Faits:
A. A.a Dame A._, née en 1964, et A._, né en 1962, tous deux de nationalité suisse, se sont mariés le 30 décembre 1991 dans le canton de Zurich. Deux enfants sont issus de leur union: B._, née en 1999, et C._, née en 2000.
Les époux se sont séparés en juillet 2006.
Par décision du 29 septembre 2006, l'Autorité tutélaire de G._ a retiré la garde des enfants à leurs père et mère, ordonné une curatelle au sens de l'art. 308 al. 1 et 2 CC et placé les enfants au foyer D._ à H._.
A.b Une décision provisoire a été rendue, le 6 décembre 2006, par le Président du Tribunal de G._, qui a confirmé le retrait de la garde des enfants à leurs parents. Dans ses considérants, ce magistrat fait état d'un rapport du foyer D._ du 10 octobre 2006. Il en ressort que les fillettes se sont bien adaptées, paraissant ouvertes, amicales et joyeuses; toutefois, la mère crie sur ses enfants lorsqu'elle vient leur rendre visite et ne les laisse pas s'exprimer; après son départ, l'aînée vérifie qu'elle a bien quitté les lieux par peur qu'elle ne revienne. Même au téléphone, la mère crie tellement que les enfants sont obligés de tenir le combiné à distance. Partant, les fillettes réagissent de manière défensive lors des visites de leur mère et n'en tirent aucune joie.
Un second rapport a été rendu par le foyer le 20 octobre 2006. Il en ressort que les fillettes ont exprimé le souhait que leur mère ne vienne plus les voir en raison du manque d'empathie de l'intéressée, qui ne s'entend pas avec elles, les utilise pour régler ses propres problèmes et parle en mal de leur père. La cadette craignait même que sa mère ne vienne à l'improviste au jardin d'enfants. En sa qualité de gardien, le foyer a donc suggéré que le droit de visite de la mère soit réduit.
Les capacités éducatives du père n'ayant pas été mises en doute, celui-ci a été autorisé par le juge, le 6 décembre 2006, à exercer son droit de visite à l'égard de ses filles hors du foyer. La mère a pour sa part été autorisée à rencontrer ses enfants dans le cadre du foyer et à pénétrer dans ce lieu sur autorisation uniquement.
Le 7 décembre 2006, la Dresse I._, spécialiste FMH en psychiatrie et psychothérapie, a établi à l'intention du Président du Tribunal de G._ un rapport d'expertise dans lequel elle met en doute les capacités éducatives de la mère, qu'elle décrit comme une personne agressive, hystérique, paranoïaque et ne pensant pas au bien des enfants. Selon l'expert, la mère, tout comme le père, a été soumise à un examen psychiatrique de deux heures. Comme elle n'a pas coopéré, la consultation s'est concentrée sur ses capacités éducatives. Même si le diagnostic n'est pas établi, il n'y a pas de doute, du point de vue psychiatrique, quant au manque de capacités éducatives de la mère. Actuellement, celle-ci n'est donc pas capable d'élever ses enfants, contrairement au père, auquel la garde doit être attribuée.
A.c Par prononcé de mesures protectrices du 12 janvier 2007, le Président du Tribunal de G._ a, notamment, attribué la garde des enfants à leur père, institué une curatelle d'assistance éducative et astreint le mari à contribuer à l'entretien de l'épouse par le versement d'une pension de 300 fr. par mois. Ce prononcé a été confirmé en appel le 12 mars 2007.
Le père a maintenu ses enfants en foyer jusqu'à fin juin 2007, de manière à leur préserver un équilibre sur le plan scolaire. Les fillettes vivent auprès de lui depuis le mois de juillet 2007.
A.d Le 6 août 2008, le Conseil municipal de E._ a nommé F._ en qualité de curatrice. Celle-ci a établi un premier rapport qui retrace la situation jusqu'à fin juin 2009, à savoir, notamment, que les enfants vivent depuis juillet 2007 auprès de leur père, qui travaille à plein temps et recourt à une famille pour accueillir ses filles durant la journée; il a une amie, qui vit à Bâle et entretient de bons contacts avec ces dernières; la mère, quant à elle, vit seule à G._ et exerce son droit de visite plus ou moins régulièrement depuis décembre 2008.
A.e Par demande du 16 janvier 2009, l'épouse a ouvert action en divorce, concluant notamment à ce que l'autorité parentale et la garde des enfants lui soient attribuées.
Le 29 juillet 2009, le Président du Tribunal civil de l'arrondissement de Lausanne a désigné la curatrice susnommée pour qu'elle procède à l'audition des enfants. Celle-ci lui a adressé sa prise de position sur la situation actuelle des fillettes le 13 novembre 2009.
Les parties assistées de leurs conseils ont été entendues à l'audience de jugement du 18 février 2010.
B. Par jugement du 29 avril 2010, le Président du Tribunal civil de l'arrondissement de Lausanne a, entre autres points, prononcé le divorce des époux (I), attribué l'autorité parentale et la garde des enfants au père (II), réservé à la mère un droit de visite usuel, à charge pour elle d'aller chercher les fillettes là où elles se trouvent et de les y ramener (III), maintenu la curatelle d'assistance éducative et de surveillance des relations personnelles au sens de l'art. 308 al. 1 et 2 CC (IV), enfin, mis à la charge de la mère, dès le mois suivant celui au cours duquel elle réalisera un revenu mensuel net supérieur à 3'000 fr., une contribution à l'entretien de chacune de ses filles correspondant à un pourcentage de 12,5% du revenu précité, allocations familiales non comprises, jusqu'à la majorité ou au-delà si les conditions de l'art. 277 al. 2 CC sont remplies (V).
Par arrêt du 7 octobre 2010, la Chambre des recours du Tribunal cantonal du canton de Vaud a rejeté le recours de la demanderesse et confirmé le jugement de première instance.
C. Par mémoire du 10 novembre 2010, rédigé en allemand, la demanderesse exerce un recours en matière civile au Tribunal fédéral contre l'arrêt de la Chambre des recours. Elle conclut, en substance: à ce que l'autorité parentale et la garde des enfants lui soient attribuées, sous réserve d'un droit de visite usuel du père; subsidiairement, à ce que soit ordonnée une expertise relative à l'attribution des enfants, par un expert indépendant et impartial; très subsidiairement, à ce que soit ordonnée une expertise psychiatrique concernant sa capacité éducative; encore plus subsidiairement, à ce que les enfants soient personnellement entendus. Elle demande en outre que la curatelle selon l'art. 308 al. 1 et 2 CC soit supprimée, éventuellement transférée à l'autorité lausannoise compétente. Enfin, elle requiert que l'intimé soit condamné à verser, pour l'entretien de chacune de ses filles, des contributions d'un montant de 700 fr. jusqu'à l'âge de 12 ans, 750 fr. jusqu'à l'âge de 16 ans et 800 fr. jusqu'à la majorité, respectivement jusqu'à l'achèvement d'une formation appropriée, allocations éventuelles en sus.
La recourante sollicite par ailleurs le bénéfice de l'assistance judiciaire complète, son mandataire étant désigné comme avocat d'office.
D. Par ordonnance du 12 novembre 2010, la présidente de la cour de céans a rejeté la requête de la recourante tendant à ce que la procédure devant le Tribunal fédéral soit conduite en allemand, au motif qu'il ne se justifiait pas, en l'espèce, de s'écarter de la règle de l'art. 54 al. 1 1ère phrase LTF.
Considérant en droit:
1. 1.1 L'arrêt entrepris, rendu en matière civile (art. 72 al. 1 LTF), a pour objet, outre la suppression de la mesure de curatelle, l'attribution de l'autorité parentale et de la garde des enfants ainsi que, accessoirement, la contribution à leur entretien par le parent non gardien. L'ensemble du litige est, partant, de nature non pécuniaire (arrêt 5A_697/2009 du 4 mars 2010 consid. 1.1 et les références citées). Déposé en temps utile (art. 100 al. 1 LTF) contre une décision finale (art. 90 LTF) prise en dernière instance cantonale et sur recours par le tribunal supérieur du canton de Vaud (art. 75 LTF), le recours en matière civile est donc ouvert. La recourante a par ailleurs qualité pour recourir (art. 76 al. 1 aLTF).
1.2 Le recours en matière civile peut être formé pour violation du droit, tel qu'il est délimité par les art. 95 et 96 LTF. Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (art. 106 al. 1 LTF), sans être lié ni par les motifs de la juridiction précédente, ni par les moyens des parties (ATF 133 III 545 consid. 2.2 p. 550). Compte tenu de l'exigence de motivation posée, sous peine d'irrecevabilité (art. 108 al. 1 let. b LTF), à l'art. 42 al. 2 LTF, il n'examine en principe que les griefs soulevés; il n'est pas tenu de traiter, à l'instar d'une autorité de première instance, toutes les questions juridiques qui peuvent se poser, lorsqu'elles ne sont plus discutées devant lui (ATF 135 III 397 consid. 1.4 p. 400). Il ne connaît de la violation des droits fondamentaux ou du droit cantonal que si ce grief a été dûment invoqué et motivé par le recourant (art. 106 al. 2 LTF), c'est-à-dire s'il a été expressément soulevé et exposé de manière claire et détaillée (ATF 134 III 349 consid. 3 p. 352).
1.3 Le Tribunal fédéral conduit son raisonnement sur la base des faits établis par la juridiction précédente (art. 105 al. 1 LTF); il ne peut s'en écarter que si ces faits ont été établis de façon manifestement inexacte - à savoir arbitraire (ATF 135 II 145 consid. 8.1 p. 153; 135 III 127 consid. 1.5 p. 129/130 et 397 consid. 1.5 p. 401) - ou en violation du droit au sens de l'art. 95 LTF (art. 105 al. 2 LTF), et si la correction du vice est susceptible d'influer sur le sort de la cause (art. 97 al. 1 LTF).
Dans la mesure où la recourante s'écarte des constatations de fait de l'autorité précédente, les complète ou les modifie, sans se prévaloir de l'une des exceptions susmentionnées, ses allégations sont irrecevables.
2. La recourante soutient qu'une expertise aurait dû être effectuée par un expert indépendant et impartial concernant l'attribution de l'autorité parentale de même que, éventuellement, une expertise psychiatrique actuelle concernant sa capacité éducative. L'autorité cantonale aurait ainsi violé les art. 133 CC et 145 al. 2 aCC, ainsi que son droit d'être entendue garanti par l'art. 29 al. 2 Cst.
2.1 Le juge établit d'office les faits (art. 145 al. 1 aCC); au besoin, il fait appel à des experts et se renseigne auprès de l'autorité tutélaire ou d'un autre service d'aide à la jeunesse (art. 145 al. 2 aCC). La maxime inquisitoire ne signifie pas que le juge doive donner suite à toutes les offres de preuves qui lui sont présentées. Il établit certes d'office l'état de fait, sans être lié par les conclusions ou les allégations des parties. Dans la mesure où il peut se faire une représentation exacte des faits litigieux sur la base des preuves administrées, il n'est toutefois pas tenu de procéder à d'autres investigations. Dès lors, s'il peut ordonner une expertise psychologique des enfants en se fondant sur l'art. 145 al. 2 aCC, il n'y est pas obligé: le juge ne doit l'ordonner que lorsqu'elle apparaît comme le seul moyen de preuve idoine, en particulier lorsqu'il ne dispose pas de connaissances personnelles suffisantes pour se prononcer sur le bien de l'enfant; il jouit à cet égard d'un large pouvoir d'appréciation (arrêt 5A_697/2009 du 4 mars 2010 consid. 3.1 et les références citées).
En cas de contestation du caractère concluant et de la valeur probante d'une expertise, ainsi que de l'appréciation qui en a été faite par le juge, seule peut être invoquée l'interdiction de l'arbitraire dans l'appréciation des preuves. Par ailleurs, le juge ne viole pas la maxime inquisitoire s'il refuse une mesure probatoire à la suite d'une appréciation anticipée des preuves, c'est-à-dire lorsqu'il parvient sans arbitraire à la conclusion que l'administration de la preuve sollicitée ne pourrait l'amener à modifier sa conviction (arrêt 5A_697/2009 du 4 mars 2010 consid. 3.2; cf. ATF 134 I 140 consid. 5.3 p. 148; 131 I 153 consid. 3 p. 157; 129 III 18 consid. 2.6 p. 25).
2.2 Selon la Chambre des recours, le dossier était suffisamment documenté et le premier juge était donc largement renseigné par les éléments y figurant. En effet, le Président du Tribunal s'est basé sur les rapports établis les 10 et 20 octobre 2006 par le foyer, sur l'expertise des père et mère du 7 décembre 2006, sur les rapports de la curatrice, notamment celui du 13 novembre 2009, et sur l'audition des parties. Au vu de ces éléments, une expertise n'était pas nécessaire.
Les juges précédents ont ainsi procédé à une appréciation anticipée des moyens de preuve offerts, ce qui n'est pas prohibé par la maxime inquisitoire. Aussi la Chambre des recours n'a-t-elle pas violé le droit fédéral en refusant d'ordonner d'autres expertises, en particulier une expertise psychologique des enfants, sur des faits qu'elle estimait déjà éclaircis. Par ailleurs, la recourante ne démontre pas d'arbitraire à ce sujet (art. 9 Cst.). Elle se contente d'alléguer, de manière appellatoire, que l'expertise du 7 décembre 2006, à l'époque déjà insuffisante puisqu'elle n'a été entendue que deux heures par l'expert, est actuellement dépassée: cette argumentation ne correspond pas aux exigences de motivation requises et, partant, est irrecevable. Il en va de même en tant que la recourante critique l'opinion de l'autorité cantonale, qui a considéré qu'il était peu plausible que la situation ait évolué favorablement s'agissant de ses troubles psychiques et de son manque de capacité éducative, dès lors qu'elle ne soutenait pas avoir requis de l'aide pour se soigner; son comportement en procédure dénotait en outre un désespoir peu propice à la stabilisation de son état, ce que confirmaient les constatations de la curatrice.
Or, la recourante n'avance aucun élément qui permettrait de penser que, contrairement à l'opinion de l'autorité cantonale, elle a évolué sur ces points, le simple fait que le droit de visite - exercé irrégulièrement selon l'arrêt attaqué - se soit jusqu'ici déroulé sans incident n'étant à cet égard pas décisif. En tout état de cause, la question de la capacité éducatrice de la recourante n'est pas à elle seule déterminante en l'espèce (cf. infra consid. 4.2). Par conséquent, on ne voit pas non plus en quoi son droit d'être entendue (art. 29 al. 2 Cst.) aurait été violé.
3. La recourante reproche en outre à l'autorité cantonale d'avoir enfreint les art. 144 al. 2 aCC et 29 al. 2 Cst., au motif que les enfants n'ont pas été entendus par le juge personnellement.
3.1 Selon l'art. 144 al. 2 aCC, le juge ou un tiers nommé à cet effet entend les enfants personnellement, de manière appropriée, pour autant que leur âge ou d'autres motifs importants ne s'opposent à l'audition. Si celle-ci est en principe effectuée par la juridiction compétente elle-même, elle peut aussi l'être par un spécialiste de l'enfance (ATF 133 III 553 consid. 4 p. 554/555; 127 III 295 consid. 2a-2b p. 296/297 et les citations), en particulier en cas de conflit familial aigu et de dissensions entre les époux concernant le sort des enfants (arrêt 5A_50/2010 du 6 juillet 2010 consid. 2.1 et les auteurs cités).
La prise en compte de l'avis de l'enfant ne signifie pas qu'il faille lui demander s'il veut continuer à vivre auprès de son père ou de sa mère, mais que le juge doit plutôt se faire une idée de l'importance qu'ont les parents aux yeux de l'enfant (FF 1996 I 128 n. 233.61 in fine; REUSSER, Die Stellung der Kinder im neuen Scheidungsrecht, in Von altem zum neuen Scheidungsrecht, Berne 1999, n. 4.75 ss). L'audition d'un enfant est possible dès qu'il a six ans révolus (ATF 133 III 553 consid. 3 p. 554; 131 III 553 consid. 1.2.3 p. 557). En règle générale, il y a toutefois lieu de partir de l'idée qu'en ce qui concerne la question de l'attribution de l'autorité parentale, un enfant n'est capable de discernement qu'à partir de l'âge de douze ans (arrêt 5A_119/2010 du 12 mars 2010 consid. 2.1.3 et la jurisprudence citée).
3.2 Comme l'admet expressément la recourante, les enfants ont été entendus par la curatrice, qui est aussi assistante sociale, et son rapport du 13 novembre 2009 a fait l'objet d'une appréciation motivée par le Tribunal de première instance. Les juges précédents ont en outre relevé que le conflit entre les parents était tellement aigu et chronique que l'audition des enfants par le biais d'un tiers spécialisé permettait de sauvegarder leur intérêt; comme ceux-ci ne parlaient que le suisse-allemand, il était par ailleurs préférable qu'ils soient entendus directement dans cette langue par une curatrice, plutôt qu'en français, par un juge du for assisté d'un interprète. La recourante fait certes valoir que ce rapport portait uniquement sur le changement de maman de jour et sur l'exercice du droit de visite: compte tenu de l'âge des enfants en procédure cantonale, le droit fédéral n'imposait de toute façon pas qu'ils soient entendus sur la question juridique spécifique de l'attribution de l'autorité parentale, que ce soit personnellement ou par l'intermédiaire d'un spécialiste de l'enfance. Les exigences de l'art. 144 al. 2 aCC, telles que précisées par la jurisprudence, ont ainsi été respectées. L'art. 29 al. 2 Cst. n'apparaît pas non plus violé.
4. Selon la recourante, la Chambre des recours aurait aussi violé l'art. 133 al. 2 CC en attribuant l'autorité parentale et la garde des enfants à l'intimé. Elle reproche aux juges précédents d'avoir retenu que les capacités éducatives de celui-ci étaient supérieures aux siennes et d'avoir fait prévaloir le critère de la stabilité des enfants sur celui de sa disponibilité à s'en occuper.
4.1 Selon l'art. 133 al. 2 CC, lorsqu'il attribue l'autorité parentale et règle les relations personnelles, le juge tient compte de toutes les circonstances importantes pour le bien de l'enfant; il prend en considération une éventuelle requête commune des parents et, autant que possible, l'avis de l'enfant. La règle fondamentale en ce domaine est l'intérêt de l'enfant, celui des parents étant relégué à l'arrière-plan. Au nombre des critères essentiels entrent en ligne de compte les relations entre parents et enfants, les capacités éducatives respectives des parents, ainsi que leur aptitude à prendre soin des enfants personnellement et à s'en occuper; il faut choisir la solution qui, au regard des données de l'espèce, est la mieux à même d'assurer aux enfants la stabilité des relations nécessaires à un développement harmonieux des points de vue affectif, psychique, moral et intellectuel.
Le juge appelé à se prononcer sur le fond, qui, de par son expérience en la matière, connaît le mieux les parties et le milieu dans lequel vit l'enfant, dispose d'un large pouvoir d'appréciation (art. 4 CC). Le Tribunal fédéral n'intervient que lorsque le juge, sans aucun motif, a écarté des critères essentiels pour la décision sur l'attribution des enfants ou, à l'inverse s'est fondé sur des éléments dépourvus d'importance au regard du bien de l'enfant ou contrevenant aux principes du droit fédéral (arrêt 5A_64/2011 du 1er juin 2011 consid. 2.4.2 et la jurisprudence citée).
4.2 En l'espèce, la Chambre des recours a considéré, sans que son opinion soit valablement contestée par la recourante (cf. supra, consid. 2.2), qu'il résultait des éléments dont elle disposait et, en particulier, de l'expertise du 7 décembre 2006, que le père était plus apte que la mère à s'occuper des enfants. Quoi qu'il en soit, le critère en l'occurrence décisif pour l'attribution de l'autorité parentale constituait dans le fait qu'après avoir été placées quelques mois dans un foyer, les fillettes avaient, depuis le mois de juillet 2007, été confiées à leur père, qui s'en occupait avec satisfaction nonobstant son activité professionnelle à plein temps. Pour les juges précédents, il était dès lors contraire à leur intérêt de modifier, à ce stade, leur lieu de vie et aucun motif ne le justifiait, bien au contraire.
Contrairement à ce que prétend la recourante, on ne saurait faire abstraction de la situation entérinée par les mesures protectrices, qui dure depuis près de cinq ans. Malgré la moindre grande disponibilité personnelle du père - et même à supposer, ce qui n'est pas établi, que les deux parents présentent une capacité éducative équivalente -, le fait que l'intimé ait eu la garde des fillettes depuis le mois de juillet 2007 apparaît ici comme un critère prépondérant, d'autant plus qu'il ressort de l'arrêt entrepris que celles-ci se développent auprès de lui dans un cadre propice à leur épanouissement. Il convient en outre de relever que les fillettes sont désormais âgées de 12 ans pour l'aînée et de presque 11 ans pour la cadette, de sorte qu'une grande partie de leur journée se déroule en milieu scolaire, et non auprès de celui des parents qui en a la garde. Une modification de l'autorité parentale et de la garde entraînerait de surcroît un changement important dans leur environnement, puisqu'elles se verraient contraintes de quitter leur école et leurs amis pour venir vivre dans une autre région linguistique, avec laquelle elles n'ont aucun lien si ce n'est celui qu'elles entretiennent avec leur mère.
En définitive, la Chambre des recours n'a pas abusé de son pouvoir d'appréciation en attribuant l'autorité parentale et la garde des enfants au père.
5. La recourante prétend aussi que les conditions permettant l'instauration d'une curatelle au sens de l'art. 308 CC ne sont pas ou, à tout le moins, ne sont plus réalisées. Subsidiairement, elle demande que la mesure soit, le cas échéant, transférée au nouveau domicile des enfants à J._.
5.1 L'institution d'une curatelle au sens de l'art. 308 CC suppose d'abord, comme toute mesure de protection de l'enfant (cf. art. 307 al. 1 CC), que le développement de celui-ci soit menacé. Il faut ensuite que ce danger ne puisse être prévenu par les père et mère eux-mêmes, ni par les mesures plus limitées de l'art. 307 CC (principe de subsidiarité). Enfin, l'intervention active d'un conseiller doit apparaître appropriée pour atteindre ce but (principe de l'adéquation). Le principe de la proportionnalité est la pierre angulaire du système de protection civile de l'enfant, la mesure ordonnée devant notamment être apte à atteindre le but de protection visé et nécessaire à cette fin (principe de la proportionnalité au sens étroit). L'institution d'une curatelle destinée à la surveillance du droit de visite, selon l'art. 308 al. 2 CC, est particulièrement indiquée en cas de divorce ou de séparation. Dans ces situations en effet, un des époux, par la force des choses, peut perdre l'autorité parentale sur les enfants et il subsiste très souvent une situation de conflit avec le conjoint. Une curatelle éducative pour la surveillance des relations personnelles devrait toujours être instituée quand il existe un grave danger que des difficultés surgissent dans l'exercice du droit de visite de la part de l'époux auquel l'autorité parentale n'a pas été confiée. Il y a avant tout lieu d'ordonner cette mesure lorsque de telles difficultés ont déjà été rencontrées durant le procès en divorce (arrêt 5A_840/2010 du 31 mai 2011 consid. 3.1.1-3.1.2 et les références citées).
L'autorité qui ordonne une mesure de protection de l'enfant dispose à cet égard d'un large pouvoir d'appréciation (art. 4 CC; arrêts 5A_840/2010 du 31 mai 2011 consid. 3.1.2; 5A_656/2010 du 13 janvier 2011 consid. 3). Le Tribunal fédéral s'impose dès lors une certaine retenue en la matière: il n'intervient que si l'autorité cantonale a pris en considération des éléments qui ne jouent aucun rôle au sens de la loi ou a omis de tenir compte de facteurs essentiels (ATF 132 III 178 consid. 5.1 p. 183; 130 III 571 consid. 4.3 p. 576; 127 III 136 consid. 3a p. 141 et la jurisprudence mentionnée).
5.2 Dans le cas particulier, l'autorité cantonale a considéré que la mesure de curatelle était absolument nécessaire vu les difficultés rencontrées par les parents et par les enfants, de sorte qu'elle ne pouvait être que maintenue. La Chambre des recours a en effet retenu que le droit de visite avait initialement engendré des difficultés, les parties ne pouvant l'organiser d'un commun accord et les fillettes ayant même exprimé le souhait que leur mère ne vienne plus les voir. Toujours selon l'autorité précédente, le juge de première instance avait par la suite maintenu la curatelle d'assistance éducative et de surveillance des relations personnelles, conformément aux conclusions des différents rapports rendus par des professionnels de l'enfance. Ce magistrat avait en effet considéré que les parents étaient ancrés dans un conflit empêchant toute communication entre eux, ce qui était préjudiciable au développement d'une relation parentale cohérente et mettait indirectement les enfants en danger. La Chambre des recours a pour sa part également retenu que le conflit entre les parents était toujours aigu et chronique, ajoutant que les problèmes psychiques rencontrés par la mère ne semblaient pas avoir évolué de façon favorable et que la fille aînée des parties se plaignait de la façon dont se déroulait le droit de visite.
Dans la mesure où la recourante affirme qu'actuellement, l'exercice du droit de visite n'entraîne aucun problème et ne nécessite aucun accompagnement par un curateur, ses allégations ne trouvent aucun appui dans l'arrêt déféré et ne sont pas de nature à faire apparaître une violation de l'art. 308 CC. Compte tenu des circonstances, en particulier des relations conflictuelles entre les parents et du fait qu'il n'est pas établi que la mère aurait réglé ses problèmes psychologiques (cf. supra, consid. 2.2), l'autorité cantonale ne saurait se voir reprocher d'avoir abusé de son pouvoir d'appréciation en estimant que la curatelle - mesure au demeurant non contestée par le père - devait, pour le moment, être maintenue.
Comme les juges précédents l'ont considéré à bon droit, en se référant à l'art. 376 al. 1 CC, un transfert du for de la mesure au domicile de la recourante n'entre par ailleurs pas en ligne de compte (cf. supra, consid. 4.2).
6. Vu ce qui précède, le chef de conclusions tendant à l'octroi d'un droit de visite à l'intimé ne peut qu'être rejeté. Il en va de même de celui visant à condamner celui-ci à payer une contribution à l'entretien des enfants. Enfin, le sort des frais et dépens de l'instance cantonale doit également être confirmé.
7. En conclusion, le recours se révèle mal fondé et ne peut qu'être rejeté, dans la mesure où il est recevable. Comme ses conclusions étaient d'emblée vouées à l'échec, la requête d'assistance judiciaire de la recourante ne saurait être agréée (art. 64 al. 1 et 2 LTF). Celle-ci supportera par conséquent les frais de la présente procédure. Il n'y a pas lieu d'allouer de dépens à l'intimé, qui n'a pas été invité à répondre.
Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté dans la mesure où il est recevable.
2. La requête d'assistance judiciaire de la recourante est rejetée.
3. Les frais judiciaires, arrêtés à 1'500 fr., sont mis à la charge de la recourante.
4. Le présent arrêt est communiqué aux parties et à la Chambre des recours du Tribunal cantonal du canton de Vaud.
Lausanne, le 14 novembre 2011
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
La Présidente: Hohl
La Greffière: Mairot