ב-4 במרץ 2014, במשחק בין מיאמי היט לשארלוט בובקטס, צלף ג'יימס 61 נקודות, ובכך קבע שיא קריירה. היה זה גם שיא מועדון עבור ההיט, השיא הקודם היה שייך לגלן רייס עם 56 נקודות. באותו משחק השיג שיא מועדון נוסף כאשר קלע את שמונה השלשות הראשונות במשחק, ושיא נוסף של 25 נקודות ברבע (ברבע השלישי). לאחר המשחק הגיב ג'יימס: "ההוא שם למעלה העניק לי יכולות מדהימות לשחק כדורסל".
החזרה לקליבלנד.
לאחר ארבע שנים במיאמי היט, הייתה לג'יימס את האופציה לצאת מחוזהו ולהיות שחקן חופשי, שיכול לעבור לכל קבוצה החפצה בשירותיו. בסוף חודש יוני 2014 הודיע לקבוצתו שהוא מעדיף להיות שחקן חופשי. במקביל גם חבריו דוויין וייד וכריס בוש הודיעו כי הם שחקנים חופשיים. פרשנים העריכו כי ג'יימס לא היה מרוצה מהצוות המסייע במיאמי, וכי שאר הקבוצה מלבד שלושת הכוכבים הייתה חלשה למדי, מה שהוכח לו בסוף העונה כשסן אנטוניו ספרס ניצחה את מיאמי בגמר. המהלך הוביל לחרושת שמועות על קבוצות המעוניינות לקלוט אותו. ועדיין הסיכויים נטו לכך שיישאר במיאמי.
ב-11 ביולי 2014 הודיע ג'יימס כי הוא חוזר לקליבלנד, שצירפה בנוסף לקיירי אירווינג גם את קווין לאב, במה שיצר שלישיית שחקנים ברמת אולסטאר - "שלושת הגדולים", פעם נוספת. ההודעה הייתה על ידי כתבה שפרסם בספורטס אילוסטרייטד, ללא מסיבת עיתונאים או ראיונות, כאנטיתזה להחלטה שקיבל לפני ארבע שנים שבעקבותיה זכה לביקורות רבות. הוא כתב כי הוא מרגיש צורך שהוא מעבר לכדורסל לחזור למקום ילדותו, ושבעיר כזאת הוא רוצה לחנך את ילדיו. הוא חתם לחוזה של שנתיים שבמהלכן ישתכר 42 מיליון דולר. מאמנו דייוויד בלאט אמר "אני שמח ומתרגש לאמן את השחקן הטוב בעולם. זו ברכה שאני מאחל לכולם".
במהלך חודש ינואר 2015 נעדר ג'יימס מהמגרשים למשך שבועיים בשל פציעות בברך ובגב התחתון והחמיץ שבעה משחקים, זהו רצף המשחקים הארוך ביותר שהפסיד במהלך הקריירה שלו עד לאותה עת. ב-25 בפברואר הפך לפורוורד שמסר הכי הרבה אסיסטים בתולדות הליגה, כשעבר את סקוטי פיפן ובאפריל נכנס לרשימת 20 הקלעים הגדולים בכל הזמנים, לאחר שעבר את פטריק יואינג.
את העונה סיימה קליבלנד במקום השני במזרח, בסיבוב הראשון גברה בסוויפ 0–4 על בוסטון סלטיקס. בסיבוב השני קלע ג'יימס את סל הניצחון עם השריקה לסיום במשחק הרביעי נגד שיקגו בולס. בגמר המזרח גברה קליבלנד על אטלנטה הוקס ועלתה לגמר, בכך הפך ג'יימס לשחקן הראשון מאז שחקני בוסטון סלטיקס בשנות ה- שמגיע לגמר חמש שנים ברציפות. במהלך סדרת הגמר רשם 35.8 נקודות, 13.3 ריבאונדים ו-8.8 אסיסטים בממוצע למשחק, אך ללא קיירי אירווינג וקווין לאב הפצועים הפסידה קליבלנד את האליפות לגולדן סטייט ווריורס.
ב-2 בנובמבר 2015, במהלך משחק נגד פילדלפיה, קלע ג'יימס 22 נקודות וחצה את רף 25,000 הנקודות. בכך הפך ג'יימס לשחקן הצעיר ביותר בתולדות הליגה שמגיע ל-25 אלף נקודות. ב-17 במאי 2016, חברת נייקי הודיעה שהוא חתם עמם על הסכם חסות ללא הגבלת זמן על סך מיליארד דולר, בנוסף חברת ההפקות האחים וורנר פרסמה שג'יימס ישתתף בסרט ההמשך לספייס ג'אם "". נבחר לשחק במשחק האולסטאר של 2016 ובסיום העונה הסדירה נבחר לחמישיית העונה ב-NBA בפעם העשירית ברציפות.
בפלייאוף של עונת הוביל ג'יימס את קליבלנד לניצחונות ב"סוויפ" (4-0 בסדרה) בסיבוב הראשון נגד דטרויט פיסטונס ובחצי גמר המזרח נגד אטלנטה הוקס, ולאליפות המזרח אחרי ניצחון 2–4 בסדרה נגד טורונטו ראפטורס. בסדרת הגמר, שוב נגד גולדן סטייט, הוביל ג'יימס את קבוצתו לניצחון 3–4, ולזכייה ראשונה של העיר קליבלנד באליפות בענף ספורט כלשהו מאז זו של קליבלנד בראונס בפוטבול בשנת 1964. ג'יימס זכה בפרס ה-MVP של סדרת הגמר אחרי שהציג טריפל דאבל במשחק מספר 7. בשל הזכייה באליפות המגזין ספורטס אילוסטרייטד בחר בו לספורטאי השנה.
בעונת 2016/2017 הוביל את קליבלנד למקום השני במזרח. בעונה זאת רשם כמה נקודות ציון והישגים סטטיסטיים, הוא קלע מעל 27 אלף נקודות, חלף על פני האקים אולאג'ואן ושאקיל אוניל ברשימת קלעי כל הזמנים והתייצב במקום השביעי. מסר מעל 7000 אסיסטים וקטף מעל 7000 ריבאונדים, מספרי שיא לשחקן בעמדתו. בסיום העונה הסדירה נבחר לחמישיית העונה ב-NBA וזכה בפרס האזרחות על שם ג'יי. וולטר קנדי. בפלייאוף הוביל את קבוצתו לאליפות המזרח עם הפסד בודד, תוך שהוא הופך לקלעי המוביל בפלייאוף בכל הזמנים בגמר נפגשה קליבלנד בפעם השלישית ברציפות בגולדן סטייט ווריורס, המחוזקת בקווין דוראנט והפסידה בתוצאה כוללת של 1–4. ג'יימס הוביל את קבוצתו בנקודות וסיים את חמשת משחקי הגמר עם ממוצע של טריפל-דאבל, והוא השחקן היחיד שהגיע לנתונים אלו בסדרת גמר.
בעונת 2017/2018 ב-30 במרץ 2018 שבר ג'יימס את שיא המשחקים הרצופים עם 10 נקודות ומעלה, שבו החזיק עד אז מייקל ג'ורדן - 867 משחקים. במהלך העונה הועלו חששות בנוגע ליכולתה של קליבלנד, שדורגה באחד המקומות האחרונים בליגה מבחינה הגנתית, להגיע לגמר ה-NBA שנה נוספת. במשך העונה הקבוצה החליפה רבים משחקניה בטריידים, והגיעה לסיומה כשמאזנה 32–50, והיא במקום הרביעי במזרח. בפלייאוף ניצחה קליבלנד את אינדיאנה פייסרס, את טורונטו ראפטורס ואת בוסטון סלטיקס, ובכך העפיל לברון ג'יימס לגמר הליגה השמיני ברציפות שלו. במשחק הראשון בסדרת הגמר נגד גולדן סטייט ווריורס, ג'יימס שבר שיא נקודות אישי למשחק פלייאוף כשקלע 51 נקודות, אולם למרות הופעה זו קליבלנד הפסידה את המשחק הראשון, ובסיום הסדרה הפסידה את האליפות בסוויפ. ג'יימס סיים את הפלייאוף עם 748 נק', שני רק למייקל ג'ורדן שהגיע ל-759. עם תום העונה, שוב החלו ספקולציות לגבי עתידו של ג'יימס, שהפך לשחקן חופשי במהלך קיץ 2018.
המעבר ללייקרס.
ב-1 ביולי 2018, לאחר ארבע עונות בקליבלנד הודיע ג'יימס כי יסיים את כהונתו השנייה בקליבלנד ויחתום בלוס אנג'לס לייקרס. סוכנו של ג'יימס נימק את ההחלטה לעזוב את קליבלנד בשנית בכך שג'יימס "עמד בהבטחתו" להביא את קליבלנד לאליפות. ב-9 ביולי חתם ג'יימס עם הלייקרס על חוזה בן 4 שנים בשווי 154 מיליון דולר. עונתו הראשונה בלייקרס לא הייתה מן המוצלחות, הם ניסו להחתים לצידו שחקנים בכירים נוספים כמו קאווי לאונרד ואנתוני דייוויס אך לא הצליחו בכך, ג'יימס עצמו נפצע ופספס 17 משחקים באמצע העונה והקבוצה כשלה ולא הגיעה לפלייאוף ה-NBA. זאת הייתה העונה הראשונה לאחר 14 שנים שבהן שיחק בפלייאוף. הוא נבחר לחמישיית העונה השלישית ב-NBA; לראשונה זה 12 שנים לא נבחר לחמישייה הראשונה. במהלך העונה, ב-7 במרץ 2019, עקף ג'יימס את מייקל ג'ורדן והתייצב במקום הרביעי ברשימת קלעי כל הזמנים, אחרי שקלע 31 נקודות בהפסד הלייקרס לדנוור נאגטס.
במהלך הפגרה החתימה הקבוצה את פרנק ווגל למאמן והעבירה את מרבית הבסיס הצעיר של הקבוצה לניו אורלינס פליקנס תמורת אנתוני דייוויס. ג'יימס התאים עצמו במהירות לקבוצה החדשה, והפך לרכז במשרה מלאה. ב-25 בינואר 2020 עקף ג'יימס את קובי בראיינט והתייצב במקום השלישי ברשימת קלעי כל הזמנים, לאחר שקלע 29 נקודות בהפסד הלייקרס לפילדלפיה 76'. בבוקר שלאחר מכן נהרג בראיינט בהתרסקות מסוק. עונת 2020 נקטעה בשל התפרצות נגיף הקורונה, אך המשיכה מאוחר יותר במתווה מיוחד ומקוצר ב"בועה" באורלנדו. הלייקרס השלימה את העונה כשהיא במקום הראשון במערב, וניצחה בפלייאוף את שלוש היריבות שלה בזו אחר זו בתוצאה 4:1: פורטלנד טרייל בלייזרס, יוסטון רוקטס ודנוור נאגטס, בדרך לגמר הראשון של הלייקרס מזה עשר שנים. מלבד ג'יימס, הצטיין גם אנתוני דייוויס לאורך הפלייאוף. בגמר ה-NBA פגשו הלייקרס את מיאמי היט, ניצחו 4:2 וזכו באליפות ה-NBA, כאשר לברון נבחר שוב ל-MVP של סדרת הגמר.
ב-2 בדצמבר 2020 סיכם עם הלייקרס על הארכת חוזהו בשנתיים תמורת 85 מיליון דולר.
נבחרת לאומית.
לאחר עונת רוקי מוצלחת במיוחד, זומן ג'יימס לסגל נבחרת ארצות הברית לאולימפיאדת אתונה 2004, והיה שותף לאחד הכישלונות הגדולים בתולדות הכדורסל האמריקאי, לאחר שהנבחרת הפסידה את מדליית הזהב לראשונה מאז הורשו שחקני NBA לקחת חלק בטורנירים בינלאומיים וזכתה רק במדליית הארד. ג'יימס, אשר שותף בכ-11.5 דקות בממוצע בלבד בשמונת משחקיו בטורניר, סיים אותו עם 5.4 נקודות, 1.6 אסיסטים וריבאונד אחד בממוצע למשחק.
לקראת אליפות העולם 2006 הפך ג'יימס לאחד השחקנים הבולטים בנבחרת ואף נבחר לשמש כאחד משלושת הקפטנים של ארצות הברית, יחד עם כרמלו אנתוני ודוויין וייד. באליפות עצמה קבע ממוצעים טובים של 13.9 נקודות, 4.1 אסיסטים ו-4.8 ריבאונדים (מלך הריבאונדים של ארצות הברית), אולם נבחרתו סיימה שוב במקום השלישי בלבד, לאחר שהפסידה ליוון בחצי הגמר וניצחה את ארגנטינה במשחק על המקום השלישי. כשנה לאחר מכן, באליפות אמריקה 2007, אשר שימשה גם כטורניר מוקדמות לאולימפיאדת בייג'ינג 2008, היה ג'יימס השחקן המוביל של ארצות הברית יחד עם אנתוני ואף הוביל את הנבחרת לזכייה בתואר, לאחר שקלע 19 נקודות והוריד 9 ריבאונדים בחצי הגמר נגד פוארטו ריקו והצטיין במשחק הגמר נגד ארגנטינה עם 31 נקודות, ובסך הכל קבע ממוצעים של 18.1 נקודות, 4.7 אסיסטים (שני באליפות), 3.6 ריבאונדים ו-1.5 חטיפות למשחק.