בירושלים התאכסן שטרוק בביתו של ד"ר אלעזר הלוי גרינהוט, מנהל בית היתומים היהודי בעיר. לבד מביקור באתרים הקדושים בעיר ובמוסדות הציבור כגון "משגב לדך" ובית החולים החדש "שערי צדק", נפגש עם החכם באשי והתעניין באופן חלוקת כספי "החלוקה". לאחר ביקור בחברון ובעבר הירדן, המשיך שטרוק בביקור במושבות היהודיות כדוגמת ראשון לציון, גדרה וזכרון יעקב, וכן בחיפה ובסג'רה.
במהלך מסעו יצר שטרוק רישומים של נופי הארץ ושל דמויות שונות, אותם עיבד בביתו שבגרמניה לתחריטים. בשנת 1904 יצא בברלין הספר "רישומי מסע בפלשׂתינה" ("Reisebilder aus Palästina"), בו מופיעים תיאוריו של שטרוק לצד טקסט של פרידמן. בשנת 1905 הוא פרסם יצירה ליד הכותל המערבי.
את יצירתו הידועה ביותר מתקופה זו – "דיוקן תיאודור הרצל" (1903) – יצר שטרוק בעקבות פגישתו עם הרצל בווינה ביום 21 במאי 1903 כפי שכתב ביומן המסע. לאחר המסע יצר שטרוק סדרה של רישומים בביתו של הרצל בווינה, ששמשו כבסיס להכנת היצירה. המניע ליצירת העבודה היה כנראה התרשמותו של שטרוק מאישיותו של הרצל והאמונה הציונית העמוקה שלו. במהלך הקונגרס הציוני העולמי ה-6 בבזל נפגש שטרוק פעם נוספת עם הרצל, אשר חתם על כמה מעותקי התחריט. התחריט התפרסם מאוד בקרב הקהילות היהודיות הציוניות. מבקר האמנות וחברו של שטרוק קרל שוורץ תיאר את משמעותו הסמלית במונחים מטאפיזיים – "כנראה, שאף האמן ליצור דמות אידיאלית של אחד מנביאי ישראל, ודבר זה הצליח בידו. תיאדור הרצל חי בלב כולנו באותו דיוקן שטבע האמן שטרוק; זו הייתה תמונתו של הרצל בה"א הידיעה: ההוזה השקוע במשאת-נפשו, שעינו צופות אל העתיד". לאחר מותו של הרצל בשנת 1904, יצר שטרוק מתוך רישומיו כמה הדפסים נוספים שבהם מופיעה דמותו של המנהיג הציוני.
הצלחה בברלין, 1904–1915.
מבחינה אמנותית הפך שטרוק לאחד האמנים המצליחים ביותר בגרמניה בתחום התחריט. בשנת 1904 יצר ספר ובו 81 מתחריטיו בליווי הקדמה מאת מקס אוסבורן. ב-12 בינואר הצטרף רשמית כחבר בתנועת "הזצסיון הברלינאי", והציג בתערוכותיה באופן עקבי עד שנת 1913.
פרסומו הגובר של שטרוק והעניין שלו בקידום הציונות הביאו אותו לחבור לקבוצת האינטלקטואלים היהודים שקידמו את הרעיון של בוריס שץ בדבר פתיחת מוסד אמנותי בארץ ישראל. בשנת 1906 פורסם בגיליון השני של כתב העת "אלטנוילנד" מאמר שפירט את תוכנית הקמתו של "בצלאל", ועליו היו חתומים, לצד שטרוק ושץ, גם ליליין, אוטו ורבורג, זליג סוסקין ואחרים. בהמשך נמנה שטרוק עם הוועד שתמך ופיקח על הקמת "בצלאל" בברלין.
ספרו הידוע והמצליח של שטרוק "אמנות התחריט" ("Die Kunst des Radierens") יצא בברלין בשנת 1908 בהוצאת פאול קסירר. הספר תיאר את תהליך הדפסת התחריט, תוך מתן הדגמות ואיורים מאת שטרוק. בעקבות הפופולריות של הספר, שנבעה מפנייתו לקהל האמנים ולציבור הרחב גם יחד, הודפס הספר בארבע מהדורות נוספות בין השנים 1912–1923. למהדורה האחרונה אף צירף שטרוק רפרודוקציות מאת אמנים מודרניים כגון מארק שאגאל, פבלו פיקאסו ולסר אורי. הספר ביסס את פרסומו של שטרוק כאמן מוביל בתחום ההדפס, ואמנים רבים, כגון יעקב שטיינהרדט, לסר ושגאל נעזרו בו לשם לימוד טכניקה זו.
קשר הדוק במיוחד פיתח שטרוק עם הצייר האקספרסיוניסט לוביס קורינת החל משנת 1908. קורינת, שהיה חבר בזצסיון, ואף כיהן כיושב ראש הזצסיון הגרמני החל מ-1915, נעזר בשטרוק בלימוד טכניקת ההדפס. קשרים אלו נמשכו גם לאחר קרע בין שטרוק לתנועה, שסירבה להציג את עבודותיו בתערוכה המשותפת של שנת 1913 ופרישתו של שטרוק ממנה. עדות לקשר ההדוק בין השניים ניתן למצוא בקבוצת תחריטים שיצר קורינת בשנת 1922 שנושאם הוא "מחול המוות". בשניים מן התחריטים האקספרסיוניסטים מופיעים דיוקנותיהם של שטרוק ואשתו.
בשנת 1911, בהיותו בן שלושים וחמש בלבד, יצא קטלוג מקיף של יצירתו בשם "יצירתו הגרפית של הרמן שטרוק" ("Das graphische Werk von Hermann Struck") בעריכת ארנולד פורטלגה (Fortalge) וקרל שוורץ (Karl Schwarz), ובו הובאו פרטים על למעלה מ-250 מיצירותיו. חמש שנים לאחר מכן יצא ספר עבודות נוסף בשם "ההומור של שטרוק" ("Der Humor bei Struck"), שבו ניסה שטרוק להראות צדדים קלילים יותר ביצירתו, שהוצנעו בספרם של פורטלגה ושוורץ.
בנוסף להוצאות מסחריות אלו הוציא שטרוק מהדורות מצומצמות של קובצי תחריטים כגון נופים מ"שירקה ובראונלגה" ("Aus Schirke und Braunlage") משנת 1912 ו-"משולי העיר הגדולה" ("Vom Rande der Großstadt"). נופים אלו שורטטו בנטייה לצמצום פרטים ובקווים עדינים. למרות השמרנות בבחירת הנושאים בולטת בהם הנטייה המודרנית ליצירת משטחים ולעיצוב גאומטרי של הקומפוזיציה.
כראש תנועת 'המזרחי' הביע שטרוק דאגה לריחוק ההולך ומתגבר בין התנועה הציונית לבין המסורת והדת היהודית. את גישתו זו הביע גם בעת שהשתתף בארבעה קונגרסים ציוניים שנערכו באירופה בין 1907 ל-1913. "אין אני דורש תעמולה דתית מאת ה-"Die Welt" כי אם נויטרליות", הוא כותב במכתב מה-1 בספטמבר 1908 לדוד וולפסון, נשיא ההסתדרות הציונית העולמית, "אין לי אותו המשקל וצעיר לימים אני יותר מדי מכדי להיות רשאי לתת לך, למנהיגה המנוסה של התנועה, הוראות. אך הנני מרגיש חובה לעצמי, עם כל יראת הכבוד, להפנות את תשומת לבך לכך שעתיד אתה לדחות את האורתודוקסיה בשתי ידיים מהתנועה הציונית אם לא תשנה את עמדתך ואת יחסך אלינו, אנו מחפשים אך ורק אורח קיום בתוך הציונות".
שירות בצבא הגרמני, 1915–1919.
ב-23 ביולי 1915 התנדב שטרוק בן ה-39 לצבא הגרמני, שנלחם במלחמת העולם הראשונה. בתחילה שירת כמתרגם וכצנזור במטה הפיקוד באובר אוסט, אזור השלטון הגרמני במזרח אירופה. אולם בשנת 1917 הועבר, על פי בקשתו, לחזית הרוסית. על שירות זה זכה בעיטור "צלב הברזל" מדרגה שנייה. בתפקידו בחזית שימש שטרוק כממונה על עניינים יהודיים. שירותו הצבאי הפגיש אותו עם הקהילות היהודיות במזרח אירופה ובפולין בפרט. תפקידו כמתווך בין קהילות אלו לבין שלטונות הצבא הגרמני הכובש נועד להשפיע על היהודים להישאר נייטרליים ולא לתמוך בכוחות הלאומיים הפולנים. שטרוק ניסה לגשר בין הזדהותו הכפולה לצבא הגרמני ולזהותו היהודית. במכתב לבני משפחתו כתב על תפקידו הכפול: "בתחום הרחב של הסוגיות לפתרון, תמיד יש לבחור ולטפל ללא לאות באלו, שבהן האינטרסים הגרמניים והיהודים חופפים. שוב ושוב צריך לעמול כדי ליצור מצב, שבו ניתן יהיה לנטרל במידה רבה ככל האפשר סתירה בין שני אינטרסים הללו".
בתפקידו היה שטרוק מעורב בתחומים שונים של הקהילות היהודיות, החל משאלות פרנסה וחלוקת כספי סיוע ועד לשאלות בנושא החינוך וגורלם הפוליטי של היהודים. הוא שלח דוחות ודיווחים גם לראשי התנועה הציונית בגרמניה. בראייתו האופטימית ניסה לקרב חוגים גרמנים אל הנושא הציוני, תוך התעלמות מנטיות אנטישמיות שרווחו בחוגים אלו.
בסיום המלחמה הוזמן שטרוק להשתתף כמומחה בענייני היהודים בוועידת השלום בפריז מטעם הממשלה הגרמנית. בראיון שנתן לעיתון הגרמני "דוֹיְטְשֶׁה אַלְגֶמַיְינֶה צַיְיטוּנְג" ("Deutsche Allgemeine Zeitung") לקראת הוועידה תיאר את עמדתה האוהדת של גרמניה ביחס לציונות. בנוסף תיאר את השאיפה למתן אוטונומיה תרבותית ליהודים בארצות אירופה, העתיד להתממש בעזרת הממשלה הגרמנית ובעזרת חבר הלאומים העתיד לקום, כמענה לדרישות הבאות מן הציבור היהודי.
תקופת המלחמה מהווה שנים של פריחה יצירתית באמנותו של שטרוק, שיצר בתקופה זו מעל 400 יצירות. בין הנושאים שבעבודותיו בולטים תיעוד של חיי היהודים ותיעוד של האזורים שבהם נלחם הצבא הגרמני. חלק מליתוגרפיות אלה נעשו עבור עיתונים ופרסומים רשמיים של הצבא הגרמני, וחלקם פורסמו בקובצי ליתוגרפיות שונים. במסגרת האוגדן "מתוות מרוסיה, מחזית ריגה" צייר שטרוק את תוצאות ההפצצות, את חיי החיילים ועוד. קובץ נוסף הציג נושא ייחודי בגוף עבודתו של שטרוק – "שבויי מלחמה", שאותם יצר בין השנים 1915–1916 באישור ותמיכה של המטה הכללי הגרמני. שטרוק פנה אל האנתרופולוג הגרמני פליקס פון לושאן (Felix von Luschan) במטרה שייעץ לו בפרויקט שהיה בעל היבטים אנתרופולוגים. עבור הפרויקט יצר שטרוק 40 ליתוגרפיות של שבויי המלחמה, המתמקדים בחזות הפנים שלהם. הדמויות מתוארות מן הכתפיים ועל רקע חלק. הן עטויות מדי צבא ובולטת בהן הדגשה של מאפיינים גזעיים, כגון הדגשת גוון עור שחור. לצד כל דמות צוין שמה.
פני יהדות מזרח אירופה.
את התרשמותו מיהדות מזרח אירופה תיאר שטרוק בסדרה של ספרים. הראשון מביניהם יצא לאור בשנת 1915 ונקרא "בפולין הרוסית". קובץ נוסף, ובו כשישים איורים המלווים בטקסט מאת הרברט אוילנברג, הופיע באותה שנה. הקובץ הידוע ביותר מביניהם הוא קובץ ליתוגרפיות בשם "מתוות מרוסיה, יהודי המזרח", ובו 50 איורים של טיפוסי דמויות של יהודים כגון "הסנדלר היהודי, קובנו" או "נער קבצן יהודי" לצד תיאורי נוף של העיירה היהודית. טכניקת התחריט נזנחה בתקופה זו לטובת ביטוי אקספרסיבי יותר באמצעות טכניקת הליתוגרפיה. אופי ההדפסים משתנה בעקבות השימוש בטכניקה זו לקו "סקיצתי וסוער יותר". בשנת 1920 ליוו ליתוגרפיות אלו את ספרו של ארנולד צווייג "פני יהדות מזרח אירופה" ("Das ostjüdische Antliz"), שהודפס במהדורה מיוחדת בת 250 עותקים חתומים. בשנת 1922 יצאה לאור מהדורה נוספת של הספר, ומהדורה שלישית הודפסה בשנת 1929.