בתחילת אוגוסט מונפור הטיל מצור על מצודת טרם, שאדונה היה קתרי מסור. פייר רוג'יה דה קברט ערך פשיטות על הצרים, גרם נזקים לכלי המצור ובאחת ההתקפות חיסל את המשמר העורפי של מונפור והטיל מומים בשבויים, בנקמה על מעשי מונפור בשבויי בראם. המצור נמשך עד דצמבר, כשהנצורים נכנעו. אדון המקום הושם בצינוק בקרקסון ומת שם.
בינואר 1211 ארנו אמורי האשים בכפירה כמה מראשי הציבור של טולוז וכשרמון השישי, רוזן טולוז, סירב לנקוט באמצעים נגדם, נידה אותו מחדש. רמון, שקיבל עידוד מגיסו, פרו השני, מלך אראגון, ניסה לארגן עם שכניו, הרוזנים דה פואה וקומנז', קואליציה נגד הצלבנים.
עם הגעת מחזור חדש של צלבנים מצפון צרפת, הכוח של מונפור הפך למאיים יותר על פייר רוג'יה דה קברט המבוצר בלאסטור, לכן הסכים האחרון לשחרר את בוּשאר דה מארלי ומסר את כניעת מבצרו בתמורה לקרקעות באזור בזייה. במאי התקיף מונפור את לה וור, מבצרו של אֶמרי דה מונרֵיאל, שמרד נגד מונפור. מאבק זה נגמר בתלייתם של אֶמרי דה מונרֵיאל ושמונים מאביריו ושריפתם של שלוש מאות עד ארבע מאות קתרים וכשהגרדום התמוטט תחת משקל הנתלים, טבחו אותם הצלבנים. באחותו של המנוצח, ז'יראלדה דה לוראק, התעללו החיילים ולאחר מכן השליכו אותה לבאר וסקלו אותה למוות. במהלך המערכה על לה וור, הרוזנים של דה פואה ושל קומנז' ניסו לתקוף קבוצת גרמנים שהגיעו במטרה לחבור לצלבנים.
קאסיס נכבשה במהירות בתחילת יוני וכחמישים קתרים הועלו על מוקד. בודואן, אחיו של הרוזן רמון השישי, מסר את כניעת המצודה הקטנה מונפראן לקבוצת צלבנים ואת ברוניקל לדה מונפור.
ביוני התחזק מונפור עם קבוצה גדולה של מתגייסים מגרמניה, אותם הוביל למצור על העיר הראשית של רמון השישי, טולוז. העיר הייתה מוגנת על ידי מערכת חומות אדירות ולוחמים מרוזנויות קומנז' ופואה. מונפור הצליח להדוף מספר גיחות של לוחמי העיר, אך כעבור שבועיים של מצור, ב-29 ביוני, פנה לאחוריו, כדי לרענן את כוחותיו. בספטמבר המצב התהפך, הרוזנים רמון השישי ורמון רוג'יה דה פואה הובילו כוח של כרבבת לוחמים למצור על דה מונפור בקסטלנודארי, אולם לרשות מונפור עמד גרעין קשה של לוחמים ורמון השישי לא הצטיין כמצביא. רמון רוג'יה דה פואה נכנס לקרב עם כוח מילואים שהובל אל קסטלנודארי על ידי בוּשאר דה מארלי. המפגש היה במרחק שלושה מיל מקסטלנודארי ודה מונפור זנח את הגנת המבצר ויצא עם לוחמיו, כדי לסייע בקרב וכך הנחילו מפלה לרמון רוג'יה דה פואה. גם לאחר זאת דה מונפור לא היה חזק דיו כדי למנוע מרמון השישי את המשך המצור וכך היה מסוגל רמון השישי להמשיך ולהשיב לידיו שישים מבצרים שנכבשו על ידי דה מונפור והצלבנים.
בסתיו 1211 ניסה רמון השישי להשיב לעצמו את קברה. באפריל 1212 דה מונפור קיבל תגבורת של קבוצות צלבנים חדשים והוביל אותם לסדרה של תקיפות מוצלחות מאוד לכיוון טולוז. פרו השני, מלך אראגון הוביל בספטמבר 1913 צבא לכיוון טולוז, כדי להתחבר עם רמון השישי ועם הרוזנים דה פואה וקומנז'.
קרב מירה.
פרו השני, מלך אראגון, שהיה גיסו של רמון השישי מבית טולוז, היה גם האדון הפאודלי של רבים מאצילי חבל לנגדוק שנחלותיהם נכבשו על ידי סימון הרביעי דה מונפור, כולל רמון רוג'יה טרנקבל. הוא לא הכיר בכיבושיו של דה מונפור על בזייה וקרקסון, שהיו כפופות לו פאודלית והציע את עצמו מספר פעמים כמתווך בין הניצים. בגלל מאבקו במורים לא היה מסוגל לתמוך צבאית בגיסו, הרוזן מטולוז וגם לא רצה להסתכסך עם הכנסייה הקתולית, איתה היו לו יחסים מצוינים. ב-16 ביולי 1212 נחל, יחד עם בני בריתו, ניצחון גדול על המורים בקרב לאס נאבאס דה טולוסה ועטור בניצחון זה ניסה ללמד זכות על גיסו בפני האפיפיור אינוקנטיוס השלישי שהחליט לפתוח ויעוד בלה ואור. הוויעוד לא יצא לפועל וב-21 בינואר 1213 החליט פרו השני לקבל תחת חסותו את הרוזנים מבית טולוז, לה פואה, קומינז' והויקונט מביארן.
פרו השני הטיל ב-8 בספטמבר 1213 מצור על אחת ממצודותיו של דה מונפור, מירה. אל צבאו התחברו במהרה הרוזנים דה פואה וקומינז' ורמון השישי הגיע עם מיליציה גדולה. לרשות צבאו של פרו השני ובני בריתו עמדו כאלפים ומאתים פרשים ועשרים עד שלושים אלף לוחמים רגליים. לדה מונפור ולבן בריתו, הוויקונט מקורביי, היו כ-900 פרשים ו-700 קשתים בין מגיני החומות. פייטרו הציב את מחנהו כך שאגף אחד נשען על נחל מקומי והאגף השני על ביצה.
ב-12 בספטמבר פרו השני שלח את המיליציה הטולוזית להתקפה על חומות מירה. ההתקפה נהדפה וגיחה מהירה של הפרשים הצלבנים המיומנים, שהתפצלו לשלושה ראשי חץ בהנהגתם של גיום דה בר, בוּשאר דה מארלי ודה מונפור עצמו, הפתיעה את צבאו של פרו השני שנאלץ להשתתף בתגרה שלא התכונן לה. שני פרשים צלבנים, אלן דה רוּאֶה ופלורון דה ויל החליטו לצאת ולהתקיף את מלך אראגון. פרו השני, שיצא בראש צבאו, הופל מסוסו ואף על פי שצעק שהוא המלך, הרגו אותו. צבאו של פרו השני נכנס לפאניקה ונפוץ לכל עבר ודה מונפור זכה בניצחון מוחץ.
בנו בן השש של פרו השני, מי שעתיד להיות חיימה הראשון, מלך אראגון, הכובש, נשבה על ידי דה מונפור, אך האפיפיור אסר על דה מונפור לנצל עובדה זו והוא נאלץ לשלוח את הילד, עם ליווי מתאים, לממלכתו. הרוזנים דה פואה וקומינז' שבו לאחוזותיהם ורמון השישי נמלט לאנגליה, אל חצרו של ג'ון, מלך אנגליה והשאיר לחברי מועצת העיר טולוז להתדיין עם הצלבנים.
קביעת הגבול הצפוני.
ב-1214 האפיפיור אינוקנטיוס השלישי מינה נציג חדש במקומו של ארנו אמורי והרוזנים דה פואה וקומינז' ניצלו את ההזדמנות כדי לקבל באפריל את מרות הכנסייה הקתולית. רמון השישי, חסר הישע במצב שנוצר, מצא מקלט באנגליה בתקווה לחזור עם הצבא האנגלי שנלחם בצבא הצרפתי. האפיפיור הכריז על רוזנות טולוז כחלק ממלכת צרפת, כדי לעורר בכך את עניינו של פיליפ השני, מלך צרפת.
בחודש נובמבר התקדם דה מונפור אל הגבול הצפוני של חבל לנגדוק, אל המבצרים הניצבים לאורך נחל דורדון, באזור שליטתו של ברנאר דה קאסנאק, מהמנהיגים הצבאים של הקתרים. מבצר דום נעזב לפני הגעתו של דה מונפור וגם מבצר מונפור (לא קשור לדה מונפור) שנעזב כאשר דה מונפור התקרב אליו. בהמשך מסעו של דה מונפור הגיע לשני המבצרים המרשימים, קסטֶלנוֹ ובֵּנאק. דה מונפור מצא גם מבצרים אלה ריקים והציב בהם חיל משמר. הוא פירק את הביצורים, אך לא פגע באוכלוסייה שהייתה תחת חסות מלך צרפת.
החלטות ועידת לטראנו הרביעית.
בולת ההכרזה על ועידת לטראנו הרביעית פורסמה עוד ב-19 באפריל 1213 תחת הכותרת "כרם האל צבאות" (Vineam Domini Sabaoth); מאז דרשותיו של ברנאר, דימוי הכרם נעשה רווח. המועצה נועדה לטפל בבעיות השונות שעמדו בפני הכנסייה הקתולית במערב ובהן המאבק להכפפת השליטים החילוניים לסמכות הכס הקדוש, המאבק בפריחת המינות, גיוס לוחמים למסע צלב אל ארץ ישראל ועוד.
הכינוס נפתח ב-11 בנובמבר 1215, בנוכחות האפיפיור, נציגים של 80 מחוזות כנסייתיים, 412 בישופים ו-800 אבות מנזרים. במהלך הכינוס התקבלו החלטות שנועדו לסיים את המלחמה בלנגדוק ולהסדיר נושאי ריבונות ובעלות על חבלי ארץ ונשיאה בתארים שונים. אל הכינוס הגיעו גם הרוזנים רמון השישי, רמון רוג'יה דה פואה שלמדו זכות על עצמם וגי דה מונפור שטען לזכויות אחיו, סימון הרביעי דה מונפור. לאחר דיון ממושך התקבלו ההחלטות הבאות בנושא חבל לנגדוק:
בוועידה זו נקבע גם שהיהודים יחויבו לתפור טלאי לבגדם שיבדיל אותם מהנוצרים.
1216 - 1225 תקופת המרידות.
התחלת המרידות נגד הרוזן (הטרי) סימון הרביעי דה מונפור התחיל ברנאר דה קאסנאק ששב אל ארמון קסטלנו והרג את חיל המצב שהשאיר שם דה מונפור. דה מונפור חזר באוקטובר עם כוח משלוח לכיבוש מחודש של המבצרים והריגת המגינים הקתרים. ברנאר דה קאסנאק התנהל בצורה שמנעה את לכידתו והמשיך להעסיק את חילות דה מונפור.
באפריל 1216 דה מונפור נשבע אמונים למלך פיליפ והכיר בו כריבון על כל כיבושיו.
בוקר.
בין נחלותיו של רמון השישי הייתה גם בוקר, ששכנה בפרובאנס, אך למרות זאת השתלט עליה סימון הרביעי דה מונפור והעמיד שם חיל מצב בראשותו של לאמבר דה תורי. באפריל 1216 נחת המרקיז רמון השביעי, בנו של רמון השישי, שהגיע לגיל בגרות, במרסיי ולקח לידיו את השלטון על פרובאנס. רמון השביעי שם מצור על בוקר ואביו חיפש תגבורת בממלכת אראגון. דה מונפור נחפז לבוא לעזרת העיר, אך חיל המצב הצלבני הנצור החזיק מעמד שלושה חודשים עד שאזל מזונם. דה מונפור נכשל בהתקפותיו על הצרים ולבסוף נאלץ לשאת ולתת איתם על כניעת המבצר, בתנאי שיינתן לנצורים לצאת. זו הייתה המפלה הגדולה הראשונה שספג דה מונפור.
זמן קצר לאחר אובדן בוקר נאלץ דה מונפור להיחפז לדיכוי מרד שפרץ בבירתו, טולוז. לאחר זאת יצא למאבק בביגור וספג מפלה נוספת בסוף 1216, בלורד שבהרי הפירנאים.
המערכה על טולוז ומות סימון דה מונפור.
בתחילת 1217 יצא סימון דה מונפור למערכה נגד הרוזן דה פואה ובמהלך חודשי פברואר - מרץ כבש את מוֹנגרֶנייה והמשיך הלאה. המרקיז הצעיר, רמון השביעי, ניצל את היעדרו של דה מונפור והעביר קבוצה גדולה של אראגונים, שחצו את הרי הפירינאים, אל תוככי העיר טולוז, אליה נכנסו ב-13 בספטמבר. דה מונפור שב והטיל מצור על העיר, אך כוחותיו לא התאימו למשימה זו והוא נאלץ לבנות מתקני מצור, כי ביצורי העיר נותרו חזקים. באביב התחיל דה מונפור לתכנן את כיבוש העיר, אך במהלך הכנותיו, כשיצא לעזרת אחיו, גי דה מונפור, שנפגע מחץ, פגע בסימון אבן שהרגה אותו.