Erwägungen:
1. X._ befindet sich seit dem 29. Januar 2008 in Haft. Mit Urteil vom 24. November 2010 verurteilte ihn das Strafgericht Basel-Landschaft wegen mehrfacher qualifizierter Widerhandlung gegen das Betäubungsmittelgesetz und mehrfacher qualifizierter Geldwäscherei zu einer Freiheitsstrafe von 14 Jahren. Zudem ordnete es eine ambulante psychotherapeutische Behandlung während des Strafvollzugs gemäss Art. 63 Abs. 1 StGB an. Gleichentags verlängerte der Präsident des Strafgerichts die Sicherheitshaft im Falle der Appellation bis zum 31. Januar 2011. In der Folge legten sowohl X._ wie auch die Staatsanwaltschaft Basel-Landschaft beim Kantonsgericht Basel-Landschaft Appellation ein.
Am 6. Januar 2011 beantragte die Staatsanwaltschaft, die Sicherheitshaft sei bis zum 31. Juli 2011 beziehungsweise bis zum kantonsgerichtlichen Urteil zu verlängern. Zur Frage der Sicherheitshaft und des vorzeitigen Strafvollzugs erliess der Präsident der Abteilung Strafrecht des Kantonsgerichts am 27. Januar 2011 zwei verschiedene Verfügungen. In der ersten verlängerte er die Sicherheitshaft bis zur kantonsgerichtlichen Hauptverhandlung, maximal jedoch bis zum 31. Juli 2011. In der zweiten stellte er fest, der Antrag auf vorzeitigen Strafvollzug erweise sich als obsolet. Stattdessen bewilligte er den Vollzug der Untersuchungshaft in einer geschlossenen Strafanstalt mit der Auflage, dass weder Urlaub noch (begleiteter oder unbegleiteter) Ausgang gewährt werde. Auf Beschwerde von X._ hin hob das Bundesgericht mit Urteil vom 28. März 2011 die Präsidialverfügungen vom 27. Januar 2011 auf und wies die Sache zur neuen Beurteilung im Sinne der Erwägungen an das Kantonsgericht zurück (Verfahren 1B_99/2011 und 1B_100/2011). Mit Schreiben vom 1. April 2011 beantragte X._, es sei die Sicherheitshaft nicht zu verlängern und es sei ihm der vorzeitige Strafvollzug zu bewilligen. Mit Verfügung vom 6. April 2011 verlängerte das Kantonsgericht die Sicherheitshaft bis zum Antritt des vorzeitigen Strafvollzugs. Es bewilligte X._ den vorzeitigen Strafantritt unter der Bedingung, dass eine Verlegung in eine geschlossene Anstalt bzw. in eine geschlossene Abteilung einer offenen Anstalt erfolge.
2. X._ führt gegen die Verfügung des Kantonsgerichts Basel-Landschaft mit Eingabe vom 23. Mai 2011 Beschwerde in Strafsachen. Das Bundesgericht verzichtet auf die Einholung von Vernehmlassungen.
3. Nach Art. 100 Abs. 1 BGG ist die Beschwerde innert 30 Tagen nach der Eröffnung der vollständigen Ausfertigung des angefochtenen Entscheids beim Bundesgericht einzureichen. Diese gesetzliche Frist ist nicht erstreckbar (Art. 47 Abs. 1 BGG).
3.1 Die angefochtene Verfügung des Kantonsgerichts vom 6. April 2011 ist dem Beschwerdeführer nach eigenen Angaben am 7. April 2011 zugestellt worden. Also begann die Frist zur Anfechtung des Entscheids am 8. April 2011 zu laufen (Art. 44 Abs. 1 BGG) und am Montag 9. Mai 2011 endete sie (Art. 45 Abs. 1 BGG). Die vorliegende Beschwerde hat der Beschwerdeführer am 23. Mai 2011 der Post übergeben. Er beruft sich auf den Fristenstillstand gemäss Art. 46 Abs. 1 lit. a BGG.
3.2 In Fällen der strafprozessualen Haft gilt der Fristenstillstand gemäss Art. 46 Abs. 1 BGG nicht (BGE 133 I 270 E. 1.2 S. 273 ff.). Die vorliegend umstrittene Verfügung verlängert die Sicherheitshaft bis zum Antritt des vorzeitigen Strafvollzugs und bewilligt den vorzeitigen Strafvollzug nur unter Bedingungen. Die angefochtene Verfügung hat somit eine strafprozessuale Haft zum Gegenstand. Folglich kommt der Fristenstillstand von Art. 46 Abs. 1 BGG nicht zur Anwendung. Die erst am 23. Mai 2011 der Post übergebene Beschwerde ist daher klarerweise verspätet eingereicht worden, weshalb auf sie nicht einzutreten ist.
4. Die Beschwerde erweist sich nach dem Gesagten als offensichtlich aussichtslos. Das Gesuch um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege ist daher abzuweisen (Art. 64 BGG). Auf eine Kostenauflage kann indessen verzichtet werden (Art. 66 Abs. 1 BGG).
Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
3. Es werden keine Kosten erhoben.
4. Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer, der Staatsanwaltschaft und dem Kantonsgericht Basel-Landschaft, Abteilung Strafrecht, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 26. Mai 2011
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Fonjallaz Pfäffli