בימי מלחמת העצמאות, התנדב כטייס לחיל האוויר הישראלי במסגרת מח"ל (מתנדבי חוץ לארץ), ושירת בעת המלחמה בגף 35, שעיקר עיסוקו היה טיסות אספקה לסדום המנותקת. ב-1950 פגש את רוזי שוורץ וכעבור עשרה ימים הם התחתנו, אך כעבור שנה, עם ילדה מנישואיהם, התגרשו. בשנת 1951 נשלח לבריטניה לעבור אימון כטייס המוסקיטו הראשון של חיל האוויר הישראלי, ופרש מהשירות הצבאי באותה שנה. בשנות ה-50 עבד כטייס באל על ובדצמבר 1958 התפטר בדרגת קברניט.
נתן התיישב בתל אביב, התגורר ברחוב הלפרין 6, ופתח ברחוב פרישמן בית קפה בשם "קפה קליפורניה", שהפך למקום מפגש של הבוהמה התל אביבית.
טיסת "שלום 1".
בבחירות לכנסת השישית בשנת 1965, רץ נתן לכנסת לבדו ברשימת "נס", כשמצעו עוסק בחתירה לשלום עם מדינות ערב. נתן קיבל כ־2,000 קולות ולא עבר את אחוז החסימה (שעמד על 1%, כ-12,000 קולות). לאחר שהתבררו התוצאות, התחייב שאם יזכה לתמיכה ציבורית, יטוס למצרים עם מסר של שלום.
ב־28 בפברואר 1966 יצא אייבי נתן משדה התעופה הרצליה לטיסה למצרים במטוסו הפרטי, בואינג-סטירמן (מטוס דו-כנפי) שאותו כינה "שלום 1" (השם התנוסס על גבי המטוס בעברית, ערבית ואנגלית). כתב "מעריב" צבי אלגת נלווה אליו עד המראתו, ודיווח על כך. נתן נחת בפורט סעיד. עקב ליקוי בתקשורת, נפוצה בישראל ידיעה שהוא נהרג עקב התרסקות מטוסו בעת הנחיתה, אך למחרת התברר שידיעה זו מוטעית. עם הגיעו למצרים נעצר, ובקשתו להיפגש עם הנשיא גמאל עבד אל נאצר על־מנת למסור לו עצומה הקוראת לשלום, נדחתה. למחרת נכתב במאמר ראשי בעיתון אל אהראם כי: שאר אמצעי התקשורת המצרים התעלמו לחלוטין מן הטיסה. לאחר כיממה בפורט סעיד הוא גורש בחזרה לישראל יחד עם מטוסו, אותו הטיס לשדה התעופה הרצליה, שממנו המריא. בשדה חיכה לו קהל של כ-1,000 איש. הוא נעצר בשדה התעופה על ידי המשטרה על שחצה את גבולות ישראל באופן בלתי חוקי ושוחרר מיד בערבות. בסוף חודש מרץ 1966 החליט היועץ המשפטי לממשלה, משה בן זאב, שלא להעמידו לדין על טיסתו למצרים.
מסע לקידום השלום.
נתן, שהפך לאישיות ידועה בעולם, ערך מסע עולמי בן חודשיים לקידום השלום. בין השאר נפגש בפריז עם ז'אן-פול סארטר, ובצפון ויילס עם ברטראנד ראסל.
כמו כן ביקר ברומא, ניו יורק, מוסקבה, בלגרד וגורש מתוניסיה.
בחזרה למצרים.
ב-28 ביולי 1967 המריא אייבי נתן במטוסו "שלום 1" משדה התעופה בניקוסיה ופעם נוספת נחת בשדה התעופה בפורט סעיד במצרים. הוא גורש ממצרים זמן קצר לאחר נחיתתו וטס לישראל. עם נחיתתו בשדה התעופה בהרצליה הוא נעצר על ידי המשטרה, התעלף בעת שהוסע לבית המעצר באבו כביר ואושפז. למחרת, בעודו מאושפז בבית החולים איכילוב, שוחרר בערבות של 5,000 לירות. הוא הועמד לדין, על שתי טיסותיו, הורשע, ובית המשפט גזר עליו קנס בסך 1,400 לירות או 40 ימי מאסר, וכן שנה מאסר על תנאי. נתן סירב לשלם את הקנס והעדיף להיאסר בפועל. כך נתן נכלא במעשיהו למשך 40 יום ושוחרר ב-18 ביולי 1968.
ב-4 ביוני 1969 טס אייבי נתן בפעם השלישית למצרים, הפעם עלה על טיסה מסחרית מרומא ונחת בקהיר. הוא נעצר מיד עם נחיתתו בנמל התעופה הבינלאומי של קהיר וגורש בטיסה לאתונה.
"קול השלום".
בתחילת 1973 רכש נתן אונייה, וקרא לה "ספינת השלום". ב־18 במאי החל להפעיל באנייה, שעגנה מול תל אביב, בתחומי המים הטריטוריאליים של מדינת ישראל, תחנת רדיו ששידרה מוזיקה ושידורים הקוראים לשלום, ללא התייחסות לתוכניות פוליטיות קונקרטיות ונושאים שנויים במחלוקת. התחנה השמיעה מוזיקה מודרנית שלא הרבו להשמיע בתחנות הממסדיות באותה תקופה וזכתה לפופולריות. נתן רתם את התחנה למבצעים הומניטריים, דוגמת תרומות לנזקקים באזורים מוכי רעב. בנוסף הונהג להפסיק את שידורי התחנה מידי ערב, עם השקיעה, כאות הזדהות עם הרוגי המלחמות מכל הצדדים.
באוקטובר 1973, בימי מלחמת יום הכיפורים, הורה נתן להשיט את הספינה לאזור פורט סעיד, משם שידרה התחנה קריאות להפסקת הלחימה.
ב-ספטמבר 1975 ניסה נתן לעבור בתעלת סואץ, לאחר פתיחתה המחודשת, עם אוניית 'קול השלום', אך נעצר על ידי המצרים ואחר כך שוחרר וגורש. בתחילת 1977 עשה ניסיון נוסף עם אונייה הולנדית והפעם הצליח לעבור בתעלה.
ב־1 באוקטובר 1993 נאלץ נתן לסגור את התחנה, עקב קשיים כלכליים וחוקיים. הוא לא הפסיק את פעילותו, והמשיך הן בפעילות הומניטרית והן בפעילות פוליטית.
"קול השלום" הייתה תחנת הרדיו הפיראטית הראשונה בישראל. לא ננקטה כל פעולה נגדה, על אף שהשידורים נעשו מתוך המים הטריטוריאליים של ישראל, ולעיתים אף מאדמתה, כאשר הספינה שימשה כתחנת ממסר בלבד.
"קול השלום" נותרה חלק ממורשת המוזיקה הישראלית של שנות ה-70–80.
בשנת 2008 יצא אוסף כפול של מוזיקה ששודרה בתחנה.
בשנת 1983 התמודד נתן על ראשות עיריית תל אביב-יפו. הוא זכה בכ-7% מקולות הבוחרים, ורשימתו זכתה במושב אחד במועצת העיר.
פעילות הומניטרית.
אייבי נתן פעל לאורך שנים רבות למען מוכי גורל בעולם השלישי, וערך מבצעים הומניטריים רבים.
בשנת 1968 ייסד את "הקרן למען ילדי ביאפרה", שכלל עריכת מגבית לרכישת מזון לביאפרה בעקבות האסון ההומניטארי שהתרחש שם.
נתן הנחית עזרה הומניטרית בסיוע מתנדבים ובשיתוף פעולה עם מגן דוד אדום.
ב-1976 סייע לניצולי רעידת האדמה בגואטמלה. ב-1979 ערך מבצע לחלוקת מזון בקמבודיה, בעקבות רצח העם במדינה. ב-1985 הקים מחנות אוהלים באתיופיה, בעקבות הרעב הכבד שתקף שם. באותה שנה, הקים בקולומביה בית חרושת לייצור לבנים, בעקבות רעידת האדמה שפקדה את המדינה. באמצע שנות התשעים, סייע בהקמת מחנות לפליטים בזאיר וברואנדה. בישראל, ערך מבצעים הומניטריים, כגון אספקת תנורים לקשישים, תכנון כפר גמילה מסמים וסיוע לארגונים התנדבותיים שונים (איל"ן, יד שרה ועוד).
בתחילת 1980 הקים את ארגון "המלאכים של אייבי" – ארגון עזרה הדדית של מתנדבים הפועלים ע"פ קריאה, ובאוגוסט את "קרן שיבה טובה" (בשיתוף עמותת "עם יפה עם אחד"), שחילקה בגדים ומוצרים ביתיים לקשישים נזקקים. בסוף השנה הקים לובי חברתי למען הקשישים וקיבל על כך פרס מטעם הכנסת.
במרץ 1981 תרם להקמת מחלקת יולדות בבית חולים, ומימן שיפוץ בתי קשישים בתל אביב.
לצורך ביצוע המבצעים ההומניטריים, ערך מגביות רבות לגיוס כספים בארצות הברית, בישראל וברחבי העולם.
שביתת הרעב.
בשנת 1978, נתן שבת רעב במשך 45 ימים במהלכם איבד כ־20 ק"ג ממשקל גופו בדרישה להפסקת התנחלויות בתקופת המשא ומתן לשלום, השביתה הופסקה בעקבות דיון מיוחד במליאת הכנסת במהלכה פנו אליו חברי כנסת שלא לסכן את חייו. ח"כ אריה אליאב אמר באותו דיון כי באמצעות שביתת הרעב הארוכה אייבי נתן .
מגעים עם אש"ף.
בשנות השמונים החל במגעים עם אנשי אש"ף, דבר שהביא לחקיקת חוק נגד מפגשים אלו. אייבי נתן המשיך במפגשיו עם אנשי אש"ף. ב-ספטמבר 1989 נידון ל-6 חודשי מאסר על אותם מפגשים, מתוכם ריצה 4 חודשים בכלא 'אייל'. הוא השתחרר מהכלא ב-10 בפברואר 1990.
בשנת 1991 שבת רעב למשך ארבעים יום כמחאה על תיקון מס' 2 לפקודת מניעת טרור (שכונה "חוק המפגשים"), שאסר על מפגשים עם אש"ף. לאחר התערבות נשיא המדינה, חיים הרצוג, הפסיק את שביתתו. הוא המשיך במגעיו עם יאסר ערפאת ואנשיו, וב־18 בספטמבר 1991 הורשע בעבירה על פקודת מניעת טרור ונידון ל־15 חודשי מאסר. בניגוד לפעילי שלום אחרים שנשפטו על אותה עבירה, כגון משתתפי המפגש עם אנשי אש"ף שנערך ברומניה בנובמבר 1986, בחר אייבי נתן לא לערער על גזר הדין אלא ללכת לכלא מיד. הוא נכלא בכלא מעשיהו, ושוחרר לפני תום תקופת מאסרו, כאשר בכל תקופת המאסר קיימו תנועות שלום הפגנות תמיכה לפני חומות הכלא בכל יום שישי. לעובדה שישב במאסר, כמו גם לעובדה שפוליטיקאים ישראלים החלו להיפגש עם אנשי אש"ף, היה חלק בשיח הציבורי האם קיימת נחיצות ל"חוק המפגשים", ובסופו של דבר בוטל החוק.
שנותיו האחרונות והנצחתו.
ב־1997 לקה נתן בשבץ מוחי בעת ששהה בארצות הברית. השבץ הותיר אותו משותק חלקית. באותה שנה זכה ב"פרס נירנברג לזכויות האדם".
בחודש מרץ 2005, קיבל נתן ממפקד חיל האוויר, האלוף אליעזר שקדי, את "כנפי הזהב", המוענקות לטייסים שחלפו חמישים שנה מיום שקיבלו את כנפי הטייס.
ב-27 באוגוסט 2008 נפטר נתן בבית החולים איכילוב בתל אביב. הוא נקבר בבית העלמין קריית שאול בתל אביב.
ארכיונו האישי של נתן, המכיל מאות תצלומים, מסמכים, ומכתבים המתעדים את פעולתו ההתנדבותית וכולל גם פריטים מספינת "קול השלום", נמצא בטיפול ומשמרת ביד יערי, הארכיון המרכזי של השומר הצעיר, בגבעת חביבה.
השיר "דון קישוט" הידוע בביצועו של אריק איינשטיין נכתב על אייבי נתן בידי יהונתן גפן והולחן על ידי שם טוב לוי. כמו כן הוא מוזכר בשירים נוספים בביצועו של איינשטיין: "עוד יהיה" ו"היה לנו טוב נהיה לנו רע". שיר נוסף שנכתב עליו ועל תחנת קול השלום וידוע בביצועה של גלי עטרי הוא "אי שם" שנכתב בידי דודו טופז והולחן על ידי קובי אשרת.
מעריציו הקדישו לו באירועים ובשירה בציבור את פזמון השיר "סימני דרך" מאת נעמי שמר תוך שינוי "אי משם" ל"אייבי שם": "אייבי שם, שר לו בדרך".
בשנת 2011, נקרא רחוב על שמו בעיר הרצליה (בסמוך לפארק הרצליה).
משפחתו.
לאייבי נתן היו שני אחים ושתי אחיות, שעלו מהודו לישראל במהלך שנות ה-60.
בשנת 1950 היה אייבי נתן נשוי תקופה קצרה לרוזי שוורץ, ומנישואין אלו נולדה בת, שרונה אלסייה, המתגוררת בהאיטי. שרונה הייתה נשואה לתפאורן והאמן איציק אלבלק.