Sachverhalt:
A. Das Bezirksgericht Zürich verurteilte A._ und B._ am 14. September 2010 wegen mehrfachen Steuerbetrugs (§ 261 Abs. 1 des Steuergesetzes des Kantons Zürich [StG/ZH] sowie Art. 186 Abs. 1 DBG) und mehrfacher Urkundenfälschung (Art. 251 Ziff. 1 Abs. 2 StGB) zu einer bedingten Geldstrafe von 30 Tagessätzen zu Fr. 150.-- (A._) bzw. von 60 Tagessätzen zu Fr. 700.-- (B._).
A._ und B._ legten gegen dieses Urteil Berufung ein, woraufhin das Obergericht des Kantons Zürich sie am 11. Mai 2011 von sämtlichen Anklagevorwürfen freisprach.
B. Das kantonale Steueramt Zürich führt Beschwerde in Strafsachen mit dem Antrag, das Urteil des Obergerichts des Kantons Zürich vom 11. Mai 2011 aufzuheben und das Urteil des Bezirksgerichts Zürich vom 14. September 2010 vollumfänglich zu bestätigen.
C. Die von der Oberstaatsanwaltschaft des Kantons Zürich in der gleichen Sache erhobene Beschwerde in Strafsachen bildet Gegenstand des Verfahrens 6B_453/2011.
Erwägungen:
1. 1.1 Der Beschwerdeführer argumentiert, er sei im kantonalen Verfahren als Geschädigtenvertreter der Stadt Zürich, des Kantons Zürich und der Schweizerischen Eidgenossenschaft zugelassen gewesen und somit zur Beschwerde legitimiert.
1.2 Die Beschwerdelegitimation beurteilt sich nach Art. 81 BGG, welcher mit Wirkung ab 1. Januar 2011 teilweise geändert wurde. Gemäss der Übergangsbestimmung von Art. 132 Abs. 1 BGG ist das Datum des angefochtenen Entscheids massgebend. Dieser ist am 11. Mai 2011 ergangen, weshalb vorliegend die ab dem 1. Januar 2011 geltende Fassung von Art. 81 BGG Anwendung findet (vgl. Urteil 1B_226/2011 vom 29. Juni 2011 E. 1.2).
1.3 Zur Beschwerde in Strafsachen ist gemäss Art. 81 Abs. 1 BGG berechtigt, wer vor der Vorinstanz am Verfahren teilgenommen hat (lit. a) und ein rechtlich geschütztes Interesse an der Aufhebung oder Änderung des angefochtenen Entscheids hat, insbesondere die Privatklägerschaft, wenn der angefochtene Entscheid sich auf die Beurteilung ihrer Zivilansprüche auswirken kann (lit. b Ziff. 5), die Person, die den Strafantrag stellt, soweit es um das Strafantragsrecht als solches geht (lit. b Ziff. 6), sowie die Staatsanwaltschaft des Bundes und die beteiligte Verwaltung in Verwaltungsstrafsachen nach dem Bundesgesetz vom 22. März 1974 über das Verwaltungsstrafrecht (VStrR, SR 313.0; lit. b Ziff. 7).
1.4 Den Beschwerdegegnern 1 und 2 werden in der Anklage Fiskaldelikte zur Last gelegt. Der Beschwerdeführer behauptet zu Recht nicht, die von ihm vertretenen Gemeinwesen könnten im Falle einer Verurteilung Zivilansprüche gegen die Beschwerdegegner 1 und 2 geltend machen bzw. die Freisprüche hätten einen Einfluss auf mögliche Zivilforderungen im Sinne von Art. 81 Abs. 1 lit. b Ziff. 5 BGG gehabt. Ebenso wenig macht er geltend, die Beschwerde betreffe sein Strafantragsrecht im Sinne von Art. 81 Abs. 1 lit. b Ziff. 6 BGG.
1.5 Der Beschwerdeführer hat auch nicht die Stellung einer beteiligten Verwaltung in Verwaltungsstrafsachen gemäss Art. 81 Abs. 1 lit. b Ziff. 7 BGG. Die auf den 1. August 2008 in Kraft getretene Bestimmung (vgl. AS 2008 3437) verankert das vormals in Art. 83 Abs. 1 VStrR vorgesehene selbständige Beschwerderecht der beteiligten Verwaltung in Verwaltungsstrafsachen (vgl. Botschaft vom 22. August 2007 zur formellen Bereinigung des Bundesrechts; BBl 2007 6121, S. 6151). Das Beschwerderecht der beteiligten Verwaltung in Verwaltungsstrafsachen wurde vom Bundesgericht in BGE 105 IV 286 E. 3 anerkannt. In BGE 117 IV 484 E. 2 kam es jedoch auf den früheren Entscheid zurück, woraufhin das Beschwerderecht der beteiligten Verwaltung mit der am 1. Januar 2002 in Kraft getretenen Änderung des VStrR auf gesetzlicher Ebene wieder eingeführt wurde (vgl. BBl 1998 1529, S. 1560; AS 2001 3308).
Art. 81 Abs. 1 lit. b Ziff. 7 BGG bezieht sich auf Verwaltungsstrafsachen, die sich nach dem VStrR richten. Das VStrR gelangt zur Anwendung, wenn die Verfolgung und Beurteilung von Widerhandlungen einer Verwaltungsbehörde des Bundes übertragen wurden (Art. 1 VStrR). Bei der beteiligten Verwaltung handelt es sich um die Behörde, welche nach Art. 20 Abs. 1 VStrR für die Untersuchung zuständig ist und den Strafbescheid sowie die Strafverfügung erlassen hat (vgl. Art. 21 Abs. 1 i.V.m. Art. 64 und 70 VStrR) und die im Verfahren der gerichtlichen Beurteilung gemäss Art. 74 Abs. 1 VStrR Parteistellung hat (vgl. Urteil 6S.486/2004 vom 28. Januar 2005 E. 1.1). Auf das Verfahren wegen Steuerbetrugs im Sinne von Art. 186 DBG und Art. 59 StHG bzw. der entsprechenden kantonalen Strafbestimmung von § 261 Abs. 1 StG/ZH gelangt seit dem 1. Januar 2011 die Schweizerische Strafprozessordnung (StPO; SR 312.0) zur Anwendung (Art. 188 Abs. 2 DBG; § 263 Abs. 1 StG/ZH). Vor Inkrafttreten der StPO richtete sich das Verfahren nach dem kantonalen Strafprozessrecht (vgl. Art. 188 Abs. 2 aDBG), welches gemäss den Übergangsbestimmungen von Art. 453 Abs. 1 und Art. 454 Abs. 2 StPO auch vorliegend relevant ist. Das VStrR ist demgegenüber, ausser auf die von der Eidgenössischen Steuerverwaltung geführte besondere Steueruntersuchung nach Art. 190 ff. DBG, im Verfahren wegen Widerhandlungen auf dem Gebiet der direkten Einkommens- und Vermögenssteuern nicht anwendbar.
Der Beschwerdeführer kann sich nicht auf Art. 81 Abs. 1 lit. b Ziff. 7 BGG berufen. Als blosser Anzeigeerstatter und "Geschädigtenvertreter" war er am Strafverfahren gegen die Beschwerdegegner 1 und 2 wegen Steuerbetrugs nicht wie eine Verwaltungsbehörde des Bundes im Anwendungsbereich des VStrR beteiligt.
2. Auf die Beschwerde ist nicht einzutreten. Es sind keine Kosten zu erheben (Art. 66 Abs. 4 BGG).
Die Beschwerdegegner 1 und 2 wurden nicht zur Stellungnahme aufgefordert. Es sind ihnen daher keine Kosten erwachsen und keine Parteientschädigungen zuzusprechen.
Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Auf die Beschwerde des kantonalen Steueramtes Zürich wird nicht eingetreten.
2. Es werden keine Kosten erhoben.
3. Dieses Urteil wird den Parteien und dem Obergericht des Kantons Zürich, I. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 23. August 2011
Im Namen der Strafrechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Mathys
Die Gerichtsschreiberin: Unseld