Sachverhalt:
A. Am 25. Mai 2005 reichten die im Rubrum genannten Krankenversicherer bei der Kantonalen Paritätischen Vertrauenskommission (KPVK) Graubünden ein Gesuch um Sühneverhandlung ein mit dem Rechtsbegehren, Dr. med. A._ habe für das Jahr 2003 den Betrag von Fr. 66'722.95, eventuell einen Betrag nach richterlichem Ermessen, zurückzuerstatten. Am 27. Juli 2006 folgte eine weitere Rückforderungsklage für das Jahr 2004 über den Betrag von Fr. 92'110.- (eventuell einen Betrag nach richterlichem Ermessen). Nachdem sich die Parteien darauf geeinigt hatten, dass nur das Jahr 2004 zu prüfen sei, schrieb die KPVK mit Entscheid vom 21. August 2008 die Klage betreffend das Rückforderungsbegehren für das Jahr 2003 infolge Rückzugs ab. Des Weitern hiess sie die das Rückforderungsbegehren für das Jahr 2004 betreffende Klage teilweise gut und verpflichtete Dr. med. A._, den Krankenversicherern den Betrag von Fr. 69'082.50 zu erstatten. Da Dr. med. A._ den Entscheid der KPVK ablehnte, wurde den Krankenversicherern Frist für die Einreichung der Rückforderungsklage gesetzt.
B. Die von den Krankenversicherern am 9. Februar 2009 (innert der gesetzten Frist) eingereichte Rückforderungsklage hiess das Schiedsgericht Graubünden nach Eidgenössischem Sozialversicherungsrecht mit Entscheid vom 8. Juli 2010 gut und verpflichtete Dr. med. A._, für das Jahr 2004 den Betrag von Fr. 69'082.50 zurückzuerstatten.
C. Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten lässt Dr. med. A._ das Rechtsbegehren stellen, es sei der schiedsgerichtliche Entscheid aufzuheben und die Klage, soweit überhaupt darauf einzutreten sei, abzuweisen.
Die Krankenversicherer beantragen die Abweisung der Beschwerde, soweit darauf einzutreten sei. Das Bundesamt für Gesundheit (BAG) verzichtet auf eine Vernehmlassung.
D. Mit Verfügung vom 1. November 2010 hat der Instruktionsrichter der Beschwerde die aufschiebende Wirkung zuerkannt.
Erwägungen:
1. Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten (Art. 82 ff.BGG) kann wegen Rechtsverletzungen gemäss Art. 95 f. BGG erhoben werden. Dabei legt das Bundesgericht seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (Art. 105 Abs. 1 BGG). Es kann deren Sachverhaltsfeststellung von Amtes wegen nur berichtigen oder ergänzen, wenn sie offensichtlich unrichtig ist oder auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Art. 95 BGG beruht (Art. 105 Abs. 2 BGG; vgl. auch Art. 97 Abs. 1 BGG; Ausnahme: Beschwerden gemäss Art. 97 Abs. 2 BGG [Art. 105 Abs. 3 BGG]).
2. Zu Unrecht macht der Beschwerdeführer geltend, der kantonale Entscheid sei nichtig, weil das Schlichtungsverfahren vor der Kantonalen Paritätischen Vertrauenskommission nicht korrekt durchgeführt worden sei. Denn es trifft zwar zu, dass die Verfahrensgarantien des Art. 30 BV eingehalten werden müssen, wenn das kantonale Recht vorgängig der Klageeinreichung ein Sühneverfahren vor einem staatlichen Gericht vorschreibt, widrigenfalls auch das daran anschliessende Klageverfahren anfechtbar ist (RKUV 2005 Nr. KV 318 S. 71, K 97/04). Da es sich indessen bei der Kantonalen Paritätischen Vertrauenskommission nicht um ein staatliches Gericht handelt, finden die Garantien des Art. 30 BV auf das entsprechende Verfahren keine Anwendung (Urteil 9C_979/2008 vom 16. Juli 2009 E. 6.1). Das Sühneverfahren vor der Kantonalen Paritätischen Vertrauenskommission ist selbstständig und vom Klageverfahren vor dem Schiedsgericht unabhängig. Aus diesem Grunde führen allfällige Mängel des Sühneverfahrens nicht zur Aufhebung des Klageverfahrens.
3. 3.1 Gemäss Art. 56 KVG muss sich der Leistungserbringer in seinen Leistungen auf das Mass beschränken, das im Interesse der Versicherten liegt und für den Behandlungszweck erforderlich ist (Abs. 1). Für Leistungen, die über dieses Mass hinausgehen, kann die Vergütung verweigert werden. Eine nach diesem Gesetz dem Leistungserbringer zu Unrecht bezahlte Vergütung kann zurückgefordert werden (Abs. 2).
3.2 Bei der im zu beurteilenden Fall für die Überprüfung der Wirtschaftlichkeit der ärztlichen Tätigkeit nach Art. 56 KVG angewendeten Methode des Durchschnittskostenvergleichs (vgl. dazu Urteil K 6/06 vom 9. Oktober 2006 E. 4.1, nicht publ. in: BGE 133 V 37, aber in: SVR 2007 KV Nr. 5 S. 19; BGE 119 V 448 E. 4d S. 454 f.) ist rechtsprechungsgemäss keine Kontrolle aller Positionen sämtlicher Rechnungen durchzuführen, sondern kann sich die Prüfung vielmehr darauf beschränken, dass die durchschnittlichen Behandlungskosten des betreffenden Arztes oder der betreffenden Ärztin mit denjenigen anderer Ärzte unter ähnlichen Bedingungen verglichen werden. Voraussetzung für die Anwendbarkeit dieser Methode ist, dass sich das Vergleichsmaterial hinreichend ähnlich zusammensetzt und sich der Vergleich über einen genügend langen Zeitraum erstreckt, wodurch bloss zufällige Unterschiede mehr oder weniger ausgeglichen werden. Eine Überarztung liegt vor, wenn eine ins Gewicht fallende Zahl von Rechnungen desselben Arztes oder derselben Ärztin an eine Krankenkasse im Vergleich zur Zahl von Rechnungen von Ärzten in geographisch gleichem Tätigkeitsbereich und mit etwa gleichem Krankengut im Durchschnitt erheblich höher ist, ohne dass den Durchschnitt beeinflussende Besonderheiten geltend gemacht werden können. Falls die Wirtschaftlichkeit in Anwendung der statistischen Methode beurteilt wird, darf eine Unwirtschaftlichkeit nicht schon bei Überschreitung des statistischen Mittelwertes (100 Indexpunkte) vermutet werden. Vielmehr ist den Ärzten und Ärztinnen einerseits ein Toleranzbereich und zudem allenfalls ein Zuschlag zu diesem Toleranzwert (zu dem den Toleranzbereich begrenzenden Indexwert) zuzugestehen, um spezifischen Praxisbesonderheiten Rechnung zu tragen. Nach der Rechtsprechung liegt der Toleranzbereich zwischen 120 und 130 Indexpunkten (Urteil K 6/06 vom 9. Oktober 2006 E. 4.1, nicht publ. in: BGE 133 V 37, aber in: SVR 2007 KV Nr. 5 S. 19; BGE 119 V 448 E. 4b S. 453 f.; Gebhard Eugster, Bundesgesetz über die Krankenversicherung [KVG], 2010, N. 12 und 17 zu Art. 56 KVG).
3.3 Das Wirtschaftlichkeitsgebot erstreckt sich nach der Rechtsprechung - wie bereits unter dem Geltungsbereich des Art. 23 KUVG (RKUV 2003 Nr. KV 250 S. 216, K 9/00 E. 6.4; Urteil K 50/00 vom 30. Juli 2001 E. 6b am Anfang) - auf sämtliche Teile der ärztlichen Behandlung und findet auf alle gesetzlichen Leistungen (Art. 25 Abs. 2 KVG) Anwendung, insbesondere auch auf die Verordnung von Arzneimitteln, Analysen sowie Mitteln und Gegenständen oder die Anordnung von Leistungen anderer Leistungserbringer gemäss Art. 35 Abs. 2 lit. e-g KVG (BGE 130 V 377 E. 7.4 und 7.5 S. 379 f.). Gestützt auf Art. 23 KUVG, dessen Ziel die Verwirklichung oder Wiederherstellung des gesetzlichen Zustandes gewesen war (E. 7.2 S. 378) und dessen Wesensgehalt Art. 56 KVG unverändert übernommen hat (E. 7.4 S. 379), hat das Eidgenössische Versicherungsgericht in BGE 130 V 377 E. 7.5 S. 380 erkannt, dass bei der Wirtschaftlichkeitsprüfung auch die veranlassten Kosten zu berücksichtigen sind, und zwar sowohl bei der Bestimmung der Indizes im Rahmen der statistischen Methode als auch bei der Bemessung der Rückerstattungspflicht.
Aus dem mit BGE 130 V 377 begründeten Einbezug der veranlassten Kosten in die Wirtschaftlichkeitskontrolle hat das Eidgenössische Versicherungsgericht in BGE 133 V 37 schliesslich - in Änderung seiner bisherigen Praxis - gefolgert, dass grundsätzlich eine Gesamtbetrachtung erforderlich und dementsprechend auf den die Arzt- und die Medikamentenkosten und - soweit möglich - die veranlassten Kosten berücksichtigenden Gesamtkostenindex abzustellen ist (vgl. dazu auch Hanspeter Kuhn, Es gilt [endlich] die Gesamtkostenbetrachtung, Schweizerische Ärztezeitung 2006, S. 2165 f.; Simon Haefeli, Ruinöse Unrechtsprechung, Jusletter vom 18. August 2008, Rz. 42 ff. [ebenfalls publ. in: Zeitschrift für Gesundheitsrecht 2009, S. 55 ff.]; Ueli Kieser, Urteilsbesprechung, AJP 2007 S. 514 f.).
3.4 Angesichts der in der Lehre erhobenen Kritik (Monika Gattiker, Veranlasste Kosten - Einbezug in die Forderungen wegen Überarztung nach Art. 56 Abs. 2 KVG, AJP 2005 S. 1098 ff. [Zusammenfassung in Schweizerische Ärztezeitung 2005 S. 2244 ff.]; Edouard Iselin, Polypragmasie et étendue de l'obligation de restitution au sens de l'art. 56 al. 2 LAMal, SZS 2006 S. 106 ff.; Haefeli, a.a.O., Rz. 39 ff.; Eugster, Überarztung aus juristischer Sicht [Überarztung], in: Thomas Gächter/ Myriam Schwendener [Hrsg.], Rechtsfragen zum Krankheitsbegriff, 2009, S. 97 ff., 132 ff.; Eugster, KVG, N. 30 zu Art. 56 KVG; Eugster, Wirtschaftlichkeitskontrolle ambulanter ärztlicher Leistungen mit statistischen Methoden [Wirtschaftlichkeitskontrolle], 2003, S. 285 f. Rz. 842 f.; Christian Schürer, Honorarrückforderungen wegen Überarztung bei ambulanter ärztlicher Behandlung - Materiellrechtliche Aspekte, in: Schaffhauser/Kieser [Hrsg.], Wirtschaftlichkeitskontrolle in der Krankenversicherung, 2001, S. 89 f. Rz. 37) hat das Bundesgericht im zur amtlichen Publikation bestimmten Urteil 9C_733/2010 vom 19. Januar 2011 (E. 2.5) die Rechtsprechung gemäss BGE 130 V 377 einer Überprüfung unterzogen. Dabei hat es erkannt, dass sowohl das grammatikalische als auch das historische und das systematische Auslegungselement übereinstimmend dafür sprechen, dass nur vom Verpflichteten eingenommene Vergütungen zurückbezahlt werden müssen, an welchem Ergebnis das allenfalls eine vom Wortlaut abweichende Auslegung nahelegende teleologische Element nichts zu ändern vermag. In diesen neu gewonnenen Erkenntnissen zum Verständnis von Art. 56 Abs. 2 KVG hat das Bundesgericht - wie hiefür vorausgesetzt (BGE 135 II 78 E. 3.2 S. 85; 135 III 66 E. 10 S. 79; 134 V 72 E. 3.3 S. 76) - gewichtige und ernsthafte sachliche Gründe erblickt, die Rechtsprechung gemäss BGE 130 V 377 dahingehend zu ändern, dass von der Rückerstattungspflicht nach Art. 56 Abs. 2 KVG nur die direkten Kosten des Arztes (einschliesslich der von ihm abgegebenen Medikamente) erfasst werden (BGE 9C_733/2010 vom 19. Januar 2011 E. 2.5.5). Dabei hat das Gericht auch darauf hingewiesen, dass der Ausschluss der veranlassten Kosten von der Rückerstattung nichts daran ändert, dass die Frage, ob das Wirtschaftlichkeitserfordernis erfüllt ist, aufgrund einer Gesamtbetrachtung im Sinne der mit BGE 133 V 37 begründeten Rechtsprechung zu beantworten ist und ein hoher Anteil an selber erbrachten statt ausgelagerten Leistungen zumindest im Sinne einer Praxisbesonderheit zu berücksichtigen ist (BGE 9C_733/2010 vom 19. Januar 2011 E. 2.5.6).
4. 4.1 Bei den nach neuer Rechtsprechung (E. 3.4 hievor) massgebenden direkten Kosten (einschliesslich der vom Arzt abgegebenen Medikamente) weist die Rechnungssteller-Statistik der santésuisse vom 28. Juli 2005 für den Beschwerdeführer im Jahr 2004 einen Wert von 166 aus (veranlasste Kosten: 113; Gesamtkosten: 153). Der von der Vorinstanz angewendete (hinsichtlich der von ihr als massgebend betrachteten Gesamtkosten für den Beschwerdeführer mit 145 günstigere) Anova-Index liegt mit 171 (ohne die vom Arzt abgegebenen Medikamente, welche zusammen mit den veranlassten Medikamenten im Index der Medikamentenkosten erfasst werden) leicht höher.
4.2 Der Beschwerdeführer hält eine Erhöhung der Toleranzgrenze (von 130 Indexpunkten) in seinem Falle für angezeigt mit der Begründung, er habe seine Praxistätigkeit erst vor kurzem aufgenommen. Nach der Rechtsprechung vermag indessen eine kurze Praxistätigkeit keine zusätzliche Ausweitung des Toleranzbereichs zu rechtfertigen, weil dieser bereits erlaubt, eine Anzahl nicht genau bezifferbarer Besonderheiten der Arztpraxis aufzufangen (Urteil K 83/05 vom 4. Dezember 2006 E. 7.2). Dies gilt umso mehr, als der Index der direkten Kosten beim Beschwerdeführer mit 165 bereits im vorangehenden Jahr etwa gleich hoch war. Nichts anderes ergibt sich aus dem vom Beschwerdeführer in diesem Zusammenhang zitierten Urteil K 144/97 vom 16. Februar 2000. Soweit der Beschwerdeführer sodann erneut geltend macht, überdurchschnittlich viele alte und überdurchschnittlich viele ausländische Patienten zu behandeln, wurde dieser Umstand bereits von der Vorinstanz berücksichtigt; dass und inwiefern die entsprechenden vorinstanzlichen Feststellungen offensichtlich unrichtig sein sollen, wird nicht dargelegt.
4.3 Der Beschwerdeführer kritisiert die fehlende Transparenz der Rechnungssteller-Statistik und des Anova-Indexes. Er macht geltend, es werde als wohlgehütetes Geheimnis verschwiegen, welche Kriterien beim von der Vorinstanz beigezogenen Anova-Index massgebend seien und welche tatsächlichen Korrekturfaktoren bei der Erstellung der Statistik zur Anwendung gelangten. Mit dem Anova-Index würden dem Arzt drei Zahlen und zwei Diagramme unterbreitet, ohne weitere Erklärungen zur Berechnungsmethode, zu allfälligen Korrekturen und zur Anzahl der miteinander verglichenen Leistungserbringer oder zum Durchschnittsalter der Patienten der Gruppe. In dieser Form erfülle der Anova-Index die vom Bundesgericht an die statistische Methode gestellten Anforderungen nicht. Dasselbe gelte hinsichtlich der Rechnungssteller-Statistik, sei doch die Vergleichsgruppe - ohne dass santésuisse eine Erklärung dazu abgegeben hätte - von ca. 180 Leistungserbringern in den Vorjahren auf 25 geschrumpft, sodass diese Statistik jedenfalls nicht repräsentativ sei.
4.4 Wie das Bundesgericht unlängst (E. 6.3 des in BGE 136 V 415 auszugsweise publizierten Urteils 9C_968/2009 vom 15. Dezember 2010) entschieden hat, hat der von den Krankenversicherern gestützt auf die statistische Methode um Rückerstattung angegangene Arzt aus Gründen des rechtlichen Gehörs (Art. 29 Abs. 2 BV; namentlich mit Blick auf das daraus fliessende Recht, sich zu allen für das Urteil wesentlichen Tatsachen zu äussern; BGE 127 III 576 E. 2c S. 578 f. mit Hinweisen) einen Anspruch darauf, in die für den Wirtschaftlichkeitsvergleich herangezogenen Daten Einsicht zu nehmen. Bei Anwendung der statistischen Methode der Wirtschaftlichkeitsprüfung hat der Verband der Krankenversicherer deshalb die Namen der Ärzte, welche die Vergleichsgruppe bilden, sowie - in anonymisierter Form - deren individuelle Daten aus dem "santésuisse-Datenpool" offenzulegen. Denn erst die Kenntnis der Namen der Ärzte der Vergleichsgruppe erlaubt dem Arzt zu verifizieren, ob darunter Ärzte figurieren, die zu einer anderen Gruppe gehören, oder ob Ärzte nicht in der Vergleichsgruppe sind, in welche sie hätten aufgenommen werden müssen. Des Weitern kann sich der Arzt nur konkret mit seinen Berufskollegen vergleichen und wirksam verteidigen, wenn er die Verteilung der Kosten für jeden Arzt der Vergleichsgruppe kennt.
4.5 Diese in BGE 136 V 415 E. 6.3.3 S. 418 f. formulierten Kriterien bezüglich Transparenz der für den Durchschnittskostenvergleich beigezogenen statistischen Grundlagen sind im bisherigen Verfahren nicht beachtet worden. Da dies eine Verletzung des Anspruchs auf rechtliches Gehör des Beschwerdeführers darstellt, ist der angefochtene Entscheid aufzuheben und die Sache an die Vorinstanz zurückzuweisen, damit sie bei santésuisse die erforderlichen Daten erhältlich mache, diese dem Beschwerdeführer in der erwähnten Form unterbreite und Gelegenheit einräume, dazu Stellung zu nehmen. Anschliessend wird das kantonale Schiedsgericht über die Klage neu zu befinden haben.
5. Dem Ausgang des Verfahrens entsprechend haben die Beschwerdegegnerinnen die Gerichtskosten zu tragen (Art. 66 Abs. 1 BGG) und dem anwaltlich vertretenen Beschwerdeführer eine Parteientschädigung zu bezahlen (Art. 68 Abs. 1 und 2 BGG).
Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird in dem Sinne gutgeheissen, dass der Entscheid des Schiedsgerichts Graubünden nach Eidgenössischem Sozialversicherungsrecht vom 8. Juli 2010 aufgehoben und die Sache an die Vorinstanz zurückgewiesen wird, damit sie im Sinne der Erwägungen verfahre und über die Klage neu entscheide.
2. Die Gerichtskosten von Fr. 4'000.- werden den Beschwerdegegnerinnen auferlegt.
3. Die Beschwerdegegnerinnen haben den Beschwerdeführer für das bundesgerichtliche Verfahren mit Fr. 2'800.- zu entschädigen.
4. Dieses Urteil wird den Parteien, dem Schiedsgericht Graubünden nach Eidgenössischem Sozialversicherungsrecht und dem Bundesamt für Gesundheit schriftlich mitgeteilt.
Luzern, 7. April 2011
Im Namen der II. sozialrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Die Gerichtsschreiberin:
Meyer Keel Baumann