בתור דמות מובילה בתנועה, היא הכירה מנהיגים ופעילים רבים בתנועה האירית הלאומנית. אחד מהם היה ויליאם בטלר ייטס, אותו פגשה ב-1889, לפני שזכה בשם עולמי כמשורר. היא לא התרשמה יתר על המידה, ולבה היה עדיין נתון למילוויי בצרפת. אך הוא, מצידו, התאהב בה וברוח הקרב שלה למען אירלנד. רבים משיריו נכתבו בהשראתה ומתוך אהבתו זו. הוא הציע לה נישואים מספר פעמים, אך היא סרבה לו. ב-1892, כשהקים ייטס את החברה הלאומית לספרות כחלק מתנועת התחייה הקלטית, גון שימשה כחברת הוועד המנהל. כחלק מארגון זה, הייתה נואמת ומרצה למען לאומנות אירית, ומחלקת ספרים שחיזקו את הזהות הלאומית. הנושא היה חשוב לה, ובאותה העת לא התירו כניסה לנשים לארגוני פוליטיקה ותרבות, וגון ספציפית סורבה חברות באגודה הקלטית הספרותית. היא סיפרה מאוחר יותר שאותה הקבוצה שסירבה לה חברות בכל זאת הזמינה אותה להרצות בפניהם, והאירוניה הזו הייתה חלק ממה שדחק בה להקים את ארגון הנשים התרבותי-לאומני איניניה נה הרין זמן קצר לאחר מכן.
ב-1889 נולד בנה הבכור עם מילוויי. הילד, ז'ורז', שרד פחות משלוש שנים, ונפטר ב-1891, כנראה מדלקת קרום המוח. גון כמעט ואיבדה עשתונותיה בעקבות מותו של ז'ורז'. היא בנתה לכבודו קפלה בפריז, וכתבה בצוואתה שהיא מבקשת שנעליו ייקברו עמה. היא החלה להתעניין בעולם הרוח והנסתר, דרך חברה ייטס שהיה מעורה בו, ובקשה ללמוד על גלגול נשמות. כשפגשה את מילוויי בפריז ב-1893, על אף שהיו פרודים, היא ביקשה להתעלס עמו במאוזוליאום ליד קברו של ז'ורז', כדי להרות מחדש מאותו האב בילד שיישא את רוחו של ילדה המנוח. באוגוסט 1894 נולדה בתם, איזולט. הנתק בין גון ומילוויי נהיה סופי ב-1898, והיא גידלה את איזולט בעצמה, כאחיינית. כשהגיעה איזולט לגיל 26 הציע לה ייטס נישואים, והוא אז בן 52. היא סירבה לו, ונישאה לסופר האוסטרלי-אירי, פרנסיס סטיוארט.
בתקופה זו חילקה את זמנה בין אירלנד למגוריה בפריז, שם יסדה ב-1897 עיתון בשם "L’Irlande Libre" (אירלנד החופשית) כדי לתמוך בעצמאות אירית, ובמיוחד בהקשר של יום ה-200 שנה למהפכה הצרפתית. לכתב העת יצאו 19 מהדורות. באותה תקופה, יחד עם ייטס, הקימה את הארגון הלאומני "L'Association Irlandaise", או "הליגה האירית".
איניניה נה הרין.
מתוך סערת הרגשות שהייתה בה לאחר מות בנה, גון החריפה את מאמציה למען אירלנד. בתקופות שהותה שם, היא הייתה פעילה בארגון קומן נה גייל (הליגה הגאלית, שפעלה למען התרבות האירית), אשר הוקמה בביתה ב-1900, והיא הקימה ספריות באזורים כפריים, כחלק מהתחייה התרבותית שהתרחשה באותה העת. הבריטים אסרו על לימוד השפה האירית, ואישרו רק לימודי ספרות אנגלית והשמעת מוזיקה אנגלית, וחלק גדול מהמאבק האירי לעצמאות נסב על שימור ותקומת השפה והתרבות. הקרב על לבם של ילדים ונוער היה מוקד מרכזי לפעילות שני הצדדים. קומן נה גייל היה הארגון שמתוכו קמה שין פיין מאוחר יותר. באותה שנה היא התפטרה מחברותה באחווה הרפובליקנית האירית, בה היה הייתה האישה היחידה, יחד עם גריפית' וייטס, לאחר שהאחווה סייעה בהסתרת מעצרו של קצין צרפתי על סיוע לרפובליקנים, והחזרתו בשקט לצרפת דרך ערוצים אנגליים. הם האמינו שאחווה סודית לא תסייע להקמת אירלנד חופשית, ושעליהם לנקוט בפעולה ישירה, לרבות התקוממות מזוינת.
בשנת 1900, הוכרז על ביקור של המלכה ויקטוריה בדבלין. אחת המטרות המוצהרות של הביקור הייתה לעודד אירים להתגייס לצבא הבריטי כדי להילחם במלחמת הבורים, בעוד הפעילים האירים, וגון ביניהם, אהדו את הבורים; גון עצמה סייעה בהתארגנות אירית להילחם נגד הבריטים בדרום אפריקה. הבריטים ארגנו פסטיבל לילדים למשוך אותם לאירועים המלכותיים, ובתגובה, גון וכ-15 מחברותיה ארגנו פעולה נגדית, והכריזו על אירוע "מפנק" למען כל הילדים שידירו רגליהם מביקור המלכה. באירוע צעדו 30,000 ילדים, ואחרי המצעד נערך פיקניק עם נאומים נגד הגיוס. הכספים שנשארו לאחר אירוע הילדים שימשו למען המשך פעילות הנשים, שהקימו ארגון קבוע בשם איניניה נה הרין, או בנות אירלנד. גון שמשה כנשיאת הארגון עד המיזוג עם קומן נה מאן ב-1914.
איניניה פעלה בעיקר לשימור ותחיית השפה האירית ותרבות אירית, וכן בתמיכה לתוצרת אירית. הן הפיקו אירועי תרבות, כולל הצגות ומופעים מוזיקליים. הפעילות גם היו סופרג'יסטיות, ופעלו למען שוויון לנשים, הן בתנועות שהיו פעילות בהן (בעיקר תנועות העובדים והתנועה הרפובליקנית) והן במסגרת הממסד הקיים.
ב-1903, כשהמלך אדוארד השביעי הגיע לדבלין לביקור מלכותי, גון וחברות איניניה אחרות פעלו במחאה נגד הביקור. בין היתר, הן תלו כרזות נגד השתתפות חברי הכנסייה באירועי הביקור ושרפו דגלים בריטיים. לא בפעם הראשונה, יצאו חבריהם הגברים הרפובליקנים נגד מעשיהן, ביניהם ארתור גריפית', בטענה שעל נשים להיזהר יותר מפעולות שיכולות לגרום למעצרן. אך הנשים עצמן התנגדו חריפות לגישה זו, וטענו שהיא סקסיסטית. כמעט כל הפעילות הרפובליקניות נעצרו לפחות פעם אחת, ורובן שהו תקופות בבתי כלא. כשגריפית' וחבריו קראו לחברות איניניה "ניניז" (Ninnies - סלנג שפירושו שוטות או אווילות), לפעמים מתוך חיבה ולפעמים מתוך ביקורת, הנשים היו מחריפות מאמציהן. בעקבות פעילותה נגד ביקור המלך, הגיעה המשטרה לביתה של גון, ובמאמץ להוריד דגל שחור שתלתה, אף דחפו אותה והתקוטטו עמה פיזית. היא עמדה מול סמל המשטרה שהגיע לפתור את העניין עם אקדח ואיימה לירות בכל מי שייכנס לתחום ביתה ללא רשותה. זמן הביקור היה גם זמן אבל לאפיפיור שנפטר ימים קודם לכן, והסמל אמר שיעזוב אותה במנוחה אם תצהיר שאבל זה הוא הסיבה היחידה לתליית הדגל. גון סרבה. התגרה הסלימה כאשר עלו גברים על גג ביתה להסיר משם את הדגל. אחת מחברותיה באיניניה, מרי קווין, הייתה במקום, וגון מסרה לה פתק בו היה כתוב שנשיאת הארגון בצרות, אותו הביאה לאספה שהתנהלה בדיוק באותה השעה; חברות איניניה בתורן סיפרו את הקורה לגריפית', אשר גייס קבוצה של חברים רפובליקנים, וכולם הגיעו למקום, בו כבר שהה המון גדול של צופים, לדברי גון יותר מאלף. לאחר שיחה עם גריפית', הסמל ו-12 שוטריו הסכימו לעזוב את המקום. גריפית' הציב ארבעה שומרים מטעם קומן נה גייל כדי להגן על הדגל במשך אותו הלילה. בחצות הורידה גון את הדגל, כשראתה שגם הדגלים הבריטיים כבר הוסרו.
בשנת 1908, השיקה איניניה את כתב העת "Bean na hÉireann "(אשת אירלנד), הז'ורנל הפמיניסטי הראשון באירלנד. הוא נערך על ידי הלנה מולוני, ובין התורמים לעיתון היו פטריק פירס, תומאס מקדונה, סידני גיפורד (בשם העט ג'ון ברנן), גון, קונסטנס מרקייביץ', אשר כתבה את מדור הגינון, ומולוני עצמה, אשר כתבה בענייני התארגנות עובדים. היו מאמרים על פוליטיקה, זכות ההצבעה לנשים, לאומיות, שפה – וטורים קבועים על נושאי עבודה, אופנה (בדגש על ביגוד תוצרת אירלנד), גינון, מאמרים בשפה האירית, ומדור לילדים עם תחרויות, ותכנים אחרים. כתב העת היה פופולרי בקרב גברים ונשים, ומוכרי העיתונים היו מתלוצצים ש"זהו עיתון הנשים שגברים אוהבים לקנות".
הארגון גם נאבק ברעב ששרר בשכבות העניות של דבלין, והפעילות הקימו בשנת 1910 תוכנית ארוחות בבתי הספר כדי לוודא שילדי העניים יאכלו לפחות ארוחה אחת ביום. התוכנית המשיכה כאשר השביתות הגדולות והמהומות הנלוות אירעו בשנת 1913, והיה צורך להאכיל גם עובדים מובטלים ואת משפחותיהם. במטבחי השביתות הכירה גון את הרוזנת מרקייביץ' לראשונה. גון הייתה פעילה גם במישור הפוליטי והפרסומי למען מאבק העובדים, ופרסמה יחד עם ג'יימס קונולי בשנת 1916 את המניפסט הסוציאליסטי "The Right to Life and The Rights of Property".
קריירת משחק.
משנת 1886 פיתחה גון קריירה במשחק, והייתה לשחקנית מוכרת ומוערכת בתיאטרון האירי, בעיקר בסביבות לאומניות. ב-1897 הצטרפה גון לייטס ופעילים אחרים בהתנגדות לחגיגות 60 שנה למלכותה של ויקטוריה. היא הייתה חלק מהקמת ופעולות תיאטרון אבי, שפעל לתחיית התרבות האירית, יחד עם ייטס. באפריל 1902 היא שיחקה את התפקיד הראשי במחזהו של ייטס, "קתלין ני הוליהאן, בו הדמות הראשית קתלין מודלה על גון. במחזה, קתלין, "זקנת אירלנד", מתאבלת על ארבעת מחוזותיה שאבדו לקולוניאליסטים הבריטים. בשנה זו הצטרפה גון לכנסייה הקתולית. כשייטס המשיך להציע לה בשנים אלו נישואים, היא סירבה לו לא רק כי לא הסכים להמיר דתו לקתוליות, אלא גם כי האמינה שאינו רדיקלי דיו, ושאהבתו הנכזבת אליה מיטיבה עם שירתו ואמנותו. כשייטס הכריז שהוא לא יכול להיות מאושר בלעדיה, היא ענתה לו: "הו כן, אתה מאושר, כי אתה יוצר שירה יפהפייה מתוך מה שאתה קורא לו אומללותך, ובזה אתה מאושר. נישואים יהיו עניין דל. על משוררים לא להינשא לעולם. העולם צריך להודות לי על כך שאיני נישאת לך."
נישואים.
במסגרת פעילותה הלאומנית, גון הייתה נוסעת ברחבי אנגליה, ויילס, סקוטלנד וארצות הברית כדי לגייס כסף ולשכנע נגד השלטון הבריטי באירלנד. במהלך מסע הרצאות בארצות הברית היא פגשה את ג'ון מקברייד, פעיל אירי שנלחם במלחמת הבורים, שגם הוא סייר שם לגייס תמיכה למען אירלנד. ב-1903 השניים נישאו, למורת רוחם של הסובבים אותם: מקברייד בא מרקע של שמרנות כפרית, בעוד גון הייתה קוסמופוליטנית ובעלת רוח חופשית. היא לא הסכימה לאמץ אורח חיים של עקרת בית. השידוך לא מצא חן בעיני חבריה, וייטס במיוחד הזדעזע מבחירתה, והרגיש שהוא מאבד את המוזה שלו. הוא לעג למקברייד במכתביו ובשיריו.