מספר חודשים לאחר מכן, ב-1991 יוצא אלבום כפול לאור "הלילה שלנו - הופעה חיה" ("I Diki Mas Nihta - Live") המכיל הקלטות מתוך מופע זה. למרבית הצער האלבום אינו כולל את האומנים האחרים שהשתתפו במופע. חלק הארי מהמופע כלל קטעים שהלחינו עבורה מאנוס לואיזוס, כריסטוס ניקולופולוס, ת'אנוס מיקרוטסיקוס, אפוסטולוס קאלדארס, אנדוניס וארדיס, מאריוס טוקאס, יאניס ספאנוס, ויאניס מארקופולוס, מגוון רחב שבהחלט משקף את ציון ה20- לקריירה שלה. כמו כן מכיל האלבום מכיל תמונות רבות מהמופע.
1991 מופיעה חאריס אלקסיו בתיאטרון "אטיקון" בתוכנית שנקראת "בשלוש מערכות". במערכה הראשונה מבצעת חאריס אלקסיו שירים של מאנוס חג'ידאקיס, ברטולט ברכט, מאנוס לואיזוס, תאנוס מיקרוטסיקוס, שירים שהיא כתבה והלחינה ואוסף מהרפרטואר שלה.
בסתיו 1991 הופיעה חארולה במועדון "רקס" עם קוסטאס חאטזיס. הקלטות מהמופע שובצו באלבום "חאריס אלקסיו שרה חאטזי". בין המשוררים לפטרי פאפאדופולו ואפטיחיה פאפאיואנופולו. השיר "קאלימבה" "ריקוד הגשם" נכתב למילים של חארולה. במקביל מקליטה חארולה את השיר "האהבה כירח מלא" ("Panselinos o erotas") לפס-קול הסרט "הצעד המטאורי של החסידה" של הבמאי תיאו אנגלופולוס ובהלחנת אלני קאראינדרו.
1992 חאריס אלקסיו מתחילה לעבוד עם חברת התקליטים POLYGRAM בסגנון חדש עם צליל אלקטרוני. הקלטת "בברכת הקדושים" ("Di' Efhon") בהלחנת ניקוס אנדיפאס למילים של לינה ניקולאקופולו זוכה להצלחה מסחררת עם להיטים כגון "למות או לחיות" ("Na ziso i na pethano") "קוסמת" ("Magissa") ו"אני בנעורי" ("Ego sta niata mou"). המכירות עוברות את 120,000 עותקים. ב-1994 ממשיכים חאריס אלקסיו וניקוס אנדיפאס בשיתוף פעולה, הפעם עם לפטריס פאפאדופולוס וארי דאבאראקי באלבום הנקרא "היי!" ("!EI"). באותה שנה היא מבצעת את "מה שיהיה" ו"הדרכים" ("Oi dromoi") של דימיטרי פאפאדימיטריו ושל לינה ניקולאקופולו.
ב-1995 יוצאת חארולה אלקסיו עם אלבום חדש "רחוב נפלי 88" שהלחינה וכתבה (ושיר אחד של ואסיליס ציצאני). האלבום נמכר בכ-100,000 עותקים וכמה שירים הופכים ללהיטים כמו "תו קטן" ("Minoraki") "ירח מלא" ("Panselinos"), "נפשות וגופים" ("Psyhes kai somata") "הגברים עוברים אמא" ("Oi andres pernoun mama"). עבור אלבום זה זכתה חאריס אלקסיו באות הוקרה צ'ארלס קרוס בצרפת. במקביל "רחוב נפליס" ("Odos Nefelis") חודר לעשרת הראשונים במצעדי הפזמונים בבריטניה לשבועות רבים.
ב-1996 יוצא לאור אלבום "סיור בעולם" ("Gyrizontas Ton Kosmo"), המכיל שירים מתוך הופעות חיות שהוקלטו בין השנים 92–96. אחד השירים הראויים לציון באלבום הוא השיר "אם יש אלוהים" ("Theos an einai") ללחן של גוראן ברגוביץ' ומילים של לינה ניקולאקופולו. השיר בגרסה העברית יצא לאור ב-1994 באלבומה של עפרה חזה המנוחה והוא מוכר בשם "אלוהי" או "כל הנשמה". את המילים כתבו בצלאל אלוני ועפרה חזה והלחינו גוראן ברגוביץ' ועפרה חזה בעיבוד עופר מאירי. "כל הנשמה" או "אלוהיי" הוא שיר הנושא של סרט צרפתי בשם "המלכה מרגו" ("La Reine Margot"). שירים נוספים שהיו ללהיטים הם "קופסת הטבק" ("I tabakiera") "אנשים בודדים" ("Anthropoi monahoi"),ו"הטנגו של נפלי" ("To tango tis nefelis"), השיר "הטנגו של נפלי", במקור לחן של לורינה מק'קניט הקנדית, הידוע בשם "הטנגו של אבורה", עבורו כתבה חאריס אלקסיו את המילים, את "עבור טאנגו אחד" ("Gia ena tango"), מילים ולחן של חארולה, ו"תחזיק מעמד עד הסוף" ("Krata gia to telos"), של פאנדליס תאלאסינוס ואיליה קאצוליס. במקביל היא כותבת את השיר "To kleidi" לאנדוניס וארדיס. פרט נוסף מעניין הקשור לאלבום הוא הסיפרון בכריכת קרטון עבה שהכיל בתוכו את האלבום וכמו כן עשרות תמונות של חאריס אלקסיו ממופעים על במות העולם. על גבי שני דפים המכילים כשמונה צילומים מביקורה בישראל ניראית חארולה מצולמת עם יהודה פוליקר, בביקור בירושלים העתיקה, על רקע ירושלים ההררית ועם מוזיקאים וכמרים אורתודוקסים.
ב-1997 יוצא לאור האלבום "נשיקה לעולם" ("A kiss to the world" "Ena Fili Tou Kosmou - Live"). האלבום כולל שירים ישנים מתוך הופעות חיות ועוד ארבעה שירים חדשים, ביניהם "שיר הסנונית" ("To tragoudi tou helidoniou") אותו כתבה והלחינה חאריס אלקסיו עבור התינוקת הקפריסאית אנסטסיה, שנקראה על שם אביה (אנסטסיוס "טאסוס" איסאק) אותו לא זכתה להכיר. טאסוס נהרג על ידי אספסוף מהימין הטורקי ב-11 באוגוסט 1996.
בקיץ 1997, נעתרת חאריס אלקסיו להזמנת הוועד למשחקי האולימפיאדה, "אתונה 2004", להשתתף במופע בגבעת פְניקה בסמוך לאקרופוליס. המופע זכה להצלחה כה מרובה שהוא נערך שנית באותו מקום.
1998 "משחק האהבה" ("To Paihnidi Tis Agapis") הוא אלבומה השני של חאריס אלקסיו עם שירים שאת כולם הלחינה וכתבה. את הקלטת האלבום עשתה באולפני Guillaume Tell בפריז עם אומנים יוונים וזרים.
תחילת שנות ה-2000.
בספטמבר 2000 יוצא לאור האלבום "לחישות" ("Psythyri"), בן מבצעת חאריס אלקסיו בלדות כאשר קולה החם והמרגש מלוּוה על ידי גיטרה קלאסית, פסנתר ואקורדאון. האלבום מכיל שירים של ניקולא אסימו, וואסיליס פאפאקונסטנדינו, יורגוס אנדראו, אקיס פאנו, סטאמטיס קראונאקיס ואפילו אטיק. בין השירים הראויים לציון הם "אל תשאל את השמיים" ("Mi ton rotas ton ourano"), שיר משנת 1959 שהלחין מאנוס חאג'ידאקיס למילים ביוונית של יאניס יואנידיס עבור פס-קול הסרט "אי הגיבורים" בביצוע ראשון של ג'ני קארזי. ועוד שיר הראוי לציון הוא "מעט פירורי אהבה אני מבקשת ממך" ("Liga psyhoula agapi sou girevo") בסגנון בלוז-ג'אז. עם אלבום זה חותמת חאריס אלקסיו את שיתוף הפעולה עם חברת התקליטים PolyGram.
דצמבר 2000, תחילת המילניום וחודשים ספורים לאחר צאת האלבום "לחישות" לאור, יוצאת חאריס אלקסיו עם אלבום חדש תחת המותג של חברת ההפקה שהקימה Estia [באלבום זה: Haris Productions &amp; Sony]. שם האלבום "אור מוזר" ("Parakseno fos"). בין היוצרים, ניקוס אנדיפאס, ת'אנוס מיקרוטסיקוס, ניקוס פורטוקאלגלו, כריסטוס ניקולופולוס, לינה ניקולאקופולו, אנדוניס ורדיס, מאנוס אלפתריו, יורגוס זאמבטאס וואזו אלאיאני. גם מקומה של חארולה כיוצרת לא ניפקד. בשנית כתבה מילים לשיר של לורינה מק'קניט "נשקני" ("Fila me"), וכמו כן, כתבה והלחינה את השיר "שיהיה לי טוב, שיהיה לך טוב, שאוהב אותך" ("Na 'ame kala, na se kala, na s' agapo") ואת המילים לשיר "אני רוצה אותך כאן" ("Edo se thelo") ללחן של אנדוניס וארדיס. שני דואטים באלבום: עם סזן אקסו הטורקיה בשיר שסזן עצמה הלחינה ועוד דואט עם הזמר הקפריסאי העולה מיחאליס חאטזיאניס.
בדצמבר 2001 פותחת חאריס אלקסיו את עונת החורף במועדון "סינה קראמיקוס" עם זמר הרוק והמלחין לברנטיס מאחריטסאס, הזמרת ליזטה קלימרי ולהקת "אנמוס". הקלטות מתוך מופע זה ישובצו באלבום שיצא לאור ב-2002 שנקרא "חאריס אלקסיו בסינה קרמיקוס" ("Cine Kerameikos").
ב-11 במרץ 2002 מתקיים מופע הוקרה לזמר הוותיק גריגורי ביתיקוציס באצטדיון השלום והאחווה, בפאלירו. בין האומנים הרבים במופע ענק זה הם חאריס אלקסיו, יורגוס דאלארס, דימיטריס מיטרופאנוס, פולי פאנו, דימיטרה גאלאני, אנדוניס קאלויאניס, וואסיליס פאפאקונסטנדינו, יאניס פאריוס, לברנטיס מאחריצאס, יאניס קוצירס, קוסטאס מאקדונאס ועוד. ממופע זה יצא לאור אלבום כפול ובו שיריה של חאריס אלקסיו אינם נכללים.
ב-2003 לאחר 12 חודשים של עבודה אינטנסיבית באולפני הקלטה, גם בביתה, יוצאת חאריס אלקסיו עם האלבום חדש "עד קצה שמיך" ("Os tin akri tou ouranou sou") המכיל בלדות רומנטיות. באלבום משתתפים יוצרים רבים ומגוונים, ביניהם חאריס אלקסיו, יאניס וואריס, טאסוס וויאטזיס, יורגוס תאופאנו וסופיה ארגירופולו. האלבום מקבל מעמד זהב (ארבע פעמים) וזוכה בפרס האומן הנמכר ביותר בוורלד מיוזיק אוורדס בלאס וגאס בארצות הברית. שירים שהופכים ללהיטים גדולים: "הערב אני רוצה לשתות" ("Apopse thelo na pio"), "חברי עם עלות השחר" ("Oi fili mou haramata"), "אתה מכיר אותי יותר" ("Esy me kseris pio poli") (דואט עם פיליפוס פליאטסיקאס מה"פיקס לאקס") הטוב ביותר עוד יבוא" "הגל" ("To kyma") שאף זכה לגרסה בעברית, "יש לי אהבה בשבילך" ("Eho mia agapi gia sena") ודואט עם יאניס קוטסירס "הכל בראש" ("Ola einai sto myalo"). באותה שנה היא מבצעת דואט עם אנטוני וארדי "בלדת הרוק".
בחורף 2003–2004 מופיעה חאריס אלקסיו עם יאניס קוצירס במועדון הווטאניקוס בהצלחה מרובה. האלבום "עד קצה שמיך" שרק יצא לאור, הופך פלאטינום. מלבד שיריהם, שרים השניים גם דואטים מיוחדים. במופעים אלו מלווים אותם שלושה זמרים צעירים: טניה נאסיביאן, זואי פאפאדופולו וסטאתיס יאנאקופולוס.
באוקטובר 2004 יוצא אלבום כפול "אנטולוגיה" ("Anthologio"), המכיל אוסף של 38 שירים מוכרים שהיא עצמה ליקטה בקפידה לאוסף הרמוני ומושלם. האלבום מקבל מעמד זהב (שלוש פעמים). האלבום מכיל שני שירים חדשים, ביניהם "פעם ראשונה סליחה" ("Proti fora syggnomi") למילים ולחן של חאריס אלקסיו. במקביל היא כותבת שירים ליורגוס דאלארס וליאני קוציראס.
באפריל 2005 יצאו לאור 16 אלבומים, כל הקאטאלוג של MINOS-EMI ב-remastered. האלבומים יצאו שוב בהקלטה דיגיטלית חדשה עם ההתאמה של העיבודים החדשים לחומר המקורי בתוספת טקסטים, בתי-שיר ותמונות. הכל מודרני ותואם לתקופת ההוצאה הראשונה.