Faits:
A. A.a A._, de nationalité française, est arrivé en Suisse en 1982. Il a épousé la même année une ressortissante suisse. Le divorce des époux a été prononcé le 28 août 1998 par le Tribunal du district de X._. L'autorité parentale et la garde sur les trois enfants du couple ont été confiées au père.
Le 26 septembre 2000, A._ a annoncé à l'Office cantonal genevois de la population son arrivée à Genève en provenance du Chili, avec ses trois enfants. Il a donné comme adresse la Pension B._, à Genève. Sans travail, il s'est inscrit auprès de l'Office cantonal genevois de l'emploi (ci-après: OCE). Un délai-cadre d'indemnisation a été ouvert en sa faveur du 28 septembre 2000 au 27 septembre 2002.
Entre 2002 et 2004, l'intéressé a travaillé pour différents employeurs dans le canton de Genève, en particulier au service de Y._ SA de janvier 2003 à novembre 2004. Ayant été licencié par ce dernier employeur, il s'est à nouveau annoncé à l'OCE et un deuxième délai-cadre d'indemnisation courant du 1er décembre 2004 au 30 novembre 2006 a été ouvert en sa faveur. Pendant ce deuxième délai-cadre, il a exercé diverses activités dans le canton de Genève. Il a également travaillé en tant qu'employé d'entretien auprès de l'Etablissement Z._, entre février 2004 et avril 2006, pour le compte de différentes sociétés françaises chargées du nettoyage des bâtiments du centre. Entre janvier et décembre 2007, il a travaillé en tant qu'intérimaire pour la société W._. Il a également travaillé au service de la société V._ à partir du 1er mars 2007. Après avoir bénéficié d'un emploi temporaire cantonal pour chômeur en fin de droits du 26 juillet 2006 au 18 juin 2007, A._ s'est réinscrit à l'OCE et a bénéficié d'un troisième délai-cadre d'indemnisation courant du 19 juin 2007 au 18 juin 2009.
A.b Au mois d'octobre 2008, l'OCE a ouvert une enquête en vue de déterminer, d'une part, le domicile de l'intéressé et, d'autre part, s'il avait bénéficié des prestations de l'assurance-chômage française. Dans une lettre du 23 octobre 2008 à l'OCE, les ASSEDIC (associations pour l'emploi dans l'industrie et le commerce) de C._, ont indiqué que A._ s'était inscrit comme demandeur d'emploi en France le 22 mai 2006, déclarant avoir travaillé pour deux entreprises françaises. Il avait été indemnisé par l'assurance-chômage française du 29 mai 2006 au 26 décembre 2006 pour une somme totale de 4'165 EUR. Il avait épuisé ses droits au 27 décembre 2006, mais il était resté inscrit comme demandeur d'emploi jusqu'au 31 janvier 2007. Il s'était réinscrit aux ASSEDIC du 30 avril 2007 au 31 mai 2007, du 23 juillet 2007 au 31 août 2007, du 26 octobre 2007 au 31 octobre 2007 et, enfin, du 27 décembre 2007 au 14 avril 2008. Il s'était ensuite réinscrit le 18 juin 2008. A ce jour, il était toujours demandeur d'emploi. Il n'avait pas perçu de nouveaux droits depuis l'épuisement de ses droits au 27 décembre 2006. Par télécopie du même jour, la caisse d'allocations familiales (CAF) de U._ a déclaré que A._ était allocataire auprès d'elle depuis le mois d'octobre 2000, en qualité de personne divorcée assumant la charge d'enfants. Il bénéficiait du revenu minimum d'insertion (613,72 EUR par mois), de l'allocation de soutien familial (84,60 EUR mensuels) et de l'aide au logement (343,74 EUR par mois). La CAF a joint à sa télécopie un contrat de location pour un logement subventionné à T._ (France). Ce contrat était conclu entre le Centre communal d'action sociale et A._. Par télécopie, également datée du 23 octobre 2008, la Caisse primaire d'assurance maladie de U._ a confirmé que A._ était assuré auprès de cet organisme.
L'OCE a par ailleurs appris que l'intéressé avait loué successivement trois appartements en France, soit à R._, à partir de 2000, à S._ à partir du 1er octobre 2003, ainsi que l'appartement, déjà mentionné, à T._, dès le mois d'octobre 2006.
A._ a été entendu à deux reprises par le service des enquêtes de l'OCE, les 26 novembre 2008 et 3 mars 2009. Il a confirmé avoir habité avec ses enfants en France à partir de l'année 2000. Il a exposé qu'en date du 2 avril 2002, il avait aussi loué une chambre à la rue P._, à Genève (pour un loyer mensuel de 400 fr., selon le contrat de location qu'il a produit). Par la suite, il avait sous-loué un «espace» dans un appartement d'une pièce et demie, à Q._, pour un loyer de 100 fr. par mois. Il disait ainsi avoir toujours conservé un pied-à-terre dans le canton de Genève où il avait régulièrement dormi, au moins deux fois par semaine. Il a précisé qu'il n'avait pas trouvé d'appartement à Genève et qu'il avait été contraint d'en chercher un en France pour y loger ses enfants.
A.c Par décision du 23 avril 2009, prise sur cas soumis à examen, l'OCE a nié le droit à l'indemnité de A._ à partir du 28 septembre 2000 au 27 septembre 2002, du 1er décembre 2004 au 30 novembre 2006 et dès le 19 juin 2007. Il a considéré, en bref, que l'intéressé résidait en France avec ses enfants depuis l'année 2000, de sorte qu'il ne pouvait prétendre, pendant les périodes en cause, des indemnités de chômage de l'assurance suisse. Il a confirmé cette position par une décision sur opposition du 1er septembre 2009.
Entre-temps, par décision du 23 juin 2009, la caisse de chômage du SIT (Syndicat interprofessionnel de travailleuses et travailleurs) a réclamé à A._ la restitution de 85'313 fr. 35 représentant les indemnités de chômage perçues selon elle indûment du 28 septembre 2000 au 27 septembre 2002 et du 1er décembre 2004 au 30 novembre 2006. Par une décision du 2 juillet 2009, la caisse Unia a également rendu une décision de restitution, portant sur un montant de 31'097 fr. 40, représentant les indemnités versées par elle durant le délai-cadre d'indemnisation du 19 juin 2007 au 18 juin 2009. A._ a formé opposition à ces deux décisions.
Le 28 août 2009, la caisse du SIT a annulé sa décision, aux motifs qu'elle ne prenait pas en compte le délai de prescription de cinq ans et que la décision de l'OCE n'était pas définitive. Quant à la caisse de chômage Unia, elle a suspendu la procédure en restitution.
B. A._ a recouru devant le Tribunal cantonal des assurances du canton de Genève (aujourd'hui: Cour de justice de la République et canton de Genève, Chambre des assurances sociales) contre la décision sur opposition de l'OCE du 1er septembre 2009. Statuant le 9 août 2010, le tribunal cantonal des assurances a admis le recours et il a annulé cette décision, ainsi que la décision précédente de l'OCE du 23 avril 2009.
C. L'OCE exerce un recours en matière de droit public dans lequel il conclut à l'annulation de l'arrêt cantonal.
A._ a conclu au rejet du recours. Le Secrétariat d'Etat à l'économie ne s'est pas déterminé.
Considérant en droit:
1. La question est de savoir si c'est à juste titre que l'OCE a nié, avec effet rétroactif, le droit de l'intimé à l'indemnité de chômage pour les périodes durant lesquelles un délai-cadre d'indemnisation avait été ouvert en sa faveur. En revanche, la question de la restitution, qui a fait l'objet de décisions de la caisse de chômage du SIT et de la caisse de chômage Unia est encore en suspens et n'est donc pas litigieuse à ce stade de la procédure.
2. Saisi d'un recours en matière de droit public, le Tribunal fédéral examine librement la violation du droit fédéral et du droit international (cf. art. 95 let. a et b et 106 al. 1 LTF), sous réserve des exigences de motivation figurant à l'art. 106 al. 2 LTF. Il y procède en se fondant sur les faits constatés par l'autorité précédente (cf. art. 105 al. 1 LTF), à moins que ceux-ci n'aient été établis de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'art. 95 LTF (cf. art. 105 al. 2 LTF). Aucun fait nouveau ni aucune preuve nouvelle ne peut être présenté, à moins de résulter de la décision de l'autorité précédente (art. 99 al. 1 LTF).
3. 3.1 Le droit à l'indemnité de chômage suppose, selon l'art. 8 al. 1 let. c LACI, la résidence effective en Suisse, ainsi que l'intention de conserver cette résidence pendant un certain temps et d'en faire, durant cette période, le centre de ses relations personnelles (ATF 133 V 169 consid. 3 p. 172; 125 V 465 consid. 2a p. 466; 115 V 448 consid. 1b p. 449).
3.2 Les premiers juges ont considéré qu'il subsistait des doutes au sujet de la résidence habituelle de l'intimé en Suisse à partir du mois de septembre 2000. Ils ont laissé cette question indécise. En effet, à supposer que l'intéressé ait effectivement eu sa résidence en France durant les délais-cadres en cause, il avait en tout cas droit aux prestations litigieuses, cela en application du droit communautaire pour la période postérieure à l'entrée en vigueur, le 1er juin 2002, de l'Accord du 21 juin 1999 entre la Confédération suisse d'une part, et la Communauté européenne et ses Etats membres, d'autre part, sur la libre circulation des personnes (ALCP; RS 0.142.112.681). Savoir ce qu'il en était avant le 1er juin 2002 n'avait pas à être tranché du moment qu'une éventuelle créance en restitution était de toute façon prescrite.
3.3 En l'espèce, la question de la résidence de l'intimé ne saurait rester indécise, étant donné le sort à réserver à l'argumentation des premiers juges relativement à l'application du droit communautaire pour fonder un droit à des prestations de l'assurance suisse (infra consid. 4). Il convient donc, préalablement, de trancher le point de savoir si l'intimé remplissait ou non la condition prévue par l'art. 8 al. 1 let. c LACI.
A ce propos, il y a lieu de constater que l'intimé, même s'il logeait une partie de la semaine en Suisse, comme il l'affirme, résidait tout de même la plupart du temps en France, où il avait loué successivement plusieurs appartements à partir de l'année 2000. Il a vécu sans discontinuer en France voisine avec ses trois enfants, dont il avait la garde et sur lesquels il exerçait l'autorité parentale. Les trois enfants y étaient régulièrement scolarisés (cf. sur l'importance dans ce contexte du rôle de l'établissement de la famille, arrêt 4C.4/2005 du 16 juin 2005 consid. 4.1 publié in : SJ 2005 I p. 501). Par ailleurs, l'intimé bénéficiait en France de diverses prestations sociales (revenu minimum d'insertion, allocation de soutien familial, aide au logement), ce qui supposait nécessairement une résidence dans ce pays. Il disposait certes d'un pied-à-terre à Genève dans lequel toutefois, en raison de ses dimensions modestes, il ne pouvait visiblement pas accueillir sa famille. A un contrôleur de la CAF qui s'était interrogé en juillet 2002 sur la résidence effective de l'intéressé, celui-ci a déclaré qu'il conservait une adresse en Suisse pour bénéficier de la qualité de résident sur territoire helvétique (déclaration relatée par la CAF dans sa télécopie du 23 octobre 2008). Il signifiait par là clairement que ce seul intérêt justifiait le maintien d'un point d'attache en Suisse. Au regard de l'ensemble des circonstances, il ne fait dès lors pas de doute que le centre de ses intérêts personnels se trouvait en France. Par conséquent, il n'avait pas droit aux prestations de l'assurance-chômage en application de la législation interne suisse.
4. Il s'agit maintenant d'examiner la question du droit aux prestations de l'assurance-chômage suisse en application de l'ALCP et des règlements auxquels cet accord fait référence.
4.1 Ratione temporis, l'accord est en l'espèce applicable pour juger du droit à des prestations de chômage à partir du 1er juin 2002 (voir ATF 131 V 222 consid. 2.3 p. 225).
4.2 Pour les activités qu'il exerçait en Suisse, l'intimé devait être considéré comme un travailleur frontalier au sens du droit communautaire, à savoir un travailleur salarié qui exerce son activité professionnelle sur le territoire d'un Etat membre et réside sur le territoire d'un autre Etat membre, où il retourne en principe chaque jour ou au moins une fois par semaine, conformément à la définition donnée à l'art. 1er let. b du Règlement (CEE) no 1408/71 du Conseil du 14 juin 1971 relatif à l'application des régimes de sécurité sociale aux travailleurs salariés, aux travailleurs non salariés et aux membres de leur famille qui se déplacent à l'intérieur de la Communauté (ci-après: Règlement 1408/71; RS 0.831.109.268.1).
4.2 Pour les activités qu'il exerçait en Suisse, l'intimé devait être considéré comme un travailleur frontalier au sens du droit communautaire, à savoir un travailleur salarié qui exerce son activité professionnelle sur le territoire d'un Etat membre et réside sur le territoire d'un autre Etat membre, où il retourne en principe chaque jour ou au moins une fois par semaine, conformément à la définition donnée à l'art. 1er let. b du Règlement (CEE) no 1408/71 du Conseil du 14 juin 1971 relatif à l'application des régimes de sécurité sociale aux travailleurs salariés, aux travailleurs non salariés et aux membres de leur famille qui se déplacent à l'intérieur de la Communauté (ci-après: Règlement 1408/71; RS 0.831.109.268.1).
4.3 4.3.1 Le Titre II du Règlement 1408/71 (art. 13 à 17bis) contient des règles qui permettent de déterminer la législation applicable pour toute la généralité des cas. L'art. 13 par. 1 énonce le principe de l'unicité de la législation applicable en fonction des règles contenues aux art. 13 par. 2 à 17bis, dans le sens de l'applicabilité de la législation d'un seul Etat membre. En principe, le travailleur salarié est soumis à la législation de son Etat d'occupation salariée, même s'il réside sur le territoire d'un autre Etat membre ou si l'entreprise ou l'employeur qui l'occupe a son siège ou son domicile sur le territoire d'un autre Etat membre. L'Etat compétent est en principe l'Etat d'emploi (art. 13 par. 2 let. a du Règlement 1408/71; ATF 133 V 137 consid. 6.1 p. 143). Cette règle est précisée par les dispositions du règlement relatives aux prestations de chômage, dont il ressort que l'Etat compétent en la matière est celui du dernier emploi (cf. les art. 67 et 68 du Règlement 1408/71 qui fixent les modalités de calcul des prestations de chômage; ATF 133 V 169 consid. 5.2 p. 175).
4.3.2 L'art. 71 du Règlement 1408/71 concerne les chômeurs qui, au cours de leur dernier emploi, résidaient dans un Etat membre autre que l'Etat compétent.
Selon cette réglementation, le travailleur frontalier qui est en chômage complet bénéficie des prestations selon les dispositions de la législation de l'Etat membre sur le territoire duquel il réside, comme s'il avait été soumis à cette législation au cours de son dernier emploi; ces prestations sont servies par l'institution du lieu de résidence et à sa charge (art. 71 par. 1 let. a point ii). Cette réglementation repose sur des considérations sociales et d'efficacité pratique. L'obligation du chômeur complet de se mettre à disposition des services de l'emploi s'exécute plus aisément dans l'Etat de résidence du travailleur frontalier. C'est également dans cet Etat que l'intéressé dispose des meilleures conditions pour retrouver un emploi (ATF 133 V 169 consid. 6.3 p. 177; FRANCIS KESSLER/JEAN-PHILIPPE LHERNOUD, Code annoté européen de la protection sociale, 3ème éd., Paris 2005, p. 276).
En revanche, le travailleur salarié autre qu'un travailleur frontalier («faux frontalier») au chômage complet dispose d'un droit d'option entre les prestations de l'Etat du dernier emploi et celles de l'Etat de résidence, qu'il exerce en se mettant à la disposition des services de l'emploi sur le territoire de l'Etat du dernier emploi ou des services de l'emploi sur le territoire de l'Etat de résidence (art. 71 par. 1 let. b point ii du Règlement 1408/71; ATF 133 V 169 consid. 6.2 p. 177 et les références).
Exceptionnellement, le travailleur frontalier au chômage complet peut également faire valoir son droit à des indemnités de chômage dans l'Etat où il a exercé sa dernière activité professionnelle. Cette exception au principe de l'art. 71 par. 1 let. a point ii du Règlement 1408/71 a été introduite par la Cour de justice des Communautés européennes (CJCE) qui a en effet jugé que la rigueur de la règle générale de rattachement à l'Etat de résidence devait être atténuée quand elle conduisait à des résultats inéquitables ou insatisfaisants. Selon la CJCE, la thèse qui se trouve à la base de la règle générale qui s'applique aux travailleurs frontaliers au chômage complet, notamment que les conditions pour chercher du travail sont plus favorables dans l'Etat de résidence, perd son sens lorsque l'intéressé a des liens beaucoup plus étroits avec l'Etat où il a exercé son dernier emploi. Dans de tels cas, la CJCE admet que l'on est en présence de «travailleurs frontaliers atypiques» ou de «faux frontaliers» qui ne doivent pas être traités comme les «vrais frontaliers» - bien qu'ils répondent à la définition de l'art. 1er let. b du Règlement 1408/71 -, mais qui rentrent dans la catégorie du «travailleur salarié autre qu'un travailleur frontalier» visée à l'art. 71 par. 1 let. b du Règlement 1408/71; ils disposent alors, en cas de chômage complet, d'un droit d'option entre les prestations de l'Etat d'emploi et celles de l'Etat de résidence. Cette faculté de choix n'est toutefois reconnue au travailleur frontalier au chômage complet que s'il remplit deux conditions cumulatives: il doit avoir conservé dans l'Etat du dernier emploi à la fois des liens personnels et des liens professionnels propres à lui donner les meilleures chances de réinsertion dans ce pays (arrêt de la CJCE du 12 juin 1986, Miethe, 1/85, Rec. p. 1837, points 17 et 18).
4.4 Les premiers juges ont fait application de cette jurisprudence européenne au cas d'espèce. Ils retiennent que l'intimé entretenait des relations professionnelles étroites avec l'Etat du dernier emploi. Ils relèvent à ce propos qu'en dehors des périodes de chômage et d'un bref séjour dans son pays d'origine (1998 à 2000), il a pratiquement toujours travaillé en Suisse depuis 1982. A ce titre, il a cotisé au régime helvétique de l'assurance-chômage. Il s'est toujours mis à disposition du marché du travail suisse et a travaillé durant les périodes litigieuses pour plusieurs employeurs genevois. L'intéressé disposait en outre d'un logement à Genève et il n'a dans les faits exercé qu'une seule activité rémunérée pour des employeurs français comme nettoyeur auprès de Z._. Selon la juridiction cantonale, la compétence de l'Etat d'emploi se justifie d'autant plus, en l'espèce, que la France a régulièrement enregistré un taux de chômage moyen plus élevé que la Suisse. Dans ces conditions, il convenait d'admettre que l'intimé avait en Suisse les mêmes chances, voire de meilleures chances, de réinsertion professionnelle.
4.5 Comme le soutient avec raison le recourant, ces éléments ne permettent pas de considérer que l'intimé se trouvait dans la situation d'un travailleur frontalier «atypique».
C'est ainsi que l'intimé n'a pas acquis une formation spécifique en Suisse. Il dispose d'une licence en psychologie de l'Université de O._, qu'il n'a pas pu exploiter en Suisse faute de l'avoir validée par une année complémentaire à N._. Il n'a pas non plus constamment travaillé en Suisse après son divorce prononcé en 1998. Selon les constatations du jugement attaqué, il est retourné vivre au Chili en août 1998, avec ses trois enfants, où il a exercé une activité professionnelle entre septembre 1998 et août 2000 au service de M._. En septembre 2000, il a annoncé aux autorités son arrivée dans le canton de Genève (tout en louant parallèlement un logement en France). Hormis le fait qu'il a exercé des emplois en Suisse et qu'il disposait d'une adresse à Genève, aucune circonstance ne tend à démontrer que l'intimé, de nationalité française, avait conservé - en dehors de son travail - des liens suffisamment étroits avec la Suisse pour que l'on puisse parler d'une situation atypique. Ses recherches d'emploi ne se sont pas uniquement concentrées en Suisse, puisqu'il a également travaillé pour des employeurs en France. Parallèlement ou successivement à ses demandes d'indemnisation en Suisse, il s'est mis durablement à la disposition des services de l'emploi en France, ce qui est aussi un indice sérieux en faveur de relations étroites avec l'Etat de résidence. Le fait qu'il a cotisé à l'assurance-chômage suisse n'est pas déterminant. Le fondement même de l'application de la loi de l'Etat de résidence est de mettre à charge de cet Etat le paiement des indemnités de chômage alors que le chômeur a cotisé précédemment par le biais d'emplois dans un autre Etat membre. Quant aux différences entre les taux de chômage en Suisse et en France, il n'est pas davantage décisif. L'arrêt Miethe ne fait aucunement mention d'un critère de cette nature mais fait uniquement référence à la conservation de liens personnels et professionnels propres à donner de meilleures chances de réinsertion. Ces liens se rattachent à la personne du travailleur indépendamment de la situation générale du marché du travail dans un des deux Etats membres. Suivre sur ce point l'argumentation des premiers juges reviendrait à reconnaître un droit d'option inconditionnel aux travailleurs frontaliers au chômage lorsque le taux de chômage de l'Etat d'emploi est inférieur à celui de l'Etat de résidence, ce qui viderait de leur sens les dispositions de l'art. 71 du règlement. Au reste, la soumission au régime national le plus favorable, que ce soit sous l'angle des prestations, des services fournis par l'administration de l'emploi, ou encore du taux de chômage dans les Etats membres est un principe qui n'existe pas dans le domaine auquel s'applique l'art. 71 du Règlement 1408/71 (voir dans ce sens les conclusions de l'avocat général dans l'affaire Miethe, du 27 février 1986, Rec. p. 1842).
En définitive, par rapport à un «vrai frontalier», la situation de l'intimé ne présente pas véritablement de caractéristiques nécessitant une dérogation à la règle générale du rattachement à l'Etat de résidence.
4.6 Le cas d'espèce se distingue clairement de la situation atypique à la base de l'arrêt Miethe. Dans cette affaire, l'intéressé, ressortissant allemand, avait acquis une formation professionnelle en Allemagne où il avait constamment travaillé et résidé. Il avait déménagé en Belgique au seul motif que ses enfants, qui étaient élevés dans un établissement belge, pouvaient regagner quotidiennement le logement familial. Il possédait en outre un bureau en Allemagne, qui lui servait tant à exercer son activité salariée (représentant de commerce rémunéré à la commission) qu'à chercher un travail en période de chômage. La présente cause est également différente de celle jugée par le Tribunal fédéral dans l'ATF 133 V 169 et qui est un exemple illustratif de la jurisprudence Miethe. Il s'agissait ici d'une personne de nationalité suisse, qui était née et avait grandi en Suisse où elle avait obtenu un diplôme d'employé de commerce. Exceptée une période de trois ans, elle avait toujours habité et travaillé en Suisse, où elle avait fait toute sa carrière professionnelle dans le domaine bancaire. Ses compétences spécifiques dans cette branche pouvaient difficilement être mises à profit dans un autre pays que la Suisse, compte tenu également de l'âge de l'intéressé (59 ans). Sa décision de transférer sa résidence en Italie, dans un village à proximité de la frontière, avait été motivée par des considérations de sécurité (actes de vandalisme et d'intimidation commis à sa résidence au Tessin).
5. En conclusion, c'est à tort que les premiers juges ont retenu que l'intimé pouvait prétendre des prestations de l'assurance-chômage suisse pendant les délais-cadres d'indemnisation en cause.
Le recours est ainsi bien fondé.
6. A ce stade, il n'y a pas lieu de se prononcer sur les conditions d'une restitution des prestations (art. 25 al. 1, première phrase, LPGA, auquel renvoie l'art. 95 al. 1 LACI; cf. ATF 130 V 318 consid. 5.2 p. 319) ni sur la question de la prescription d'une partie de la créance en restitution de la caisse (art. 25 al. 2 LPGA). De même il n'y a pas lieu d'examiner les conséquences liées au fait que, dans ses différentes demandes à l'assurance-chômage, l'intimé, comme il l'allègue, a indiqué qu'il avait un domicile en France (en plus de l'indication d'une adresse en Suisse). Il s'agit de circonstances qui pourraient, au besoin, être alléguées lors de l'examen d'une remise éventuelle, en particulier en ce qui concerne la condition de la bonne foi (art. 25 al. 1, deuxième phrase, LPGA).
7. L'intimé fait valoir qu'il est actuellement domicilié en Suisse et qu'il n'a plus d'appartement en France, de sorte qu'il aurait de toute façon droit pour l'avenir à l'indemnité de chômage. Selon une jurisprudence constante, le juge apprécie la légalité des décisions attaquées en matière d'assurances sociales, en règle générale, d'après l'état de fait existant au moment où la décision litigieuse a été rendue (ATF 121 V 362 consid. 1b p. 366 et les arrêts cités), soit ici lors de la décision sur opposition du 1er septembre 2009. Les faits survenus postérieurement, et qui ont modifié cette situation, doivent normalement faire l'objet d'une nouvelle décision administrative (ATF 121 V 362 consid. 1b p. 366 et la référence). En l'espèce, à la date susmentionnée, l'intimé résidait encore en France (voir procès-verbal de comparution personnelle devant le Tribunal cantonal du 7 décembre 2009). Savoir si l'intimé peut prétendre des prestations à la suite de son transfert de domicile n'a donc pas à être tranché dans la présente procédure.
8. Les frais de justice sont mis à la charge de l'intimé qui succombe (art. 66 al. 1 LTF).
Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est admis et le jugement du Tribunal cantonal des assurances du canton de Genève du 9 août 2010 est annulé.
2. Les frais judiciaires, arrêtés à 500 fr., sont mis à la charge de l'intimé.
3. Le présent arrêt est communiqué aux parties, à la Cour de justice de la République et canton de Genève, Chambre des assurances sociales, et au Secrétariat d'Etat à l'économie.
Lucerne, le 20 juin 2011
Au nom de la Ire Cour de droit social
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: La Greffière:
Ursprung Fretz Perrin