עם סיום עבודת המשלחת באנדרסונוויל הוזמנה ברטון להניף את הדגל האמריקאי בבית הקברות שהפך לבית קברות לאומי. מתוך 13,714 הקברים שבו, סומנו 921 כלא ידועים. האירוע תואר ביומנה במילים הבאות: "התייצבי מוקדם, פקד עלי הקפטן הניפי את [דגל] הכוכבים עם הפסים באנדרסונוויל, במקום שבו נמים 13,000 מרטירים, במקום שבו הדגל של המדינה לא התנופף במשך 4 שנים אפלות... התקדמתי והנפתי אותו נוכח קהל המתבוננים. הוא עלה ונפל כאילו צער ועצב מניעים אותו, עד שבסופו של דבר זרם אור השמש בין קפליו...ואני כיסיתי את פני ובכיתי".
לאחר חזרתה לוושינגטון חלק מביתה בגבעת הקפיטול הוסב למשרד שתכליתו הייתה להמשיך במאמצים לאיתורם של החיילים הנעדרים ולהביא לזיהויים. היא שכרה צוות של פקידים שנרתם למשימה והצליח במהלך עבודתו לענות על 41,855 פניות וכן לספק מידע על למעלה מ-22,000 נעדרים. הקונגרס תרם 15,000 דולר למשרדה של ברטון, לקידום מאמצי האיתור של הנעדרים. במסגרת המאמצים הללו פרסמה ברטון את שמות הנעדרים בעיתונות, בסניפי דואר ובארגונים שונים שזכו לתגובות חיוביות מהציבור.
בסתיו 1866, במקביל לפעילותה בלשכת החיילים הנעדרים, החלה ברטון להרצות על חוויותיה ממלחמת האזרחים בכל רחבי המדינה. במהלך תקופה זו, שנמשכה שלוש שנים, התוודעה לסוזן ב. אנתוני, שמילאה תפקיד מרכזי בתנועה למען זכות ההצבעה לנשים וביטול העבדות והחלה לפתח קשרים עם תנועות נשים שעסקו בנושא. כן פגשה את פרדריק דאגלס, שהקדיש את חייו לשיפור מצבם של האפרו-אמריקאים בארצות הברית. המפגשים הללו הניעו אותה להרצות גם בנושא זכויות הנשים והשחורים.
הצלב האדום האמריקאי.
הרקע להקמתו.
פעילותה האינטנסיבית במהלך השנים הללו הרעו את מצבה הבריאותי והנפשי ובעצת רופאה היא החליטה לקחת אתנחתא מעבודתה. בשנת 1868 היא סגרה את לשכת החיילים הנעדרים ונסעה לאירופה. בשנת 1869 הגיעה לשווייץ והוזמנה לבקר את ד"ר לואי אפיה, שידע זה מכבר על פעילותה במלחמת האזרחים ועל מאמציה באיתור הנעדרים. הוא היה מנתח שווייצרי שהתמחה ברפואה צבאית וחבר ב"ועדת החמישה" של ז'נבה. ועדה זו נוסדה ביוזמתו של ז'אן אנרי דינן וביססה את הקמתו של הוועד הבינלאומי של הצלב האדום. למפגש זה הייתה השפעה משמעותית על מאמציה של ברטון לשכנע מאוחר יותר את הממשל בארצות הברית לחתום על אמנת ז'נבה ולהקים ארגון של הצלב האדום במדינה.
ב-18 ביולי 1870 הכריזה צרפת מלחמה על פרוסיה ועל בעלות בריתה הגרמניות ובתום אותו חודש התנדבה ברטון לשורות הצלב האדום. היא נשלחה לצרפת ועסקה כמעט שנה בפעולות סיוע לפליטים בערים מילוז ושטרסבורג הסמוכות לגבול הגרמני. הניסיון שצברה ברטון במהלך פעילותה עם הפליטים במלחמת צרפת–פרוסיה היה שונה בתכלית מפעילותה במלחמת האזרחים האמריקנית, שכן היא הקדישה את עתותיה לטיפול בקורבנות האזרחיים של המלחמה ולא בחיילים הפצועים. היא הגישה בשטרסבורג שסבלה קשות מהפצצות הצבא הפרוסי, מרק חם ואספקה חיונית לניצולים, אך עד מהרה הגיעה למסקנה, כי חשוב יותר לעסוק בשיקום האזרחים. תוכניתה הייתה לארגן תעסוקה לפליטים ופיתוח מיומנויות שיבטיחו את עתידם הכלכלי. הפליטים היו זקוקים לביגוד ולפיכך ארגנה חדרי עבודה שבהם למדו לתפור ומאוחר יותר לספק את תוצרתם לקהילה. תוכניתה הפיחה רוח חיים בתעשיית הטקסטיל ולהתאוששות כלכלית הדרגתית של האזור.
מוקדם יותר, היא התיידדה עם לואיזה, נסיכת פרוסיה, בתו של וילהלם הראשון, קיסר גרמניה, ואשתו של פרידריך הראשון, הדוכס הגדול של באדן, שפעלה רבות ליישום אמנת ז'נבה בארצה. היא עודדה את אימוץ קוד הלבוש של הצלב האדום והייתה שותפה להקמת אגודת הנשים של באדן שהפכה מאוחר יותר לצלב האדום הגרמני. בשנת 1867 הוזמנה לוועידה הבינלאומית הראשונה של הצלב האדום שהתקיימה בפריז וקיבלה את מדליית הכבוד המוזהבת. הודות לקשרים ביניהן עבדה ברטון בבית החולים של הצלב האדום בבאדן ובשנת 1873 הייתה האישה הראשונה שהוענק לה צלב הברזל של גרמניה. את העיטור המכובד העניק לה וילהלם הראשון, בשל מאמציה הבלתי נלאים לשיקום הפליטים.
בסוף 1873 שבה ברטון לביתה לסעוד את אחותה סאלי שהייתה במצב בריאותי קשה. מות אחותה באביב 1874 גרם לה לשברון לב ולהתמוטטות עצבים והיא שהתה עד להחלמתה בסנטוריום בדנסוויל שבניו יורק. כל אותה עת המשיכה ברטון לטפח את קשריה עם פקידי הצלב האדום בשווייץ ולטוות את החוטים שיובילו בסופו של דבר להקמת הצלב האדום האמריקאי. בטרם שובה לארצות הברית הופקד בידיה מכתב חתום על ידי ראש הוועד הבינלאומי של הצלב האדום, שבו הייתה פנייה לממשל האמריקני להצטרף לרשת הצלב האדום העולמית ולחתום על אמנת ז'נבה. בשנת 1878 פגשה את נשיא ארצות הברית רתרפורד הייז וניסתה לשכנעו לחתום על אמנת ז'נבה. ניסיון זה כשל בגלל מדיניות החוץ האמריקאית שהוכרזה בשנת 1823 על ידי הנשיא ג'יימס מונרו, שדגלה בבדלנות אמריקאית ובמניעת התערבות במלחמות האירופאיות. האבדות הרבות שספגה ארצות הברית במלחמת האזרחים, היו סיבה נוספת לכישלון היוזמה. ברטון ניסתה למצוא דרך יצירתית כדי לעקוף את המכשול שעמד בפניה, ובמשך זמן רב גיבשה את התפיסה כי הצלב האדום האמריקני אינו חייב להגיב בהכרח למשברים הנובעים ממלחמות, אלא לתת סיוע לאזרחים במהלך אסונות טבע ואסונות מעשה אדם, כגון רעידות אדמה, שריפות יער והוריקנים. היא העלתה על הכתב את רעיונותיה שהתגבשו לכדי קונטרסט "הצלב האדום של אמנת ז'נבה: מהו?" (The Red Cross of the Geneva Convention: What It Is) שהופץ במטרה להרחיב את התמיכה בנושא. רעיונותיה זכו לאוזן קשבת אצל הנשיא הבא, ג'יימס גרפילד, שתמך ביוזמתה של ברטון, אך התנקשות בחייו בחודש יולי 1881 הובילה לדחיית הנושא, עד שעלה מחדש במהלך כהונתו של הנשיא צ'סטר ארתור.
הקמתו ופעילותה בו.
לאחר שנים רבות של התמדה ושתדלנות נגד התפיסה האמריקאית כי קבלת הצלב האדום הבינלאומי עלולה לסכן את האוטונומיה של ארצות-הברית, הוקם לבסוף הצלב האדום האמריקני בראשות ברטון. ב-12 במאי 1881 ארגנה ברטון מפגש בביתו של הסנטור אומר קונגר, שבו השתתפו 15 אנשים, ביניהם חבר הקונגרס ויליאם לורנס ששימש מאוחר יותר כסגנה של ברטון. מפגש זה הוביל לפתיחת הסניף הראשון של הצלב האדום ב-21 במאי 1881 בכנסייה האוונגלית הלותרנית בדנסוויל שבניו יורק. הסניף השני נפתח מספר שבועות מאוחר יותר ברוצ'סטר, בעזרתה של סוזן ב. אנתוני, ובהמשך קמו סניפים נוספים ברחבי ארצות הברית שהתאגדו בשנת 1893 כצלב האדום הלאומי של ארצות הברית.
ב-16 במרץ 1882 אושררה אמנת ז'נבה בסנאט ונחתמה על ידי הנשיא צ'סטר ארתור ובמשך 20 השנים הראשונות להיווסדו של הצלב האדום האמריקאי הקדישה ברטון את רוב זמנה כדי לסייע לקורבנות אסון אזרחיים. הדגל של הצלב האדום האמריקאי הונף לראשונה באופן רשמי בשנת 1881 כאשר ברטון הצליחה לגייס כספים, ציוד ומזון עבור קורבנות השריפה הגדולה שפרצה במישיגן ב-5 בספטמבר 1881. האש כילתה 2,000 מבנים שהשתרעו על שטח בגודל של למעלה מ-4,000 ק"מ וגרמה למותם של 282 בני אדם ול-14,000 ניצולים שנזקקו לסיוע ציבורי. בשנת 1882 ניהלה ברטון את עבודת הסיוע של הצלב האדום האמריקני במהלך הצפה לאורך נהר המיסיסיפי ויובליו, בעודה נמצאת על הספינה מתי בל.
אחד הלקחים שהפיקה ברטון במהלך מפגשה עם קורבנות אסון, הוא הנחיצות ללמדם עזרה ראשונה ונקיטת אמצעי זהירות, כדי שיוכלו לבנות מחדש את בתיהם ולשקם את חייהם לאחר שעובדי הצלב האדום עוזבים את המקום. תפיסה זו התממשה מאוחר יותר כאשר שיעורי עזרה ראשונה החלו להוות חלק חיוני ממערך השירות של הצלב האדום האמריקני החל מהמאה ה-20.
ברטון תיארה את תכונותיו של סוכן השדה האידיאלי הפועל בשירות הצלב האדום האמריקני: .
בשנת 1883 פנה בנימין בטלר, מושל מסצ'וסטס, לברטון וביקש ממנה למלא תפקיד זמני כמפקחת בבית הכלא לנשים של מסצ'וסטס בשארבורן. למעלה מחצי שנה עקבה ברטון אחר הפעילות במקום והציעה הצעות לשיפור. אף על פי שלא היה לה מגע הדוק עם האסירות, אישיותה הכובשת שימשה עבורן מודל להשראה. בשנת 1884 ניהלה ברטון את הסיוע ל-5,000 משפחות שנותרו ללא קורת גג לאחר שנהר אוהיו עלה על גדותיו והציף שטחים רבים. בחודש ספטמבר של אותה שנה, הייתה ברטון הדיפלומטית הראשונה שייצגה את ארצות הברית בכינוס הבינלאומי השלישי של הצלב האדום שנערך בז'נבה. הוועידה הצביעה לשלב את "התיקון האמריקאי" בכתב האמנה שלה, כדי שהארגון הבינלאומי יסייע גם בעתות שלום לנפגעי אסונות טבע ויד אדם. בעקבות הכנס קיבלה ברטון את מדליית אוגוסטה על ידי הקיסרית אוגוסטה מבאדן, על עבודתה ההומניטארית יוצאת הדופן. עבודתה ההומניטרית המשיכה להניב את פירותיה בפעולות סיוע נוספות, בהן מגפת קדחת הטיפואיד בדנסוויל ניו יורק (1884), רעידת האדמה בצ'ארלסטון שבקרוליינה הדרומית (1886), הבצורת במרכז טקסס (1887), אסון הטורנדו באילינוי (1888), מגפת הקדחת הצהובה בג'קסונוויל שבפלורידה שארעה באותה שנה והמבול שפקד את ג'ונסטאון שבפנסילבניה בשנת 1889 שבעקבותיו הובילה ברטון משלחת של 50 רופאים ואחיות לאזור המוכה.
פעילותה הענפה במסגרת הצלב האדום השתלבה עם מחויבותה המוסרית של ברטון לקידום זכויות הנשים בארצה. במהלך שנת 1888 השתתפה בכינוסי נשים רבים ואף נאמה במספר עצרות שהתקיימו בניו יורק, בניו ג'רזי ובמסצ'וסטס וכן בכינוס הראשון של הוועידה הבינלאומית לנשים שהתקיים בוושינגטון. ב-15 במרץ 1888 חוותה אובדן כבד עם פטירתו של אחיה סטיבן.