Faits :
A.
A.a. Le 3 décembre 2014, le Tribunal de Reggio de Calabre en Italie a condamné A._, ressortissant italien, né le 18 novembre 1961, à une peine de réclusion de neuf ans et six mois pour appartenance à une association de type mafieux. A six reprises, entre 1986 et 2011, l'intéressé avait déjà été condamné par la justice italienne à des peines allant de l'amende à la privation de liberté, notamment pour faux dans les titres.
A.b. En janvier 2015, A._ a déposé une demande d'autorisation de séjour de courte durée UE/AELE auprès des autorités valaisannes au motif de l'exercice d'une activité lucrative. Une telle autorisation, valable jusqu'au 31 décembre 2015, lui a été délivrée.
En janvier 2016, l'intéressé a déposé une nouvelle demande d'autorisation de séjour UE/AELE auprès des autorités valaisannes au motif de l'exercice d'une activité lucrative. Une telle autorisation, valable jusqu'au 31 janvier 2021, lui a été délivrée.
A.c. Par décision du 11 octobre 2016, l'Office fédéral de la justice a accordé à l'Italie l'extradition de A._, celui-ci faisant l'objet d'un mandat d'arrêt émis par le Tribunal de Reggio de Calabre.
Par jugement du 22 novembre 2016, la Cour d'appel de Reggio de Calabre a confirmé la peine infligée à l'intéressé par le Tribunal de Reggio de Calabre en date du 3 décembre 2014.
Le 14 février 2017, le Tribunal pénal fédéral a rejeté le recours déposé par A._ contre la décision d'extradition du 11 octobre 2016. Par arrêt du 20 mars 2017, le Tribunal fédéral a déclaré irrecevable le recours déposé par l'intéressé contre l'arrêt du Tribunal pénal fédéral (cause n° 1C_129/2017).
A._ a été renvoyé vers l'Italie le 31 mars 2017.
Par jugement du 12 décembre 2017, la Cour de cassation de Rome a confirmé la condamnation pénale infligée à A._.
B.
Par décision du 26 septembre 2019, l'Office fédéral de la police (ci-après: l'Office fédéral) a prononcé une interdiction d'entrée en Suisse et au Liechtenstein d'une durée de vingt ans à l'endroit de A._. En substance, l'Office fédéral a retenu que l'intéressé était un membre influent de l'organisation mafieuse 'ndrangheta et représentait une menace grave pour la sécurité intérieure et extérieure de la Suisse.
Par arrêt du 7 mai 2021, le Tribunal administratif fédéral a rejeté le recours interjeté par A._ contre la décision rendue le 26 septembre 2019.
C.
A._ dépose un recours en matière de droit public devant le Tribunal fédéral. Il demande la réforme de l'arrêt rendu le 7 mai 2021 par le Tribunal administratif fédéral en ce sens que la décision d'interdiction d'entrée en Suisse durant vingt ans, rendue le 26 septembre 2019 par l'Office fédéral, est annulée, subsidiairement la durée de l'interdiction est réduite. Il sollicite en outre le bénéfice de l'assistance judiciaire.
Le Tribunal administratif fédéral et l'Office fédéral déposent des observations et concluent au rejet du recours. Le recourant persiste dans ses conclusions.
Considérant en droit :
1.
Le Tribunal fédéral examine d'office sa compétence (art. 29 al. 1 LTF) et contrôle librement la recevabilité des recours qui lui sont soumis (ATF 147 I 333 consid. 1).
1.1. L'interdiction d'entrée en Suisse litigieuse est fondée sur l'art. 67 al. 4 LEI (RS 142.20) qui autorise l'Office fédéral à prononcer une telle mesure pour sauvegarder la sécurité intérieure et extérieure de la Suisse.
Selon l'art. 83 let. a LTF, le recours en matière de droit public est irrecevable contre les décisions concernant la sûreté intérieure ou extérieure du pays, la neutralité, la protection diplomatique et les autres affaires relevant des relations extérieures, à moins que le droit international ne confère un droit à ce que la cause soit jugée par un tribunal. En l'occurrence, l'art. 11 par. 1 et 3 ALCP (RS 0.142.112.681) prévoit pour les litiges découlant de cet accord un double degré de juridiction (ATF 131 II 352 consid. 1.2.1). Tel est notamment le cas pour les interdictions d'entrée fondées sur l'art. 67 al. 4 LEI concernant un ressortissant qui peut se prévaloir de l'ALCP. Dès lors, lorsqu'une telle décision est prise par l'Office fédéral, le recours en matière de droit public est ouvert au Tribunal administratif fédéral, puis au Tribunal fédéral (THOMAS HÄBERLI, in Basler Kommentar, Bundesgerichtsgesetz, 3e éd. 2018, nos 37 et 38 ad art. 83 LTF; HANSJÖRG SEILER, in Handkommentar, Bundesgerichtsgesetz (BGG), 2e éd., nos 16 et 17 ad art. 83 LTF; FLORENCE AUBRY GIRARDIN, in Commentaire de la LTF, 2e éd. 2014, n° 31 ad art. 83 LTF; ANDREAS ZÜND/LADINA ARQUINT HILL, Beendigung der Anwesenheit, Entfernung und Fernhaltung, in Uebersax/Rudin/Hugi Yar/Geiser [éd.], Ausländerrescht, 2e éd. 2009, nos 8.107 et 8.109). La jurisprudence le reconnaît du reste lorsque l'interdiction d'entrée est prononcée par le Secrétariat d'Etat aux migrations sur la base de l'art. 67 al. 2 LEI (arrêt 2C_1020/2019 du 31 mars 2020 consid. 1.3). Comme le recourant est un ressortissant italien qui se prévaut des droits que lui confère l'ALCP, l'exception de l'art. 83 let. a LTF n'est donc pas applicable en l'espèce.
Sur la base d'un raisonnement similaire, la jurisprudence considère que, dans de telles circonstances, l'exception de l'art. 83 let. c ch. 1 LTF, qui exclut le recours en matière de droit public en ce qui concerne l'entrée en Suisse, n'entre également pas en ligne de compte (arrêts 2C_368/2021 du 16 juin 2021 consid. 3.3; 2C_387/2017 du 29 mai 2018 consid. 1; 2C_135/2017 du 21 février 2017 consid. 5; 2C_318/2012 du 22 février 2013 consid. 1.1 et les références citées, non publié in ATF 139 II 121).
Partant, le recours en matière de droit public est en principe ouvert.
1.2. Pour le surplus, le présent recours est dirigé contre une décision finale (art. 90 LTF), rendue par le Tribunal administratif fédéral (cf. art. 86 al. 1 let. a LTF). Il a en outre été déposé en temps utile (art. 100 al. 1 LTF) par le destinataire de l'arrêt attaqué qui a un intérêt digne de protection à son annulation ou à sa modification, de sorte que le recourant a qualité pour recourir (art. 89 al. 1 LTF). Il est donc recevable.
2.
2.1. Saisi d'un recours en matière de droit public, le Tribunal fédéral examine librement la violation du droit fédéral et du droit international (cf. art. 95 let. a et b et 106 al. 1 LTF). Toutefois, les griefs de violation des droits fondamentaux sont soumis à des exigences de motivation accrue (cf. art. 106 al. 2 LTF). La partie recourante doit indiquer les principes constitutionnels qui n'auraient pas été respectés et expliquer de manière claire et précise en quoi ces principes auraient été violés (ATF 146 I 62 consid. 3; 142 II 369 consid. 2.1; 141 I 36 consid. 1.3).
2.2. Le Tribunal fédéral conduit son raisonnement juridique sur la base des faits établis par l'autorité précédente (art. 105 al. 1 LTF), sous réserve des cas prévus à l'art. 105 al. 2 LTF (ATF 142 I 155 consid. 4.4.3). La partie recourante ne peut critiquer les constatations de fait ressortant de la décision attaquée que si celles-ci ont été effectuées en violation du droit au sens de l'art. 95 LTF ou de manière manifestement inexacte, c'est-à-dire arbitraire, et si la correction du vice est susceptible d'influer sur le sort de la cause (art. 97 al. 1 LTF; ATF 145 V 188 consid. 2; 142 II 355 consid. 6). Conformément à l'art. 106 al. 2 LTF, la partie recourante doit expliquer de manière circonstanciée en quoi ces conditions seraient réalisées. A défaut, il n'est pas possible de tenir compte d'un état de fait qui diverge de celui qui est contenu dans l'acte attaqué (ATF 145 V 188 consid. 2; 137 II 353 consid. 5.1).
En l'espèce, le recours comprend une seule partie "En fait et droit", dans laquelle le recourant présente une argumentation en grand partie appellatoire, en complétant librement l'état de fait retenu dans l'arrêt entrepris, comme il le ferait devant une juridiction d'appel, ce que le Tribunal fédéral n'est pas (arrêt 2C_354/2021 du 24 août 2021 consid. 2.2 et les arrêts cités). Il n'en sera dès lors pas tenu compte. Il en ira de même s'agissant des critiques qu'il formule directement à l'encontre des faits retenus par l'Office fédéral dans sa décision du 26 septembre 2019, l'intéressé oubliant qu'en raison de l'effet dévolutif du recours, seul l'arrêt du Tribunal administratif fédéral fait l'objet de la présente procédure (cf. arrêt 2C_133/2020 du 15 juillet 2020 consid. 3.3 et l'arrêt cité). Seuls les griefs suffisamment motivés en lien avec l'établissement des faits par le Tribunal administratif fédéral seront donc examinés (cf. infra consid. 3).
3.
Le recourant invoque une constatation insoutenable des faits et une appréciation arbitraire des preuves.
3.1. Il y a arbitraire (art. 9 Cst.) dans l'établissement des faits ou l'appréciation des preuves si le juge n'a manifestement pas compris le sens et la portée d'un moyen de preuve, s'il a omis, sans raison sérieuse, de tenir compte d'un moyen important propre à modifier la décision attaquée ou encore si, sur la base des éléments recueillis, il a fait des déductions insoutenables (cf. ATF 146 IV 88 consid. 1.3.1; 144 II 281 consid. 3.6.2). Le recourant ne peut pas se borner à contredire les constatations litigieuses par ses propres allégations ou par l'exposé de sa propre appréciation des preuves; il doit indiquer de façon précise en quoi ces constatations sont arbitraires (ATF 133 II 249 consid. 1.4.3).
3.2. En l'espèce, le recourant reproche à l'autorité précédente d'avoir retenu que l'organisation mafieuse à laquelle il appartient aurait commis des homicides. Cet élément ne figurerait pas à la page 5 du jugement du 22 novembre 2016 de la Cour d'appel de Reggio de Calabre, qui ne ferait que citer la teneur de l'art. 416bis du Code pénal italien définissant l'association de type mafieux. Il ressort cependant de la page 5 invoquée par le recourant que celui-ci était prévenu pour appartenance à une association à caractère mafieux qui s'était livrée à des activités criminelles telles que notamment des homicides. Dans la mesure où le jugement de la Cour d'appel de Reggio de Calabre confirme la culpabilité du recourant, on ne perçoit pas en quoi les faits retenus par le Tribunal administratif fédéral auraient été constatés de manière arbitraire sur ce point.
3.3. Le recourant conteste également que la Cour de cassation de Rome aurait retenu, comme les autorités précédentes, qu'il jouait un rôle de premier plan dans l'organisation mafieuse après l'arrestation de ses frères. Or, comme il l'admet lui-même, cet élément ressort des accusations dirigées à son encontre rappelées dans le jugement du 12 décembre 2017 de la Cour de cassation de Rome, jugement qui confirme sa condamnation. Partant, l'état de fait n'a pas non plus été établi de façon arbitraire sur ce point.
3.4. Le recourant soutient encore que le Tribunal administratif fédéral aurait arbitrairement retenu que le contenu d'articles de presse concernant les ramifications internationales de la 'ndrangheta permettait d'étayer les soupçons concrets de menace qu'il représentait. La Cour de céans ne voit cependant pas en quoi l'autorité précédente se serait rendue coupable d'arbitraire. En effet, pour déterminer la menace que représente le recourant pour la sécurité intérieure et extérieure de la Suisse, il paraît approprié d'examiner la dangerosité et le champ d'action territoriale de l'organisation criminelle à laquelle il appartient.
3.5. Le recourant considère enfin que les antécédents pénaux que lui impute le Tribunal administratif fédéral ne seraient fondés sur aucune pièce au dossier. Cela est incorrect. En effet, la décision d'interdiction d'entrée prononcée le 26 septembre 2019 par l'Office fédéral (consid. 2.2), qui fait partie intégrante du dossier, mentionne que, selon son casier judiciaire italien, le recourant a fait l'objet de sept condamnations depuis 1986 et, outre la dernière condamnation pour association de type mafieux, il s'est vu infliger plusieurs peines allant de l'amende à la privation de liberté pour avoir notamment commis des faux dans les titres. Quoi qu'en pense le recourant, l'autorité précédente pouvait donc sans faire preuve d'arbitraire retenir qu'il a une nette propension à la délinquance, doublée d'une incapacité à s'amender, vu qu'il nie ses condamnations passées.
3.6. Le grief tiré de l'établissement inexact des faits et de l'appréciation arbitraire des preuves doit partant être écarté. Le Tribunal fédéral statuera donc exclusivement sur la base des faits retenus par le Tribunal administratif fédéral.
4.
Le recourant reproche au Tribunal administratif fédéral d'avoir confirmé l'interdiction d'entrée en Suisse prononcée à son encontre, en violation de l'ALCP et de l'art. 67 al. 4 LEI.
4.1. Selon son art. 2 al. 2, la LEI n'est applicable aux ressortissants des Etats membres de la Communauté européenne que dans la mesure où l'ALCP n'en dispose pas autrement ou lorsque ladite loi contient des dispositions plus favorables. L'ALCP ne réglemente pas en tant que telle l'interdiction d'entrée. C'est donc l'art. 67 LEI qui est applicable (cf. art. 24 de l'ordonnance du 22 mai 2002 sur la libre circulation des personnes entre la Suisse et l'Union européenne et ses Etats membres, entre la Suisse et le Royaume-Uni, ainsi qu'entre les Etats membres de l'Association européenne de libre-échange [OLCP; RS 142.203]). Toutefois, l'art. 67 LEI doit être interprété en tenant compte des exigences spécifiques de l'ALCP. Ainsi, l'art. 67 LEI ne saurait aboutir à priver les étrangers au bénéfice de l'ALCP des droits que leur confère ce traité (ATF 139 II 121 consid. 5.1; arrêts 2C_387/2017 du 29 mai 2018 consid. 3 et 5; 2C_344/2016 du 6 septembre 2016 consid. 4.1; 2C_832/2015 du 22 décembre 2015 consid. 4.1).
4.2. Comme l'ensemble des droits conférés par l'ALCP, le droit de demeurer en Suisse, respectivement le droit d'entrer dans ce pays, ne peut être limité que par des mesures d'ordre ou de sécurité publics, au sens de l'art. 5 par. 1 annexe I ALCP (ATF 139 II 121 consid. 5.3; 136 II 5 consid. 4.1; arrêts 2C_387/2017 du 29 mai 2018 consid. 3.2; 2C_344/2016 du 6 septembre 2016 consid. 4.2; 2C_832/2015 du 22 décembre 2015 consid. 4.2).
Conformément à la jurisprudence rendue en rapport avec cette disposition, les limites posées au principe de la libre circulation des personnes doivent s'interpréter de manière restrictive. Ainsi, le recours par une autorité nationale à la notion d'ordre public pour restreindre cette liberté suppose, en dehors du trouble de l'ordre social que constitue toute infraction à la loi, l'existence d'une menace réelle et d'une certaine gravité affectant un intérêt fondamental de la société (ATF 139 II 121 consid. 5.3; arrêts 2C_344/2016 du 6 septembre 2016 consid. 4.2; 2C_832/2015 du 22 décembre 2015 consid. 4.2; 2C_319/2015 du 10 septembre 2015 consid. 5.3). Il faut procéder à une appréciation spécifique du cas, portée sous l'angle des intérêts inhérents à la sauvegarde de l'ordre public, qui ne coïncide pas obligatoirement avec les appréciations à l'origine des condamnations pénales. Autrement dit, ces dernières ne sont déterminantes que si les circonstances les entourant laissent apparaître l'existence d'une menace actuelle et réelle, d'une certaine gravité pour l'ordre public. Il n'est pas nécessaire d'établir avec certitude que l'étranger commettra d'autres infractions à l'avenir pour prendre une mesure d'éloignement à son encontre; inversement, ce serait aller trop loin que d'exiger que le risque de récidive soit nul pour que l'on renonce à une telle mesure. En réalité, ce risque ne doit pas être admis trop facilement et il faut l'apprécier en fonction de l'ensemble des circonstances du cas, en particulier au regard de la nature et de l'importance du bien juridique menacé, ainsi que de la gravité de l'atteinte qui pourrait y être portée. L'évaluation de ce risque sera d'autant plus rigoureuse que le bien juridique menacé est important (ATF 139 II 121 consid. 5.3 et les références citées; arrêts 2C_344/2016 du 6 septembre 2016 consid. 4.2; 2C_387/2017 du 29 mai 2018 consid. 3.2 et 5.1; 2C_832/2015 du 22 décembre 2015 consid. 4.2). A cet égard, le Tribunal fédéral se montre particulièrement sévère en présence d'infractions à la législation fédérale sur les stupéfiants, d'actes de violence criminelle et d'infractions contre l'intégrité sexuelle (cf. ATF 139 II 121 consid. 5.3; 137 II 297 consid. 3.3; arrêts 2C_344/2016 du 6 septembre 2016 consid. 4.2; 2C_832/2015 du 22 décembre 2015 consid. 4.2).
4.3. L'art. 67 al. 4 LEI dispose que l'Office fédéral peut interdire l'entrée en Suisse à un étranger pour sauvegarder la sécurité intérieure et extérieure de la Suisse; il consulte au préalable le Service de renseignement de la Confédération. L'Office fédéral peut prononcer une interdiction d'entrée pour une durée supérieure à cinq ans ou, dans des cas graves, pour une durée illimitée.
L'interdiction d'entrée sur le territoire permet d'empêcher l'entrée ou le retour en Suisse d'un étranger dont le séjour en Suisse est indésirable. Elle vise à prévenir les atteintes à la sécurité et à l'ordre publics et non à sanctionner un comportement déterminé. Il ne s'agit donc pas d'une peine, mais d'une mesure (cf. Message concernant la loi sur les étrangers, FF 2002 3568; cf. également FULVIO HAEFELI, Einreiseverbot und Ausweisung der Bundespolizei [fedpol] bei Extremismus und Terrorismus, Sécurité & Droit 1/2021, p. 3; MARC SPESCHA, in Migrationsrecht, Kommentar, 5e éd. 2019, n° 18 ad art. 67 LEI; GAËLLE SAUTHIER, in Code annoté de droit des migrations, Vol. II: Loi sur les étrangers [LEtr], 2017, n° 2 ad art. 67 LEtr).
4.4. Dans le message du Conseil fédéral à l'appui de l'adoption de l'actuel art. 67 al. 4 LEI, il est expliqué que, par la mise en danger de la sécurité intérieure et extérieure de la Suisse, il faut comprendre en particulier la mise en danger de la primauté du pouvoir étatique dans les domaines militaire et politique. Il s'agit par exemple de la mise en danger par des actes de terrorisme ou d'extrémisme violent, par une activité de renseignements interdits, par la criminalité organisée ou par des actes et projets mettant sérieusement en danger les relations actuelles de la Suisse avec d'autres Etats ou cherchant à modifier par la violence l'ordre étatique établi. Dans de tels cas, la collectivité a en principe un intérêt notable et légitime à éloigner les étrangers concernés (cf. FF 2002 3569).
L'art. 77b de l'ordonnance du 24 octobre 2007 relative à l'admission, au séjour et à l'exercice d'une activité économique (OASA; RS 142.201) précise quant à lui que, par menace concrète pour la sûreté intérieure ou extérieure de la Suisse, on entend toute menace contre des biens juridiques importants, tels que l'intégrité corporelle, la vie ou la liberté de personnes ou l'existence et le fonctionnement de l'Etat, que représente la personne concernée en participant à des activités dans les domaines mentionnés à l'art. 6 al. 1 let. a ch. 1 à 5 de la loi du 25 septembre 2015 sur le renseignement (LRens; RS 121) ou à des activités du crime organisé, en les soutenant, en les encourageant ou en y assumant un rôle de recruteur (cf. également art. 3 de l'ordonnance du 17 juin 2016 sur la nationalité [OLN; RS 141.01]; HAEFELI, op. cit., p. 5 s.).
4.5. S'agissant de la commission d'actes délictueux en Suisse ou à l'étranger, il sied de préciser que les actes visés par l'art. 67 al. 4 LEI correspondent sur le plan pénal, aux infractions contenues par les Titres 12 à 17 du CP, soit les art. 258 à 311 de celui-ci (cf. SAUTHIER, op. cit., n° 33 ad art. 67 LEtr; CATARINA NÄGELI/NICK SCHOCH, Ausländische Personen als Straftäter und Straftäterinnen, in Uebersax/Rudin/Hugi Yar/Geiser [éd.], op. cit., n° 22.174).
4.6. Dans sa jurisprudence rendue en lien avec l'art. 67 al. 3, seconde phrase, LEI qui autorise le Secrétariat d'Etat aux migrations à prononcer une interdiction d'entrée en Suisse pour une durée supérieure à cinq ans lorsque la personne concernée constitue une menace grave pour la sécurité et l'ordre publics, le Tribunal fédéral a jugé que, au regard des exigences de l'art. 5 annexe I ALCP, le terme de "menace grave" présupposait l'existence d'une menace caractérisée. Ce degré de gravité particulier, dont l'application doit demeurer exceptionnelle, doit s'examiner au cas par cas, en tenant compte de tous les éléments pertinents au dossier. Il peut en particulier dériver de la nature du bien juridique menacé (par exemple: atteinte grave à la vie, l'intégrité corporelle ou sexuelle ou à la santé de personnes), de l'appartenance d'une infraction à un domaine de criminalité particulièrement grave revêtant une dimension transfrontalière (cf. aussi art. 83 par. 1 du Traité sur le fonctionnement de l'UE, dans sa version consolidée de Lisbonne [JO C 83 du 30 mars 2010], mentionnant notamment les actes de terrorisme, la traite d'êtres humains, le trafic de drogues, le trafic d'armes, le blanchiment d'argent, la corruption et la criminalité organisée), de la multiplication d'infractions (récidives), en tenant compte de l'éventuel accroissement de leur gravité, ou encore de l'absence de pronostic favorable (ATF 139 II 121 consid. 6.3 et les références citées; cf. arrêts 2C_655/2019 du 26 juillet 2019 consid. 2.3.1; 2C_387/2017 du 29 mai 2018 consid. 6.1; 2C_832/2015 du 22 décembre 2015 consid. 4.3).
4.7. Au regard des exigences de l'ALCP et des éléments qui précédent, l'art. 67 al. 4 LEI doit être interprété en ce sens qu'il est possible d'interdire l'entrée en Suisse à un étranger qui peut se prévaloir de l'ALCP si celui-ci représente une menace réelle, actuelle et d'une certaine gravité pour la sécurité intérieure et extérieure du pays. Une telle menace ne doit pas être admise trop facilement et il faut l'apprécier en fonction de l'ensemble des circonstances du cas.
4.8. En l'espèce, il ressort des faits de l'arrêt attaqué qui lient le Tribunal fédéral (art. 105 al. 1 LTF) que le recourant exerce une fonction dirigeante au sein de l'organisation criminelle la plus puissante d'Italie, la 'ndrangheta, qui est parvenue à étendre son influence sur le monde entier. Cette organisation s'est livrée à des activités criminelles telles que des homicides, des extorsions, des dommages à la propriété et la détention illégale d'armes et d'explosifs. Par son appartenance à cette association de malfaiteurs, le recourant a participé aux activités illégales et géré les affaires commerciales de sa cosca (son clan familial qui contrôle les quartiers Modena, Ciccarello et San Giorgio Extra de la ville de Reggio de Calabre), tout en utilisant son pouvoir d'intimidation et son poids hiérarchique au sein de cette structure mafieuse pour parvenir à ses fins. L'intéressé a été condamné, à six reprises entre 1986 et 2011, par la justice italienne. En décembre 2014, il a été condamné à une peine de réclusion de neuf ans et six mois pour appartenance à une association de type mafieux. Selon l'arrêt attaqué, le recourant est toujours membre de la 'ndrangheta et obéit à ses règles.
4.9. L'appartenance du recourant à la 'ndrangheta, qui est une organisation criminelle au sens de l'art. 260ter CP (arrêt 1C_408/2017 du 21 septembre 2017 consid. 2.2), est de nature à mettre en danger la sécurité intérieure et extérieure de la Suisse au sens de l'art. 67 al. 4 LEI. La présence en Suisse d'un membre influent de cette organisation, dont les activités visent à déstabiliser la situation politique d'un Etat voisin, constitue en outre une sérieuse menace pour les relations internationales, notamment diplomatiques, si l'intéressé devait poursuivre ses activités criminelles depuis la Suisse.
4.10. Quoi qu'en dise le recourant, il n'est pas en soi déterminant qu'il n'ait pas fait l'objet de condamnations pénales en Suisse. En effet, l'art. 67 al. 4 LEI vise à prévenir les atteintes à la sécurité intérieure et extérieure de la Suisse et non à sanctionner un comportement déterminé. Or, il ressort de l'arrêt attaqué que la nette propension du recourant à la délinquance, doublée d'une incapacité à s'amender et à prendre conscience de la gravité de ses agissements, ne permettent pas de poser un pronostic favorable pour l'avenir quant à sa capacité à respecter l'ordre juridique. A cet égard, il sied de relever que le recourant a déposé une demande d'autorisation de courte durée UE/AELE auprès des autorités valaisannes, un mois seulement après sa condamnation pénale en décembre 2014, et s'est opposé à son extradition vers l'Italie pour tenter d'échapper à la justice de son pays. Compte tenu de l'activité criminelle déployée à ce jour et de l'extrême gravité des infractions commises, le recourant représente une menace d'autant plus caractérisée pour la sécurité et l'ordre publics qu'il a clairement exprimé son intention de revenir s'installer en Suisse dès sa libération.
4.11. Sur le vu de ce qui précède, le Tribunal administratif fédéral pouvait retenir, sans violer le droit fédéral, que le recourant constituait une menace grave, réelle et actuelle pour la sécurité intérieure et extérieure du pays, de nature à justifier une mesure d'interdiction d'entrée au sens de l'art. 67 al. 4 LEI en relation avec l'art. 5 annexe I ALCP.
5.
Il reste à vérifier que la mesure prononcée, en particulier sa durée, respecte le principe de proportionnalité, ce que conteste le recourant.
5.1. Conformément à l'art. 67 al. 4, 3e phrase, LEI, l'Office fédéral peut prononcer une interdiction d'entrée pour une durée supérieure à cinq ans ou, dans des cas graves, pour une durée illimitée.
5.2. Tant en application de l'ALCP que de l'art. 96 LEI il faut que la pesée des intérêts publics et privés effectuée dans le cas d'espèce fasse apparaître la mesure d'éloignement comme proportionnée aux circonstances. A cet égard, il faut prendre en considération, outre la gravité de la faute, la situation personnelle de l'étranger, son degré d'intégration, la durée de son séjour en Suisse ainsi que les inconvénients que lui et sa famille devraient subir si la mesure litigieuse était appliquée (ATF 139 II 121 consid. 6.5.1; 135 II 377 consid. 4.3; cf. également arrêts 2C_387/2017 du 29 mai 2018 consid. 6.4; 2C_344/2016 du 6 septembre 2016 consid. 5.2; 2C_832/2015 du 22 décembre 2015 consid. 6).
5.3. En l'occurrence, il ressort de l'arrêt attaqué que le recourant - qui n'est plus au bénéfice d'une autorisation de séjour en Suisse - ne peut pas se prévaloir de liens particuliers avec ce pays. Le recourant n'a passé que deux ans et demi sur le territoire suisse. Il n'y réside plus, n'y travaille plus depuis quatre ans et n'y a aucun membre de sa famille. L'art. 8 CEDH n'apparaît ainsi pas de manière défendable entrer en ligne de compte dans l'appréciation de la proportionnalité.
5.4. D'après les faits constatés par le Tribunal administratif fédéral, une menace grave émane du recourant, lourdement condamné par les autorités judiciaires de son pays d'origine, et qui jouit d'une forte influence au sein de la criminalité organisée de sa région. Il existe donc un intérêt public notable et légitime à le tenir éloigné de la Suisse durant une période significative. L'autorité précédente rappelle à ce propos que la tentaculaire organisation criminelle 'ndrangheta jouit de ramifications internationales et qu'elle est en particulier présente en Suisse, ce qui augmente considérablement le risque que l'intéressé y déploie des activités de type mafieux.
5.5. En outre, il ressort de l'arrêt attaqué que le second employeur de l'intéressé en Suisse - actif dans l'immobilier - a été condamné à quatre reprises entre 2012 et 2016 par les justices vaudoise, neuchâteloise et valaisanne, presque exclusivement dans le cadre de la gestion d'entreprise. Le Tribunal administratif fédéral en déduit que cela semble corroborer les soupçons émis par l'Office fédéral, selon lequel l'intéressé tenterait d'infiltrer le tissu économico-politique une fois présent en Suisse.
5.6. Intégrant l'ensemble de ces circonstances, le Tribunal administratif fédéral a retenu à juste titre que le recourant présentait un risque de récidive concret et, par là même, une menace actuelle pour la sécurité intérieure et extérieure du pays tels qu'ils justifient un intérêt public à le maintenir éloigné de la Suisse pendant vingt ans. Cette durée est certes importante, mais correspond à la gravité des actes commis par le recourant et à la menace caractérisée qu'il représente, étant par ailleurs rappelé que, sur la base de l'art. 67 al. 4 LEI, l'Office fédéral aurait pu envisager une interdiction d'entrée pour une durée illimitée. Partant, c'est à bon droit que les précédents juges ont conclu que l'intérêt public devait l'emporter sur l'intérêt privé du recourant à pouvoir se rendre librement en Suisse durant vingt ans.
5.7. Le résultat de la pesée des intérêts ainsi effectuée est correct et le grief tiré du principe de proportionnalité quant à la durée de la mesure d'éloignement litigieuse doit donc être écarté.
6.
Les considérants qui précèdent conduisent au rejet du recours.
Le recourant, qui succombe, a demandé l'octroi de l'assistance judiciaire (art. 64 al. 1 LTF). Son recours était cependant d'emblée dénué de chances de succès, de sorte que cette requête doit être rejetée (cf. arrêt 2C_696/2021 du 12 octobre 2021 consid. 7). Partant, les frais judiciaires seront mis à sa charge (cf. art. 66 al. 1 LTF). Il n'est pas alloué de dépens (art. 68 al. 3 LTF).
Par ces motifs, le Tribunal fédéral prononce :
1.
Le recours est rejeté.
2.
La demande d'assistance judiciaire est rejetée.
3.
Les frais judiciaires, arrêtés à 1'000 fr., sont mis à la charge du recourant.
4.
Le présent arrêt est communiqué à la mandataire du recourant, à l'Office fédéral de la police et au Tribunal administratif fédéral, Cour VI.
Lausanne, le 23 novembre 2021
Au nom de la IIe Cour de droit public
du Tribunal fédéral suisse
Le Président : Seiler
Le Greffier : Wiedler