ב-1905 בעת מסע טיפוס הרים במעלה קנצ'נג'ונגה נהרגו ארבעה מחברי הקבוצה אתם טיפס במפולת שלגים. לניצולים הייתה ביקורת קשה על יחסו הקר של אליסטר. קראולי המשיך לכלכתה שם התאחד עם רוז ובתם. המשפחה החלה על פי העדפתה של רוז, במסע לסין במקום לפרס. קראולי השאיר את השתיים בהודו-סין (וייטנאם של היום) ונסע לשאנגחאי שם פגש שוב את באלין סימפסון שעודדה אותו ללכת בעקבות איוואס וספר החוק. עם חזרתו לבריטניה הוא גילה כי בתו מתה ברנגון. הוא תלה את האשם באשתו והאלכוהוליזם שלה. לזוג נולדה בת נוספת, לולה זאזה בקיץ של אותה שנה, קראולי פיתח טקס הודיה מיוחד לכבוד הולדתה המשלב חשיש וחוויה מיסטית של סַמַאדְהִי, המובטח לדבריו על ידי האל הורוס. הטקס תואר ב"ספר המאגיה הקדושה של אברהמלין המאג", אותו החל קראולי לכתוב בסין. ספר זה הפך מרכזי בשיטה של קראולי.
קראולי יסד מסדר מאגי חדש בשם A∴A∴ בהמשך חיבור את "הספר הקדוש של הת'למה". הוא דיווח שהצליח להגיע להתרגשות מיסטית ("סמאדהי") בלי עזרת חשיש, והחל לפרסם את דעתו שאין צורך בנזירות, על מנת להגיע לחוויה דתית. אליסטר ורוז התגרשו, והיא אושפזה בבית מחסה עקב הזיות מהאלכוהול. קראולי עבר לחיות עם מאהבת בשם לילה ואדל, שהצטרפה למסדר החדש. ב-1910 החל קראולי לבצע טקסים של A∴A∴ בפני קהל בשיתוף המאהבת וחבר המסדר בשם ויקטור בנימין נויברג - סופר ומשורר יהודי אנגלי. שנתיים אחר כך הצטרף למסדר הטמפלרים המזרחיים (O.T.O). לאחר שתחילה הואשם בגילוי סודותיהם. הוא מונה לנשיא "מיסטריה מיסטיקה" - המחלקה דוברת האנגלית של המסדר. אך פרסום חידושו בעניין הדרגה ה-11 במסדר, אליה ניתן להגיע רק באמצעות מאגיה של יחסי מין ההומוסקסואלים, גרמה למחאה של חברי המסדר בגרמניה וביבשת אירופה, והביאה בסופו של דבר לקרע בין קראולי למסדר זה.
עם חזרתו ללונדון פרסם קראולי את הכרך העשירי והאחרון של עיתונו הקוו המשווה (The Equinox). בדצמבר 1913 בפריס קראולי תכנן לבצע עם נויברג סדרת טקסים. הראשון בוצע ב-1 בינואר 1914 ובמשך שבעת השבועות הבאים קראולי ונויברג ביצעו 24 טקסים פולחניים אותם תיעדו בספר. נויברג סבל מהתמוטטות עצבים והוא וקראולי שוב לא נפגשו.
מלחמת העולם הראשונה.
בתחילת מלחמת העולם הראשונה קראולי הגיע לארצות הברית כשליח הטמפלרים (מגיסטר טמפלי) במסדר ה- A∴A∴ הוא היה למאהב של מספר נשים נשואות: תחילה ג'ין רוברט פוסטר, דוגמנית, עיתונאית ומשוררת מפורסמת, איתה תכנן שתלד לו את בנו בכורו, אולם למרות סדרה של ניסיונות מאגיים, שכללו יחסים תוך כדי מדיטציה, ודימויה כחובשת מסיכה של אלים מצריים, היא לא נכנסה להריון. בסוף שנת 1915 הגיע רומן זה לקיצו. הוא היה למאהב של אליס קומרסוומי, אשתו של אננדה קומרסוומי, אחד מגדולי ההיסטוריונים של האומנות בזמנו. על הבמה אליס הייתה ידועה כראטן דאווי, זמרת מצו-סופרן ופרשנית של המוזיקה המזרח הודית. אליס הרתה אך במסע חזרה לאנגליה באמצע שנת 1916 עברה הפלה טבעית. לפני הרומן שלו עם ראטן דאווי קראולי קיים סקס מאגי עם גרטה מריה וון קוטק - זונה גרמנייה.
ביוני 1916 החל קראולי בניסיונות מאגיים מסוג חדש, אותם ערך בקוטג' שבניו המפשייר. הבית היה שייך לאוונגלינה אדמס - אסטרולוגית אמריקנית ידועה (ישנה טענה שקראולי שימש עבורה כסופר צללים). בעקבות התעוררות לפעילות משמעותית, הגה את שיטתו הקוסמולוגית דתית. כמו כן החל בפעילות טקסית על אי בנהר הדסון. הוא "עשה כרצונך" בצבע אדום על צוקים משני צידי האי.
לפני שעזב את ארצות הברית יצר קשר מיני וטקסי עם לאה הרצוג, אם לילד. בעקבות טקסים אלו החל מצייר על בד "ביתר יצירתיות ותשוקה".
מרגל בריטי.
לאחר הנסיעה לארצות הברית קראולי טען שהוא היה מרגל בריטי. בספר "סוכן סודי 666, אליסטר קראולי המודיעין הבריטי ואוקולטיזם", ריצרד ספנס טוען שקראולי אכן היה סוכן של המודיעין הבריטי, ושתפקיד זה הוא המניע לנסיעותיו הרבות אל רוסיה הצארית, שווייץ, אסיה, מקסיקו וצפון אמריקה, שהחלו עוד בהיותו סטודנט. ייתכן גם, שהיה מעורב בריגול גם כשחי באמריקה בזמן מלחמת העולם הראשונה, במסווה של סוכן תעמולה גרמני ותומך בעצמאותה של אירלנד. ייתכן שמשימתו הייתה לאסוף מידע על רשת המודיעין הגרמנית והפעילים האיריים, וליצור תעמולה אשר תשבש את האידיאלים הגרמנים והאיריים. ספנס טוען עוד כי כסוכן פרובוקטור, ייתכן שהיה לו חלק בעידוד הטבעתה של האונייה "לוסיטניה", ובכך עודד את ארצות הברית לנקוט עמדה אקטיבית יותר במלחמה לצד מדינות ההסכמה. קראולי אף נהג לפרסם את כתביו האחרים במגזינים הגרמניים Fatherland ו-The International. ספנס איתר מסמך מודיעיני של צבא ארצות הברית התומך בגרסתו של קראולי עצמו שאכן היה מרגל: "אליסטר קראולי הועסק על ידי הממשל הבריטי... בארץ זו בעניין רשמי המוכר היטב לקונסוליה הבריטית בעיר ניו-יורק"
מנזר תלמה 1920 – 1923.
לאה הרצוג נכנסה להריון, והזוג עבר מניו יורק לפלרמו. בתם חנה לאה, שכונתה פופיי, נולדה בפברואר 1920 אך נפטרה שבעה חודשים מאוחר יותר באותו בית חולים. מיד עם הגיעם לסיציליה ב-1 באפריל, הקימו את מנזר התלמה. הם התקבלו כרוזן ורוזנת, ולאה הרצוג נודעה כאשת הארגמן (סורור אלוסטראל). שם זה ניתן על ידי קראולי לכל הנשים שקיימו את טקסיו, ומקורו בברית החדשה ב"חזון יוחנן" שמספרו 666. התוכנית הכללית הייתה ברוח ההכשרה של ה- A∴A∴וכללה הערצה יומיומית של השמש, לימוד בכתביו של קראולי, תרגול קבוע של יוגה וטקסים אחרים (אשר תועדו), ועבודות בית כלליות. המטרה הייתה שהתלמידים יקדישו עצמם לעבודה הגדולה של גילוי והגשמת רצונם האמיתי.
בשהותו במנזר התחבר עם אשה נוספת בשם שומווי. לשתי הנשים היו ילדים שאינם של קראולי. אחרי מות פופיי, בתה של הרצוג, הרצוג עברה הפלה, בעוד שומווי ילדה בת. מריבה בין השתים הסתיים בגרושה של שומווי מן המנזר. שומווי חזרה במהרה למנזר על מנת לטפל בצאצאיה.
משטרו הפאשיסטי של מוסוליני גירש את קראולי בסוף אפריל 1923 מהמדינה.
גורדייף, נשים, משפט הדיבה, הבן.
בפברואר 1924, ביקר קראולי במכון גורדייף אך לא נפגש עם האיש. גורדייף התנכר לקראולי, בעוד קראולי העריצו אך לא את השיטה אותה שמע בעת הביקור.
באוגוסט ב-1929 קראולי נשא אישה. שנה לאחר מכן נפרדו והיא אושפזה בבי"ח לחולי נפש.
בספטמבר 1930 שהה קראולי בליסבון כדי לפגוש במשורר פרננדו פסואה, אשר תרגם את שירו "המנון לפאן" לפורטוגזית. בעזרתו של פסואה פרסם את דבר מותו שלו באזור סלעי על החוף הידוע בכינויו "פי השאול" (Boca do Inferno). הוא הופיע שוב שלושה שבועות לאחר מכן בתערוכה בברלין.
בשנת 1934 קראולי הוכרז כפושט רגל לאחר שהפסיד במשפט דיבה בו תבע סופרת אשר בספרה קראה לו "קוסם אפל". במשפט זה נחשפו מעשיו ודרכו, על ידי השופט: "זה 40 שנה שאני עוסק בענייני החוק בתפקיד זה או אחר, חשבתי שאני מכיר כל סוג של רשעות קיים. חשבתי שכל סוג של רוע כבר הומצא בזמן כל שהוא לפני. למדתי במקרה זה, שאם נחייה מספיק זמן, תמיד יש מה ללמוד. מעולם לא שמעתי דברים איומים, נוראים, מנואצים ומתועבים כאלה שהומצאו על ידי האיש (קראולי) אשר תיאר את עצמו בפניכם כגדול המשוררים החיים."
ביום מתן גזר הדין אשה בשם פטרישה "דידרה" מקאלפין הציעה ללדת לו ילד, ללא נישואין או קשר המשך. הוא הסכים ולילד שאכן נולד קרא אליסטר אתא-טורק.
שימוש בדמותו, מלחמת העולם השנייה, ימיו האחרונים.
בעת מלחמת העולם השנייה, איאן פלמינג ואחרים הציעו לצבא האנגלי להשתמש בקראולי, להפצת עלילת דיסאינפורמציה יחד עם סוכנות הביון הבריטית MI5. התוכנית הייתה קשורה לרודולף הס ולאמונתו בהורוסקופים.
ב-21 במרץ 1944, התחיל קראולי במה שהחשיב פסגת הישגיו, פרסום "הספר של תחות". המהדורה הוגבלה ל-200 עותקים חתומים, כרוכים בעור מרוקאי שהודפסו על נייר מהתקופה שלפני המלחמה. קראולי הרוויח 1500 פאונד תוך שלושה חודשים ועבר לגור באזור מעט יותר יוקרתי.
מותו של קראולי.
בינואר 1945 קראולי עבר לנד'רווד שבדרום מזרח אנגליה שם מת ב-1 בדצמבר 1947 בגיל 72, לפי אחד הביוגרפים כתוצאה מזיהום בדרכי הנשימה, לאחר שהתמכר להרואין, בעקבות מורפין שקיבל לטיפול באסתמה ובברונכיט, מהן סבל שנים רבות קודם לכן
מילותיו האחרונות היו "אני מבולבל", או "לפעמים אני שונא את עצמי", אך יש האומרים שמת בשתיקה, או גורסים שמילותיו האחרונות לא היו בעלות משמעות
בטקס שריפת הגופה שנערך בבריטון הסמוכה הוקראה אחת מעבודותיו "המנון לפאן" ואחד העיתונים קרא לה מיסה שחורה. מועצת בריטון החליטה למנוע קיום של טקסים דומים בעתיד.
אמונות ודעות.
ת'למה.
ת'למה היא קוסמולוגיה מיסטית שעליה הכריז קראולי ב-1904 והרחיב אותה במשך חייו. הגיוון שבכתיביו מראה את הקושי שלו לסווג את הת'למה באופן מוחלט. ניתן לראותה כסוג של פילוסופיה מאגית, מסורת דתית, הומאניות פוזיטיבית, וכמריטוקרטיה אליטיסטית.
הדיבר העיקרי של הת'למה נלקח מעבודתו של פרנסואה רבלה, והוא שלטון הרצון: "עשה את שברצונך זו היא כל התורה". הרעיון של רצון על פי קראולי אינו כפי שנדמה בפשטות המאוויים והתשוקות של היחיד, הוא משלב גם את תחושת יעוד ומטרת העל של היחיד. מה שקרואלי קרא לו "הרצון האמיתי" .