"Forcas Naturais Desconhecidas" ele publicou o seu primeiro livro sobre pesquisas psiquicas que era um estudo critico a proposito dos fenomenos produzidos pelos irmaos Davenport e sobre mediuns em geral. Quando a 31 de marco de 1869 desencarnou Allan Kardec, Flammarion foi convidado para proferir uma das 4 oracoes a beira do tumulo, o que o fez impressionando a todos ao afirmar o carater cientifico do Espiritismo, a excelencia do trabalho de Kardec, a realidade das ciencias fisicas no alem, a existencia da alma e da sua indestrutibilidade, terminando por considerar o desencarnante o bom senso encarnado. Nesse mesmo ano a Sociedade Dialetica de Londres iniciou suas investigacoes sobre os fenomenos mediunicos, havendo Flammarion apresentado-se perante a comissao que concluiu como relatorio final, ser o assunto digno de mais seria atencao e cuidadosa investigacao do que tinha sido ate entao.Em 1879 e publicado o seu livro "Astronomia Popular", considerada a melhor obra do genero do seculo XIX. Passa entao a estudar o fenomeno mediunico no que resultou mais um livro de sua autoria, que levou o titulo de "Forcas Psiquicas Misteriosas" onde anota: "O fenomeno mediunico tem para mim a estampa de absoluta certeza e incontestabilidade e amplia o suficiente para provar que as forcas fisicas desconhecidas existem fora do ordinario e estabelecido dominio da filosofia natural".Em 1882, ja destacado como profissional, instalou um observatorio privado, sabedor de que a Ciencia, notadamente a Astronomia, como sendo velha conselheira das verdades espirituais, muito ajudaria os homens em suas buscas para encontrar Deus. Nesse mesmo ano ele fundou a revista "A Astronomia" e em 1887 a Sociedade Astronomica da Franca.Em 1899, Flammarion comecou a fazer um censo sobre alucinacao. De 4.280 pessoas consultadas, 1.824 responderam que elas tinham tido visoes de fantasmas. Deste total, 786 casos foram coletados como de valor evidencial. Revisados e ampliados, estes artigos formaram a substancia do livro "O Desconhecido e os Problemas Psiquicos", reforcando as provas de telepatia, aparicoes de mortos, sonhos premonitorios e clarividencia. Na citada obra, a vista do conjunto dos fatos, Flammarion conclui: 1o) a alma existe como personalidade real, independente do corpo; 2o) a alma e dotada de faculdades ainda desconhecidas da ciencia; 3o) ela pode agir e perceber, a distancia, sem os sentidos como intermediarios; 4o) o futuro e de antemao preparado; determinado pelas causas que o produzirao. A alma percebe-o algumas vezes.Ao mesmo tempo que se dedicava as pesquisas psiquicas, Flammarion desenvolvia fecundos estudos no campo da Astronomia. Alem deste, abordava temas sobre Deus, reformas politicas e sociais, evolucao do homem, fenomeno da morte e as pesquisas psiquicas. Mas, evidentemente, que, como popularizador de sua ciencia predileta, muitas de suas obras versaram sobre Astronomia. E o caso de "Urania": "A missao da Astronomia ser mais elevada ainda. Depois de vos haver feito sentir e dado a conhecer que a Terra nao e mais do que uma cidade na patria celeste, e que o homem e cidadao do ceu, ir mais longe. Descobrindo o plano sobre o qual o universo fisico esta construido, mostrar que o universo moral se acha alicercado sobre esse mesmo