Faits:
A. Dame A._, née en 1981 à Vidi (Serbie), et A._, né en à Malopoljce (?timlje/Serbie), tous deux originaires de Serbie et Monténégro, se sont mariés le 10 octobre 2001 à Shtime (Serbie et Monténégro).
Après leur mariage, les époux sont venus vivre en Suisse et se sont établis à Genève. De leur union sont issus deux enfants, B._ et C._, nés à Genève, respectivement les 5 décembre 2006 et 14 avril 2008.
A la suite de violentes disputes, l'épouse a quitté le domicile conjugal avec ses enfants, le 26 octobre 2009.
B. B.a Le 10 novembre 2009, l'épouse a déposé une requête de mesures protectrices de l'union conjugale doublées de mesures préprovisoires urgentes. Le 30 novembre 2009, le Président du Tribunal de première instance du canton de Genève a, à titre de mesures préprovisoires, notamment confié la garde des enfants et la jouissance exclusive du domicile conjugal à l'épouse et condamné le mari à lui verser une contribution mensuelle de 500 fr. pour l'entretien de la famille. D'autres mesures, ne portant pas sur la question de l'entretien de la famille, ont été prises par la suite en cours de procédure.
B.b Statuant au fond par jugement du 6 mai 2010, le Tribunal de première instance a autorisé les conjoints à vivre séparés, attribué à l'épouse la jouissance exclusive du domicile conjugal ainsi que la garde des enfants, réservé un droit de visite au mari, le passage des enfants de l'un à l'autre des parents devant se faire par l'intermédiaire d'un point de rencontre, institué une curatelle d'organisation et de surveillance du droit de visite et dispensé l'époux de verser une contribution à l'entretien de sa famille.
Statuant sur appel de l'épouse par arrêt du 30 septembre 2010, la Cour de justice du canton de Genève a partiellement réformé ce jugement, redéfinissant les modalités du droit de visite du père et condamnant celui-ci à verser une contribution mensuelle à l'entretien de ses deux enfants d'un montant de 800 fr. dès le 10 novembre 2009.
C. Par acte du 1er novembre 2010, A._ exerce un recours en matière civile au Tribunal fédéral contre cet arrêt. En substance, il conclut, principalement, à ce que l'arrêt attaqué soit partiellement réformé en ce sens qu'il est dispensé de toute contribution d'entretien et, subsidiairement, au renvoi de la cause à l'instance précédente pour nouvelle décision. A titre préalable, il requiert l'octroi de l'effet suspensif et sollicite d'être mis au bénéfice de l'assistance judiciaire gratuite. A l'appui de ses conclusions, il se plaint d'arbitraire dans l'application du droit fédéral, ainsi que dans l'établissement des faits.
Aucune observation n'a été requise sur le fond.
La cour cantonale s'en est remise à justice quant à l'octroi de l'effet suspensif. L'intimée en fait de même, toutefois dans la mesure où un tel octroi n'empêcherait pas le Service cantonal d'avance et de recouvrement des pensions alimentaires de poursuivre le versement des avances dont elle bénéficie.
D. Par ordonnance du 17 novembre 2010, la Présidente de la cour de céans a admis la demande d'effet suspensif pour la période du 10 novembre 2009 au 31 octobre 2010, mais l'a rejetée pour le surplus.
Considérant en droit:
1. 1.1 La décision de mesures protectrices de l'union conjugale (art. 172 ss CC) est une décision en matière civile au sens de l'art. 72 al. 1 LTF. Elle est finale selon l'art. 90 LTF, car elle tranche définitivement, dans une procédure séparée, des questions qui ne pourront plus être revues avec l'éventuelle décision sur le divorce et ses effets accessoires (ATF 133 III 393 consid. 4 et les références citées). Le recours a pour objet une décision rendue dans une affaire pécuniaire, dont la valeur litigieuse atteint 30'000 fr. (art. 51 al. 1 let. a et al. 4, 74 al. 1 let. b LTF). Il a par ailleurs été déposé en temps utile (art. 100 al. 1 LTF), contre une décision prise en dernière instance cantonale par le tribunal supérieur du canton de Genève (art. 75 LTF). Le recours en matière civile est donc en principe recevable.
1.2 Comme l'arrêt attaqué porte sur des mesures provisionnelles au sens de l'art. 98 LTF (ATF 133 III 393 consid. 5, 585 consid. 3.3), la partie recourante ne peut dénoncer que la violation de droits constitutionnels. Le Tribunal fédéral n'examine de tels griefs que s'ils ont été invoqués et motivés (art. 106 al. 2 LTF), à savoir expressément soulevés et exposés de manière claire et détaillée (ATF 133 IV 286 consid. 1.4). Il n'entre pas en matière sur les critiques de nature appellatoire (ATF 133 III 589 consid. 2). Le recourant qui se plaint d'arbitraire ne saurait, dès lors, se borner à critiquer la décision attaquée comme il le ferait en instance d'appel, où l'autorité de recours jouit d'une libre cognition; il ne peut, en particulier, se contenter d'opposer sa thèse à celle de la juridiction cantonale, mais doit démontrer, par une argumentation précise, que cette décision repose sur une application de la loi manifestement insoutenable (ATF 134 II 349 consid. 3 et les références citées). L'arbitraire prohibé par l'art. 9 Cst. ne résulte pas du seul fait qu'une autre solution serait concevable, voire préférable; le Tribunal fédéral ne s'écarte de la décision attaquée que lorsque celle-ci est manifestement insoutenable, viole gravement une norme ou un principe juridique clair et indiscuté, ou heurte de manière choquante le sentiment de la justice ou de l'équité. Il ne suffit pas que la motivation de cette décision soit insoutenable; encore faut-il qu'elle se révèle arbitraire dans son résultat (ATF 133 I 149 consid. 3.1; 133 II 257 consid. 5.1; 133 III 462 consid. 4.4.1).
1.3 Aucun fait nouveau ni preuve nouvelle ne peut être présenté, à moins de résulter de la décision de l'autorité précédente (art. 99 al. 1 LTF; ATF 133 III 393 consid. 3). Le Tribunal fédéral statue par ailleurs sur la base des faits établis par l'autorité précédente (art. 105 al. 1 LTF). Dans l'hypothèse d'un recours soumis à l'art. 98 LTF, le recourant ne peut obtenir la rectification ou le complètement des constatations de fait de l'arrêt cantonal que s'il démontre la violation de droits constitutionnels par l'autorité cantonale (ATF 133 III 393 consid. 7.1, 585 consid. 4.1).
Dans le domaine de l'appréciation des preuves et de la constatation des faits, le Tribunal fédéral se montre réservé, vu le large pouvoir qu'il reconnaît en la matière à l'autorité cantonale (ATF 120 Ia 31 consid. 4b; 118 Ia 28 consid. 1b et les références citées). Il n'intervient, du chef de l'art. 9 Cst., que si le juge du fait n'a manifestement pas compris le sens et la portée d'un moyen de preuve, a omis sans motifs objectifs de tenir compte de preuves pertinentes ou a opéré, sur la base des éléments recueillis, des déductions insoutenables (ATF 136 III 552 consid. 4.2; 134 V 53 consid. 4.3; 129 I 8 consid. 2.1); encore faut-il que la correction du vice soit susceptible d'influer sur le sort de la cause. Cette retenue est d'autant plus grande lorsque le juge n'examine la cause que d'une manière sommaire et provisoire (ATF 130 III 321 consid. 3.3 et les références citées). Ainsi en va-t-il dans le domaine des mesures protectrices de l'union conjugale, qui sont ordonnées à la suite d'une procédure sommaire, avec administration restreinte des moyens de preuve et limitation du degré de la preuve à la simple vraisemblance (ATF 127 III 474 consid. 2b/bb et les références citées).
2. En vertu de l'art. 176 al. 3 CC, relatif à l'organisation de la vie séparée, lorsque les époux ont des enfants mineurs, le juge ordonne les mesures nécessaires d'après les dispositions sur les effets de la filiation (cf. art. 273 ss CC). Selon l'art. 276 al. 1 CC, les père et mère doivent pourvoir à l'entretien de l'enfant et assumer, par conséquent, les frais de son éducation, de sa formation et des mesures prises pour le protéger. L'art. 276 al. 2 CC précise que l'entretien est assuré par les soins et l'éducation ou, lorsque l'enfant n'est pas sous la garde de ses père et mère, par des prestations pécuniaires. À teneur de l'art. 285 al. 1 CC, la contribution d'entretien doit correspondre aux besoins de l'enfant ainsi qu'à la situation et aux ressources des père et mère; il est tenu compte de la fortune et des revenus de l'enfant, ainsi que de la participation de celui des parents qui n'a pas la garde de l'enfant à la prise en charge de ce dernier.
3. En ce qui concerne la fixation du montant dû à titre de contribution d'entretien pour ses enfants, le recourant se plaint d'arbitraire découlant de la prise en considération, dans l'établissement de sa situation financière, d'un revenu hypothétique, au surplus sur des bases discutables. Il critique en définitive tant le principe même de la prise en considération d'un revenu hypothétique que le montant retenu à ce titre.
3.1 Après avoir rappelé les montants retenus par le premier juge en établissant les revenus et charges des parties, parmi lesquels un revenu, pour le recourant, de 3'589 fr. correspondant à des indemnités de chômage nettes, la cour cantonale a notamment estimé qu'il pouvait être exigé du recourant, eu égard à son âge, sa formation et son état de santé, qu'il réalisât un gain mensuel net d'au mois 4'200 fr. Sur cette base, et tenant au surplus compte d'un loyer admissible de 1'100 fr. au maximum dès qu'il aurait trouvé un logement, les juges précédents ont arrêté son disponible mensuel à 1'574 fr. L'arrêt attaqué a également retenu qu'en prenant en considération sa situation actuelle (effective), son disponible était de 2'063 fr. Considérant équitable de faire supporter les 2/3 du coût mensuel des enfants au recourant, à savoir 973 fr. pour les deux, la cour cantonale a constaté qu'un tel montant n'entamait pas son minimum vital, que l'on se fonde sur la situation actuelle ou sur celle découlant de la prise en considération d'un revenu hypothétique et d'un loyer futur. Elle en a conclu, dès lors, que le recourant pouvait être appelé à contribuer à l'entretien de ses deux enfants à concurrence du montant de 800 fr. par mois réclamé par l'épouse.
3.2 Le recourant expose que l'instance précédente n'explique pas en quoi la prise en considération d'un revenu hypothétique mensuel de 4'200 fr. serait "admissible". Il conteste également l'appréciation, fondée sur aucune constatation de fait ni indice, selon laquelle, nonobstant sa formation de paysagiste, il aurait dû postuler dans un EMS, les chances de trouver un travail dans ce cadre n'étant pas minces. Il se réfère enfin à la situation de chômage à Genève, qu'il qualifie de notoirement forte, et au fait qu'il a bénéficié d'indemnités de chômage, ce qui démontrerait qu'il a entrepris les démarches nécessaires pour retrouver un emploi.
Se contentant de critiquer l'argumentation de l'arrêt attaqué en relation avec le revenu hypothétique exigible, le recourant ne s'en prend pas au raisonnement fondé sur sa situation actuelle et sur les revenus effectivement réalisés, sur lesquels la cour cantonale s'est aussi basée, constatant que la contribution appropriée exigée à cet égard n'entamait pas non plus son minimum vital. Ce faisant, le recourant n'expose pas, ni a fortiori n'établit, en quoi le raisonnement précité serait arbitraire dans son résultat. Partant, le grief est irrecevable.
4. Le recourant reproche à l'autorité cantonale de l'avoir condamné à verser "rétroactivement" une contribution d'entretien pour ses enfants à compter du dépôt de la requête de mesures protectrices, faisant en substance valoir une violation arbitraire du droit fédéral.
4.1 La cour cantonale a fixé le dies a quo de l'obligation d'entretien au moment du dépôt de la requête de mesures protectrices, soit le 10 novembre 2009.
Le recourant signale qu'il a été incarcéré, sans possibilités de revenus, du 27 mars 2010 au 7 mai 2010. Il relève en outre que, dans son appel contre le jugement de première instance, l'épouse n'avait "pas requis d'effet rétroactif" et qu'il est arbitraire, en présence d'une ordonnance sur mesures préprovisoires et sans motivation spécifique, de prévoir une contribution d'entretien "beaucoup plus élevée" avec un effet au moment du dépôt de la "demande", le condamnant ainsi pour une période antérieure au jugement, sur la base d'un revenu qu'il n'a pas eu et qu'il n'aurait pas pu avoir, en sorte qu'il se verra précipité dans une situation de dettes. Il se réfère encore à la jurisprudence selon laquelle l'application du principe du revenu hypothétique ne peut valoir que pour le futur.
4.2 Les contributions pécuniaires fixées par le juge dans le cadre de mesures protectrices de l'union conjugale peuvent être réclamées pour l'avenir et pour l'année qui précède l'introduction de la requête, l'art. 173 al. 3 CC étant applicable par analogie dans le cadre de l'organisation de la vie séparée selon l'art. 176 CC (ATF 115 II 201 ss; arrêt 5A_793/2008 du 8 mai 2009, consid. 5.2). Par ailleurs, selon l'art. 176 al. 3 CC, lorsqu'il y a des enfants mineurs, le juge ordonne les mesures nécessaires, d'après les dispositions sur les effets de la filiation. La maxime d'office, qui s'applique de manière générale pour toutes les questions relative aux enfants, implique notamment le devoir du juge de traiter de l'objet de l'action globalement, sans égard aux conclusions prises par les parties: il peut ainsi statuer ultra petita, même en l'absence de conclusions (arrêt 5A_652/2009 du 18 janvier 2010, consid. 3.1 et les références citées); lorsque celles-ci ne précisent pas la date à partir de laquelle les contributions sont réclamées, il n'est pas arbitraire de retenir qu'elles le sont à compter du jour du dépôt de la requête (arrêt 5P.213/2004 du 6 juillet 2004, consid. 1.2).
4.3 Il découle de cette jurisprudence que les conclusions prises par l'épouse en procédure, en l'occurrence dans son appel contre le jugement de première instance où elle ne précise pas la date à partir de laquelle la contribution d'entretien était réclamée, ne lient pas la cour cantonale. Dans de telles circonstances, celle-ci pouvait, sans arbitraire, fixer le dies a quo au jour du dépôt de la requête de mesures protectrices. L'argumentation du recourant est ainsi dépourvue de pertinence sur ce point.
Le recourant se réfère encore au fait que le "1er juge cantonal" l'a "dispensé de toute pension". Force est de relever à cet égard que l'ordonnance de mesures préprovisoires urgentes du 30 novembre 2009, condamnant l'époux à verser une contribution d'entretien de 500 fr. aux siens, n'a pas été attaquée ni modifiée en cours de procédure; de plus, le jugement de première instance, libérant le recourant du paiement de toute contribution, a fait l'objet d'un appel de l'épouse sur ce point. Le jugement en question n'a donc pas déployé d'effets et le recourant ne saurait tirer argument de la solution retenue par le premier juge.
Le recourant entend par ailleurs démontrer l'arbitraire de l'arrêt attaqué sur la base de considérations découlant de la prise en compte "rétroactive" d'un revenu hypothétique non réalisable. A cet égard, son raisonnement est également dépourvu de pertinence, dans la mesure où la cour cantonale s'est aussi fondée sur son revenu effectif, soit sur les indemnités de chômage perçues (cf. consid. 3.2 ci-dessus).
Enfin, lorsque le recourant reproche à l'autorité cantonale de ne pas avoir tenu compte de son absence de revenu durant son incarcération, il se fonde sur des faits non retenus, partant irrecevables (art. 99 al. 1 LTF), au sujet desquels il ne tente pas de démontrer l'arbitraire dans leur établissement (ATF 133 III 393 consid. 7.1 p. 398). Tel est également le cas de la simple affirmation du recourant quant au fait que la décision querellée le précipiterait dans une "situation de dettes". Cette critique ne saurait au demeurant être prise en considération, faute de motivation suffisante, à l'instar des autres critiques, de nature appellatoire, formulées par le recourant (cf. consid. 1.2 ci-dessus).
Le recourant n'a ainsi pas démontré en quoi l'autorité cantonale serait tombée dans l'arbitraire en fixant une contribution due pour l'entretien de ses enfants avec effet au jour du dépôt de la requête de mesures protectrices. Le grief, dans la mesure où il est recevable, doit donc être rejeté.
5. Sur le vu de ce qui précède, le recours doit être rejeté, dans la faible mesure de sa recevabilité. Les conclusions du recourant étant dépourvues de toutes chances de succès, sa requête d'assistance judiciaire doit être rejetée (art. 64 al. 1 LTF) et les frais judiciaires mis à sa charge (art. 66 al. 1 LTF). Il n'y a pas lieu d'octroyer une indemnité de dépens à l'intimée, qui s'en est finalement rapportée à justice sur la requête d'effet suspensif et n'a pas été invitée à se déterminer sur le fond, se bornant par ailleurs à indiquer qu'elle "envisageait" de solliciter l'assistance judiciaire "fédérale", toutefois sans déposer de requête formelle par la suite.
Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2. La requête d'assistance judiciaire du recourant est rejetée.
3. Les frais judiciaires, arrêtés à 1'000 fr., sont mis à la charge du recourant.
4. Le présent arrêt est communiqué aux parties et à la Chambre civile de la Cour de justice du canton de Genève.
Lausanne, le 17 mars 2011
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
La Présidente: La Greffière:
Hohl Mairot