משרתו הראשונה הייתה מורה ליוונית עתיקה בהרווארד. כהומניסט מטיבעו, גילה באנקרופט סבלנות מועטה לתוכנית הלימודים של הרווארד ולגישה הקפדנית של הלימודים הקלאסיים שם. יותר מכך, הוא הביא עמו מאירופה גינונים חדשים, חדורים ברומנטיקה נלהבת, וזה היה מנהגו ללא סייג בהתנהלותו בחברה הרשמית, הזחוחה וההדורה של ניו אינגלנד. הרוח האירופאית של האיש הצעיר הייתה מושא ללעג, אך בדעותיו הפוליטיות הוא הזדהה עם הדמוקרטיה הג'קסונאית.
ב-1823 הוא פרסם ספר קצר של דברי שירה, תרגומים ויצירות מקוריות, שלא הביא לו שום פרסום. בחלוף הזמן נראו סגנונו, אישיותו ולמדנותו כסמל חיצוני של החלטיות נחושה לשימור שלווה פילוסופית והוא הפגין אנרגיה בלתי נדלית בהשקיעו עצמו בעבודה. הוא התייחס לתרבות השיחה של קיימברידג' כבלתי הולמת, ויחד עם ג'וזף קוגסוול הוא ייסד את בית הספר רואד היל בנורת'האמפטון, מסצ'וסטס. היה זה הניסיון הרציני הראשון בארצות הברית להעלות את רמת הלימוד בחינוך העל-יסודי.
על אף השיגרה הקפדנית והחמורה של בית הספר ראונד היל, עלה בידו של באנקרופט לכתוב לעיתים קרובות עבור כתבי העת North American Review ו-American Quarterly והוא גם תרגם את חיבורו של מורו ארנולד הירן על "הפוליטיקה של יוון העתיקה". ב-1826 הוא פרסם דרשה בה הוא דחף לזכות בחירה אוניברסלית ולמדינה המסוססת על ריבונות העם. ב-1830 הוא נבחר ללא ידיעתו למועצה המחוקקת של מסצ'וסטס, אך סירב לכהן בתפקיד ובשנה שלאחר מכן הוא דחה הצעה, אף על פי שבחירתו הייתה מובטחת, למושב בסנאט של המדינה.
ב-1834 יצא לאור הכרך הראשון פרי עטו של "ההיסטוריה של ארצות הברית" (History of the United States), הראשון בסדרת כרכים שהופיעו בארבעת העשורים הבאים ובזכותם הוא זכה למוניטין רחב. ב-1835 עבר באנקרופט להתגורר בספרינגפילד, מסצ'וסטס, שם הוא השלים את הכרך השני של סדרת ספריו. באותה שנה הוא גם ניסח פנייה לאזרחי מסצ'וסטס לבקשת "הוועידה הדמוקרטית של הצעירים".
היסטוריון.
באנקרופט, שרכש את השכלתו באוניברסיטאות הגרמניות המובילות, היה חוקר מן המעלה הראשונה שסדרת הספרים שלו "ההיסטוריה של ארצות הברית מגילוי יבשת אמריקה" (History of the United States, from the Discovery of the American Continent) כיסתה את ההיסטוריה של האומה הצעירה בצורה מעמיקה החל מ-1789. באנקרופט היה חדור ברוח הרומנטיקה, שהדגישה את עליית הלאומיות והערכים הרפובליקניים. סדרת הכרכים שלו החלה להופיע ב-1834 ויצאה במספר מהדורות מחודשות. יחד עם ג'ון גרהאם פלפרי הוא כתב את החיבור המקיף ביותר על ההיסטוריה של אמריקה הקולוניאלית. לטענתו של ג'ורג' ביליאס ייחס באנקרופט את האופן בו התפתחו ערכיה הייחודיים של אמריקה לארבעה גורמים: השגחה עליונה, קידמה, אהבת המולדת והדמוקרטיה הכוללת. משמעות "ההשגחה העליונה" הייתה שהגורל תלוי יותר בידי האל מאשר בידי רצון האדם. רעיון "הקידמה" התבסס על כך שבאמצעות רפורמות תמידיות ניתן לבנות חברה טובה יותר. "אהבת המולדת" ("פטריה") הייתה מוצדקת בשל העובדה שהשפעתה המתשפטת של אמריקה תביא את בשורת החירות והחופש לאנשים רבים בעולם. משמעות "הדמוקרטיה הכוללת" ("פאן-דמוקרטיה") הייתה שליחסי המדינה-אומה מקום מרכזי בהתרחשות ולא לגיבורים או לרשעים ספציפיים.
אדמונד מורגן ממקד את הדיון בנקודת המבט הוויגית של באנקופט על מלחמת העצמאות של ארצות הברית ובאופן בו הוא התייחס אל האבות המייסדים. מורגן הציג מחדש את הנרטיב של באנקרופט על פיו הפטריוטים האמריקאים הונעו ממחויבות עמוקה לחירות ושמעשיו של המלך ג'ורג' השלישי עמדו בניגוד לאידיאלים שלהם. בין מועד פרסום סדרת ספריו של באנקרופט לבין פרסום חיבורו של מורגן ב-1958 הייתה מקובלת הדעה שמלחמת העצמאות האמריקאית עמדה בבסיס "השקפה מתקדמת" שטענה שהרטוריקה של הפטריוטים הייתה פשוט תחילתה של חשיבה פוליטית לקראת מה שהיה בסופו של דבר נתיב שמרני לגיבוש הכוח. באנקרופט, כמו מורגן, היה חולק על הפירוש הזה. לדברי מורגן, ההתייחסות שלו למהפכה האמריקאית דומה מאוד לזו של היסטוריון ויגי נוסף, המדינאי הבריטי סר ג'ורג' טרווליאן.
ריצ'רד ויצטום טוען שבאנקרופט היה היסטוריון בעל גישה אומנותית ופילוסופית. הוא עשה שימוש באירועי העבר כדי להמחיש את חזונו המוסרי, שהיה מבוסס על האמונה האוניטריאנית ברעיון הקידמה. סדרת ספריו של באנקרופט ממחישה את ההתגלגלות ההדרגתית של המטרה שמייעד האל לאנושות - השגת חירות דתית ופוליטית. הנימה המוסרית הבטוחה הפכה את ספריו של באנקרופט לפופולריים, זאת בשילוב עם הרושם האומנותי הכביר שלהם, העוצמה שהובעה בהם והקוהרנטיות שלהם.
באנקרופט היה חוקר בלתי נלאה ששלט באופן יסודי במקורותיו, אך סגנונו הרומנטי הנמלץ והפטריוטיזם הנלהב שלו עורר לימים את חמתם של דורות של היסטוריונים שלא הפנו את תלמידיהם לקרוא את ספריו. יותר מכך, לאחר 1890 נטו החוקרים לראות בעין יפה יותר את הכוונות הטובות של האימפריה הבריטית בהשוואה לדרך בה ראה אותם באנקרופט.
ב-1838 נבחר באנקרופט כחבר ב"אגודת העתיקות האמריקאית ובין השנים 1877–1880 הוא היה המזכיר לענייני תכתובות הפנים שלה.
קריירה פוליטית.
באנקרופט נכנס לפוליטיקה ב-1837, כאשר מונה על ידי הנשיא מרטין ואן ביורן לתפקיד גובה המכס של נמל בוסטון. שניים מבעלי התפקידים שהוא מינה במסגרת תפקידו זה היו איש הרוח והחברה אורסטיס בראונסון והסופר נתניאל הות'ורן. ב-1844 הוא התמודד על משרת מושל מסצ'וסטס אך נחל תבוסה. הוא קרא לסיפוחה של טקסס כצעד להרחבת "אזור החירות", ואף על פי שהיה חבר המפלגה הדמוקרטית, הוא התנגד לעבדות.
מזכיר הצי.
ב-1845, כהוקרה על תמיכתו בווידת המפלגה הדמוקרטית הקודמת, מינה הנשיא ג'יימס פולק את באנקרופט כמזכיר הצי של ארצות הברית, תפקיד בו הוא כיהן עד ספטמבר 1846. למשך תקופה קצרה של חודש הוא שימש כמזכיר המלחמה בפועל.
במהלך תקופת כהונתו הקצרה בתפקיד זה ייסד באנקרופט את האקדמיה הימית של ארצות הברית באנאפוליס וכך יצר מורשת של חינוך ומנהיגות. הוא הורה על פעולה ימית שכתוצאה ממנה נכבשה קליפורניה וכמזכיר המלחמה בפועל, הוא שלח את זאכרי טיילור אל השטח שבמחלוקת בין טקסס לבין מקסיקו. צעד זה זירז את פריצתה של מלחמת ארצות הברית–מקסיקו שכתוצאה ממנה הרחיבה ארצות הברית משמעותית את שטחיה בדרום-מערב.
באנקרופט עיצב את דמותה של האקדמיה הימית ופיתח אותה. לשם כך הועמד לרשותו כל המימון שהוא דרש. הקונגרס מעולם לא חפץ בהקמתה של אקדמיה ימית, אך באנקרופט למד את לשון החוק כדי להבין את סמכויותיו כמזכיר הצי. הוא גילה שבסמכותו להורות על "הקמתו של מקום בו פרחי הקצונה ימתינו להוראות". הוא גם היה יכול להעביר הוראות למתן שיעורים עבורם בים, ועל פי החוק, יכלו מדריכיהם להגיע איתם למקום שהייתם על החוף. תקציב הצי של אותה שנה תאם להוצאות ומזכיר המלחמה וויתר על תקן כוח אדם שלא נוצל לטובת הצי.
לפיכך, כאשר הקונגרס התכנס, גילו חבריו שפרחי הקצונה של הצי שוכנו באנאפוליס. כך, הם הורחקו מסכנות חיי הבטלה ומחיי העיר והועסקו כחניכי קורס לכל דבר ועניין. הקונגרס השלים עם קיומה של האקדמיה, שפעלה במלוא הכוח, והקצה את הכספים שנדרשו לצורך שיפוץ הבניינים.
באנקרופט שילב כמה מורים מיומנים בסגל ההדרכה של האקדמיה והנהיג מערכת קידומים שהייתה בעלת זיקה לניסיון, להישגים ולגיל. עד אז, מערכת הקידומים לא התפתחה די צורכה ולא יושמה במלואה. באנקרופט גם דאג לתקצוב נוסף עבור מצפה הכוכבים של הצי.
שגריר בבריטניה.
באופן דומה למד באנקרופט את סכסוך הגבול של אורגון בצורה כה מעמיקה עד שב-1846 הוא נשלח כשליח מיוחד ללונדון כדי לדון עם ממשלת בריטניה על הסוגיה. בביקור זה עם לונדון הוא התאכסן יחד עם ההיסטוריון תומאס בבינגטון מקולי ועם המשורר ארתור האלם. עם בחירתו של זאכרי טיילור לנשיאות הסתיימה כהונתו של באנקרופט כמזכיר הצי. בשובו לארצות הברית ב-1849 הוא פרש מהחיים הפוליטיים.
לאחר פרישתו התגורר באנקרופט בניו יורק ועסק בכתיבה. הוא היה בין מייסדי החברה הגאוגרפית האמריקאית ושימש כנשיאה הראשון במשך כמעט שלוש שנים (פברואר 1852 - דצמבר 1854).
ב-1863 נבחר באנקרופט כחבר באקדמיה האמריקאית לאמנויות ולמדעים.
באפריל 1864, לבקשתו של באנקרופט, כתב הנשיא אברהם לינקולן את מה שלימים היה ידוע כעותק הרביעי מתוך חמשת העותקים של נאום גטיסברג. באנקרופט תכנן לכלול את העותק הזה בלקט המסמכים החתומים Autograph Leaves of Our Country's Authors, שאותו התכוון למכור ביריד צדקה למען חיילים ומלחים בבולטימור. ב-1866 הוא נבחר על ידי הקונגרס כדי לשאת את ההספד המיוחד לזכרו של לינקולן.
שגריר בגרמניה.
ב-1867 הציע הנשיא אנדרו ג'ונסון לבאנקרופט את משרת שגריר ארצות הברית בפרוסיה, וכך אפשר לו לשוב לגרמניה. באנקרופט נשאר בברלין שבע שנים והנשיא יוליסס סימפסון גרנט מינה אותו ב-1871 כשגריר באימפריה הגרמנית. בשנות שירותו בברלין ניהל באנקרופט משא ומתן על הסכמים עם פרוסיה ועם שאר המדינות הצפון-גרמניות בנוגע לסוגיית התאזרחות. הסכמים אלו נודעו כ"הסכמי באנקרופט" . הסכמים אלו היו ההכרה הבינלאומית הראשונה בזכות לתושבות כפולה, זכות שהוכרה מאז במשפט הבינלאומי הפומבי.
שנותיו האחרונות.
בשנותיו האחרונות חי באנקרופט בוושינגטון די. סי. ואת תקופות הקיץ הוא נהג לבלות ברוז קליף שבניופורט, רוד איילנד.