לאחר שפגישתו של נפתלי לובינצ'יק עם נציג דיפלומטי גרמני בביירות ב-1940, שבה הציע הלה שיתוף פעולה בין לח"י לבין מדינות הציר (גרמניה הנאצית ואיטליה הפאשיסטית) במלחמתן בבריטניה, לא נשאה פרי, הוטלה על ילין-מור המשימה לחדש את הקשר עם גרמניה הנאצית. לאחר הניצחון במערכה בסוריה ובלבנון ביולי 1941, שלטו בעלות הברית בסוריה, וניתן היה להגיע דרכה לגבול טורקיה הנייטרלית, בה שכנה שגרירות של גרמניה. בדצמבר 1941 יצא ילין-מור לסוריה כדי להגיע משם לטורקיה, ליצור קשר עם הגרמנים, ולשכנעם להושיט עזרה ללח"י במלחמתו באויב המשותף, בריטניה. ילין-מור השתמש בסיפור כיסוי לפיו הוא מתחזה לעובד עבור קבלן יהודי מארץ ישראל בשם שמעון דיסקין, שבנה ביצורים בשדות תעופה בסוריה ובלבנון. בעיר חלב יצר קשר עם מבריחי גבול שהיו אמורים להעבירו לטורקיה. לפתע, הגיעה אליו הוראה מאברהם שטרן לדחות את צאתו כי בדעת שטרן לצרפו למפקדת לח"י כאחראי על מחלקת ההסברה. המודיעין הבריטי גילה את מקום הימצאו, מתוך מכתב של ילין-מור שנתפס ובו כתובתו בסוריה, ובינואר 1942 אסר את ילין-מור בעיירה באב אל-הווא שליד חלב, והביא אותו לארץ ישראל למחנה המעצר מזרעה, ובדצמבר אותה שנה העביר אותו למחנה המעצר בלטרון.
בעודו במעצר, נרצח שטרן. בעקבות הרצח מונה צוות של שלושה אנשים להנהגת לח"י, יצחק שמיר, ד"ר ישראל אלדד, ונתן ילין-מור. רוב הזמן, היה אחד או יותר מבין השלושה נתון במעצר. כך היה ילין-מור עצור מ-1942 ועד סתיו 1943, ב-1 בנובמבר ברח ממחנה המעצר בלטרון יחד עם קבוצה של 19 מחברי לח"י דרך מנהרה ארוכה בת כ-75 מטרים שחפרו בסודיות גמורה במשך שמונה חודשים.
עם צאתו לחופשי, היה לאחראי על הפעולה המדינית ועל הקשרים עם גורמי חוץ של לח"י. לאחר מעצרו של אלדד, הפך גם לעורכו של ירחון לח"י – "החזית".
כל אותה עת היה מבוקש מרכזי על ידי משטרת המנדט, ופרסים בסך 500 ו-1,000 לא"י הוצאו על ראשו.
לאחר שגם שמיר נעצר, הוטל עליו גם תפקיד האחראי על הפעילות המבצעית.
היה שותף לתכנון פעולות שונות שהבולטות בהן היו ניסיון ההתנקשות בחיי הנציב העליון הרולד מקמייקל ורצח הלורד מוין במצרים, שתיהן בשנת 1944.
בספטמבר 1945 נפגש עם מנחם בגין, ישראל גלילי ומשה סנה, וסיכם איתם על הקמת גוף משותף לשלוש תנועות המחתרת שיילחם בשלטון הבריטי תחת הנהגה משותפת, מה שהוביל להקמת "תנועת המרי העברי", שפעלה עד אוגוסט 1946.
עם הוצאתו לאור של שבועון לח"י, "המעש", הועמד בראש המערכת, ופרסם בו מאמרים רבים.
בתקופה זו קבע תוכנית למדיניות חוץ חדשה של לח"י, בשם "הנייטרליזציה של המזרח התיכון", ובבסיסה התביעה לסילוק כל הגורמים האימפריאליסטים והפרו-אימפריאליסטים (בהם שליטי מדינות ערב נורי א-סעיד, המלך עבדאללה הראשון, פארוק, מלך מצרים, ונשיאי סוריה ולבנון) מהמזרח התיכון, לטובת כל עמי המרחב הסובלים מדיכוי לאומי ומניצול כלכלי.
ילין-מור התנגד לתוכנית החלוקה, ובתשובה על קבלתה בכ"ט בנובמבר, פרסם עם ישראל אלדד הודעה בשם לח"י, ובה נקבע כי "לוחמי חירות ישראל ימשיכו להילחם לאחדותה של הארץ באמצעים ההולמים את נסיבות המקום והזמן".
בשנת 1948, היה מיוזמי חטיפתו ורציחתו של חבר לח"י יהודה אריה לוי, שרצה לעמוד לצד ההגנה. ב-30 בספטמבר 1948, נעצר ילין-מור בחשד למעורבות ברצח המתווך מטעם האו"ם, הרוזן פולקה ברנדוט. בזמן ששהה במעצר בעכו בהמתנה למשפט, נולדה בתו, דורית שעיה. בית דין צבאי מיוחד בעכו לא הצליח להרשיע אותו במעורבות ברצח הרוזן ברנדוט, אך כן הרשיע אותו בפברואר 1949 בעבירות על הפקודה למניעת טרור וגזר עליו שמונה שנות מאסר בפועל. הוא שוחרר לאחר יומיים במסגרת חנינה כללית.
מפלגת הלוחמים.
באותה עת, הקימו יוצאי לח"י מפלגה בשם "רשימת הלוחמים", שהוא עמד בראשה בבחירות לאספה המכוננת, והיה חבר הכנסת היחיד שנבחר מטעמה.
בכינוס היסוד של "רשימת הלוחמים", דיבר על המצע הפוליטי של המפלגה, וטען, בפולמוס עם יתר המפלגות, כי בעוד שמפא"י "מציעה שלום ללא פרספקטיבה לעתיד", שתנועת החרות "גורסת מלחמה בלי לראות את הפרספקטיבה המדינית בסבך הגורמים", ושמפ"ם "דוגלת במלחמה למען הקמת מדינה ערבית בחלק של ארץ ישראל", מציעה מפלגתו תוכנית למלחמה לשלמות המולדת "תוך ראיית הגורמים הפועלים מסביבנו, מקרוב ובמרחקים". באותה הזדמנות טען כי ברית המועצות היא בת בריתה של ישראל, על עזרתה ב"מלחמת השחרור של העם היהודי". כחודש לאחר מכן, פרסמה המפלגה את מצעה, ובו תביעה ל"שחרור ארץ ישראל כולה מידי כל שלטון זר וכינון ירושלים כבירתה", להחזרת העם העברי מכל ארצות הפזורה למולדת, להקמת משטר סוציאליסטי של בעלות לאומית על כל אוצרות הטבע ואמצעי הייצור, הכרה במעמד הפועלים כנושא העיקרי במלחמת השחרור ובהסתדרות הכללית כמסגרת היחידה להתארגנותו של הפועל העברי, ותביעה לביסוס הכלכלה על תכנון ממלכתי-סוציאליסטי.
זמן קצר לאחר מכן, פרש הפלג הימני של לח"י בראשות ישראל אלדד מהתנועה (פלג שהיווה 9 מבין 23 חברי המועצה העליונה של המפלגה, ובהם גאולה כהן ואליהו עמיקם). בפרישתם הגדירו עצמם אנשי הפלג כ"תלמידי אברהם שטרן", המתנגדים ל"קו הפוליטי החדש" של ילין ושל חברי ה"פלג השמאלי" (ובו יצחק שמיר ומתתיהו שמואלביץ), תוך שהם מגדירים את ילין כבוגד וכ"קושר קשר עם רוסיה הסובייטית, ושונא התורה הז'בוטינסקאית והשטרניסטית כאחד".
על רקע "ועידת לוזאן" תבע בשם מפלגתו לדחות בתוקף את "ההתקפה הפוליטית של ארצות הברית", וקרא לממשלת ישראל להתנגד לביתור הארץ, להחזרת מאות אלפי פליטים ערבים, ול"כפיית שלטון זרים על ירושלים".
המפלגה התפוררה, ולא רצה בבחירות הבאות לכנסת.
חוות מרים והפעולה השמית.
ב-1954 רכש ליאון אליגולשוילי, בעל הון מצרפת, 5,000 דונם ממזרח לאשקלון, והטיל על ילין-מור להקים בשטח חווה חקלאית פרטית בשם "חוות מרים", בה גידלו בעיקר כותנה. ילין-מור ניהל את החווה עד 1965.
ב-1956, על רקע מלחמת סיני, נמנה ילין-מור, לצד אורי אבנרי, בועז עברון, עמוס קינן ואחרים, על מייסדי תנועת "הפעולה השמית" (שבתחילה דבק בה השם "מחתרת קפה הרלינגר", על שם בית הקפה בו נפגשו חבריה), תנועה רעיונית שדגלה בהשתלבות מדינית של מדינת ישראל עם שכנותיה הערביות ב"מרחב השמי". ב-1958 פרסמה התנועה מניפסט בן למעלה ממאה סעיפים המסכם את תפיסת עולמה בשם "המנשר העברי - עקרונות הפעולה השמית". התנועה האמינה כי במרחב המזרח-תיכוני קיים לאום/גזע משותף, הוא הלאום/גזע השמי, תחתיו קיימות תתי-קבוצות כמו הלאומים העברי והערבי. מבחינתם על הלאום השמי להתאחד במסגרת קונפדרטיבית. התנועה שאפה לכך שישראל תצטרף ל"מדינות הבלתי-מזדהות", ותשתף פעולה עם ג'ווהרלל נהרו ויוסיפ ברוז טיטו הבלתי-מזדהים ("הנייטרלים"), בהם ראתה את עמודי התווך של העולם הנייטרלי, במאבק כנגד האימפריאליזם המערבי והסובייטי. התנועה הכירה עקרונית בזכות הפליטים הפלסטינים לחזור למקומות מהם ברחו או גורשו במהלך מלחמת 1948, והאמינה שעל ישראל לנקוט מיד ביוזמה פעילה לפתרון חלקי של בעיית הפליטים, תוך התחשבות ב"שיקולים הביטחוניים" של ישראל. כמו כן, קראה התנועה לבטל את כל החוקים והנוהגים המפלים כלפי המיעוט הערבי במדינה (כולל הממשל הצבאי), לבטל את "חוק השבות", ולהקים מדינה פלסטינית ברצועת עזה והגדה המערבית, שתהיה קשורה בפדרציה עם מדינת ישראל, ובכך תהווה למעשה איחוד של ארץ ישראל הדו-לאומית בגבולותיה ההיסטוריים.
עם פרוץ אירועי ואדי סאליב, הביעו חברי "הפעולה השמית" תמיכה בדוד בן הרוש, טענו שמעצרו לא היה מוצדק, ותבעו לשחררו. כמו כן, הבהירו כי אם יישאר במעצר והדרך היחידה לשחררו תהיה באמצעות היבחרותו לכנסת, יהיו מוכנים להעמידו בראשות רשימתם בבחירות לכנסת הרביעית.
"הפעולה השמית" שאפה לרוץ בבחירות לכנסת הרביעית במסגרת חזית משותפת עם תנועות נוספות, ולשם כך פנתה למספר תנועות, כגון "המשטר החדש" של שמואל תמיר וערי ז'בוטינסקי, המפלגה הלאומית הספרדית בראשות שלמה כהן-צידון, תנועת ליכוד יוצאי צפון אפריקה של דוד בן הרוש ותנועת הכוח השלישי של עו"ד מרדכי שטיין, אך כל ניסיונותיה לאיחוד עם תנועות נוספות עלו בתוהו, ולכן החליטו חבריה שלא לרוץ בבחירות.
ב-1960 הקימו חברי "הפעולה השמית" את "הועד הישראלי למען אלג'יריה חופשית" (בו היו חברים גם חבר הכנסת משה סנה ותופיק טובי, שלמה כהן-צידון ואחרים), שתמך באנשי החזית הלאומית לשחרור אלג'יריה (FLN) בלחימתם בכיבוש הצרפתי של הארץ במסגרת מלחמת העצמאות של אלג'יריה, הביע התנגדות מוחלטת לקו הרשמי של ממשלת ישראל, שתמכה בצרפת, והתנגדה לעצמאות אלג'יריה, וטען כי זהו אינטרס ישראלי כמו גם אינטרס יהודי-אלג'יראי לתמוך במאבק ה-FLN.
ב-1963 היו שותפים חברי "הפעולה השמית", לצד מק"י, אל-ארד וחוגים נוספים, להקמת "הועד היהודי-ערבי לביטול הממשל הצבאי", שיחד עם מפ"ם, מק"י, אחדות העבודה, המפלגה הליברלית וחירות, ניסה לשנות את המדיניות הקיימת כלפי אזרחי ישראל הערבים.
"הפעולה השמית" הוציאה דו-שבועון בשם "אתגר", שעורכו היה ילין-מור, ויצא בין השנים 1960 ל-1968.
פעילות שלום לאחר מלחמת ששת הימים.