בדצמבר 2012, אירח הזמר מיקה את גרנדה בסינגל "Popular Song" שהגיע למקום 87 במצעד הבילבורד הוט 100. השיר אמנם לא זכה להצלחה רבה אך גרנדה זכתה לביקורות טובות על הביצוע שלה לשיר וחידשה את חוזה ההקלטות שלה עם חברת התקליטים ריפבליק רקורדס.
2013: "Yours Truly".
גרנדה הקליטה את אלבום הבכורה שלה, "Yours Truly", במשך תקופה של שלוש שנים וב-2013 היא גמרה לעבוד עליו, הוא תוכנן להיקרא "Daydreamin" במקור, האלבום יצא לאור ב-30 באוגוסט 2013 והגיע למקום הראשון במצעד האלבומים האמריקאי כאשר 138,000 עותקים נמכרו בשבוע הראשון ליציאתו ובכך הפכה גרנדה לזמרת ה-15 שמכרה למעלה מ-100,000 עותקים בשבוע הראשון ליציאתו של אלבום בכורה והראשונה מאז קשה. האלבום מכר יותר ממיליון עותקים בארצות הברית, האלבום גם דורג בעשירייה הפותחת במספר מדינות אחרות, ביניהן אוסטרליה (שם הגיע למקום 6), בריטניה (שם הגיע למקום 7) אירלנד (שם הגיע למקום 6) והולנד (שם הגיע למספר 5). כמו כן האלבום גם הגיע למעמד של אלבום פלטינה בארצות הברית ובמדינות נוספות.
הסינגל הראשון מתוך האלבום, "The Way" בו היא משתפת פעולה עם הראפר מק מילר, זכה לביקורות טובות שמהללים את קולה והיכולות הווקליות של גרנדה, הגיע למקום עשירי במצעד הבילבורד הוט 100 בשבוע הראשון ליציאתו ומקום תשיעי בשיאו במצעד, אך למרות הצלחתו של השיר הוא הואשם בהעתקה של השיר של הזמר האמריקאי ג'ימי קסטור "(Troglodyte (Cave Man" כאשר בקטע הראפ של מילר הוא אומר את מילות השיר של קסטור, השיר אף דורג במקום הראשון של השירים הפופולריים ביותר של זמרים מתחת לגיל 21.
לאלבום יצאו עוד שני סינגלים, הסינגל השני מהאלבום "Baby I" הגיע למקום 21 במצעד הבילבורד בשבוע הראשון ליציאתו ומקום 6 במצעד השירים הדיגיטליים והסינגל השלישי מהאלבום "Right There" בוא היא משתפת פעולה עם הראפר ביג שון הגיע למקום 84 במצעד.
באותה שנה גרנדה גם שיחקה בסרט "התרמית" שמבוסס על ספר בעל אותו השם, לאחר מכן שיתפה פעולה עם הזמר ניית'ן סייקס מהלהקה הוונטד בשיר "Almost Is Never Enough" שהוא חלק מפסקול הסרט "", חיממה את ג'סטין ביבר בסיבוב ההופעות שלו "Believe Tour", יצאה לסיבוב ההופעות הראשון שלה ברחבי ארצות הברית; "The Listening Sessions" שמקדם את אלבום הבכורה שלה, ובדצמבר הוציאה גרנדה את המיני-אלבום הראשון שלה, "Christmas Kisses", האלבום כולל ארבעה שירי חג מולד חלקם קלסיים בגרסה מחודשת וחלקם שירים מקוריים שגרנדה הייתה שותפה בכתיבתם, כל השירים מהאלבום יצאו כסינגלים כשהבולט מתוכם הוא "Last Christmas" שהגיע למקום 96 במצעד האמריקאי.
באותה שנה גרנדה זכתה בטקס פרסי ה-AMA בקטגוריית "האמן החדש הטוב של השנה" ובעוד שישה פרסים נוספים.
2015–2014: "My Everything".
בעקבות הצלחת אלבום הבכורה של גרנדה בספטמבר 2013 ציינה גרנדה בראיון כי החלה לכתוב ולעבוד על אלבום האולפן השני שלה, באותו חודש היא גם זכתה בטקס בחירת האנשים בתור האמן החדש המועדף ביותר והוזמנה על ידי נשיא ארצות הברית ברק אובמה ואשתו מישל אובמה להופיע בבית הלבן ביחד עם עוד זמרות R&amp;B לשיר בערב "נשים שרות מוזיקת נשמה". באוקטובר 2013 החלו מפגשי הקלטה בהם עבדה גרנדה עם מפיקים עימם שיתפה פעולה באלבום הבכורה שלה, ובהמשך עבדה גם עם מפיקים מוזיקליים חדשים, ביניהם ראיין טדר, בני בלנקו, קיי ויין, דייוויד גטה ומקס מרטין.
ב-3 במרץ 2014, נודע כי גרנדה תתארח בשיר של כריס בראון מאלבום האולפן השישי שלו "X "שייקרא "Don't Be Gone Too Long". השיר אמור היה לצאת לאור כסינגל ב-25 במרץ 2014. עם זאת, תאריך יציאתו נדחה בגלל בראון, שנשלח לכלא והמתין למשפט באשמת תקיפה. גרנדה הודיעה על העיכוב של השיר, ובאותו הלילה הכריזה בשידור חי כי היא תפצה על עיכוב הסינגל בחשיפת ארבעה שירים חדשים מאלבומה השני.
ב-24 במרץ 2014, אישרה גרנדה כי היא סיימה לעבוד על האלבום השני שלה והסינגל הראשון מהאלבום, "Problem" יצא לאור ב-28 באפריל 2014 וכולל שיתוף פעולה עם הראפרית האוסטרלית איגי אזליה והראפר ביג שון. השיר זכה להצלחה רבה, שבר את שיא ההורדות באתר iTunes בתור השיר שהגיע למקום הראשון בזמן המועט ביותר (עקף את השיא הקודם שהיה שייך לטיילור סוויפט על השיר "We Are Never Ever Getting Back Together"), הגיע למקום שני במצעד הבילבורד הוט 100, למקום הראשון במצעד הסינגלים הבריטי. והקליפ לשיר צבר למעלה ממיליארד צפיות ביוטיוב, ב-3 ביולי 2014, הוציאה גרנדה ל-iTunes את הסינגל השלי שלה מהאלבום, "Break Free" אותו הפיק זד. השיר שיחזר את הצלחת השיר הקודם, הגיע למקום רביעי במצעד הבילבורד הוט 100, לעשירייה הפותחת בעוד יותר מ-20 מצעדים בעולם ובמהלך השנים הפך לשיר המזוהה עם הקהילה הגאה. ב-29 ביולי, התארחה גרנדה יחד עם ניקי מינאז' בסינגל "Bang Bang" של ג'סי ג'יי. השיר זכה להצלחה עולמית עצומה והגיע למקום שישי בבילבורד הוט 100 עוד לפני שיצא לו וידאו קליפ (ולמקום שלישי בשיאו). בישראל, הסינגל הגיע למקום 36 במצעד הבינלאומי השנתי של גלגלצ לשנת 2014. באוגוסט 2014, הופיעה גרנדה בטקס ה-VMA של MTV לצד ניקי מינאז' וג'סי ג'יי ואף זכתה בפרס "קליפ הפופ של השנה" על "Problem", ועשתה היסטוריה כאשר 3 משיריה היו בעשירייה הפותחת במצעד הבילבורד הוט 100 באותו שבוע ("Problem" ,"Break Free" ו-"Bang Bang").
ב-25 באוגוסט, יצא אלבומה השני, "My Everything", האלבום מכר כ-169,000 עותקים בשבוע הראשון והגיע למקום הראשון במצעד האלבומים של בילבורד, האלבום מכר למעלה משני מיליון עותקים בארצות הברית וזכה למעמד של "אלבום פלטינה כפולה" בארצות הברית. ב-29 בספטמבר יצא הסינגל השלישי מהאלבום "Love Me Harder" בוא היא משתפת פעולה עם דה ויקנד. הסינגל גם זכה להצלחה והגיע למקום שביעי במצעד האמריקאי בזכות השמעות רבות ברדיו, זהו הסינגל החמישי של גרנדה שנכנס לעשירייה הפותחת והרביעי באותה שנה ובכך הייתה הזמרת עם הכי הרבה להיטים בעשירייה הפותחת של המצעד באותה שנה.
בנובמבר 2014 הופיעה עם הלהיטים של האלבום בטקס פרסי המוזיקה של MTV אירופה, שבו זכתה בפרס שיר השנה וזמרת השנה. באותה שנה גם הופיעה בתוכנית הבכורה של העונה ה-40 של "Saturday Night Live" לצד כריס פראט, הופיעה בשיר של ההרכב מייג'ור לזר "All My Love" אשר הופיע בפסקול הסרט "" שהוא חלק מסדרת הסרטים של משחקי הרעב, ב-23 בנובמבר הוציאה גרנדה סינגל לכבוד חג המולד: "Santa Tell Me", השיר הגיע למקום 42 במצעד האמריקאי ונכלל במהדורה המחודשת של המיני אלבום שלה "Christmas Kisses". בפברואר 2015 הוציאה לאור את הסינגל הרביעי מהאלבום: "One Last Time" שיצא כסינגל קידומי לפני כן ובעוד שזכה להצלחה פושרת בארצות הברית זכה להצלחה רבה באירופה והגיע לעשירייה הפותחת בלמעלה מ-10 מצעדים אירופיים בהם גם המצעד הבריטי, הסקוטי, האיטלקי והצרפתי, באותו חודש גרנדה התארחה בשיר "Adore" של המפיק קאשמיר קאט.
סיבוב ההופעות השני שלה והבינלאומי הראשון של גרנדה "The Honeymoon Tour" החל בפברואר 2015 ונמשך כתשעה חודשים, במהלך סיבוב ההופעות היא הופיעה באמריקה הצפונית, אמריקה הדרומית, אירופה ויפן, הוא הכניס 71 מיליון דולר.
2015–2017: "Dangerous Woman".
בספטמבר 2015 הוציאה את הבושם הראשון שלה שנקרא "Ari", באותו החודש שודרה לראשונה התוכנית "מלכות הצעקה" בה גרנדה לקחה חלק בשלושת הפרקים הראשונים, בנובמבר שיתפה פעולה עם "Who Is Fancy" ומייגן טריינור בשיר "Boys Like You" ובדצמבר אותה שנה הוציאה את המיני אלבום חג המולד השני שלה שנקרא: Christmas &amp; Chill והוא כולל 6 שירים מקוריים שנכתבו על ידיה.
ב-30 באוקטובר הוציאה לאור את הסינגל "Focus". באותו היום יצא גם הקליפ של השיר שצבר למעלה מ-800 מיליון צפיות ב-YouTube, למרות הביקורות המעורבות על השיר הוא זכה להצלחה והגיע למקום השביעי במצעד הבילבורד האמריקאי, נכנס לעשירייה הפותחת ביותר מ-15 מצעדים בעולם ביניהם גם המצעד הבריטי, הקנדי והאוסטרלי והיה לאחד השירים המצליחים של אותה שנה.
ב-11 במרץ 2016, יצא באופן רשמי הסינגל הראשון מהאלבום השלישי שלה Dangerous Woman, שכך גם נקרא האלבום שיצא ב-20 במאי. השיר הגיע למקום ה-10 בבילבורד הוט 100 בשבוע הראשון ליציאתו (ומקום שמיני בשיאו) ובכך הפכה לזמרת הראשונה והיחידה בהיסטוריה ששלושת הסינגלים הראשונים משלושת אלבומיו הראשונים של זמר מגיעים לעשרת הגדולים של מצעד הבילבורד בשבוע הראשון ליציאתם, האלבום Dangerous Woman מכר למעלה מ-175,000 עותקים בשבוע הראשון ליציאתו ואף על פי שהוא האלבום שמכר הכי הרבה בשבוע הראשון ליציאתו עד לאותה תקופה הוא הגיע למקום השני במצעד האלבומים בילבורד 200.
ב-13 במרץ הייתה מנחה ואורחת-מוזיקלית בפעם השנייה בתוכנית "סאטרדיי נייט לייב". חיקויים שביצעה אז לזמרות מצליחות (ביניהן, בריטני ספירס, ריהאנה וסלין דיון) הפכו לוויראלים.
הסינגל השני מהאלבום, "Into You", יצא ב-6 במאי כחודש לאחר שיצא כסינגל שיווקי, אף על פי שזכה להצלחה גדולה באירופה והגיע לעשירייה הפותחת בלמעלה מ-10 מצעדים אירופיים (גם בישראל) בארצות הברית זכה להצלחה בינונית והגיע למקום 13 במצעד האמריקאי, הקליפ לשיר קיבל ביקורות חיוביות והיה מועמד לארבע פרסי VMA אך לבסוף לא זכה.