Sachverhalt:
A. X._ ist selbständig erwerbender Liegenschaftenhändler. Bis zum 1. Juni 2000 hatte er Wohnsitz im Kanton Genf und war dort unbeschränkt steuerpflichtig. Seine Geschäftstätigkeit für die Deutschschweiz wickelte er im Rahmen seiner Einzelfirma "Y._" über seine Betriebsstätte in Zug ab. Die Gemeinde Z._ ZH auferlegte X._ im Zusammenhang mit der in den Jahren 1997 und 1998 erfolgten Veräusserung der meisten Einheiten der Überbauung "A._" Grundstückgewinnsteuern in der Höhe von Fr. 375'370.--. Dieser Betrag wurde auf Einsprache hin bestätigt, von der kantonalen Steuerrekurskommission aber am 8. März 2006 auf Fr. 198'351.-- herabgesetzt.
B. Nach erfolgloser Beschwerde an das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich haben die Eheleute X._ am 23. Februar 2007 Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten ans Bundesgericht erhoben. Sie machen im Wesentlichen eine interkantonale Doppelbesteuerung geltend und argumentieren, der vom Kanton Zürich zu Unrecht besteuerte Grundstückgewinn sei im Kanton Zug schon mit der Einkommenssteuer erfasst worden. Dementsprechend beantragen sie hauptsächlich, den Entscheid des Verwaltungsgerichts des Kantons Zürich vom 20. Dezember 2006 aufzuheben. Eventualiter seien die Veranlagungsverfügungen der Kantonalen Steuerverwaltung Zug für die Staats- und Gemeindesteuern 1999/2000 (Bemessungsjahre 1997/98) vom 15. November 2002 aufzuheben. Subeventualiter seien die Zuger Veranlagungen für die genannten Jahre betragsmässig abzuändern.
Die Gemeinde Z._ schliesst auf Abweisung der Beschwerde, das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich auf Abweisung, soweit auf die Beschwerde überhaupt einzutreten sei. Die Steuerverwaltung des Kantons Zug hat auf eine Vernehmlassung verzichtet.
C. Mit Präsidialverfügung vom 3. Mai 2007 ist ein Gesuch um aufschiebende Wirkung abgewiesen worden.
Das Bundesgericht zieht in Erwägung:
1. 1.1 Die vorliegende Beschwerde richtet sich gegen Entscheide, die alle vor dem 1. Januar 2007 ergangen sind, und ist somit als staatsrechtliche Beschwerde entgegenzunehmen (vgl. Art. 132 Abs. 1 BGG; siehe auch Art. 72 f. des Bundesgesetzes vom 14. Dezember 1990 über die Harmonisierung der direkten Steuern der Kantone und Gemeinden [StHG, SR 642.14]).
1.2 Die Beschwerde gegen den Entscheid des Verwaltungsgerichts des Kantons Zürich ist fristgerecht eingereicht worden. Die bereits rechtskräftigen Veranlagungen 1999/2000 des Kantons Zug können dabei mit angefochten werden (Art. 89 Abs. 3 OG). Das gilt, obwohl die Beschwerdeführer eine interkantonale Doppelbesteuerung vor Bundesgericht zum ersten Mal beanstanden. Da gemäss Art. 86 Abs. 2 OG der kantonale Instanzenzug bei Doppelbesteuerungsbeschwerden nicht durchlaufen werden muss, können neue tatsächliche und rechtliche Vorbringen vor Bundesgericht berücksichtigt werden (vgl. ASA 73 420 E. 1.1.2; 57 523 E. 1a, je mit Hinweisen). Die Beschwerdeführer haben ihren Anspruch, eine interkantonale Doppelbesteuerung zu rügen, auch nicht verwirkt, weil eine solche Verwirkung von den betroffenen Behörden bzw. Kantonen hätte geltend gemacht werden müssen, was hier nicht geschehen ist (vgl. BGE 123 I 264 E. 2d S. 267; Pra 2003 Nr. 172 S. 939 E. 4; StE 2000 A 24.5 Nr. 4 E. 1b; je mit weiteren Hinweisen).
1.3 Die staatsrechtliche Beschwerde ist grundsätzlich kassatorischer Natur (vgl. BGE 129 I 173 E. 1.5 mit Hinweisen). Eine Ausnahme besteht bei Doppelbesteuerungsbeschwerden (Art. 127 Abs. 3 BV). Die Begehren der gemäss Art. 88 OG legitimierten Beschwerdeführer sind daher grundsätzlich zulässig, auch wenn darin mehr verlangt wird als die Aufhebung des angefochtenen Entscheids.
2. 2.1 Die Beschwerdeführer rügen im Wesentlichen eine gegen Art. 127 Abs. 3 BV verstossende interkantonale Doppelbesteuerung (vgl. zu diesem Begriff BGE 133 I 19 E. 2.1 S. 20; 132 I 29 E. 2.1 S. 31 f.; 131 I 285 E. 2.1 S. 286). Sie anerkennen zwar, dass gemäss bundesgerichtlicher Rechtsprechung die von Liegenschaftenhändlern bei der Veräusserung von Geschäftsliegenschaften erzielten Gewinne im Belegenheitskanton steuerbar sind (vgl. u.a. BGE 131 I 249 E. 4.2 S. 255 f.; 120 Ia 361 E. 4b u. 5 S. 365 f.; Pra 89/2000 Nr. 25 S. 143 E. 2b; je mit weiteren Hinweisen). Sie argumentieren aber, hier gehe es um eine andere Frage. Der Beschwerdeführer sei nämlich nie zivilrechtlicher Eigentümer der veräusserten Liegenschaften gewesen. Der Kaufvertrag habe eine Substitutionsklausel enthalten, wonach der Beschwerdeführer berechtigt sei, beliebige Personen an seiner Stelle in den Vertrag eintreten zu lassen, was in der Folge geschehen sei. Beim erzielten Einkommen handle es sich somit nicht um einen Grundstückgewinn, sondern um Einkünfte aus einer sonstigen Tätigkeit; ein solcher Ertrag sei nicht im Belegenheitskanton zu besteuern, sondern im Kanton des Geschäftsorts, d.h. vorliegend im Kanton Zug.
Soweit der Beschwerdeführer behauptet, keinen Grundstückgewinn erzielt zu haben, kann auf das unveröffentlichte Bundesgerichtsurteil 2P.204/2002 vom 8. November 2002 verwiesen werden. Dort ist die vom Beschwerdeführer für die hier streitbetroffene Überbauung gewählte Veräusserungsform (ein sog. Kettenhandel) beschrieben und entgegen seinen Behauptungen als wirtschaftliche Handänderung qualifiziert worden (vgl. auch die Urteile 2P.260/2000 vom 22. März 2001 und 2P.205/2002 vom 8. November 2002, die ebenfalls den Beschwerdeführer und das gleiche Veräusserungsmodell, aber eine andere Überbauung betreffen). An dieser Qualifikation ist auch im hier streitigen Zusammenhang festzuhalten.
Die Beschwerdeführer beanstanden die Anwendung des kantonalen Rechts. Das kann vom Bundesgericht nur unter dem Gesichtspunkt der Willkür und - im Gegensatz zur Frage der interkantonalen Doppelbesteuerung (vgl. oben E. 1.2) - nach Ausschöpfung des kantonalen Instanzenzuges überprüft werden (vgl. u.a. ASA 73 247 E. 2.2 mit weiteren Hinweisen). Die Rüge ist neu und somit unzulässig. Sie wäre im Übrigen offensichtlich unbegründet, kennt doch das zürcherische Recht einen wirtschaftlichen Handänderungsbegriff, der namentlich auch den hier massgeblichen Kettenhandel umfasst (vgl. § 161 Abs. 2 lit. a des Steuergesetzes vom 8. Juli 1951 und Richner/Frei/Weber/ Brütsch, Kurzkommentar zum Zürcher Steuergesetz, 2. Aufl., Zürich 1997, N 53 ff. zu § 161, insb. N 69 ff.; § 216 Abs. 2 lit. a des Steuergesetzes vom 8. Juni 1997 und Richner/Frei/Kaufmann/Meuter, Kommentar zum harmonisierten Zürcher Steuergesetz, 2. Aufl., Zürich 2006, N 60 ff. zu § 216, insb. N 78 ff.).
Die Gewinne aus solchen Geschäften dürfen auch doppelbesteuerungsrechtlich vom Liegenschaftenkanton erfasst werden (vgl. Ernst Höhn/Peter Mäusli, Interkantonales Steuerrecht, 4. Aufl., Bern etc. 2000, N 12 ff zu § 15, insb. N 15; Peter Locher, Einführung in das interkantonale Steuerrecht, 2. Aufl., Bern 2003, S. 88 f.; je mit zahlreichen Hinweisen; siehe auch Art. 12 Abs. 2 lit. a StHG und dazu Bernhard Zwahlen, in: Zweifel/Athanas [Hrsg.], Kommentar zum Schweizerischen Steuerrecht, Bd. I/1, 2. Aufl., Basel 2002, N. 2 zu Art. 12 StHG).
2.2 Der Beschwerdeführer macht weiter geltend, als interkantonaler Liegenschaftenhändler habe er im Belegenheitskanton Anspruch auf Abzug einer Unkostenpauschale (vgl. dazu allgemein BGE 111 Ia 220 E. 2d S. 226 f., ASA 62 570 E. b u. 720 E. 5b, 56 569 E. 4c, je mit weiteren Hinweisen), die 5% des Verkaufserlöses betragen müsse, hier aber vom Kanton Zürich zu Unrecht auf 1,75% reduziert worden sei.
Die Zürcher Behörden haben mit eingehender Begründung und im Einklang mit der bundesgerichtlichen Rechtsprechung (vgl. u.a. ASA 62 720 E. 5b u. 56 569 E. 4c) dargelegt, weshalb sich im vorliegenden Fall eine Kürzung dieser Pauschale rechtfertigt: Der Beschwerdeführer hat einen Grossteil der in aller Regel dem Liegenschaftenhändler selber obliegenden Aufgaben durch Dritte erledigen lassen, wobei die entsprechenden Aufwendungen bei der Berechnung seines Grundstückgewinns schon vollumfänglich als ertragsmindernd berücksichtigt worden sind (vgl. E. 3.1 des Entscheids des Verwaltungsgerichts).
Der Beschwerdeführer setzt sich mit dieser Begründung nicht auseinander, sondern beschränkt sich auf die Behauptung, seine Unkosten seien im Gegensatz zur Annahme der kantonalen Instanzen besonders hoch gewesen. Das ist eine Sachverhaltsrüge, welche den Begründungsanforderungen von Art. 90 OG nur dann genügt, wenn substantiiert dargelegt wird, dass die beanstandete Annahme der Behörden geradezu willkürlich ist (vgl. u.a. BGE 114 Ia 317 E. 2b S. 318 f.). Diese Anforderungen sind hier nicht erfüllt. Insoweit kann auf die Beschwerde nicht eingetreten werden.
3. Nach dem Gesagten ist der streitige Grundstückgewinn ausschliesslich im Kanton Zürich zu besteuern, obwohl die Beschwerdeführer sich dafür uneingeschränkt im Kanton Zug haben veranlagen lassen. Es ist anzunehmen, dass die Besteuerung im Kanton Zürich zu einer Schmälerung des im Kanton Zug versteuerten Einkommens führt. Das lässt sich aber aufgrund der vorgelegten Akten nicht schlüssig beurteilen, nicht zuletzt deshalb, weil die Steuerverwaltung des Kantons Zug auf eine Vernehmlassung verzichtet und sich somit zu dieser Frage nicht geäussert hat.
Dementsprechend sind die Zuger Veranlagungsentscheide vom 15. November 2002 aufzuheben. Es ist den Behörden dieses Kantons zu überlassen, unter Berücksichtigung der Zürcher Grundstückgewinnsteuerveranlagung gegebenenfalls einen neuen Veranlagungsentscheid zu fällen. Dabei werden sie auch zu prüfen haben, inwiefern den Beschwerdeführern zu viel bezahlte Steuern zurückzuerstatten sind.
4. Bei diesem Ausgang des Verfahrens werden die Beschwerdeführer, die mit ihrem Hauptantrag unterliegen und nur mit ihrem Eventualbegehren durchdringen, zur Hälfte kostenpflichtig. Die andere Hälfte der Gerichtsgebühr ist dem Kanton Zug aufzuerlegen, der den Beschwerdeführern auch eine reduzierte Parteientschädigung auszurichten hat (vgl. Art. 156 und 159 OG).
Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die staatsrechtliche Beschwerde wird abgewiesen, soweit sie sich gegen den Kanton Zürich richtet und darauf einzutreten ist.
2. Die staatsrechtliche Beschwerde wird gutgeheissen, soweit sie sich gegen den Kanton Zug richtet. Die Veranlagungsverfügungen der Kantonalen Steuerverwaltung Zug vom 15. November 2002 werden aufgehoben.
3. Die Gerichtsgebühr von Fr. 4'000.-- wird je zur Hälfte den Beschwerdeführern (unter solidarischer Haftbarkeit) und dem Kanton Zug auferlegt.
4. Der Kanton Zug wird verpflichtet, die Beschwerdeführer für das bundesgerichtliche Verfahren mit Fr. 2'000.-- zu entschädigen.
5. Dieses Urteil wird den Beschwerdeführern, der Gemeinde Z._, dem Verwaltungsgericht des Kantons Zürich und der Kantonalen Steuerverwaltung Zug schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 5. September 2007
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber: