ב-1648 החל סידני לכהן כנציג בפרלמנט "המקוצץ" (Rump Parliament). הוא התנגד להתערבות הצבא בענייני הפרלמנט, ובתחילה התנגד גם למשפט ולהוצאה להורג של צ'ארלס הראשון, מלך אנגליה, בטענה שלבית המשפט אין סמכות לשפוט את המלך. היה לו תפקיד במספר ועדות פרלמנטריות, ובמיוחד בוועדה שעסקה בנושאים איריים. ב-1652 הוא מונה למועצת המדינה והחל לעסוק בעיקר במדיניות חוץ. הוא קידם מדיניות אגרסיבית שהשפיעה על פריצת מלחמת הולנד–אנגליה הראשונה. ההצלחות הצבאיות של אנגליה בתקופת הפרוטקטורט, תחת שלטון אוליבר קרומוול, הרשימו את סידני וסייעו לו לגבש תפיסת עולם רפובליקנית. בנושא ההוצאה להורג של צ'ארלס דעתו השתנתה: ב-1659 הוא כתב שהיה זה המעשה הצודק והאמיץ ביותר שנעשה אי פעם באנגליה או בכל מקום אחר. עם זאת, סידני סלד גם מהפוליטיקה של קרומוול. לאחר שקרומוול פיזר את הפרלמנט ב-1653, סידני חזר לפנסהורסט פלייס והפך לאחד ממבקריו הבולטים. ב-1656 התלונן אחיו הבכור לסידני האב על כך שהוצג באחוזה מחזה המהווה עלבון פומבי ללורד פרוטקטור. מכתב זה הוא שאחראי לאגדה לפיה בפלייסהורסט הוצג המחזה יוליוס קיסר של שייקספיר, עם סידני בתפקיד ברוטוס. ג'ונתן סקוט כתב על אגדה זו, שהיא "סיפור טוב מכדי לא להיות אמת". ב-1683 סידני כתב שהוא תמיד התייחס לקרומוול כטיראן וגם פעל נגדו.
רסטורציה וגלות.
לאחר מותו של קרומוול וההדחה של בנו בשנת 1659, חזר סידני לכהן בפרלמנט המקוצץ. עבודתו התמקדה שוב בעיקר בענייני חוץ. הנושא העיקרי היה המלחמה הדנית-שוודית שאיימה על הגישה של אנגליה לאספקה מהים הבלטי דרך מצר הים ארסונד. סידני היה הדמות הדומיננטית במשלחת הדיפלומטית לפתרון המשבר. הוא נקט במדיניות אגרסיבית ולא שגרתית של קידום מטרות דיפלומטיות באמצעות איום צבאי על שוודיה. המשלחת התחילה בדיונים עם הנציגות ההולנדית, שלה היו אינטרסים דומים לאלה של אנגליה, במטרה להבטיח אפשרות של בניית צי משותף, שבמידת הצורך יוכל לכפות הסדרי שלום. לאחר מכן הוא נפגש עם מלך שוודיה, קרל העשירי והגיש לו את תנאי אמנת השלום, שלהם הדנים כבר הסכימו, תוך איום בענישה צבאית. המלך הזועם איים על סידני בחרבו. בניגוד לעמדתו, ראש המשלחת אדוארד מונטגיו החליט להחזיר את הצי לאנגליה, פעולה שהקטינה את ההשפעה של האנגלים. לפי הביוגרפיה של מונטגיו, סידני אמר שבגין פעולה זו מגיע לו לאבד את ראשו. בסיכומו של דבר השוודים חתמו על האמנה במסגרת הסכם קופנהגן, גם בלי נוכחות הצי האנגלי.
במסגרת אותה משלחת לשוודיה ודנמרק, חתם סידני על ספר האורחים באוניברסיטת קופנהגן במילים "Manus haec inimica tyrannis Einse petit placidam cum libertate quietem" - "יד זו, אויבתם של עריצים, בחרב מבקשת שלום עם חירות". חלקו האחרון של משפט זה היה למוטו של מדינת מסצ'וסטס ואוניברסיטת מסצ'וסטס באמהרסט בארצות הברית.
עם הרסטורציה של המלוכה באנגליה, מעמדו של סידני התערער והוא החל לשקול אם לחזור לממלכה או לצאת לגלות. סידני הכיר בסמכות של הפרלמנט להכיר במלוכה, אך סירב להביע חרטה על מעשיו בזמן המלחמה, ועל אף שלא תמך בהוצאה להורג של המלך בעת שבוצעה, הוא סירב כעת לגנותה. שמועות על תמיכתו ברפובליקניזם חסר פשרות הגיעו לאנגליה, ובחצר המלך החדש, צ'ארלס השני, הידיעות על התנהגותו האגרסיבית כלפי מלך שוודיה לא התקבלו בברכה. כשהבין סידני שחייו עשויים להיות בסכנה באנגליה הוא החליט לגלות לרומא, שם שהה בשנים 1660–1663. חברו, סר הנרי ויין , שהיה בן בריתו בפרלמנט ושותף פוליטי, הוצא להורג ב-1662 לאחר שהוחרג מהחנינה שהוענקה לאלה שהתתפו במלחמה ובשלטון האינטרגנום.
ברומא, סידני נהנה מתנאי מגורים נוחים, שניתנו לו בהזמנת הקרדינל קמילו פמפילי, אחיינו של האפיפיור אינוקנטיוס השמיני. עם זאת, הוא מצא את עצמו מבודד מחבריו והחליט לעזוב לארצות השפלה. בזכרונותיו הוא כתב שרק בסיועם של זרים הוא ניצל מניסיון התנקשות ברומא. בדרכו, הוא ביקר באוניברסיטת ז'נבה הקלוויניסטית. בספר האורחים של האוניברסיטה הוא חתם "Sit sanguinis ultor justorum" - "שתהה נקמה בעבור הדם של הצדיקים". משם הוא המשיך לבריסל ולאאוגסבורג, שם ניצל מניסיון התנקשות נוסף.
סידני הגיע לבסוף להולנד, כשברקע הייתה מלחמת הולנד-אנגליה השנייה. הוא קיווה לשתף פעולה עם ההולנדים כדי לפלוש לאנגליה, להביס את צ'ארלס השני ולהכריח את הקמתה של רפובליקה אנגלית. אולם, ההולנדים דחו את הצעותיו וגם חבריו הרפובליקנים הגולים לא ששו לשתף עמו פעולה.
בשנים 1665–1666 הוא כתב את "משפטי החצר" (Court Maxims), חיבור שתקף את תהליך הרסטורציה וקרא לאזרחי אנגליה לחזור בהם ולמרוד במלוכה. החיבור הביע את עמדותיו הרפובליקניות וכלל ביקורת על שלטון אבסולוטי ורדיפה דתית. החיבור פורסם לראשונה ב-1996.
הניסיונות של סידני לקדם מרד המשיכו ב-1666 כשהוא הגיע לפריז, שם נפגש עם המלך לואי הארבעה עשר. הוא הציג את תוכניותיו בפני המלך, שתמך בהולנד בזמן המלחמה, וביקש מימון וחיילים. המלך הצרפתי סיפק לסידני סכום כסף נמוך בהרבה מזה שביקש וסירב לשלוח חיילים לאנגליה, כך שהתוכנית לא יצאה לפועל. משכשלו מאמציו הוא פרש למונפלייה, שם שהה עד 1670. לאחר מכן עבר לנראק (Nérac) שבגסקוניה, שם חי עד חזרתו לאנגליה ב-1677.
חזרה לאנגליה ומשבר ההחרגה.
בשנת 1677 קיבל סידני חנינה מותנית ורשות לחזור לאנגליה מצ'ארלס השני, בתנאי שלא יעסוק בדברים שמנוגדים לרצון הכתר. החנינה הושגה בזכות קשריו של האחיין של סידני, הנרי סביל, שהיה שגריר בפריז. בזכרונותיו הוא הסביר שהוא השתכנע לחזור לאנגליה מתוך רצון לעזור לאביו המזדקן. סידני האב נפטר ב-2 בנובמבר 1677 בפנסהורסט פלייס, כחודשיים לאחר שאלג'רנון חזר. לאחר מכן הצהיר סידני שבכוונתו לטפל בנושאים הפיננסים הקשורים בירושה של אביו ולפרוש חזרה לגסקוניה. אולם, סכסוך ירושה בין אלג'רנון לאחיו פיליפ, שבמסגרתו נעצר אלג'רנון למספר חודשים ונאלץ לנהל הליך משפטי ממושך, הכריח אותו להישאר בבית המשפחה בלונדון.
בלונדון סידני התקרב לחוגי האופוזיציה והמשיך לנסות לקדם את תוכניותיו למרד. השנים 1678–1683, היו שנים של משבר פוליטי חריף. תאוריית הקונספירציה "המזימה האפיפיורית", לפיה קיים קשר קתולי לפגוע במלך ולהבטיח את שלטון יורש העצר הקתולי ג'יימס, דוכס יורק, טלטלה את הממלכה. האופוזיציה המתגבשת כנגד צ'ארלס וג'יימס (שיש המזהים אותה כתחילת התהוותה של המפלגה הוויגית) פעלה כדי למנוע את המלוכה מג'יימס, תוך מאמצי חקיקה בעניין. בתגובה המלך פיזר את הפרלמנט.
בתוך כך, סידני פיתח רשת של קשרים פוליטיים. הוא קיים קשרים עם השגריר הצרפתי, שדיווח לפריז על החשיבות של סידני ועל יכולתו לשרת את האינטרסים הצרפתים. הוא גם עזר לצרפתים ולחבריו באופוזיציה להפיל את לורד דנבי וקיבל על כך תמורה כספית מהצרפתים. בנוסף, למרות הבטחתו למלך שלא יתערב בפוליטיקה אם יורשה לחזור לאנגליה, הוא ניסה, ללא הצלחה, להיבחר לפרלמנט בשלוש מערכות בחירות במהלך המשבר. לאחר שהמלך פיזר את הפרלמנט ב-1681, סידני השתתף בחיבור כתב הגנה על פעילות הפרלמנט (A Just and Modest Vindication of the Proceedings of the Two Last Parliaments).
לפי ההיסטוריון ג'ונתן סקוט, סידני לא היה חלק מהחוג הפוליטי של הרוזן שפטסברי, שהוביל את המאמצים להחריג את ג'יימס מסדר הירושה של הכתר באמצעות חקיקה. למעשה, שפטסברי וסידני סלדו זה מזה וסירבו לשתף פעולה. סידני התיידד עם חוג רדיקלי יותר, שכלל את סלינגסבי בת'אל וויליאם ג'ונס. הבעיה המרכזית עבורו לא הייתה יורש העצר הקתולי, אלא מוסד המלוכה עצמו. האסטרטגיה שלו ושל מקורביו הייתה לקדם עימות חסר פשרות בין הפרלמנט לבין המלך, והם סלדו לא רק מבית סטיוארט, אלא גם מהרעיון של מלוכה מבית אורנז' או מונמות'. בנוסף, הם דאגו, עד שנת 1682, לביסוס הכוח של האופוזיציה בבתי המשפט ובמשרד השריף בלונדון.
במהלך המשבר, בין השנים 1681–1683 סידני כתב את חיבורו הידוע ביותר, "מאמרים על הממשל", בו הוא הפריך את גישתו האבסולוטית של רוברט פילמר, טען בזכות מרד חמוש כנגד משטרים דכאניים, מחה כנגד אי-סובלנות דתית והגן על העקרונות הרפובליקניים, חירות, תבונה ומידה טובה (vitrue).
משפט והוצאה להורג.
האופוזיציה לצ'ארלס וג'יימס נחלשה משמעותית בשנים 1681–1683. ב-1681 הרוזן שפטסברי עדיין יכול היה לחמוק ממשפט בעוון בגידה היות שחבר המושבעים הגדול בלונדון כלל בעיקר את תומכיו. סידני היה מעורב ביצירת המערכת הזו, שבמסגרתה חברי המושבעים בלונדון היו לכוח פוליטי ושימשו כדי להגן על האופוזיציה מפני הכוח של המלך. במקרים מסוימים, הכוח של האופוזיציה בבתי המשפט בלונדון אף הביא לכליאתם ולהוצאתם להורג של מתנגדיהם. אולם, בקיץ 1682 התהפכו היוצרות כשהנאמנים למלוכה הצליחו למלא את חברי המושבעים בתומכיהם. שפטסברי נאלץ לברוח להולנד, והיכולת של אחרים באופוזיציה, כגון סידני, להימלט ממשפט נפגעה משמעותית.