במדינה שנים רבות.
דוקטרינת בטנקור.
סלידתו של בטנקור משלטון בלתי דמוקרטי השתקפה במה שנקראה "דוקטרינת בטנקור" לפיה ונצואלה לא תעניק הכרה דיפלומטית לכל משטר, ימני או שמאלי, שהגיע לשלטון באמצעות הפיכה צבאית. בטנקור ייצג והגן בהתמדה את הערכים והעקרונות הדמוקרטיים באמריקה הלטינית. גישה זה העמידה אותו בעימות עם שליטים צבאיים באזור. בנאומו הראשון כנשיא ונצואלה, בתחילת כהונתו השנייה ב-12 בפברואר 1959, בטנקור הצהיר:
בעת משבר הטילים בקובה בין ארצות הברית לקובה, התהדקו היחסים בין בטנקור לנשיא ג'ון קנדי יותר מתמיד. לצורך התאום והיוועצות בין השניים נקבע קו חם בין הבית הלבן לארמון מיראפלורס
כמתורגמנית בשיחות ביניהם שימשה בתו של בטנקור, וירחיניה, שהייתה אשת אמוני אביה.
מאוחר יותר מצא הנשיא רפאל קלדרה שדוקטרינת בטנקור איננה ריאלית והיא עלולה לבודד את ונצואלה בעולם.
שנותיו המאוחרות.
בשנת 1964, בתור נשיא לשעבר, התמנה בטנקור לסנטור לכל החיים בסנאט של ונצואלה. את שנותיו האחרונות הקדיש בטנקור במידה רבה לכתיבה ולאשתו השנייה, ד"ר רנה הארטמן.
הוא נפטר ב-28 בספטמבר 1981 בבית החולים "דוקטורס" בניו יורק בעקבות אירוע וסקולרי מוחי.
נשיא ארצות הברית, רונלד רייגן, ביכה את מותו כאובדן של פטריוט ונצואלי וידיד קרוב של ארצות הברית. "היה לנו הכבוד, שאדם אמיץ זה, שחייו הוקדשו לעקרונות החירות והצדק, - אדם שנאבק בדיקטטורות מימין ומשמאל - שהה בימיו האחרונים במקומותינו". רייגן הזכיר את היותה ארצות הברית ארץ מקלט עבור בטנקור בכמה הזדמנויות בעבר.
גופתו הוטסה למולדת והובאה אחרי טקס ממלכתי לקבורה בבית הקברות המזרחי, כ-24 ק"מ מעיר הבירה.
חייו האישיים.