בשנת 1900 נוסד ארגון חדש בשם "הפדרציה של חברות עובדים של האזור הספרדי". הארגון אימץ את הסינדיקליזם יחד עם עקרונות אנרכיסטיים. הצלחת הארגון הייתה מיידית: שביתות כלליות סחפו את ספרד בתוך שנה. לרבות מהשביתות האלו לא הייתה הנהגה ברורה, אך הם היו יוזמה של מעמד העובדים בלבד. בניגוד לשביתות רפורמיסטיות, לרבות מהשביתות הללו לא היו דרישות כלל (או שהיו להן דרישות אבסורדיות מכוונות, כגון דרישה לשבע וחצי שעות מנוחה ביום עבודה של שמונה שעות). במקרים מסוימים העובדים דרשו את ביטול הקפיטליזם. הממשלה הספרדית הגיבה בחריפות להתפתחויות אלו, והארגון דוכא ביד קשה. אולם, האופי הבלתי-היררכי של התנועה האנרכו-סינדיקליסטית הקשה מאוד על דיכוי מוחלט של התנועה, וניסיונות הדיכוי דווקא חיזקו את רוח ההתנגדות. ב-1906 התרחש ניסיון התנקשות במלך ספרד, אלפונסו ה-13. האנרכיסט מתאו מורל פעל באופן עצמאי כאשר השליך לעבר המלך ואשתו הטריה פצצה שהוחבאה בזר פרחים. אלפונסו ואשתו יצאו ללא פגע מההתנקשות, אך 24 בני אדם נהרגו. כשנלקח לבית הסוהר, רצח מורל את שומרו, והתאבד.
השבוע הטראגי.
בשנת 1909 התרחשו שני אירועים שהובילו לתמיכה בשביתה כללית נוספת בברצלונה. מפעל טקסטיל נסגר ו-800 עובדים פוטרו מעבודתם. בנוסף לכך, המשכורות קוצצו לכל עובדי תעשיית הטקסטיל. במקביל, הממשלה הודיעה שהיא עומדת לגייס את אנשי המילואים ללחימה במרוקו, כנגד שבטים מקומיים. אנשי המילואים לא ששו להילחם במרוקו עבור מה שהם ראו כאינטרס של בעלי ההון, שדאגו לכך שהדרכים אל המכרות שלהם לא יופרעו על ידי השבטים המקומיים, במיוחד לאחר המפלה של ספרד בקובה והלך הרוח האנטי-מיליטריסטי שהתפתח במדינה.
השביתה החלה בברצלונה ב-26 ביולי 1909, מספר שבועות לאחר קריאת הגיוס לאנשי המילואים. השביתה הסלימה במהירות לכדי התקוממות אלימה ורחבת היקף שקיבלה את הכינוי "השבוע הטראגי". אנסלמו לורנזו כתב: "מהפכה חברתית פרצה בברצלונה והיא החלה על ידי העם. אף אחד לא הנהיג אותה. לא הליברלים ולא הלאומנים מקטלוניה, לא הרפובליקנים, לא הסוציאליסטים ולא האנרכיסטים." תחנות משטרה הותקפו באלימות, מסילות רכבת שהובילו לברצלונה נהרסו בידי המפגינים. מחסומים הוקמו ברחובות, 80 כנסיות ומנזרים הושמדו בידי חברי "המפלגה הרדיקלית", ו-6 אנשים נהרגו במהלך ההתפרעויות. לאחר ההתקוממות, כ-1,700 איש הורשעו באשמות שונות. רובם שוחררו, אך 450 מהם נכלאו. 12 מהם נשפטו למאסר עולם, ו-5 הוצאו להורג. אחד מהנדונים למוות היה האנרכיסט פרנסיסקו פרר, מייסד "בית הספר הליברטריאני המודרני" ברוח חופש המחשבה והדיבור, שכלל לא היה בברצלונה בזמן האירועים. הוא הורשע על סמך עדות שקרית בעליל, והוצאתו להורג חוללה גל של מחאות בספרד ומחוצה לה.
לאחר "השבוע הטראגי", הממשלה דכאה את המתנגדים למשטר ביתר שאת. המשטרה החשאית של ספרד אף שכרה מאפיונרים, או שגייסה אותם באמצעות סחיטה, על מנת שיהלכו אימים על הפועלים, וייצרו מעין משטר צבאי של קבע, ובכך ימגרו את כוחו של מעמד הפועלים. האיגודים המקצועיים דוכאו, מערכות עיתונים ובתי ספר אנרכיסטיים נסגרו. משטר צבאי הוחל על קטלוניה עד לחודש נובמבר. בתקופה זו, מעמד העובדים הספרדי התחזק ונהייה מהפכני עוד יותר, כאשר יותר עובדים אימצו את האנרכו-סינדיקליזם ואת האסטרטגיה המהפכנית.
עלייתו של ה-CNT.
בראשית ימיה, לתנועה האנרכיסטית לא היה ארגון יציב במדינה כלשהי. האנרכיסט חואן גומז קאסאס תיאר את האבולוציה של הארגון האנרכיסטי לפני יצירתו של ה-CNT:
בתחילת המאה ה-20 היה קונצנזוס בין האנרכיסטים שיש להקים איגוד מקצועי ארצי על מנת לחזק ולהדק את תנועתם. לאחר "השבוע הטראגי", סיגל חלק הארי של התנועה האנרכיסטית אסטרטגיה חדשה. על הכיוון החדש הזה השפיעה בעיקר התנועה הסינדיקליסטית הצרפתית, שמדיניותה הייתה מבוססת על האיגודים המקצועיים ויעדה הסופי היה שביתה כללית, שבעקבותיה יבוא ארגון מחדש של החברה על בסיס הניהול העצמי של התעשייה והחקלאות. התפתחות זו הביאה להקמתו של הארגון האנרכו-סינדיקליסטי שנקרא "הקונפדרציה הלאומית של העבודה" (CNT). הארגון נוסד באוקטובר 1910 במהלך קונגרס של ארגון "סולידריות העובדים". בקונגרס זה, התקבלה החלטה שמטרת ה-CNT תהיה "לזרז את השחרור הכלכלי האינטגרלי של כל מעמד העובדים באמצעות הפקעה מהפכנית של הבורגנות...". בתחילתו הארגון היה קטן, עם כ-30,000 חברים ברחבי מגוון איגודים וקונפדרציות. התנועה האנרכיסטית בספרד הייתה מורכבת מן הדוגלים באנרכיזם טהור מזה ומאנרכו-סינדיקליסטים מזה.
הקונפדרציה הלאומית התפצלה לקונפדרציות אזוריות וקטנות יותר, שגם הם התפצלו לאיגודים מקצועיים קטנים יותר. למרות מבנה זה, הארגון נמנע מבירוקרטיה באופן מודע. יוזמות להחלטות הגיעו בעיקר מהאיגודים המקצועיים הקטנים. לא היו פקידים בשכר, וכל התפקידים אוישו בידי עובדים מן השורה. לא הייתה חובה למלא אחר החלטות שהתקבלו על בידי הנציגויות הלאומיות. במובנים אלו, ה-CNT היה שונה לגמרי מהאיגודים הסוציאליסטים, שהיו נוקשים יותר באופיים.
חמישה ימים לאחר שהארגון הוקם, הוכרזה שביתה כללית. השביתה התקיימה במספר ערים ברחבי ספרד. באחת מהערים, העובדים השתלטו על הקהילה, ורצחו את ראש העיר. הצבא נשלח לכל הערים הגדולות ודיכא את השביתה במהירות. ה-CNT הוצא אל מחוץ לחוק, וכך הוא ירד למחתרת שבוע אחד בלבד לאחר שהוקם. מספר שנים לאחר מכן, הארגון המשיך בשביתות גלויות, למשל בשביתה הכללית שאורגנה בשיתוף עם איגוד העובדים הסוציאליסטי, ה-UGT, במחאה על העלייה ביוקר המחיה בערים. שיתוף פעולה זה היה נדיר, מאחר ששני הארגונים היו בדרך כלל יריבים.
השביתה הכללית של 1917.
לאחר שהממשלה חזרה בה בפתאומיות מהסכם שכר שנחתם עם עובדי הרכבות, פרצה שביתה כללית ב-1917. השביתה אורגנה בעיקר על ידי הסוציאליסטים (ארגון אוח"ט - האיגוד הכללי של העובדים), אך ה-CNT שוכנע להצטרף גם הוא ועקב כך הייתה גם נוכחות אנרכיסטית משמעותית, במיוחד בברצלונה. מחסומים נבנו ברחובות, והעובדים ניסו למנוע את עבודתן של הרכבות הקלות. הממשלה הגיבה בחריפות, והצבא השתמש במכונות ירייה כנגד השובתים. הקרבות גרמו למותם של 70 איש. למרות האלימות הקשה, הדרישות של השובתים היו מתונות, באופן טיפוסי לשביתות סוציאליסטיות של אותה תקופה.
ה-CNT לאחר מלחמת העולם הראשונה.
כלכלת ספרד הייתה חלשה ביותר עקב מלחמת העולם הראשונה. מפעלים נסגרו, האבטלה גאתה ורמת השכר ירדה. בתקופה זו הממשלה ניסתה לדכא את האיגודים המקצועיים, ובמיוחד את ה-CNT, והשבתות נעשו תכופות יותר. מספר רב של אנרכיסטים ומנהיגי איגודים מקצועיים נרצחו על ידי שכירי-חרב (pistoleros) בשרות המעסיקים. גם המשטרה הפעילה חוליות של עבריינים שכירים. האנרכיסטים השיבו מלחמה ושכרו אף הם שכירי-חרב. הם ביצעו גם מספר התנקשויות כאשר המפורסמת שבהם הייתה ההתנקשות בראש הממשלה, אדוארדו דאטו. על מנת להשיב את הסדר על כנו מינה מלך ספרד, אלפונסו ה-13, את גנרל מרטינס אנידו למפקד הכללי. מפקד המשטרה שלו, גנרל אלרגי, ארגן מחדש את שכירי החרב של המשטרה, ובתוך פחות מ-48 שעות נורו למוות 21 מנהיגי איגודים מקצועיים. צעדים אלו ואחרים הניעו את ממשלתו החדשה של סנצ'ס חרה להדיחו מכהונתו.
בתקופה זו ל-CNT היו כבר כמיליון חברים. הארגון התמקד בפעולות ישירות ובסינדיקליזם. משמעות הדבר היא שזרמים מהפכניים בספרד, לא היו עוד בשולי החברה, אלא דווקא חלק מהזרם המרכזי. ה-CNT לא היה בעל קווים אנרכיסטים מוחלטים, אף על פי שהכף נטתה לכיוון האנרכיזם. כל חבר שנבחר ל"מועצה הלאומית" של הארגון היה אנרכיסט גלוי. רוב החברים מהשורה של הארגון החזיקו בעמדות אנרכיסטיות. יחד עם גלים של שביתות כלליות, אשר חלקן היו מוצלחות והשיגו את מטרותיהן, היה אפשר לראות ספרות אנרכיסטית בחנויות מרכזיות, ולשמוע עובדים דנים ביניהם על רעיונות מהפכניים. דיאז דל מוראל, אחד מבעלי ההון באותה תקופה טען שכל ציבור העובדים נתקף ברוח של מרד, וש"כולם עוסקים בהסתה".
גם בעיירות הקטנות היו ארגונים אנרכיסטיים שלקחו חלק בתנועה האנרכיסטית. חלקיו השונים של ה-CNT היו עצמאיים ומתואמים ביניהם. שביתה של עובדים מתחום מסוים, לעיתים קרובות גררה אחריה שביתות עובדים ברחבי העיר גם בתחומים אחרים, במטרה להביע סולידריות. באופן זה, שביתות כלליות רבות לא אורגנו מלמעלה, אלא התפשטו בצורה עצמאית.
השביתה הכללית של 1919.
בשנת 1919, קוצצו המשכורות של עובדי תחנת הכוח ההידרואלקטרית בברצלונה, מה שהוביל לשביתה כללית בת 44 יום, בהנהגת ה-CNT, בה לקחו חלק כ-100,000 עובדים. השביתה נחשבת כאחת השביתות המוצלחות ביותר בהיסטוריה של תנועות הפועלים בעולם והביאה לכך שספרד הייתה המדינה הראשונה בעולם בה היה יום עבודה של שמונה שעות בלבד. בנוסף לדרישה זו, גם שאר דרישות הפועלים התקבלו - הכרה באיגודי העובדים, החזרה לעבודה של עובדים שפוטרו, ושחרור מרבית האסירים הפוליטיים.
לאחר השביתה, ארגון ה-CNT דוכא באלימות גוברת, ובשילוב עם עלייתו לשלטון של הדיקטטור, מיגל פרימו דה ריברה, הפעילות האנרכיסטית דעכה. תקופה זו אופיינה באלימות רבה, הן מצד השלטון הצבאי של ריברה, שרצח אנרכיסטים ומתנגדי משטר רבים, והן מצד האנרכיסטים שהתנקשו אף הם ביריבים פוליטיים. ריברה צרף את פרנסיסקו לרגו קביירו, מזכיר הארגון הסוציאליסטי, אוח"ט, לממשלתו כדי שיקים ועדות בוררות לסכסוכים שבין הפועלים לתעשיינים. האנרכיסטים האשימו את לרגו קביירו באופורטוניזם, לאחר שארגוניהם וביטאוניהם הוצאו אל מחוץ לחוק.
פדרציית האנרכיסטים האיברית (FAI).