Sachverhalt:
A. Mit Verfügungen vom 22. November 1973, 20. Dezember 1989 und 25. Juni/3. August 1999 legte die Gesundheitsdirektion des Kantons Zürich die Einzugsbereiche der kommunalen und regionalen Krankenhäuser fest und teilte dabei die Zürcher Gemeinden den insgesamt elf Spitalregionen zu. Am 27. Januar 2005 ersuchte die Stadt Zürich die Gesundheitsdirektion darum, die Zuteilungen zu den drei Spitalregionen Zürich, Sanitas und Zollikerberg neu zu regeln; konkret beantragte sie für 42 Gemeinden eine Änderung der Zuteilungen. Mit Verfügung vom 23. April 2008 hiess die Gesundheitsdirektion dieses Gesuch teilweise gut und legte rückwirkend auf den 1. Januar 2008 für 17 Gemeinden neue Zuteilungen fest.
B. Gegen diese Verfügung erhob die Stadt Zürich beim Regierungsrat Rekurs und beantragte die ergänzende Neuzuteilung für zehn Gemeinden und die Anpassungen bereits auf den 1. Januar 2006. Weiter wurden fünf Rekurse (vom Spitalverband Limmattal mit den Gemeinden Aesch, Birmensdorf und Regensdorf, von der Gemeinde Maur, von der Stadt Opfikon, von der Stadt Schlieren sowie von den Gemeinden Affoltern am Albis, Bonstetten, Hedingen, Obfelden, Stallikon und Wettswil zusammen mit dem Zweckverband Bezirksspital Affoltern) erhoben, welche sich gegen die Neuzuteilungen bzw. gegen den Anpassungszeitpunkt wandten. Der Regierungsrat hiess am 16. September 2009 den Rekurs der Stadt Zürich teilweise gut (RRB 1453/2009) und wies die übrigen fünf vereinigten Rekurse ab (RRB 1452/2009).
C. Gegen den RRB 1452/2009 erhoben die Gemeinden Affoltern am Albis, Bonstetten, Hedingen, Obfelden, Stallikon und Wettswil zusammen mit dem Zweckverband Bezirksspital Affoltern, der Spitalverband Limmattal mit den Gemeinden Aesch, Birmensdorf und Regensdorf, die Stadt Opfikon sowie die Gemeinde Maur Beschwerde beim Verwaltungsgericht des Kantons Zürich. Gegen den RRB 1453/2009 erhoben die Stadt Zürich sowie die Gemeinden Aeugst am Albis, Hausen am Albis, Obfelden, Affoltern am Albis und Ottenbach und der Zweckverband des Bezirksspitals Affoltern am Albis Beschwerde beim Verwaltungsgericht des Kantons Zürich. Dieses vereinigte alle genannten Beschwerden und wies sie mit Entscheid vom 15. April 2010 ab.
D. Dagegen erhoben der Spitalverband Limmattal, die Stadt Opfikon sowie die Gemeinden Aesch, Birmensdorf und Regensdorf am 1. Juli 2010 Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten an das Bundesgericht mit dem Antrag, der Entscheid des Verwaltungsgerichts und die von der Gesundheitsdirektion vorgenommene Spitalregionenzuteilung seien aufzuheben; eventualiter sei der Entscheid des Verwaltungsgerichts aufzuheben und die Sache zwecks Neubeurteilung an die Vorinstanz zurückzuweisen; subeventualiter sei eine allfällige Neuzuteilung zu den Spitalregionen frühestens ab rechtskräftigem Entscheid in der vorliegenden Angelegenheit zuzulassen. Am 8. Juli 2010 stellten sie zudem ein Gesuch um Erteilung der aufschiebenden Wirkung. Mit Verfügung des Präsidenten der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung des Bundesgerichts vom 13. September 2010 wurde der Beschwerde in dem Sinne aufschiebende Wirkung zuerkannt, als die beschwerdeführenden Gemeinden nicht verpflichtet sind, ihre Beiträge an die Spitalfinanzierung schon vor Abschluss des vorliegenden Verfahrens nach Massgabe der angefochtenen Neuzuteilung an Spitalregionen zu erbringen.
Das Verwaltungsgericht, die Staatskanzlei des Kantons Zürich (im Auftrag des Regierungsrates), die Gesundheitsdirektion des Kantons Zürich und die Stadt Zürich beantragen Abweisung der Beschwerde. Mit Replik vom 15. November 2010 halten die Beschwerdeführer an den gestellten Begehren fest. Die Gesundheitsdirektion des Kantons Zürich und die Stadt Zürich halten duplikweise am Antrag auf Beschwerdeabweisung fest, wozu sich die Beschwerdeführer am 8. Februar 2011 wiederum äussern.
Erwägungen:
1. 1.1 Gegen den kantonal letztinstanzlichen Entscheid des Verwaltungsgerichts ist die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten zulässig (Art. 82 lit. a und Art. 86 Abs. 1 lit. d BGG), da keine Ausnahme nach Art. 83 BGG vorliegt; namentlich geht es nicht um Spitalplanungsentscheide nach Art. 39 KVG, wogegen die Beschwerde an das Bundesverwaltungsgericht zu erheben wäre (Art. 53 und Art. 90a Abs. 2 KVG i.V.m. Art. 33 lit. i VGG bzw. Art. 34 VGG [in der bis Ende 2008 gültig gewesenen Fassung]), welches letztinstanzlich entscheiden würde (Art. 83 lit. r BGG; vgl. BGE 134 V 45 E. 1.3 S. 47). Vorliegend geht es um die rein kantonalrechtliche Zuteilung von Gemeinden zu Spitalregionen (vgl. auch Urteil 2P.450/1996 vom 3. Oktober 1997 E. 1a, in: ZBl 100/1999 S. 273), auch wenn diese einen gewissen inhaltlichen Zusammenhang mit der durch das KVG vorgeschriebenen Spitalplanung aufweisen mag.
1.2 Die Beschwerdeführer 2-5 werden durch den angefochtenen Entscheid in neue Spitalregionen zugeteilt, was für sie Mehrkosten zur Folge hat. Sie sind dadurch in qualifizierter Weise in schutzwürdigen eigenen hoheitlichen Interessen berührt und aufgrund von Art. 89 Abs. 1 BGG zur Beschwerde legitimiert (vgl. BGE 136 V 346 E. 3.3-3.6 S. 349 ff.; 135 I 43 E. 1.3 S. 47; je mit Hinweisen). Sie berufen sich zudem auf ihre Autonomie, wozu sie ebenfalls legitimiert sind (Art. 89 Abs. 2 lit. c BGG); ob eine Autonomie besteht und diese durch den angefochtenen Entscheid verletzt wird, ist nicht eine Frage des Eintretens, sondern der materiellen Beurteilung (BGE 1C_424/2009 E. 1.1.3; 135 I 43 E. 1.2 S. 45; je mit Hinweisen).
1.3 Der Beschwerdeführer 1 ist ein Gemeindeverband nach kantonalem öffentlichem Recht, dem unter anderem die Beschwerdeführer 3-5 angehören. Auch Gemeindeverbände können nach Art. 89 Abs. 1 BGG unter analogen Voraussetzungen wie Gemeinden zur Beschwerde legitimiert sein (BGE 134 I 204 E. 2.3 S. 207 f.; Urteile 1C_33/2007 vom 21. April 2008 E. 1.3, in: ZBl 110/2009 S. 214; 1C_14/2007 vom 9. Oktober 2007 E. 2.2, in: ZBl 109/2008 S. 434). Der Beschwerdeführer 1 begründet seine Legitimation damit, dass er die Interessen seiner Mitglieder vertritt und damit in analoger Weise, wie die Rechtsprechung die sog. "egoistische Verbandsbeschwerde" privatrechtlicher Verbände anerkennt (BGE 136 II 539 E. 1.1 S. 542; 130 II 514 E. 2.3.3 S. 519). Zudem kann sich auch ein Gemeindeverband auf die verfassungsmässigen Garantien gemäss Art. 89 Abs. 2 lit. c BGG berufen (BGE 134 I 204 E. 2.2 S. 206; vgl. auch zur Legitimation zürcherischer Spitalverbände zur Autonomiebeschwerde Urteil 2P.450/1996 vom 3. Oktober 1997 E. 1b-d, in: ZBl 100/1999 S. 273).
2. 2.1 Der angefochtene Entscheid stützt sich auf kantonales öffentliches Recht. Vor Bundesgericht kann die Verletzung kantonaler verfassungsmässiger Rechte (namentlich der Gemeindeautonomie, vgl. Art. 189 Abs. 1 lit. e BV) und kantonaler Bestimmungen über die politische Stimmberechtigung gerügt werden (Art. 95 lit. c und d BGG), die Verletzung übrigen kantonalen Rechts jedoch nur insoweit, als sie zugleich eine Verletzung von Bundesrecht (mit Einschluss der Verletzung der Bundesverfassung), von Völkerrecht oder interkantonalem Recht darstellt (Art. 95 lit. a, b und e BGG). Dabei prüft das Bundesgericht die Verletzung von Grundrechten und von kantonalem und interkantonalem Recht nur insofern, als eine solche Rüge in der Beschwerde vorgebracht und begründet worden ist (Art. 106 Abs. 2 BGG).
2.2 Letztgenannte Anforderung gilt insbesondere auch für die Rüge, das kantonale Recht sei willkürlich angewendet worden. Wer das Willkürverbot anruft, muss dartun, dass und inwiefern der angefochtene Entscheid offensichtlich unhaltbar ist, mit der tatsächlichen Situation in klarem Widerspruch steht, eine Norm oder einen unumstrittenen Rechtsgrundsatz krass verletzt oder in stossender Weise dem Gerechtigkeitsgedanken zuwiderläuft (BGE 135 IV 43 E. 4.2 S. 48; 133 III 393 E. 6 S. 397). Es genügt nicht, bloss die eigene Auffassung darzulegen und zu behaupten, die entgegengesetzte Auffassung sei willkürlich, ohne darzulegen, worin die offensichtliche Unhaltbarkeit der angefochtenen Entscheidung liegen soll (BGE 133 II 396 E. 3.2 S. 400). Willkür liegt sodann nur vor, wenn nicht bloss die Begründung eines Entscheids, sondern auch das Ergebnis unhaltbar ist; dass eine andere Lösung ebenfalls als vertretbar oder gar zutreffender erscheint, genügt nicht (BGE 134 II 124 E. 4.1 S. 133 mit Hinweisen).
3. 3.1 Bisher waren die Beschwerdeführerin 2 der Spitalregion Bülach und die Beschwerdeführer 3-5 der Spitalregion Limmattal zugewiesen. Mit dem angefochtenen Entscheid werden rückwirkend auf den 1. Januar 2008 die Beschwerdeführer 2, 3 und 5 zu 3/10, die Beschwerdeführerin 4 zu 4/10 der Spitalregion Zürich zugewiesen; für die verbleibenden 7/10 bzw. 6/10 bleiben die bisherigen Zuweisungen zu den Regionen Bülach bzw. Limmattal bestehen. Die Gesundheitsdirektion stützte sich für diese Neuzuteilungen auf § 27 Abs. 2 der vom Kantonsrat genehmigten Verordnung über die Staatsbeiträge an die Krankenpflege vom 28. Februar 1968 (LS 813.21; im Folgenden: VSK). Danach bestimmt die Gesundheitsdirektion nach Anhörung der Aufsichtsorgane der einzelnen Spitäler die Einzugsbereiche nach der Lage der Gemeinden und der Herkunft der Patienten in dem betreffenden Spital. Diese Einzugsbereiche sind einerseits massgebend für die Höhe der kantonalen Kostenanteile an die kommunalen und regionalen Spitäler (§§ 27 Abs. 1 und 29 VSK), andererseits leistet jede Gemeinde, die zum Einzugsgebiet eines kommunalen oder regionalen Spitals gehört, einen angemessenen Anteil an die nach Abzug des Staatsbeitrags verbleibenden Kosten dieses Spitals (§ 32 VSK).
3.2 Die Gesundheitsdirektion erachtete einen Patientenstromanteil einer Gemeinde zu einem Spital von mehr als 20 % als wesentlich. Soweit dies bei einer Gemeinde für mehrere Spitalregionen zutraf, wurden die in die betroffenen Spitalregionen fliessenden Patientenstromanteile von über 20 % verhältnismässig gewichtet und die Gemeinden jeweils zu einem Zehntel oder einem Mehrfachen davon den Einzugsgebieten zugeteilt. Um Enklaven zu verhindern, sollten ausnahmsweise Gemeinden trotz eines Patientenstromanteils von über 20 % nicht zur Finanzierung eines entfernt liegenden Spitals verpflichtet werden. Zudem wurde für die Zuteilung auch der relative Anteil der Patienten aus einer Gemeinde an den in einem Spital geleisteten Pflegetagen berücksichtigt: Soweit ein Patientenstrom aus einer Gemeinde für ein Spital mindestens 5 % der von diesem Spital geleisteten Pflegetage darstellte, sollte die Herkunftsgemeinde auch dieser Spitalregion zugeteilt werden. Unter Berücksichtigung der erhobenen Patientenströme und der geographischen Lage der Gemeinden teilte die Gesundheitsdirektion sodann ab gewichteten Patientenstromanteilen von mehr als 20 % in Schritten von 10 % die betroffenen Gemeinden mehreren Spitalregionen zu. Sie stützte sich dabei auf eine Evaluation der Patientenströme nach Pflegetagen aus den Jahren 2002-2006.
3.3 Das Verwaltungsgericht erwog, diese Erhebung weise eine Veränderung der Patientenströme gegenüber den ursprünglichen Annahmen nach und zeige jedenfalls klar, dass die Patientenströme teilweise erheblich von den Finanzierungsströmen in die entsprechenden Spitalregionen abwichen. Diese Divergenz widerspreche grundsätzlich dem gesetzlichen Anliegen nach einer angemessenen Beteiligung der Gemeinden an der ihnen obliegenden Krankenversorgung. Namentlich habe die Stadt Zürich bisher zu einem erheblichen Teil Kosten übernommen, die Einwohnern aus anderen, nicht der gleichen Spitalregion zugehörigen Gemeinden zugute kamen. § 27 Abs. 2 VSK äussere sich nicht zum relativen Gewicht der beiden Kriterien Lage der Gemeinden und Herkunft der Patienten, so dass diese Festlegung dem Ermessen der rechtsanwendenden Behörden obliege. Die angewandte Methode für die Neuzuteilung sei nicht zu beanstanden. § 27 VSK schliesse auch nicht aus, dass einzelne Gemeinden mehreren Spitalregionen zugeteilt würden. Die Beschwerdeführer 2-5 wiesen Patientenstromanteile von 23, 24, 27 bzw. 33 % in die Region Zürich auf und seien daher im Ausmass von 3/10 bzw. 4/10 dieser Region zuzuweisen. Auch die rückwirkende Neuzuweisung per 1. Januar 2008 sei nicht zu beanstanden; die dadurch erforderlich werdenden Anpassungen der Kostenbeteiligungen seien gemäss den Statuten der Spitalzweckverbände, allenfalls auf dem Verhandlungsweg oder im verwaltungsgerichtlichen Verfahren zu klären.
4. Die Beschwerdeführer rügen eine Verletzung der Gemeindeautonomie sowie von Art. 93 KV/ZH (SR 131.211), wonach Zweckverbände von Gemeinden demokratisch zu organisieren sind.
4.1 Die Bundesverfassung gewährleistet die Gemeindeautonomie nach Massgabe des kantonalen Rechts (Art. 50 Abs. 1 BV). Nach der Rechtsprechung sind Gemeinden in einem Sachbereich autonom, wenn das kantonale Recht diesen nicht abschliessend ordnet, sondern ihn ganz oder teilweise der Gemeinde zur Regelung überlässt und ihr dabei eine relativ erhebliche Entscheidungsfreiheit einräumt. Der geschützte Autonomiebereich kann sich auf die Befugnis zum Erlass oder Vollzug eigener kommunaler Vorschriften beziehen oder einen entsprechenden Spielraum bei der Anwendung kantonalen oder eidgenössischen Rechts betreffen. Der Schutz der Gemeindeautonomie setzt eine solche nicht in einem ganzen Aufgabengebiet, sondern lediglich im streitigen Bereich voraus. Im Einzelnen ergibt sich der Umfang der kommunalen Autonomie aus dem für den entsprechenden Bereich anwendbaren kantonalen Verfassungs- und Gesetzesrecht (BGE 1C_66/2010 vom 6. September 2010 E. 3.2.1 mit Hinweisen). Dabei überprüft das Bundesgericht die Auslegung der kantonalen Verfassung frei, diejenige des Gesetzes- und Verordnungsrechts aber auch im Rahmen von Autonomiebeschwerden nur auf Willkür hin. Das Bundesgericht auferlegt sich dabei Zurückhaltung, soweit die Beurteilung der Streitsache von einer Würdigung der örtlichen Verhältnisse abhängt, welche die kantonalen Behörden besser überblicken (BGE 136 I 265 E. 2.3 S. 270 mit Hinweisen).
4.2 Nach § 39 des per 30. Juni 2008 aufgehobenen Gesetzes über das Gesundheitswesen vom 4. November 1962 (aGesG/ZH) - welcher gemäss § 64 des (neuen) Gesundheitsgesetzes vom 2. April 2007 (GesG/ZH; LS 810.1) weiter gilt - errichtet und betreibt der Kanton Spitäler, deren Einzugsgebiet sich über den ganzen Kanton oder grosse Teile davon erstreckt (überregionale Spitäler; Abs. 1). Die Errichtung und der Betrieb anderer Spitäler ist Sache der Gemeinde (Abs. 2). Der Regierungsrat kann für die Umsetzung der bedarfsgerechten Planung der Spitalversorgung nach Massgabe der Bestimmungen über die Krankenversicherung einzelne Gemeinden zur Zusammenarbeit verpflichten (Abs. 4). Nach dem ebenfalls weitergeltenden § 40 aGesG/ZH leistet der Kanton Kostenanteile an die Investitionen und den Betrieb der Spitäler, was in der VSK näher ausgeführt wird.
4.3 Die Zuweisung der Gemeinden zu den Spitalregionen ist einerseits massgeblich für die Abstufung der kantonalen Kostenanteile für die kommunalen und regionalen Spitäler (§ 27 und 29 VSK). Die Zusprechung kantonaler Subventionen an die Gemeinden kann nur durch den Kanton geregelt werden, nicht durch die Gemeinden selber. Insoweit können diese keinen eigenen Entscheidungsspielraum haben und ihre Autonomie kann nicht verletzt sein (BGE 119 Ia 214 E. 3b S. 219; 113 Ia 341 E. 2a S. 345; Urteil 2P.450/1996 vom 3. Oktober 1997 E. 2b, in: ZBl 100/1999 S. 273).
4.4 Andererseits hat die Zuweisung einer Gemeinde zu einem bestimmten Spitaleinzugsbereich zur Folge, dass die Gemeinde an die nach Abzug des Staatsbeitrags verbleibenden Kosten einen angemessenen Anteil leisten muss (§ 32 Abs. 1 VSK). Insoweit ist die Gemeinde in ihren eigenen finanziellen Mitteln betroffen. Nach § 39 Abs. 2 aGesG/ZH ist die Errichtung der Spitäler grundsätzlich Sache der Gemeinden. Insoweit kommt diesen Autonomie zu (BGE 113 Ia 341 E. 2a S. 345), doch hat die vom Kanton angeordnete Verpflichtung zur Zusammenarbeit in § 39 Abs. 4 aGesG/ZH sowie § 27 i.V.m. § 32 VSK eine gesetzliche Grundlage. Die Rüge der Verletzung der Gemeindeautonomie deckt sich insoweit mit der Rüge der willkürfreien (vgl. E. 4.1 hiervor) Anwendung dieser gesetzlichen Bestimmungen (vgl. dazu E. 5 hiernach). Sodann hat die Zuteilung einer Gemeinde zum Einzugsbereich eines Spitals nicht direkt eine Kostenpflicht in bestimmter Höhe zur Folge. § 32 Abs. 1 VSK legt nicht fest, wie hoch der "angemessene Anteil" an den Kosten ist. Abs. 2 verweist für den Fall von Streitigkeiten auf das Verfahren gemäss § 7 des Gesetzes über das Gemeindewesen vom 6. Juni 1926 (GG/ZH; LS 131.1), wo sich eine klare gesetzliche Grundlage dafür findet, dass Zweckverbände auch gegen den Willen einzelner Gemeinden geschaffen werden können. Grundsätzlich bleibt es aber Sache der einzelnen Spitalverbände, die Kostenbeteiligung zwischen ihren Mitgliedsgemeinden zu regeln, weshalb auch keine Verletzung von § 93 KV/ZH ersichtlich ist, soweit diese Bestimmung überhaupt als kantonales verfassungsmässiges Recht im Sinne von Art. 95 lit. c BGG betrachtet werden kann.
5. Die Beschwerdeführer erachten den vorinstanzlichen Entscheid in verschiedener Hinsicht als willkürlich.
5.1 Sie machen zunächst geltend, die VSK lasse grundsätzlich nicht zu, dass Gemeinden mehreren Spitalregionen zugeteilt würden. Sie legen aber nicht dar, dass und inwiefern die gegenteilige Auffassung des Verwaltungsgerichts willkürlich oder sonst wie bundesrechtswidrig sein soll (vgl. E. 2.2 hiervor). Solches ergibt sich auch nicht aus dem Umstand, dass mit der ab 1. Januar 2012 wirksam werdenden neuen Spitalfinanzierung (vgl. Art. 49a KVG in der Fassung vom 21. Dezember 2007 sowie Abs. 5 der entsprechenden Übergangsbestimmungen [AS 2008 2049]) eine erneute Änderung erforderlich sein wird. Ist die vorinstanzliche Rechtsanwendung verfassungsrechtlich haltbar, so ist auch der Vorwurf unbegründet, die Vorinstanz habe gegen die Gewaltenteilung verstossen, indem sie neues Recht geschaffen habe.
5.2 Es kann auch nicht als willkürlich betrachtet werden, wenn die Vorinstanzen die Zuteilung massgeblich auf die Patientenströme abgestützt und die geographische Lage der Gemeinden nur als Korrekturfaktor benützt haben. Aus § 27 Abs. 2 VSK ergibt sich nicht, dass die beiden Kriterien gleichwertig gewichtet werden müssten. Auch in der Sache ist es nicht unhaltbar, wenn für eine Zuteilung, welche hauptsächlich finanzielle Auswirkungen hat, in erster Linie auf die Patientenströme abgestellt wird, da diese die Kosten generieren.
5.3 Ebenso wenig wird die Neuzuteilung dadurch willkürlich, dass die ursprüngliche Zuteilung offenbar nicht auf systematisch erfassten Patientenströmen beruhte; wenn verbesserte Daten zur Verfügung stehen, ist es nicht unhaltbar, diese zu berücksichtigen und eine frühere Zuteilung, die den tatsächlichen Verhältnissen nicht oder nicht mehr entspricht, abzuändern, unabhängig davon, ob bzw. in welchem Ausmass früher die Patientenströme anders waren oder nur die erfassten Daten verbessert sind.
5.4 Die von den Vorinstanzen angewandte Methode widerspricht auch nicht in willkürlicher Weise der Regelung von § 27 Abs. 2 VSK, wonach die Einzugsbereiche der betreffenden Spitäler festzulegen sind: Ob das Einzugsgebiet der Spitäler festgelegt oder die Gemeinden den Einzugsgebieten zugewiesen werden, sind nur zwei unterschiedliche Betrachtungen für ein und denselben Vorgang. Sachlich haltbar und mit dem Sinn von § 27 Abs. 2 VSK vereinbar ist es auch, auf die Pflegetage abzustellen, da diese - und nicht die blosse Zahl der Patienten - für die Höhe der Kosten massgebend sind. Dass nicht die genauen Kosten pro Patient erfasst werden, lässt sich mit den Bedürfnissen der Praktikabilität ohne Weiteres begründen. Im Übrigen argumentieren die Beschwerdeführer widersprüchlich, wenn sie einerseits nur auf die Herkunft der Patienten, andererseits aber auf zusätzliche Parameter (wie Schweregrad der Behandlung und Höhe der Fallkosten in den einzelnen Spitälern) abstellen wollen.
5.4 Die von den Vorinstanzen angewandte Methode widerspricht auch nicht in willkürlicher Weise der Regelung von § 27 Abs. 2 VSK, wonach die Einzugsbereiche der betreffenden Spitäler festzulegen sind: Ob das Einzugsgebiet der Spitäler festgelegt oder die Gemeinden den Einzugsgebieten zugewiesen werden, sind nur zwei unterschiedliche Betrachtungen für ein und denselben Vorgang. Sachlich haltbar und mit dem Sinn von § 27 Abs. 2 VSK vereinbar ist es auch, auf die Pflegetage abzustellen, da diese - und nicht die blosse Zahl der Patienten - für die Höhe der Kosten massgebend sind. Dass nicht die genauen Kosten pro Patient erfasst werden, lässt sich mit den Bedürfnissen der Praktikabilität ohne Weiteres begründen. Im Übrigen argumentieren die Beschwerdeführer widersprüchlich, wenn sie einerseits nur auf die Herkunft der Patienten, andererseits aber auf zusätzliche Parameter (wie Schweregrad der Behandlung und Höhe der Fallkosten in den einzelnen Spitälern) abstellen wollen.
5.5 5.5.1 Als willkürlich erachten die Beschwerdeführer schliesslich die Festlegung eines Schwellenwerts von 20 % des Patientenstroms der betreffenden Gemeinde. Anhand eines Rechenbeispiels legen sie dar, dass dadurch die Stadt Zürich nicht (teilweise) einer anderen Spitalregion zugeteilt werde, selbst wenn eine absolut grosse Zahl von Patienten ein Spital in einer anderen Region aufsuche; umgekehrt führe bei einer kleineren Gemeinde schon eine absolut kleine Zahl von Patienten, die ein anderes Spital aufsuche, zu einer teilweisen Umteilung. Dies führe zu stossenden Ergebnissen: So würden jährlich 750 Patienten aus der Stadt Zürich das Spital Limmattal aufsuchen, was aber unberücksichtigt bleibe und damit auch keine Zahlungen der Stadt Zürich an das Spital Limmattal zur Folge habe; umgekehrt würden die bloss 480 Patienten, welche von den Beschwerdeführer 3-5 ins Spital Zürich gingen, einen Finanzstrom von rund 1,2 Mio. Franken in Richtung Stadt Zürich auslösen; es hätten somit einseitig finanzielle Interessen der Stadt Zürich zur Festlegung der Schwellenwerte gedient. Die Beschwerdeführer legen unter Hinweis auf die Vorgeschichte der Verfügung der Gesundheitsdirektion dar, dass ursprünglich vorgesehen gewesen sei, auch die Stadt Zürich teilweise der Spitalregion Limmattal zuzuweisen; aus rein politischen Gründen sei aber die Gesundheitsdirektion auf Druck der Stadt Zürich schliesslich davon abgewichen.
5.5.2 Die Vorinstanz erwog, der Schwellenwert von 20 % sei so angesetzt, dass praktisch keine Gemeinde zu mehr als drei Spitalregionen zugeteilt werde. Mit der alternativen Regel, wonach auch bei tieferen Patientenstromanteilen ein Pflegeanteil von 5 % in einem bestimmten Spital ebenfalls als wesentlich gelte, würden auch die unterschiedlichen Grössen der Gemeinden berücksichtigt. Diese Vorgaben ermöglichten eine verfeinerte verursachergerechte Spitalzuteilung und andererseits eine Beschränkung der maximal zulässigen Zuteilungen, was den Verwaltungsaufwand minimiere. In Bezug auf die Patientenströme aus der Stadt Zürich ins Spital Limmattal erwog sie, diese machten zwar 5,4 % der gesamten im Spital Limmattal erbrachten Pflegetage aus; die Gesundheitsdirektion habe aber auf eine teilweise Zuteilung der Stadt Zürich zur Region Limmattal verzichtet, weil sie die Zahl der maximal möglichen Zuteilungen zur Minimierung des Verwaltungsaufwands auf drei Spitalregionen beschränkte. Diese Begrenzung auf drei Regionen komme einzig zu Gunsten der Stadt Zürich zum Tragen; das sei in der Tat nicht ganz unproblematisch, erscheine aber nicht als rechtsungleich, denn es würde auch im Rahmen des behördlichen Ermessens liegen, die Schwelle beim relativen Zuwanderungsstrom höher als 5 % anzusetzen, wodurch der Patientenstrom von Zürich ins Spital Limmattal ebenfalls unberücksichtigt bliebe.
5.5.3 Aus den massgebenden gesetzlichen Grundlagen ergibt sich weder der Schwellenwert von 20 % (der Patientenströme von einer Gemeinde in eine bestimmte Spitalregion) noch der alternative von 5 % (von Patientenpflegetagen eines Spitals aus einer bestimmten Gemeinde) noch eine Begrenzung der möglichen Zuteilungen einer Gemeinde auf maximal drei Spitalregionen. Alle diese Parameter beruhen auf einer Ermessensbetätigung der Behörden. Es kann daher nicht gesagt werden, dass der angefochtene Entscheid eine kantonale Norm krass verletzt. Zur Diskussion steht nur, ob er in stossender Weise dem Gerechtigkeitsgedanken zuwiderläuft.
5.5.4 Es liegt in der Logik des vom Kanton gewählten Systems, dass nicht alle Patientenströme kostenmässig berücksichtigt werden, sondern nur diejenigen, welche eine gewisse prozentuale Bedeutung überschreiten. Dieses System kann nicht per se als stossend betrachtet werden, auch wenn es dazu führt, dass nicht jede Gemeinde genau entsprechend ihren Patientenzahlen Kosten trägt. Eine gewisse Pauschalierung und Schematisierung ist bei Finanzausgleichssystemen praktisch unvermeidlich und verfassungsrechtlich zulässig (vgl. Urteil 2C_366/2009 vom 3. März 2010 E. 7.2). Wenn Patienten aus der Stadt Zürich Spitäler in anderen Regionen aufsuchen, ohne dass die Stadt sich daran beteiligen muss, so suchen umgekehrt wahrscheinlich auch Patienten aus anderen Gemeinden, die nicht zur Spitalregion Zürich gehören, die städtischen Spitäler auf, ohne dass die Stadt dafür eine Kostenbeteiligung erhält. Ebenso suchen möglicherweise Patienten aus den Gemeinden der Beschwerdeführer 2-5 Spitäler in anderen Regionen auf, an denen sich die Beschwerdeführer nicht beteiligen. Daraus entstehende Kostendisparitäten sind jedenfalls solange nicht verfassungswidrig, als sie ein bestimmtes Ausmass nicht überschreiten. Der von den Beschwerdeführern angestellte Vergleich berücksichtigt diese wechselseitigen Austausche nicht. Zudem stellt er einzig auf die Zahl der Patienten ab, nicht auf das massgebende Kriterium der Pflegetage (vgl. E. 5.4 hiervor). Schliesslich hat die Neuzuteilung nicht direkt Kostenströme in bestimmter Höhe zur Folge. Die von den Beschwerdeführern erwähnten Finanzströme von Fr. 1,2 Mio. Richtung Stadt beruhen nach ihren eigenen Angaben auf ersten Schätzungen und sind offenbar bisher nicht so festgelegt worden. Die endgültigen "angemessenen Anteile" gemäss § 32 Abs. 1 VSK werden in Verhandlungen zwischen den beteiligten Gemeinden bzw. Verbänden, im Streitfall allenfalls durch das Verwaltungsgericht, festzulegen sein. Dabei werden allfällige übermässige Disparitäten in den effektiven Patientenströmen in gerechter Weise berücksichtigt werden können. Die blosse teilweise Zuteilung der Beschwerdeführer zur Spitalregion Zürich kann noch nicht als stossender Widerspruch zum Gerechtigkeitsgedanken bezeichnet werden.
5.6 Die Beschwerdeführer kritisieren schliesslich, die Vorinstanz habe nicht berücksichtigt, dass ein überdurchschnittlich grosser Anteil der Stadtzürcher Bevölkerung auch die Grundversorgung in kantonal finanzierten Spitälern beziehe, wodurch die Stadt Zürich erhebliche eigene finanzielle Aufwendungen für städtische Spitäler einspare. Bei der Zuteilung der Gemeinden zu den Spitalregionen geht es indessen nur um die Finanzierung der kommunalen und regionalen Spitäler, nicht der kantonalen. Ob und in welchem Umfang allenfalls die Stadt Zürich an die kantonalen Spitäler finanziell beitragen müsste, wenn ihre Einwohner die Grundversorgung in kantonalen Spitälern beanspruchen, gehört nicht zum Streitgegenstand der vorliegenden Beschwerde und betrifft die Beschwerdeführer nicht.
6. Die Beschwerdeführer rügen weiter eine Verletzung des Gebots der Rechtsgleichheit, indem eine Neuzuteilung nur in Bezug auf die Agglomerationsgemeinden rund um die Stadt Zürich und auf deren Gesuch hin vorgenommen worden sei; eine Neufestsetzung der Spitalregionen aufgrund einer neuen Methodik und einer veränderten Gewichtung der Zuteilungskriterien hätte nur für den gesamten Kanton erfolgen dürfen.
6.1 Das Rechtsgleichheitsgebot (Art. 8 Abs. 1 BV) verlangt, dass Gleiches nach Massgabe seiner Gleichheit gleich und Ungleiches nach Massgabe seiner Ungleichheit ungleich behandelt wird; es ist verletzt, wenn rechtliche Unterscheidungen getroffen werden, für die ein vernünftiger Grund in den zu regelnden Verhältnissen nicht ersichtlich ist, oder Unterscheidungen unterlassen werden, die sich aufgrund der Verhältnisse aufdrängen (BGE 136 II 120 E. 3.3.2 S. 127 mit Hinweisen).
6.2 Die Vorinstanzen haben auf eine Neuordnung des gesamten Kantonsgebiets verzichtet, weil die vom Gesuch der Stadt Zürich nicht betroffenen Gemeinden keinen Anpassungsbedarf geäussert hätten. Diese Begründung ist verfassungsrechtlich haltbar, namentlich im Hinblick auf die Gemeindeautonomie (vgl. E. 4.4 hiervor): Primär ist es Sache der Gemeinden, Spitäler zu errichten und zu diesem Behuf Zweckverbände zu bilden. Können sie sich einigen, dürfen die kantonalen Behörden darauf Rücksicht nehmen und auf eine Neuzuteilung verzichten, auch wenn eine solche aufgrund neuer Erkenntnisse denkbar wäre. Bestehen hingegen Meinungsunterschiede, wie dies zwischen den Beschwerdeführern einerseits und der Stadt Zürich andererseits der Fall ist, müssen die kantonalen Behörden eine Regelung treffen.
7. Schliesslich rügen die Beschwerdeführer eine Verletzung des Vertrauensgrundsatzes: Die Neuzuteilung sei eine Änderung einer Dauerverfügung, was eine Änderung der massgebenden Sachumstände oder Rechtsgrundlagen voraussetze. Die Sachumstände hätten sich jedoch nicht geändert, da sich die Patientenströme seit der früheren Zuteilung nicht wesentlich geändert hätten. Zudem seien die vermeintlichen Veränderungen auch nicht dauerhaft, da das Spital Limmattal saniert werde, was wiederum die künftigen Patientenströme beeinflussen werde. Jedenfalls spreche die Interessenabwägung gegen eine Änderung. Die Beschwerdeführer 2-5 hätten erhebliche Investitionen für die Spitäler Limmattal bzw. Bülach beschlossen bzw. getätigt. Diese Investitionen könnten nicht mehr rückgängig gemacht werden.
7.1 Den Beschwerdeführern ist insoweit zuzustimmen, dass sich die Neuzuteilung rechtlich nicht zwingend aufgedrängt hat: Die massgebenden gesetzlichen Grundlagen geben den kantonalen Behörden einen erheblichen Ermessensspielraum, der wohl auch im Sinne einer Beibehaltung der bisherigen Zuteilungen hätte genutzt werden können. Insoweit ist der Hinweis der Vorinstanz auf die Kriterien für die Rücknahme bzw. Anpassung von Verfügungen wegen Fehlerhaftigkeit bzw. auf das Interesse an der richtigen Durchsetzung des objektiven Rechts missverständlich. Zutreffend ist auch, dass eine wesentliche Änderung der Patientenströme nicht feststeht. Die Vorinstanz ist davon ausgegangen, dass vor dem Jahre 2002 keine systematische Erhebung der Patientenströme erfolgt war; eine Veränderung der effektiven Ströme ist somit nicht ausgewiesen. Doch ist auch eine Praxisänderung, die nicht zwingend gesetzlich verlangt ist, sich aber aus sachlich haltbaren Gründen infolge besserer Erkenntnis als zweckmässig erweist, zulässig, wenn ihr nicht Gründe des Vertrauensschutzes entgegenstehen (BGE 132 II 153 E. 5.1 S. 159; 125 II 152 E. 4c/aa S. 163; Urteil 2C_796/2008 vom 12. März 2009 E. 3.5, in: RtiD 2009 II pag. 203).
7.2 Eine Dauerverfügung, die wie beispielsweise eine Betriebs- oder Niederlassungsbewilligung dem Adressaten eine bestimmte Berechtigung verschafft, ist regelmässig mit dem Vertrauen auf eine fortdauernde Geltung verbunden und kann unter bestimmten Voraussetzungen eine Vertrauensgrundlage darstellen (Urteil 1C_43/2007 vom 9. April 2007 E. 5.3, nicht publ. in: BGE 134 II 142). Die Zuteilung von Gemeinden an eine Spitalregion ist jedoch nicht einer solchen Dauerverfügung gleichzusetzen. Soweit sie als Instrument für die Berechnung der kantonalen Subventionen dient, darf sie legitimerweise modifiziert werden. Der blosse Umstand, dass einmal Subventionen in bestimmter Höhe bezahlt worden sind, begründet noch kein schutzwürdiges Vertrauen darauf, dass sie weiterhin in dieser Höhe erfolgen (Urteile 2C_762/2008 vom 8. Mai 2009 E. 2.3; 2P.56/1999 vom 21. März 2000 E. 4c, in: Pra 2000 Nr. 128). Andererseits enthält die Zuteilung zu den Spitalregionen gewisse spitalplanerische Elemente. Insoweit ist sie eher mit einer Nutzungsplanung vergleichbar, wo eine Planänderung nicht nur bei einer Änderung der sachverhaltlichen Grundlagen, sondern unter Vorbehalt des Vertrauensschutzes in besonderen Konstellationen (BGE 132 II 218 E. 6 S. 228 ff.) auch bei einer sachlich begründeten Änderung der Planungsabsichten zulässig ist (BGE 119 Ib 124 E. 4c/aa S. 136 f.; 109 Ia 113 E. 3; Urteile 1C_285/2007 vom 22. Mai 2008 E. 7.1 und 7.4, in: ZBl 110/2009 S. 326; 1P.297/2002 vom 26. November 2002 E. 3.1). Die bisherige Zuteilung kann somit für sich allein nicht eine Vertrauensgrundlage dafür schaffen, dass die Zuteilung weiterhin unverändert bleiben wird.
7.3 Die Vorinstanz hat nicht verkannt, dass die Beschwerdeführer 2-5 im Rahmen ihrer bisherigen Zweckverbände auch grössere Investitionen getätigt haben, die teilweise nur auf längere Sicht wieder aufgelöst und nur mit erheblichem Aufwand rückwirkend ausgeglichen werden können. Sie durfte jedoch den Interessen der Beschwerdeführer das gleich stark zu gewichtende finanzielle Interesse vorab der Stadt Zürich gegenüberstellen, die bisher zu einem massgebenden Teil Kosten übernommen hat, die Einwohnern aus anderen Gemeinden zugute kamen. Die Vorinstanz hat sodann unter Hinweis auf die Ausführungen des Regierungsrates erwogen, die durch die Neuzuteilung auftretenden Probleme könnten innerhalb der Spitalträgerschaften gelöst werden. Die Beschwerdeführer legen nicht dar, dass und inwiefern eine solche Lösung nicht möglich sein sollte. Das Argument, dass dies mit Aufwand verbunden sei, erscheint zwar plausibel, führt aber nicht dazu, dass ein verfassungsmässiger Anspruch darauf besteht, solchen Lösungsaufwand vermeiden zu können. Selbst wenn hier eine Vertrauensgrundlage angenommen würde, wäre somit nicht nachgewiesen, dass die Beschwerdeführer gestützt darauf eine nicht wieder rückgängig zu machende Disposition getroffen haben, was eine weitere Voraussetzung für die Anrufung des Vertrauensschutzes wäre.
8. Im Subeventualstandpunkt beanstanden die Beschwerdeführer die rückwirkende Inkraftsetzung der Neuzuteilung per 1. Januar 2008. Dabei geht es nicht um eine rückwirkend angewendete neue Rechtsregel, so dass die rechtsprechungsgemässen Schranken der Rückwirkung nicht "tel quel" anwendbar sind. Zudem erging die Verfügung am 23. April 2008 und somit im gleichen Beitragsjahr, für welches sie erstmals gilt. Ins Gewicht fällt zudem, dass den Beschwerdeführern bereits seit 2005 das laufende Verfahren bekannt war und sie somit mit einer Änderung rechnen mussten. Diese ist somit nicht überraschend angeordnet worden und die finanzielle Abwicklung erscheint möglich. Die Beschwerdeführer dringen damit auch mit ihrem Subeventualantrag nicht durch.
9. Die Beschwerde erweist sich damit als unbegründet und ist abzuweisen. Bei diesem Ausgang des Verfahrens tragen die Beschwerdeführer, die in ihrem Vermögensinteresse handeln, die Kosten des Verfahrens zu gleichen Teilen und unter solidarischer Haftung (Art. 66 Abs. 1, 4 und 5 BGG). Eine Parteientschädigung ist nicht geschuldet (Art. 68 Abs. 3 BGG).
Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen.
2. Die Gerichtskosten von Fr. 5'000.-- werden den Beschwerdeführern unter solidarischer Haftung auferlegt.
3. Dieses Urteil wird den Beschwerdeführern, der Stadt Zürich, der Gesundheitsdirektion, dem Regierungsrat sowie dem Verwaltungsgericht des Kantons Zürich schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 23. März 2011
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Zünd Winiger