בעת שנות שלטונו של פרימו דה ריברה, רבים מהאנשים הבולטים בארגון ה-CNT החלו למתן את עמדותיהם. הם שמרו על נקודת מבט אנרכיסטית, אך לא האמינו כי הגשמת התקוות האנרכיסטיות תגיע במהרה. פדרציית האנרכיסטים האיברית (FAI) הוקמה בשנת 1927 בתוך ה-CNT, על מנת להאבק בנטייה זו.
המבנה הארגוני של הפדרציה התבסס על קבוצות זיקה עצמאיות. הפדרציה נשארה ארגון סודי ביותר, אפילו לאחר שהודו בקיומה, כשנתיים לאחר היווסדה. אופייה החשאי מקשה על אמידת מספר החברים בה, אך ההערכות הן כי היו בה בין 5,000 ל-30,000 חברים. מספר החברים עלה באופן משמעותי במהלך החודשים הראשונים של מלחמת האזרחים בספרד.
אף על פי שבארגון היו חברים אנרכיסטים מיליטנטיים ביותר כגון חואן גרסייה אוליבר ובואנוונטורה דורוטי, הארגון שמר על עקרונות פעולה אנרכיסטים. הוא איפשר חופש ביטוי מלא לחבריו, גם כאשר נתגלו חילוקי דעות משמעותיים.
הפדרציה הייתה מיליטנטית ומהפכנית ביותר, ופעולותיה כללו שוד בנקים על מנת לאסוף משאבים, וארגון של שביתות כלליות. היא תמכה במאמצי ההתנגדות לדיקטטורה של ריברה, ובשנת 1936, תרמה ליצירת החזית העממית. בתקופה בה הארגונים האנרכיסטיים החלו לשתף פעולה עם הממשלה הרפובליקנית, ה-FAI נהפך למעשה למפלגה פוליטית ומודל קבוצות הזיקה נזנח, אם כי העניין לווה בחילוקי דעות קשים.
נפילתו של ריברה והרפובליקה השנייה.
בשנת 1931 נפלה המלוכה, ונערכו בחירות לרפובליקה השנייה, בהן זכו מפלגות המרכז-שמאל במירב המושבים. ה-CNT העדיף בתחילה את הרפובליקה על פני החלופה הדיקטטורית, אך עדיין החזיק בעמדה שכל מדינה היא פוגענית מיסודה, במידות שונות של חומרה. אומנם, מערכת יחסים זו לא נמשכה לאורך זמן. שביתה שנפתחה על ידי עובדי חברת הטלפונים הובילה לקרבות רחוב בין ה-CNT לכוחות המשטרה והצבא. הצבא השתמש במכונות ירייה ורובים כנגד העובדים. שביתה דומה נפתחה מספר שבועות מאוחר יותר בסביליה. 20 אנרכיסטים נהרגו ו-100 נפצעו כאשר הצבא כיתר את מקום פגישתם של חברי ה-CNT והשמיד אותו באמצעות ארטילריה.
באותה עת פקדו מאבקים פנימיים את התנועה האנרכיסטית. מחלוקת עזה התגלעה בין ה-FAI, שאנשיה היו האנרכיסטים הצרופים בקרב ה-CNT, לבין אנשי האיגודים המקצועיים, שהשקפת עולמם הייתה קונבנציונלית יותר. אנשי FAI דגלו בטקטיקה של התקוממויות פתע, שהסינדיקליסטים תיארו אותה כאמונה "בניסים שתחולל המהפכה הקדושה".
לאנרכיסטים הייתה שיטת פעולה ייחודית. הם ותומכיהם היו צועדים יחדיו אל תוך עיירה כלשהי, משתלטים על משרדי הרשות שבה, מניפים את דגלם השחור-אדום ומכריזים על "קומוניזם ליברטריאני". אנשי המשמר הלאומי הנצורים היו נכנעים, בסופו של דבר, ואם לא התנגדו בכוח לא פגעו בהם לרעה, אם כי היו מקרים שבהם המשמר הלאומי התנגד, וננקטו נגד אנשיו צעדי ענישה אכזריים. לאחר מכן, היו האנרכיסטים מעלים באש את כל תעודות הקניין, מכריזים שהקרקע שייכת לכולם ומבטלים את השימוש בכסף.
בדרך כלל הייתה המדינה יוצאת לדכא את הכרזות העצמאות המקומיות הללו, שנחלו הצלחה מועטה בלבד, ומסבה תוך כדי כך אבדות כבדות למתקוממים. האנרכיסטים האשימו את הסוציאליסטים במעורבות בדיכוי זה, בתוקף היותם שותפים לממשלה. בתגובה על כך האשימו הסוציאליסטים את האנרכיסטים בחתירה תחת אושיות הרפובליקה, ולפיכך בהקניית יתרון לימין.
חלק מהאנרכיסטים הפעילים יותר, כגון דורוטי, הוגלו לשטחים ספרדיים באפריקה. פעולה זו הובילה למחאה והתקוממות בטרסה שבה העובדים שוב הסתערו על בנייני העיריות והניפו את דגליהם.
לאף אחת מן הפעולות האלו לא הייתה הצלחה משמעותית. הן הובילו למעצרם של אלפי אנרכיסטים ופגעו בתנועה האנרכיסטית.
לפני המהפכה.
ההתמקדות הלאומית ברפובליקה וברפורמות הובילה את האנרכיסטים לקריאות של "לפני הקלפיות, מהפכה חברתית!". על פי השקפתם, רפורמות ליברליות באמצעות בחירות היו עקרות ובלתי-רצויות, ואף מסכלות את השחרור המוחלט של מעמד העובדים.
ב-8 בינואר 1933, פרצה בקטלוניה ובאנדלוסיה שורה של התקוממויות קטנות והצהרות בדבר "קומוניזם ליברטריאני". בסרגוסה התרחשה התקוממות זמנית שלבשה צורה של קרבות רחוב והשתלטות על מספר מבנים ציבוריים.
בעיירה קסס וייחס (Casas Viejas) שבמחוז קדיס התרחש התהליך הידוע של השתלטות על בניין העיירה. 2 אנשי משמר לאומי מתו לאחר מכן מפצעיהם, והמשמר הלאומי נדרש להיכנע, אלא שאנשיו הסתגרו באחד הבניינים והמתינו לבוא תגבורת. עד מהרה הגיעה התגבורת וכיתרה את הכוח העיקרי של האנרכיסטים, שנכנעו בלי התנגדות. אולם, אחד מהאנרכיסטים שהיה ידוע בכינויו "בעל שש האצבעות" התבצר בביתו יחד עם בני משפחתו החמושים ברובי ציד וסירב להיכנע. המשטרה שרפה את ביתו, משפחתו נהרגה (מלבד בת אחת שהצליחה להימלט), והאנרכיסטים שנכנעו ללא התנגדות לפני כן נורו למוות. אירוע זה עורר גינוי רחב-היקף, אפילו מרפובליקנים שמרנים ומאנשי ימין.
שביתה חשובה נוספת התרחשה בסרגוסה באפריל, ונמשכה 5 שבועות, במהלכן רוב כלכלת העיר הייתה משותקת. חלקים אחרים במדינה תמכו בשביתה זו, ואנרכיסטים בברצלונה דאגו לכ-13,000 מילדיהם של השובתים.
ב-1933 נערכו שוב בחירות כלליות בספרד, אך הפעם גוש המרכז-שמאל נחל תבוסה. אחת הסיבות החשובות לתבוסה זו הייתה סרובם של האנרכיסטים לתמוך במפלגות אלו, בעקבות התקרית בקסס וייחס. הם היו מוכנים להצביע בעד נושאים מוגדרים, כגון הפלת המלוכה ב-1931, אך לא בעד מצע פוליטי מקיף. שיעור ההימנעות מהצבעה באזורים האנרכיסטיים המובהקים בבחירות של 1933 הגיע ל-40%-45%, לעומת כשליש במקומות אחרים.
המרכז והשמאל הביעו זעם, משום שהתנהגותם זו של האנרכיסטים סייעה לימין לנצח. יותר מכל כעסו הקומוניסטים. בעת ההיא גברה העוינות בין האנרכיסטים לקומוניסטים, בחלקו של דבר עקב ארגון "CNT שנבנה מחדש" שכוננה המפלגה הקומוניסטית של ספרד, לפי הוראת האינטרנציונל השלישי, בניסיון למשוך איגודים מקצועיים אנרכו-סינדיקליסטיים.
האנרכיסטים חברי FAI הגיבו כמעט מיד על הממשלה הימנית החדשה במספר רב של התקוממויות קטנות, בפרט באראגון. התקוממויות אלה דוכאו ביד קשה, ורק החמירו את הקרע עם האגף הסינדיקליסטי של התנועה האנרכיסטית.
אסטוריאס.
העדות הברורה ביותר למלחמת האזרחים שעמדה לבוא, התרחשה ככל הנראה בשנת 1934, בעמק המכרות של אסטוריאס. השביתה באזור נוצרה מתוך שיתוף פעולה בין סוציאליסטים (אוח"ט) לאנרכיסטים (CNT), כאשר הסוציאלסטים עלו על האנרכיסטים במספרם, אך האירועים הושפעו יותר מהלך המחשבה האנרכיסטי. לקומוניסטים הייתה השפעה כלשהי גם כן, אך מספרם היה מועט ביותר. למפלגה הקומוניסטית היו כ-1,000 חברים בשנת 1934, בעוד לארגון הסוציאליסטי, האוח"ט היו כ-1,440,000 ול-CNT היו כ-1,580,000.
השובתים המורדים מנו כ-50,000 פועלים, רובם כורים. מחסורם בנשק התקזז במידת מה הודות למיומנותם של מומחי הפיצוצים מן המכרות. השביתה החלה בהתקפה על עמדות של הצבא ושל המשמר האזרחי. בעיירה מיירס (Mieres), השתלטו המפגינים על בניין העיירה ועל מבנים של המשטרה. השובתים המשיכו משם, והשתלטו על עיירות נוספות, ולאחר לחימה עזה הצליחו להשתלט גם על בירת אסטוריאס, אוביידו. כך השיגו שליטה על רוב רובה של אסטוריאס, תחת הסיסמה "אחדות, אחיי הפרולטרים!". נמלי הים של חיחון (Gijon) ואבילס (Aviles) נשארו פתוחים. מיליטנטים אנרכיסטים שרצו להגן על ההתקוממות מפני ההגעה הצפויה של כוחות הצבא לא קיבלו מספיק נשק עקב החשדנות של הקומוניסטים, ובעקבות כך השובתים הוכנעו ביד קשה.
דיכוי המרד הונהג בידי הגנרל פרנסיסקו פרנקו, ראש המטה הכללי, שמאוחר יותר הוביל את המרד נגד הרפובליקה והפך לשליט דיקטטורי של ספרד. פרנקו שלח לאסטוריאס יחידות של לגיון הזרים ויחידות של מורים ממרוקו. כוח זה נקרא "צבא אפריקה", והוא היה הכוח הלוחם היעיל והאכזרי ביותר שעמד לרשות ממשלת ספרד. מגויסי החובה בצבא ספרד לא נקראו לקרב זה, מאחר שהממשלה חששה שהם עלולים להצטרף למורדים. שימוש בלגיונות זרים במטרה להרוג ספרדים הוביל לגינוי ציבורי גדול.
מיד לאחר פרוץ המרד הופיעו בעיתונות הימין ידיעות ככל הנראה שקריות בהן דווח על אונס נזירות (אם הבית של המנזר הנדון הכחישה בתוקף את הידיעות הללו מאוחר יותר), על ילדים שעיניהם נוקרו ועל בשרם של כמרים שנמכר למאכל. אף לא אחד מן הדיווחים הללו לא אומת בחקירות שנערכו מאוחר יותר. האלימות נגד אזרחים הסתכמה ברצח של כ-12 כמרים ו-15 אנשי עסקים בעת המהומות.
היו שטענו שסיפורי הזוועה האלה הומצאו כדי להצדיק את התנהגותם של החיילים. אסירים הוצאו להורג בירייה, קבוצה אחר קבוצה. החיילים המרוקנים, כדרכם בעת צאתם לקרב, סירסו את החללים, והיו שטענו כי בין קורבנותיהם היו גם פצועים. לגיון הזרים נהג באכזריות בנשותיהם ובבנותיהם של המורדים, לרבות מעשי אונס והטלת מומים. מרד אסטוריאס העיד על הכיוון שבו יתפתחו האירועים בעתיד.
החזית העממית.
עם התחזקותן של מפלגות הימין בספרד, מפלגות השמאל והמרכז החליטו להתאגד בברית "החזית עממית". חזית זו כללה רפובליקנים, סוציאליסטים, קומוניסטים ומפלגות שמאל ומרכז אחרות. האנרכיסטים סירבו לתמוך בה, אך גם סירבו לתקוף אותה, ובכך תרמו לעליית כוחה. בבחירות הכלליות של 1936, החזית העממית זכתה במירב הקולות, והביסה את הימין.