A.- M._, né en 1961, s'est annoncé à l'assurance-chômage le 1er septembre 1996. A partir du 21 octobre 1996, il a été engagé à plein temps en qualité de gérant au service de la société A._ SA, à N._. La Caisse cantonale neuchâteloise d'assurance-chômage (CCNAC) a considéré comme gain intermédiaire les revenus réalisés par l'assuré au service de cet employeur.
A l'occasion d'un contrôle pratiqué en juillet 2000, la caisse d'assurance-chômage a appris que l'assuré recevait chaque année de la société A._ SA une prime ("Erfolgsbeteiligung") payable une fois dans l'année, en règle ordinaire au printemps et qui se rapportait à l'activité de l'année précédente. Les primes n'ont pas été déclarées par l'intéressé au titre de gain intermédiaire. Elles se sont élevées pour les années 1996, 1997, 1998 et 1999 à, respectivement, 833 fr., 4500 fr., 3000 fr. et 6000 fr.
La caisse a procédé à un nouveau calcul des indemnités de chômage en fonction de ces primes. Par décisions du 13 février 2001, elle a exigé de l'assuré la restitution d'un montant de 5034 fr. 75 correspondant aux indemnités de chômage touchées, à tort selon elle, pour la période du 21 octobre 1996 au 30 juin 1998 et d'un montant de 23 269 fr. 30 représentant les indemnités versées du 1er juillet 1998 au 30 juin 2000. L'assuré ayant réalisé un salaire mensuel supérieur à l'indemnité de chômage dès le 1er janvier 1999, la restitution portait, à partir de cette date, sur la totalité des indemnités de chômage.
Par décisions du 14 septembre 2001, le Département cantonal neuchâtelois de l'économie publique a rejeté les recours interjetés contre ces décisions par M._.
B.- M._ a recouru devant le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel. Statuant le 8 février 2002, celui-ci, après avoir opéré une jonction des causes, a rejeté les recours.
C.- M._ interjette un recours de droit administratif dans lequel il conclut à l'annulation de ce jugement.
La caisse d'assurance-chômage s'en remet à justice.
Quant au Département de l'économie publique, il conclut, implicitement, au rejet du recours. De son côté, le Secrétariat d'Etat à l'économie (seco) ne s'est pas déterminé.
Considérant en droit :
1.- Les notions de gain assuré (art. 23 LACI), de gain intermédiaire (art. 24 LACI) sont distinctes l'une de l'autre, mais étroitement liées. En effet, le gain réalisé par le chômeur durant une période de contrôle (art. 24 al. 1 LACI) réduit le manque à gagner résultant du chômage (art. 11 al. 1 LACI), de sorte que l'assurance-chômage n'indemnise que la différence entre le gain assuré et le gain intermédiaire (art. 24 al. 2 et 3 LACI); effectuer une telle comparaison nécessite d'en définir les termes selon des critères analogues (dans ce sens, ATF 121 V 360 consid. 6a). Il convient par ailleurs d'éviter, autant que possible, qu'un assuré se voie imputer un gain intermédiaire réalisé pendant un délai-cadre d'indemnisation et que ce revenu ne soit pas ensuite pris en considération pour déterminer son gain assuré (et inversement), lors de l'ouverture d'un deuxième délai-cadre d'indemnisation.
Aussi, en règle ordinaire, le Tribunal fédéral des assurances détermine le gain intermédiaire selon les mêmes règles qu'il applique au calcul du gain assuré. Ainsi en va-t-il, par exemple, du régime applicable aux indemnités de vacances versées avec le salaire, sous forme de pourcentage (cf. DTA 2000 n° 7 p. 35 consid. 2). La jurisprudence n'exclut toutefois pas d'examiner, dans certains cas, le droit d'un assuré à des indemnités compensatoires selon des critères propres, en raison des particularités inhérentes au système régi par l'art. 24 LACI (cf. SVR 2000 ALV n° 22 p. 63 consid. 3); la loi le prévoit parfois expressément, notamment à l'art. 24 al. 3 LACI, qui prescrit de prendre en considération un gain intermédiaire conforme aux usages professionnels et locaux.
2.- Est litigieuse, tout d'abord, la nature de l'indemnité versée au recourant sous la dénomination "Erfolgsbeteiligung".
Le recourant soutient qu'il s'agit, principalement tout au moins, d'une indemnité destinée à éteindre toute créance du salarié en relation avec des heures supplémentaires accomplies par le travailleur. Par conséquent, elle devrait être assimilée à une indemnité pour différents inconvénients liés à l'exécution du travail en sus des heures de travail convenues contractuellement et qui, conformément à la jurisprudence, ne font pas partie du gain assuré (ATF 116 V 281).
a) Les allocations de renchérissement, les gratifications, ainsi que les primes de fidélité et au rendement sont incluses dans le gain assuré, même si l'employeur les verse à bien plaire et que l'employé ne peut en déduire aucun droit en justice (art. 23 LACI en relation avec les art. 5 al. 2 LAVS et 7 let. b et c RAVS; ATF 122 V 363 consid. 3 et les références).
Par gratification, il faut entendre, selon l'art. 322d CO, une rétribution spéciale accordée en sus du salaire par l'employeur à certaines occasions, telles que Noël ou la fin de l'exercice annuel. N'est dès lors pas une gratification la rétribution dont le montant et l'échéance inconditionnelle sont fixés d'avance par le contrat de travail, tels le treizième mois de salaire ou une autre rétribution semblable entièrement déterminée par le contrat (ATF 109 II 447 consid. 5c).
L'engagement de l'employeur de verser une gratification peut être prévu dans le contrat de travail ou résulter, pendant les rapports de travail, d'actes concluants, comme le versement régulier et sans réserve d'une gratification (Brunner/Bühler/Waeber, Commentaire du contrat de travail, deuxième édition, note 5 ad art. 322d CO). Les parties peuvent également soumettre, expressément ou tacitement, le versement de la gratification à des conditions, notamment la réalisation d'objectifs fixés au travailleur par l'employeur (Staehelin, Zürcher Kommentar, note 25 ad art. 322d CO).
b) Dans le cas particulier, le versement de l'indemnité en question est régi par un "Reglement zur Erfolgsbeteiligung (EB)" applicable aux gérants de filiales et à leurs suppléants. L'indemnité est versée une fois par année, en règle ordinaire au mois de mars, et se rapporte à l'année civile précédente (art. 2). Elle a pour but de motiver le salarié pour la réalisation des objectifs qui lui ont été assignés; en même temps, elle vise à compenser d'éventuelles prétentions du salarié pour des heures supplémentaires (art. 3). Le montant maximum de l'indemnité est de 6000 fr.
pour un gérant de filiale. Dans cette limite, il varie en fonction de différents objectifs budgétaires fixés par l'employeur.
Sur la base de ces éléments, il y a lieu d'admettre que le versement en question a le caractère d'une gratification, qui devait en l'occurrence être prise en compte au titre de gain intermédiaire, vu l'étroite connexité entre ce type de gain et le gain assuré. Contrairement à ce que soutient le recourant, l'indemnité n'est pas la contrepartie d'heures supplémentaires éventuellement accomplies par le travailleur. Elle dépend des performances du salarié.
Elle est accordée même si le salarié atteint les objectifs qui lui sont assignés sans accomplir d'heures supplémentaires.
A l'inverse, le salarié peut accomplir des heures supplémentaires et, malgré cela, ne pas avoir droit à l'indemnité si les objectifs fixés ne sont pas atteints.
Le moyen soulevé n'est dès lors pas fondé.
3.- Le recourant soutient d'autre part que, si la prime litigieuse devait être englobée dans le gain intermédiaire, il conviendrait alors de la comptabiliser, non pas pour l'année qui a précédé son octroi, mais pour l'année de son versement.
Ce moyen n'est pas plus fondé que le précédent. Les gratifications constituent une rémunération pour une prestation de travail effectuée tout au long de l'année qui a précédé leur versement. Le Tribunal fédéral des assurances détermine en effet le gain intermédiaire selon les mêmes règles qu'il applique au calcul du gain assuré. Dans ce contexte, il applique le principe selon lequel un revenu est réputé avoir été réalisé au moment où l'assuré a fourni la prestation de travail rémunératoire (cf. ATF 122 V 371 consid. 5b).
Il n'y a pas lieu de remettre en cause cette jurisprudence dans le cas d'espèce.
4.- Lorsqu'elles statuent, en cours d'année, sur le droit d'un assuré à des indemnités compensatoires, les caisses de chômage ignorent si une gratification sera versée, à bien plaire, par l'employeur. Il leur appartient donc, si elles apprennent le versement d'une telle gratification, de procéder à une révision des décisions d'allocation d'indemnités compensatoires déjà entrées en force (cf.
ATF 126 V 399), au motif que la prestation de travail de l'assuré s'est finalement avérée plus rémunératrice qu'initialement annoncée. Une telle révision, assortie d'une décision de restitution de prestation, se fonde sur l'art. 95 al. 1 LACI, ainsi que la jurisprudence y relative (arrêt V. du 14 novembre 2001 [C 45/01]). En l'occurrence, le calcul rectificatif de la caisse n'est pas contesté et n'apparaît du reste pas sujet à discussion. C'est donc à bon droit, dans le cas particulier, que la caisse a exigé la restitution des indemnités versées à tort pour les périodes de contrôle en cause.
5.- Quant à savoir si l'assuré peut obtenir une remise de l'obligation de restituer, conformément à l'art. 95 al. 2 LACI, c'est un problème qu'il n'y a pas lieu d'examiner ici, faute de décision sur ce point de la part de l'administration.
Par ces motifs, le Tribunal fédéral des assurances
prononce :
I. Le recours est rejeté.
II. Il n'est pas perçu de frais de justice.
III. Le présent arrêt sera communiqué aux parties, au Tribunal administratif du canton de Neuchâtel, au Département de l'économie publique du canton de
Neuchâtel et au Secrétariat d'Etat à l'économie.
Lucerne, le 20 juin 2002
Au nom du
Tribunal fédéral des assurances
Le Président de la IIe Chambre :
Le Greffier :