Fatti:
A.
A.a. A._, cittadino italiano nato nel 1965, è giunto in Svizzera il 2 settembre 1995. Il 18 settembre 1995, l'interessato si è sposato con la cittadina elvetica B._. La coppia, che non ha avuto figli, vive separata dall'8 luglio 2001.
A seguito del matrimonio, A._ è stato posto a beneficio di un permesso di dimora, rinnovato poi regolarmente fino al 30 agosto 2002, data alla quale ha ottenuto un permesso di dimora CE/AELS (attualmente: UE/AELS), rinnovato un'ultima volta fino al 1o settembre 2014.
A.b. A._, che soffre di disturbi psicofisici, è inabile al lavoro al 100 % dal 1 o febbraio 1983 e non ha mai esercitato un'attività lucrativa in Svizzera. L'interessato percepisce una rendita d'invalidità e, dal 1 o febbraio 2009, riceve delle prestazioni complementari. Attualmente, A._ è a beneficio di una curatela generale ai sensi dell'art. 398 CC.
A.c. Dall'agosto 2003 al settembre 2004, A._ ha fatto capo all'aiuto sociale, percependo prestazioni assistenziali per oltre fr. 20'000.--.
A.d. A._ ha finora occupato le autorità penali elvetiche nei seguenti termini:
- decreto d'accusa del 20 aprile 1990: condanna a dieci giorni di arresto, sospesi condizionalmente per un periodo di prova di un anno, per ripetuta contravvenzione alla LStup;
- decreto d'accusa del 3 giugno 1991: condanna a quindici giorni di detenzione, sospesi condizionalmente per un periodo di prova di due anni, e all'espulsione dal territorio elvetico per un periodo di quattro anni per violazione della previgente legge federale concernente la dimora e il domicilio degli stranieri;
- decreto d'accusa del 25 giugno 1991: condanna alla pena detentiva di otto giorni per violazione del bando ed entrata illegale;
- decreto penale (emanato dal Pretore del distretto di X._) del 15 aprile 1997: condanna alla multa di fr. 200.-- per contravvenzione alla LStup;
- decreto d'accusa del 10 giugno 2003: condanna alla multa di fr. 100.-- per contravvenzione alla legge federale sul trasporto pubblico;
- decreto d'accusa del 17 marzo 2005: condanna alla multa di fr. 300.-- per contravvenzione alla LStup;
- sentenza della Corte delle assise correzionali del 4 luglio 2007: condanna alla pena detentiva di dieci mesi, sospesa per permettere un trattamento stazionario della tossicodipendenza, per ripetuta rapina consumata e tentata e ripetuta contravvenzione alla LStup;
- decreto d'accusa del 12 novembre 2012: condanna alla multa di fr. 100.-- per ripetuta contravvenzione alla LStup e contravvenzione alla legge federale concernente la protezione contro il fumo passivo.
A._ è stato inoltre formalmente ammonito dal Dipartimento competente il 23 aprile 1997 e il 7 settembre 2007.
B.
Il 15 settembre 2014, A._ ha sollecitato il rilascio di un'autorizzazione di domicilio UE/AELS. Con decisione del 12 ottobre 2015, la Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni del Cantone Ticino (di seguito: la Sezione della popolazione) ha respinto la domanda, rifiutando nel contempo di rinnovare il permesso di dimora UE/AELS dell'interessato e assegnandogli un termine per lasciare la Svizzera.
Su ricorso, tale provvedimento è stato confermato sia dal Consiglio di Stato (23 agosto 2017) che dal Tribunale amministrativo (21 marzo 2019) del Cantone Ticino. I Giudici cantonali hanno ritenuto, in sostanza, che A._ non poteva invocare l'ALC, in quanto tale Accordo non si applicava alla sua situazione, che la decisione contestata era giustificata sotto il profilo del diritto interno (in particolare sotto l'angolo dell'art. 50 LStrI), conforme al principio di proporzionalità e rispettosa dell'art. 8 CEDU.
C.
Il 9 maggio 2019, A._ ha inoltrato dinanzi al Tribunale federale un ricorso in materia di diritto pubblico con cui chiede, protestate tasse, spese e ripetibili, l'annullamento della sentenza del Tribunale amministrativo del 21 marzo 2019 e della decisione della Sezione della popolazione del 12 ottobre 2015, postulando nel contempo il rilascio di un permesso di domicilio UE/AELS e, in via subordinata, il rinnovo del proprio permesso di dimora UE/AELS. In via ancora più subordinata, A._ chiede l'annullamento della sentenza del 21 marzo 2019 e della decisione del 12 ottobre 2015 precitate e il rinvio degli atti al Tribunale amministrativo per nuovo giudizio "previo allestimento di una perizia medica volta ad accertare [il suo] stato di salute e l'esigibilità del suo rinvio nel paese d'origine". L'interessato domanda inoltre che gli venga riconosciuta l'assistenza giudiziaria.
La Corte cantonale si è riconfermata nelle motivazioni e nelle conclusioni della propria sentenza. La Sezione della popolazione ha chiesto il rigetto del gravame. La Segreteria di Stato della migrazione ha presentato delle osservazioni e proposto la reiezione del ricorso. Il Governo ticinese si è invece rimesso al giudizio di questa Corte. Il ricorrente ha replicato il 19 agosto 2019, producendo nel contempo due nuovi documenti. Il 9 settembre 2019, A._ ha trasmesso al Tribunale federale un referto medico.
Con decreto presidenziale del 16 maggio 2019 è stato concesso l'effetto sospensivo al ricorso.
Diritto:
1.
Il Tribunale federale esamina d'ufficio la sua competenza (art. 29 cpv. 1 LTF) e verifica con piena cognizione l'ammissibilità dei gravami che gli vengono sottoposti (DTF 144 V 280 consid. 1 pag. 282).
1.1. Giusta l'art. 83 lett. c cifra 2 LTF, il ricorso in materia di diritto pubblico è inammissibile contro le decisioni in materia di diritto degli stranieri concernenti permessi o autorizzazioni al cui ottenimento né il diritto federale né il diritto internazionale conferiscono un diritto.
Nella fattispecie, il ricorrente, alla luce della sua nazionalità italiana, ha in via di principio un diritto a un'autorizzazione di soggiorno in base all'Accordo del 21 giugno 1999 tra la Confederazione Svizzera, da una parte, e la Comunità europea (attualmente: Unione europea) e i suoi Stati membri, dall'altra, sulla libera circolazione delle persone (ALC; RS 0.142.112.681; sentenze 2C_33/2019 dell'8 marzo 2019 consid. 1.1 e 2C_479/2018 del 15 febbraio 2019 consid. 1.2). L'interessato sostiene inoltre - senza che ciò appaia d'acchito insostenibile - di avere diritto a un permesso di soggiorno in base all'art. 50 della legge federale del 16 dicembre 2005 sugli stranieri e la loro integrazione (LStrI; RS 142.20), nonché in base agli art. 8 CEDU e 13 Cost.
La presente causa sfugge dunque all'eccezione citata, fermo restando che la questione dell'effettivo diritto di soggiorno dell'insorgente sarà trattata come aspetto di merito (DTF 136 II 177 consid. 1.1 pag. 179; sentenza 2C_145/2019 del 24 giugno 2019 consid. 1.1). La via del ricorso in materia di diritto pubblico è quindi aperta.
1.2. Per il resto, diretta contro una decisione finale (art. 90 LTF) di un tribunale superiore (art. 86 cpv. 1 lett. d e 2 LTF), e presentata nei termini (art. 46 cpv. 1 lett. a LTF cum art. 100 cpv. 1 LTF) e nelle forme richieste (art. 42 LTF) dal destinatario della pronuncia contestata, con interesse a insorgere (art. 89 cpv. 1 LTF), l'impugnativa è ricevibile, fatto salvo quanto segue.
1.3. In ragione dell'effetto devolutivo del gravame (cfr. DTF 136 II 101 consid. 1.2 pag. 104), il ricorrente è unicamente legittimato a formulare conclusioni riguardanti l'annullamento e/o la riforma della sentenza del Tribunale amministrativo. In quanto chiede l'annullamento della decisione della Sezione della popolazione del 12 ottobre 2015, il ricorso è pertanto inammissibile (sentenze 2C_357/2019 del 19 settembre 2019 consid. 1.4 e 2C_987/2018 del 23 aprile 2019 consid. 1.2).
1.4. Giusta l'art. 99 cpv. 1 LTF, davanti al Tribunale federale possono essere addotti nuovi fatti e nuovi mezzi di prova soltanto se ne dà motivo la decisione dell'autorità inferiore. Dal momento che le condizioni per un richiamo all'art. 99 cpv. 1 LTF non sono né date né sostanziate, nella misura in cui i documenti allegati al ricorso non facessero parte dell'incarto cantonale, essi non possono essere vagliati. Per quanto riguarda i documenti trasmessi dal ricorrente il 19 agosto 2019 e il 9 settembre 2019, essi sono posteriori al giudizio impugnato e non possono quindi in nessun caso essere presi in considerazione.
2.
In una censura di ordine formale, che va esaminata in primo luogo (DTF 141 V 557 consid. 3 pag. 563), il ricorrente invoca una violazione del diritto di essere sentito (art. 29 cpv. 2 Cost.), lamentando una motivazione carente da parte dell'autorità precedente in merito al proprio quadro clinico e alla propria conseguente dipendenza dai famigliari, in particolare la sorella (ricorso, pagg. 16 e 20). A mente dell'insorgente, tale aspetto - decisivo sotto l'angolo dell'art. 8 CEDU - non sarebbe stato adeguatamente esaminato dal Tribunale amministrativo.
2.1. Il diritto di essere sentito garantito dall'art. 29 cpv. 2 Cost. comprende vari aspetti; tra questi, il diritto a una decisione motivata (DTF 138 I 232 consid. 5.1 pag. 237; 136 I 229 consid. 5.2 pag. 236; sentenza 2D_17/2018 del 9 ottobre 2018 consid. 4.1). Per costante giurisprudenza, la motivazione di una decisione è sufficiente e l'art. 29 cpv. 2 Cost. è rispettato quando la parte interessata è messa in condizione di rendersi conto della portata del provvedimento che la concerne e di poterlo impugnare con cognizione di causa (DTF 143 III 65 consid. 5.2 pag. 70). In quest'ottica basta che l'autorità esponga, almeno brevemente, i motivi che l'hanno indotta a decidere in un senso piuttosto che in un altro. Essa non è quindi tenuta a pronunciarsi in modo esplicito ed esaustivo su tutti gli argomenti sollevati, ma può limitarsi alle sole circostanze che, senza arbitrio, appaiono rilevanti per il giudizio in quanto atte a influire sulla decisione di merito (DTF 142 II 154 consid. 4.2 pag. 157; 134 I 83 consid. 4.1 pag. 88). Inoltre, sempre che ciò non ne ostacoli troppo la comprensione, la motivazione di una decisione può anche essere implicita, risultare dai diversi considerandi della stessa o da rinvii ad altri atti (DTF 141 V 557 consid. 3.2.1 pag. 565; sentenza 2C_583/2017 del 18 dicembre 2017 consid. 5.2.1).
2.2. Uno straniero può prevalersi del diritto al rispetto della vita familiare garantito dall'art. 8 CEDU a condizione di intrattenere una relazione stretta ed effettivamente vissuta con una persona della sua famiglia che dispone di un diritto a soggiornare in maniera duratura in Svizzera (sentenze 2C_895/2017 del 14 novembre 2017 consid. 4.1 e 2D_61/2015 dell'8 aprile 2016 consid. 2.2). Le relazioni che permettono di fondare un diritto a un'autorizzazione di polizia degli stranieri in virtù dell'art. 8 CEDU sono innanzitutto quelle tra coniugi e quelle tra genitori e figli minorenni che vivono insieme (DTF 144 II 1 consid. 6.1 pag. 12 seg.; 135 I 143 consid. 1.3.2 pag. 146; sentenza 2C_401/2018 del 17 settembre 2018 consid. 6). Una persona straniera può tuttavia invocare l'art. 8 CEDU anche in relazione ad altri membri della famiglia che risiedono in Svizzera, segnatamente in presenza di uno stato di dipendenza particolare tra lui e i famigliari in questione, a motivo per esempio di una malattia o un handicap (DTF 144 II 1 consid. 6.1 pag. 12 seg.; sentenze 6B_639/2019 del 20 agosto 2019 consid. 1.3.2 e 2C_157/2018 del 28 maggio 2018 consid. 5.1).
2.3. Nel caso di specie, il ricorrente, nel suo ricorso del 29 settembre 2017 presso il Tribunale amministrativo, aveva esposto chiaramente le ragioni per le quali riteneva di potersi prevalere dell'art. 8 CEDU nell'ottica del diritto al rispetto della vita familiare. Rifacendosi ai numerosi documenti e certificati medici prodotti nel corso della procedura, l'interessato invocava lo stato di dipendenza particolare nel quale si trovava nei confronti dei famigliari, soprattutto della sorella, la cui presenza aveva permesso "un contenimento dei fenomeni psicotici e una stabilizzazione del quadro clinico" (ricorso del 29 settembre 2017, pag. 6) e garantito che egli si sottoponesse con regolarità alle cure mediche necessarie. Affetto da una grave malattia psichica che lo rende incapace di badare a sé stesso - in particolar modo sul piano dell'assiduità nelle cure - e, dal 2009, da una malattia oncologica (linfoma cronico) incurabile, senza la vicinanza dei famigliari l'insorgente sarebbe esposto a un rischio concreto per la propria vita (ricorso del 29 settembre 2017, pag. 6). I documenti citati (e prodotti) dal ricorrente a sostegno delle proprie affermazioni esponevano in particolare quanto segue:
- "Il paziente soffre di una psicosi paranoide cronica severa (primo ricovero alla Clinica Psichiatrica Cantonale nel 1997) per la quale è seguito regolarmente dal Servizio Psicosociale e beneficia di iniezioni regolari di neurolettico. Dal 2009 soffre di un linfoma cronico [...]. In ragione della sua malattia psichiatrica il paziente non è in grado di gestire la cura della malattia oncologica; necessita del supporto psicologico e pratico delle sorelle che vivono in Ticino. A mio parere, il rinvio in Italia in queste condizioni rappresenta un rischio vitale" (lettera del 20 ottobre 2015 del medico curante);
- "Il paziente è affetto da gravi problemi psichiatrici, è dipendente e incapace di provvedere a sé stesso. È per questo seguito dai servizi psichiatrici cantonali. Sia per la questione psichiatrica che per la questione tumorale egli necessita d'assistenza che viene attualmente fornita dalle due sorelle che vivono in Ticino e lo hanno in cura" (certificato medico del 19 ottobre 2015 del primario di oncologia dell'Ospedale San Giovanni di Bellinzona);
- "Ritengo che la gravità della patologia psichiatrica da cui il Sig. A._ è affetto [...] renda il soggetto persona del tutto non in grado di badare a sé stessa, neanche nella gestione della quotidianità, rendendo indispensabile il supporto garantito dai famigliari, in particolar modo la sorella C._ con cui di fatto il paziente vive, e della curatrice. La stabilizzazione del quadro clinico, ma soprattutto il coinvolgimento dei famigliari, hanno reso possibile la ripresa delle cure oncologiche, indispensabili per la sopravvivenza del paziente" (certificato medico del 21 ottobre 2015 del medico psichiatra capo dei servizi psicosociali del sopraceneri);
- "In ragione della sua malattia psichiatrica, il paziente dipende completamente dalla sorella (D._, domiciliata a Y._) per la gestione della quotidianità e delle cure mediche. A mio parere, il rinvio in Italia in queste condizioni rappresenta un rischio vitale" (lettera del 5 settembre 2017 del medico curante);
- "Il paziente al momento attuale è in stato generale abbastanza buono ma a causa dei suoi problemi psichiatrici non è in grado di svolgere in modo indipendente le sue attività quotidiane e necessita per questo dell'aiuto delle due sorelle [...] dal punto di vista medico ritengo che egli necessiti di assistenza, che egli riceve presso le sorelle in Ticino e che non avrebbe invece in Italia. Ritengo quindi che sarebbe adeguato permettergli di rimanere in Svizzera in modo da potergli assicurare la necessaria presa a carico familiare" (certificato medico del 13 settembre 2017 del primario di oncologia dell'Ospedale San Giovanni di Bellinzona).
2.4. Il Tribunale amministrativo ha considerato che il ricorrente non poteva invocare l'art. 8 CEDU sotto l'angolo del diritto al rispetto della vita familiare, rilevando quanto segue: " nonostante i suoi problemi di salute, non si può ancora ritenere che gli stessi siano tali da dover concludere che egli si trovi in un rapporto di dipendenza verso la sorella C._ " (sentenza impugnata, pag. 19). Come sostenuto a ragion veduta dall'insorgente, questa motivazione è insufficiente. Essa non permette infatti di comprendere per quale motivo l'autorità precedente ha considerato che lo stato di salute dell'interessato non era tale da porre quest'ultimo in un rapporto di dipendenza nei confronti della sorella. Confrontati con una critica puntuale relativa a una violazione dell'art. 8 CEDU, incentrata sul precario stato di salute dell'insorgente e supportata da svariati documenti e certificati medici attestanti la fondamentale importanza della presenza dei famigliari (in particolare della sorella) per la sopravvivenza stessa dell'interessato, i Giudici cantonali avrebbero dovuto esporre le ragioni per le quali il quadro clinico del ricorrente non permetteva di ritenere una situazione di particolare dipendenza ai sensi della giurisprudenza resa in applicazione dell'art. 8 CEDU. Limitandosi a osservare laconicamente che i problemi di salute dell'interessato non erano tali da fondare un siffatto rapporto di dipendenza, senza pronunciarsi sulla documentazione pertinente prodotta dal ricorrente e senza motivare questa conclusione, il Tribunale amministrativo ha violato l'art. 29 cpv. 2 Cost.
Tale violazione, relativa all'apprezzamento delle prove in merito a un elemento determinante per il presente litigio, ovvero la questione della dipendenza del ricorrente dai suoi famigliari (cfr. supra consid. 2.2 in fine), non può essere sanata in questa sede (sulle condizioni per sanare - a titolo eccezionale - una violazione del diritto di essere sentito, cfr. DTF 142 III 48 consid. 4.3 pag. 55; sentenze 8C_482/2018 del 26 novembre 2018 consid. 4.4.2 e 2C_1184/2016 del 7 giugno 2018 consid. 5.1). Ne discende che il ricorso dev'essere accolto.
3.
L'accertata violazione del diritto di essere sentito del ricorrente riguarda unicamente la censura relativa all'art. 8 CEDU, norma la cui portata per il caso di specie dovrà essere nuovamente vagliata dall'autorità precedente. Per ragioni di economia di procedura, e nella misura in cui l'insorgente, chiedendo il rilascio di un permesso di domicilio UE/AELS e, in via subordinata, il rinnovo del proprio permesso di dimora UE/AELS, fonda il proprio ricorso anche sull'ALC, appare opportuno esaminare in questa sede l'applicabilità di tale accordo al caso di specie.
3.1. Secondo i fatti constatati nel giudizio querelato, il ricorrente non ha mai esercitato un'attività lucrativa in Svizzera. Come correttamente rilevato dall'autorità precedente, egli non può quindi prevalersi dello statuto di lavoratore ai sensi dell'art. 6 Allegato I ALC (a proposito di tale nozione, cfr. DTF 144 II 121 consid. 3.1 pag. 124 seg.; 141 II 1 consid. 2.2 pag. 4 segg; sentenza 2C_837/2017 del 15 giugno 2018 consid. 5.2).
3.2. L'interessato è inoltre inabile al lavoro al 100 % dal 1 o febbraio 1983 e percepisce una rendita d'invalidità. Dal momento che la sua inabilità al lavoro è sopraggiunta prima della sua entrata in Svizzera (2 settembre 1995), dove per di più egli non ha mai esercitato un'attività lucrativa e non ha dunque mai beneficiato dello statuto di lavoratore (cfr. supra consid. 3.1), il ricorrente nulla può dedurre in suo favore dall'art. 4 par. 2 Allegato I ALC in relazione con gli art. 16 ALC e 2 par. 1 lett. b del regolamento (CEE) 1251/70 della Commissione del 29 giugno 1970, relativo al diritto dei lavoratori di rimanere sul territorio di uno Stato membro dopo aver occupato un impiego (di seguito: il regolamento). Secondo giurisprudenza, per l'applicazione dell'art. 2 par. 1 lett. b del regolamento è in effetti indispensabile che chi intende prevalersi di tale disposizione benefici dello statuto di lavoratore al momento del sopraggiungere dell'inabilità permanente al lavoro menzionata nella norma in questione (cfr. DTF 144 II 121 consid. 3.2 pag. 125; sentenze 2C_79/2018 del 15 giugno 2018 consid. 4.2.1; 2C_99/2018 del 15 maggio 2018 consid. 4.5.1 in fine; 2C_567/2017 del 5 marzo 2018 consid. 3.1 in fine; 2C_289/2017 del 4 dicembre 2017 consid. 4.5.1 in fine; 2C_1034/2016 del 13 novembre 2017 consid. 2.2).
3.3. Infine, l'insorgente percepisce, dal 1 o febbraio 2009, delle prestazioni complementari, ciò che esclude, per costante giurisprudenza, che egli possa dedurre un diritto di soggiorno in Svizzera dall'art. 24 Allegato I ALC, applicabile alle persone che non esercitano un'attività economica (cfr. DTF 135 II 265 consid. 3.6 e 3.7 pag. 271 segg.; sentenze 2C_374/2018 del 15 agosto 2018 consid. 6.4; 2C_567/2017 del 5 marzo 2018 consid. 5.1 in fine; 2C_1171/2016 del 26 ottobre 2017 consid. 4.2; 2C_59/2017 del 4 aprile 2017 consid. 6).
3.4. In conclusione, il ricorrente non può invocare l'ALC per dedurne un diritto di soggiorno in Svizzera. Su questo punto, il ricorso è dunque respinto e la sentenza impugnata è confermata.
4.
Giova infine ancora rilevare, per quanto riguarda il diritto applicabile, che - come correttamente esposto dalla Corte cantonale (sentenza impugnata, pag. 5 seg.) - il Trattato di domicilio e consolare sottoscritto tra la Svizzera e l'Italia il 22 luglio 1868 (RS 0.142.114.541), la Dichiarazione del 5 maggio 1934 concernente l'applicazione del suddetto trattato (RS 0.142.114.541.3) e l'Accordo fra la Svizzera e l'Italia relativo all'emigrazione dei lavoratori italiani in Svizzera del 10 agosto 1964 (RS 0.142.114.548), ai quali rimanda l'art. 2 cpv. 1 LStrI, non sono di alcuna rilevanza nel caso di specie. Il Trattato del 1868 e la relativa Dichiarazione del 1934 si applicano infatti solo ai cittadini già al beneficio di un permesso di domicilio (cfr. sentenza 2C_925/2015 del 27 marzo 2017 consid. 2.3.2). Per quanto concerne poi l'Accordo del 1964, esso regola unicamente la posizione dei lavoratori italiani nel nostro Paese (cfr. art. 1 dell'Accordo in questione); il ricorrente, che non ha mai esercitato un'attività lucrativa in Svizzera ed è inabile al lavoro al 100 % dal 1 o febbraio 1983, non rientra nel suo campo di applicazione.
5.
5.1. Per quanto precede, nella misura in cui è ammissibile, il ricorso è parzialmente accolto, in quanto chiede il rinvio degli atti all'autorità precedente per nuovo giudizio. La sentenza impugnata è quindi annullata e l'incarto rinviato al Tribunale amministrativo perché proceda a un esame approfondito della situazione di dipendenza dai famigliari (in particolare le sorelle) invocata dal ricorrente nell'ottica dell'art. 8 CEDU e renda quindi un nuovo giudizio (art. 107 cpv. 2 LTF). In quanto postula il rilascio di un permesso di domicilio UE/AELS, rispettivamente il rinnovo del permesso di dimora UE/AELS dell'interessato, il ricorso è invece respinto.
5.2. Nella misura in cui il ricorrente soccombe, la sua domanda di assistenza giudiziaria va accolta (art. 64 LTF). Non vengono dunque prelevate spese, in quanto lo Stato del Cantone Ticino, pure parzialmente soccombente, è dispensato dal pagamento delle stesse (art. 66 cpv. 4 LTF). L'avv. Massimo Macconi viene inoltre incaricato del patrocinio gratuito del ricorrente e la cassa del Tribunale federale gli verserà un'indennità ridotta per ripetibili per la sede federale (art. 64 cpv. 2 LTF).
5.3. Nella misura in cui il ricorrente risulta invece vincente, lo Stato del Cantone Ticino corrisponderà al suo patrocinatore un'indennità ridotta per ripetibili per la sede federale (art. 68 cpv. 1 e 2 LTF).
Per questi motivi, il Tribunale federale pronuncia:
1.
Nella misura in cui è ammissibile, il ricorso è parzialmente accolto. La sentenza del 21 marzo 2019 è annullata e la causa rinviata al Tribunale cantonale amministrativo per nuovo giudizio, nel senso dei considerandi. Per il resto, in quanto postula il rilascio di un permesso di domicilio UE/AELS, rispettivamente il rinnovo del permesso di dimora UE/AELS dell'insorgente, il ricorso è respinto.
2.
La domanda di assistenza giudiziaria è accolta nella misura in cui non è divenuta priva d'oggetto.
3.
Non vengono prelevate spese.
4.
Lo Stato del Cantone Ticino verserà al patrocinatore del ricorrente un'indennità ridotta di fr. 1'500.-- a titolo di ripetibili per la sede federale.
5.
L'avv. Massimo Macconi viene incaricato del gratuito patrocinio del ricorrente e la cassa del Tribunale federale gli verserà un'indennità ridotta di fr. 1'500.-- a titolo di ripetibili per la sede federale.
6.
Comunicazione al patrocinatore del ricorrente, alla Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni, al Consiglio di Stato e al Tribunale amministrativo del Cantone Ticino, nonché alla Segreteria di Stato della migrazione.