בתחילת שנות הארבעים הצטרף לחוגי הכנענים. באותה תקופה, כחלק ממאמצי "הוועד לגיבוש הנוער העברי" להרחיב את שירותיו, התגייסו חבריו בנימין תמוז ויצחק דנציגר לפלוגה ו' של הפלמ"ח, עשו בה תעמולה לטובת הרעיון ה"כנעני", והצליחו לרתום שלושה מחברי הפלוגה לארגון - עזרה זהר, דניאל הרמן ומתי פלד. פלד עזב את התנועה זמן מה לאחר מכן.
בחודשים האחרונים של 1943 הצטרף, יחד עם חברים נוספים מפלוגה ו' של הפלמ"ח, ליוזמת עם לוחם, שהגו פורשי האצ"ל והלח"י אליהו לנקין ואליהו מצדי (רביד), ושמטרתה הייתה להקים גוף על-תנועתי, שיאחד בין פעילי ההגנה לפעילי אצ"ל ולח"י, בכוונה לפעול באופן אלים נגד שלטון המנדט הבריטי, בניגוד לגישת ההבלגה ושיתוף הפעולה של ההגנה ומוסדות היישוב. הם קיבלו את הסכמתו של יעקב מרידור, מפקד האצ"ל באותה עת, לשיתוף פעולה עם תוכניתם, וצירפו אקטיביסטים שונים משורות ההגנה, בהם יוסף אידלברג, מראשי ההגנה בחיפה, שנבחר לעמוד בראש הארגון החדש, ויגאל הורוביץ, מראשי הנוער העובד.
מטה הארגון החדש גיבש תוכנית פעולה ראשונה לחטיפתו של הנציב העליון הרולד מקמייקל והעמדתו למשפט ציבורי, אך ברגע האחרון נסוגו בהם גם חברי פלוגה ו' של הפלמ"ח, וגם מפקד האצ"ל בירושלים, והפעולה לא יצאה אל הפועל. מרגע היוודע הדבר לראשי ההגנה, ב-7 בדצמבר 1943, הוציא ראש המפקדה הארצית של ההגנה, משה סנה, פקודה ובה הודיע, כי יש לראות ב"עם לוחם" "שלוחה של האצ"ל הרוויזיוניסטי אשר פשט את הרגל אחרי שנים של פרישות והתבדלות... ועתה הריהו מנסה להציל את קיומו על ידי תופעה בשם מזויף, על ידי גנבת דעתו של הנוער העברי בסיסמאות שווא, בסיסמאות האיחוד מעל לראשי המוסדות והארגונים הקיימים, ובסיסמת הטרור נגד השלטון, ללא ייפוי-כוח מאת הגורמים המוסמכים, ללא תלות בהם וללא ביקורת מצדם". כמו כן, ניתנה הוראה לכל חברי ההגנה ב"עם לוחם" לנתק את קשריהם עמו בתוך שלושה ימים, ולהודיע על כך למפקדיהם. זמן קצר לאחר מכן סיים פלד את שירותו, והועבר לכוחות המילואים של הפלמ"ח.
שירותו בצה"ל.
ב-1946 התחתן עם זאבה (זיקה) בתם של סימה ואברהם קצנלסון, ומיד אחר כך יצא לאוניברסיטת לונדון ללמוד משפטים.
עם פרוץ מלחמת העצמאות חזר ארצה מבלי שסיים ללמוד, והצטרף למלחמה. תחילה שירת כסגן מפקד פלוגה ב' בגדוד מכמש של חטיבת עציוני שפעל באזור ירושלים, תחת מפקד הפלוגה אברהם טמיר. במהלך תפקיד זה ליווה שיירות לירושלים הנצורה, ושהה חודשיים בהר-טוב הנצורה עד לעזיבתה. אחר-כך מונה למפקד פלוגה ב' בגדוד 51 של חטיבת גבעתי, על ידי מפקדו לשעבר בפלמ"ח, שמעון אבידן, מפקד חטיבת גבעתי, ונטל חלק בקרבות בנגב. פלד נפצע קשה בראשו ובעיניו בקרב על המשלטים בצומת יואב במסגרת מבצע יואב באוקטובר 1948, קרב שהקנה לפלוגה את השם פלוגת הצומת על ידי קצין החינוך של החטיבה, אבא קובנר. הוא חזר לצבא כשבועיים אחר-כך, וזמן קצר לאחר מכן מונה לסגן מפקד גדוד 51 של גבעתי. הוא סיים קורס מג"דים, וב-1952 נשלח לשנת השתלמות בבית הספר לקציני מטה של הצבא הבריטי בקמברלי שבמחוז סארי בממלכה הבריטית (יחד עם יצחק רבין). לאחר מכן היה חבר בצוות ההקמה של המכללה הבין-זרועית לפיקוד ולמטה, בה שימש בין השאר כמדריך ראשי בדרגת סגן-אלוף, תחת פיקודו של אלוף-משנה אהרן יריב.
בכינוס של הסוכנות היהודית שנערך באוקטובר 1953 במלון המלך דוד בירושלים, בנוכחותם של ראש הממשלה דוד בן-גוריון, ושר החוץ משה שרת, הוזמן פלד על ידי בן-גוריון לשאת דברים באנגלית בפני קהל יהודי-אמריקאי. הרצאתו זכתה לשבחים מראש הממשלה, שכתב כי . גם שר החוץ כתב על כך ביומנו: .
בסוף יוני 1954 יצא עם יצחק רבין לסיור של חודשיים בבתי ספר צבאיים ובמתקנים צבאיים באירופה ובאמריקה. השניים ביקרו בבתי ספר צבאיים בצרפת ובקנדה, וב-14 ביולי הצטרפו לביקורו בן חודש הימים של הרמטכ"ל משה דיין בארצות הברית, במסגרתו סיירו בפנטגון ובמתקני הצבא והצי האמריקניים ברחבי ארצות הברית, וכן בבסיסי הצבא הקנדי. מסקנות ביקורם יושמו בהדרגה והובילו בין השאר להנהגת קורסי חובה לצניחה ולוחמה זעירה לקצונה בצה"ל, תיאום מדויק של הקורסים המקצועיים שלאחר הטירונות בין החיילות השונים כדי לשפר את תכנון כוח האדם, שימוש בעזרי לימוד להמחשה ולפישוט של תהליכי ההדרכה, שינויים בשיטות ההוראה של כלי הנשק, ולשינויים נוספים.
בתום מלחמת סיני מונה למפקד מרחב שלמה, ואחר כך, בפברואר 1957, מונה למושל צבאי של רצועת עזה בדרגת אלוף-משנה. בעת שירותו בתפקיד זה, שבו היה אחראי לגורלם של מאות אלפי פלסטינים, החלה להתגבש עמדתו כי הבעיה הפלסטינית היא מוקד הסכסוך הישראלי-ערבי.
בין השנים 1957 – 1959 היה מפקד החטיבה הירושלמית. בתפקיד זה פיקד על "מצעד העשור" של צה"ל שנערך בירושלים לרגל עשר שנות עצמאות. ב-1959 מונה לראש המחלקה לתפקידי מטה בצה"ל. בין השנים 1960 – 1962 למד מזרחנות וערבית באוניברסיטה העברית בירושלים. לאחר מכן שימש כעוזר סגן שר הביטחון שמעון פרס לענייני חימוש. ב-1964 מונה לראש אגף האפסנאות במטכ"ל בדרגת אלוף, תפקיד אותו מילא עד יולי 1968. פלד סיים את שירותו בצה"ל ב-1969, אחרי חופשת שחרור בת כחצי שנה.
בדיון מטכ"ל מיוחד שנערך עם הקבינט המדיני-ביטחוני ב-2 ביוני 1967, ב"תקופת ההמתנה", נשא פלד את הדברים החריפים ביותר מבין האלופים נגד ההמתנה ולמען יציאה למלחמה נגד מצרים. הוא טען כי הצבא המצרי איננו מוכן למלחמה וכי נאצר פרש את צבאו על הגבול רק משום שסמך על הססנותה של ישראל, ובגלל ביטחונו שלא תעז להכות את צבאו, והוסיף כי הזמן "פועל לרעתנו". בנוסף, התריע בפני קריסת המשק בתקופת ההמתנה והביע דאגה מפני מצבו ההולך ומידרדר. כמו כן, דרש לדעת מדוע הממשלה מחכה עם המתקפה על מצרים, באומרו כי "מגיע לנו לדעת מדוע ולמה אנו סובלים את החרפה הזאת".
בדיון מטכ"ל שנערך כחצי שנה לאחר המלחמה, ב-27 בדצמבר 1967, ובו דנו האלופים באשר לעתיד השטחים, טענו רוב חברי המטכ"ל כי אין סיכוי לשלום בעתיד הקרוב, שהשלום איננו הכרח ביטחוני, ושמוטב לוותר עליו בשנים הקרובות. על דעה זו חלקו רק האלופים פלד וחיים בר-לב, שראו בשלום תנאי לפיתוח חיים נורמליים ומטרה שיש לשאוף אליה. פלד הציע לגבש תוכנית כבסיס להסדר, בעוד בר-לב הציע להגדיר את מטרות השלום. פלד היה היחיד מבין חברי המטכ"ל שתמך בהחזרת חלקים משטחי הגדה המערבית. הוא המליץ שלא לספח את הגדה המערבית לישראל, לפתח את רעיון המדינה הפלסטינית בשטחים האלה, וליזום יציאה מחלק מאזור המשולש כדי להפחית את מספר הערבים בישראל.
פעילות אקדמית.
לאחר שחרורו מצה"ל למד ספרות ערבית באוניברסיטת קליפורניה בלוס אנג'לס, ועבודת הדוקטורט שלו, אותה השלים בשנת 1971, עסקה בכתיבתו של הסופר המצרי נגיב מחפוז. לאחר מכן שב לישראל, ונמנה עם מקימי החוג לשפה וספרות ערבית באוניברסיטת תל אביב, שבו שימש כמרצה לספרות ערבית מודרנית, ובתקופה מסוימת כראש החוג (1974–1978).
פעילות פוליטית.
תחילת פעילותו הפוליטית והפובליציסטית.
בין השנים 1969 ל-1979 כתב טור שבועי שפורסם בימי שישי ב"מעריב", אותו הקדיש בעיקר לפובליציסטיקה.
פלד ראה בשטחים שנכבשו במסגרת מלחמת ששת הימים קלף מיקוח שיש להשתמש בו כדי לשפר את מצבה המדיני והביטחוני של ישראל באזור, זאת באמצעות יצירת הסדרי ביטחון ושלום, תוך התמקדות בנטרול וסילוק ההשפעה הסובייטית באזור, בה הוא ראה את הסיבה המרכזית לפרוץ המלחמה, וסכנה קיומית למדינת ישראל, ובחיסולה תנאי הכרחי לכל הסדר עם מצרים.
במאמרים שפרסם בטורו ב-1969 תבע מהנהגת המדינה לנקוט ביוזמה מדינית כדי לתרום באופן ממשי להקלת המתיחות האזורית והלחץ הבינלאומי המופעל על ישראל. הוא קרא לישראל להסכים לפתיחתה המיידית של תעלת סואץ, מבלי להתנות את הדבר בקיום השיט הישראלי בתעלה, שכן סבר בשעתו כי פעילותה התקינה של התעלה היא הדבר היחיד המעניין את המדינות שאינן מן האזור ולוחצות על ישראל בעניין הסדר עם מצרים.
בנוסף, קרא לישראל להכריז על נכונותה לוותר על כל שטחי הגדה המערבית, למעט ירושלים, ולמסור אותם לידיה של ממשלה ערבית-פלסטינית שתיבחר על ידי אוכלוסייתה של הגדה, תוך שהוא מתנה את הקמת המדינה בנכונות תושביה לכרות ברית של שלום, הגנה הדדית ושיתוף פעולה כלכלי, ביטחוני ותרבותי עם ישראל, ושולל הן את רעיון החזרת השטח לירדן, בה הוא ראה את "התוצר המובהק ביותר של שלטון האימפריאליזם באזור" וממלכה מלאכותית שנכפתה על האוכלוסייה הפלסטינית הניכרת בגדה המזרחית (שפלד קיווה כי תחוסל בעתיד כדי לאפשר לפלסטינים להקים מדינה על שתי הגדות, שתהיה בברית עם ישראל), והן את סיפוח השטח לישראל, בו הוא ראה דיכוי של השאיפות הלאומיות של העם הפלסטיני, ומתכון לאסון ולאיבה והרג הדדיים שישחיתו את דמותה המוסרית של ישראל. על גורל רצועת עזה כתב כי יצטרכו לדון בדיונים ישירים בין ממשלת ישראל לממשלת הגדה המערבית, לכשתקום. בשאלת ירושלים טען ב-1970 כי יש להשאיר את העיר מאוחדת, תוך הפיכתה לבירה משותפת של שתי המדינות - ישראל ופלסטין, שתושביה יהיו אזרחי המדינה שבה יבחרו, ויהיו כפופים למרותה, אולם כתושבי העיר יהיו כפופים לעירייה שתיבחר בבחירות חופשיות, ותעמיד לרשות כלל תושביה שירותים עירוניים שוויוניים.
פלד ראה בהתנחלות בשטחי הגדה המערבית ורצועת עזה "צעד מוטעה בתכלית" ו"שגיאה מדינית שתוצאותיה תהיינה לבטח הרות אסון במערכת היחסים שבינינו לבין הערבים הפלסטינים", הוא ראה בהתנחלות ניכרת בשטחים מכשול שלא יאפשר ליישם שום פתרון פרט לסיפוח, אותו ראה כהרסני.