A.- A la suite de l'arrêt du Tribunal fédéral des assurances du 20 mars 1998 (C 355/97), la Caisse d'assurance-chômage de la Chambre vaudoise du commerce et de l'industrie (la caisse de chômage) a fixé à 12 531 fr. 80, par décision du 29 mai 1998, la somme que la société A._ Sàrl devait lui restituer à titre d'indemnités en cas de réduction de l'horaire de travail perçues à tort de septembre 1994 à janvier 1995. Cette décision n'a pas été attaquée.
Se prévalant de sa bonne foi et des rigueurs particulières qu'une telle décision entraînerait, A._ Sàrl a demandé la remise de son obligation de restituer, par lettre du 10 juin 1998. Le Service de l'emploi du canton de Vaud, autorité cantonale en matière d'assurance-chômage, a rejeté la demande, par décision du 31 octobre 2000. Il a précisé qu'il était loisible à l'entreprise de s'entendre avec la caisse de chômage sur les modalités du remboursement.
B.- A._ Sàrl a déféré cette décision au Tribunal administratif du canton de Vaud, en concluant à son annulation. La juridiction de recours l'a déboutée, par jugement du 12 mars 2001.
C.- A._ Sàrl interjette recours de droit administratif contre ce jugement dont elle demande l'annulation, avec suite de dépens, en concluant principalement au renvoi de la cause aux premiers juges pour nouvelle décision, subsidiairement à l'annulation de la décision litigieuse en ce sens qu'elle soit libérée de son obligation de restituer, plus subsidiairement encore à ce que la décision litigieuse soit déclarée sans objet. Elle requiert la mise en oeuvre de diverses mesures d'instruction.
Le service de l'emploi intimé s'en remet à justice, tandis que la caisse de chômage renonce à répondre au recours.
Le Secrétariat d'Etat à l'économie ne s'est pas déterminé. Quant au Tribunal administratif, il a produit des déterminations sur lesquelles la recourante s'est exprimée.
Considérant en droit :
1.- a) La recourante invoque une violation de son droit d'être entendue, parce que les premiers juges n'ont pas tenu d'audience et n'ont pas procédé à son audition.
b) Le droit d'être entendu est une garantie constitutionnelle de caractère formel, dont la violation doit entraîner l'annulation de la décision attaquée, indépendamment des chances de succès du recourant sur le fond (ATF 126 V 132 consid. 2b et les arrêts cités).
La jurisprudence, rendue sous l'empire de l'art. 4 aCst. et qui s'applique également à l'art. 29 al. 2 Cst.
(ATF 127 I 56 consid. 2b, 126 V 130 consid. 2a), a déduit du droit d'être entendu, en particulier, le droit pour le justiciable de s'expliquer avant qu'une décision ne soit prise à son détriment, celui de fournir des preuves quant aux faits de nature à influer sur le sort de la décision, celui d'avoir accès au dossier, celui de participer à l'administration des preuves, d'en prendre connaissance et de se déterminer à leur propos (ATF 126 I 16 consid. 2a/aa, 124 V 181 consid. 1a, 375 consid. 3b et les références).
En revanche, l'art. 29 al. 2 Cst. ne garantit pas plus que l'art. 4 al. 1 aCst. le droit de s'exprimer oralement devant l'autorité appelée à statuer (ATF 125 I 219 consid. 9b; Auer/Malinverni/Hottelier, Droit constitutionnel suisse, vol. II, n° 1300).
c) Par ailleurs, l'obligation d'organiser des débats publics dans le contentieux de l'assurance sociale au sens de l'art. 6 § 1 CEDH suppose une demande du plaideur. Pour qu'une telle demande puisse être prise en considération, elle doit être formulée de manière claire et indiscutable.
A cet égard, on considère que lorsqu'une partie sollicite sa comparution personnelle, cela n'équivaut pas à une demande de débats publics (ATF 125 V 38 consid. 2; Jean-Maurice Frésard, L'applicabilité de l'art. 6 § 1 CEDH au contentieux de l'assurance sociale et ses conséquences sous l'angle du principe de la publicité des débats, RSA 1994, p. 194 ss).
d) En l'espèce, la recourante a eu largement la possibilité de s'expliquer par écrit en procédure cantonale. Par ailleurs, elle n'a pas demandé l'organisation de débats publics. Les premiers juges n'étaient dès lors pas tenus d'accorder à la recourante la possibilité de se déterminer oralement lors d'une audience formelle. Le moyen soulevé n'est ainsi pas fondé.
2.- La recourante soutient que le droit de la caisse de chômage de demander la restitution des indemnités de chômage était prescrit, vu l'art. 95 al. 4 LACI.
Ce moyen est mal fondé, car la décision du 29 mai 1998, par laquelle la caisse de chômage a réclamé à la recourante la restitution des prestations indûment touchées, est entrée en force. Elle ne peut donc plus être soumise à l'examen du juge.
3.- Le litige porte sur les conditions d'une remise de l'obligation de restituer, au sens de l'art. 95 al. 2 LACI.
Le procès concernant la remise de l'obligation de restituer des prestations n'a pas pour objet l'octroi ou le refus de prestations d'assurance (ATF 122 V 136 consid. 1, 223 en haut). Dès lors, le Tribunal fédéral des assurances doit se borner à examiner si les premiers juges ont violé le droit fédéral, y compris par l'excès ou par l'abus de leur pouvoir d'appréciation, ou si les faits pertinents ont été constatés d'une manière manifestement inexacte ou incomplète, ou s'ils ont été établis au mépris de règles essentielles de procédure (art. 132 en corrélation avec les art. 104 let. a et b et 105 al. 2 OJ).
4.- a) Selon l'art. 95 al. 2 LACI, si le bénéficiaire était de bonne foi en acceptant des prestations indues et si leur restitution devait entraîner des rigueurs particulières, on y renoncera, sur demande, en tout ou partie.
En ce qui concerne la notion de bonne foi, la jurisprudence développée à propos de l'art. 47 al. 1 LAVS vaut par analogie en matière d'assurance-chômage (DTA 1992 n° 7 p. 103 consid. 2b). C'est ainsi que l'ignorance, par le bénéficiaire, du fait qu'il n'avait pas droit aux prestations versées ne suffit pas pour admettre qu'il était de bonne foi. Il faut bien plutôt que le bénéficiaire des prestations ne se soit rendu coupable, non seulement d'aucune intention malicieuse, mais aussi d'aucune négligence grave. Il s'ensuit que la bonne foi, en tant que condition de la remise, est exclue d'emblée lorsque les faits qui conduisent à l'obligation de restituer (violation du devoir d'annoncer ou de renseigner) sont imputables à un comportement dolosif ou à une négligence grave. En revanche, l'intéressé peut invoquer sa bonne foi lorsque l'acte ou l'omission fautifs ne constituent qu'une violation légère de l'obligation d'annoncer ou de renseigner (ATF 112 V 103 consid. 2c, 110 V 180 consid. 3c).
b) La question de la bonne foi, au sens de l'art. 95 al. 2 LACI, ne pouvait et devait être examinée que dans le cadre d'une demande de remise de l'obligation de restituer, c'est-à-dire postérieurement à l'entrée en force de la décision de restitution qui a été prise le 29 mai 1998 en application de l'art. 95 al. 1 LACI. A cet égard, contrairement à ce que la recourante paraît déduire de l'arrêt du 20 mars 1998 (C 355/97), la Cour de céans ne s'y est pas prononcée sur la question de la bonne foi au sens de l'art. 95 al. 2 LACI. Peu importe, au demeurant, que le Tribunal administratif, dans le jugement qui a précédé cet arrêt, ait émis des considérations sur l'attitude de la caisse de chômage ou la bonne foi de la recourante, car celles-ci ne lient pas le Tribunal fédéral des assurances.
c) Les premiers juges ont constaté, dans le jugement attaqué, que la caisse de chômage n'avait jamais exigé de la recourante qu'elle lui fournisse les justificatifs attestant un contrôle interne des heures travaillées et perdues, durant toute la période où les indemnités incriminées avaient été perçues. Les juges cantonaux ont également relevé que la réduction de l'horaire de travail n'était pas suffisamment contrôlable, car la recourante ne disposait d'aucune pièce attestant les heures effectivement travaillées et celles qui étaient chômées. En effet, la secrétaire de l'entreprise reportait simplement sur les formules de l'assurance-chômage l'horaire de présence manuscrit que le personnel concerné lui communiquait, ce document interne n'étant ensuite pas conservé (consid. 2b/aa du jugement attaqué).
La recourante ne conteste pas la réalité de ce qui précède et n'expose pas non plus en quoi les faits pertinents constatés par les premiers juges l'auraient été en violation des art. 104 let. b et 105 al. 2 OJ. En conséquence, ceux-ci lient la Cour de céans.
d) Pour se prévaloir de sa bonne foi, la recourante allègue qu'elle a été trompée par l'administration et qu'elle n'a commis aucune négligence, grave ou légère.
Ce moyen ne résiste pas à l'examen. En effet, l'absence d'un document probant rend aléatoire un contrôle ultérieur de l'horaire du personnel par la caisse de chômage, alors qu'il incombe à l'employeur de faire en sorte que l'horaire de travail et sa réduction soient suffisamment contrôlables (cf. art. 31 al. 3 let. a LACI). Peu importe, à cet égard, que la caisse de chômage n'ait pas requis la recourante d'établir et de conserver des justificatifs aussi longtemps qu'elle versait ses indemnités de chômage.
Cette dernière pouvait et devait se rendre compte que le simple report d'un horaire de présence manuscrit - suivi de son élimination - sur les formules de l'assurance-chômage n'était pas propre à établir la perte de travail indemnisable à teneur des conditions légales. A tout le moins aurait-elle dû prendre des renseignements supplémentaires à ce sujet auprès de l'administration compétente. Une telle omission ne peut être qualifiée de négligence légère (cf.
DTA 1998 n° 41 p. 238 consid. 4b).
Enfin, on rappellera que c'est à l'employeur qu'il incombe de communiquer à l'administration, à la demande de celle-ci, tous les documents et informations nécessaires à un examen approfondi du droit à l'indemnité, lorsque des doutes apparaissent et qu'un tel examen se révèle indispensable (ATF 124 V 385 consid. 2c). Récemment, le Tribunal fédéral des assurances a ainsi jugé qu'un dirigeant d'une sàrl manque gravement à son devoir de diligence, lorsqu'il conserve les documents nécessaires à un contrôle d'employeur avec d'autres papiers destinés à être éliminés; si, par mégarde, ceux-ci viennent à disparaître, l'employeur ne peut plus se prévaloir de sa bonne foi dans le cadre d'une demande de remise de l'obligation de restituer (DTA 2001 n° 18 p. 160).
5.- La condition de la bonne foi, prévue à l'art. 95 al. 2 LACI, n'est pas remplie et il est superflu d'administrer d'autres preuves, notamment l'audition de témoins.
L'examen de la condition - cumulative - des rigueurs particulières s'avère inutile.
C'est donc avec raison que la remise de l'obligation de restituer a été refusée par l'office cantonal. Le recours est mal fondé.
6.- La procédure n'est pas gratuite, s'agissant d'un litige qui ne porte pas sur l'octroi ou le refus de prestations d'assurance (art. 134 OJ a contrario). La recourante, qui succombe, supportera les frais de justice (art. 153a, 156 al. 1 OJ).
Par ces motifs, le Tribunal fédéral des assurances
prononce :
I. Le recours est rejeté.
II. Les frais de justice, d'un montant total de 1200 fr., sont mis à la charge de la recourante et sont compensés avec l'avance de frais, d'un même montant, qu'elle
a effectuée.
III. Le présent arrêt sera communiqué aux parties, au Tribunal administratif du canton de Vaud, au Secrétariat d'Etat à l'économie, ainsi qu'à la Caisse d'assurance-
chômage de la Chambre vaudoise du commerce et de l'industrie.
Lucerne, le 23 janvier 2002
Au nom du
Tribunal fédéral des assurances
Le Président de la IIe Chambre :
Le Greffier :