גולדווטר השיג שלושה צירים כשהגיע למקום השני ולמקום הרביעי בבחירות במסצ'וסטס ובפנסילבניה בהתאמה, כשהזוכים בשתי המערכות היו המועמדים המקומיים, הנרי קבוט לודג' הבן והמושל ויליאם סקרנטון. הוועידה המפלגתית של אריזונה העניקה לגולדווטר שישה עשר צירים ללא כל קושי. לאחר תוספות הצירים, נחשב גולדווטר למועמד המוביל. לקראת הבחירות המקדימות באורגון ב-15 במאי, התעקש רוקפלר לנצח. נפוצו שמועות שהנשיא לשעבר אייזנהאואר רצה מועמד מתון יותר מגולדווטר, אולם הוא לא התערב במערכת הבחירות. גם ניקסון ולודג' סירבו להתמודד. הסנאטור ג'ייקוב ג'אביטס ניסה לגייס תומכים כדי לחסום את גולדווטר, אולם ככל שהוועידה הלאומית התקרבה, הלכו סיכוייו של גולדווטר וגדלו. הוא רכש זמן אוויר ברשתות הטלוויזיה ודיבר ישירות אל הציבור בתשדירים בני חצי שעה שהבהירו את עמדותיו. אף מועמד לא נאם כך לפני שזכה בבחירות המקדימות. גולדווטר קיווה להמשיך בכך, אולם העלות הגבוהה של התשדירים אילצה אותו לוותר. הוא כבר השיג 274 צירים מתוך 655 שהיה זקוק להם כדי להיבחר, הרחק מוויליאם סקרנטון, שהגיע למקום השני בעזרת הזכייה בשישים ואחד הצירים מפנסילבניה. רוקפלר היה במקום הרביעי עם שמונה צירים בלבד. לאחר מכן ניצח גולדווטר בטקסס, נברסקה, ואינדיאנה, אולם רוקפלר זכה בשמונה עשר הצירים מאורגון. גולדווטר טען שהפסדו היה "ניצחון לשמאל הקיצוני". לאחר מכן חזה גולדווטר שרוקפלר ישתף פעולה עם תומכי לודג' בניסיון לחסום אותו בבחירות בקליפורניה ב-2 ביוני. גולדווטר סירב להשתתף במה שכינה "מסע הנקמנות האישית" וטען שעל הרפובליקנים להתמקד בהבסת הנשיא ג'ונסון.
בסוף מאי, נראה היה שגולדווטר נחלש. כנס בחירות שלו משך רק 2,000 תומכים במקום 8,000, והצהרותיו בנוגע לשימוש בנשק גרעיני מול הקומוניסטים בדרום וייטנאם פגעו בו. בינתיים, הוא לא הצליח לזכות בצירים מפלורידה, ובקליפורניה הוביל עליו רוקפלר עם 57% לעומת 43%. גולדווטר טען שהסקרים מוטעים, וקיבל זריקת עידוד לאחר שסקרנטון וניקסון הכריזו על נייטרליות בבחירות בקליפורניה, והכירו בחשיבות אחדות המפלגה, כך שמנעו הוספת מתנגדים לגולדווטר. לידתו של בנו של רוקפלר הזכירה לבוחרים את פרשיית גירושיו.
זכייה במועמדות.
ב-2 ביוני, ניצח גולדווטר בבחירות בקליפורניה כשהוא משיג 51% מהקולות ואת שמונים ושישה הצירים מהמדינה, מה שהבטיח את מועמדותו. הוא מיד החל לחפש עמית למירוץ, ושקל ארבעה מועמדים: ויליאם סקרנטון, תורסטון מורטון מקנטקי, חבר הקונגרס ויליאם אדוארד מילר מניו יורק, ומושל אוהיו ג'יימס רודס. העיתונים דיווחו שאייזנהאואר שכנע את סקרנטון לסרב לכך כדי שיוכל לנסות להתמודד מול גולדווטר. עם זאת, אייזנהאואר סירב לפעול נגד גולדווטר וייעץ לסקרנטון לא להתנגד אליו. הרפובליקנים המתונים הרגישו שההתפתחות סתמה את הגולל על ההתנגדות לגולדווטר והבטיחו את מועמדותו. הם ניסו לפעול למען מיתון עמדותיו.
גולדווטר זכה סופית במועמדות כשהשיג עוד חמישים ושישה צירים בוועידה המפלגתית בדאלאס, טקסס, ב-16 ביוני. נאומו משך 11,000 אנשים, והוא טען שעל הרפובליקנים לנצח בדרום המדינה. גולדווטר אמנם השיג יותר צירים ממה שהיה זקוק להם כדי לנצח, אולם רק 361 מתוכם היו מחויבים להצביע לו, וכך נותר פתח ש-316 הצירים האחרים ינטשו אותו ויאפשרו מאבק. סקרנטון קיווה למשוך אותם וניסה לחסום את גולדווטר כשהחל מסע בחירות וטען שהוא לא מתאים לכהן כנשיא. הנרי קבוט לודג' התפטר מתפקידו בווייטנאם כדי לסייע למסע הבחירות, וגולדווטר ביקש מלודג' עדכון בנוגע למצב בווייטנאם, שלודג' סירב למסור בטענה שהמלחמה אינה נושא פוליטי. התנגדותו של גולדווטר לחוק זכויות האזרח על בסיס חוקתי זכתה להתנגדות ה-NAACP, ששמרה בדרך כלל על נייטרליות בבחירות. עם זאת, הצבעתו סייעה לו בקרב הדמוקרטים הדרומיים. לאחר שחזר מוושינגטון, נסע גולדווטר לפיניקס לחתונת בתו שזכתה להתעניינות תקשורתית. לאחר מכן נסע אל המערב התיכון ואל מזרח המדינה כדי להשיג עוד תמיכה. סקרים מסוף יוני חשפו שרוב הרפובליקנים העדיפו את סקרנטון על גולדווטר וסקרנטון החריף את התקפותיו לקראת הוועידה.
ב-30 ביוני, זכה גולדווטר לתמיכת הסנאטור המתון אוורט דירקסן מאילינוי, לאחר נסיעתו אל המערב התיכון. התמיכה פגעה במתנגדי גולדווטר. ריצ'רד ניקסון הכריז על תמיכתו כעבור יומיים.
גולדווטר חשש שנושא הגזע יהפוך לנושא במסע הבחירות ויגרום לאלימות. הוא סירב לבקר את הדמוקרטים על כך שהשתמשו בהתנגדותו לחוק זכויות האזרח כדי לתקוף אותו וטען שהיה עושה את אותו הדבר במקומם. עם זאת, ההתקפות על גולדווטר נמשכו, ושישה ימים לפני הוועידה טען סקרנטון שגולדווטר מנסה להרוויח ממהומות גזעיות. מושל מישיגן ג'ורג' רומני תקף את גולדווטר והציע לתקן את מצע המפלגה כך שיסלק "קיצוניים מהימין" מהמפלגה. גולדווטר לא הגיב להאשמות, וטען שיכבד את החוק כנשיא כיוון שהחוק הוא רצון הרוב. כשהוועידה התקרבה והיה ברור שיהפוך למועמד, הודיע גולדווטר בריאיון ל"דר שפיגל" שלא יוכל להביס את ג'ונסון.
הוועידה הרפובליקנית הלאומית.
הוועידה הרפובליקנית הלאומית של 1964 נערכה בין ה-13 ל-16 ביולי בסן פרנסיסקו. בוועידה, ניסה האגף המתון של המפלגה ניסיון אחרון לבחור במועמד מתוכו, במושל פנסילבניה ויליאם סקרנטון. הם הראו את מה שהחשיבו לקיצוניות מצד תומכי גולדווטר וקיוו שהבוחרים יבקשו מהצירים שלהם לתמוך בסקרנטון. לאחר האשמות שגולדווטר ניסה ליצור קשר עם הימין הגרמני בעוד ניסיון לגרום לציריו לנטוש אותו, תמכו הצירים בגולדווטר בהתלהבות, כש-883 מהם תמכו בו עוד בסיבוב הראשון. סקרנטון השיג 214 בלבד. נלסון רוקפלר, כשנאם נגד הקיצוניות בוועידה, זכה לקריאות בוז מצד תומכי גולדווטר. גולדווטר לא נרתע מתווית ה"קיצוני" שהודבקה לו: "קיצוניות בהגנת החירות אינה מידה רעה", אמר בנאום קבלת המועמדות, ו"מתינות במרדף אחר הצדק אינה מעלה".
גולדווטר בחר בויליאם אדוארד מילר, חבר בית הנבחרים של ארצות הברית ויושב ראש הוועידה כעמיתו למירוץ. הוא היה אלמוני יחסית, אולם אלו שהכירו אותו טענו שיוכל לנהל מסע בחירות תקיף מול ג'ונסון והדמוקרטים.
בחירות כלליות.
לאחר מותו של קנדי והמצב הכלכלי הטוב, נחשב ג'ונסון למועמד המוביל. העימות בין הפלגים הרפובליקניים בוועידה, ששודר בטלוויזיה, העלה את השאלה האם יתמוך רוקפלר בגולדווטר בבחירות. בנוסף, נודע ג'ונסון ביכולתו לנהל מסע בחירות בצורה טובה. ג'ונסון, יחד עם התקשורת, הציגו את גולדווטר כקיצוני מסוכן. ציטוט של גולדווטר, שהילל את הנשק הגרעיני בתור נשק שיכול למחוק שלוש מאות מיליון אנשים בזמן קצר, שימש בידי ג'ונסון כדי לרמוז שגולדווטר רוצה מלחמה גרעינית. גולדווטר טען שהתקשורת ניפחה את הנושא.
הסנאטור לשעבר פרסקוט בוש, שהיה רפובליקני מתון מקונטיקט, היה חבר של גולדווטר ותמך בו במערכת הבחירות. בנו של בוש, ג'ורג' הרברט ווקר בוש (שהתמודד לסנאט בטקסס) תמך גם הוא בגולדווטר.
יועצו המשפטי של גולדווטר במערכת הבחירות היה נשיא בית המשפט העליון לעתיד, ויליאם רנקוויסט. רנקוויסט החל בעריכת דין ב-1953, והיה חברו של גולדווטר במשך שלושים שנה.
ג'ונסון התעלם מגולדווטר במהלך רוב מערכת הבחירות ולא הזכיר אותו בנאום קבלת המועמדות שלו. ג'ונסון תמך במעורבות מוגבלת בווייטנאם ובהמשך מימון תוכניות חברתיות, ואילו גולדווטר דרש קיצוץ בתוכניות, והציע מנגנון וולונטרי של ביטוח לאומי, ושימוש בנשק גרעיני במידת הצורך בווייטנאם. גולדווטר גם תמך בהפרטת רשות עמק טנסי. בנושאי חוץ דגל גולדווטר בגישה הפוכה מיריבו שתמך במעורבות מוגבלת בווייטנאם ובמתן יותר סמכויות לאסייתים. גולדווטר האשים את ג'ונסון ואת הדמוקרטים בוויתור לתוקפנות הקומוניסטית.
הרטוריקה הפרובוקטיבית של גולדווטר בנושא תקיפות מול התפשטות הקומוניזם באסיה הובילה לאזהרות מצד מטה ג'ונסון שבחירה בגולדווטר תוביל למלחמה גרעינית. גולדווטר טען במאי 1964 שהיה צורך בשימוש בנשק גרעיני לצורך חישוף עצים ב-1954. בנוסף התבדח וטען שיש להכניס פצצה גרעינית לשירותים בתוך הקרמלין. לבסוף טען גולדווטר שיש לתת למפקדי השדה בווייטנאם ובאירופה אישור להשתמש בנשק גרעיני טקטי ללא אישור נשיאותי.
גולדווטר תקף את ממשל ג'ונסון בגלל חוסר מוסריותו, וטען שארצות הברית בדרך לחורבן מוסרי שהפיל אומות ועמים רבים. גולדווטר טען שהגיע הזמן להחזיר את המוסריות לממשלה ולחים האמריקניים.
בנוגע למדיניות גולדווטר בנוגע לנשק גרעיני, השתמש מטה ג'ונסון בתשדיר שנודע כתשדיר החרצית, בו ילדה קטנה נראית קוטפת עלי כותרת מחרצית עד שענן פטרייה משתלט על המסך. ג'ונסון האשים את גולדווטר ברצון לעשות הכול למען הניצחון בווייטנאם, כולל שימוש בנשק גרעיני, אולם גולדווטר טען שלא התכוון לשימוש בנשק גרעיני. גולדווטר המשיך להיות מוצג כמחרחר מלחמה. התשדיר הסתיים בקריאה להצביע לג'ונסון, ומבלי להזכיר את גולדווטר הציג אותו כמחרחר מלחמה גרעינית. התשדיר, שלא כלל יותר מדי מלל, השפיע מבחינה רגשית ונחשב לאחד מאבני הדרך בהיסטוריה הפוליטית. הוא שודר רק פעם אחת.
תשומת הלב השלילית של התקשורת נמשכה לאחר שמגזין פרסם כתבה, בה נטען שנשלחו שאלונים ל-12,000 פסיכולוגים בנוגע לכשירותו הפסיכולוגית של גולדווטר לשרת כנשיא. פסיכולוגים רבים טענו שגולדווטר לא מתאים לתפקיד. גולדווטר זכה ב-75,000 דולרים בתביעת דיבה לאחר הבחירות.
לגולדווטר לא היו קשרים עם הקו קלוקס קלאן אולם חברי הארגון הודיעו על תמיכתם בו באופן פומבי. הנשיא ג'ונסון ניצל זאת במהלך הבחירות, אולם גולדווטר גינה את הקלאן באופן פומבי.