בשלב זה הפך ליסיצקי לתומך נלהב של הסופרמטיזם, ותחת הנחייתו של מלביץ' סייע בפיתוחה ההולך וגובר של התנועה. כמה מעבודותיו המפורסמות ביותר מקורן בשנים אלו, ובין היתר עבודתו הידועה ביותר - פוסטר התעמולה משנת 1919, אותו כינה בשם "הכו בלבנים ביתדות אדומים". באותה תקופה הייתה רוסיה נתונה במלחמת אזרחים כשמשני צדי המתרס ניצבו "האדומים" - הקומוניסטים המהפכנים, אל מול "הלבנים" - המלוכנים, השמרנים, הליברלים והסוציאליסטים שהתנגדו למהפכה הבולשביקית. יצירת הדימוי של היתד האדום שהורס את הרישום הלבן, פשוטה ככל שתהא, מעבירה מסר רב עוצמה שלא הותיר צל של ספק בעיני הצופים באשר לכוונתו. מקובל למצוא ביצירה הזו רמז לצורות פשוטות בהן נעשה שימוש במפות צבאיות, אשר, יחד עם משמעותו הסימבולית, היה אחד הצעדים העיקריים של ליסיצקי בהתרחקותו מהסופרמטיזם חסר המטרה של מלביץ' לעבר סגנון עצמאי משלו. ולדבריו שלו:
בשנת 1919 הוא היה המאייר של ספר מאת צדוק דולגופולסקי שיצאה לאור במוסקבה.
בשנת 1919 הצטרף ליסיצקי לקבוצת "אונוביס" (УНОВИС - ראשי התיבות ברוסית ל-"אלופי החידוש"), תנועה שלא האריכה ימים אך השפיעה רבות. חברי תנועה סופרמטיסטית ראשונית זו היו סטודנטים, אנשי אקדמיה ואמנים שונים. בצורותיה הקודמות נודעה התנועה בשמות "מולפוסנוביס" ו"פוסנוביס" (ПОСНОВИС), ושמה החדש, "אונוביס", נבחר לאחר בחירתו של מלביץ' כמנהיג התנועה. בפברואר 1920. תחת מנהיגותו של מלביץ' שקדה הקבוצה על בלט סופרמטיסטי בניהולה הכוריאוגרפי של נינה קוגן.
אחת הנקודות המעניינות היא שליסיצקי וכל שאר חברי הקבוצה בחרו לחלוק הן את האחריות והן את נקודות הזכות עבור עבודות שהופקו במסגרת הקבוצה, תוך חתימתם על רוב היצירות באמצעות ריבוע שחור, יחיד ובודד. בחלקה, הייתה בכך הבעת הערכה ליצירה אחרת של מנהיגם מלביץ', וכן הייתה בה הערכה סימבולית לרעיונות הקומוניסטיים. החתימה הפכה עם הזמן לחותמת בפועל של התנועה, והיא החליפה למעשה את שמם הפרטי או את ראשי התיבות של שמות חברי התנועה. הקבוצה, שהתפרקה בשנת 1922, מילאה תפקיד מרכזי בהפצת הרעיונות של האידאולוגיה הסופרמטיסטית בברית המועצות ומחוצה לה, לרבות ביסוס מעמדו של ליסיצקי כאחת הדמויות המרכזיות בחיל החלוץ הזה.
פרואון.
במהלך אותה תקופה המשיך ליסיצקי לפתח סגנון סופרמטיסטי משל עצמו, שאופיין בסדרות שלמות של ציורים מופשטים וגאומטריים, אותם כינה בשם "פּרוֹאוּן" (Proun). הפרואון היה, ביסודו, חקירתו של ליסיצקי את השפה החזותית של הסופרמטיזם באמצעות אלמנטים מרחביים, תוך צירים מוסטים ונקודות פרספקטיבה מרובות - שני גורמים שהיו רעיונות לא שגרתיים בסגנון הסופרמטיסטי.
בתקופה זו התאפיין הסופרמטיזם בצורות ובעיצובים מישוריים ודו-ממדיים, וליסיצקי, בעל חוש האדריכלות ותפישות תלת-ממדיות, ניסה להרחיבו מעבר כך. עבודות הפרואון שלו, ה"פרואונן", נמשכו על פני מחצית העשור והתפתחו מליתוגרפיות וציורים ישירים עד להתקנים תלת-ממדיים. עבודותיו אלה היו בסיס לניסיונותיו העתידיים בתחום האדריכלות ועיצוב התערוכות. בעוד שהציורים היו אמנותיים באופיים, לשימוש שעשה בהם ליסיצקי כפיגום בסיסי לרעיונות האדריכליים נודעה משמעות רבה בעתיד. בעבודותיו אלו היו האלמנטים האדריכליים הבסיסיים, כדוגמת הנפח, המסה, הצבע, החלל והמשקל, כפופים לנוסחה רעננה וצעירה ביחס לאידיאלים הסופרמטיסטים.
לעיתים באים גם מוטיבים וסמלים יהודיים לידי ביטוי בעבודות אלה, על פי רוב בדרך של שימוש באותיות עבריות כחלק מהטיפוגרפיה או הקוד החזותי שלהן. בכריכת הספר "ארבעה תיישים" (1922) מציג ליסיצקי סידור של אותיות עבריות כאלמנטים אדריכליים בעיצוב דינמי המשקף את טיפוגרפיית הפרואון שלו באותה עת. במוטיב זה נעשה שימוש גם בעבודות אחרות, ובמיוחד באיור שהכין לספרים "כרטיסי נוסע".
המשמעות המדויקת של המילה "פרואון" לא הובנה במלואה מעולם. יש הטוענים שנוצרה כראשי תיבות של המילים ברוסית "פרויקט אונובסיה" (עיצוב אדריכלי של אונוביס), או "פרויקט אוטברזדניה נובוגה" (עיצוב לאישוש החידוש), וליסיצקי עצמו הגדיר את המינוח באופן מעורפל ודו-משמעי כ"תחנה שבה דבר מסוים הופך מציור לאדריכלות".
חזרה לגרמניה.
בשנת 1921, במקביל להתפרקותה של תנועת אונוביס, החל הסופרמטיזם להתפצל לשני מחנות - האחד שהעדיף את האמנות האוטופית והרוחנית, והאחר שביכר את האמנות התועלתנית יותר שביכולתה לשרת את החברה. ליסיצקי לא אהד אף אחד משני המחנות, ועזב את ויטבסק בשנת 1921. הוא זכה למשרת נציגה התרבותי של רוסיה בברלין, שם היה עליו לקשור קשרים בין אמנים רוסים וגרמנים. שם גם החל לכתוב מאמרים וכתבות לכתבי עת ועיתונים ואף לקחת חלק בעיצובם, והכל תוך קידומו את האוונגרד בתערוכות גלריה שונות.
בין כתבי העת היה גם הווש-גרנשטאנט אובייקט (Veshch-Gerenstand Objekt), שייסד יחד עם איליה ארנבורג היהודי-רוסי. מטרתו של כתב העת הייתה להציג לראווה במערב אירופה את האמנות הרוסית העכשווית, תוך התמקדות מיוחדת בעבודות סופרמטיסטיות וקונסטרוקטיביות חדשות. כתב העת, שפרסם את מהדורותיו בגרמנית, בצרפתית וברוסית, לא האריך ימים אף שהותיר רושם עז. במהדורה הראשונה כתב ליסיצקי:
במהלך שהותו בגרמניה החל ליסיצקי לפעול גם כמעצב גרפי, כשהוא יוצר כמה מן העבודות החשובות ביותר, כדוגמת הספר "דְליָה גוֹלוֹסה" (למען הקול), אוסף שירים פרי עטו של ולדימיר מאיאקובסקי, והספר "די קונסטיזמן" (Die Kunstismen - "רוח האמנות") עליו עבד יחד עם ז'אן ארפ. בגרמניה גם פגש אמנים נוספים חברי תנועת הדאדא עימם יצר קשרי ידידות, ובהם קורט שוויטרס, לאזלו מואולי נאגי ותיאו ואן דוסברג. יחד עם שוויטרס וואן דוסברג הציג ליסיצקי את הרעיון של תנועת אמנות בינלאומית ברוח עקרונות הקונסטרוקטיביזם, כשבמקביל עבד יחד עם שוויטרס על היצירה "טבע" של כתב העת "מרץ" (Merz), ואף המשיך לאייר ספרי ילדים.
לאחר פרסום סדרת הפרואון הראשונה שלו במוסקבה בשנת 1921, התוודע ליסיצקי באמצעות שוויטרס ל"גלריית קסטנר" שבעיר הנובר בשנת 1922, שם הציג את תערוכת היחיד הראשונה שלו. סדרת הפרואון השנייה, שהודפסה בהנובר בשנת 1923 תוך שימוש בטכניקות הדפסה חדשות ומתוחכמות, הייתה הצלחה. מאוחר יותר הוא הכיר את סופי קופרס, אלמנת המנהל האמנותי של הגלריה שליסיצקי הציג בה את עבודותיו, והתחתן עימה בשנת 1927.
המשך דרכו.
בשנת 1924 נסע ליסיצקי לשווייץ לצורך טיפול במחלת השחפת בה חלה. הוא המשיך בפעילות ענפה במהלך שהותו שם, תוך עריכת עבודות בעיצובי פרסומות לתעשיית "פליקן" (שבתמורה מימנו את טיפוליו), תוך תרגום מאמריו של מלביץ' לגרמנית ותוך עריכת ניסויים בעיצובים טיפוגרפיים ובצילום.
בשנת 1925, לאחר שהממשלה השווייצרית דחתה את בקשתו לחידוש אשרת השהייה שלו, חזר ליסיצקי למוסקבה והחל ללמד עיצוב פנים, עבודות מתכת ואדריכלות במכללה הגבוהה של בתי המלאכה הטכניים והאמנותיים. במשרה זו עבד עד לשנת 1930, ובמהלך עבודתו לא חדל מלעסוק בעבודת הפרואון, והחל להיות פעיל בענף האדריכלות ועיצובי התעמולה. בשנת 1926 עיצב יחד עם האדריכל אמיל רות' את "ענן הברזל", גורד שחקים ייחודי בעל שלוש נקודות אחיזה בקרקע שתוכנן להיבנות במוסקבה. אף שלא נבנה מעולם, שיקף הבניין ניגוד מוחלט לסגנון הבנייה האנכי האמריקני, מאחר שהיתמר לגובה צנוע יחסית ואז גדל לרוחב, תוך שהוא נמתח מעל צומת דרכים. איור הבניין הופיע בדף השער בספרו של אדולף באנס "הבניין הפונקציונלי המודרני", והמאמרים פרי עטו של ליסיצקי שהופיעו בו התפרסמו גם בכתב עת אדריכלי ממוסקבה בשם "אסנובה" (התאחדות האדריכלים החדשים) וגם בכתב העת הגרמני "דאס קונסטבלאט" (Das Kunstblatt).
בנוסף לעבודותיו בענף האדריכלות בשנים אלו, החל ליסיצקי לעצב גם מיצגי תערוכות עבור הממשלה בערים דרזדן ובהנובר, יחד עם ביתנים סובייטים נוספים כדוגמת הביתן בתערוכה העולמית של ניו יורק (1939). אחת מהתערוכות המפורסמות ביותר שלו הייתה התערוכה הפוליגרפית במוסקבה בשנת 1927, שבעקבותיה זכה במינוי כראש צוות אמנים שמטרתם הייתה לעצב ביתנים לתערוכות הבאות. עבודתו בביתן הייתה חדשנית מאין כמותה, ובלטה במיוחד בהשוואה לעיצובים הקלאסיים של יתר המדינות המשתתפות.
יחד עם עיצוב הביתנים החל ליסיצקי לערוך ניסויים שונים בענף התקשורת הכתובה. ככל הנראה, עבודתו בתחום עיצוב הספרים וכתבי העת הייתה בעלת ההשפעה הרבה יותר. הוא החל ביוזמות רדיקליות וחדשניות בענף הטיפוגרפיה והפוטומונטז', שני ענפים בהם גילה מומחיות ומיומנות רבה. בשנת 1930 הוא אף עיצב כרטיס ברכה בפוטומונטז' להולדת בנו ז'ן. עבודה זו נתפסת כהבעת תמיכה אישית בברית המועצות, מאחר שהיא מניחה את דמותו של התינוק ז'ן על ארובה של מפעל, דבר המקשר את עתידו של ז'ן עם התקדמותה התעשייתית של מדינתו.
בשנים אלו הלכה וגברה עוד יותר התעניינותו של ליסיצקי בעיצוב ספרים, ובשנים האחרונות לחייו יצאו לאור כמה מעבודותיו המאתגרות והחדשניות. כך הוא כתב בנוגע לחזונו האישי אודות הספרים:
הוא ראה בספרים חפצים אלמותיים שהושקעו בהם כוח ועוצמה. ייחודיותה של עוצמה זו באה לידי ביטוי ביכולתה להעביר רעיונות לאנשים מזמנים שונים, כמו גם מתרבויות ומתחומי עניין שונים, ולעשות זאת בדרכים שמחוץ לאפשרותן של אמנויות אחרות. דבר זה שיקף במלוא מובן המילה את השאיפה שאפיינה למעשה את כל עבודתו של ליסיצקי משחר ימיו, ובמיוחד בשנותיו האחרונות. ליסיצקי הקדיש את עצמו לרעיון של יצירת אמנות בעלת כוח ומטרה, אמנות שביכולתה להביא לשינוי.