מאז 2002, היה טאיאני לאחד מ-10 סגני הנשיא של מפלגת העם האירופית. הוא נבחר מחדש בקונגרס רומא, ב-2006, ובוועידת בון ב-2009, ושוב לאחר מכן בקונגרס בוקרשט ב-2012.
חבר הפרלמנט האירופי.
ב-1994 נבחר טאיאני כחבר הפרלמנט האירופי, וב-1999 וב-2004, נבחר שוב לתפקיד. טאיאני היה יושב ראש הנציגות של פורצה איטליה לפרלמנט האירופי, מיוני 1999 ועד מאי 2008.
בבחירות לפרלמנט האירופי, שהתקיימו באיטליה ב-2004, נבחר טאיאני מטעם הרשימה של פורצה איטליה, לאחר שזכה ב-122,000 קולות. הוא חסה תחת כנפיה של מפלגת העם האירופית. טאיאני היה לחבר הפרלמנט האירופי המייצג את מחוז הבחירה של מרכז איטליה – לאטיום, מארקה, טוסקנה ואומבריה – מ-2004 ועד 2008, וכיהן בוועדה לענייני חוץ של הפרלמנט האירופי. כמו כן, היה טאיאני לחבר מחליף בוועדה לענייני חירויות אזרחיות, צדק ונושאי פנים, וחבר במשלחת ליחסים עם ישראל.
טאיאני היה חבר בוועדה לעתידה של אירופה, אשר ניסחה את המסמך שנועד לכונן אמנה לכינון חוקה לאירופה, חוקה אשר מעולם לא נכנסה לתוקף.
הנציב האירופי לתחבורה.
ב-8 במאי 2008 מונה טאיאני כאחד מ-28 חברי הנציבות האירופית, המייצג את איטליה, על ידי ראש הממשלה האיטלקי שזה עתה נבחר, סילביו ברלוסקוני, והחליף את פרנקו פראטיני, שמונה לשר החוץ של איטליה. טאיאני מונה לנציב האירופי לענייני תחבורה. הוא מונה רשמית לתפקידו על ידי הפרלמנט האירופי ב-18 ביוני 2008, כש-507 מחברי הפרלמנט הצביעו בעד המינוי, 53 התנגדו, ו-64 נמנעו. בתפקידו זה קידם טאיאני את תוכנית החילוץ של חברת אליטליה, באמצעות מעורבות של מימון פרטי. תוכניתו של טאיאני נכשלה ואליטליה נשארה במצב קשה, תוך שהיא זוכה לתמיכה כספית משמעותית מממשלת איטליה, בניגוד לחוקי המדינה.
טאיאני פיקח על יצירת רגולציה חדשה להסדרת פעילות האיחוד האירופי ביחס לנושאי תחבורה, בכלל זה הבהרת זכויותיהם של הנוסעים בתחבורה אווירית. הכוונה הייתה להביא לכך שהנוסעים יזכו לקבל סיוע והחזרים כספיים, במקרה שבהם נמנעה מהם עלייה לטיסה, ובמקרים בהם הטיסה בוטלה או נדחתה. הרפורמה הייתה כושלת ותוצאותיה היו התחמקות נרחבת של חברות התעופה ברחבי אירופה מעמידה בתנאים הרצויים, וניסיונות לניצול לרעה של הלקוחות. הן חברות התעופה, הן הלקוחות, קראו לביצוע רפורמה חדשה בחקיקה הרלוונטית, על מנת להפוך אותה להוגנת ויעילה.
הנציב האירופי לתעשייה ויזמות.
ב-2009 מונה טאיאני, כנציג הלאום האיטלקי, כחבר הנציבות האירופית – שכנשיאהּ שימש אז, בפעם השנייה, ז'וזה מנואל ברוזו – כנציב האירופי לתעשייה ויזמות. טאיאני המשיך לשמש כאחד מארבעת סגני הנשיא של הנציבות. אשרור מינויו של טאיאני לתפקיד בא לאחר הסרת מועמדותו של מאסימו ד'אלמה לתפקיד הנציג העליון של האיחוד לענייני חוץ ומדיניות ביטחון. לטאיאני הוצעה, כאלטרנטיבה, מועמדות לתפקיד נשיא מחוז לאציו. מישל ברנייה מילא פעמיים כמחליף את מקומו של טאיאני, כשטאיאני היה בחופשה לרגל קמפיין בחירות לפרלמנט האירופי, בין ה-19 באפריל 2014, ועד ה-25 במאי 2014, וכמו כן כאשר טאיאני פרש מתפקידו, בתקופה שבין 1 ביולי 2014 ועד ה-16 ביולי 2014.
ב-2012 הזניק טאיאני את הקמפיין שלו למהפכה תעשייתית חדשה באירופה, על מנת להביא למהפך בכיוון המשברי של הכלכלה, ולשפר ולהעניק פנים חדשות לתעשייה האירופית. היעדים הקונקרטיים של יוזמה זו היו להעלות את ערך התעשייה לכדי 20% מהתוצר המקומי הגולמי עד שנת 2020, תוך יצירת משרות חדשות, וקידום צמיחה ברת-קיימא.
החקיקה של האיחוד האירופי ביחס לתשלומים מאוחרים, 2011/7/EU, אשר הציבה לה כמטרה את ההתמודדות עם עיכובי תשלומים בעסקאות מסחריות, אומצה כחוק ב-2011. בעקבות קבלת החקיקה דחף טאיאני ליישום מיידי של החוק בכל המדינות החברות באיחוד, אף לפני מועד הדדליין הרשמי, ה-16 במרץ 2016. בשאיפה להביא להאצה נוספת של התהליך, הוציא טאיאני לפועל, בקרב 27 המדינות החברות באיחוד, קמפיין אינפורמטיבי שהתנהל בין אוקטובר 2012 לדצמבר 2014. במרץ 2013, טאיאני, יחד עם אולי רן, קבע שהנציבות האירופית מוכנה להכיר ב"גורמים מקלים", ביחס להערכת הקריטריונים של גירעון ושל חוב, במסגרת תוכנית לסילוק חובות ישנים של המינהל הציבורי למפעלים.
במהלך 2012 הוביל טאיאני לניסוח הצעה לפישוט ההליך לרישום מכוניות, במדינה אחרת החברה אף היא באיחוד האירופי. קונקרטית, ההצעה, אשר נכנסה לתוקף ב-2014, יועדה מלכתחילה להפחית למינימום את ההליכים המינהליים הנחוצים לרישום מכוניות, מסחריות, משאיות ואוטובוסים, במדינות אחרות החברות באיחוד. יותר מכך, ההצעה נועדה להפוך רישום של רכב גנוב במדינה אחרת לבלתי אפשרי, תודות לשיתוף פעולה מוגבר של הרשויות המוסמכות ברמה האירופית.
בשאיפה לתמוך במאבק האירופי נגד זיוף של מוצרים תעשייתיים, שיגר סגן הנשיא טאיאני, בדצמבר 2012, קמפיין מוּדעוּת שיועד לפנות לאזרחי האיחוד. יתרה מכך, בפברואר 2013 חיזקה הנציבות האירופית את הפיקוח שלה אחר השווקים, באמצעות תוכנית לחיזוק השליטה במוצרים בשוקי הפנים. בפרט, הפכה התווית "Made in" לחלק מהדיון בזיופים, ובמיוחד בכל הנוגע לתעשיית הטקסטיל באיטליה. חבילת הצעדים בנושא הוצגה על ידי טאיאני וטוניו בורג, הנציב האירופי לבריאות ובטיחות מזון, כשנכללה התייחסות מפורשת לכיתוב "Made in", הן ביחס למוצרים המיוצרים במדינות האיחוד האירופי, הן ביחס למוצרים המיוצרים מחוצה לו, על מנת להטיב לפקח על מה שנכנס לאזור הכלכלי האירופי.
בשאיפתו לקדם את התחרותיות, ואת הפיתוח בר הקיימא של תעשיית המכוניות האירופית, הציג טאיאני בנובמבר 2012 את תוכנית הפעולה CARS2020. התוכנית מתמקדת במעבר לשימוש במקורות אנרגיה יעילים יותר ובמקורות אנרגיה אלטרנטיביים, כמו גם בטכנולוגיות ובחומרים מתקדמים לתהליך הייצור.
בין הפעולות בהן נקט טאיאני על מנת להאיץ את הצמיחה ולהגיע, שוב, לשיעורים גבוהים של תעסוקה, היא תוכנית הפעולה המיועדת לתמוך ביזמים, באמצעות צעדים ספציפיים להקל על העברות עסקיות, להגדיל את הגישה למימון, ולתת הזדמנות שנייה לאחר פשיטת רגל.
יוזמה נוספת של טאיאני הייתה פרויקט שנקרא "Tourists 50,000", עליו הוכרז ב-1 ביוני 2011, ואשר התמקד בקידום תיירות בתקופות שאינן שיא עונת התיירות, בין אירופה לאמריקה הדרומית, בעידוד שיתוף פעולה בין ממשלות אירופה, תעשיית התיירות, וחברות התעופה.
יוזמות הקשורות לתיירות כללו את "עשרת הדיברות" באוגוסט 2012, סדרה של כללים לטיולים תוך שמירה מלאה על הבטיחות. בנוסף, בנובמבר 2012 הציג טאיאני, בשיתוף פעולה עם הנציבה האירופית לענייני פנים, ססיליה מאלמסטרום, פרסום אשר נועד לבחון כיצד עשוי הפיתוח והיישום של מדיניות בנושא ויזות, לתמוך בצמיחה האירופית, באמצעות שיפור סיכוייהם של מטיילים ממדינות שאינן אירופיות, לבקר באיחוד האירופי.
במרץ 2013 מינה נשיא הנציבות האירופית, ז'וזה מנואל ברוזו את טאיאני, להוביל את קבוצת העבודה בנושא יחסי האיחוד האירופי–ברזיל, אשר כללה, בנוסף, את הנציב האירופי לסחר באותה העת, קארל דה-גוכט, ואת ראש הנציבות האירופית למחקר, חדשנות ומדע, מֶר קווין. על הקבוצה הוטלה האחריות להערכת ההזדמנויות לשיתוף פעולה תעשייתי בין האיחוד האירופי וברזיל, ובפרט במגזרים הטכנולוגיים ביותר.
ב-11 ביוני 2013 הציג טאיאני את תוכנית הפעולה הראשונה, מאז 1977, לתעשיית הפלדה, על מנת לסייע למגזר להתמודד עם האתגרים הנוכחיים, ולהניח את היסודות לתחרותיות עתידית באמצעות טיפוח חדשנות, ויצירת צמיחה ומשרות. הוועדה הציעה לתמוך בביקוש לפלדה אירופית, הן בתוך אירופה, הן מחוצה לה, על ידי כך שתפעל להבטיח שליצרני פלדה אירופים תהיה גישה למדינות שלישיות, בשוק סחר הוגן.
נשיא הפרלמנט האירופי.
עם סיום כהונתו של מרטין שולץ כנשיא הפרלמנט האירופי, בראשית ינואר 2017, עברה נשיאות הפרלמנט, לשארית הקדנציה של הפרלמנט האירופי התשיעי (2014 - 2019), לידיה של קבוצת ה-European People's Party group (מפלגה בפרלמנט האירופי המורכבת מנציגים של מפלגת העם האירופית). עם זאת, ההסכם בין ה-European People's Party group לברית הפרוגרסיבית של סוציאליסטים ודמוקרטים נראה פגום, ובכך הפכה מועמדותו של טאיאני, כנציג הנבחר של ה-European People's Party group, לתפקיד הנשיא, לפחות ודאית. המתמודדים האחרים על התפקיד היו מועמד הברית הפרוגרסיבית של סוציאליסטים ודמוקרטים, ג'אני פיטלה, מועמד הברית של ליברלים ודמוקרטים באירופה, גאי ורהופשטדט, מועמדת השמרנים והרפורמיסטים האירופים, הלגה סטיבנס, מועמדת מפלגת השמאל, Communist Refoundation Party, אלאונורה פורנזה, ומועמדת הברית החופשית של הירוקים האירופאים, ג'ין למברט. ב-17 בינואר 2017 נבחר טאיאני לתפקיד נשיא הפרלמנט, לאחר ארבעה סיבובי הצבעה, בעקבות פרישתו של ורהופשטדט, והצהרת תמיכה מצד מועמד הברית של ליברלים ודמוקרטים באירופה. טאיאני היה לאיטלקי הראשון שמחזיק בתפקיד נשיא הפרלמנט האירופי מאז אמיליו קולומבו מהמפלגה הדמוקרטית-נוצרית האיטלקית, שכיהן בתפקיד בשנים 1977–1979.
במרץ 2017 הזהיר טאיאני כי "אפריקה מסתכנת כעת בהפיכתה לקולוניה סינית", בהינתן שהסינים חושקים אך ורק בחומרי גלם, אך אינם מעוניינים ביציבות פוליטית.
בפברואר 2018 סימן סילביו ברלוסקוני את טאיאני כמועמדו לראשות ממשלת איטליה, במקרה שגוש המרכז ימין ינצח בבחירות הכלליות באיטליה, 2018 שנערכו במרץ אותה שנה. טאיאני קיבל את המועמדות ב-1 במרץ.
מחלוקות.