בשנת 1965, עקב ההכרה והפרסום הרב להם זכה הוזמן רוברטו קרלוס, יחד עם אֶרָזְמו קרלוס והזמרת וָנְדֶרְלֶאָה, להנחות ברשת הטלוויזיה רקורד את התוכנית "ז'ובן גווארדה" (Jovem Guarda, בעברית - "המשמרת הצעירה"). בתוכנית ביצעו השלושה ממבחר שיריהם וכן אירחו זמרי רוק אנד רול ברזילאים צעירים נוספים. חבורת הזמרים הזו זכתה לכינוי הקולקטיבי "ז'ובן גווארדה", על שם אותה התוכנית בטלוויזיה. פעילותם המוזיקלית זכתה עם הזמן ליחס של תנועה מוזיקלית העומדת בזכות עצמה והיוותה למעשה את הגרעין הראשוני של הרוק הברזילאי. תוכנית טלוויזיה זו הזניקה את הקריירה של רוברטו קרלוס והוא הפך לכוכב בקנה-מידה לאומי בברזיל, עם קהל מעריצים נאמן ורחב. בין השנים 1965 ל-1967 הוציא רוברטו קרלוס עוד ארבעה אלבומים, אשר זכו אף הם להצלחה.
לקראת סוף שנות השישים, הובלט באופן חד הניגוד בין תנועת הז'ובן גווארדה לבין תנועת הטרופיקליה, אשר מרדה במוסכמות, וכן בהשוואה לאמנים כגון זמר המחאה ז'רלדו ונדרה, אשר ביטאו מחאה כנגד ה ששלטה בברזיל. בניגוד לשירים המשוכללים יותר של הטרופיקליה ולשירי המחאה המובהקים בדומה לאלו של ונדרה, שירי הז'ובן גווארדה היו קלילים ומנותקים מהמציאות הפוליטית. חרף זאת, ספגה תנועת הטרופיקליה השפעה מסוימת מהז'ובן גווארדה, אשר בדומה לה, אף היא אימצה לחיקה את הגיטרה החשמלית והמקלדת האלקטרונית ככלים מוזיקליים מרכזיים, כרוח אותה התקופה.
פסטיבלים ותקופת מעבר.
בשנת 1967 השתתף רוברטו קרלוס ב"פסטיבל השלישי של המוזיקה הפופולרית הברזילאית" של רשת רקורד והגיע למקום החמישי עם השיר "מריה, קרנבל ואפר" (Maria, Carnaval e Cinzas).
בשנת 1968 היה רוברטו קרלוס לברזילאי הראשון (והיחיד, נכון לשנת 2010) בכל הזמנים שזכה במקום הראשון בפסטיבל סאן רמו היוקרתי, הנערך מדי שנה באיטליה, עם השיר "שיר בשבילך" (Canzone per te, מילים באיטלקית).
עוד ב-1968, הוציא רוברטו את התקליט "הבלתי ניתן לחיקוי" (O Inimitável). תקליט זה היווה נקודת מפנה בקריירה של רוברטו קרלוס והוא החל להתרחק מהרוק אנד רול. להיטי האלבום כוללים "אם את חושבת" (Se Você Pensa), "אני אוהב אותך, אוהב אותך, אוהב אותך" (Eu Te Amo, Te Amo, Te Amo) ו"השירים שחיברת עבורי" (As Canções que Você Fez Pra Mim), כולם בשיתוף עם ארזמו קרלוס. בשירים אלה ניכרת השפעה של מוזיקת נשמה אמריקאית.
הופעות בקולנוע וטלוויזיה.
בין 1968 ו-1971 כיכב רוברטו קרלוס בשלושה סרטי קלנוע:
שלושת הסרטים הללו, אשר הושפעו מסרטי החיפושיות של שנות השישים, הפכו לשוברי קופות. הסרט השני בסדרה הושפע גם מסדרת הסרטים האמריקאית הפנתר הוורוד.
בערב חג המולד של שנת 1974, הציגה רשת גלובו (ערוץ הטלוויזיה הפופולרי ביותר בברזיל) תוכנית בהנחייתו של רוברטו קרלוס. התוכנית השיגה רמות רייטינג גבוהות במיוחד. מאז ועד היום (נכון לשנת 2010) מנחה רוברטו מדי שנה ברשת גלובו תוכנית מיוחדת לחג המולד. התוכנית, בה מתארחים זמרים מובילים ואישים נוספים בברזיל, הפכה למעין מסורת לאומית בברזיל.
התקופה הרומנטית.
בשנת 1969 הוציא רוברטו קרלוס אלבום (ששמו "רוברטו קרלוס") אשר היווה סמן למפנה מוזיקלי נוסף, והפעם לסגנון הרומנטי. מאז, ליווה סגנון זה את רוברטו לאורך מרבית שנות הקריירה שלו. את מקום השירים הקצביים של הז'ובן גווארדה אשר פנו לקהל צעיר, תפשו שירים רומנטיים איטיים, הפונים לקהל מבוגר יותר, המשתייך ברובו למעמדות הסוציו-אקונומיים הנמוכים. בין השנים 1969 ל-1999 הוציא רוברטו קרלוס מדי שנה תקליט, שנשא תמיד את שמו כשם האלבום. בשנים הראשונות של תקופה זו המשיך ארזמו קרלוס את השותפות המוזיקלית הנאמנה שלו עם רוברטו, כאשר את מרבית השירים באלבומיו של רוברטו חיברו השניים יחדיו.
אף על פי שרשמית רוברטו קרלוס משתייך לקטגוריה של אמני המוזיקה הפופולרית הברזילאית (MPB), המוזיקה שלו היוותה למעשה בשנות ה-70 וה-80 זרם מוזיקלי בפני עצמו. בזמן שה-MPB הייתה מתוחכמת ומגויסת ברובה וקרובה לליבם של בני המעמד הגבוה ומבקרי המוזיקה, רבים ראו אז את רוברטו כמנוכר מהמציאות הפוליטית (כמו בתקופת הז'ובן גווארדה), עם שירים רגשיים מדי. עם זאת, הפופולריות הרבה לה זכה רוברטו סייעה לו לגבור על הביקורת ובמשך שנים רבות עמד בראש רשימת האמנים המובילים במכירות תקליטים בברזיל, עובדה אשר הקנתה לו את הכינוי "המלך". החל משנת 1972 חצו מכירות התקליטים שלו את סף מיליון העותקים פר אלבום. בנוסף, זכה רוברטו להצלחה רבה בהופעותיו על הבמה בערים רבות בברזיל. שיריו נוגנו בתחנות רדיו והובילו בצמרת מצעדי הפזמונים במהלך שני עשורים.
בתקופה הזו התקרב הזמר לנצרות הקתולית, והוא ביטא קרבתו זו לדת במישרין עם שירים כמו "ישו הצלוב" (Jesus Cristo) ו"ההר" (A Montanha) - וכן בעקיפין, עם שירים שהפכו שמרניים וצנועים יותר בחלוף הזמן. התקרבותו זו לדת תרמה עוד יותר לפופולריות שלו, שכן ברזיל היא האומה הקתולית הגדולה בתבל.
הכרה בינלאומית.
רוברטו קרלוס נחשב גם לזמר הברזילאי המוביל במכירות עותקים מתקליטיו בעולם. מלבד שפת אמו, הפורטוגזית, הקליט רוברטו אלבומים אף בספרדית, איטלקית, צרפתית ואנגלית, ואלה נמכרו ברחבי אמריקה הלטינית, אירופה וארצות הברית. הוא הופיע בסיבובי הופעות רבים מחוץ לברזיל. בשנת 1986, הופיע באולם המוזיקה רדיו סיטי שבניו יורק, שם חזר והופיע גם בשנת 2010.
בשנת 1988 זכה בפרס גראמי כזמר הפופ הלטיני הטוב ביותר. אלבומו בעל אותו השם זכה בפרס גראמי לאלבום הפופ הלטיני של השנה. בשנים 2005 ו-2006 זכה פעמיים בפרס גראמי לטיני בקטגוריית אלבום המוזיקה הרומנטית הטוב ביותר.
חלק משיריו הוקלטו על ידי אמנים בעלי שיעור קומה בינלאומי, כגון חוליו איגלסיאס (איתו גם הופיע על אותה הבמה), ריי קוניף וקארוולי.
שירו של רוברטו קרלוס "חבר" הוצג במופע לאפיפיור יוחנן פאולוס השני בביקורו במקסיקו.
הכרה על ידי הדור החדש.
בסוף שנות ה-90 ובשנות האלפיים התקרב רוברטו יותר למיינסטרים של ה-MPB. מדימוי כזמר עממי הפונה לקהל הרחב, החל רוברטו לזכות בהכרה כתורם מרכזי למוזיקה הברזילאית. רוברטו זכה למחוות הן על ידי הדור החדש של הזמרים הברזילאים הן על ידי הזמרים הוותיקים. בנוסף, הלך ודעך בקרב המבקרים עם הזמן הדימוי הנושן של רוברטו כזמר עממי. עתה הכירו אלה בתרומתו המרכזית למוזיקה הברזילאית.
ב-1995, הקליטה סדרת אמנים ברזילאים מבחר משיריו של רוברטו קרלוס בגרסאות כיסוי מחודשות ובכך נחשף הדור החדש לזמר. בשנת 2001, לכבוד יום הולדתו ה-60, השתתפו אמנים רבים בהקלטת אלבומו החדש של רוברטו. שירים כמו "Detalhes" ו-"Outra Vez" מוכרים היום כתרומות איכותיות וחשובות ל-MPB.
בשנת 2004, הופיע רוברטו קרלוס בשני אצטדיונים חשובים בסאו פאולו - איבירפוארה ומורומבי. היו אלה מופיעים לציון יום השנה ה-450 להיווסדה של העיר. ביולי 2009, לרגל 50 שנות קריירה, הופיע רוברטו באצטדיון המרקנה בפני קהל של כ-70,000 צופים.
ביקורים בישראל.
ביקירו הראשון של רוברטו קרלוס בישראל היה בשנת 1968 בעקבות צילומי סרטו השני "רוברטו קרלוס והיהלום הוורוד". חלקים נרחבים של הסרט צולמו במספר אתרים בישראל, כולל קיסריה וירושלים.
רוברטו חזר בשנת 2011 להופעה יחידה בבריכת הסולטאן לקהל של 5,500 צופים. יחד עם רבים מלהיטיו, שר הזמר הברזילאי בהופעה ירושלים של זהב בעברית. ההופעה מתוכננת להיות משודרת ב-2011 בתוכנית מיוחדת בערוץ גלובו ועותקי די.וי.די. ממנה יוצעו למכירה בברזיל. במהלך אותו הביקור נפגש רוברטו קרלוס גם עם נשיא המדינה, שמעון פרס.
חיים אישיים.
בגיל 6 נדרס רוברטו קרלוס על ידי קטר ועקב כך נכרת החלק התחתון של רגלו הימנית. הוא נעזר בקביים עד גיל 15, כאשר הושמה לו רגל תותבת, שהחזירה במידה רבה את יכולת העמידה וההליכה של רוברטו. כריתת הרגל לא השפיעה כמעט במאום על הקריירה של רוברטו כזמר, שכן כמעט בלתי אפשרי להבחין בנכותו תוך כדי צפייה בהופעותיו וסרטיו. התייחסות לנושא בכלי התקשורת היא נדירה.
רוברטו קרלוס נישא שלוש פעמים. ב-1968 הוא נישא לקלאֶוניסֶה רוֹסי, לה נולדו שני ילדיו. מיד עם פרידת בני הזוג ב-1979, התפתח בין רוברטו לשחקנית מיריאן ריוס רומן ובהמשך נישאו השניים. נישואים אלה נמשכו 10 שנים. ב-1995 נישא רוברטו, בפעם השלישית, למריה ריטה סימואס. בשני נישואיו האחרונים לא נולדו לרוברטו ילדים.
אשתו השלישית מריה ריטה נפטרה אחרי 4 שנות נישואים בשל מחלה קשה והדבר שיתק באופן זמני את הקריירה של הזמר, שלקח פסק זמן של כשנה. באותה השנה לא הקליט רוברטו את האלבום השנתי המסורתי ולא הגיש את תוכנית חג המולד המסורתית אף היא.
בשנת 2004 הובחנה אצל רוברטו קרלוס הפרעת אישיות טורדנית-כפייתית. ההפרעה השפיעה על הקריירה של הזמר ובעטיה נמנע הזמר מלשיר על הבמה כמה מלהיטיו הישנים, מפני שהם כוללים מילים מסוימות אשר מהן נרתע הזמר בקיצוניות. אחרי שלוש שנות טיפול, חזר רוברטו לשיר כמה מהשירים הללו והכריז על שיפור ניכר במצבו.
הליכים משפטיים.
בשנת 2002 הואשם רוברטו קרלוס (יחד עם שותפו ליצירה ארזמו קרלוס) על ידי המנצח סבסטיאו ברגה בפלגיאט של לחנו לשיר "Loucuras de amor". ברגה האשים את השניים כי הם השתמשו בלחן זה בשירם "O careta". ב-2005 הגיעו הצדדים לפשרה, לפיה ישלם רוברטו לסבסטיאו ברגה כמעט 4 מיליון ריאל (2 מיליון דולר במונחים של 2010). בנוסף, הבטיח רוברטו שגרסאות עתידיות של האלבום תשאנה את שמו של המנצח ברשימת הקרדיטים. בהמשך, לא הופיע השיר בגרסאות המחודשות של האלבום. סבסטיאו ברגה הלך לעולמו ב-2005.