במאי 2003, ט.א.ט.ו. ייצגו את רוסיה בתחרות הזמר של האירוויזיון 2003 עם השיר "Ne ver', ne boysia" וסיימו במקום השלישי. תוצאות התחרות עוררו מחלוקות ברוסיה. חברת יוניברסל מוזיקה רוסיה, התנגדה במקור להשתתפות הצמד באומרה כי "תחרות האירוויזיון מיועדת לאמנים צעירים. עם אמנים ברמה של ט.א.ט.ו. לא נפיק הרבה מההשתתפותן בה, אנחנו (יוניברסל) היינו מעדיפים בהרבה שהקבוצה תעבוד על האלבום החדש שלהם, ולא תשתתף בתחרויות לכוכבים עולים". בתגובה צוטטו הצמד באומרן, "האירוויזיון הוא עבור אמנים מתחילים, אנחנו כבר אמניות והשתתפנו בתחרות רק כי מדינתנו ביקשה זאת מאיתנו". באותו חודש, הצמד דחו את הופעתן כחלק מסבב ההופעות בגרמניה בשל הזמנה מאוחרת לטקס פרסי הסרטים והטלוויזיה של MTV. בחודש שלאחר מכן ביטלו בנוסף את מופען בלטביה ויפן, מה שהוביל לתביעה מצד חברת קידום מכירות קבוצתית בפסדינה לפיצוי בסך 180 אלף דולר.
ב-26 בספטמבר 2003 הוציאו הצמד אלבום רמיקסים ראשון בשם "t.A.T.u. Remixes." בנובמבר 2003 הוצאה מהדורת הדיסק שלו ברוסיה, ובה שני שירים וסרטונים חדשים. שני השירים היו "Prostiye Dvizheniya" ו-"Ne ver', ne boysia" אשר שוחררו כסינגלים רשמיים. אוסף הדוי וי די "Screaming for More" יצא לאור ב-24 בנובמבר 2003 וכלל סרטוני מוזיקה והקרנות מאחורי הקלעים. הסרט הדוקומנטרי בהשראת הצמד, ".Anatomy of t.A.T.u," שודר בטלוויזיה הרוסית ב-12 בדצמבר 2003. הסרט גילה כי בנות הצמד אינן לסביות, ותיאר את ההרכב במהלך השתתפותן בתחרות האירוויזיון באותה שנה. בתחילת 2004, ט.א.ט.ו. סיימו את חוזהם עם איוון שאפובאלוב מאז היווצרות ההרכב. בחודשים שלפני הפיצול, צולמו לתוכנית ריאליטי בערוץ CTC הרוסי שכותרתה "Podnebesnaya". התוכנית עקבה אחרי הצמד כשהקליטו את אלבומם השני עם שאפובאלוב.
2005–2006: "Dangerous and Moving" "ו-Lyudi Invalidy".
היו הרבה שמועות סביב הפיצול הצמד משאפובאלוב עד לשידור "Podnebesnaya", שתיארה את הקבוצה עוזבת בגלל חוסר עניין ודאגה של שאפובאלוב. הם גם טענו שאיכות המוזיקה שהופקה נמוכה מדי, וכי שאפובאלוב מעוניין רק ביצירת שערוריות. וולקובה הצהירה כי "הוא מבלה את זמנו בחישוב יצירת שערוריות במקום לתכנן את העבודה האמנותית שלנו. אני בטוחה שהאוהדים שלנו יעדיפו לשמוע שירים חדשים ואלבומים חדשים מאשר שערוריות חדשות". קטינה הצהירה כי "הוא גרם לנו להיות לסביות כשרק שרנו עבור לסביות. רצינו שאנשים יבינו אותן ולא ישפוט אותן. שהן חופשיות כמו כל אחד אחר". באחד הפרקים האחרונים של התוכנית, וולקובה הזכירה את חזרתה לארצות הברית באביב 2004 כדי להקליט שירים חדשים עם מפיקים שונים אך עם זאת, נכנסה להריון זמן קצר לאחר מכן וההקלטות התעכבו.
עם זאת, עד מהרה הצטרפה וולקובה לאולפן ההקלטות לקטינה והמפיק סרחיו גלויאן. הצמד נתמך בחברת התקליטים, "Universal Music International", במציאת שירים והפקה מתאימה להוצאת אלבום חדש. באוגוסט 2005 הוכרזו השירים "All About Us" ו-"Lyudi Invalidy" כסינגלים המובילים מהאלבום האנגלי והרוסי בהתאמה. "All About Us" הפך ללהיט עולמי ביציאתו והיה בין עשרת המובילים ברוב המצעדים באירופה. הצמד הוציאו את אלבומן השני באנגלית ב-5 באוקטובר 2005 בשם "Dangerous and Moving." מקבילו הרוסי שוחרר ב-19 באוקטובר בשם, "Lyudi Invalidy". הסינגל השני מהאלבום האנגלי, "Friend or Foe" שוחרר ב-2 באוקטובר 2005. ב-25 במרץ 2006, ט.א.ט.ו. זכו בפרס עבור הקבוצה הטובה ביותר במהדורה הראשונה של פרסי "TRL".
ב-17 באפריל 2006, ט.א.ט.ו. חזרו להופעת טלוויזיה בריאליטי רוסי עם התוכנית "t.A.T.u. Expedition", ששודרה בערוץ המוזיקה הרוסי "Muz TV". היא תיארה את יציאת אלבומן שני שלהם, והקלטת הקליפ לסינגל השלישי והאחרון, "Gomenasai", שיצא במהלך שידור התוכנית. ב-28 באפריל הופיעו ט.א.ט.ו. בסנט פטרבורג ופתחו בסיבוב ההופעות "Dangerous and Moving Tour". ב-30 באוגוסט 2006 הודיע אתרן הרשמי כי הצמד עזבו את חברת התקליטים, אינטרסקופ רקורדס.
ב-21 בנובמבר 2006 הגיש אזור רפובליקת קומי ברוסיה תביעה נגד ט.א.ט.ו. בשל שם האלבום והשיר "Lyudi Invalidy" המתורגם לרוסית כ-"אנשים נכים". ליאוניד וקייב, נציג זכויות אדם ברפובליקה הקומית, פירש את השיר כמיועד לאנשים עם מוגבלות וציין מילים שנכתבו בחוברת האלבום, בה נאמר: "אנשים נכים לא יודעים מה זה להיות בן אדם. הם זיופים בתוך הצורה האנושית. הם אינם חיים, אלא - מתפקדים". קטינה הודיעה בתגובה לתביעה כי, "כמובן שהתכוונו לנכים מוסריים, לאנשים שאין להם נשמה ורגשות אנושיים". כשנשאלה אם יש להם משהו נגד אנשים עם מוגבלויות, היא ציינה כי היא מוצאת שזה פוגע להתייחס לאנשים במונח זה, והוסיפה, "אנו מצטלמים יחד ומוודאים שיש להם מקומות בראש סדר העדיפויות במהלך הופעותנו". בשנת 2006, הפוליטיקאי הרוסי אלכסיי מיטרופנוב הציע לצמד לקבל את עיטור הידידות, אך הדומה הממלכתית של הפדרציה הרוסית הטילה וטו על הצעתו. מיטרופנוב כתב רומן בהשראת הצמד, "t.A.T.u. Come Back", שעובד גם לסרט התיעודי בהשראתן, "You and I."
2007-2010: "Vesyolye Ulybki ו-Waste Management".
ב-17 במאי 2007, פרסמו ט.א.ט.ו. הודעה שהופנתה לאוהדיהם מהקהילה הגאה באומרן, "כשיצא אלבומנו השני, רבים ממעריצינו מהקהילה הגאה חשבו ששקרנו אותם ובגדנו בהם. זה לא נכון! מעולם לא עשינו זאת ותמיד דגלנו באהבה ללא גבולות". ב-26 במאי טסו למוסקבה כדי לקחת חלק במצעד הגאווה השני במוסקבה למרות חוסר האישור לארגונו. ב-12 בספטמבר 2007 הוציאו הצמד את די וי די המופע "." בסוף 2007 יצא לאור הסינגל המוביל "Белый Плащик", הסינגל המוביל מאלבומם הקרוב בשפה הרוסית. הסינגל השני, "220" עלה לבכורה ברדיו במאי 2008 והקליפ המלווה שלו שוחרר בערוץ היוטיוב הרשמי של הצמד ב-5 ביוני 2008.
לוח ההופעות של הצמד נתקע בפתאומיות ב-5 ביוני 2008, כאשר מנהל ההרכב בוריס רנסקי הודיעה שיוליה וולקובה חולה באופן קשה. מחלתה של וולקובה אילצה את ביטול מופען בסנטה קלרה, קליפורניה, ולא נראתה בפומבי עד לחתונתו של המפיק סרגיי קונוב ב-5 ביולי 2008. הצמד חזר לעבודה בסוף אוגוסט, כאשר נמסר כי יהיו הפנים של קמפייני הסתיו והחורף של מעצב האופנה מארק ג'ייקובס ברוסיה.
ב-9 בספטמבר 2008 הופיעה הודעה לעיתונות באתר הרשמי של הצמד שהכריזה כי האלבום הקרוב ייקרא "Vesyolye Ulybki" ("חיוכים שמחים") במקום "Upravleniye Otbrosami" ("ניהול פסולת"). שינוי השם שיקף הערות סרקסטיות על מצב עסקי המוזיקה הרוסית שגרמו וולקובה וקטינה בראיון למגזין "Time Out" במוסקבה. ההודעה לעיתונות גם סיפקה את רשימת השירים של האלבום וגרסה מוקדמת של עטיפת הכריכה שלו, אך עדיין לא ניתן תאריך יציאה מאושר. ב-12 בספטמבר, הסינגל השלישי של האלבום, "You and I" הושמע לראשונה ברדיו "Love". ההודעה לעיתונות נעלמה מהאתר זמן קצר לאחר מכן, רק כדי להופיע מחדש ב-8 באוקטובר עם שינוי שנעשה בציור הכריכה שם במקום בו פעם הופיעו פניו של אסטרונאוט מחייך על העיצוב המקורי, הוצג ריבוע שחור. ב-15 באוקטובר, אתר האינטרנט של הצמד הודיע כי האלבום ייצא לאקרנים ב-21 באוקטובר 2008, החל מאירוע מיוחד בשתי חנויות תקליטים של "Soyuz record" במוסקבה, שם יוכלו המעריצים לפגוש את הבנות ולקבל את חתימותיהן. האלבום יצא למכירה מוקדמת גם בחנות האינטרנט של הצמד ב-18 באוקטובר. עם יציאתו התברר כי מכיל למעשה שתי עטיפות.
ב-23 באוקטובר, הצמד הופיעו ב-"The 7 Premieres" של ולדימיר פולופאנוב עבור קידומו. ב-21 באוקטובר 2008 שוחרר "Vesyolye Ulybki" בחנויות המוזיקה המקוונות ברחבי העולם. ב-28 בנובמבר הוענק לצמד פרס "אגדת MTV" בטקס פרסי המוזיקה של MTV רוסיה. במרץ 2009 פורסמה הודעה באתר הצמד וברשת החברתית מייספייס לפיה הצמד כבר לא יהיה פרויקט "במשרה מלאה" וכי קטינה ווולקובה עובדות על קריירת סולו. ב-17 באפריל יצא לאור הסינגל הרביעי והאחרון מהאלבום "Snegopady", יחד עם הקליפ שלו. הצמד הופיעו בתחרות האירוויזיון 2009 באותה שנה ב-10 במאי, ונכללו גם בהופעת מרווח ב-12 בחצי הגמר הראשון, בעודן מבצעות את "Not Gonna Get Us" עם מקהלת הצבא הרוסי.
ב-13 ביולי הוציאו הצמד את הסינגל המוביל "Snowfalls" יחד עם הקליפ שלו מאלבומן הבא בשפה האנגלית, "Waste Management". ביציאתו ב-15 בדצמבר 2009 זכה לקבלת פנים חיובית מצד המבקרים אך נחל הצלחה פחות מאלבומיהן הקודמים של הצמד והגיע למקום ה-3 במצעד המקיסקני וה-5 במצעד האלבומים הרוסי. הסינגל השלישי מהאלבום היה "Sparks", שהיה לגרסה האנגלית של "220", שוחרר בברזיל ובחשבון היוטיוב הרשמי של ט.א.ט.ו. ב-13 באפריל 2010.