עם התהדקות השליטה הקומוניסטית ברומניה, נמלט צלאן בשנת 1947 לווינה. בווינה התיידד עם אינגבורג בכמן, שסיימה אותו זמן דיסרטציה על הפילוסופיה של מרטין היידגר, וניהל איתה מערכת יחסים אינטימית. בתיווכה של בכמן הצטרף צלאן לקבוצת 47 והתחבר עם חבריה. קובץ משיריו יצא לאור בווינה, אך צלאן התרעם על טעויות הדפוס הרבות שנפלו בשירים ואסף את מרבית העותקים מהחנויות.
החיים בווינה שלאחר השואה לא היו דומים לחיי וינה הרב-תרבותיים שהיו בה לפני האנשלוס; צלאן לא הרגיש בנוח, וכעבור חצי שנה, ב-1948, עזב את וינה לטובת פריז.
בין אינגבורג בכמן ובין צלאן התנהלה תכתובת ענפה, במהלכה הצהירה בכמן שאהבתה אליו נמשכת וגם אם היו לה בני זוג אחרים, רק הוא אהובה. היא מתארת את צלאן: "עבורי אתה מדבר וים וכל מה שהוא סוד". השניים נפגשו בפריז לזמן מה ב-1950 כדי לחדש את הקשר, אך הניסיון לא עלה יפה. צלאן הבהיר בהמשך התכתובת כי מבחינתו אין עוד אפשרות ליחסי קרבה ביניהם. התכתובת פורסמה לאחר מותה של בכמן בספר בשם "Herzzeit".
התקופה הצרפתית.
בפריז מצא מוציא לאור לאוסף הפואמות הראשון מפרי עטו, "החול שבעקבות" . בצרפת לא היה צלאן מוכר, ובתחילה היה מבודד למדי, והשימוש היום-יומי בצרפתית לא השפיע לטובה על יצירתו בגרמנית; במהלך השנים 1948–1952 הצליח לחבר רק 7 פואמות ראויות לפרסום. הוא נתן שיעורים בגרמנית ועבד בתרגום לפרנסתו. בנוסף למד בבית הספר היוקרתי אקול נורמל סופרייר, ובהמשך עבד בו כפרופסור לגרמנית.
בפריז פגש את הגרפיקאית זִ'יזֵל לֶטְרָאנְז' , שאותה נשא לאישה ביום 21 בדצמבר 1952, חרף התנגדות משפחתה האריסטוקרטית. בנם הראשון, שנולד ב-1953, מת ביום לידתו. מאוחר יותר, ב-1955, נולד בנם אריק. הנישואין ידעו עליות ומורדות, והשניים נפרדו לעיתים ושבו להתאחד. הם ניהלו תכתובת שכללה יותר משבע מאות איגרות. באיגרות מורגשת השפעת סגנונו של פרנץ קפקא, כמו ב"מכתבים לפליציה" וב"מכתבים למילנה". התכתובת של צלאן עם אשתו התפרסמה בשני כרכים, האחד הכיל את התכתובת עצמה והשני פרשנויות, ביקורות ורישומים גרפיים שערכה ז'יזל. הוא ניהל תכתובת רבת ערך ספרותי גם עם הסופרת והמשוררת היהודייה נלי זק"ש, כלת פרס נובל לספרות. פאול צלאן התאזרח בצרפת בשנת 1955.
במהלך השנים נסע צלאן כמה פעמים לגרמניה, ואף נתן קורס באוניברסיטת פרייבורג, שבה לימד מרטין היידגר. תחילה התיידדו והיידגר העניק לו את ספרו "מה פירוש לחשוב" ("Was heißt Denken"). היידגר הפילוסוף נהג גם לכתוב שירה, והשניים החליפו ביניהם שירים. צלאן קרא את ספרי היידגר, והקריאה הובילה אותו לתהליך חשיבתי שבמהלכו ניסח לעצמו את תורתו השירית. כשגילה את הערצתו המוקדמת של היידגר למשטר הנאצי, הצטננו היחסים, במיוחד לאחר שהיידגר לא שינה במהדורה השנייה של ספרו את דברי ההערצה לנאציזם שהביע בצעירותו. צלאן גם רמז לכך בשירתו.
בשנת 1956 שב צלאן ופגש את רוזה אוסלנדר, שהייתה לאזרחית אמריקאית, ואשר בעקבות התנסויות תקופת השואה הפסיקה לכתוב בגרמנית ועברה לאנגלית. בעקבות מפגשם, ובעידודו של צלאן, שבה אוסלנדר לכתוב בשפת אמה, בגרמנית.
אף על פי שלא התגורר בגרמניה, היה צלאן מחובר לחיי הספרות הגרמנית; דוגמה לכך היא חליפת המכתבים הענפה – יותר ממאה מכתבים – שניהלו זיגפריד לנץ ורעייתו עם צלאן ורעייתו.
צלאן והתמודדותו עם הנאציזם הישן והחדש.
בשנים הראשונות שלאחר השואה מיעט צלאן להתייחס ליהדותו ולנושא השואה, ונישואיו לבת אצולה צרפתית סייעו לו בכך. בתחילת שנות ה-50 נתקל צלאן, בוועידה של קבוצת 47, שנערכה בניינדורף שבמערב גרמניה, בהערות שנראו לו כאנטישמיות – הערות המסווגות אותו על פי יהדותו. מארגן הוועידה כתב (בהמשך חזר בו), כי סגנון השירה של צלאן ודרך דקלומו כוללים פאתוס, שהזכיר לו את שירת החזן בבית הכנסת. אחד ממשתתפי הוועידה אמר לצלאן שהוא סולד משיריו ומהפאתוס שלהם, כי הם מזכירים לו את יוזף גבלס. בתקופה זו החל צלאן לחקור ולאסוף מידע בקשר לעברם הנאצי של אינטלקטואלים מערב גרמנים.
בנובמבר 1954 נערכה במכון הפדגוגי הלאומי בפריז תערוכה בשם "תולדות המחתרת, הגירוש ושחרור צרפת". מתצוגה זו צמח הרעיון להפקת הסרט התיעודי הראשון על השואה, "לילה וערפל" ("Nuit et brouillard"), בבימויו של אלן רנה. אלן רנה פנה לז'אן קיירול, בעצמו ניצול השואה, כדי שיכתוב את התסריט. קיירול פנה אל צלאן, שעסק באותה תקופה בתרגום ספר של קיירול לגרמנית, וביקש ממנו לתרגם את טקסט הסרט. למטרה זו התעמק צלאן עוד יותר בחקר השואה, ועל פי החירויות שנטל לעצמו בתרגום הטקסט, ברור שהיה לו ידע רב בנושא. שגריר מערב גרמני ניסה למנוע את הקרנת הסרט בפסטיבל הקולנוע בקאן, בטענה שתוכנו "יגרום אי-נעימות לגרמנים". בעקבות גל של מחאות נידון העניין בבונדסטאג, והוחלט לאשר סובסידיה לתרגום הסרט לגרמנית.
ב-1953 התפרסמה בלונדון אחת מעבודות המחקר הראשונות בנושא השואה, "הפתרון הסופי: ניסיונו של היטלר להשמיד את יהדות אירופה". צלאן השיג ב-1956 תרגום לגרמנית, ועשה שימוש בדימוי ובשורה מתוכה בשירו "טנברה".
"פרשת גוֹל" (ראו להלן), שנוצלה על ידי מי שרצה לפגוע בו ובמוניטין שלו, חיזקה בו את התחושה שיש קשר אנטישמי נגדו בחוגים אינטלקטואליים גרמניים. סופר ומבקר בשם קורט הוהוף (Curt Hohoff) פרסם ב-1955 ספר על השירה הגרמנית בשם "Geist und Ursprung", שכלל מסה על שירת צלאן. במסה של הוהוף התקבלה טענתה של קלייר גול על "השפעת" איוואן גול (בעלה המנוח) על שירת צלאן, ושירת צלאן הושוותה בצורה לא מחמיאה לפסוקים סתומים מהמשנה, ובלשונו של הוהוף: "...הבלשנות מתפוררת בשירים אלה, כמו באותם פסוקי משנה, השמורים לפלפול למדני". צלאן ראה בכל התופעות האלה קשר שנועד לקעקע את שירתו, וכפי שכתב לידידו אלפרד מרגול-שפרבר: "... מתנהל זה זמן מה ניסיון להרוס אותי ואת שיריי".
בוועידת סופרים גרמנים וצרפתים, שהתקיימה בין 28 באפריל ו-2 במאי 1956, שמע צלאן סופר גרמני מעיר בשיחה פרטית "אינני יכול לשאת ריח של יהודים". ההערה גררה מחאות מצד סופרים אחרים, בהם היינריך בל, אך חיזקה את חשדנותו של צלאן כלפי האינטלקטואלים הגרמנים, והוא העמיק את מחקריו בחיפוש אחר אזכורים של פעילות בתקופה הנאצית. גינטר גראס, שהתוודע לעבודת המחקר של צלאן בנושא השואה כשעבר לפריז ב-1956, הצהיר שהוא רואה את עצמו אסיר תודה לצלאן, ממנו למד ש"לאושוויץ אין סוף". באותה תקופה לא ידע צלאן דבר על עברו של גינטר גראס עצמו בוואפן אס אס.
בעקבות מחקריו סירב צלאן לא פעם לפרסם את שיריו באנתולוגיות שהכילו יצירות של אישים שעברם הנאצי נודע לו, והוא אף ביטל התקשרויות עם מוציאים לאור שהעסיקו נאצים לשעבר.
נאום המרידיאן והביקור בישראל.
ב-1960 נשא צלאן נאום, שכונה לאחר מכן "נאום המרידיאן", ובו סיפר על חיפושיו אחר מקום המוצא שלו לפי מפת ילדותו, מקומות שאינם בנמצא, אך הוא יודע איפה היו צריכים להיות, ושם הוא מוצא דבר מה, משהו שמחבר אותו, בתוך עצמו ואפילו עם הטרופים, מוצא מרידיאן. בכך ביטא צלאן את תפקיד השירה עבורו – "מעין שיבה הביתה" אל שום-מקום, אל אוטופיה.
ביתו של צלאן (הוריו וסביבתם) נכחד בשואת יהודי רומניה; את מחוז מכורתו עזב; במחוזות שבהם דוברים את שפת אמו, הגרמנית, אינו רוצה לגור, ובצרפת, שבה התגורר, אינו חש בבית; היכן ביתו, אם כן? תשובה חלקית לכך נתן בנאום המרידיאן, אך לתשובה זו יש המשך: במהלך שנות ה-60 שב צלאן לעברית ו"גילה" את ישראל. מלחמת ששת הימים גרמה לו לנקוט בעמדות ציוניות פומביות – הוא התגייס להגנת ישראל במדיה, לצד אז'ן יונסקו, עמדותיו הציוניות הנלהבות התבטאו גם בתכתובת שלו עם רעייתו והוא גם כתב שיר ציוני. בשנת 1965, בפריז, פגש צלאן ישראלית בשם אילנה שמואלי, שהייתה תלמידה שלו לצרפתית בצ'רנוביץ, וחידש את הקשר איתה. השניים התכתבו רבות, ובשנת 1969 ערך ביקור קצר בישראל, הופיע בירושלים ובתל אביב וקרא משירתו. יהודה עמיחי נתבקש להציג אותו בערב קריאת השירים שנערך לכבודו בבית אגרון בירושלים. הוא ביקר בביתו של עמיחי ולאחר שצלאן חזר לפריס הוא כתב לעמיחי:
"אני חש צורך אמיתי ועז לומר לך עד כמה שמחתי לפגוש אותך ואת שיריך ועד כמה נהניתי להיות במחיצתך.. אתה הוא השיר שאתה כותב, השיר שאתה כותב הוא אתה עצמך... נשמח מאד להוציא ספר שלך בתרגום צרפתי"
הוא מציין במספר מכתבים לאילנה שמואלי: "הייתי רוצה לתרגם משהו של יהודה עמיחי, יש בו, אם לשפוט לפי התרגום האנגלי, יובש שאני מוצא מושך לב", "כמה דברים של עמיחי בתרגום האנגלי מצאו חן בעיני מאד, אבל מישהו יצטרך
לעזור לי לפענח אותם בשל מצבה המדורדר של העברית שלי".
הוא פגש את גרשום שלום, נתן זך, דוד רוקח, את דן פגיס ועוד רבים אחרים. בעקבות טיול עם אילנה שמואלי בירושלים חיבר 19 שירים על ביקורו. המארחת שלו, שמואלי, כתבה ספר המבוסס על ביקור זה. הקשר בינו ובין אילנה נמשך בהתכתבות מתרחבת ובביקור של אילנה בצרפת ונקטע רק עם מותו.
צלאן לא תרגם שירה עברית. במכתבו לאילנה שמואלי מ-23 בפברואר 1970 הוא כותב אודות 2 השירים שרוקח תרגם לגרמנית וביקש מצלאן לשפצם: "דוד רוקח היה פה ליומיים, תרגמתי לו שניים משיריו, חומר (שירה) בינוני. שמחתי כנראה, בהזדמנות הלא נכונה, על האפשרות לתרגם שירה עברית. רוקח הראה לי את התרגום שפורסם ב'מולד'".
פרשת גול.
קלייר גול, אלמנתו של איוואן גול, האשימה את צלאן בכך שביצע גנבה ספרותית משירי בעלה המנוח.