בין היתר, מיטרני ביקר את אליאנס על המחסור בלימודי היהדות בבתי ספרה ועל ההתמערבות שהיא מעבירה את התלמידים, והאמין כי יש להשתמש בחינוך המודרני כדי לחזק את הזהות היהודית ולא כדי להשתחרר ממנה. הודות לפעילותו זו, שלא הייתה נפוצה ומקובלת בזמנו, הוא נקלע למחלוקות והתנגדות מצד שמרנים מחד ותומכי אסימילציה מאליאנס מאידך. עד מהרה שמו התפרסם לרעה בידי מתנגדיו, ורבני העיר החלו לחשוש מפעילותו, ובעיקר מהוראת השפה הצרפתית מלבד העברית בבית הספר. הורים לתלמידיו החלו לעקוב אחריו בחשש כי בפעילותו הוא חוטא ומחטיא. אך למרות המחלוקות וההתנגדות, תלמידיו, שראו בו סמל של חכמה, נשארו נאמנים לו.
בשנת 1869 (ה'תרכ"ט), ללא כל תוכנית להמשך עתידו, עזב את אדירנה, בה ראה עיר שמגבילה את שאיפותיו והתפתחותו. כשעבר בסופיה שבבולגריה, ביקשו ממנו ראשי הקהילה להישאר שם, והוא החל ללמד בבית ספר של כי"ח בעיר. לאחר מספר חודשים בסופיה נסע לווינה, שם הכיר את פרץ סמולנסקין ומשפחות נכבדות יהודיות אחרות. בווינה שקד על לימוד השפה המקומית וספרותה, מלבד השפות שבהן כבר שלט: יוונית, ערבית, טורקית, צרפתית ואנגלית. בתקופה זו החל להגות רעיון לירחון ספרותי לאומי שישמש בעיקר כשופר לרעיונותו. לשם כך נפגש עם הרב משה אלקלעי, שהיה שותף בבית דפוס עברי בפרשבורג, ויחד סיכמו נושאים שונים בנוגע לירחון. הודות לזה האחרון, נודע לו כי הרב יהודה אלקלעי שוהה בבאדן-באדן, והוא נסע אליו לבקרו ולהכירו. במשך לילה שלם ישבו השניים ועיבדו "תוכנית פעולה לגאולה".
הירחון, שקיבל בהמלצת הרב אלקלעי את השם "כרמי" (כאות הוקרה לפועלו של אדולף כרמיה) החל לצאת לאור בשנת 1871 (ה'תרל"א) בפרשבורג, וחציו היה בעברית וחציו השני בלאדינו. הוא שלח את הירחון לידידיו ולקהילות היהודיות בעולם. מאמציו להחזיק את העיתון היו קשים, וכל פרנסתו המצומצמת מהוראה שימשה לכך.
בעודו עוסק בתוכנית רחבת היקף להדפסת ספרי חינוך ולימוד בווינה, קיבל את הידיעה כי אביו הלך לעולמו. מחובת דאגתו לאחיו היתומים ולאמו האלמנה חזר לאדירנה, שם שיקם בסיוע תלמידיו את בית הספר שייסד וקרא לו "עקדת יצחק" לזכר אביו. מיטרני שימש בבית הספר כמנהל וכמורה לתלמוד ולדקדוק עברי, והרב אברהם דאנון שימש בו כמורה לטורקית וצרפתית. בתמיכת קבוצת משכילים מהעיר, ייסדו השניים אגודה עברית-לאומית בשם "דורשי השכלה". מצבו הכלכלי באדירנה לא היה מזהיר, והוא הציע בעיתונות הטורקית את שירותיו כמורה לעברית ותנ"ך, בעל שיטה ייחודית שפיתח להוראת השפה. בתקופה זו המשיך להוציא את הירחון "כרמי", אותו היה מקבל לידיו לחלוקה לאחר שהודפס בפרשבורג. הביקורת הממשלתית המחמירה על העיתונות השמיטה רבים מחלקי הירחון, והכבידה על עבודתו.
למרות הביקורת הממשלתית, המשיך להטיף למען תקומת העם היהודי בארצו:
בשנת 1876 (ה'תרל"ו) נסע שוב לווינה, כדי להדפיס חלק מחיבוריו בלאדינו העוסקים בחינוך ובתנועת התחייה. בווינה הדפיס את ספרו "שמעו בנים", וחלק ראשון של ספרו "חינוכי בנים" שבהקדמתו מודה לגבירים משה צרפתי ואברהם בנבנישתי מווינה שהלוו לו את הסכום הדרוש להוצאת הספר. לאחר סיום הדפסת כתביו חזר לאדירנה, שוב שיקם את בית הספר שלו, ובתקופה זו הרבה לכתוב בעיתונות העברית. בשנת 1880 (ה'תר"ם), בעוד פרסומו בתחום הספרות הגיע לשיאו, מצבו הכלכלי אילצו לעבור לקושטא, במחשבה כי שם ימצא כר נרחב יותר לפעילות ולפרנסה. עם הגיעו לקושטא החל לפעול ולהביע את דעותיו והשקפותיו בפומבי על האדישות בנוגע לתחיית העם היהודי בארצו, וההתבוללות והירידה הרוחנית של יהודי טורקיה. דבריו אלו גרמו לעלילות ולהלשנות לממשל כנגדו מצד גורמים שהתנגדו להשקפותיו. בשל העלילות, הוא חלה במחלת לב ונפל למשכב. להגנתו יצא הגביר משה בר נתן, והוא לקחו תחת חסותו. במשך כחודשיים שהה מיטרני בביתו של הגביר עד שהחלים. בתקופה זו ייסדה משפחת בר נתן בית ספר בחאידר פחה, ומיטרני מונה לשמש בו כמנהל.
מכיוון שפעילות חיבת ציון הייתה אסורה בטורקיה, ורעיון יישוב ארץ ישראל נחשב בעיניו למטרה עליונה, עלה בשנת 1882 (אייר ה'תרמ"ב) עם משפחתו לירושלים בסיוע משפחת בר נתן. בשל עלייתו הוצאת הירחון "כרמי" פסקה.
על עלייתו ואהבתו לארץ ישראל, כתב לידידו:
בירושלים התגורר בשכונת נחלת שבעה, והכיר את הרב זאב יעבץ ואת אליעזר בן-יהודה, ונמנה עם באי ביתם באופן קבוע. כן הכיר את ישראל דוב פרומקין, והחל לכתוב בעיתונו "החבצלת" טור שבועי קבוע בשם "פרזות ירושלים". מקור ההכנסה היחיד מעבודתו במערכת החבצלת לא הספיק לפרנסתו, והוא חי בדוחק רב, בדירת חדר ללא ריהוט ומיטות. במכתביו ששלח מדי שבוע לגביר משה בר נתן, מספר הוא על הדוחק בו חי, ועל הקושי שלו למצוא עבודה ולפרנס את משפחתו. הרב יעקב שאול אלישר, שחפץ לדאוג לפרנסתו, שכר אותו כמורה לעברית עבור בניו, ופעל להכניסו לשמש כמורה בבית היתומים בהנהלת זאב וילהלם הרצברג. גם בפעילותו הספרותית ליישוב ארץ ישראל לא מצא נחמה, לאחר שלטענתו סופרים לאומיים העתיקו את דבריו מבלי להזכירו, והדבר חרה לו.
לאחר שהניסיונות לפרנס את משפחתו עלו בתוהו, חזר בשנת 1887 (ה'תרמ"ז) בצער רב כשהוא מלא באכזבה לקושטא. נאומיו ושיחותיו בקושטא אודות רשמיו מארץ ישראל עוררו שוב את מתנגדיו, ובפקודת החכם באשי נאלץ לעזוב את העיר ולחזור לאדירנה, שם שיקם בשלישית את בית הספר שייסד. בשל כוונתו לחזור ולהדפיס את הירחון "כרמי", נסע לווינה כדי לעשות הכנות שונות לצורך הדפסת הירחון, ובין השנים 1890 - 1891 (ה'תר"ן - ה'תרנ"א) הוציאו מחדש תחת השם "כרמי שלי". הוא חזר לאדירנה ומכר את שטח שירש מאביו, ומסכום הכסף שקיבל מימן את הוצאת ספריו.
אחד מרעיונותיו של הרב יהודה אלקלעי היה ייסוד חברה יישובית גדולה שמרכזה בארץ ישראל, ומיטרני היה מועמד לשמש כמנהלה. אמנם בשנת 1894 (ה'תרנ"ד) הוא עלה לארץ ישראל, לאחר שהחליט להתגורר בה באופן קבוע, אך רעיון החברה לא יצא אל הפועל מחוסר אמצעים כספיים. בירושלים פתח חנות קטנה לממכר ספרי לימוד והשכלה, וייסד שבועון חצי עברי חצי לאדינו בשם "האושר" ("איל פרוספירו"), באמצעותו האמין כי יתבסס מבחינה כלכלית ויוכל לממן פעילויות ציבוריות גדולות. אך בפועל ניסיונו לא צלח, לאחר כשנה סגר את השבועון מחוסר אמצעים להדפסתו, והוא נאלץ לחפש מקור פרנסה יציב יותר. הוא פרסם מספר פעמים והציע עצמו לעבודות שונות ולמסירת שיעורים פרטיים במגוון מקצועות, אך ללא תוצאות. בהשפעת ראש הרבנים בירושלים, מונה לאחר תקופה לשמש כמנהל בתלמוד תורה "תורה אור" של העדה הספרדית ביפו. למוסד לא היו מקורות מימון, והוטלה עליו המשימה להשיג כספים למימונו. הוא קרא מעל דפי העיתונות לקבל עזרה כספית לתלמוד תורה, ופנה לידידיו מטורקיה, מווינה, מפריז ומברלין:
לאחר מספר חודשים בהם החזיק את המוסד בקושי רב, ולאחר שסיוע כספי לא הגיע, הוא עזב מיואש את מפעלו החינוכי, וחזר בשנת 1897 (ה'תרנ"ז) לאדירנה. בדרכו לאדירנה עצר להפסקת ביניים בקושטא למשך מספר שבועות. לאחר שהות קצרה באדירנה, הוא נענה להזמנת בנו הבכור, ועבר להתגורר בעיר הולדתו קירקלרלי. לאחר שנתיים בעיר הולדתו, מכר את כל חפציו ועבר עם משפחתו להתגורר בסופיה שבבולגריה. בבולגריה החל שוב להוציא את הירחון "כרמי שלי" בבית דפוס עברי מקומי, ובסיוע כספי של בני הקהילה. בשל מכשולים שהסבו לו מתנגדיו ורצונו להימנע ממחלוקות, לאחר כחצי שנה עבר להתגורר ברוסה, שם הוציא את ירחונו בשם "השלום", ועבר לאחר תקופה לבלגרד. בבלגרד החל לשמש כמורה ראשי בבית הספר של הקהילה היהודית המקומית, ומדי ערב היה מרצה בנושא ספרות "העם והארץ" בפני אגודות והסתדרויות שונות. לאחר שקודם לתפקיד מנהל בית הספר, הוצעה לו משרת רב העיר, אך סירב.
בחודש אוגוסט 1908 (אלול ה'תרס"ח) התחזקה מחלת הלב שלו, ובעצת רופאיו נסע לווינה לשם ניתוח. לאחר שעבר את הניתוח בהצלחה, שב לאדירנה, שם שכר בית בתמיכת ילדיו, והקדיש את זמנו לקריאה והרחבת ספרייתו האישית. כאות הוקרה על פועלו בעבר, וועד הקהילה המקומית הקציב לו סכום חודשי קטן למחיה. בתקופה זו בשל הכשלונות שנחל, יצא לעיתים רחוקות מביתו לשם מתן הרצאות בנושאי חינוך ותחייה לאומית. למשך תקופה ניסו להוציאו מדי יום לבית מדרש, אך הוא לא השתתף בלימוד כלל. הרב חיים בז'רנו והרב מאיר בכמוהר"ש נהגו לבקרו לעיתים קרובות, ומספר חודשים לפני פטירתו נציגי אגודת אחוה העניקו לו תעודת הוקרה ועידוד על פועלו. תלמידו הקרוב, הרב אברהם בן מנחם, כתב כי בשנים האחרונות לחייו האמין מיטרני כי פעילותו ופרסומיו בעיתונות יולידו בעתיד תהליכי חילון בקרב היהדות הספרדית, וראה בעצמו את האשם העיקרי בכך, לכן קיבל על עצמו לא לעסוק בתחום זה עוד עד למותו.
ביתו שרה, שנולדה ב-1899, מתארת את ביתם כבית רוחני שאנשים עלו אליו לרגל, לשמוע, ללמוד ולהתייעץ עם אביה. הבית היה חם אוהב ומסביר פנים.
ברוך מטראני נפטר באדירנה ב-19 באוגוסט 1919 (כ"ג באב ה'תרע"ט), והותיר אחריו שלושה בנים וארבע בנות. היו לו ארבעה ילדים מאשתו הראשונה: יצחק, באה, שלמה ומזל טוב. לאחר שהתאלמן, נישא בשנית לריינה, שהייתה אלמנה ולה היו שני ילדים מנשואיה הראשונים. מריינה נולדו לו שלושה ילדים: חיים, ויקטוריה ושרה.
אישיותו ותחומי פעילותו.
יצירתו וכתביו.
בספרו "שלושה שקדמו לבן יהודה", הגדיר שלמה הרמתי את מיטרני כיוצר רב-צדדי שכתיבת השירה והמכתמים שלו היו ברוח שירת ספרד, והוא הצטיין במיוחד בכתיבת פרוזה שהתאפיינה בסגנון נעים, שבאמצעותה הוא גם הביע את דעותיו. לפי הרמתי, מיטרני הושפע בסגנונו מיהודה אלחריזי, וייתכן שגם אף ממורו, פרופ' יוסף הלוי.