Fatti:
A._, cittadino italiano, è nato in Svizzera nel 1987. Ritenuto colpevole di ripetuta violenza carnale tentata, ripetuta rapina tentata, ripetuta contravvenzione alla legge federale sugli stupefacenti e sulle sostanze psicotrope, con sentenza del 28 aprile 2008 egli è stato condannato ad una pena detentiva di 2 anni e 3 mesi, sospesa per permettere un trattamento in un'istituzione specializzata.
Il 9 luglio 2009, sulla base di questi fatti, la Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni del Canton Ticino ha revocato a A._ il permesso di domicilio, intimandogli di lasciare la Svizzera al momento della scarcerazione. Tale decisione è stata in seguito confermata dal Consiglio di Stato e dal Tribunale amministrativo.
Il 7 ottobre 2010, A._ ha inoltrato un ricorso in materia di diritto pubblico e un ricorso sussidiario in materia costituzionale al Tribunale federale, con cui chiede l'annullamento della sentenza cantonale e l'assistenza giudiziaria (dispensa dal pagamento delle spese e riconoscimento del gratuito patrocinio).
Diritto:
1. 1.1 Presentata tempestivamente (art. 100 cpv. 1 LTF) dal destinatario della decisione querelata (art. 89 cpv. 1 LTF), l'impugnativa - concernente la revoca di un'autorizzazione di durata indeterminata - risulta almeno di principio ammissibile quale ricorso in materia di diritto pubblico (art. 82 segg.; DTF 135 II 1 consid. 1.2.1 pag. 4). Quale ricorso sussidiario in materia costituzionale, essa è di conseguenza inammissibile (art. 113 LTF).
1.2 In via generale, il Tribunale federale applica il diritto d'ufficio (art. 106 cpv. 1 LTF). Ciò nondimeno, secondo l'art. 42 cpv. 1 e 2 LTF, l'atto di ricorso deve contenere le conclusioni ed i motivi su cui queste si fondano; la motivazione deve essere pertinente e riferita all'oggetto del litigio (DTF 134 II 244 consid. 2.1 pag. 245 seg.).
Esigenze più severe valgono inoltre in relazione alla violazione di diritti fondamentali (art. 106 cpv. 2 LTF). Il Tribunale federale esamina infatti simili censure solo se l'insorgente le ha sollevate e motivate con precisione (DTF 134 II 244 consid. 2.2 pag. 246). Nel caso sostenga una violazione del divieto d'arbitrio, egli deve in particolare spiegare in che misura la decisione impugnata sia manifestamente insostenibile, gravemente lesiva di una norma o di un principio giuridico indiscusso, oppure in contraddizione urtante con il sentimento di giustizia ed equità (DTF 133 III 393 consid. 6 pag. 397).
1.3 Per quel che concerne i fatti, il Tribunale federale fonda il suo ragionamento sull'accertamento svolto dall'autorità inferiore. Esso può scostarsene solo se è stato eseguito in violazione del diritto o in modo manifestamente inesatto, cioè arbitrario, profilo sotto il quale viene esaminato anche l'apprezzamento delle prove addotte (art. 105 cpv. 1 e 2 LTF; DTF 136 III 552 consid. 4.2 pag. 560).
2. Sennonché, le condizioni evocate sono state nella fattispecie manifestamente disattese.
2.1 In relazione ai punti del giudizio su cui dichiara di non concordare - ovvero, la constatazione del fatto che egli costituisca una minaccia concreta ed effettiva per l'ordine e la sicurezza pubblici e la proporzionalità della misura presa - il ricorrente, che è rappresentato da un avvocato, non si misura in effetti affatto con la decisione impugnata. Da un lato, non si confronta con le puntuali considerazioni in essa contenute, limitandosi genericamente a criticarle (precedente consid. 1.2); dall'altro, nemmeno contesta le altrettanto circostanziate constatazioni di fatto su cui esse si basano, riguardo alle quali non muove nessuna specifica censura, segnatamente d'arbitrio (art. 105 LTF; precedente consid. 1.2 seg.).
2.2 L'impugnativa non risulta però ammissibile nemmeno quando fa valere un'evidente incomprensione, da parte della Corte cantonale, della portata delle prove addotte dal ricorrente (perizia psichiatrica-giudiziaria; rapporti del patronato penale e dello psichiatra curante, rapporti medici e sociali). Anche in questo caso, affinché la sua critica potesse essere considerata ammissibile, e venire quindi esaminata, era infatti necessario che il ricorrente motivasse l'arbitrio, ciò che ha invece manifestamente omesso di fare (precedente consid. 1.2 seg.).
2.3 Sempre in questo contesto, da una lettura della decisione querelata e di quella resa il 1° giugno 2010 dal Governo cantonale risulta per altro che i documenti cui il ricorrente rinvia nell'impugnativa non facciano in realtà nemmeno parte dell'incarto. Da tali giudizi emerge in effetti che - procedendo a un anticipato apprezzamento delle prove offerte, che il ricorrente non ha in seguito contestato e, per quanto riguarda la sentenza impugnata, neppure contesta in questa sede - il Consiglio di Stato e il Tribunale amministrativo non ne hanno ritenuto necessaria l'acquisizione.
3. Per quanto precede, il gravame dev'essere dichiarato inammissibile secondo la procedura semplificata (art. 108 LTF). L'istanza di assistenza giudiziaria non può essere accolta in quanto, così come redatto, il gravame doveva apparire sin dall'inizio privo di probabilità di successo (art. 64 cpv. 1 LTF). Nell'addossare le spese giudiziarie al ricorrente, viene comunque considerata la sua situazione finanziaria, fissando un importo ridotto (art. 65 cpv. 1 e 2, art. 66 cpv. 1 LTF). Non vengono assegnate ripetibili (art. 68 cpv. 3 LTF).
Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1. Il ricorso è inammissibile.
2. La domanda di assistenza giudiziaria è respinta.
3. Le spese giudiziarie di fr. 800.-- sono poste a carico del ricorrente.
4. Comunicazione al ricorrente, alla Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni, al Consiglio di Stato e al Tribunale amministrativo del Cantone Ticino, nonché all'Ufficio federale della migrazione.