Erwägungen:
1. X._ hielt seit Jahren Schlittenhunde. Seit März 2004 gaben diese Hunde mehrfach zu Beanstandungen und behördlichen Interventionen Anlass. Nebst gravierender Vorfälle wegen aggressiven Verhaltens zumindest von einem der Hunde (Bissverletzungen an Fremdhunden, in einem Fall mit Todesfolge; im Februar 2007 wurde ein Frau in den Arm gebissen) kam es Ende 2006 zu einem Autounfall, weil die freilaufenden, nicht angeleinten Hunde eine Strasse überquerten. Am 26. März 2007 verpflichtete das Amt für Lebensmittelsicherheit und Tiergesundheit (nachfolgend auch: das zuständige Amt) X._, alle vier Hunde innerhalb des Siedlungsgebiets dauernd an der Leine zu führen; zusätzlich auferlegte es eine Maulkorbpflicht für den Rüden "A._" (Leithund des Rudels), das es im November 2007 geringfügig lockerte.
Nachdem "A._" anfangs 2008 abermals einen Fremdhund verletzt hatte, erliess das zuständige Amt am 11. April 2008 eine Verfügung, womit es die Euthanasierung von "A._" sowie die Umplatzierung des zweiten Rüden "B._" und einer der beiden Hündinnen anordnete. Die Euthanasierung wurde am 20. Juni 2008 durch Ersatzvornahme vollstreckt. Die gegen die Verfügung vom 11. April 2008 erhobene Beschwerde wies das Departement für Volkswirtschaft und Soziales Graubünden am 9. Oktober 2009 ab, und die gegen dessen Entscheid erhobene Beschwerde wies das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden mit Urteil vom 9. Februar 2010 ab, wobei es dem Begehren um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege nicht entsprach.
Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten vom 12. Mai 2010 stellt X._ dem Bundesgericht die Rechtsbegehren, die Verfügung des Amtes für Lebensmittelsicherheit und Tierschutz vom 11. April 2008 sei aufzuheben und es sei von sämtlichen verfügten Massnahmen abzusehen. Ebenso wird die Aufhebung des Urteils des Verwaltungsgerichts (ausdrücklich) betreffend Verweigerung der unentgeltlichen Rechtspflege und (sinngemäss) betreffend die materiellrechtliche Streitfrage beantragt.
Es ist weder ein Schriftenwechsel noch sind andere Instruktionsmassnahmen angeordnet worden.
2. 2.1 Gemäss Art. 42 Abs. 1 BGG haben Rechtsschriften die Begehren und deren Begründung zu enthalten. In der Begründung ist in gedrängter Form darzulegen, inwiefern der angefochtene Akt Recht verletzt (Art. 42 Abs. 2 BGG). Das Bundesgericht legt seinem Urteil den Sachverhalt zugrunde, den die Vorinstanz festgestellt hat (Art. 105 Abs. 1 BGG), es sei denn, es werde gerügt, die Sachverhaltsermittlung sei offensichtlich unrichtig (willkürlich) oder beruhe auf einer Rechtsverletzung im Sinne von Art. 95 BGG (schweizerisches Recht; namentlich die Rüge der Gehörsverweigerung), was vom Beschwerdeführer spezifisch aufgezeigt werden muss (Art. 105 Abs. 2 und Art. 97 Abs. 1 sowie Art. 106 Abs. 2 BGG; vgl. BGE 133 II 249 E. 1.4.3 S. 254 f.).
2.2 Dem angefochtenen Urteil liegen folgende Sachverhaltsfeststellungen zugrunde: Noch unter dem alten Leithund "A._" habe das Rudel ein sehr aggressives Jagdverhalten entwickelt, das zu vielen (auf S. 9 unten S. 10 oben des Urteils aufgezählten) Vorfällen geführt habe, wobei der Beschwerdeführer die zur Unterbindung solchen Verhaltens erforderliche Führungsarbeit nicht erbracht und auch diesbezügliche behördliche Anordnungen teilweise missachtete habe; nach dem Tod von "A._" und unter dem Einfluss des neuen Leitrüden "B._" habe sich weder das Rudelverhalten deutlich verändert noch habe der Beschwerdeführer aus den früheren Vorfällen die Lehren gezogen und sein Aufsichts- und Führungsverhalten angepasst, wie mehrere Vorkommnisse am Walensee vom 21. Februar 2009 gezeigt hätten; der zu sorglose Beschwerdeführer sei, wie verschiedene Zeugenaussagen bestätigten, weder in der Lage noch Willens, das Rudel korrekt zu betreuen und dafür zu sorgen, dass Menschen oder andere Tiere durch seine (teilweise auflagewidrig unangeleinten) Hunde nicht mehr gefährdet und verletzt würden.
Diese tatsächlichen Darlegungen werden zwar in der Beschwerde bestritten, und die Vorkommnisse, allerdings im Wesentlichen nur die Vorfälle vom 21. Februar 2009, werden korrigierend beschrieben. Die entsprechenden Ausführungen genügen aber den in E. 2.1 umschriebenen gesetzlichen Begründungsanforderungen nicht, um Willkür in der verwaltungsgerichtlichen Sachverhaltsermittlung darzutun. Namentlich scheint der Beschwerdeführer zu übersehen, dass den Feststellungen des Verwaltungsgerichts über sein eigenes Verhalten als Betreuer des Hunderudels die Beobachtung eines längeren Zeitraums zugrunde liegt. Sodann fehlt es auch an einer zureichenden Begründung der Rüge der Gehörsverweigerung. Der Beschwerdeführer will eine solche darin sehen, dass auf einen Wesenstest der Hunde verzichtet worden ist. Die kantonalen Behörden haben auf eine solche Beweismassnahme verzichtet, weil sie sie in antizipierter Beweiswürdigung für untauglich erachteten; einerseits seien die bekannten Testverfahren nicht geeignet, das Rudelverhalten zu beurteilen, und andererseits ergebe sich aus den zahlreichen bekannten Vorkommnissen ein genügend klares Bild, um das Verhalten der Tiere bzw. ihres Halters rechtsgenüglich beurteilen zu können. Inwiefern diese vom Verwaltungsgericht implizit bestätigte antizipierte Beweiswürdigung willkürlich sein soll, legt der Beschwerdeführer nicht dar.
Der Beschwerdeführer zeigt nicht auf, inwiefern, ausgehend vom dem angefochtenen Urteil zugrunde liegenden und nicht rechtsgültig angefochtenen Sachverhalt, die beanstandeten Massnahmen schweizerisches Recht verletzten. Er erläutert nicht, welche bundesrechtliche Norm falsch bzw. welche kantonalrechtliche Norm in bundesrechtswidriger (verfassungswidriger) Weise angewendet worden wäre. Soweit das Urteil des Verwaltungsgerichts hinsichtlich der Massnahmen betreffend die Hundehaltung des Beschwerdeführers angefochten wird, fehlt es an einer hinreichenden Beschwerdebegründung; diesbezüglich ist auf die Beschwerde nicht einzutreten.
2.3 Der Beschwerdeführer beantragt, das angefochtene Urteil sei insoweit aufzuheben, als ihm für das vorinstanzliche Verfahren die unentgeltliche Rechtspflege verweigert worden sei. Soweit die Beschwerde diesbezüglich den Begründungsanforderungen (knapp) genügt, erweist sie sich als offensichtlich unbegründet (Art. 109 Abs. 2 BGG): Der Beschwerdeführer konnte angesichts des Umstands, dass Gegenstand des Verfahrens eine Verfügung bildete, die im April 2008 auf der Grundlage zahlreicher Verhaltensmängel seines Hunderudels erging, und er nicht in der Lage war, während der Hängigkeit des diesbezüglichen Beschwerdeverfahrens unter Beweis zu stellen, dass er das Rudel in neuer Zusammensetzung besser im Griff hatte, nicht ernsthaft mit der Gutheissung der Beschwerde durch das Verwaltungsgericht rechnen.
2.4 Soweit auf die Beschwerde eingetreten werden kann, ist sie im vereinfachten Verfahren nach Art. 109 BGG abzuweisen.
Mit diesem Endurteil wird das Gesuch um aufschiebende Wirkung gegenstandslos.
2.5 Dem auch vor Bundesgericht gestellten Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege kann schon darum nicht entsprochen werden, weil die Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten von vornherein als aussichtslos erschien (Art. 64 BGG).
Damit sind die Gerichtskosten (Art. 65 BGG) dem Verfahrensausgang entsprechend dem Beschwerdeführer aufzuerlegen (Art. 66 Abs. 1 Satz 1 BGG).
Demnach erkennt das Bundesgericht:
1. Die Beschwerde wird abgewiesen, soweit darauf einzutreten ist.
2. Das Gesuch um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung wird abgewiesen.
3. Die Gerichtskosten von Fr. 800.-- werden dem Beschwerdeführer auferlegt.
4. Dieses Urteil wird den Verfahrensbeteiligten, dem Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden, 1. Kammer, und dem Bundesamt für Veterinärwesen schriftlich mitgeteilt.
Lausanne, 7. Juni 2010
Im Namen der II. öffentlich-rechtlichen Abteilung
des Schweizerischen Bundesgerichts
Der Präsident: Der Gerichtsschreiber:
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