לקראת סוף 2001 הוציאה ברייטמן את "Classics", אנתולוגיה הכוללת שירים משלושת אלבומיה המצליחים ביותר, יחד עם שבע רצועות חדשות; הוא הופץ ברחבי העולם מלבד באירופה, ביחד עם שני סינגלים: "Winter Light" ו-"Ave Maria". בארצות הברית, הגיע למקום ה-68 ונמכר שם בלמעלה מחצי מיליון עותקים. בקנדה הגיע בשיאו למקום התשיעי וקיבל את תואר הפלטינה; וביפן הפך "Classics" לאלבום המצליח ביותר שלה באותה התקופה, עם 300,000 עותקים שנמכרו ממנו בסך הכול. בסוף אותה השנה השתתפה ב-"Moment of Peace" של גרגוריאן, שנכלל באלבום "Masters of Chant Chapter II" (2001). גרסאות שונות שלו הופצו לאורך השנים והוא זכה להצלחה בינלאומית. באפריל 2002 הופץ "Classics" בפורמט וידאו בשם, "". אלבום הווידאו הופק על ידי פטרסון וכולל אוסף של קליפים שהופצו עבור השירים שנכללו בו. באותו החודש הוציאה את אלבום האולפן המשותף השלישי שלה עם לויד ובר, "Encore". האלבום הגיע למקום הראשון במצעד האלבומים השוודי והשני במצעד אלבומי הקרוסאובר הקלאסיים, וכלל ביצוע מחודש בשפה האיטלקית של ברייטמן לשיר "Memory".
אלבום האולפן השמיני של ברייטמן, "Harem", משנת 2003 כלל קונספט שונה: אלבום בסגנון מזרח תיכוני המושפע ממוזיקת דאנס. במסגרת האלבום, שיתפה פעולה עם אמנים כמו עפרה חזה והזמר העיראקי קאזם א-סאהר. נייג'ל קנדי השתתף ביצירת הלחנים של "Free" ו-"The War is Over" וג'אז קולמן היה אחראי על העיבודים. האלבום הגיע למקום ה-29 במצעד הבילבורד 200, והראשון במצעד אלבומי הקרוסאובר הקלאסיים ובמצעד האלבומים השוודי. מתוך האלבום יצאו הסינגלים "It's a Beautiful Day", "Free", "What You Never Know", "Harem" ו-"Beautiful". השני מביניהם הפך ללהיט דאנס שהגיע למקום השלישי במצעד שירי הדאנס קלאב של בילבורד. "Harem" הגיע למקום הראשון באותו המצעד והפך לאחד משירי הדאנס המצליחים ביותר בארצות הברית בשנה בה יצא. בינואר 2004 יצאה ברייטמן לסיבוב ההופעות העולמי הרביעי שלה, "Harem World Tour". כבר בהופעה הראשונה הוצעו למכירה עותקים במהדורה מוגבלת של "The Harem Tour". באוגוסט 2004 יצא הסרט, ', ובהמשך גם אלבום ההופעה ', שהופץ בפורמט של בספטמבר באותה השנה. האלבומים "Eden", "La Luna" ו-"Harem" לוו בסיבובי הופעות עולמיים ששילבו תיאטרליות ואת מקורותיה הבימתיים של ברייטמן. היא דיברה על כך בריאיון, ואמרה: "הם מסובכים להפליא... [אבל גם] טבעיים. אני יודעת מה עובד, מה לא עובד, כל הטריקים הישנים". גם ב-2000 וגם ב-2001 ברייטמן הייתה בין 10 האמנים הבריטים הפופולריים ביותר בארצות הברית, עם מכירות של למעלה מ-7.2 מיליון דולרים מ-34 הופעות בשנת 2000 ומעל ל-5 מיליון דולרים מ-21 הופעות ב-2001. ב-2004 דווח שסיבוב ההופעות הכניס למעלה מ-60 מיליון דולרים ונמכרו כ-700,000 כרטיסים; 15 מיליון דולרים ו-225,000 כרטיסים הגיעו מאמריקה הצפונית.
אלבום האולפן המשותף הרביעי של ברייטמן ולויד ובר, "Love Changes Everything", יצא לאור באוקטובר 2005. כל שירי האלבום פרט לרצועה העשירית, "The Phantom of the Opera", שהופקה על ידי מייק באט, הופקו על ידי לויד ובר ונייג'ל רייט. אלבום זה מהווה מעין כהמשך ל-"The Andrew Lloyd Webber Collection", שיצא בשנת 1997.
2006–2008: "Diva", "Symphony" ואולימפיאדת בייג'ינג.
ברייטמן הוציאה אלבום וידאו ב-3 באוקטובר 2006 בשם '. תקליטור נלווה בשם, ', הופץ באותו היום. זו הייתה הפעם הראשונה שבה הוציאה אוסף בארצות הברית; הוא הגיע למקום הראשון במצעד אלבומי הקרוסאובר הקלאסיים. ביפן, הופיע לראשונה במקום השני במצעד האלבומים המקומי עם 77,000 עותקים שנמכרו בשבוע הראשון ליציאתו – אלבום המוזיקה הקלאסית הנמכר ביותר במדינה ב-2007. לאחר מכן, הוכתר לאלבום הבינלאומי ה-15 הנמכר ביותר ביפן בעשור הראשון של המאה ה-21. עד 2008 קיבל את תואר הפלטינה הכפולה במדינה. עם "Diva" ברייטמן הפכה לאמן הבינלאומי הנמכר ביותר בקוריאה הדרומית לשנת 2010, כשהאלבום עמד בראש המצעדים לאורך כל השנה. "Diva" קיבל את תואר הפלטינה המחומשת ו-"Nella Fantasia" נמכר ביותר מ-2 מיליון עותקים במדינה. בסוף 2006 יצא האלבום "".
ב-1 ביולי 2007 הופיעה ברייטמן בקונצרט לדיאנה שנערך באצטדיון ומבלי,שב לונדון. האירוע אורגן לזכרה של דיאנה, הנסיכה מוויילס. היא ביצעה את "All I Ask of You" מתוך "פנטום האופרה", ביחד עם ג'וש גרובן. כ-15 מיליון אנשים ברחבי הממלכה המאוחדת צפו בקונצרט בבית, והוא שודר בכ-500 מיליון בתים ב-140 מדינות נוספות מלבד בריטניה. ב-7 ביולי 2007 ביצעה ארבעה שירים ("Nessun Dorma", "La Luna", "Nella Fantasia" ו-"Time to Say Goodbye") בסדרת הקונצרטים של לייב ארת', ושרה לראשונה את הסינגל שלה "Running" באליפות העולם באתלטיקה באוסקה, יפן. בתקופה זו הקליטה את השיר "Snowbird" כדואט עם הזמרת הקנדית אן מארי, שנכלל באלבומה של מארי מ-2007, "Anne Murray Duets: Friends and Legends".
ב-29 בינואר 2008 הוציאה ברייטמן את אלבומה הראשון מזה חמש שנים, "Symphony", בהשפעת מוזיקה גותית. הוא הגיע למקום ה-13 במצעד הבילבורד 200, ולמקום הראשון במצעד אלבומי הקרוסאובר הקלאסיים, מצעד האלבומים הקלאסיים ומצעד אלבומי האינטרנט. נמכר בלמעלה מ-32,033 עותקים בשבוע הראשון ליציאתו, לפי נתונים שפורסמו על ידי נילסן סאונדסקאן. דורג בחמישת האלבומים הפותחים של המצעדים בסין, טאיוואן, קנדה, מקסיקו ויפן. באותו החודש הוציאה את מארז התקליטורים, ".
באלבום השתתפו האמנים אנדראה בוצ'לי, פרננדו לימה ופול סטנלי מקיס, שהקליט עם ברייטמן את הדואט, ", שהיה לשיר הנושא של הסרט "" (2007). ב-16 בינואר 2008 הופיעה בקתדרלת סטפנוס הקדוש בווינה, וביצעה שירים מאלבומה החדש. בין האורחים המיוחדים ששרו דואטים עמה ניתן למנות את זמר הטנור האיטלקי אלסנדרו סאפינה, זמר הקונטרה-טנור הארגנטינאי פרננדו לימה והזמר הבריטי כריס תומפסון. כדי לעזור בקידום האלבום, הוציאה ברייטמן שני סינגלים נוספים: "Pasión" (דואט עם לימה), ו-"Canto della Terra" (דואט עם בוצ'לי). השני מביניהם הגיע למקום ה-20 במצעד השירים הקלאסיים הדיגיטליים, ה-24 במצעד הסינגלים הבריטי וה-42 במצעד הסינגלים הצרפתי. קטע הכלי "Gothica" והשיר "Fleurs du Mal" שנכללו ב-"Symphony" בוצעו לאורך השנים במספר סיבובי הופעות של ברייטמן, נכללו בהוצאה הבינלאומית של האלבום עצמו וזכו להצלחה במדינות שונות ברחבי העולם.
ברייטמן ביצעה את "Pie Jesu" ו-"There You'll Be" בקונצרט יום הזיכרון של ארצות הברית ב-25 במאי 2008 שנערך על המדשאה המערבית של הקפיטול בוושינגטון הבירה. ההופעה שודרה בשידור חי ב-"PBS" בפני קהל של 300,000 צופים, ובפני חיילים אמריקאים המשרתים ברחבי העולם ברשות הרדיו והטלוויזיה של הכוחות האמריקאים. היא עשתה את הופעת הבכורה שלה בעולם הקולנוע בתור הדמות "בליינד מג" בסרט הרוק המוזיקלי "ריפו! האופרה התורשתית" שעלה לאקרנים ב-7 בנובמבר 2008. ברייטמן לוהקה לסרט ברגע האחרון לאחר שהשחקנית המקורית שלוהקה לתפקיד הודחה.
ב-8 באוגוסט 2008 שרה ברייטמן את שיר הנושא האולימפי, "You and Me", עם הזמר הסיני ליו הואן במנדרינית ובאנגלית בטקס הפתיחה של אולימפיאדת בייג'ינג. ההופעה שודרה ליותר מחמישה מיליארד צופים. ב-26 השעות שלאחר ההופעה, נתוני ההורדות הדיגיטליות של "You and Me" עמדו על למעלה מ-5.7 מיליון פעמים.
ברייטמן הוציאה את אלבום חג המולד הראשון שלה, "A Winter Symphony", ב-4 בנובמבר 2008. האלבום דורג תחילה במקום ה-38 במצעד הבילבורד 200 והגיע למקום השישי במצעד אלבומי החג של בילבורד. הוא כלל שירי חג מולד, דוגמת "Silent Night" ו-"In the Bleak Midwinter". כמו כן נכללים בו הדואט "Ave Maria" עם זמר הטנור המקסיקני פרננדו לימה וגרסאות הכיסוי לשירים "Arrival" של אבבא ו-"I've Been this Way Before" של ניל דיימונד. מתוך "A Winter Symphony" יצאו שלושה סינגלים: "Silent Night", "I Believe in Father Christmas" ו-"I Wish It Could Be Christmas Everyday". שלושתם זכו להצלחה במצעדי החגים של בילבורד.
כדי לקדם את "Symphony" ו-"A Winter Symphony" יצאה ברייטמן לסיבוב הופעות בסתיו 2008; "The Symphony World Tour", שכלל תפאורות גותיות, במה וירטואליות והולוגרפיות.
2009–2010: "Symphony: Live in Vienna" ואונסק"ו.
בתגובה לקריאות מתמשכות להפצה עולמית של הקונצרט, "", EMI מיוזיק השיקה ברחבי העולם את הספיישל של "PBS" שכלל את הופעתה של ברייטמן בקתדרלת סטפנוס הקדוש בווינה ב-16 בינואר 2008, הן בפורמט אודיו והן בפורמט חזותי. הספיישל שודר לראשונה ב-"PBS" במרץ 2008. "Symphony: Live in Vienna" הפך לאלבום ה-13 הנמכר ביותר במקסיקו בשנה בה יצא. המוזיקה של ברייטמן הוצגה בסרט "" (שם בינלאומי: "Amalfi: Rewards of the Goddess"), הפקה מיוחדת לציון 50 שנה לפוג'י TV. כמו כן הוא היה לסרט היפני הראשון שצולם כולו באיטליה. במקביל ליציאת הסרט הוציאה את אלבום האוסף החמישי שלה "Amalfi – Sarah Brightman Love Songs", שקיבל את תואר הזהב והיה לאלבום הקלאסי הנמכר ביותר ביפן ב-2009. בסוף השנה ברייטמן הייתה לאמן הבינלאומי השביעי הנמכר ביותר ביפן.