Faits:
A. H._ a bénéficié d'indemnités de chômage durant la période du 24 avril 1998 au 23 avril 2000. Le 14 octobre 2003, il a présenté une nouvelle demande d'indemnité de chômage. La Caisse de chômage X._ (ci-après: la caisse) a alors appris que l'assuré avait été immatriculé en qualité d'étudiant régulier à la Faculté des Sciences de l'Université Y._ à partir du 15 octobre 1997 et qu'il y avait obtenu un diplôme de biologiste au mois de juin 2002.
Invité par la caisse à vérifier si l'intéressé avait droit à l'indemnité de chômage durant la période du 24 avril 1998 au 23 avril 2000, l'Office du chômage du canton de Neuchâtel a rendu une décision, le 5 janvier 2004, par laquelle il a nié le droit de l'assuré à une indemnité de chômage durant la période en cause, motif pris que l'intéressé était inapte au placement. Cette décision a été confirmée sur opposition par le Service de l'emploi du canton de Neuchâtel, le 7 avril 2004.
Par décision du 2 novembre 2005, le Département de l'économie du canton de Neuchâtel (ci-après: le département) a rejeté le recours formé contre cette décision sur opposition.
Le 29 juillet 2004, la caisse a rendu une décision en restitution des indemnités de chômage perçues durant la période du mois d'avril 1998 au mois d'avril 2000. Saisie d'une opposition, elle a suspendu la procédure jusqu'au règlement définitif du litige opposant l'assuré au service de l'emploi.
B. Statuant le 8 mars 2007, le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel a rejeté, dans la mesure où il était recevable, le recours formé contre la décision du département du 2 novembre 2005.
C. H._ interjette un recours en matière de droit public contre ce jugement en concluant à son annulation, sous suite de frais et dépens.
Le service de l'emploi conclut au rejet du recours, ce que propose aussi implicitement le département. De son côté, le Secrétariat d'Etat à l'économie (Seco) a renoncé à présenter des déterminations.
Considérant en droit:
1. Le Tribunal fédéral statue en principe sur la base des faits établis par l'autorité précédente (art. 105 al. 1 LTF), sous réserve des cas prévus à l'art. 105 al. 2 LTF. Cette disposition lui donne la faculté de rectifier ou compléter d'office l'état de fait de l'arrêt attaqué dans la mesure où des lacunes ou erreurs dans l'établissement de celui-ci lui apparaîtraient d'emblée comme manifestes. Quant au recourant, il ne peut critiquer la constatation de faits importants pour le jugement de la cause que si ceux-ci ont été constatés en violation du droit au sens de l'art. 95 LTF ou de manière manifestement inexacte (art. 97 al. 1 LTF).
2. Par sa décision du 29 juillet 2004, la caisse de chômage a réclamé la restitution des indemnités de chômage allouées au recourant durant la période du mois d'avril 1998 au mois d'avril 2000. Tout en tenant compte du fait que la procédure d'opposition à cette décision est actuellement suspendue, la juridiction cantonale est d'avis que le droit de réclamer la restitution des prestations est périmé dans la mesure où il porte sur la période antérieure aux cinq années précédant la date de la décision de restitution, à savoir le 29 juillet 2004 (cf. art. 25 al. 2 LPGA). Aussi a-t-elle considéré que l'assuré n'avait pas un intérêt pratique à attaquer la décision de refus du droit à l'indemnité de chômage en ce qui concerne la période du 24 avril 1998 au mois de juillet 1999. Comme la qualité pour recourir suppose que le recourant puisse invoquer un intérêt digne de protection à ce que la décision attaquée soit annulée ou modifiée, la juridiction cantonale a jugé le recours irrecevable en tant qu'il portait sur le droit à une indemnité de chômage pour la période du 24 avril 1998 au mois de juillet 1999.
Ce point de vue n'est pas critiquable. Même si la décision en restitution des prestations n'est pas encore entrée en force, on peut en effet affirmer d'emblée qu'elle ne saurait porter effet sur les prestations allouées plus de 5 ans avant le 29 juillet 2004, date de la décision en cause. Cela étant, le litige porte sur le droit éventuel de l'assuré à une indemnité de chômage pour la période du mois d'août 1999 au 23 avril 2000.
Par ailleurs, dans la mesure où le recourant semble contester la légalité de la décision en restitution des prestations, ses griefs sont irrecevables, dès lors que la question de la restitution ne fait pas l'objet de la contestation défini par la décision sur opposition du 7 avril 2004 (cf. ATF 131 V 164 consid. 2.1, 125 V 413 consid. 1a p. 414, 119 Ib 33 consid. 1b p. 36 et les références citées).
3. 3.1 L'assuré n'a droit à l'indemnité de chômage que s'il est apte au placement (art. 8 al. 1 let. f LACI). Est réputé apte à être placé le chômeur qui est disposé à accepter un travail convenable et est en mesure et en droit de le faire (art. 15 al. 1 LACI, dans sa teneur - applicable en l'occurrence [ATF 127 V 466 consid. 1 p. 467] - jusqu'au 30 juin 2003). L'aptitude au placement comprend ainsi deux éléments: la capacité de travail d'une part, c'est-à-dire la faculté de fournir un travail - plus précisément d'exercer une activité lucrative salariée - sans que l'assuré en soit empêché pour des causes inhérentes à sa personne, et d'autre part la disposition à accepter un travail convenable au sens de l'art. 16 LACI, ce qui implique non seulement la volonté de prendre un tel travail s'il se présente, mais aussi une disponibilité suffisante quant au temps que l'assuré peut consacrer à un emploi et quant au nombre des employeurs potentiels (ATF 125 V 51 consid. 6a p. 58, 123 V 214 consid. 3 p. 216; DTA 2004 no 2 p. 48 consid. 1.2 [C 136/02], no 12 p. 122 consid. 2.1 [C 243/02], no 18 p. 188 consid. 2.2 [C 101/03]).
Est notamment réputé inapte au placement l'assuré qui n'a pas l'intention ou qui n'est pas à même d'exercer une activité salariée, parce qu'il a entrepris - ou envisage d'entreprendre - une activité lucrative indépendante, cela pour autant qu'il ne puisse plus être placé comme salarié ou qu'il ne désire pas ou ne puisse pas offrir à un employeur toute la disponibilité normalement exigible (ATF 112 V 326 consid. 1a p. 327 et les références; DTA 2003 no 14 p. 129 consid. 2.1 [C 234/01]).
3.2 La juridiction cantonale a considéré que le recourant n'était pas apte au placement durant la période du mois de novembre 1999 au 23 avril 2000. Elle s'est fondée sur le fait qu'entendu par l'Office du chômage le 23 décembre 2003, l'assuré avait déclaré qu'il n'envisageait plus d'abandonner ses études et de reprendre un emploi à partir du mois de novembre 1999, parce qu'il avait « réussi les sessions d'examen pour obtenir l'équivalence en Suisse de sa licence marocaine en biologie ».
En l'occurrence, il n'y a pas de motif de revenir sur cette constatation de fait, laquelle, au demeurant, n'est pas critiquée par le recourant. Dans la mesure où celui-ci n'était donc pas disposé à accepter un travail convenable à partir du mois de novembre 1999, son aptitude au placement doit être niée à partir de ce moment-là, sans qu'il soit nécessaire d'examiner si ses études lui laissaient une disponibilité suffisante quant au temps à consacrer à un emploi.
En ce qui concerne la période du mois d'août au mois d'octobre 1999, la juridiction cantonale a constaté que le recourant se préparait à passer des examens (session d'octobre 1999) et qu'il ne désirait pas exercer une activité à temps partiel. Pour ce motif déjà, il considère que l'intéressé ne présentait pas une disponibilité suffisante pour prendre un emploi durant la période en cause.
Ces constatations de fait ne sont pas non plus contestables. Au demeurant, le recourant ne les critique pas puisqu'il se contente d'alléguer que la fréquentation des cours ne l'empêchait pas d'exercer une activité lucrative. Du moment qu'il se préparait à passer les examens de la session d'octobre 1999 et qu'il ne désirait pas exercer une activité à temps partiel, on peut raisonnablement penser que l'intéressé n'était pas disposé à accepter un emploi convenable durant la période du mois d'août au mois d'octobre 1999. Au demeurant, la volonté de prendre un emploi durant cette période doit également être niée en raison de l'aptitude générale de l'assuré telle qu'elle ressort des constatations de fait du jugement attaqué. En particulier, il a affirmé le 24 mars 1999, lors d'un entretien de conseil, qu'il espérait bien ne pas être placé afin de se consacrer à des études. Par ailleurs, il se contentait à cette époque de recherches d'emploi répétitives et effectuées à l'aide de lettres-type, il ne réagissait pas aux annonces d'offres d'emploi ni ne prenait contact avec des agences de travail.
Cela étant, l'aptitude au placement du recourant doit être aussi niée pour la période du mois d'août au mois d'octobre 1999.
Vu ce qui précède, le jugement attaqué n'est pas critiquable et le recours se révèle mal fondé dans la mesure où il est recevable.
4. Le recourant, qui succombe, supportera les frais judiciaires (art. 66 al. 1 LTF).
Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2. Les frais judiciaires, arrêtés à 500 fr., sont mis à la charge du recourant.
3. Le présent arrêt est communiqué aux parties, au Tribunal administratif du canton de Neuchâtel, au Département de l'économie du canton de Neuchâtel, à la Caisse de chômage X._ et au Secrétariat d'Etat à l'économie.
Lucerne, le 1er février 2008
Au nom de la Ire Cour de droit social
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: Le Greffier:
Ursprung Beauverd