Erwägungen:
1. Der nigerianische Staatsangehörige X._, geboren 1966, reiste nach einem 1993 erfolglos durchlaufenen Asylverfahren am 25. Januar 1998 erneut in die Schweiz ein. Er stellte unter falschem Namen ein Asylgesuch und wurde nach dessen Abweisung in Ausschaffungshaft genommen. Unmittelbar vor seiner Ausschaffung heiratete er am 2. Dezember 1998 eine rund 14 Jahre ältere Schweizerin; gestützt darauf erhielt er eine Aufenthaltsbewilligung. Bereits am 22. November 1999 wurde die Ehe gerichtlich getrennt. Die Sicherheitsdirektion (Migrationsamt) des Kantons Zürich lehnte am 22. Juni 2002 eine Verlängerung der Bewilligung ab; der nach Eintritt der Rechtskraft dieser Verfügung angesetzten Ausreisefrist (31. August 2004) leistete X._ keine Folge, die Ausschaffung vereitelte er. Am 3. Dezember 2005 heiratete er eine aus seiner Heimat stammende Schweizer Bürgerin, worauf ihm erneut eine Aufenthaltsbewilligung erteilt wurde, zuletzt verlängert bis 2. Dezember 2007. Am 13. Juli 2006 wurde den Eheleuten das Getrenntleben bewilligt.
Am 21. Mai 2008 wies die Sicherheitsdirektion (Migrationsamt) des Kantons Zürich das vor Ende 2007 gestellte Gesuch von X._ um eine weitere Verlängerung der Aufenthaltsbewilligung ab; zugleich ordnete sie die Wegweisung an. Der gegen diese Verfügung erhobene Rekurs an den Regierungsrat des Kantons Zürich blieb erfolglos. Mit Entscheid vom 25. März 2009 wies das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich die gegen den regierungsrätlichen Rekursentscheid vom 10. September 2008 erhobene Beschwerde ab.
Mit Rechtsschrift vom 7. Mai (Postaufgabe 15. Mai) 2009 beantragt X._ dem Bundesgericht, es sei der Entscheid des Verwaltungsgerichts aufzuheben und auf das Gesuch um Aufenthaltsbewilligung einzutreten.
Es ist weder ein Schriftenwechsel noch sind andere Instruktionsmassnahmen angeordnet worden.
2. 2.1 Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten ist gemäss Art. 83 lit. c BGG unzulässig gegen Entscheide auf dem Gebiet des Ausländerrechts betreffend Bewilligungen, auf die weder das Bundesrecht noch das Völkerrecht einen Anspruch einräumt (Ziff. 2), sowie betreffend die Wegweisung (Ziff. 4).
Der Beschwerdeführer ist (offenbar) nach wie vor mit einer Schweizer Bürgerin verheiratet, sodass sich die Frage eines Bewilligungsanspruchs gemäss Art. 7 ANAG stellt. Nun haben die kantonalen Behörden erkannt, dass die Berufung auf diese bloss noch formell bestehende Ehe rechtsmissbräuchlich sei (E. 2.1 - 2.4 des angefochtenen Entscheids). Der Beschwerdeführer äussert sich dazu nicht und begründet seine Beschwerde diesbezüglich in keiner Weise (vgl. Art. 42 Abs. 2 BGG); er beruft sich vor Bundesgericht denn auch nicht (mehr) auf Art. 7 ANAG als eine ihm einen Anspruch auf Verlängerung der Aufenthaltsbewilligung verschaffende Norm. Er will einen solchen hingegen aus Art. 8 EMRK (Recht auf Achtung des Privatlebens) ableiten. Wie das Verwaltungsgericht zutreffend dargelegt hat, sind die diesbezüglichen Voraussetzungen offensichtlich nicht erfüllt. Es genügt, hierfür auf die entsprechenden Ausführungen im angefochtenen Entscheid (E. 1.4) und namentlich auf BGE 130 II 281 E. 3.2.1 zu verweisen.
Die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten erweist sich als offensichtlich unzulässig (Art. 108 Abs. 1 lit. a BGG). Als subsidiäre Verfassungsbeschwerde kann sie nicht entgegengenommen werden, weil nicht die Verletzung von verfassungsmässigen Rechten gerügt wird (Art. 116 in Verbindung mit Art. 106 Abs. 2 BGG) und der Beschwerdeführer mangels Bewilligungsanspruchs zu diesem Rechtsmittel bezüglich der materiellen Bewilligungsfrage ohnehin nicht legitimiert wäre (Art. 115 lit. b BGG; vgl. BGE 133 I 185).
Auf die Beschwerde ist im vereinfachten Verfahren gemäss Art. 108 BGG nicht einzutreten.
Dem Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung kann wegen Aussichtslosigkeit der Beschwerde nicht entsprochen werden (Art. 64 BGG). Damit sind, dem Verfahrensausgang entsprechend, die Gerichtskosten (Art. 65 BGG) dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (Art. 66 Abs. 1 Satz 1 BGG).
Demnach erkennt der Präsident:
1. Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 800.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer, der Sicherheitsdirektion und dem Regierungsrat des Kantons Zürich, dem Verwaltungsgericht des Kantons Zürich, 2. Kammer, und dem Bundesamt für Migration schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 4. Juni 2009
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Müller Feller