התנהגותו המוזרה והלא מוסברת נמשכה גם בתוכנית האירוח הטלוויזיונית המפורסמת של פאט בון, אליה הוזמנה הלהקה. במהלך החזרות לתוכנית צולמה הלהקה בטכניקת הפקה ידועה, כאשר חבריה רק מזיזים את שפתותיהם, אך לא שרים. לאחר מכן נלקחים הצילומים ו"מולבשים" על הפסקול המוקלט בנפרד. בארט שיתף פעולה חלקית, אולם כאשר נדרש להזיז את שפתיו, נעמד ללא תנועה מול המצלמות כאשר פניו קפואים. לאחר מספר טייקים (ניסיונות צילום/הקלטה) שעלו בתוהו, וכאשר אנשי ההפקה שמו לב שמשהו מוזר ולא רגיל מתרחש באולפן, נחלץ רוג'ר ווטרס לעזרתו וביים בעצמו את הזזת השפתיים. המעריצים החלו לאבד סבלנות, כמו גם אנשי חברת התקליטים שדרשו מהלהקה שירים חדשים.
צירוף דייוויד גילמור ללהקה.
השירים Scream Thy Last Scream ,Vegetable Man ו-Apples And Oranges מהווים עדות חיה להתדרדרותו הנפשית של בארט. יתר חברי הלהקה פנו לדייוויד גילמור בבקשה לצרפו כחבר חמישי בלהקה, כתגבורת בעקבות חששם מהתנהגותו הלא צפויה של בארט. לאחר מכן החליף גילמור את בארט לחלוטין. הרכב זה של הלהקה התקיים רק חודשים מעטים, ובתקופה קצרה זו הספיק בארט לעבוד עם הלהקה על אלבומה השני, צלוחית מלאה סודות. האלבום שיקף את רמת המעורבות של בארט ביצירתו ובהפקתו, כשבניגוד לקודמו הכיל הפעם רק שיר אחד שכתב (Jugband Blues), ושעסק ביחס הלהקה אליו.
חברי הלהקה ניסו לסייע לבארט כמיטב יכולתם בכמה הזדמנויות, ואף הצליחו (חלקית) להביאו לפסיכיאטר הידוע, רונאלד לאינג אולם בסופו של דבר ללא הצלחה, והם מעולם לא התאוששו מן הצפייה בהתדרדרותו של בארט. גם בראיונות עכשוויים עימם ניתן להבחין ברגשות אשם קשים מצידם על כך שנתנו לבארט להתדרדר כך. דייוויד גילמור אמר במספר הזדמנויות שבאותה תקופה הם לא היו חברים טובים לבארט, והתעוורו מן ההצלחה ולחץ חברת ההקלטות. בנוסף הוא העיד שהוא מאמין שהיה ביכולתם לעצור את התדרדרותו. המתופף ניק מייסון סיפר בסרט שנעשה על בארט ועל הלהקה, שכאשר הם תיארו לאדם מסוים את מצבו של בארט ואת הסימפטומים הנלווים, שאל אותם אותו אדם (ספק בצחוק) האם הם בטוחים שזוהי הבעיה של בארט.
מלבד החלל הריק שהשאיר אחריו בארט כגיטריסט המוביל וככותב מרבית החומר של הלהקה, היו פינק פלויד זקוקים למנהיג חדש. את התפקיד הזה מילא רוג'ר ווטרס. בינואר 1968, בדרך לאחת ההופעות, העלה ווטרס את הרעיון לא לאסוף את בארט מביתו. חברי הלהקה המיואשים ערכו הצבעה, ולבסוף הוחלט להשאירו בביתו. בארט מצידו היה במצב גרוע כל כך, עד שלא שם לב כלל לעובדה כי ננטש מאחור.
באפריל 1968 נדחק בארט סופית מהלהקה, ופינק פלויד יצאה לדרך חדשה, בדרכה לשנות את עולם המוזיקה. בארט נהג להמשיך לבוא להופעות, להסתנן אל השורה הראשונה ולבהות בגילמור הצעיר, שלא ידע כיצד לנהוג אל מול חברו הוותיק. מסופר גם שבארט היה "מבלה" זמן רב מחוץ לאולפן ההקלטות, מחכה להזמנה פנימה.
קריירת סולו.
לאחר תקופת החלמה שב בארט לעבודת אולפן, ובמאמץ רב ובעזרתו הצמודה של דייוויד גילמור וחברים נוספים, הצליח להוציא שני אלבומי סולו בשנת 1970 - The Madcap Laughs ו- Barrett.
האלבום הראשון, "הכובען המטורף צוחק", הוקלט בשני חלקים- הראשון בין מאי ליוני 1968, והשני בין אפריל ליוני 1969. שני החלקים הוקלטו באולפני Abbey Road.
על אף שהיו אלה אלבומים מעניינים, רוב מבקרי המוזיקה של התקופה ראו בהם עדות להתפרצות הטירוף באישיותו של בארט. ב-6 ביוני 1970 ערך בארט את ההופעה החיה הראשונה שלו כסולן מאז עזב את הלהקה, באולם האולימפיה שבלונדון. לבמה עלו איתו דייוויד גילמור שניגן בבס, וג'רי שירלי, מתופף להקת המבל פיי. השלושה ניגנו ארבעה שירים במשך פחות מחצי שעה. במהלך השיר הרביעי הניח בארט לאט ובנימוס את הגיטרה שלו, ועזב את הבמה.
שנים אחרונות.
ב-1972 הרכיב בארט להקה חדשה- Stars. הלהקה ערכה הופעה בקיימברידג', וזו נחשבה לאסון גדול. אחד החברים בה, המתופף טווינק, סיפר בראיון שבארט הראה לו את הביקורת הגרועה שקיבלה ההופעה באחד העיתונים, ופרש במקום. ב-1974, שכנע פיטר ג'נר (ממנהליה הראשונים של פינק פלויד) את בארט לחזור לאולפני Abbey Road ולנסות להקליט, אך ניסיון זה נחל כישלון חרוץ. לאחר מכן, החליט בארט בשנית לפרוש מעסקי המוזיקה. הוא מכר את הזכויות על אלבומי הסולו שלו לחברת ההקלטות, ועבר להתגורר במלון דירות בלונדון. בהמשך שנות השבעים נדד בין דירות שונות בלונדון, הקריח והשמין, ונתקף סכיזופרניה שהחריבה סופית את אותו מוזיקאי צעיר ומוכשר שהביא את פינק פלויד לגדולה. בנוסף ייתכן שסבל מהפרעה דו־קוטבית ומתסמונת אספרגר. נראה שהשימוש הנרחב בסמים הזייתיים גרם לפרוץ המחלות אצלו. קיימים סיפורים רבים המתארים את ההתנהגות ההזויה ומצבו הקשה של בארט. באחד מהם מתואר מקרה בו בהתקף של טירוף הוא נעל את חברתו בחדר למשך מספר ימים, במהלכם פורר והשחיל חתיכות ביסקוויטים מתחת לדלת, שמא תגווע ברעב. ישנם גם תיאורים של אלימות מצד בארט כלפי חברתו. בנוסף, ישנם גם סיפורים המעידים על התעללות בבארט עצמו מצד גרופים (מעריצים) שפרצו לדירתו, ביניהם סיפור על נעילתו של בארט בתוך ארון מטבח (על אף שהאותנטיות של הסיפור מוטלת בספק).
ב-1978 עזב בארט במפתיע את המלון בו התגורר בלונדון, ואת שני החתולים שלו, פינק ופלויד (שלהם נהג לתת LSD עד שהפכו גם הם לבלתי מסוגלים לתפקד) וחזר ברגל לקיימברידג', שם התגורר עד יום מותו בבית אימו המנוחה. הוא המשיך לצייר, ואף נאמר עליו שכתב ספרים ועסק בגננות ובצילום, אך הוא סירב בתוקף להיחשף לציבור או להעניק ראיונות. אחותו, רוזמרי, הייתה הקשר היחיד שלו עם העולם החיצון, והיא טיפלה בו ולא אפשרה לאף אחד מחברי פינק פלויד לבקרו בטענה שכל דבר שמזכיר לו את העבר מכניס אותו לדיכאון ממושך. למרות הניסיון לנתק אותו מכל מגע עם העבר (מתוך דאגה לרווחתו), אפשרה לו רוזמרי לראות בביתה את הסרט התיעודי שה-BBC הפיק עליו. בארט אמר שהסרט היה "רועש מדי לטעמו", אך העיד שנהנה לשמוע את See Emily Play שוב. למרות הסתגרותו והתבודדותו של בארט, הציבור לא איבד בו עניין, ורבים אף נסעו לחפשו ברחבי קיימברידג'. אולם, ניסיונות אלו לא הניבו פירות רבים, ולבסוף רק תמונות הפפראצי שהתפרסמו מדי פעם, המשיכו להנציח את חייו של הגאון המטורף ששקע באותה מהירות שבה זרח.
למרות זאת, במשך כל אותה תקופה המשיך בארט לקבל עד יום מותו סכומי תמלוגים גדולים משירי פינק פלויד שהגיעו למיליונים, ודייוויד גילמור נהג "לוודא שהכסף הגיע כמו שצריך". באותה תקופה החלה אצל בארט גם הידרדרות פיזית, והוא לקה בכיבי קיבה ובסוכרת.
מותו.
ב-7 ביולי 2006 נפטר בארט בגיל 60 כתוצאה מסיבוכים של מחלת הסוכרת ומסרטן הלבלב. הלווייתו הייתה מצומצמת ביותר, ואף אחד מחברי פינק פלויד לא נכח בה. לאחר מותו קבעה אחותו רוזמרי נחרצות שהוא לא סבל ממחלת נפש כלשהי ולא קיבל טיפול פסיכיאטרי.
Shine on You Crazy Diamond.
כמה מקרים של היתקלות בין בארט המעורער לבין חברי הלהקה יישארו חקוקים בזכרונם של החברים לנצח. הבולט ביניהם הוא מקרה שאירע בזמן הקלטת האלבום "Wish You Were Here" (הלוואי שהיית כאן). זהו אלבום מחווה לבארט אשר עוסק בניכור של עולם המוזיקה, ובפרט של חברת ההקלטות, ועל אדם שהנוכחות שלו חסרה (בעיקר מדובר על נוכחות נפשית, שזהו תיאור מהימן של מצבו של בארט). בולטים מתוכו שני קטעים המביעים באופן רגשי עמוק ביותר את הגעגועים העזים של חברי הלהקה אליו. הראשון הוא "זרח לך יהלום מטורף" (Shine On You Crazy Diamond), והשני הוא כשם האלבום, "הלוואי והיית כאן".
ע"פ ספרו של ניק מייסון, כרעם ביום בהיר, הופיעה דמות גבר שמן עם ראש וגבות מגולחות וזה בהה בהם בזמן ההקלטה וכל כמה שניות הוציא מברשת שיניים, קפץ במקום וצחצח את שיניו. לאחר השתהות מסוימת זיהה רוג'ר ווטרס את האדם כסיד בארט, שעמו לא היה לחברי הלהקה כל קשר במשך שבע שנים, ופרץ בבכי. בארט מצדו התנהג כאילו הכול כשורה, שאל מתי מתחילים להקליט והביע רצון לחזור ללהקה. החברים לא לקחו את הצעתו ברצינות ופינו אותו מהאולפן. מרבה האירוניה, הופיע בארט דווקא באמצע הקלטת Shine On You Crazy Diamond, שיר המוקדש לו ישירות (ראשי התיבות של הכותרת השיר אף מרכיבות את המילה Syd).
גם הדמות הראשית (פינק) בסרט החומה (The Wall) שיצא בשנת 1982 בעקבות אלבום הלהקה משנת 1979, והמגולמת על ידי בוב גלדוף, מבוססת על בארט, המכונס בעצמו והשקוע בעולם הזוי ומטורף של סמים. הסצנה שבה פינק נראה בוהה בטלוויזיה בעודו מחזיק סיגריה מאופרת לחלוטין לקוחה ישירות מבארט, שנראה בתנוחה זו בדיוק באחד מביקוריו של רוג'ר ווטרס בביתו בתקופת ההתדרדרות. בנוסף ישנה בסרט סצנה בה פינק מגלח את גבותיו ואת כל שיער גופו.
השפעתו המוזיקלית.
אמנים רבים העידו על השפעתו של סיד בארט על עבודתם. ביניהם דייוויד בואי (שהקליט כיסוי ל-See Emily Play), פול מקרטני, ג'ימי פייג', בריאן אינו ורבים נוספים. חלקם אף הביעו רצון לעבוד בשיתוף פעולה עמו בתחילת שנות השבעים.
ניתן לשמוע את השפעתו (הישירה והעקיפה) של בארט גם על אמנים צעירים רבים. ישנן מספר להקות הקרויות על שם שירים שכתב או שמות מתוכם: "The Gigolo Aunts" "The Baby Lemonades", "Jeniffer Gentle"."בנוסף, למצבו וגורלו של בארט הייתה השפעה רבה על יצירותיו וכתיבתו של רוג'ר ווטרס (במיוחד באלבומים Dark Side Of The Moon ו-Wish You Were Here). רוג'ר ווטרס אמר בראיון איתו, שבתחילת דרכו ככותב מילים, היה בטוח שהוא לא מסוגל לכתוב מילים שישתוו לאלה של בארט.
אוספים ואלבומים נוספים.