במהלך חייה ביוון הייתה הנסיכה סופיה פעילה בארגוני צדקה רבים. היא המשיכה בעבודתה של חמותה, המלכה אולגה קונסטנטינובנה, בהקמת בתי תמחוי, בתי חולים ובתי יתומים ברחבי הממלכה. בשנת 1896 ייסדה הנסיכה את "התאחדות הנשים היווניות", ארגון שפעל לרווחת הפליטים הרבים שברחו מהאימפריה העות'מאנית. סופיה דאגה גם ליערות היווניים, שנפגעו בצורה קשה מהשריפות הרבות שפגעו ביוון, וכן הייתה אחת המייסדות של האגודה היוונית להגנה על בעלי חיים.
הנסיכה הייתה פעילה ביותר במהלך המלחמות בהן יוון לקחה חלק בסוף המאה ה-19 ותחילת המאה ה-20. בשנת 1897, במהלך מלחמת שלושים הימים שפרצה נגד האימפריה העות'מאנית בשל סכסוך על האי כרתים, סייעה סופיה יחד עם בנות משפחת המלוכה היוונית לצלב האדום היווני בטיפול בחיילים פצועים. בנוסף הקימה הנסיכה בתי חולים בחזית, ביקרה את הפצועים, סייעה להכשרתן של אחיות וכן פעלה להבאת אחיות מקצועיות מבריטניה. מעורבתן של הנסיכה ושל חמותה בעזרה לקורבנות המלחמה, בין אם היו יווניים או טורקיים, הייתה כה גדולה וחשובה עד שעוררה את הערצתם של חצרות המלוכה ברחבי אירופה. כאות הוקרה למאמציהן קיבלו סופיה ואולגה מהמלכה ויקטוריה את אות הצלב האדום המלכותי
לאחר מלחמת שלושים הימים התפתחה ביוון תנועה אנטי-מלכותית חזקה, שהפנתה את ביקורתה בעיקר כלפי סופיה לאחר שאחיה, הקיסר וילהלם השני, תיווך בשיחות בין האימפריה העות'מאנית המנצחת ליוון המפסידה וגרם ליוונים לקבל תנאים משפילים לסיום המלחמה. התנועה גם דרשה לשפוט את נסיך הכתר בבית משפט צבאי כדי להענישו על התבוסה הלאומית וכן להדיח את המלך גאורגיוס מכס המלוכה. מספר שבועות לאחר החתימה על הסכם הפסקת האש המצב ביוון נעשה כה מסוכן לבני משפחת המלוכה עד שהמלך היה מטרה לניסיון התנקשות בעודו נוסע בכרכרה פתוחה באתונה יחד עם בתו מריה. גאורגיוס הראשון עמד בניסיון ההתנקשות בגבורה רבה, שהשיבה את קרנו בעיני העם.
לאור המצב המתוח החליטו סופיה וקונסטנטינוס לקחת את משפחתם לחו"ל ועברו להתגורר בגרמניה. נסיך הכתר המשיך שם את חינוכו הצבאי ובילה שנה בפיקוד מחלקה בצבא הגרמני. המשפחה הנסיכותית שבה ליוון בשנת 1899 וממשלת יוון מינתה את הנסיך קונסטנטינוס כראש המטה הכללי של הצבא היווני. מינוי זה לא התקבל בברכה אצל חלק מאנשי הצבא, שעדיין ראו בנסיך את אחת הסיבות העיקריות לתבוסתם בשנת 1897.
אובדן במשפחה.
לאחר השיבה ליוון חזרה סופיה לעבודת הצדקה שלה, אולם בריאותן הרופפת של אמה וסבתה הטרידו את מנוחתה. הקיסרית האלמנה ויקטוריה חלתה בסרטן השד עם גרורות בעמוד השדרה וחוותה כאבים קשים, בעוד שהמלכה ויקטוריה החלה את עשורה השמיני ומשפחתה ידעה כי ימיה ספורים. המלכה מתה לבסוף ב-22 בינואר 1901 משבץ מוחי בגיל 81 והנסיכה סופיה, שלא יכלה לנסוע ללווייתה, ארגנה לזכרה טקס דתי באתונה בו נכחה כל משפחת המלוכה היוונית.
שבעה חודשים לאחר מכן נסעה סופיה לגרמניה להיות לצד אמה הגוססת. סופיה, שהייתה בחודש החמישי להריונה, ליוותה את אמה יחד עם אחיותיה ויקטוריה ומרגרטה עד לנשימתה האחרונה ב-5 באוגוסט.
מהפכת גודי.
החיים הפוליטיים ביוון נותרו בלתי יציבים בשנים הראשונות של המאה ה-20 והלאומנות היוונית הייתה במרכזם. בשנת 1908 החליטה הממשלה האוטונומית של כרתים על הצטרפותה החד-צדדית לממלכה היוונית אך הממשלה היוונית, מפחד לתגובתה של האימפריה העות'מאנית, סירבה לקבל את ההחלטה. פחדם של הממשלה ושל המלך הביא להתנגדות חמורה בעם ובמיוחד בצבא וב-15 באוגוסט 1909 ארגנה קבוצת קצינים הפיכה, שקיבלה את השם מהפכת גודי על שם השכונה באתונה בה החלה. למרות שהכריזו על עצמם כתומכי המלוכה דרשו הקצינים המורדים מהמלך לסלק את בנו קונסטנטינוס מהצבא. נסיך הכתר נאלץ לפרוש מהצבא על מנת לחסוך לאביו את ההשפלה בסילוקו. בספטמבר של אותה השנה שוב נאלצה המשפחה הנסיכותית לצאת מיוון ולנסוע לגרמניה.
בינתיים ברחוב היווני הועלו הצעות להחלפת המלך בנסיך מבית אולדנבורג ששלטה בעבר בממלכה, בבנו הממזר של המלך אותון, בנסיך זר אחר או אפילו בנכדו של המלך, לעתיד המלך גאורגיוס השני, תחת עוצרותה של אמו סופיה. בדצמבר 1909 סירב המלך למנות את ראש המורדים כראש ממשלתו אולם הסכים לשורה של רפורמות שהוצעו על ידי הצבא. המטה הכללי אורגן מחדש וקרוביו של נסיך הכתר סולקו מהצבא. בנוסף נציגים של הצבא הצרפתי נקראו לסייע לארגון מחדש של הצבא היווני, דבר שגרם לקונסטנטינוס וסופיה לחשוש שמא ישפיעו על אנשי הצבא ויכניסו לראשם רעיונות רפובליקנים.
למרות הרפורמות, חלק מהמורדים עדיין מתנגדים לממשלה הקיימת ומבקשים מראש ממשלת כרתים, אלפתריוס וניזלוס, לקחת את השלטון. וניזלוס מסרב להצעה בטענה שאינו רוצה להראות כאיש צבא ומבקש מהמורדים לדחוף לקיום בחירות לממשלה. במרץ 1910 קורא המלך לבחירות רשמיות ווניזלוס ותומכיו עולים לשלטון באופן חוקי. ראש הממשלה החדש אינו מנסה להחליש את המלוכה ובמקום זאת, כדי להוכיח שאינו נשמע להוראות מהצבא, הוא מחזיר את בני משפחת המלוכה לתפקידהם בצבא והנסיך קונסטנטינוס ממונה שוב כראש המטה הכללי. המשפחה הנסיכותית שבה ליוון באוקטובר לאחר גלות של יותר משנה, אולם הנסיכה סופיה נותרה חשדנית כלפי הממשלה החדשה וכלפי וניזלוס במיוחד.
מלחמות הבלקן.
לאחר עלייתו לשלטון וניזלוס, בפיקוחו של הנסיך קונסטנטינוס, פעל למודרניזציה של הצבא היווני בסיוע של קצינים צרפתים ובריטים. מטרתו של המהלך הוא הכנת הצבא לקראת המלחמה הצפויה נגד האימפריה העות'מאנית אולם הממשלה ידעה כי על מנת להביס את האויב ההיסטורי יוון תזקק לבעלי ברית. מסיבה זו חותמת הממשלה על בריתות עם שכניה ומקימה את הליגה הבלקנית יחד עם בולגריה, סרביה ומונטנגרו. ב-8 באוקטובר 1912 הכריזה מונטנגרו מלחמה על האימפריה העות'מאנית ולאחר מספר ימים הצטרפו אליה בנות בריתה, במה שהפך למלחמת הבלקן הראשונה.
בזמן שנסיך הכתר ואחיו פיקדו על גדודי הצבא פעלה הנסיכה סופיה, יחד עם חמתה אולגה וגיסותיה מארי בונפרטה, אלנה ולדימירובנה ואליס, נסיכת בטנברג למען החיילים הפצועים ופליטי המלחמה. בחודש אחד אספו בנות המשפחה 80,000 פרטי לבוש עבור הצבא וארגנו רופאים, אחיות ותרופות. הנסיכות היו מאוד פעילות ולא הסתפקו בטיפול בעורף היווני אלא גם נסעו לעזור בחזית. בזמן שסופיה, אולגה ואליס ביקרו באזורי המלחמה בלאריסה ומקדוניה ארגנה אלנה רכבת אמבולנס לפינוי הפצועים בעוד שמארי הפעילה ספינת בית חולים שקישרה בין סלוניקי לאתונה.
רצח המלך.
מלחמת הבלקן הראשונה הסתיימה בשנת 1913 עם תבוסתה של האימפריה העות'מאנית והרחבתה של הממלכה היוונית, אולם עד מהרה החלו להיווצר סדקים בליגה הבלקנית כאשר יוון ובולגריה נאבקו על השלטון באזור סלוניקי ומקדוניה. כדי לחזק את טענותיהם של היוונים על מקדוניה נסע המלך גאורגיוס הראשון לאזור מעט לאחר כיבושו על ידי הצבא היווני, בפיקודו של נסיך הכתר. במהלך ביקורו הארוך בסלוניקי נהג המלך לצאת לצעדות ארוכות ללא ליווי, כפי שנהג לעשות באתונה. ב-18 במרץ 1913 ניצל מתנקש אנרכיסט יווני את צעדתו של המלך וירה בו ליד המגדל הלבן.
סופיה קיבלה את הידיעה על רציחתו של חמיה בעודה באתונה והיה עליה לבשר את הבשורה הקשה לחמותה, רעייתו של המלך. סופיה, יחד עם בתה הבכורה אלנה, נסעה לארמון המלוכה שם סיפרה על הרצח למלכה אולגה, ולמחרת נסעו בני משפחת המלוכה לסלוניקי כדי ללוות את גופת המלך הנרצח בחזרה לאתונה ולקבורה בארמון טאטוי.
רצח המלך בעיר סלוניקי גרם לקיבוע השלטון היווני במקדוניה. למרות זאת ביוני 1913 פרצה מלחמת הבלקן השנייה לאור הקונפליקט על חלוקת מקדוניה בין בעלות הברית לשעבר של הליגה הבלקנית. המלך הטרי קונסטנטינוס הראשון הוביל את צבאו בקרבות נגד הצבא הבולגרי שלאחריהם יוון יצאה מהמלחמה מנצחת ושטחה גדל בצורה ניכרת. הפופולריות של המלך החדש צמחה בקרב האוכלוסייה, שהעניקה לו את הכינוי "קוטל הבולגרים" ככינויו של בסיליוס השני בולגרוקטונוס, קיסר האימפריה הביזנטית.
מלחמת העולם הראשונה.
יוון הנייטרלית.
עם פרוץ מלחמת העולם הראשונה ב-4 באוגוסט 1914 בילו סופיה ומרבית ילדיה את חופשת הקיץ בבריטניה, בעוד שהמלך ובתם אלנה היו נציגי המשפחה היחידים באתונה. לאור חומרת האירועים באירופה חזרה המלכה במהירות ליוון. בעוד שהמעצמות האירופאיות הגדולות תפסו צד בקונפליקט הכריזה יוון על עצמה כנייטרלית. קונסטנטינוס וסופיה, כנכדיהם של "חמיה של אירופה" (כריסטיאן התשיעי, מלך דנמרק ו"סבתה של אירופה" (ויקטוריה, מלכת הממלכה המאוחדת) היו קרובי משפחה הן של שליטי הברית המשולשת (גרמניה, אוסטריה ואיטליה) והן של יריביהם, שליטי ההסכמה המשולשת (בריטניה, צרפת ורוסיה). בנוסף, ידע המלך כי הצבא היווני נחלש לאחר מלחמת הבלקן השנייה וכי אינו מוכן למלחמה נוספת. למרות זאת לא נתמכה עמדתו של המלך על ידי הממשלה, שהאמינה כי השתתפות במלחמה הגדולה יכולה להביא לגידול נוסף בשטחה של הממלכה על חשבון האימפריה העות'מאנית.
משבר פוליטי.