"I am glad that you are going to write. You will serve Zionism best in that way. I believe it is what we need most- good writers from whose work Zionism will radiate as a fine aroma. We have had the brochures, the apologia, the party pamphlet, the disquisition, the essay- now we should have literature based on Zionism as a pervading conviction and life philosophy".
כדי ללמד את סמפטר יותר על ההיסטוריה היהודית ועל היהדות, הזמינה סולד את סמפטר לביתה, שם למדה על התנ"ך ועל ההיסטוריה של עמה והתחילה ללמוד עברית אצל רבקה אהרונסון (בתו של יעקב אהרונסון). ברטה שטראוס כתבה בספרה הביוגרפי, שהמפגש עם סולד גרם לסמפטר למצוא את יעודה, הציונות הפכה לדת שלה והדרך שלה לאל.
תקופת מלחמת העולם הראשונה.
עם פרוץ מלחמת העולם הראשונה ב-1914, הביעה סמפטר חשש להמשך קיומם של היישוב היהודי בארץ ישראל ושל התנועה הציונית כולה, כיוון שחלק גדול מפעילותה של התנועה והמקורות הכלכליים שלה באו באותה תקופה מאירופה. מרכז הכובד והניהול של התנועה הציונית עבר לארצות הברית. פעילות הציונות בארצות הברית באותה תקופה הייתה מצומצמת, ולכן החליטה סמפטר לפעול ולגייס את יהודי אמריקה למען הציונות. ביחד עם אליס סלינסברג (מראשות הדסה) פרסמה מכתב תעמולה שנקרא "Nationalism and Universal Brotherhood" (לאומיות והאחווה האוניברסלית).
ביולי 1914 הקימה את בית הספר הציוני, שכלל שלושה סוגי קורסים: מנהיגות, דיבור לפני קהל וציונות. נשים רבות שרצו לקחת חלק פעיל בתנועה הציונית נמשכו לבית הספר והוא הפך למשמעותי בקרב נשים ציוניות באותה תקופה.
הנרייטה סולד כתבה לה על כך במכתב: "אני יותר ממשוכנעת שהעבודה שלך היא העבודה החשובה ביותר".
סמפטר כתבה את התוכנית החינוכית של בית הספר, שלימים הפכה לתוכנית החינוכית של "הדסה", והיא מרוכזת בשלושה מדריכים:
בשנת 1917 פרסמה סמפטר את ספרה "Book of the Nations". ספר זה, שנכתב בשפת התנ"ך, משקף בתוכו את השילוב בין השקפת העולם הציונית להשקפת העולם הפציפיסטית של סמפטר. בספר היא קוראת לעם היהודי ללמוד מלקחי העבר ולנסות למצוא דרך להתקיים יחד עם שאר העולם בחיים הרמוניים. ספר זה עורר ביקורת רבה בקרב מכריה של סמפטר בגלל האופי הדתי שלו ומשום שבזמן המלחמה דעות פציפיסטיות לא היו מקובלות ואף היה חשש שהן ישפיעו לרעה על התנועה הציונית בארצות הברית.
את דעותיה הפציפיסטיות ניתן לראות בחלק משיריה שנערכו ופורסמו ב-1919 בספר ""The Coming of Peace":"
""Brother, my brother, I slew thee with my hand,"
"And spilt, to serve a righteous cause, thy blood"
"upon the land:"
"Brother, my brother, I cannot understand"
"Why I, to keep the Lord’s command,"
"Must break the Lord's command" "
בארץ ישראל.
בעקבות העומס והעבודה הרבה סבלה סמפטר מדלקת ריאות ואחר מכן מהתמוטטות עצבים. מכיוון שלא יכלה רק להטיף למעבר לציונות ולעלייה לארץ ישראל, הגיעה סמפטר באפריל 1919 לארץ ישראל ככתבת של "הארגון הציוני האמריקאי" (Zionist Organization of America) לתקופת ניסיון של שנה, שלאחריה הייתה אמורה להחליט האם להישאר או לחזור. מספר ימים לפני שעזבה לארץ ישראל, כתבה לאחותה אלווי:
"I write in the full consciousness that my not returning to America is among the likelihoods, either because I may not outlive the year of probation, or because at the end of that year I shall have found in Palestine that spiritual fulfillment, that ‘at-homeness‘, and that opportunity for full-hearted service which I expect to find there and which would necessitate my staying. This consciousness makes my last days here with you very hard, but also very wonderful."
לאחר מסע ארוך ומייגע, הגיעה סמפטר לארץ ישראל והובלה ישירות לבית החולים הדסה, שם פגשה לראשונה את לאה ברלין. סמפטר עברה לגור יחד עם ברלין ואמה בירושלים. בהגיעה לארץ ישראל, גילתה סמפטר, שהגדירה את עצמה גם ציונית וגם דתייה, קושי להשתלב באחת משתי החברות המרכזיות שהיו בארץ ישראל: מצד אחד אנשי הישוב החדש, בעיקר אנשי העלייה השנייה, שהיו סוציאליסטים בתפיסתם, סלדו מהדת וראו בה גורם מעכב להגשמת מטרת הציונית; ומצד שני אנשי היישוב הישן, שהיו דתיים אורתודוקסיים, הגיעו לארץ ישראל לפני תחילתה של התנועה הציונית (חלקם אף סלדו ממנה), ממניעים דתיים ומתוך רצון ללמוד תורה בארבע ערי הקודש. על כך כתבה: "היהודים המודרניים אינם מתפללים בכלל; והאדוקים, היהודים האורתודוקסים לא מרשים לנשים שלהם להתפלל איתם". היא ראתה פרדוקס בכך שדווקא בזמן שהותה בניו יורק יכלה להרגיש חופשיה באמונתה הדתית ואילו בארץ ישראל נאלצה לבחור בין שתי הדרכים. דבר זה התחיל להשפיע על תפיסתה הדתית.
המפגש עם העולים מתימן.
ב-1882 התרחש גל העלייה הראשון של יהודים מתימן שנקרא אעלה בתמר, עליה שברובה הייתה דתית, מתוך מטרה להתיישב בארץ הקודש. הגל השני של עולים מתימן הגיע בשנת 1908, כאשר הפעיל הציוני שמואל יבנאלי הצליח לשכנע אלפים מיהודי תימן לעלות לארץ ישראל. עולים אלו הגיעו לארץ ישראל מתוך מטרה להשתלב בהתיישבות החקלאית בארץ ישראל, אך סבלו מקושי להשתלב עם העולים "האשכנזים". בניגוד לעולים "האשכנזים", העולים התימנים היו אנשים מסורתיים ובעלי מבנה משפחתי פטריארכלי. סמפטר, שהייתה בעלת תפיסת עולם שוויונית, החליטה לעזור לנשים ולילדים התימנים באמצעות חינוך. היא הקימה קורסי ערב לנערות עובדות שבהמשך התרחבו לקבוצות דיון גם לנשים בוגרות.
בחורף 1924 אימצה סמפטר תינוקת תימנייה, שלדבריה ננטשה על ידי הוריה בזמן סופת שלגים בסל ליד דלת בית יתומים, וקראה לה תמר (אימוץ על ידי אישה לא נשואה וגידול כאם חד-הורית היה דבר נדיר באותה תקופה). כדי לגור ליד הקהילה התימנית, החליטה סמפטר לעבור בשנת 1924 לגור ברחובות, שם הקימה גן ילדים וקורסי ערב עבור הנערות התימניות.
השקפותיה על הסכסוך היהודי–ערבי.
בשנים 1920–1921 פרצו מאורעות תר"פ ותרפ"א. סמפטר, שהייתה פציפיסטית, האמינה שהיהודים והערבים מסוגלים, אם לא לחיות ביחד בשלום, לחיות זה לצד זה בשלום. המהומות הביאו את סמפטר לכלל הבנה, שהמצב מורכב יותר מכפי שנראה לה כאשר הייתה בארצות הברית. היא אומנם קראה לאנשי היישוב הארץ ישראלי לעשות הכול כדי להימנע מאלימות, אך גם הגיעה להבנה, שעל היהודים לשלם מחיר כבד כדי להקים להם מולדת משלהם. כפי שאמרה במאמר שפרסמה בעיתון בשנת 1921: "אנחנו לא באנו לפלשתינה כדי להיות בטוחים, אלא כדי ליצור בטיחות עבור העַם שלנו". ב-31 בינואר 1920, כאשר הגיע לארץ ישראל הנציב העליון הבריטי הרברט סמואל, קיוותה סמפטר, כמו כל היישוב היהודי, שהוא יהיה זה שיעזור ליהודים להקים את מדינתם בהתאם להצהרת בלפור מ-1917. היא יצרה קשרים חמים עם אשתו ביאטריס וכך גם נפגשה רבות עם הנציב עצמו. כאשר נכנע הנציב ללחץ ממשלתו והחליט שלא לאפשר ליהודים לעלות לארץ, הבינה סמפטר שהתקוות היו תקוות שווא. בשנת 1929 שוב פרצו מהומות (פרעות תרפ"ט), הפעם על רקע זכות היהודים להתפלל בכותל המערבי. התגובה המינימלית של הבריטים, שלא עשו דבר כדי לעצור את הפורעים הערבים, הביאה את סמפטר להבנה, שהבריטים אינם בני ברית והיהודים הם לבדם במאבקם בארץ ישראל. במאמר שפרסמה בעיתון הבריטי הארץ ישראלי (לימים העיתון "הארץ") ב-29 בספטמבר 1929 תחת הכותרת "עדות", היא הצביעה על הבריטים כאחראים להתפשטות הפרעות.
המעבר לקיבוץ גבעת ברנר.
בשנת 1933 החליטה סמפטר לעבור לגור בקיבוץ. מספר גורמים השפיעו על החלטתה. ראשית, המצב הכלכלי הקשה שהיה בארץ ישראל בסוף שנות ה-20, בעקבות העלייה הרביעית. פרעות תרפ"ט והמשבר הכלכלי בארצות הברית ב-1929 גרמו לסמפטר הסוציאליסטית להרגיש שבעלות על בית וחיים נוחים ברחובות אינם הדבר הנכון עבורה. שנית, לאחר שחזרה מסדרת הרצאות שקיימה באוניברסיטת קולומביה בשנת 1931, התעורר בה הדחף להצטרף ולחזק את היישוב החקלאי בארץ ישראל ולהגשים את הציונות לפי תפיסתה; שלישית, היא רצתה שבתה תמר תגדל בחברה שמחנכת לצדק חברתי ותיקח חלק בבניית הבית היהודי. היא מכרה את ביתה ברחובות ויחד עם חברתה לאה ברלין עברה לקיבוץ גבעת ברנר. את הכסף שהרוויחה ממכירת הבית תרמה לקיבוץ. במכתב ששלחה לאחותה היא מתארת את המעבר לקיבוץ: "כל הדאגות הכלכליות נלקחות ממני, גם כל הדאגות הביתיות. אני לא יכולה לדמיין ביטחון טוב יותר בעולם המפוקפק הזה".