Faits:
A. Dans les poursuites en réalisation de gage immobilier introduites à l'encontre de A._, respectivement B._, par la Fondation Y._, portant sur la parcelle n° xxx de la commune de Z._, l'Office des poursuites a, par décision du 3 décembre 2007, estimé l'immeuble grevé à 12'940'000 fr., sur la base du rapport d'expertise de l'architecte C._, mandaté par ses soins.
Le 13 décembre 1997, A._ et B._ ont requis une nouvelle expertise. Par ordonnance du 20 décembre 2007, la Commission de surveillance des offices des poursuites et des faillites du canton de Genève (ci-après: la Commission cantonale de surveillance) leur a imparti un délai au 14 janvier 2008 pour effectuer une avance de frais de 2'500 fr. et a désigné un expert. A la suite de la demande de récusation de celui-ci par les requérants, la Commission cantonale de surveillance a, par ordonnance du 11 février 2008, désigné H._ à ce titre et constaté que l'avance de frais de 2'500 fr. avait été effectuée le 14 janvier 2008.
Ce second expert a présenté son rapport le 12 mai 2008. Il a estimé la valeur vénale du bien immobilier considéré à 26'700'000 fr. (au lieu des 12'940'000 fr. retenus par le premier expert).
B. Par décision du 25 juin 2008, communiquée le lendemain aux parties, la Commission cantonale de surveillance a fixé la valeur de l'immeuble à réaliser au montant estimé par le second expert, soit 26'700'000 fr.
C. A._ et B._ exercent un recours en matière civile au Tribunal fédéral contre cette décision, concluant principalement à son annulation et au renvoi de l'affaire à la Commission cantonale de surveillance pour qu'elle détermine à nouveau la valeur d'estimation de la parcelle en cause.
Des observations n'ont pas été requises.
Considérant en droit:
1. Le Tribunal fédéral examine d'office et librement la recevabilité des recours qui lui sont soumis (ATF 134 III 115 consid. 1 p. 117; 133 III 462 consid. 2 p. 465).
1.1 Les décisions en matière de poursuite pour dettes et de faillite sont sujettes au recours en matière civile, qui remplace le recours LP (art. 72 al. 2 let. a LTF, en relation avec l'art. 19 LP). Déposé en temps utile (art. 100 al. 2 let. a LTF) et dans les formes prévues par la loi (art. 42 LTF), contre une décision finale au sens de l'art. 90 LTF (ATF 133 III 350 consid. 1.2 p. 351) rendue en dernière instance cantonale (art. 75 al. 1 LTF), le présent recours est recevable au regard de ces dispositions, indépendamment de la valeur litigieuse (art. 74 al. 2 let. c LTF).
1.2 Le recours en matière civile peut être formé notamment pour violation du droit fédéral (art. 95 let. a LTF), qui comprend les droits constitutionnels (ATF 133 III 446 consid. 3.1 p. 447, 462 consid. 2.3 p. 466). Le Tribunal fédéral applique le droit d'office (art. 106 al. 1 LTF). Il incombe néanmoins au recourant d'indiquer en quoi la décision entreprise enfreint le droit (art. 42 al. 2 LTF). La violation des droits fondamentaux n'est, de surcroît, examinée que si ce grief est invoqué et motivé par le recourant (art. 106 al. 2 LTF), les exigences de motivation correspondant à celles de l'ancien art. 90 al. 1 let. b OJ (ATF 134 I 23 consid. 5.2 p. 30 et les arrêts cités).
1.3 Le Tribunal fédéral statue, en principe, sur la base des faits établis par l'autorité précédente (art. 105 al. 1 LTF); il ne peut s'en écarter que si ces faits ont été établis de façon manifestement inexacte ou en violation du droit au sens de l'art. 95 LTF (art. 105 al. 2 LTF), et si la correction du vice est susceptible d'influer sur le sort de la cause (art. 97 al. 1 LTF). Le recourant qui entend s'écarter des constatations de la juridiction cantonale doit exposer de manière circonstanciée en quoi les exceptions prévues par l'art. 105 al. 2 LTF seraient réalisées, faute de quoi il n'est pas possible de tenir compte d'un état de fait qui diverge de celui figurant dans la décision attaquée (ATF 133 III 462 consid. 2.4 p. 466/467; 133 IV 150 consid. 1.3 p. 152).
Aucun fait nouveau ni preuve nouvelle ne peut être présenté, à moins de résulter de la décision de l'autorité précédente (art. 99 al. 1 LTF).
2. Les autorités cantonales de surveillance statuent en dernier ressort sur les contestations relatives au montant de l'estimation (art. 9 al. 2, dernière phrase, de l'ordonnance du Tribunal fédéral sur la réalisation forcée des immeubles du 23 avril 1920 [ORFI; RS 281.42], applicable à l'estimation dans la saisie et, par renvoi de l'art. 99 al. 2 de la même ordonnance, à l'estimation dans la réalisation de gage). En cette matière, dès lors qu'il s'agit d'une question d'appréciation, le Tribunal fédéral n'intervient que si l'autorité cantonale a violé des règles fédérales de procédure, a abusé de son pouvoir d'appréciation ou l'a excédé (ATF 134 III 42 consid. 3 p. 43; 120 III 79 consid. 1 p. 80/81 et les références). Commet un abus ou un excès de son pouvoir d'appréciation l'autorité qui retient des critères inappropriés ou ne tient pas compte de circonstances pertinentes (ATF 134 III 42 consid. 3 p. 43; 120 III 79 consid. 1 p. 81; 110 III 17 consid. 2 p. 18 et les arrêts cités), ou encore rend une décision déraisonnable ou contraire au bon sens (ATF 123 III 274 consid. 1a/cc p. 280 et l'arrêt cité).
3. Les recourants contestent l'appréciation de la valeur vénale par la Commission cantonale de surveillance, qui s'est ralliée à l'avis du second expert.
3.1 L'estimation de l'immeuble à vendre aux enchères ne révèle rien quant au produit effectivement réalisable lors de celles-ci; elle donne tout au plus aux intéressés un point de repère à propos de l'offre défendable. C'est pourquoi l'estimation ne doit pas être la plus élevée possible, mais doit déterminer la valeur vénale présumée de l'immeuble. Il en découle le droit des intéressés d'exiger, sans motivation plus précise, une nouvelle estimation. La loi ne prescrit pas de méthode pour estimer la valeur vénale présumée d'un immeuble (ATF 134 III 42 consid. 4 p. 43 et l'arrêt cité).
Selon la décision de la Commission cantonale de surveillance, les deux experts ont noté que le bien immobilier en question est une grande propriété de 9'418 m2 située en dessous du golf de Z._, orientée face au lac. Le bien-fonds est situé en zone à bâtir, avec accès direct au domaine public, et présente une pente régulière vers le lac, au nord-est. Ce terrain comprend une construction d'environ 3'000 m3 (surface brut au plancher d'environ 575 m2) datant du milieu des années 1950 qui nécessite des travaux de réfection importants, voire des transformations, les normes standard de l'époque de construction ne correspondant plus aux exigences actuelles en matière de surface, d'équipements et d'économie d'énergie. Les deux experts s'accordent à dire que ce type de parcelle est une véritable rareté dans le marché immobilier genevois et que sa valeur peut atteindre des sommets.
Le premier expert a considéré que la forte réserve constructive pouvant être mise en oeuvre sur les parties de terrain exemptes de servitudes devait faire l'objet d'une étude de mise en valeur dépassant le cadre de son mandat. Le second expert a, en revanche, estimé que, pour se prononcer sur la valeur globale de l'ensemble, il fallait également prendre en compte ces parties.
Concernant la valeur du terrain, le premier expert, se référant aux directives contenues dans le «manuel de l'estimateur» édité par l'Union suisse des experts cantonaux en matière d'évaluation des immeubles et la Chambre d'experts en estimation immobilière, a retenu un prix de 1'174 fr. au m2, alors que le second a estimé ce prix à 2'200 fr. pour la partie de la parcelle à viabiliser et à 3'250 fr. pour la parcelle viabilisée. Ce dernier a notamment affirmé qu'il était notoire que les directives susmentionnées ne correspondaient pas à la réalité s'agissant des objets en zone villa du canton de Genève et qu'il fallait appliquer la méthode dite comparative; il s'était ainsi référé à la liste des prix indicatifs pour les terrains en zone villa qu'il éditait, annuellement, sur mandat de l'UBS, avec l'aide de plusieurs courtiers de la place.
S'agissant de la construction, l'expert mandaté par l'Office des poursuites a retenu la valeur intrinsèque, déduction faite d'un taux de vétusté; il en a ainsi estimé la valeur à 1'888'700 fr. Observant que ce calcul ne tenait pas compte de l'obsolescence fonctionnelle, le second expert en a fixé le prix à 1'662'500 fr., compte tenu d'une moins-value pour l'exécution de divers travaux qui permettraient d'obtenir un objet correspondant aux critères actuels d'une villa haut de gamme, en matière de confort et d'énergie.
La Commission cantonale de surveillance a considéré que les observations du second expert au sujet du premier rapport d'expertise étaient pertinentes et que son approche, selon laquelle il fallait, d'une part, prendre en considération les parcelles pouvant être viabilisées et, d'autre part, fixer le prix du terrain d'après la méthode comparative et celui de la construction en tenant compte de l'obsolescence fonctionnelle, devait être approuvée, eu égard aux caractéristiques exceptionnelles de l'objet immobilier à réaliser. En conséquence, elle s'est ralliée à son estimation.
3.2 Les recourants ne critiquent pas cette motivation. Ils reprochent, en substance, à la Commission cantonale de surveillance d'avoir fait sienne la seconde expertise, alors que celle-ci ne compte que cinq pages - contre quatorze pour la première - et ne mentionne ni les servitudes qui grèvent la parcelle, ni les contraintes de droit public liées à sa situation. Cette critique n'est pas décisive: comme le rapport du second expert vise à mentionner les divergences entre son appréciation et celle de son collègue, le nombre de pages moins élevé de l'expertise sur laquelle s'est fondée la Commission cantonale de surveillance importe peu; quant aux restrictions grevant l'immeuble, le second expert n'a pas manqué d'en tenir compte, estimant, d'une part, que nonobstant l'existence de certaines servitudes, il était possible de réaliser des droits à bâtir en suffisance pour que la parcelle corresponde à la demande, et, d'autre part, que le manque de liberté dans l'implantation des droits à bâtir était un facteur influençant négativement la valeur. Il est également sans pertinence que les deux experts aboutissent à des résultats différents quand bien même ils se sont référés à des dates identiques pour procéder à leur évaluation. Pour le surplus, les allégations des recourants, qui consistent en de simples remarques et interrogations, n'établissent pas non plus l'existence d'un abus ou d'un excès du pouvoir d'appréciation, ni d'une violation des règles fédérales de procédure, seuls griefs recevables en la matière (cf. ATF 120 III 79 consid. 1 précité).
4. Sur le vu de ce qui précède, le recours apparaît mal fondé et doit par conséquent être rejeté, aux frais de ses auteurs (art. 66 al. 1 LTF). Il n'y a pas lieu d'allouer de dépens, l'intimée n'ayant pas été invitée à répondre.
Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce:
1. Le recours est rejeté.
2. Les frais judiciaires, arrêtés à 5'000 fr., sont mis à la charge des recourants, solidairement entre eux.
3. Le présent arrêt est communiqué aux parties et à la Commission de surveillance des offices des poursuites et des faillites du canton de Genève.
Lausanne, le 18 septembre 2008
Au nom de la IIe Cour de droit civil
du Tribunal fédéral suisse
Le Président: La Greffière:
Raselli Mairot