Faits:
A. A.a X._, né en 1963, et Y._, née en 1967, tous deux de nationalité congolaise, se sont mariés à Boma (Congo) le 6 octobre 1990. Leur union n'a pas été reconnue par les autorités suisses. Ils ont eu deux enfants: A._, né en 1993 et B._, né en 1996, que le père a reconnus officiellement. Celui-ci a en outre une fille, née en 1986 d'une précédente union, et un fils, né en 2008 de son nouveau mariage avec une tierce personne intervenu en 2006.
Les parents, qui vivent en Suisse depuis mai 1991, se sont séparés en avril 2001. Diverses procédures les ont opposés visant à fixer ou à réduire les contributions alimentaires en faveur de leurs enfants communs.
A.b Par jugement du 23 avril 1998, rendu par défaut, le père a été condamné à verser mensuellement en faveur de B._, allocations familiales non comprises, une contribution, indexée, de 400 fr. du 7 novembre 1996 jusqu'à l'âge de 6 ans, 500 fr. de 6 à 12 ans, 600 fr. de 12 à 16 ans et 700 fr. de 16 ans jusqu'à la majorité.
Il a par ailleurs été astreint, par jugement du 15 mai 2003, à contribuer à l'entretien de A._ par le paiement mensuel de 500 fr. du 1er décembre 2001 jusqu'à l'âge de 12 ans, 600 fr. de 12 à 16 ans et 700 fr. de 16 ans jusqu'à la majorité, allocations familiales et indexation en sus. Par arrêt sur appel du 30 octobre 2003, ce jugement a été partiellement réformé en ce sens que les contributions d'entretien ont été fixées à 200 fr. du 1er décembre 2001 au 31 décembre 2004, 500 fr. du 1er janvier 2005 jusqu'à l'âge de 12 ans, 600 fr. de 12 à 16 ans et 700 fr. de 16 ans jusqu'à la majorité, allocations familiales non comprises mais sans clause d'indexation.
A.c Par jugements du 22 novembre 2007, le Tribunal de première instance de Genève a rejeté les demandes du père tendant à la suppression desdites contributions alimentaires.
B. Statuant sur mesures provisoires et sur le fond à l'égard d'une nouvelle demande de modification des contributions d'entretien déposée le 13 juin 2008, le Tribunal de première instance a, par jugement du 29 janvier 2009, débouté le père de ses conclusions.
Par arrêt du 9 juillet 2009, la Cour de justice du canton de Genève a rejeté l'appel formé par le père et confirmé le jugement entrepris.
C. X._ exerce un recours en matière civile contre l'arrêt du 9 juillet 2009. Il conclut à la suppression des contributions d'entretien dues pour ses enfants, actuellement d'un montant de 700 fr. par mois pour A._ et de 600 fr. par mois pour B._, et à ce qu'il lui soit donné acte de son engagement de verser pour chacun d'eux la somme mensuelle de 300 fr.
Subsidiairement, il requiert l'annulation de l'arrêt attaqué et le renvoi de la cause à l'autorité cantonale pour instruction complémentaire dans le sens des considérants. Plus subsidiairement encore, il demande à être acheminé à prouver par toutes voies de droit utiles l'entier des faits allégués dans ses écritures.
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Considérant en droit:
1. 1.1 Interjeté en temps utile (art. 100 al. 1 LTF) - compte tenu de la suspension des délais prévue par l'art. 46 al. 1 let. b LTF - contre une décision finale (art. 90 LTF) prise en matière civile (art. 72 al. 1 LTF) par l'autorité cantonale de dernière instance statuant sur recours (art. 75 al. 1 et 2 LTF), dans une affaire pécuniaire dont la valeur litigieuse minimale est atteinte (art. 74 al. 1 let. b LTF), le présent recours est recevable au regard de ces dispositions en tant qu'il porte sur le fond du litige.
En revanche, pour autant qu'il vise aussi la décision sur mesures provisoires, le recours est tardif et, partant, irrecevable, la suspension du délai de recours étant exclue pour ce genre de décision (art. 98 LTF) en vertu de l'art. 46 al. 2 LTF (cf. arrêt 5A_177/2007 du 1er juin 2007, consid. 1.3).
1.2 Le recours en matière civile peut être formé pour violation du droit, tel qu'il est délimité par les art. 95 et 96 LTF. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (art. 106 al. 1 LTF). Cependant, compte tenu des exigences de motivation posées, sous peine d'irrecevabilité (art. 108 al. 1 let. b LTF), à l'art. 42 al. 2 LTF, il n'examine en principe que les griefs soulevés; il n'est pas tenu de traiter toutes les questions juridiques qui peuvent se poser lorsqu'elles ne sont plus discutées devant lui (ATF 133 IV 150 consid. 1.2 p. 152). Le Tribunal fédéral ne connaît de la violation des droits fondamentaux ou du droit cantonal que si ce grief a été invoqué et motivé par le recourant (art. 106 al. 2 LTF), les exigences de motivation correspondant à celles de l'art. 90 al. 1 let. b aOJ (ATF 134 I 23 consid. 5.2 p. 30 et les arrêts cités).
1.3 Le Tribunal fédéral statue, en principe, sur la base des faits établis par l'autorité précédente (art. 105 al. 1 LTF); il ne peut s'en écarter que si ces faits ont été établis de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'art. 95 LTF (art. 105 al. 2 LTF). Le recourant qui entend s'écarter des constatations de la juridiction cantonale doit exposer de manière circonstanciée en quoi les exceptions prévues par l'art. 105 al. 2 LTF seraient réalisées, faute de quoi il n'est pas possible de tenir compte d'un état de fait qui diverge de celui figurant dans la décision attaquée (ATF 133 III 462 consid. 2.4 p. 466/467; 133 IV 150 consid. 1.3 p. 152). Aucun fait nouveau ni preuve nouvelle ne peut être présenté, à moins de résulter de la décision de l'autorité précédente (art. 99 al. 1 LTF).
2. Le recourant se plaint d'arbitraire et de violation de la maxime inquisitoire en relation avec l'établissement de son revenu et de ses charges. Il reproche en particulier à la Cour de justice de lui avoir imputé un gain hypothétique mensuel de 4'500 fr. net et d'avoir limité le montant de ses charges à 2'247 fr. 05 par mois.
2.1 Selon la jurisprudence, le débiteur d'aliments peut se voir imputer un revenu hypothétique supérieur à celui qu'il obtient effectivement, pour autant qu'une augmentation correspondante de revenu soit possible et qu'elle puisse raisonnablement être exigée de lui. Les critères permettant de déterminer le montant du revenu hypothétique sont, en particulier, la qualification professionnelle, l'âge, l'état de santé ainsi que la situation du marché du travail (ATF 128 III 4 consid. 4a p. 5/6 et les citations). Savoir si l'on peut raisonnablement exiger du débiteur une augmentation de son revenu est une question de droit; en revanche, savoir quel revenu peut être effectivement réalisé est un point de fait (ATF 128 III 4 consid. 4c/bb p. 7).
2.1.1 En l'espèce, la cour cantonale a admis que le recourant percevait actuellement un salaire mensuel net de 2'900 fr., impôts à la source déduits, pour son travail au sein d'une association. Elle a toutefois estimé qu'il pourrait réaliser un revenu net d'environ 4'500 fr. par mois, déduction faite des impôts. Selon cette autorité, le recourant n'avait pas expliqué les raisons pour lesquelles il n'avait pas réussi à obtenir d'équivalence suisse à la licence universitaire en relations internationales qu'il avait obtenue à Paris, bien qu'il eût suivi des études dans ce but auprès de l'Institut de hautes études internationales et du développement de Genève (HEI). Ses recherches d'emploi infructueuses étaient le plus souvent dues non à la situation du marché dans les domaines concernés, mais au fait que les postes à responsabilité pour lesquels il manifestait un intérêt ne correspondaient ni à sa formation, ni à ses compétences reconnues en Suisse. Or, s'il était légitime qu'il ait, dans un premier temps, ciblé ses offres en fonction de ses critères personnels, tel n'était cependant plus le cas cinq ans environ après la fin de ses études. Vu son âge (46 ans), de même que ses expériences professionnelles et ses connaissances variées, on pouvait ainsi raisonnablement exiger du débirentier, père de trois enfants mineurs et d'une fille majeure prétendument à sa charge, qu'il réalisât un revenu plus élevé que son salaire actuel pour subvenir au mieux à l'entretien de sa famille; par ailleurs, il n'était pas établi que les problèmes de santé qu'il alléguait l'empêcheraient de travailler à un autre poste que celui qu'il occupait actuellement, pour autant qu'il s'agisse d'une activité qui ne demande pas d'efforts physiques trop importants.
Un gain mensuel hypothétique net de 4'500 fr., impôts à la source déduits, apparaissait réaliste, dès lors que la mère des crédirentiers, qui ne disposait d'aucune formation spécifique, réalisait un salaire de 4'750 fr. pour une activité d'aide soignante à 80%, et que le père présentait les capacités requises pour exercer, par exemple, un travail similaire; au surplus, ce revenu n'était pas éloigné du gain assuré de 4'870 fr. retenu par la caisse de chômage lorsqu'il bénéficiait d'indemnités journalières. Enfin, il convenait de rappeler que les jugements du Tribunal de première instance du 22 novembre 2007, fixant à 4'500 fr. le revenu hypothétique du débirentier, n'avaient pas été remis en cause.
2.1.2 Le recourant se limite à affirmer, en substance, que la cour cantonale a arbitrairement apprécié les preuves en retenant, sur la seule base du jugement de première instance, qu'il pourrait gagner un salaire mensuel d'environ 4'500 fr., alors qu'elle a constaté qu'il n'avait pas réussi ses examens universitaires en Suisse et que son diplôme étranger n'était pas reconnu. Il allègue notamment, mais sans étayer son affirmation, que son état de santé ne lui permet pas de briguer des postes à responsabilité correspondant à ses qualifications professionnelles, que sa situation financière est obérée et que le jugement de première instance fixant sa capacité de gain à 4'500 fr. par mois date d'environ cinq ans. Partant, la Cour de justice aurait dû se fonder sur son revenu effectif de 2'900 fr. net, soit un salaire brut maximal de 4'000 fr., comme le confirme la circulaire du chômage.
Par sa critique, le recourant ne démontre nullement en quoi il serait insoutenable de retenir qu'étant donné son âge, sa formation universitaire et ses expériences professionnelles dans le domaine social ou auprès d'organisations internationales, il pouvait, nonobstant son état de santé - qui l'empêchait seulement d'effectuer des efforts physiques importants -, réaliser un salaire de l'ordre de celui de la mère de ses enfants, laquelle ne disposait d'aucune formation et travaillait comme aide soignante à 80% pour un revenu de 4'750 fr. par mois; au demeurant, l'autorité cantonale relève que l'intéressé n'a pas remis en cause les jugements de première instance du 22 novembre 2007 fixant sa capacité de gain à 4'500 fr. par mois. Faute d'être motivé conformément aux exigences requises par l'art. 106 al. 2 LTF, le grief d'arbitraire dans l'appréciation des preuves relatif au montant du revenu hypothétique retenu par la Cour de justice est irrecevable.
2.2 Le recourant reproche à l'autorité cantonale de n'avoir pas inclus dans ses charges les coûts relatifs à sa fille majeure et les frais de crèche de son dernier fils; les dépenses d'assurance-ménage et les frais médicaux auraient aussi dû être pris en compte. Savoir si ces charges auraient dû être admises, le cas échéant dans quelle proportion, est une question de droit, alors que leur montant est un point de fait.
La Cour de justice a considéré que les dépenses alléguées par le débirentier pour sa fille aînée n'avaient pas à être intégrées dans son budget, l'entretien des enfants mineurs primant sur celui des enfants majeurs; de plus, le père n'avait pas démontré que sa fille effectuerait des études sérieuses et régulières et, partant, que les conditions d'application de l'art. 277 al. 2 CC étaient réalisées. Quant aux frais de crèche du fils cadet, il ressort de l'arrêt attaqué qu'ils ont été pris en compte dans les charges de celui-ci. Or, le recourant n'avance aucun élément de nature à faire admettre une violation du droit fédéral sur ce point, pas plus qu'il ne cherche à démontrer d'arbitraire dans l'appréciation des preuves s'agissant des études de sa fille aînée; il en va de même en ce qui concerne la prise en compte, dans le calcul de ses charges incompressibles, d'éventuels frais médicaux et d'assurance ménage, dont les montants ne sont du reste pas allégués ni a fortiori établis. Par ailleurs, l'impossibilité d'exercer le droit de visite ne constituant en principe pas un motif valable de modification de la contribution d'entretien (ATF 120 II 177 consid. 3b p. 179), le recourant ne peut se contenter de reprocher à la Cour de justice, sans le moindre élément pour étayer sa critique, d'avoir omis d'examiner les raisons pour lesquelles il ne pourrait, selon ses dires, exercer son droit aux relations personnelles depuis l'automne 2006. Insuffisamment motivé, le grief apparaît donc également irrecevable (art. 42 al. 1 et 2, art. 106 al. 2 LTF).
2.3 Quant à la prétendue violation de la maxime inquisitoire, le recourant s'en tient à de simples généralités, affirmant qu'il appartenait aux autorités de première et de deuxième instances de l'interpeller sur sa situation personnelle, financière et contributive. Or, même lorsque le procès est soumis à la maxime inquisitoire, les règles de la bonne foi exigent que les parties collaborent à la recherche des faits et des moyens de preuve (ATF 128 III 411 consid. 3.2.1 p. 413). Insuffisamment motivé à cet égard, le recours est aussi irrecevable sur ce point.
3. Il n'y a pas non plus lieu d'entrer en matière sur le moyen tiré de la violation de l'art. 8 CC, faute d'une motivation conforme à l'art. 42 LTF: le recourant n'explique en effet pas en quoi cette disposition aurait été violée, se bornant à alléguer qu'après avoir rappelé qu'il n'avait pas obtenu son diplôme genevois ni la reconnaissance de son diplôme français, la Cour de justice n'aurait pas «examiné ces différents points».
4. Reprenant les mêmes griefs d'administration lacunaire ou arbitraire des preuves, le recourant en déduit que l'autorité cantonale a inexactement calculé les montants mis à sa charge pour l'entretien de ses deux premiers fils, violant ainsi les art. 276 et 285 CC. Comme il a été déjà exposé ci-dessus, ses critiques, similaires aux précédentes, ne sont pas suffisamment motivées au regard des exigences déduites des art. 42 et 106 al. 2 LTF. Par conséquent, il n'y a pas lieu non plus d'entrer en matière sur ce moyen.
5. En conclusion, le recours se révèle entièrement irrecevable. Le recourant, qui succombe, supportera dès lors les frais judiciaires (art. 66 al. 1 LTF). Il n'y a pas lieu d'allouer de dépens aux intimés, qui n'ont pas été invités à répondre.
Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est irrecevable.
2. Les frais judiciaires, arrêtés à 2'000 fr., sont mis à la charge du recourant.
3. Le présent arrêt est communiqué aux parties et à la Chambre civile de la Cour de justice du canton de Genève.
Lausanne, le 15 décembre 2009
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
La Présidente: La Greffière:
Hohl Mairot