Erwägungen:
1. Mit Eingabe vom 17. Februar 2010 erstattete X._ bei der Staatsanwaltschaft Zürich Strafanzeige gegen Unbekannt bzw. die Verantwortlichen und/oder Handelnden der Krankenkasse A._ wegen versuchten gewerbsmässigen Betrugs und anderer Delikte. Mit Verfügung vom 23. September 2010 trat die Staatsanwaltschaft Zürich-Limmat auf die Anzeige gegen die Verantwortlichen der Krankenkasse A._ nicht ein. Hiergegen rekurrierte X._ an das Obergericht des Kantons Zürich. Dessen III. Strafkammer ist mit Beschluss vom 18. Februar 2011 nicht auf den Rekurs eingetreten, da sie ihn als den gesetzlichen Formerfordernissen nicht genügend erachtet hat.
2. Gegen den Rekursentscheid vom 18. Februar 2011 führt X._ mit Eingabe vom 30. Mai 2011 der Sache nach Beschwerde in Strafsachen ans Bundesgericht.
Das Bundesgericht hat davon abgesehen, Stellungnahmen einzuholen.
3. Streitgegenstand bildet der angefochtene obergerichtliche Nichteintretensentscheid vom 18. Februar 2011 und in diesem Zusammenhang die beanstandete staatsanwaltschaftliche Einstellungsverfügung vom 23. September 2010. Soweit der Beschwerdeführer Anträge stellt, die darüber hinausgehen, ist darauf von vornherein nicht einzutreten.
4. Nach Art. 42 Abs. 2 BGG ist in der Beschwerdebegründung - unabhängig von der Art des nach BGG offen stehenden Rechtsmittels - in gedrängter Form darzulegen, inwiefern der angefochtene Entscheid Recht verletzt (s. auch Art. 106 Abs. 2 BGG; s. zudem BGE 136 I 49 E. 1.4.1 S. 53 und 65 E. 1.3.1 S. 68 mit Hinweisen). Die Bestimmungen von Art. 95 ff. BGG nennen die vor Bundesgericht zulässigen Beschwerdegründe.
Der Beschwerdeführer setzt sich nicht sachbezogen mit den dem angefochtenen Nichteintretensentscheid zugrunde liegenden Erwägungen auseinander. Er übt ganz allgemein Kritik an den Zürcher Justizbehörden und beruft sich wie in früheren Verfahren auch nur ganz allgemein auf eine Vielzahl angeblich verletzter Bestimmungen. Dabei legt er indes nicht im Einzelnen dar, inwiefern der angefochtene Nichteintretensentscheid Recht im Sinne von Art. 42 Abs. 2 BGG verletzen soll.
Da die vom Beschwerdeführer vorgebrachten Ausführungen keine hinreichende Auseinandersetzung mit den Entscheidgründen des angefochtenen Nichteintretensentscheids darstellen, ist bereits mangels einer genügenden Begründung im Sinne von Art. 42 Abs. 2 BGG auf die vorliegende Beschwerde nicht einzutreten.
Der Begründungsmangel ist offensichtlich, weshalb über die Beschwerde im vereinfachten Verfahren nach Art. 108 Abs. 1 lit. b BGG entschieden werden kann.
5. Da die Beschwerde nach dem Gesagten offensichtlich aussichtslos ist, ist das Gesuch um Gewährung der unentgeltlichen Prozessführung abzuweisen (Art. 64 BGG). Dem Ausgang des Verfahrens entsprechend sind die bundesgerichtlichen Kosten dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (Art. 66 Abs. 1 BGG).
Demnach wird erkannt:
1. Auf die Beschwerde wird nicht eingetreten.
2. Das Gesuch um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 500.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird dem Beschwerdeführer, der Staatsanwaltschaft Zürich-Limmat und dem Obergericht des Kantons Zürich, III. Strafkammer, schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 8. Juni 2011
Im Namen der I. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
Fonjallaz Bopp