Faits:
A. C._ a présenté une demande de prestations de l'assurance-invalidité le 16 mars 2007, invoquant souffrir d'un syndrome des jambes sans repos et de dépression chronique. L'Office cantonal genevois de l'assurance-invalidité (ci-après: l'office AI) a recueilli l'avis des médecins traitants, puis soumis l'assurée à deux reprises à un examen auprès du Service médical régional AI (SMR). Dans leurs rapports successifs (des 28 janvier et 21 avril 2008), les médecins du SMR ont nié l'existence d'une atteinte à la santé invalidante et conclu à une capacité entière de travail dans toute activité sur le plan psychiatrique. Par décision du 9 mai 2008, l'office AI a rejeté la demande de l'assurée.
B. C._ a déféré cette décision au Tribunal cantonal genevois des assurances sociales (aujourd'hui: Cour de justice de la République et canton de Genève, Chambre des assurances sociales). Entre autres mesures d'instruction, le Tribunal a chargé les docteurs A._, neurologue, et le docteur B._, psychiatre et psychothérapeute, d'une expertise. Le docteur A._ a diagnostiqué notamment un syndrome des jambes sans repos d'intensité moyenne et conclu à une capacité de travail de 60 % (rapport du 21 octobre 2009). De son côté, le docteur B._ a indiqué que l'assurée souffrait d'un trouble dépressif récurrent, épisode actuel moyen, et présentait des traits de personnalité anxieuse (et obsessionnelle); elle disposait d'une capacité résiduelle de travail de 50 % (rapport du 25 janvier 2010). Par jugement du 16 septembre 2010, le Tribunal a partiellement admis le recours, annulé la décision du 9 mai 2008 et reconnu le droit de C._ à une demi-rente d'invalidité dès le 1er septembre 2008.
C. L'office AI interjette un recours en matière de droit public contre ce jugement dont il demande l'annulation, en concluant à la confirmation de sa décision du 9 mai 2008. La requête d'effet suspensif qui assortit son recours a été admise par ordonnance du 18 février 2011.
C._ conclut au rejet du recours et sollicite le bénéfice de l'assistance judiciaire. De son côté, l'Office fédéral des assurances sociales en propose l'admission.
Considérant en droit:
1. Le recours en matière de droit public (art. 82 ss LTF) peut être formé pour violation du droit selon les art. 95 et 96 LTF. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (art. 106 al. 1 LTF). Il n'est donc limité ni par les arguments soulevés dans le recours ni par la motivation retenue par l'autorité précédente; il peut admettre un recours pour un autre motif que ceux qui ont été invoqués et il peut rejeter un recours en adoptant une argumentation différente de celle de l'autorité précédente (cf. ATF 130 III 136 consid. 1.4 p. 140). Le Tribunal fédéral statue sur la base des faits établis par l'autorité précédente (art. 105 al. 1 LTF). Il peut cependant rectifier ou compléter d'office les constatations de l'autorité précédente si les faits ont été établis de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'art. 95 LTF (art. 105 al. 2 LTF).
2. Le litige porte sur le droit de l'intimée à une demi-rente d'invalidité à partir du 1er septembre 2008. A cet égard, le jugement entrepris expose de manière exacte et complète les règles légales et la jurisprudence sur la notion d'invalidité et son évaluation, la valeur probante de rapports médicaux et le principe de la libre appréciation des preuves. Il suffit d'y renvoyer.
3. Le recourant reproche à la juridiction cantonale d'avoir procédé à une appréciation arbitraire des preuves en accordant pleine valeur probante aux avis des docteurs A._ et B._ et en excluant les autres éléments pertinents au dossier. Il se plaint également d'une violation de son droit d'être entendu en ce que les premiers juges n'ont pas discuté de l'argumentation avec laquelle il contestait la valeur probante des expertises judiciaires, en se référant à un avis du SMR du 15 mars 2010 produit en instance cantonale.
3.1 En l'occurrence, après avoir mentionné les différents rapports médicaux aux dossier et exposé brièvement le contenu des expertises des docteurs A._ et B._ auxquelles elle a accordé pleine valeur probante, la juridiction cantonale a fait siennes les conclusions des experts, "à savoir que la capacité résiduelle de la recourante s'élève à 50 % en raison des troubles psychiques et physiques dont elle souffre". Elle en a déduit que l'intimée avait droit à une demi-rente d'invalidité dont elle a fixé la naissance au 1er septembre 2008.
3.2 Une telle manière de procéder relève d'une violation du principe de la libre appréciation des preuves, qui se confond ici avec une violation de l'art. 29 al. 2 Cst.
A la lecture du jugement entrepris, on constate en effet que la juridiction cantonale s'est limitée à indiquer se rallier aux conclusions des docteurs A._ et B._, sans inclure dans son appréciation aucun des autres rapports médicaux dont elle a pourtant fait état. En particulier, elle n'a pas indiqué les raisons pour lesquelles elle se fondait sur l'opinion médicale des experts et non pas sur l'avis, diamétralement opposé, des médecins du SMR. Se résumant à mentionner suivre les expertises judiciaires, l'appréciation des preuves à laquelle a procédé la juridiction cantonale n'a pas porté sur l'ensemble des pièces médicales déterminantes dont elle aurait eu à discuter vu les avis contradictoires au dossier. A cet égard, le principe jurisprudentiel selon lequel le juge ne s'écarte en principe pas sans motifs impératifs - telles des contradictions dans l'expertise ou les opinions contraires d'autres spécialistes aptes à mettre en doute la pertinence des déductions de l'expert - des conclusions d'une expertise médicale judiciaire (ATF 125 V 351 consid. 3b/aa p. 352 s. et les références) ne dispensait pas l'autorité cantonale de recours d'expliquer pourquoi l'appréciation des experts emportait sa conviction, malgré les critiques soulevées à son encontre par le recourant. Celui-ci avait produit un avis du SMR (du 15 mars 2010) remettant en cause la cohérence des conclusions des experts quant aux diagnostics et à l'incapacité de travail au regard de leurs constatations objectives. Le médecin du SMR a, par exemple, contesté les conclusions du docteur B._ quant à la présence des différents critères diagnostiques permettant de retenir un épisode dépressif moyen. A défaut d'indiquer, même de manière succincte mais topique, en quoi les griefs soulevés par le recourant en s'appuyant sur les critiques du SMR n'étaient pas susceptibles de remettre en cause les expertises judiciaires, la juridiction cantonale a violé le principe de la libre appréciation des preuves.
Cette omission consacre en même temps un déni de justice formel prohibé par l'art. 29 al. 2 Cst. (cf. ATF 133 III 235 consid. 5.2 p. 248; 126 I 97 consid. 2b p. 102; 125 III 440 consid. 2a p. 441), puisque les premiers juges ont manqué de se prononcer sur les griefs de l'une des parties qui présentaient une certaine pertinence.
En outre, en accordant à l'intimée le droit à une demi-rente d'invalidité à partir du 1er septembre 2008, la juridiction cantonale s'est prononcée sur une période qui va au-delà de la limite temporelle fixée par la décision administrative du 8 mai 2008 - et jusqu'à laquelle s'étend en principe l'examen juridictionnel en cas de recours - sans examiner si les conditions permettant une telle extension étaient remplies, ce qui se révèle également contraire au droit fédéral.
3.3 Il résulte de ce qui précède que le jugement entrepris doit être annulé et la cause renvoyée à la juridiction cantonale pour qu'elle procède conformément au droit et rende un nouveau jugement. En ce sens, le recours se révèle bien fondé.
4. Vu l'issue du litige, l'intimée doit en principe supporter les frais judiciaires (art. 66 al. 1 LTF). Dès lors que les conditions d'octroi de l'assistance judiciaire sont cependant réalisées, celle-ci est accordée à l'intimée. Son attention est toutefois attirée sur le fait qu'elle devra rembourser la caisse du Tribunal fédéral si elle devient en mesure de le faire ultérieurement (art. 64 al. 4 LTF).
Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est admis en ce sens que le jugement rendu le 16 septembre 2010 par l'ancienne autorité est annulé, la cause étant renvoyée à la Cour de justice de la République et canton de Genève, Chambre des assurances sociales, pour qu'elle statue à nouveau conformément aux considérants.
2. L'assistance judiciaire est accordée à l'intimée.
3. Les frais judiciaires, arrêtés à 500 fr., sont mis à la charge de l'intimée. Ils sont supportés provisoirement par la caisse du Tribunal.
4. Les honoraires de Me Marsano sont fixés à 1'800 fr. (y compris la taxe sur la valeur ajoutée). Ils sont supportés provisoirement par la caisse du Tribunal.
5. Le présent arrêt est communiqué aux parties, à la Cour de justice de la République et canton de Genève, Chambre des assurances sociales, et à l'Office fédéral des assurances sociales.
Lucerne, le 20 juin 2011
Au nom de la IIe Cour de droit social
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: La Greffière:
Meyer Moser-Szeless