Sachverhalt:
A. X._ (geb. 1942) ist geschiedener AHV-Rentner und Eigentümer einer renovationsbedürftigen Liegenschaft in Kreuzlingen/TG. Am 20. Mai 2005 meldete er sich beim Einwohneramt Kreuzlingen ab und bezeichnet sich seither als "Weltenbummler".
Das Einwohneramt akzeptierte die Abmeldung von X._ nicht und verlangte von diesem eine Anmeldebestätigung des neuen Wohnsitzes sowie eine Aufenthaltsadresse im Ausland. X._ wurde weiterhin im Steuerregister geführt und mit Steuerdomizilentscheid vom 31. August 2007 stellte die zuständige Veranlagungsbehörde fest, X._ sei auch nach dem 20. Mai 2005 in Kreuzlingen unbeschränkt steuerpflichtig. Die hiergegen erhobenen kantonalen Rechtsmittel an die Veranlagungsbehörde bzw. die Steuerrekurskommission blieben ohne Erfolg. Als kantonal letzte Instanz bestätigte das Verwaltungsgericht des Kantons Thurgau am 28. Januar 2009 den Steuerdomizilentscheid vom 31. August 2007. Es führte aus, selbst wenn man nicht auf den fiktiven Wohnsitz im Sinne von Art. 24 Abs. 1 ZGB abstelle, habe der Pflichtige den Beweis für einen Lebensmittelpunkt und somit einen neuen Wohnsitz im Ausland nicht erbracht.
B. Mit Urteil 2C_203/2009 vom 13. November 2009 hiess das Bundesgericht die von X._ dagegen erhobene Beschwerde gut, soweit es darauf eintrat, hob das Urteil des Verwaltungsgerichts vom 28. Januar 2009 auf und wies die Angelegenheit zur Neubeurteilung an die Vorinstanz zurück. Das Bundesgericht stellte fest, das Replikrecht des Beschwerdeführers sei verletzt worden; die Verletzung des Anspruchs auf rechtliches Gehör sei formeller Natur und führe zur Aufhebung des angefochtenen Urteils, ohne dass die Angelegenheit vom Bundesgericht materiell geprüft werde.
Mit Entscheid vom 10. Februar 2010 wies das Verwaltungsgericht des Kantons Thurgau die Beschwerde von X._ erneut ab und stützte sich dabei im Wesentlichen auf die gleiche Argumentation wie im Entscheid vom 28. Januar 2009.
C. Mit Eingabe vom 21. April 2010 hat X._ beim Bundesgericht Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten eingereicht. Er stellt den Antrag, das verwaltungsgerichtliche Urteil vom 10. Februar 2010 aufzuheben; es sei festzustellen, dass er ab dem 19. Mai 2005 im Kanton Thurgau und in der Schweiz nicht mehr steuerpflichtig sei. Im Weiteren seien das Urteil der Steuerrekurskommission des Kantons Thurgau, der Einspracheentscheid sowie der Steuerdomizilentscheid aufzuheben; die Steuerverwaltung des Kantons Thurgau und das Steueramt Kreuzlingen seien anzuweisen, ihn ab dem 19. Mai 2005 aus der Steuerpflicht im Kanton Thurgau und in der Schweiz zu entlassen. Zudem erhebt er subsidiäre Verfassungsbeschwerde und ersucht um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege.
D. Die Steuerverwaltung und das Verwaltungsgericht des Kantons Thurgau beantragen die Abweisung der Beschwerde, soweit darauf einzutreten sei. Die Eidgenössische Steuerverwaltung beantragt die Abweisung der Beschwerde.
Erwägungen:
1. 1.1 Beim angefochtenen Urteil handelt es sich um einen kantonal letztinstanzlichen Steuerdomizilentscheid, d.h. um eine Angelegenheit des öffentlichen Rechts, die unter keinen Ausschlussgrund gemäss Art. 83 BGG fällt und daher mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten gemäss Art. 82 ff. BGG an das Bundesgericht weitergezogen werden kann. Der Beschwerdeführer ist gestützt auf Art. 89 Abs. 1 BGG zur Beschwerde legitimiert. Auf sein frist- und formgerecht eingereichtes Rechtsmittel ist grundsätzlich einzutreten (Art. 100 BGG).
1.2 Mit der Beschwerde kann eine Rechtsverletzung nach Art. 95 und 96 BGG geltend gemacht werden. Das Bundesgericht wendet das Recht von Amtes wegen an (Art. 106 Abs. 1 BGG). Es ist folglich weder an die in der Beschwerde geltend gemachten Argumente noch an die Erwägungen der Vorinstanz gebunden; es kann eine Beschwerde aus einem anderen als dem angerufenen Grund gutheissen, und es kann eine Beschwerde mit einer von der Argumentation der Vorinstanz abweichenden Begründung abweisen. Das Bundesgericht legt sodann seinem Urteil den von der Vorinstanz festgestellten Sachverhalt zugrunde (Art. 105 Abs. 1 BGG), es sei denn, dieser werde in rechtsgenüglicher Form beanstandet (Art. 106 Abs. 2 BGG) und sei offensichtlich unrichtig oder beruhe auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Art. 95 BGG (Art. 105 Abs. 2 bzw. Art. 97 Abs. 1 BGG).
1.3 Gemäss Art. 42 Abs. 1 BGG hat die Rechtsschrift die Begehren und deren Begründung zu enthalten. Im Rahmen der Begründung ist in gedrängter Form darzulegen, inwiefern der angefochtene Entscheid Recht verletzt (Art. 42 Abs. 2 BGG). Die Vorbringen müssen sachbezogen sein, damit aus der Beschwerdeschrift ersichtlich ist, in welchen Punkten und weshalb der angefochtene Entscheid beanstandet wird. Dies setzt voraus, dass sich der Beschwerdeführer wenigstens kurz mit den Erwägungen des angefochtenen Entscheides auseinandersetzt (BGE 134 II 244 E. 2.1 S. 245 f.). Eine qualifizierte Rügepflicht gilt hinsichtlich der Verletzung von Grundrechten und von kantonalem und interkantonalem Recht. Das Bundesgericht prüft eine solche Rüge nur insofern, als sie in der Beschwerde präzise vorgebracht und begründet worden ist (Art. 106 Abs. 2 BGG; BGE 133 II 249 E. 1.4.2 S. 254).
Es erweist sich hier als fraglich, ob die Beschwerdeschrift den gesetzlichen Begründungsanforderungen (Art. 42 bzw. 106 BGG) zu genügen vermag. Bei der gegenüber Laienbeschwerden üblichen wohlwollenden Betrachtungsweise kann das insofern angenommen werden, als die Eingabe den Rechtsstandpunkt bzw. die Argumente des Beschwerdeführers hinreichend deutlich werden lässt und diese Argumente sich - zumindest teilweise (vgl. E. 1.5 hiernach) - in sachlicher sowie gebührender Form auf das vorliegende Verfahren beziehen. Soweit jedoch der Beschwerdeführer - insbesondere im Zusammenhang mit der Rüge der unrichtigen Feststellung des Sachverhalts - wiederholt auf Ausführungen und Akten vor der Vorinstanz verweist (vgl. Beschwerdeschrift Ziff. 4.05 ff., 6.01 und 7.01), tritt das Bundesgericht praxisgemäss nicht darauf ein. Wie unter der Herrschaft des Bundesgesetzes vom 16. Dezember 1943 über die Organisation der Bundesrechtspflege (OG; BS 3 531) müssen die erhobenen Rügen in der Beschwerdeschrift selber enthalten sein; der blosse Verweis auf Ausführungen in anderen Rechtsschriften oder auf die Akten reicht nicht aus (BGE 133 II 396 E. 3.1 S. 399 f. mit Hinweisen).
1.4 Unzulässig ist das Rechtsmittel, soweit es sich gegen die kantonal vorinstanzlichen Entscheide richtet, da diese durch das verwaltungsgerichtliche Urteil ersetzt worden sind und als mitangefochten gelten (sog. Devolutiveffekt; vgl. BGE 129 II 438 E. 1 S. 441). Ebenso wenig kann auf das Feststellungsbegehren eingetreten werden, weil das schutzwürdige Interesse ebenso gut mit einem rechtsgestaltenden Entscheid gewahrt werden kann (vgl. BGE 126 II 300 E. 2c S. 303). Dasselbe gilt für die subsidiäre Verfassungsbeschwerde, weil die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten offen steht (vgl. Art. 113 BGG).
1.5 Soweit schliesslich die Beschwerdeschrift ungebührliche Äusserungen ("Juristen-Schwachsinn", "veraltete und entartete Irrlehren", "schlampende und trölerische Steuerbehörden", "mit seinem bekannten arroganten und untauglichen juristischen Phantasie- und Monster-Geplapper" und diverse weitere Beschimpfungen des Präsidenten des Verwaltungsgerichts sowie der Steuerbehörden im Allgemeinen) enthält, ist darauf nicht näher einzugehen. Diese lassen zwar den von einem durchschnittlichen Rechtsuchenden zu erwartenden Anstand vermissen, sind jedoch nicht in einem Masse ungebührlich, dass Massnahmen nach Art. 33 bzw. 42 Abs. 6 BGG anzuordnen wären.
2. 2.1 Der Beschwerdeführer führt zunächst aus, die Vorinstanz habe in krasser Weise das rechtliche Gehör verletzt, in rechtswidriger und willkürlicher Art die erste und zweite Instanz begünstigt, den Grundsatz der Gleichbehandlung der Parteien sowie den Untersuchungsgrundsatz missachtet und "Machtmissbrauch" gegen ihn betrieben. Der Beschwerdeführer begnügt sich jedoch weitgehend mit bloss appellatorischer Kritik am angefochtenen Entscheid. Zwar beruft er sich sinngemäss auf verschiedene Bestimmungen der Bundesverfassung (Art. 8, 9, 29 und 30 BV), er legt aber nicht bzw. jedenfalls nicht hinreichend dar, dass und inwiefern der angefochtene Entscheid die Verfassung verletzen bzw. sich als willkürlich erweisen sollte (zum Willkürbegriff in der Rechtsanwendung: BGE 134 II 124 E. 4.1 S. 133; 132 I 175 E. 1.2 S. 177; je mit Hinweisen).
2.2 Nicht gefolgt werden kann dem Beschwerdeführer im Besonderen, soweit er geltend macht, durch die Zusammenfassung der Prozessgeschichte im Sachverhalt des angefochtenen Urteils habe die Vorinstanz "seitenweise Text zum Nachteil des Beschwerdeführers unterschlagen" und damit - sinngemäss - sein rechtliches Gehör verletzt. Aus dem Anspruch auf rechtliches Gehör nach Art. 29 Abs. 2 BV folgt die grundsätzliche Pflicht der Behörde, ihren Entscheid zu begründen. Das bedeutet indessen nicht, dass sich die Behörde mit jeder tatbeständlichen Behauptung und jedem rechtlichen Einwand auseinandersetzen muss. Vielmehr kann sie sich auf die für den Entscheid wesentlichen Punkte beschränken. Der Bürger soll wissen, warum die Behörde entgegen seinem Antrag entschieden hat, damit er gegebenenfalls den Entscheid sachgerecht anfechten kann (BGE 133 I 270 E. 3.1 S. 277 mit Hinweisen). Die Vorinstanz war somit auch nicht verpflichtet, sämtliche Eingaben des Beschwerdeführers im Detail im Sachverhalt wiederzugeben.
3. 3.1 Wie das Bundesgericht schon im Urteil 2C_203/2009 vom 13. November 2009 in E. 1.3 festgehalten hat, beschränkt sich hier der Streitgegenstand - entgegen der Ansicht des Beschwerdeführers - auf die Staats- und Gemeindesteuern. Soweit der Beschwerdeführer sinngemäss ein "Revisionsgesuch" stellt und auch die direkte Bundessteuer in das Verfahren miteinbeziehen will, kann darauf nicht eingetreten werden: es wird weder ein konkreter Revisionsgrund im Sinne von Art. 121 ff. BGG geltend gemacht noch wäre eine der Fristen gemäss Art. 124 BGG eingehalten. Alleine massgebend bleiben somit grundsätzlich die Vorschriften des Bundesgesetzes vom 14. Dezember 1990 über die Harmonisierung der direkten Steuern der Kantone und Gemeinden (StHG; SR 642.14) sowie des Gesetzes [des Kantons Thurgau] vom 14. September 1992 über die Staats- und Gemeindesteuern (StG/TG; RB 640.1). Die im vorliegenden Verfahren relevanten Bestimmungen des StHG bzw. StG/TG stimmen allerdings mit den entsprechenden Bestimmungen des Bundesgesetzes vom 14. Dezember 1990 über die direkte Bundessteuer (DBG; SR 642.11) vollkommen überein, so dass im Folgenden auch auf das DBG sowie die zum DBG ergangene Rechtsprechung Bezug genommen wird.
3.2 Gemäss Art. 3 Abs. 1 DBG, Art. 3 Abs. 1 StHG sowie § 7 Abs. 1 StG/TG sind natürliche Personen aufgrund persönlicher Zugehörigkeit steuerpflichtig, wenn sie ihren steuerrechtlichen Wohnsitz oder Aufenthalt in der Schweiz bzw. im Kanton haben. Einen solchen Wohnsitz hat eine Person, wenn sie sich hier mit der Absicht dauernden Verbleibens aufhält oder wenn ihr das Bundesrecht hier einen besonderen gesetzlichen Wohnsitz zuweist (Art. 3 Abs. 2 DBG, Art. 3 Abs. 2 StHG, § 7 Abs. 2 StG/TG). Einen steuerrechtlichen Aufenthalt in der Schweiz hat eine Person, wenn sie ungeachtet vorübergehender Unterbrechung während mindestens 30 Tagen in der Schweiz verweilt und eine Erwerbstätigkeit ausübt oder ohne Erwerbstätigkeit während mindestens 90 Tagen hier verweilt (Art. 3 Abs. 3 DBG, Art. 3 Abs. 1 StHG, § 7 Abs. 4 StG/TG). Gemäss Art. 8 Abs. 2 DBG bzw. § 11 Abs. 2 StG/TG endet die Steuerpflicht unter anderem mit dem Wegzug des Steuerpflichtigen aus der Schweiz bzw. aus dem Kanton.
3.3 Nach den verbindlichen Feststellungen der Vorinstanz hat sich der Beschwerdeführer am 20. Mai 2005 in Kreuzlingen abgemeldet, ohne sich in der Folge an einem neuen Wohnort im In- oder Ausland anzumelden. Gemäss seiner Darstellung hielt er sich seither kein einziges Mal mehr in der Schweiz auf, sondern will sich permanent im Ausland "auf Reisen" bzw. "auf hoher See" befunden haben. Er gibt an, er sei alleinstehend und brauche seit seinem Wegzug aus der Schweiz als "Weltenbummler" keinen neuen festen Wohnsitz mehr. Er habe in seinem arbeitsreichen Unternehmerleben viele Freunde "in Europa und in allen anderen Kontinenten" gewonnen, welche er nun auf Einladung besuchen würde. Aus den Akten ist jedoch nicht ersichtlich, wo genau sich der Beschwerdeführer in den vergangenen fünf Jahren im Ausland aufgehalten haben will. Belegt ist einzig, dass der Beschwerdeführer die vorliegende Beschwerde am 26. April 2010 der Schweizerischen Botschaft in Den Haag/NL persönlich abgegeben hat.
3.4 Die Vorinstanz hat ausgeführt, dass der Beschwerdeführer bisher nicht behauptet habe, an einem bestimmten Ort im Ausland einen neuen Wohnsitz begründet zu haben. Aufgrund der Fiktion von Art. 24 Abs. 1 ZGB ("Der einmal begründete Wohnsitz einer Person bleibt bestehen bis zum Erwerbe eines neuen Wohnsitzes") befinde sich sein Wohnsitz und damit auch sein Steuerdomizil weiterhin in Kreuzlingen. Selbst wenn man auf den faktischen und nicht den fiktiven Wohnsitz abstellen wolle, habe der Beschwerdeführer in keiner Weise den Beweis dafür erbracht, dass sich der Mittelpunkt seiner persönlichen Lebensinteressen ins Ausland verschoben hätte. Er habe insbesondere nicht dargelegt, wo sich der neue Mittelpunkt seiner Lebensinteressen befinden soll; dies gelte umso mehr, als ihn noch persönliche (Sohn, der in der Schweiz wohnt) als auch wirtschaftliche Interessen (Unternehmung) mit Kreuzlingen verbinden würden.
4. 4.1 Das Bundesgericht hat bereits verschiedentlich festgehalten, dass als Wohnsitz einer Person der Ort gilt, an dem sich faktisch der Mittelpunkt ihrer Lebensinteressen befindet. Dieser bestimmt sich nach der Gesamtheit der objektiven, äusseren Umstände, aus denen sich diese Interessen erkennen lassen, nicht nach den bloss erklärten Wünschen der steuerpflichtigen Person. Der steuerrechtliche Wohnsitz ist insofern nicht frei wählbar; eine bloss affektive Bevorzugung des einen oder anderen Ortes fällt nicht ins Gewicht (BGE 132 I 29 E. 4 S. 35 ff.; 125 I 54 E. 2 S. 56; 123 I 289 E. 2a und b S. 293 f.).
Sodann hat das Bundesgericht ausgeführt, dass für eine Wohnsitzverlegung nicht genügt, die Verbindungen zum bisherigen Wohnsitz zu lösen; entscheidend ist vielmehr, dass nach den gesamten Umständen ein neuer Wohnsitz begründet worden ist. Obschon das Bundesgesetz über die direkte Bundessteuer - anders als noch Art. 4 Abs. 1 des Bundesratsbeschlusses vom 9. Dezember 1940 über die Erhebung einer direkten Bundessteuer (BdBSt; BS 6 350; in Kraft bis 31. Dezember 1994) - zur Umschreibung des steuerlichen Wohnsitzes nicht mehr (ausdrücklich) auf das Zivilgesetzbuch (Art. 23 bis 26 ZGB) verweist, hat sich der rechtliche Gehalt dieses Begriffs nicht verändert und lehnt sich weitgehend an den Wohnsitzbegriff des ZGB an (vgl. dazu auch Botschaft vom 25. Mai 1983 über die Steuerharmonisierung, BBl 1983 III 86 und 155): Nach wie vor gilt, dass niemand an mehreren Orten zugleich Wohnsitz haben kann. Gleichermassen bleibt - wie nach altem Recht - der einmal begründete Wohnsitz grundsätzlich bis zum Erwerb eines neuen bestehen. Nicht entscheidend ist deshalb gemäss der bisherigen Rechtsprechung, wann der Steuerpflichtige sich am bisherigen Wohnort abgemeldet oder diesen verlassen hat. Begibt er sich ins Ausland, so hat er die direkte Bundessteuer zu entrichten, bis er nachweisbar im Ausland einen neuen Wohnsitz begründet. Eine andere Sichtweise würde eine zu grosse Missbrauchsgefahr nach sich ziehen (Urteile 2A.475/2003 vom 26. Juli 2004 E. 2.1 und 2.2, in: RDAF 2005 II S. 103; 2A.443/2001 vom 16. Mai 2002 E. 6.2; 2A.337/2000 vom 6. Februar 2001 E. 2b und c; 2A.388/1998 vom 3. Mai 2000 E. 5a, in: StR 55/2000 S. 509; vgl. auch Urteil 2C_484/2009 vom 30. September 2010 E. 3.4).
4.2 Die Steuerbehörden haben die den Steuerwohnsitz konstituierenden Sachverhaltselemente zwar von Amtes wegen abzuklären (Art. 123 Abs. 1 DBG, § 154 Abs. 1 StG/TG). Der Steuerwohnsitz ist als steuerbegründende Tatsache grundsätzlich von den Steuerbehörden nachzuweisen. Der Steuerpflichtige ist jedoch zur Mitwirkung und namentlich zu umfassender Auskunftserteilung über die für die Besteuerung massgebenden Umstände verpflichtet (vgl. Art. 124 ff. DBG, §§ 155 ff. StG/TG). Dass eine Wohnsitzverlegung stattgefunden hat, ist somit vom Steuerpflichtigen im Rahmen seiner Mitwirkungspflicht darzulegen. Dazu gehört nicht nur die endgültige Lösung der Verbindungen zum bisherigen Wohnsitz, sondern auch die Darstellung der Umstände, welche zur Begründung des neuen Wohnsitzes geführt haben (Urteile 2A.350/1990 vom 15. März 1991 E. 3a, in: ASA 60 S. 499; 2P.145/1998 vom 29. September 1999 E. 3c, in: Pra 2000 Nr. 7 S. 29; vgl. auch erwähntes Urteil 2A.475/2003 E. 2.3).
4.3 Im vorliegenden Fall erweist es sich als unnötig, für das Fortbestehen des Steuerdomizils des Beschwerdeführers auf die - im Übrigen in der Lehre teilweise umstrittene - Wohnsitzfiktion von Art. 24 Abs. 1 ZGB abzustellen. Aufgrund des von der Vorinstanz verbindlich festgestellten Sachverhalts (vgl. E. 1.2 hiervor) durfte diese ohne Weiteres den Schluss ziehen, der Beschwerdeführer habe in keiner Weise den Nachweis dafür erbracht, dass er seinen Wohnsitz in Kreuzlingen tatsächlich aufgegeben hat.
Zwar mag es zutreffen, dass seine Liegenschaft in Kreuzlingen nicht (mehr) bewohnt werden kann und auch seine Firma inzwischen "stillgelegt" ist. Immerhin wohnt aber sein Sohn in der Schweiz; dieser scheint sich denn auch um das Postfach seines Vaters zu kümmern. Der blosse Hinweis des Beschwerdeführers, er befinde sich "auf hoher See" und besuche Freunde auf allen Kontinenten der Welt, vermag jedoch nicht einmal ansatzweise aufzuzeigen, dass sich der Mittelpunkt seiner persönlichen Lebensinteressen von der Schweiz ins Ausland verlagert hat. Aus den Akten ergibt sich weiter, dass der Beschwerdeführer keine Passeinträge, Kauf- oder Bankquittungen, Kreditkartenbelege oder anderen Dokumente ins Recht gelegt hat. Seine angebliche Präsenz im Ausland beruht somit im Wesentlichen auf blossen Behauptungen. Unter diesen Umständen ist nicht zu beanstanden, wenn die Vorinstanz vom Weiterbestehen des schweizerischen Steuerdomizils ausgegangen ist, auch wenn die Beziehung zur Schweiz eine geringere Intensität aufweisen mag, als dies für die Annahme eines Wohnsitzes normalerweise der Fall ist.
5. Schliesslich dringt der Beschwerdeführer ebenso wenig durch, wenn er vorbringt, die im angefochtenen Entscheid (E. 4) vorgenommene Verrechnung des geleisteten Kostenvorschusses mit der offenen Restgebühr eines früheren verwaltungsgerichtlichen Verfahrens (Verfahren V 3/4 vom 16. Januar 2008) sei unzulässig, da die Verrechnung gegen seinen Willen vorgenommen worden sei.
Abgesehen davon, dass es sich als fraglich erweist, ob die qualifizierte Rügepflicht hier überhaupt als erfüllt betrachtet werden kann, stellt die Verrechenbarkeit sich gegenüberstehender Forderungen nach Lehre und Rechtsprechung einen allgemeinen Rechtsgrundsatz dar, der für das Zivilrecht in Art. 120 ff. OR ausdrücklich verankert ist, aber auch im Verwaltungsrecht zur Anwendung gelangt. Unter Vorbehalt verwaltungsrechtlicher Sonderbestimmungen können im Prinzip Forderungen und Gegenforderungen des Bürgers und des Gemeinwesens miteinander verrechnet werden (BGE 132 V 127 E. 6.1.1 S. 135). Soweit ersichtlich, bestehen hier Forderung und Gegenforderung zwischen den gleichen Rechtsträgern und die Forderungen sind sowohl gleichartig wie auch fällig, womit sich die Verrechnung als haltbar erweist. Entgegen der Ansicht des Beschwerdeführers bedarf die Verrechnung nicht seiner Zustimmung.
6. 6.1 Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten ist abzuweisen, soweit darauf eingetreten werden kann. Auf die subsidiäre Verfassungsbeschwerde ist nicht einzutreten (vgl. E. 1.4).
6.2 Diesem Ausgang entsprechend hat der Beschwerdeführer die Kosten des bundesgerichtlichen Verfahrens zu tragen (Art. 65 f. BGG). Seinem Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege für das bundesgerichtliche Verfahren (vgl. Art. 64 BGG) kann nicht entsprochen werden, zeigen doch die vorstehenden Erwägungen auf, dass seine Beschwerde von Beginn weg keinen Erfolg haben konnte. Zudem hat es der Beschwerdeführer unterlassen, seine Bedürftigkeit mit aktuellen Belegen darzulegen, weshalb sein Gesuch auch aus diesem Grund abzuweisen wäre (BGE 125 IV 161 E. 4a S. 164 f.). Parteientschädigungen werden nicht geschuldet (Art. 68 BGG).
Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Auf die subsidiäre Verfassungsbeschwerde wird nicht eingetreten.
3. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege wird abgewiesen.
4. Die Gerichtskosten von Fr. 2'000.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
5. Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer, der Steuerverwaltung des Kantons Thurgau, dem Verwaltungsgericht des Kantons Thurgau und der Eidgenössischen Steuerverwaltung schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 7. Dezember 2010
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Zünd Winiger