בהקפה השישית קופר הציב את המצלמות, וניסה לשחרר בלון מדידה הקשור לחללית שנועד לבחון את שינויי הגרר בין גובה הפריגיאה של 100 ק"מ ואפוגיאה של 260 ק"מ. למרות מספר ניסיונות קופר לא הצליח לשחרר את הבלון. חלק מניסויי החללית כללו צילום ותצפיות. קופר טען כי מגובהו הוא עדיין יכול לזהות בתים, כבישים ומסילות רכבת. בין ההקפות 10-13 קופר ישן בחלק מהזמן וצילם בחלק מהזמן, כמו גם התאים את טמפרטורת החליפה שלו שכל פעם השתנתה מקור לחום. קופר שבר שיא נוסף בכך שהיה האדם הראשון שישן בחלל.
בתחילת הקפה 17 קופר שידר צילומי טלוויזיה בשחור-לבן לחדר הבקרה. זו הפעם הראשונה שאסטרונאוט שידר בטלוויזיה מהחלל. בהמשך, הוא המשיך במדידות וצילומי מזג אוויר, ומדידות קרינה.
לקראת  סוף המשימה התחילו תקלות טכניות. בהקפה ה-19 התרחשה הפסקת חשמל בתא החללית. בהקפה 20 קופר איבד את כל קריאות מדידי בקרת ההכוון. רמת הפחמן דו-חמצני החלה לעלות, וטמפרטורת התא עלתה מעל 38° מעלות צלזיוס. קופר לקח שליטה ידנית על תא החללית והעריך מחדש את המסלול הנדרש בשביל חדירה לאטמוספירה מחדש. החישוב היה צריך להתבצע בדייקנות כדי לא להיות תלול מדי (ואז תא החללית ירגיש תאוצות כבידה חזקות ועלול להרס בכניסה לאטמוספירה) ולא להיות בזווית נמוכה מידי המונעת נחיתה. קופר צייר קווים על חלון תא החללית כדי לבחון את חישובי ירי מנועי הכניסה לאטמוספירה, והסתכל דרך החלון בשביל חישוב הכוון הלווין. יכולותו לפתור את הבעיה וקור הרוח בזמן התקלה הביאה להערכה מחדש של תפקיד האסטרונאוט בחללית.
פיית' 7 נחתה במרחק 6 ק"מ מספינת האיסוף, ה-USS Kearsarge. זו הייתה הנחיתה המדויקת ביותר עד כה, למרות התמרונים שחושבו באופן ידני.
טיסה זו הייתה האחרונה בתוכנית מרקורי.
פרויקט ג'מיני.
קופר נבחר להיות מפקד משימת ג'מיני 5. המשימה, ששוגרה ב-21 באוגוסט 1965, הקיפה את כדור הארץ במשך 120 הקפות ונמשכה 190 שעות ו-56 דקות, שיא חדש לאותה תקופה. צוות החללית היה קופר ופיט קונראד.
המשימה נועדה להראות כי האסטרונאוטים יכולים לשרוד בחלל לשהות הנדרשת כדי לטוס לירח ובחזרה. קופר היה האסטרונאוט הראשון ששב לחלל בטיסה מסלולית.
קופר וקונארד התאמנו לבצע מפגש (rendezvous) עם פוד שנפרס מהחללית אולם עקב בעיות הספק חשמל הם אולצו להחליף ל"מפגש דמה", שכלל תמרון של החללית למיקום שנקבע מראש בחלל. בנוסף, קופר וקונראד צילמו צילומים ברזולוציה גבוהה בשביל משרד ההגנה האמריקאי. בעיות בתאי הדלק המספקים את האנרגיה והבעיות במערכת המפגש מנעו ביצוע חלק מהניסויים. על כן לאסטרונאוטים היה זמן פנוי.
לכבוד טיסת ג'מיני 5 ביקש קופר לעצב טלאי משימה ייעודי למשימה. לאחר ג'מיני 3 נאס"א ביטלה את הנוהג בו אסטרונאוטים נתנו שם עד לטיסה זו לא היו טלאי משימה. קופר היה הראשון שעיצב את הטלאי יחד ען פיט קונארד. הטלאי היה בד לבן עליו נרקמו שמו שלו ושמו של קונראד, עגלה מכוסה, והכיתוב "Days or Bust 8" (8 ימים או כלום) שהתייחס למשך המשימה. מנהל נאס"א דאז, ג'יימס ווב, אישר את העיצוב של קופר אך דרש להסיר את הכיתוב מהגרסה הרשמית של הטלאי. טלאי המשימה, שנקרא טלאי קופר, נתפר למדי האסטרונאוטים על החזה מצד ימין, מתחת ללוחית עם שמם ומול סמל נאס"א (שנתפר לשמאל החזה).
לאחר המשימה קופר שימש כגיבוי למפקד עבור טיסת ג'מיני 12.
תוכנית אפולו.
במאי 1969, במהלך תוכנית אפולו קופר נבחר להיות גיבוי למפקד משימת אפולו 10. הוא קיווה שמינוי זה יציב אותו בעמדה להתמנות למפקד אפולו 13 לפי נוהל הרוטציה שהיה נהוג ונקבע על ידי דיק סלייטון, שהיה אז אחראי על משרד האסטרונאוטים. אולם ברגע שאלן שפרד הוחזר למצב טיסה, שפרד מונה למפקד משימת אפולו 13, וקופר יועד לאפולו 14. לאחר מכן הוחלט ששפרד צריך אימונים נוספים, והוא הועבר לפקד על אפולו 14. תלונות של חבריו לצוות אודות התנהגות קופר וזלזולו ביחס לאימונים העבירה אותו לטיסות מאוחרות יותר, ובכך לאפשרות שלא יטוס שוב.
פרישה מחיל האסטרונאוטים.
קופר היה מאוכזב מכך שהקריירה שלו נתקעה ושהוא אינו טס, ועל כן פרש מנאס"א ומחיל האוויר ב-31 ביולי 1970 בדרגת קולונל. עד אז טס במצטבר 222 שעות בחלל.
באוטוביוגרפיה שלו, "קפיצת האמונה" , קופר טען ששפרד וסליטון ניצלו את מעמדם בניהול רוטציות האסטרונאטים ונתנו לו את התפקיד הגיבוי השלישי במשימות, כדי לקדם את הסיכוי שלהם עצמם לטוס. עם זאת, נשמעו טענות כח הוא פיתח גישה אגבית כלפי האימונים וכי אסטרונאוטים אחרים היו צריכים לשכנע אותו להתאמן בסימולטור. ב-1969 הוא רצה להשתתף במרוץ 24 השעות של דייטונה בזמן האימונים לאפולו 10, וסלייטון הרגיש כי הוא מעמיד את עצמו יותר מידי בסכנה ומסכן את גיבוי המשימה וביטל את רישומו למירוץ.
סלייטון מאוחר יותר טען כי הוא מעולם לא התכוון לתת לקופר לטוס שוב וקופר הוצב כגיבוי לאפולו 10 רק בגלל בעיות של חוסר באסטרונאוטים מיומנים, כך שהסיכוי שהיה מקבל פיקוד לאפולו 13 היה קלוש.
לאחר נאס"א.
עם סיום תפקידו בנאס"א הוא עבר לתעשייה. הוא שימש כיועץ טכני וחבר בחבר המנהלים של חברות רבות בתחומים הקשורים למכוניות וסירות מרוץ, אנרגיה, בניית מטוסים ומערכות טלמטריה.
בין השנים 1962-1967 הוא היה הנשיא של חברת Performance Unlimited חברה לפיתוח והפצה של מנועים לספינות מרוץ, שיט וספינות מפיברגלס. בין השנים 1963-1967 היה הנשיא של GCR שתכננו, בדקו והשתתפו במרוצי מכוניות באינדיאנפוליס, ביצוע בדיקות לגלגלי רכבים ומכוניות מרוץ ופיתחו התקנת מנועי טורבו על מכוניות. כמו כן הוא היה שותף בprofile Race Team אשר תכננו ובנו ספינות מרוץ ובעלות מעטפת ביצועים גבוהה.
בין השנים 1968-1974 הוא ייעץ לחברות המפתחות מכשירים לחפירות ארכאולוגיות וחיפוש אוצרות, וחבר מועצת המנהלים במגוון חברות טכנולוגיות.
כמו כן הוא הקים חברת ייעוץ שלו - Gordon Cooper &amp; Associates שעסקה בייעוץ טכני בנושאים מגוונים מתעופה אווירית ועד פיתוח מלונות.
מ-1973 עד 1975, הוא עבד עבור חברת וולט דיסני בתור סגן הנשיא למחקר ופיתוח על אפקוט.
בשנת 1989 הוא הפך למנכ"ל של חברת Galaxy Group Inc, אשר מתכנתת ומסבה מטוסים קטנים.
מספריו.
קופר פרסם אוטוביוגרפיה, קפיצה של אמונה אשר נכתבה במשותף יחד עם ברוס הנדרסון, וכללה חוויות מחיל האוויר, נאס"א ומאמציו לחשוף את נוכחותם של עבמ"ים.
קופר תרם גם לספר בצילו של הירח, שפורסם לאחר מותו. הספר כלל ראיונות עם קופר ומחשבות שלו על חייו והקריירה שלו.
תצפיות עב"מים.
קופר טען כי ראה עב"מ לראשונה בזמן שביצע טיסה מעל מערב גרמניה בשנת 1951, למרות שהוא דחה טענות שהוא ראה עב"מים במהלך טיסת מרקורי פיית' 7.
בשנת 1957 בהיותו טייס ניסוי בבסיס חיל האוויר אנדוורס, הוא בחן מערכת נחיתה מדויקת שצילמה תמונות בקצב של תמונה כל שנייה בזמן הנחיתה. לטענתו, הצוות שהקים את המערכת הקרקעית, ג'יימס ביטיק וג'ק גטיס, טענו שראו אובייקט דמוי צלחת מעופפת שלא ביצע רעש בזמן הנחיתה או ההמראה. לטענת קופר, שני האנשים הללו, שהיו מנוסים בבדיקות מטוסי ניסוי ומכשירים מתקדמים, ראו צלחת שריחפה בסביבתם, נחתה 50 מטר מהם ואחר כך המריאה. הם לקחו תמונות במהלך כל האירוע. לפי הנוהל, היה מספר טלפון מיוחד של הפנטגון כדי להתקשר במקרים אלו, והדיווח עלה בדרגים עד שהם קיבלו תשובה לפתח את הנגטיב אולם לא להדפיס תמונות. כיוון שלא נתנו הוראה "לא להסתכל" לפני השליחה, הוא בחן את הפילם המפותח וראה שאיכות התמונות הייתה מעולה, ומה שהם תיארו אכן היה בתמונה. קופר חשב שהנושא יחקר עוד (כיוון שעצם בלתי מזוהה היה מעורב בניסוי מסווג) אולם הוא לא קיבל שום שאלה או חקירה בנושא מאז.
עד יום מותו קופר האמין שממשלת ארצות הברית מחזיקה מידע על עב"מים ומסתירה אותו מהקהל הרחב. הוא טען בזכרונותיו ובראיונות נוספים שהוא וחבריו הטייסים, רבים מרקע צבאי ראו תצפיות, חלקם בתגובה לבדיקת תועפות מכ"מים בלתי מוסברות או תצפיות מהקרקע. ב-1978 קופר אף העיד בפני האומות המאוחדות, מתוך תקווה שגוף זה יאגד את כל הדיווחים על עב"מים.
בספרו "קפיצת האמונה" הוא טען כי ג'מיני 5 צילמה את אזור 51, אזור הידוע בתצפיות עב"מים, וכי התמונות הוחרמו. אולם חוקרים שמצאו את התמונות החסרות טענו שהן היו באיכות לא טובה וכי מסלול ג'מיני 5 לא עבר מעל אזור 51.
חיים אישיים.
קופר התחתן עם אשתו הראשונה טרודי ב' אולסון (1927-1994) ב-1947. היה לה רישיון טייס - היחידה מנשות האסטרונאוטים של תוכנית מרקורי שידעה לטוס. נולדו להם שתי בנות. הזוג התגרש בשנת 1971.
בשנת 1972, קופר התחתן בשנית עם סוזאן טיילור. לזוג נולדו שתי בנות. בני הזוג נותרו נשואים עד למותו בשנת 2004.
קופר היה חבר במספר רב של ארגונים כולל חברות טייסי הניסוי, הבונים החופשיים, מועדון הרוטרי, ותנועת הצופים.
בשנותיו האחרונות קופר סבל ממחלת פרקינסון ונפטר בגיל 77 מאי-ספיקת לב בביתו בוונטורה, קליפורניה, ב-4 באוקטובר 2004. מותו אירע ביום השנה ה-47 לשיגור ספוטניק 1.
טיסות זיכרון.
ב-29 באפריל 2007, חלק מהאפר של קופר (יחד עם האפר של שחקן מסע בין כוכבים ג'יימס דוהאן ועוד אפשר של 206 אחרים) שוגר מניו מקסיקו בטיסה תת-מסלולית. המשגר, בבעלות חברת השיגורים SpaceLoft XL, המייצרת טיסות זיכרון לשיגור אפר של אנשים לחלל. למרות שהקפסולה נושאת האפר חזרה לכיוון כדור הארץ כפי שתוכנן, היא הלכה לאיבוד ומזג אוויר גרוע מנע חיפוש באתר הנחיתה. אחרי כמה שבועות הקפסולה נמצא והאפר הוחזר למשפחות. האפר של קופר שוגר שוב בטיסה מסלולית בתאריך 3 אוגוסט, 2008, על משגר הפאלקון 1. הטיל נכשל והתפוצץ לאחר שתי דקות טיסה.