החלונות הגבוהים והרכבים נוספים.
בסוף 1966 פנו קראוס וכץ לאריק איינשטיין והשמיעו לו אחדים משיריהם. איינשטיין אהב את השירים, והשלושה החליטו על הקמת להקה חדשה, "החלונות הגבוהים". השלושה החלו מייד לאחר מכן בחזרות ובעבודה על שירים חדשים, כולם על פי לחנים של קראוס. שירי הלהקה התאפיינו בפופ ורוק רך ונחשבו לחדשניים בזמר העברי, בהם "זמר נוגה" (הידוע בזכות הקריאה החוזרת בבית הראשון "התשמע קולי"), "הבובה זהבה", "אינך יכולה", "כל השבוע לך", "אהבה ראשונה" ו"יחזקאל". בפברואר 1967 החלה הלהקה בסיבוב הופעות, והופעותיה זכו לשבחים רבים בכלי התקשורת. אלבומה היחיד של הלהקה יצא באפריל 1967. הלהקה הופיעה רבות ברחבי ישראל, ובעיקר במועדון בשם "החלונות הגבוהים" שהיה בבעלותו של קראוס. לאחר מלחמת ששת הימים הצטרפה השלישייה ללהקת המחול של יונתן כרמון למופע ברחבי העולם, בין היתר בפריז ובאיטליה. בעקבות מתיחות בין חברי הלהקה עזב איינשטיין את המופע ושב לישראל, בעוד קראוס וכץ נסעו ללונדון. קראוס חתם על חוזה הקלטות ללהקה עם חברת CBS, ולבקשתו שב איינשטיין ללהקה. השלישייה הקליטה שני שירים חדשים באנגלית, שהלחין קראוס למילים של ראלף מרפי: "Maybe Someday" ו"Your Eyes". לאחר מכן הוקלטו שני השירים גם בעברית במילים שכתב איינשטיין: "כמה נעים" ו"בואו ונרים כוסית". שני השירים בעברית יצאו על גבי תקליטון בישראל בפברואר 1968. איינשטיין עזב את לונדון ושב לישראל כעבור חודשיים, והלהקה התפרקה.
לאחר שאיינשטיין עזב את החלונות הגבוהים נשארו קראוס וכץ בלונדון והחלו להופיעו באנגלית עם שירים חדשים שכתב ראלף מרפי, חלקם על פי לחנים קיימים של החלונות הגבוהים. הופעות אלו לא נמשכו זמן רב, אך מרפי הקליט את השירים החדשים באלבום שיצא באנגליה ב־1970 בשם "Smokey Circles" כחלק משלישייה לצד פרנק שין ולזלי דנקן. ב־1969 הקליט אריק איינשטיין את השיר "בית הערבה" במילותיו המוכרות, שכתבו חיים חפר ועמוס קינן על אביו של קראוס שהיה פעיל בהקמת קיבוץ בית הערבה, לאחר שקראוס סיפר להם את סיפורו. השיר נועד להיכלל באלבומה השני של החלונות הגבוהים, ולאחר פירוקה הקליט איינשטיין את השיר בעצמו והוציא אותו על גבי תקליט שדרים שראה אור באפריל 1969. באלבומו של איינשטיין "פוזי" שיצא באותה שנה נכללו שלושה שירים שהלחין קראוס: "אצו רצו גמדים", "ארץ ישראל" ו"כשאת בוכה את לא יפה". הלחנים של שלושתם התפרסמו קודם לכן במילים אנגליות באלבום "Smokey Circles".
ב־1969 לוהק קראוס לסרט הקולנוע "המצוד המלכותי אחר השמש" (The Royal Hunt of the Sun), שבו גילם מתורגמן אינדיאני לשפת האינקה. הוא נשלח ללימודי משחק בניו יורק, ושם נישא לג'וזי כץ. בסוף 1969 חזרו השניים לישראל בעקבות מות אביו של קראוס. ב־1970 יצרו עם אריק איינשטיין ושלום חנוך את השיר "מה איתי", שנכלל באלבומם של איינשטיין וחנוך "פלסטלינה" מאותה שנה. באותה שנה הופיעו קראוס וכץ בתוכנית הטלוויזיה "לול". בסוף אותה שנה הצטרפה כץ ללהקה "כיף התקווה הטובה", שהספיקה להקליט רק מעט שירים לפני פירוקה. קראוס כתב והלחין עבור הלהקה את השיר "שני צבים", והלחין עבורה את השיר "בלדה לעוזב קיבוץ" שכתב יענקל'ה רוטבליט. שיר זה היה שיתוף פעולה ראשון בין השניים, שנמשך עוד שנים רבות לאחר מכן. זמן קצר לאחר מכן יצרו רוטבליט וקראוס שיר נוסף, "לוח וגיר", שהקליט קראוס עם חברי "כיף התקווה הטובה" אלי מגן, זהר לוי וג'וזי כץ לאחר שחנן יובל עזב את הלהקה. השיר יצא בינואר 1971 והוצג כשיר של "שמוליק קראוס והגבוהים".
שנות השבעים.
בתחילת 1971 עבר קראוס להתגורר בבית נטוש סמוך לנבי סמואל. לטענתו ירש מסבתו חלקת אדמה במקום שנרכשה מאגודת נחלת ישראל - רמה בסוף המאה התשע עשרה. כשחיילים באו לפנות אותו נמצא ברשותו חשיש, רובה ומטבע זר. הוא נעצר ונכלא באשמת החזקת חשיש והחזקת נשק בלא רישיון. בזכות הסדר עם הנהלת הכלא הותר לקראוס להחזיק גיטרה, ובעת מאסרו כתב שירים חדשים. בסוף חודש אפריל הוא שוחרר בערבות ששילמה המשוררת מרים ילן-שטקליס, והחל לעבוד על הקלטת השירים החדשים שיצר. לאחר עיכוב באולפני ההקלטות הוא החל בהקלטה במאי 1971, עם חיים רומנו בגיטרה, אהרלה קמינסקי בתופים ושמוליק ארוך בבס. ללא הפקה מוזיקלית ובג'אם סשן ספונטני וארוך. השירים יצאו לראשונה רק בשנת 1976 בגרסה מצומצמת. האלבום "מדינת ישראל נגד קראוז שמואל" הופיע בשנת 1977. בשנת 2004 הוציאה החברה "נענע דיסק" את האלבום במהדורה מחודשת. קראוס כתב והלחין את כל השירים באלבום, למעט השיר "יום אחד" שכתב על פי לחנו של שלום חנוך לשיר "אבשלום" והשיר "אמא טבע", שהוא גרסה עברית לשירם של הביטלס "Mother Nature's Son".
עוד ב־1971 הואשם קראוס בכמה עברות נוספות. בינואר באותה שנה הואשם בנהיגה פרועה ובתקיפת נהג, וביוני הורשע בתקיפת בני אמדורסקי.
אחד השירים מהאלבום "מדינת ישראל נגד קראוז שמואל", "שישי חם", עסק בחשיש בתוכן מחויך. השיר נפסל לשידור, והקליפ בצבע סם הזיה (צבעים בהירים שקופים), שביים עידן זעירא, נפסל גם הוא לשידור מפני שקראוס מתועד שם מעשן קנאביס. באותה תקופה החלה ג'וזי כץ בעבודה עם בני אמדורסקי וישראל גוריון על הרכב חדש, "הטוב הרע והנערה". קראוס העביר להם את הלחן של "שישי חם", שעל פיו כתב אהוד מנור מילים חדשות. השיר "טוב לי לשיר", במילותיו החדשות של מנור, זכה במקום הראשון בפסטיבל הזמר והפזמון 1972. הלהקה הוציאה באותה שנה את אלבומה היחיד, ובו שירים נוספים שהלחין קראוס למילים של מנור: "ימים של קולנוע", "הבלדה על ליטל־מי", "הדבר הזה" ו"אלה שמות". עוד באותה שנה השתתפו קראוס וכץ בתוכנית הטלוויזיה "מועדון הצועני השורק" בהנחייתו של דן אלמגור, שעבורה הלחין קראוס מספר שירים, וכן שר את גרסתו העברית לשיר "צרות במשפחה".
ב־1973 גילם קראוס את הדמות הראשית בסרט "אדם". עבור הסרט כתב והלחין קראוס את השיר "זה קורה". הראשון להקליט את השיר היה אלי מגן, וב־1975 הפך השיר ללהיט גדול בביצועו של אריק לביא. ב־1973 הקימו כץ וקראוס מחדש את להקת "החלונות הגבוהים", הפעם עם אלי מגן במקום אריק איינשטיין. הופעתם הראשונה נערכה במאי 1973 בחגיגות יום העצמאות בתל אביב, וביולי 1973 עלה המופע של ההרכב "המשולש הנצחי". הלהקה המחודשת הופיעה עם שירים של ההרכב המקורי, וכן שרה את השיר "אלישבע מה נחמדת" בפסטיבל שירי משוררים לילדים. פרט לו הקליטו רק עוד שיר מקורי אחד, "אצלי הכול בסדר". ההרכב לא האריך ימים, והתפרק זמן קצר לאחר מכן.
בשנת 1975 העלו קראוס וכץ את מופע שירי הילדים "לבד ביחד ולבד לבד", שהורכב כולו מלחנים של קראוס לשירים של מרים ילן-שטקליס. בעקבות המופע יצא אלבומם המשותף של קראוס וכץ שנקרא על שם המופע. בין השירים הבולטים בו היו "אצו רצו גמדים", "נתפייסה", "מיכאל" ו"ידידי טינטן". ב־1976 שרו קראוס וכץ בדואט את השיר "שוב", שהלחין קראוס למילים של דפנה עבר הדני, בחגיגת הזמר 1976.
ב־1978 גילם קראוס את הדמות הראשית בסרטו של יקי יושע "סוסעץ". קראוס הלחין עבור הסרט את שיר הנושא על פי מילים של יעקב רוטבליט, ואת השיר שר אריק איינשטיין.
שנות השמונים.
בשנת 1981 הוציאה חברת התקליטים "הד ארצי" את האלבום "שבעים שמונים", שקיבץ 11 הקלטות שבהן השתתף קראוס בשנות ה־70 ולא יצאו עד אז על גבי אלבום. בין השאר קובצו לאלבום שירי להקת "כיף התקווה הטובה" שלא הקליטה חומר לאלבום שלם טרם התפרקותה. קראוס הלחין את מרבית שירי האלבום ובחלקם אף שר או ניגן. את רוב השירים כתב יענקל'ה רוטבליט, ובהם "בלדה לעוזב קיבוץ", "לוח וגיר", "אצלי הכל בסדר" ו"סוס עץ". ידיעה על האלבום הצפוי התפרסמה כבר ארבע שנים קודם לכן, אך יציאתו התעכבה.
שנה לאחר מכן הקליט קראוס את האלבום "גלגל מסתובב", שיצא בקיץ 1982. האלבום כלל את הלהיטים "גיטרה", "חבר", "איך עושים תקליט" ו"איך הגלגל מסתובב". קראוס הלחין את כל שירי האלבום, חלקם על פי מילים של יענקל'ה רוטבליט וחלקם על פי מילים של המשורר יבי. על עיבודי השירים הופקד אילן וירצברג, ובין הנגנים בו היו מאיר ישראל ואלון אולארצ'יק.
עוד ב־1982 השתתף קראוס בסרטו של ג'אד נאמן "מגש הכסף". ב־1983 שיחק בסדרת הטלוויזיה "ניידת" בתפקיד קצין חוקר. באותה שנה העלה לראשונה מופע משיריו בשם "בין השירים". המופע לווה בשיר חדש שהלחין למילים של יענקל'ה רוטבליט ושר עם אילן וירצברג בשם "רואים רחוק רואים שקוף". השיר יצא על גבי תקליט שדרים, זכה להצלחה ודורג במקום ה־31 במצעד הפזמונים השנתי תשמ"ד של רשת ג'. זמן קצר לאחר מכן נעצר קראוס באשמת תקיפה ונכלא בכלא רמלה.
ב־1984 הלחין קראוס את שיר הנושא לסרט "מכת שמש" על פי מילים של יענקל'ה רוטבליט. את השיר שר בסרט יובל בנאי. באלבומה של נורית גלרון "נגיעה אחת רכה" שיצא באותה שנה נכלל שיר שיצרו קראוס ורוטבליט בשם "השיר שהוא שר לי בגשם".
בספטמבר 1988 הוציא קראוס את האלבום "אחרי עשרים שנה", שהיה מורכב כמעט כולו משירים שהלחין למילותיו של יענקל'ה רוטבליט, ובהם "אחרי עשרים שנה", "אִם" וגם "רואים רחוק רואים שקוף" שהוקלט לאחר האלבום הקודם. שיר אחד באלבום, "מונה", היה מעיזבונו של הפזמונאי והמלחין שמוליק צ'יזיק.
שנות התשעים והאלפיים.