בשנת 1896 (ה'תרנ"ו) עבר לירושלים ושימש כעוזרו של נסים בכר, שניהל את מוסדות כי"ח בירושלים. שנה לאחר מכן מונה למנהל בית הספר המקצועי כמחליפו של נסים בכר. תחת ניהולו, עד לשנת 1913, גדל בית הספר ומספר התלמידים שבו, למרות הבעיות התקציביות והקושי בגיוס מורים מוסמכים ומדריכים יעילים למחלקות הלימוד השונות של בתי המלאכה. בתקופתו נחלשה הסתייגות החוגים הדתיים הקיצוניים (האשכנזים בעיקר) מבית-הספר. ההישג היה מרשים ביותר, לנוכח העובדה שבתי ספר דומים כאלו מטעם כי"ח באזור נחלו כישלון חרוץ.
המוסד אמנם התפתח בתקופתו של ענתבי כמנהל, אך כנראה שהוא עצמו לא היה בטוח בתרומת בוגריו להתפתחות היישוב היהודי. בחלק מהדו"חות שלו לכי"ח ול-יק"א טען אמנם כי המוסד משרת ביעילות את היישוב היהודי בארץ ואף מחוצה לה. הוא כתב שהמוסד משמש אתגר וסמל ליוזמים השואפים להקים מוסדות באותה רמה מקצועית, ושבוגרי בית הספר מתפרנסים בכבוד. עם זאת, בדו"חות אחרים שלו תיאר מצב קודר ביותר וטען כי הישגי המוסד אינם מרשימים, מכיוון שבארץ יש אפשרויות כלכליות מצומצמות ביותר. בכמה דיווחים רמז שיתפטר, בגלל חוסר תמיכה בו, וכי הוא מאוכזב מהחיים הקשים בירושלים.
בהיותו נאשם בפעילות פוליטית מוגזמת, נאלץ לעזוב את ניהול בית הספר בירושלים.
נציג יק"א ונציג המושבות.
ענתבי שימש כנציג יק"א בירושלים משנת 1901 עד לשנת 1913. במסגרת תפקידו נדרש:
ענתבי רכש מוניטין בתפקידיו, הודות ליחסיו הטובים עם נרסיס לוון, אשר שימש הן כנשיא כי"ח והן כנשיא יק"א ודאג לקדמו. הוא טיפח יחסים תקינים עם אפנדים ערבים ועם מושלים ופקידים עות'מאנים רבים בירושלים, תוך שהוא נעזר בשליטתו בצרפתית, בערבית ובטורקית. לענתבי היו קשרים עם יוסף פאשה אל ח'אלידי, עם סעיד אל-חוסייני ועם חוסיין אל-חוסייני, שאיתו הקים את "הסהר האדום" בירושלים. אמין אל-חוסייני היה למשך זמן מה תלמידו. לענתבי היו קשרים טובים גם עם גורמים נוצרים בארץ הקודש, למשל עם הכומר הדומיניקני מארי-ז'וזף לגראנז', מייסדו של בית הספר המעשי ללימודי המקרא בירושלים.
מעבר לתפקידיו הרשמיים, ענתבי היה מעורה בפעילות הציבורית היהודית בירושלים. הוא עסק ביישוב סכסוכים בקרב גורמים שונים באוכלוסייה, והשתדל אישית לפני השלטונות להקל גזירות שהוטלו על היישוב.
בין השנים 1913–1916 היה לנציג המושבות ביהודה, למתווך ועוסק ברכישת אדמות להתיישבות יהודית, ולאיש קשר בין המשרד הארצישראלי ביפו לישוב הישן, ובין עסקני היישוב הציוניים לאפנדים הערבים.
יחד עם ערבים מוסלמים ונוצרים הקים את הקמרה למסחר של ירושלים ושימש סגן יושב ראש שלה. תחת חסותם של הרב הצרפתי מוריס ליבר ושל השר אריסטיד בריאן ייסד בשנת 1913 את ועד "ארץ ישראל (פלשׂתינה) – צרפת". בנוסף היה ענתבי פעיל במסגרת הבונים החופשים, ומבחינה פוליטית אהד את המפלגה הרדיקלית הצרפתית ("המפלגה הרפובליקנית, הרדיקלית והרדיקל-סוציאליסטית – Parti républicain, radical et radical-socialiste).
תמיכתו ביורדים.
במסגרת תפקידו כנציג יק"א סייע ענתבי ליהודים שבקשו לרדת, בעיקר במימון מחצית דמי הנסיעה, לנוכח המצב הכלכלי הקשה. ענתבי סייע במיוחד לצעירים בעלי מקצוע ובריאים בגופם. בשנים בהן התאפשרה התנועה, סייע ענתבי לכ-27 יהודים יורדים בממוצע ודיווח על התאקלמות טובה של המהגרים. ההוראות מיק"א קבעו שאין לסייע ליורדים לאנגליה או לארצות הברית, אך ענתבי הצליח לשכנע את יו"ר כי"ח לאפשר סיוע לירידת פועלים צעירים וחסונים שיש להם משפחות בארצות הברית, כיוון שאין להם לאן ללכת. את הציונים שהאשימו אותו בעידוד הירידה האשים בצביעות, מכיוון שקיבל בקשות סיוע לירידה מאישים ציוניים מרכזיים כמו אליעזר בן-יהודה, בוריס שץ, מאיר דיזנגוף, זלמן דוד ליבונטין, זאב גלוסקין ומרדכי קרישבסקי.
את בניו רשם ענתבי לבית הספר התיכון האוונגלי (לותרני) הגרמני בירושלים ואחר כך לתיכון לקנאל בפריז. בנותיו למדו אצל הנזירות הקתוליות בבית הספר של מנזר סן ז'וזף בירושלים. בעודו ממשיך לחיות ולעבוד בארץ ישראל, העדיף ענתבי לשכן את משפחתו במצרים.
קשריו והשפעתו.
השפעתו הרבה של ענתבי פחתה בימי המושל העריץ ג'מאל פאשה (שימש לו ליועץ בין 1915 ובין אוקטובר 1916) אך חזרה לתוקפה לאחר ימיו. בשנת 1912 נאלץ מושל ירושלים, מוח'אדי ביי, למרות אהדתו את הישגי היישוב בתחומי החינוך והחקלאות, לאסור מכירת אדמות ליהודים, לרבות נתינים עות'מאניים. אלברט ענתבי התגייס לעזרת היהודים שהיו נתינים עות'מאניים וכתב למושל כי צעד זה מפלה את הנתינים העות'מאניים היהודיים ומנוגד לחלוטין לחוקה הטורקית. ענתבי הצליח לשכנע את המושל להקל במעט את הדין - כל האדמות שכבר היו בתהליך רכישה הועברו על שם יהודים עות'מאניים כשלמעשה, יעדם האמיתי היה למען עולים יהודים שלא היו נתינים עות'מאניים. בנוסף לכך, ענתבי התחייב לדווח מראש על תוכניות של יהודים עות'מאניים לרכוש אדמות. במסגרת הסכם בין ענתבי למושל, היה אפשר להעביר 4,800 דונם ליד לטרון לידי יהודים.
ענתבי אמנם קיבל שכר תמורת תיווכו ועיסוקו ברכישת האדמות, אך הוא עשה הרבה יותר מעבר לכך. הוא עקב בעירנות אחר שינויים בחוק, והשתדל למצוא אפשרויות לעקוף אותו.
תומכיו ומתנגדיו.
אלברט ענתבי היה אדם שנוי במחלוקת. אחד מתומכיו, אברהם אלמליח, עיתונאי, פעיל ציוני והעורך הראשון של העיתון "החרות" מתארו כך:
. גם מרדכי בן הלל הכהן כתב עליו- "העסקן החרוץ הזה, שאין כמוהו לזריזות וחריצות, אם כי שטחי... גדולה לפעמים השפעתו על פקידי הממשלה סביבו... הוא יודע את האמצעים במה לתפוס אותם בלבם...".
גם חיים בן-עטר, עורך "החרות", כתב בשנת 1912 בריאיון עם ענתבי: "ענתבי, למרות כל המגרעות והיחסים המוזרים שמיחסים לו, הוא האיש היחידי כמעט בין עסקנינו פה שאומר מעט ועושה הרבה. הוא האיש המעשי היחידי כמעט בין עסקנינו שהשפעתו רבה וגדולה היא על כל החוגים השונים אשר פה ושיכל לבצע ולהוציא לפועל את אשר זומם וחושב".
אך לצד התשבחות, זכה ענתבי גם לביקורות חריפות, וכמה עיתונים עבריים תקפו אותו והאשימוהו בשחיתות, בחילול השפה העברית ועוד. לאור רצונו של איתמר בן-אב"י לחזק את עיתונו הצבי כעיתון מוביל, וכחלק מיישום אסטרטגיה שנפוצה בתקופתו להרחבת קהל קוראי עיתונו, הוא בחר להיטפל לענתבי באמצעות סדרה בת 19 כתבות שפרסם נגדו. רוב הכתבות פורסמו בעמוד הראשון של "הצבי", ועל כולם חתם בן אב"י.
במסגרת מסע ההשמצה שכונה "פרשת ענתבי" והחל באביב 1909, בן אב"י ואביו, אליעזר בן-יהודה, פרסמו מאמרים רבים התוקפים אותו. ב-25 במאי 1909 פורסמה ב"הצבי" ידיעה קצרה שההנהלה הראשית של כי"ח פקדה על ענתבי לחזור לפריז להתייעצות. לאחר מספר ימים פרסם העיתון ידיעה לפיה ענתבי יודח בקרוב בשל התלונות הרבות נגדו בארץ.
לאור מסע ההשמצה, עיתון "החרות", שהחל לצאת לאור באותה תקופה, עמד לצידו של ענתבי והציגו כאחד ממפתחי ובוני היישוב החדש, בעוד "הצבי" חזר וניסה להציגו כסכנה ליישוב. כחלק מהתגובות שפרסם "החרות" לסדרת הכתבות של בן אב"י, הפריך זה הראשון את הידיעה על פיטוריו הקרבים של ענתבי, והסביר שבין בן יהודה לענתבי יש סכסוך עסקי, ובמסגרתו החליט בן יהודה להפעיל את דעת הקהל הארץ-ישראלית נגד ענתבי על סמך ידיעות חסרות יסוד.
בן אב"י הודיע שבתוך מספר שבועות יחשוף עדויות על מעשי שחיתות של ענתבי, וכוונתו הייתה להשתמש במסע ההשמצה כסדרת מתח, שפרטיה יפורסמו בהדרגה. אולם למרות הבטחותיו, לא הצליח בן אב"י לספק הוכחות להאשמותיו, ו"החרות", ביודעו כי אין בידיו של הראשון אף מסמך נגד ענתבי, דרש ממנו בלעג להציג את המסמכים, אם אכן נמצאים בידיו. עם זאת, היעדר ההוכחות לא מנע מבן אב"י להמשיך את מסע ההשמצה כנגד ענתבי, והוא המשיך להשתמש במגוון טקטיקות רטוריות כדי להכפיש את שמו.
עם ריבוי ההאשמות חסרות הבסיס כנגדו, נפוצו שמועות כי ענתבי עומד לתבוע את "הצבי" על הוצאת דיבה, אולם שמועות אלו לא גרמו לבן אב"י להפסיק להשתלח בו. הוא לא הסתפק רק בפרסום כתבות בעיתונו, ויזם עצרת מחאה נגד ענתבי בבית העם בירושלים, שלוותה במסע פרסום נרחב בעיתונו וכללה כ-200 משתפים. בן אב"י נשא את נאום הפתיחה, ואחריו יצחק בן צבי נשא נאום חברתי-כלכלי. בסוף העצרת ניסחו המשתתפים מכתב משותף הקורא להנהלת כי"ח לפטר את ענתבי מתפקידו.
במסגרת מסע ההשמצה, אליעזר בן-יהודה כתב על ענתבי בין היתר: "...האדון ענתבי, מטבעו ובתכונת רוחו, גרם שהקרירות ביחס לחברה הגיעה עד מדרגת קר של הקוטב הצפוני...". כשענתבי תמך ברב יעקב מאיר לכהונת החכם באשי בשנת 1906, מתנגדיו של ענתבי התנגדו לרב יעקב מאיר, רק בגלל תמיכתו של ענתבי.
מסע ההשמצה כנגד ענתבי החל לדעוך בחודש יולי 1909, ונפסק לחלוטין בתחילת חודש אוגוסט של אותה השנה. אמנם מסע השמצה זה העלה את תפוצת "הצבי", אך הביא עמו פגיעה כלכלית, כשהברון רוטשילד, שתמך בעיתון כספית, כעס על מסע ההשמצה וקיצץ את תמיכתו בעיתון בחצי. למרות ההשמצות כנגד ענתבי, חזרו השניים להיות ידידים, וזה האחרון סייע לבן אב"י להיחלץ ממשפט בחודש ספטמבר 1909, ולאחר מכן סייע לו ליישב את ההדורים עם משפחת אבושדיד, משפחתה של אשתו לעתיד, של איתמר בן אב״י.
בן אב"י כתב בזיכרונותיו כי סיבת פתיחת מסע ההשמצה באה בעקבות שמועה שהגיעה אליו על השפלתו של אחד ממורי כי"ח ופיטוריו בידי ענתבי. אולם במקום אחר בזיכרונותיו הודה שהחליט להפוך את המאמר הראשון כנגד ענתבי לסדרת מאמרים במטרה להגדיל את תפוצת העיתון. טענה נוספת לסיבת מסע ההשמצה היה סכסוך עסקי ששרר בין משפחת בן יהודה לענתבי.