גוארדיולה היה קשר מוכשר שניחן בראיית משחק טובה. תפקידו בברצלונה תואר כ"כדורגלן המארגן" של הקבוצה. גוארדיולה אמנם לא היה מהיר או זריז כשחקנים אחרים, או בעל כושר גופני מהמעלה הראשונה, אך מבחינה התקפית נודע גוארדיולה בזכות יכולת המסירה המדויקת והמתוזמנת היטב שלו למרחקים ארוכים, שהניבה לאורך השנים מעל ל-160 בישולים לחבריו לקבוצה בברצלונה. כמו כן, יכולת הבקעת השערים שלו הסתמכה על בעיטות ארוכות טווח ועוצמתיות. באופן זה הבקיע את מרבית שערי השדה שלו בקריירה. מבחינה הגנתית, הצליח גוארדיולה להקדים, הודות לראיית המשחק שלו, את יריביו ובכך לחטוף מהם את הכדור באופן נקי.
גוארדיולה הטביע את חותמו על חולצה מספר 4, שלבש במשך רוב הקריירה שלו. כשאוהדי ברצלונה מתייחסים ל"מספר 4 קלאסי", הם מתכוונים לשחקן שעמדתו וסגנונו דומים לאלו של גוארדיולה. נאמר כי שחקנים שגדלו במערכת הנוער של ברצלונה, כדוגמת צ'אבי, אנדרס אינייסטה וססק פברגאס, חונכו לשחק כמו גוארדיולה ורואים בו מודל לחיקוי.
קריירת אימון.
בקיץ 2005 החל גוארדיולה ללמוד בקורס מאמנים של התאחדות הכדורגל הספרדית. שנה לאחר פרישתו, ב-21 ביוני 2007, החל לאמן את ברצלונה אתלטיק, קבוצת המילואים של ברצלונה (יחד עם עוזרו פרנססק וילאנובה). בהנהגתו, עלתה הקבוצה מן הליגה הרביעית בספרד לליגה השלישית. תחילת העונה הייתה לא קלה לקבוצה, והיא התקשתה מאוד במשחקי החוץ שלה. בחלון ההעברות צירף שחקן חדש לקבוצה, ובכך הצליח גוארדיולה לשנות את מצבה, ולראיה הגיעו שני ניצחונות חוץ רצופים. רצף תוצאות חיוביות הבטיח, ארבעה מחזורים לסיום העונה, את הגעת הקבוצה לפלייאוף המכריע את העלייה לליגה השלישית. בזכות ניצחון במחזור האחרון זכתה הקבוצה באליפות הליגה הרביעית בפעם השנייה בתולדותיה. לאחר מכן ניצחה בפלייאוף ועלתה לליגה השלישית.
פילוסופיית האימון של גוארדיולה.
בתום העונה התמנה להיות מאמן הקבוצה הבוגרת. חמשת השחקנים שהוחתמו בחלון ההעברות של הקיץ היו דני אלבס, סיידו קייטה, אלכסנדר חלב, מרטין קאסרס וג'רארד פיקה. גוארדיולה, בדומה לקודמו פרנק רייקארד, יישם מערך 4-3-3. אך למרות הדמיון במערך הבסיסי של הקבוצה, ההבדל בין שני המאמנים ניכר מאוד. שחקני ההתקפה של הקבוצה הפעילו לחץ על שחקני ההגנה של היריב וניסו פעמים רבות יותר לחטוף את הכדור קרוב לשער היריבה. שחקני הקבוצה החלו להחזיק בכדור משך זמן רב יותר מאשר בעבר, תוך שהם מניעים את הכדור בסבלנות ומתמסרים בעיקר במסירות קצרות וזריזות, בנגיעה בודדת בכדור. טקטיקה זו הסתמכה במידה ניכרת על הכישרון והיכולת הטכנית של השחקנים, למשל אלו של הקשרים צ'אבי ואנדרס אינייסטה. בזכות אסטרטגיה זו, היו לשחקני הקבוצה היריבה פחות הזדמנויות לתקוף מצד אחד, ומצד שני הם נעשו מותשים ומתוסכלים בניסיון לחטוף את הכדור.
גם מחוץ למגרש יישם גוארדיולה כללים שונים. אחד הבולטים שבהם היה ההקפדה הרצינית על משמעת בקרב שחקני הקבוצה, ובראשם הוקפד על ההגעה בזמן לאימונים. שחקנים שאיחרו קיבלו קנס כספי, ללא קשר למעמדם החברתי או המקצועי. בנוסף לכך, התקיימה בקרה רבה סביב הרגלי התזונה של השחקנים. בניגוד לתקופתו של רייקארד, חויבו השחקנים לאכול במועדון ארוחות בוקר וצהריים, שהורכבו ממאכלים מזינים. הבדל בולט נוסף בין שני המאמנים הייתה הגישה לחדר ההלבשה של הקבוצה. גוארדיולה לא התיר לגורמים זרים (כגון אנשי תקשורת), כמו גם לרוב עובדי המועדון, להיכנס אליו, לעומת רייקארד שלא הגביל את הכניסה לחדר ההלבשה.
ברצלונה.
עד סיום הסיבוב הראשון בליגה זכתה הקבוצה להצלחה רבה – היא הגיעה למקום הראשון הן בבית בליגת האלופות והן בליגה הספרדית, עם הפרש של 12 נקודות מהמקום השני וממוצע שערי זכות של שלושה למשחק. הקבוצה השלימה את הסיבוב הראשון המוצלח ביותר בתולדות הליגה, עם 50 נקודות.
גוארדיולה הנהיג את ברצלונה בדרכה לזכייה בטרבל ראשון בהיסטוריה של הכדורגל הספרדי – זכייה באליפות ספרד, בגביע המלך ובליגת האלופות באותה עונה. בדרכה לאליפות הבקיעה ברצלונה 105 שערי זכות - שיא של המועדון – והביסה את יריבתה בליגה, ריאל מדריד, באצטדיונה הביתי בתוצאה 2:6. בדרכה לזכייה באליפות אירופה ניצחה את אולימפיק ליון, באיירן מינכן וצ'לסי, ובמשחק הגמר את מנצ'סטר יונייטד. בעקבות הזכייה בליגת האלופות הפך גוארדיולה למאמן הצעיר ביותר שזוכה בתואר זה בפרט ובטרבל בכלל.
בקיץ הבא הוחתמו במועדון, לפי בקשתו של גוארדיולה, השחקנים זלאטן איברהימוביץ', מקסוול ודימיטר צ'יגרינסקי. עונתו השנייה בקבוצה הבוגרת החלה בזכייה בשני תארים: בסופר קאפ הספרדי ובסופר קאפ האירופי, לאחר שהקבוצה גברה על אתלטיק בילבאו ושחטאר דונצק, בהתאמה. בעונה זו לוח המשחקים של הקבוצה היה עמוס במשחקים רבים, שכן הקבוצה השתתפה במספר רב של מפעלים, ולפיכך החל צוות האימון להכין סרגל מאמצים, תוכנית אימונים עונתית וייחודית שבה מידת הקושי באימונים דינאמית ותלויה במיקום בציר הזמן של העונה. על פי התוכנית, עד חודש אוקטובר לא הושם דגש על הכושר הפיזי של השחקנים, והוא היה נמוך יחסית, אך הוא נבנה בהדרגה לקראת שיא ראשון בנובמבר ובדצמבר, בהם נערכו הקלאסיקו ואליפות העולם לקבוצות. בינואר ובפברואר שוב הופחת הדגש שהושם על הכושר הפיזי, ולבסוף הוא עלה לשיא נוסף למשך השלבים המכריעים בליגת האלופות ובליגה הספרדית. בדצמבר זכה גוארדיולה עם הקבוצה באליפות העולם לקבוצות לאחר ניצחון בגמר על אסטודיאנטס. בכך השלימה הקבוצה זכייה בשישה תארים בשנת 2009, הישג שלא השיגה אף קבוצה אירופית עד אז. בינואר 2010 סוכמה עם גוארדיולה הארכת חוזהו בברצלונה לשנה נוספת, עד סוף עונת 2010/2011.
בעונה זו קידם גוארדיולה את שחקני הבית הצעירים פדרו וסרחיו בוסקטס, שתפסו מקום קבע בהרכב על חשבונם של יאיא טורה ותיירי הנרי הוותיקים יותר. יתר על כן, החל להשתמש במערך 4-4-1-1, כשהוא מציב את ליונל מסי בעמדת החלוץ הנסוג, במקום עמדת הקיצוני ימני ששיחק בה לפני כן, מאחורי איברהמוביץ' כחלוץ המרכזי. מעבר זה התגלה כיעיל מאוד עבור הקבוצה בכלל, שזכתה באליפות עם 99 נקודות, מספר הנקודות הגבוה ביותר שצברה קבוצה ספרדית בליגה עד אותה עונה, ועבור מסי בפרט, שהבקיע בעונה זו כמות שיא של שערים בכל המסגרות - 47 בסך הכול. בליגת האלופות, הודחה ברצלונה בחצי הגמר על ידי אינטר מילאנו, ששיחקה בשיטת משחק הגנתית מאוד, בייחוד במשחק הגומלין, בניגוד לשיטה ההתקפית של ברצלונה.
לקראת עונת 2010/2011 עבר סגל השחקנים מספר שינויים נוספים. איברהמוביץ', טורה וצ'יגרינסקי עזבו, ומנגד הצטרפו אל הקבוצה דויד וייה, אדריאנו וחאבייר מסצ'ראנו. בעונה זו שינה שוב גוארדיולה את מערך המשחק של הקבוצה – הוא החזיר את מערך ה-4-3-3, אך השאיר את מסי לשחק במרכז, כחלוץ נסוג, ואת וייה הסיט לצד שמאל, במקום עמדת החלוץ המרכזי אליה התרגל בקבוצותיו הקודמות. ברצלונה צברה נקודות בליגה בקצב דומה לעונה הקודמת, ובסופה זכתה באליפות שלישית ברציפות. אחד מהשיאים בעונה זו היה בניצחון 0:5 בקלאסיקו מול ריאל מדריד. בעונה זו אירע תקדים ייחודי בהיסטוריית ההתמדדויות בין ברצלונה וריאל מדריד – השתיים התמודדו ארבע פעמים בהפרש של 18 ימים - בליגה, בגמר גביע המלך ופעמיים בחצי גמר ליגת האלופות. במשחק הליגה נפרדו הקבוצות בתיקו 1:1, אך בגמר הגביע נוצחה ברצלונה בתוצאה 1:0. לאורך ימים אלו התלונן ז'וזה מוריניו, מאמן ריאל מדריד, על כך שפעמים רבות נעשה שיפוט לא צודק לטובתה של ברצלונה. דבריו גררו תגובה לא שגרתית מצד גוארדיולה, שקילל את מוריניו במהלך מסיבת עיתונאים שהתקיימה לפני המשחקים במסגרת ליגת האלופות. לבסוף הצליחה ברצלונה להעפיל לגמר ליגת האלופות לאחר ניצחון בתוצאה מצטברת של 3:1. בגמר פגשה ברצלונה את מנצ'סטר יונייטד, אלופת אנגליה, ניצחה בתוצאה 3:1 וזכתה בליגת האלופות בפעם השנייה בתוך שלוש שנים.
עונתו הרביעית של גוארדיולה בברצלונה החלה עם עזיבתם של גבריאל מיליטו, ז'פרן ובויאן קרקיץ'. שתי רכישות משמעותיות בוצעו במהלך חלון ההעברות של הקיץ: אלכסיס סאנצ'ס עבר מאודינזה וססק פברגאס, שגדל במחלקת נוער של ברצלונה, עבר מארסנל. שני שחקנים קודמו באופן מלא מברצלונה ב': טיאגו אלקנטרה ואנדראו פונטאס. באוגוסט זכתה ברצלונה בסופר קאפ הספרדי הודות לניצחון ריאל מדריד בתוצאה המצטברת 5:4. ב-26 באוגוסט זכתה ברצלונה בסופר קאפ האירופי לאחר שניצחה את פורטו 2:0. עם התואר הזה הפך גוארדיולה למאמן המעוטר ביותר בהיסטוריית המועדון, עם 12 תארים, חולף על פני יוהאן קרויף. את שנת 2011 סיימה ברצלונה עם זכייה בתואר החמישי לשנה זו – היא זכתה באליפות העולם לקבוצות לאחר שהביסה את יריבתה הברזילאית, סנטוס, 4:0.