הכנסייה הקתולית ראתה בקתרים תנועת כפירה וכל מאמציה להשיב את המקומיים אל חיק האמונה עלו בתוהו. ב-1198, כשנבחר האפיפיור אינוקנטיוס השלישי, החליט לחסל את המינות הקתרית ופעל לשם כך בדרכים רבות ומגוונות, פעילות זו זכתה לשם הקוד "עסקי השלום והאמונה" (negotium pacis et fidei). למשימה נשלחו הנזירים הקתולים שניסו להמיר את הקתרים לקתוליות בדרכי נעם, אך לא הצליחו לשכנע את המאמינים הקתרים, שרבים מהם היו משכילים ובקיאים ברזי הדת יותר מהנזירים והסתייגו מאנשי הכמורה הקתוליים שאורחות חייהם היו רחוקים מהאידיאל אליו הטיפו. המטיף הנודע של התקופה, דומיניקוס, שהתגייס למשימה יחד עם הבישוף הספרדי של אוסמה (איש צנוע שקרא ליתר הכמרים לוותר על הפמליות המפוארות, ולנהוג בצניעות כדוגמת האלביגנזים), זכה רק לחסידים בודדים.
בעקבות הכישלון הציע לאפיפיור להקים מסדר של אחים מטיפים, שיהיו משכילים יותר ובקיאים יותר, כדי שיוכלו להתמודד עם הקתרים. ההצעה הזאת הובילה בסופו של דבר, כעבור שנים, להקמת המסדר הדומיניקני, או האחים המטיפים. כשגם רישום מנהיגי הקתרים על ידי הנזירים הקתוליים (לצורך הפחדתם) לא פעל, הופעלו אמצעים חריפים יותר. ב-1204 האפיפיור ביטל את סמכות הבישופים המקומיים ומינה שליחים משלו במקומם. האפיפיור ניסה לגייס לעזרתו את האצולה המקומית וב-1206 נידה את האצילים אוהדי הקתרים (הוכרזו כ"פדי") ולבסוף, ב-1207 נידה את רוזן טולוז החשוב, רמון השישי. בינואר 1208 נפגש הרוזן עם שליח האפיפיור, פייר דה קסטלנו . הם התעמתו מילולית, ולמחרת קסטלנו נרצח.
מהלכי מסע הצלב.
האפיפיור אינוקנטיוס השלישי החליט להוציא לפועל מסע צלב נגד המאמינים הקתרים ופנה לפיליפ השני, מלך צרפת, ולאציליו. על מנת לייצור את המניע להתגייסות לוחמים למען מסע הצלב. האפיפיור הבטיח ללוחמים, בנוסף להטבות הצפויות להם כשיגיעו לעולם הבא, שהובטחו גם למשתתפי יתר מסעי הצלב, גם את רכוש הקתרים, כולל אדמותיהם. ברונים צרפתיים צפוניים עניים רבים, שלטשו עין אל היישובים המשגשגים של הדרום, נהרו אל צבא הצלב.
1209 - 1215 הכיבוש הצלבני.
השלב הראשון של מסע הצלב האלביגנזי, שהתחיל ב-1209, נקרא גם מסע הצלב של הברונים, כי מלך צרפת, דוכס בורגונדי ומספר רוזנים שהאפיפיור הציע להם לעמוד בראש מסע הצלב, סירבו, היות שיתר המשתתפים היו ברונים שווי דרגה, הפיקוד הוטל על שליח האפיפיור, ארנו אמורי.
עד אמצע 1209 התרכז בליון צבא של כעשרת אלפים צלבנים (יש גם המעריכים אותו בכמות כפולה ויש המפליגים עד מספר של מאה אלף לוחמים), אצילים צרפתים צפוניים. בשלב זה הצבא הצלבני יצא למסע אל אזורי הקתרים.
ביטול נידויו של רוזן טולוז.
הרוזן רמון מטולוז, שהבין מה עלול להתרחש והיה מודע לעוצמת הנידוי האפיפיורי, חיפש דרך להשלים עם הכס הקדוש ופנה לשם כך לאחד משליחי האפיפיור, איש בשם מילון. מילון הציב תנאים קשים ומשפילים ובהם נסיעה לסן ג'יל , כדי להביע שם חרטה, מסירה מרצונו של שבעת טירותיו בפרובאנס והצטרפות למסע צלב. הרוזן עמד בכל התנאים, התייצב בכנסיית סן ג'יל כשרק מכנסיים קצרים ופשוטים לגופו, נתן לדיאקון לענוד לו עניבת חבל לצווארו ובעוד זה מוביל אותו בחבל, דיאקון אחר הצליף בו ולבסוף, בפתח הכנסייה, השתטח ארצה ופתח בתפילה, בעוד השליח האפיפיורי אוכל להנאתו את ארוחת הצהריים. רוזן טולוז הכריז על הצטרפותו למסע הצלב האלביגנזי ונידויו בוטל.
הצבא הצלבני, שבראשו עמדו הדוכס הבורגונדי, הרוזן מנווארה, הצלבן הוותיק, סימון הרביעי דה מונפור, בישופים רבים וגם הרוזן מטולוז, כולם בראשי גדודיהם, פנה אל מונפלייה ואל מחוזותיו של ויקונט רמון רוג'יה אדון אלבי וקרקסון. רמון רוג'יה הלך בעקבות אדונו (היה וסל של רמון מטולוז) וקרוב משפחתו וחיפש דרך להשלים עם שליחי האפיפיור, אך ניסיונותיו נדחו והוא שב לאחוזותיו והכין אותן למלחמה ולמצור. רמון רוג'יה עצמו לא היה קתרי, אך נקט עמדה סובלנית כלפי הדתות והסתמך במידה רבה על היהודים המקומיים בניהול ענייניו. ויקונט רמון רוג'יה התבצר עם נאמניו במצודתו שבקרקסון.
טבח בזייה.
ביולי 1209 כבשו הצלבנים את העיירה סרוויאן (Servian) ופנו אל העיר המבוצרת בזייה. הצלבנים תבעו שיסגירו לידיהם את הקתרים, אך העירונים סירבו והתבצרו.
קיומו של מרכז קתרי משמעותי בין תושבי העיר היה ידוע כבר מ-1167, כשקתרי תושב העיר התנקש בוויקונט רמון רוג'יה הראשון מבית טרנקבל, כנקמה על כך שאחד מאביריו רצח קתרי. ב-1169, הבן של הוויקונט שנרצח, רמון רוג'יה השני, בזז את העיר בתגובה לרצח אביו. ב-1206 הגיעו למקום דומיניקוס הקדוש ופייר דה קסטלנו (שרציחתו הציתה את מסע הצלב) והם התעמתו עם התושבים.
הצלבנים כיתרו את העיר והטילו עליה מצור ולאחר ניסיון הימלטות כושל של התושבים כבשו את העיר וטבחו בתושביה. אף על פי שתושבי העיר ידעו על קיומם של 500 קתרים בלבד, נטבחו כולם, כולל מאתיים בני הקהילה היהודית המקומית העתיקה. על פי הסופר צזאריוס מהייסטרבאך אחד מראשי צבא הצלבנים שאל את נציג האפיפיור, ארנו אמורי, איך יוכל להבדיל בין הקתרים ובין יתר תושבי העיר, שהיו קתולים נאמנים ועל כך השיב הלז: Caedite eos. Novit enim Dominus qui sunt eius (הרגו אותם, וְיֹדַ֨ע אלוהים אֶת־אֲשֶׁר־ל֛וֹ). בצד הצלבני היה גם נזיר ציסטרציאני בשם פיטר דה וו דה סֶרנֶה, שכעבור עשר שנים כתב את ההיסטוריה של המערכה האלביגנזית. שליח האפיפיור דיווח לרומא כי 20,000 מתו, מספר מוגזם שהיה לכל הפחות כפול מכלל האוכלוסייה; חוקרים מודרניים מתקשים להעריך את האבדות, אך בהינתן העובדה שבזייה המשיכה לתפקד כמרכז סחר, אומדים אותן בין כמה מאות לכמה אלפים. הידיעות על הטבח נפוצו במהירות רבה ותושביהם של יישובים רבים נבעתו והחליטו לקבל את העול האפיפיורי.
בסתיו 1209, ז'ירוֹ דה פֶּפְייה, האדון של אחוזה הממוקמת בין קרקסון ובין מינרב , הצטרף אל הצלבנים לאחר נפילת בזייה, אך מאוחר יותר התמרד, כבש את מבצר פואיסרגייה ושבה שני אבירים ממשמר המבצר. דה מונפור הגיע כדי להגיש עזרה, אך ז'ירוֹ דה פֶּפְייה כבר התרחק עם שבוייו אל מינרב. לשם נקמה התעלל הלז בשבויים, עיוור אותם וכרת את אפם ואת שפתם העליונה ושלח אותם בעירום בקור אל קרקסון.
נפילת קרקסון.
הצלבנים פנו אל קרקסון, עיר מבוצרת היטב, שסבלה מאכלוס יתר, בגלל בואם של פליטים רבים. תוספת התושבים הכבידה על אספקת המים, כי לא היו די מקורות מוגנים ועבור המים הנוספים היו צריכים להגיע לנחל. הצלבנים הגיעו לעיר ב-1 באוגוסט 1209 והטילו מצור. פרו השני, מלך אראגון, שהיה האדון הפאודלי של קרקסון (הוויקונט לבית טרנקבל היה וסל שלו) וגיסו של הרוזן רמון השישי מבית טולוז והיו לו מוניטין גדולים ממלחמותיו עם המורים בספרד, בא וניסה לתווך, אך ארנו אמורי, ראש הצלבנים לא היה מוכן לשום פשרה והמלך הסתלק. ב-7 באוגוסט נכבשו שתי השכונות שבין העיר המבוצרת ובין הנחל ונותקה אספקת המים לעיר. הוויקונט רמון רוג'יה ניסה לשאת ולתת עם הצרים, אך נשבה במהלך המשא ומתן עצמו. העיר נכנעה ב-15 באוגוסט. כאן חסו על חיי הנצורים, אך הם אולצו לעזוב את העיר במערומיהם או לפי גרסה אחרת, בתחתונים וחולצות בלבד.
מנהיגי הצלבנים, שלא היו מעוניינים בקרקעות הבעיתיות של האזור, הרוזן של נוור והרוזן סן פול, שבו בסתיו לאחוזותיהם הצפוניות. הדוכס של בורגונדי נשאר עד ספטמבר עם 300 לוחמים. הוא שפט ושרף שני קתרים. הוויקונט השלישי לבית טרנקבל מת בשביו ב-10 בנובמבר. אלמנתו ובנו מצאו מקלט אצל הרוזן דה פואה, שאחותו, אסקלרמונדה, הייתה קתרית. סימון הרביעי דה מונפור, שפעל בצד הצלבנים, ביקש לעצמו את השלטון על קרקסון, אלבי, בזייה ואזור ראזס. הוא נבחר על ידי הצלבנים לוויקונט החדש של מחוזות אלה ובדצמבר 1209 הכיר בו הכס הקדוש כווסל ישיר של האפיפיור.
לאחר נפילת קרקסון נכנעו ללא קרב יישובים רבים. הערים אלבי, קסטלנודארי , קאסטרוס, פאנג'אוס, לימו , לומבר, מונרֵיאל נפלו בסתיו של אותה שנה. בכמה מערים אלה פרצו לאחר מכן מרידות.
הקרבות נמשכו סביב העיר לאסטור והמבצר קַבארה שהותקף בדצמבר, אך פייר-רוז'ה דה קַבארה התגונן בהצלחה והקרבות נפסקו במהלך החורף. לאזור הגיעו צלבנים חדשים ובמרץ 1210, לאחר מצור קצר, נכבשה העיר ברם. העיר המבוצרת היטב, מינרב, הוקפה ביוני, אך החזיקה מעמד עד 22 ביולי, כשהצרים הצליחו להרוס להם את הבאר העיקרית. לנכנעים הוצע להמיר את דתם ו-140 מאמינים שסירבו הועלו על המוקד. באוגוסט הוקפה מצודת טרם ולמרות מאמציו של פייר-רוז'ה דה קַבארה לפגוע במצור היא נפלה בדצמבר.
מסע הכיבושים של סימון דה מונפור.
עוד במהלך 1209 תקפו סימון דה מונפור והדוכס הבורגונדי את לאסטור, המצויה צפונית לקרקסון. בלאסטור נתן השליט המקומי, פייר רוג'יה דה קברט (וסל של טרנקבל) מקלט לקתרים נמלטים רבים. המקום היה מבוצר מאוד ואיפשר למגינים להדוף את ההתקפות. במהלך גיחה של הנצורים, שבו אלה את סגנו של מונפור, בוּשאר דה מארלי, שהיה גם בן דודו.
ב-1210 נבחר ארנו אמורי לתפקיד הארכיבישוף של נרבונה ועיר החוף הפכה לשער כניסה ראשי עבור צלבנים חדשים שהגיעו ממחוזות אירופאים שונים. במרץ 1210 כבש מונפור את בראם ביום המצור השלישי. הוא הטיל מומים במאה משבויו ושלח אותם אל פייר רוג'יה דה קברט ללאסטור.
ביוני הגיעו הצלבנים למבצר מינרב עם מכונות מצור. השליט המקומי, גייֵם דה מינרב, לא היה קתרי, אך חש חובה לתמוך באדונו מבית טרנקבל. פעילות מכונות המצור הביאה לכניעת העיר ב-22 ביולי. שלוש נשים קתריות, שהסכימו להמיר את דתן, ניחנו, אך 140 קתרים אחרים, שסירבו, הועלו על המוקד.