קרון גויס לש"י על ידי עזרא דנין, לאחר שהלה התרשם מדו"ח אותו חיבר קרון בעקבות קרב צומת מסמיה, בו נרצחו עובדי חברת החשמל והנוטרים ששמרו עליהם ממארב ערבי סמוך לכפר מסמיה בשנת 1938. קרון מונה להיות קצין הש"י באזור הנגב והקים רשת של סוכנים ומודיעים מקרב הבדואים באזור. הרשת שימשה אותו רבות בתקופת מלחמת העצמאות להשגת ידיעות חיוניות להנהגת היישוב במהלכים להקמת מדינת ישראל. בפברואר 1948 נפוצו שמועות על פלישה מצרית לדרום הארץ. קרון, שכינויו היה "יובב", שלח מודיע לעזה ולח'אן יונס. כשחזר המודיע סיפר כי אומנם הגיעו לעזה מספר קציני צבא מצריים אך נראה שבאו רק כדי להכין את השטח ושבו בינתיים למצרים. עם פרוץ המאורעות שקדמו למלחמת העצמאות, הודיע קרון ליגאל אלון כי מספר המודיעים שלו קטן לעשירית מגודלו המקורי, אך הוא המשיך להשיג ידיעות חשובות. למשל, הוא השיג את הידיעה כי עבדאללה מלך ירדן שואף להגיע להסכם נפרד עם הסוכנות היהודית בניגוד לשמועות כאילו ישנה תוכנית ירדנית להשתלט על ארץ ישראל ולמנות את בני המלך לתפקידים שונים בניהולה. עם פרוץ המלחמה הצטרף קרון למחלקת המודיעין באגף המטה. בסקירתו "על המצב בנגב לקראת הפסקת האש", שכתב בהפוגה הראשונה, התריע קרון על הנגב המנותק וההתבססות המצרית בו, שכללה הקמת מינהל אזרחי בשטחים שכבשו, בשעה ש"אנו לא עשינו כלום למען ביסוס שלטון אזרחי כלשהו, וכל פעולותינו הצטמצמו בגירוש, הרג והשמדת רכוש". לעומת זאת, משה גבעתי בספרו "בדרך המדבר והאש" (על תולדות גדוד 9) מספר שקרון ציווה להוציא להורג את השבויים הגברים בכפר ברייר (כיום מול ברור חיל ממערב לכביש הראשי) לאחר כיבושו במאי 1948.
פרשת טוביאנסקי.
ביוני 1948 היה קרון מעורב בפרשת משפטו והוצאתו להורג של סרן מאיר טוביאנסקי באשמת בגידה, אשמה שהתבררה אחר כך כאשמת שווא. טוביאנסקי נחשד שכעובד חברת החשמל העביר לידי הבריטים מידע על מפעלים של התעשייה הצבאית בירושלים, שהופגזו על ידי הלגיון הערבי. כשהגיע טוביאנסקי למשרדי המודיעין בתל אביב, נעצר ונחקר קשות על ידי דוד קרון, איסר בארי, בנימין גיבלי ואברהם קדרון. החוקרים הצליחו להוציא ממנו "הודאה" שהוא אכן העביר את המידע לידי הבריטים, אלא שטוביאנסקי התכוון למסמך אחר בתוכנו משהתכוונו חוקריו. חוקריו הודיעו לו שהוא מואשם במעשה ריגול חמור והוא יועמד לדין עוד באותו יום.
ביום 30 ביוני 1948 הוכנס טוביאנסקי למכונית שיצאה מתל אביב לכיוון חולדה, ומשם הגיעו לבניין הנטוש של בית הספר המשותף של כפרים בית ג'יז ובית סוסין הממוקם כקילומטר מזרחית לקיבוץ הראל של היום. טוביאנסקי הוצא מן המכונית, הוכנס לאחת משתי הכיתות של בית הספר והועמד שם למשפט שדה למול שלושת שופטיו שהיו לא אחרים מאשר דוד קרון, בנימין גיבלי ואברהם קדרון. החוקרים מן הבוקר הפכו עתה לשופטים. עורכי דין לא היו שם והמשפט הסתיים במהירות רבה. לאחר זמן קצר הוצא טוביאנסקי להורג על ידי כיתת יורים.
בעת שהדיון התנהל, עסק איסר בארי, שאיחר למשפט, בהכנת כיתת יורים בת שישה חיילים, אשר נלקחו מחטיבת "יפתח", שהתאמנה באזור. השישה הובאו, מבלי שידעו את הסיבה לכך, לבית הדו-קומתי שנותר על תלו עד היום בקיבוץ הראל, ואשר נושא את השם "בית הקשתות". לאחר שעה קלה הגיעו השופטים לבית, כפתו את טוביאנסקי, וקשרו את עיניו. הוא הוצב עם פניו אל הקיר, וכיתת היורים נצטוותה לירות בראשו. הוא נהרג בו במקום, וליד הקיר נחפר בור, שלתוכו הושלכה גופתו וכוסתה בעפר.
בני ביתו של טוביאנסקי המתינו לשובו, ועם בוקר יצאו לחפשו. במקום עבודתו בחברת החשמל לא ידעו דבר, וכך גם בבסיס הקטן של חיל האוויר בירושלים. מישהו הפנה את בני המשפחה אל משרדי הש"י, שירות הידיעות של ההגנה, ושם פגשו את יצחק לוי (לויצה), שהיה ראש הש"י במחוז ירושלים. הוא סיפר להם שמספר ימים קודם לכן סיים את תפקידו, והפנה אותם לבנימין גיבלי. כך הסתובבה רעייתו של טוביאנסקי מספר ימים, וחיפשה אחר בעלה.
קרון מעולם לא דיבר על מעשה העוול ("הרצח") הנורא לו היה שותף ולא הודה באחריות על מעשיו, אך בספרו כתב כי לא היה לו ספק שטוביאנסקי אשם, וכי לבארי הייתה סמכות מלאה לעשות את מה שעשה:
לאחר סיום המלחמה נישא קרון בשנית לאישה אחרת, טוני, ונולדו לו ממנה שני בנים.
פעילותו בקהיליית המודיעין.
בספטמבר 1948 הורה יגאל ידין על פירוק מחלקת המודיעין באגף המבצעים וקציניה הועברו לשירות המודיעין ש"מ/1. בין תחומי האחריות של ש"מ/1 היה הנחיית עבודת 'המחלקה המודיעינית (מודיעים)' בפיקוד קרון וסגנו משה הרמתי (הוכמן), אשר קמה מתוך הש"י, ופעלה באמצעות קציני מודיעין מרחביים. קרון מספר:
במרץ 1949 שונה תוארם של הקמ"נים המרחביים ל"קצינים לתפקידים מיוחדים" (קת"מים) וקרון מונה לפקד על יחידת מודיעין/קת"ם, שכונתה גם "מודיעין 10", שמספרה היה 154, לימים יחידה 504. קרון קיבל לידיו יחידה עם שבעה בסיסים: צפון, גליל מערבי, חיפה, שרון, מרכז, ירושלים והנגב. באפריל הגדיר קרון מצע לפעולת היחידה לפיו תפקידה להשיג ידיעות על צבאות ערב השכנים ­ אימון, ארגון, ציוד ומגמות התפתחות, וכן נתוני שטח וידיעות על תשתית.
קרון הציע לארגן מחדש את הפריסה המרחבית של היחידה ולהקים עבורה חמישה בסיסים ברחבי הארץ, בפריסה שחפפה לפריסת הקמ"נים המרחביים בזמן מלחמת העצמאות, בנוסף על שלושה סניפים שיפעילו את רשתות הסוכנים מעבר לגבול. בראש כל בסיס אמור היה לעמוד קת"ם ולידו שני עוזרים ומנהל משרד. קרון ביקש שבסיסי הקת"ם ישכנו במתקנים אזרחיים וכי לא תתאפשר גישה של סוכנים או קציני מודיעין של יחידות צה"ל אליהם. התוכנית הוגשה על ­ידי בנימין גיבלי ליגאל ידין, שאישר את הקמת היחידה ואת עצמאותה במסגרת שירותי המודיעין. בדצמבר 1949 השתחרר קרון מצה"ל (מחליפו בתפקיד היה אברהם כהן) ושב לקיבוץ.
בשנת 1956 ביקש סגן ראש אמ"ן דאז, יובל נאמן, מקרון לחקור כמה קצינים מצרים שבויים. לאחר ביצוע המטלה הפגיש נאמן את קרון עם רחביה ורדי, שהיה באותה עת מפקד יחידה 154. ורדי ביקש לשלב את קרון במאמצי הקמת "ברית הפריפריה" שהגה דוד בן-גוריון - הברית עם איראן, טורקיה ואתיופיה. תפקידו של קרון היה להקים את הבסיס הראשוני באתיופיה. במהלך ההכנות לנסיעתו נפגש עם איסר הראל, שביקש ממנו לסייע למאמץ המודיעיני המיוחד שנערך כדי להשיג מידע על המשמעויות הפוליטיות והצבאיות של עסקת הנשק הצ'כוסלובקית-מצרית (שהייתה מבשרת המעורבות הסובייטית במזרח התיכון). קרון נשלח לפריז ועבד שם במשך שבעה חודשים כמרכז פעילות האיסוף. הוא שב לישראל ערב מבצע קדש ומונה לפקד על צוות של חוקרי שבויים בפיקוד הדרום. בתום המלחמה חזר קרון לעסוק במשימה לה נשלח מלכתחילה - הקמת ראש-הגשר באתיופיה. הוא נסע לביקור היכרות ב-1957 ובחן את אפשרויות הפעולה במזרח אפריקה, ובסופו המליץ להקים סניף באסמרה. נסיעתו הבאה הייתה כבר תחת סיפור כיסוי: הוא הציג את עצמו כקניין בשר בחברת אינקודה. קרון שמר על קשר עם ישראל בעזרת מכשיר אלחוט שהוצב באדיס אבבה. הוא גם הספיק לבצע גיחה לעדן, שהייתה אז עדיין תחת שלטון צבאי בריטי. בסוף שנת 1959 חזר קרון לישראל ושב לקיבוץ. הוא נבחר לתפקיד מרכז המשק ולאחר שנתיים בתפקיד זה התנדב במשך כחצי שנה לעבודת תורנות בחדר האוכל.
לאחר התפטרותו של איסר הראל מראשות המוסד בשנת 1963 נקרא מאיר עמית, ראש אמ"ן דאז, לעמוד בראש הארגון. עמית מינה את רחביה ורדי לעמוד בראש אגף "צומת", האחראי על הפעלת סוכנים במדינות ערב. ורדי קרא לקרון לשוב לשירות וקרון נענה. בראשית שנת 1966 נסע קרון לטהראן לעמוד שם בראש תחנת המוסד שעסקה בהגנה על היהודים במדינה ובקשרים עם שירותי המודיעין האיראניים. קרון סיפר בביוגרפיה שלו: "רשמית, שגרירות לא הייתה כלל קיימת, אבל כל נהג טקסי בטהראן ידע היכן היא נמצאת". באוקטובר כבר העביר קרון קורס קת"מ ל-22 אנשי מודיעין איראנים. בראש הקורס עמד אל"ם יעקב נמרודי. קרון פעל לחיזוק קשרי המודיעין בין המדינות, וקציני מודיעין איראנים ביקרו בישראל והשתתפו בקורסים שונים.
הקשר עם הכורדים.
הפעילות באיראן כללה גם את הקשר עם מנהיגי המורדים הכורדים בעיראק, ובראשם מולה מוסטפא ברזאני. בחודש ספטמבר ביקר ראש המוסד עמית פעמיים בכורדיסטן יחד עם עוזר ראש אג"ם דאז רחבעם זאבי. בביקור השני התלווה אליהם קרון. ביקורים אלו הצליחו להפיג את המתיחות ששררה אז בין הכורדים לאיראנים על רקע הסכם שנחתם בין הכורדים לממשלת עיראק, וכן לחזק את הקשר בין הכורדים לישראל. ואכן, ב-18 באפריל 1968 הגיע ברזאני לביקור בישראל. בחודש מאי 1969 נערכה פגישה משולשת (בהשתתפות קרון) בכורדיסטן בין ברזאני, ראש המוסד הנכנס צבי זמיר ונציג שירותי המודיעין האיראניים הגנרל מנצורפור. בסוף שנת 1969 חזר קרון ארצה ומונה לעמוד בראש המחלקה במוסד האחראית על קשרים עם מדינות שאין להן קשרים דיפלומטיים עם מדינת ישראל. לכורדיסטן חזר רק בספטמבר 1974, עת התנהלה לחימה עזה בין הכורדים לעיראקים.
קרון הסביר את התפישה הישראלית לגבי הקשר עם הכורדים:
אחרית ימיו.
קרון חזר ארצה מאיראן בשנת 1969, אך המשיך לעבוד במוסד והיה "אורח לשבת" בקיבוץ. לאחר הנסיעה לכורדיסטן שב קרון באוקטובר 1974 לקיבוץ, ועבד במפעל המתכת. הוא גם ריכז את ועדת המתנדבים.
קרון פרש רשמית מהמוסד בינואר 1976 (אם כי שמר על קשר עם הארגון שנים רבות לאחר מכן). את שארית חייו בילה בקיבוץ. בשנת 2000 זכה קרון בפרס על מפעל חיים מטעם עמותת "מודיעין 10" והמרכז למורשת המודיעין (מל"מ). קרון נפטר בשנת 2001 בכפר מנחם.
הנצחתו.