Faits :
A.
A.a. A._, né en 1965, s'est inscrit au chômage dès le 20 mai 2010 et a été mis au bénéfice d'un délai-cadre d'indemnisation courant du 24 mai 2010 au 23 mai 2012. Il était alors titulaire d'un permis N. Ayant pris connaissance du fait que l'assuré avait fait l'objet d'une décision de rejet de sa demande d'asile et de renvoi de Suisse définitive, le Service de l'emploi du canton de Vaud (ci-après: SDE) l'a déclaré inapte au placement dès le 9 mai 2011 (décision du 15 juin 2011 confirmée sur opposition le 17 octobre 2011). Le recours formé par A._ contre la décision sur opposition a été déclaré irrecevable par la Cour des assurances sociales du Tribunal cantonal vaudois (jugement du 7 février 2012).
A.b. S'étant marié le 21 avril 2015, A._ a obtenu le 18 août 2015 un permis B valable du 21 avril 2015 au 20 avril 2016. Le 2 juillet 2015, il a déposé une nouvelle demande d'indemnité de chômage à partir du 29 juin 2015, en indiquant qu'il n'avait pas eu d'activité du 10 mai 2011 au 28 juin 2015.
P ar décision du 13 juillet 2015, confirmée sur opposition le 25 août 2015, le SDE a constaté que A._ était inapte au placement dès le 29 juin 2015, au motif qu'il ne possédait pas d'autorisation de travailler sur le territoire suisse. Le 9 octobre 2015, le SDE a rendu une décision rectificative, annulant celle du 25 août 2015, par laquelle il a reconnu le prénommé apte au placement à compter du 29 juin 2015.
A.c. Entre-temps, le 29 septembre 2015, la Caisse cantonale de chômage (ci-après: la caisse) a rendu une décision par laquelle elle a nié le droit au chômage de l'intéressé au motif qu'il ne remplissait pas les conditions relatives à la période de cotisation. Saisie d'une opposition, elle l'a écartée dans une nouvelle décision du 11 novembre 2015.
B.
Par jugement du 24 septembre 2020, la Cour des assurances sociales du Tribunal cantonal vaudois a rejeté le recours formé par A._ contre la décision sur opposition de la caisse du 11 novembre 2015.
C.
A._ forme un recours en matière de droit public contre ce jugement.
Il n'a pas été ordonné d'échange d'écritures.
Considérant en droit :
1.
1.1. Le Tribunal fédéral examine d'office la recevabilité des recours qui lui sont soumis (ATF 138 III 542 consid. 1 p. 542 et la référence). Selon l'art. 108 al. 1 let. b LTF, le président de la cour décide en procédure simplifiée de ne pas entrer en matière sur les recours dont la motivation est manifestement insuffisante (art. 42 al. 2 LTF). Il peut confier cette tâche à un autre juge (art. 108 al. 2 LTF).
1.2. En vertu de l'art. 42 al. 1 et 2 LTF, le recours doit indiquer, entre autres exigences, les conclusions, les motifs et les moyens de preuve; les motifs doivent exposer succinctement en quoi l'acte attaqué viole le droit. Pour satisfaire à cette obligation de motiver, le recourant doit discuter les motifs de la décision entreprise et indiquer précisément en quoi il estime que l'autorité précédente a méconnu le droit (ATF 134 V 53 consid. 3.3 p. 60).
2.
En substance, la cour cantonale a écarté l'argument du recourant selon lequel l'obtention par celui-ci d'un permis de séjour B en août 2015 constituait un motif de révision pour faits nouveaux de la décision d'inaptitude au placement prise à son encontre en 2011. En effet, non seulement la question était hors de l'objet de la contestation, lequel était déterminé par la décision de la caisse du 29 septembre 2015, mais encore le fait nouveau invoqué n'existait pas au moment où la décision d'inaptitude au placement avait été rendue, de sorte que les conditions d'une révision procédurale au sens de l'art. 53 al. 1 LPGA [RS 830.1] faisaient défaut. Par conséquent, le recourant ne pouvait pas prétendre recevoir le solde des indemnités journalières de son précédent délai-cadre d'indemnisation avec effet rétroactif. De plus, selon la loi sur l'assurance-chômage [LACI; RS 870.0] et la jurisprudence (ATF 127 V 475), un report de ce solde à une période de contrôle du chômage ultérieure n'était pas non plus possible. Enfin, le recourant ne contestait pas le fait qu'il n'avait pas eu d'activité lucrative durant les deux ans précédent sa nouvelle demande d'indemnités, si bien que la caisse était fondée à lui refuser le droit au chômage, faute pour lui d'avoir cotisé (art. 8 al. 1 let. e LACI) ou de remplir les conditions d'une libération de l'obligation de cotiser (art. 13 al. 1 LACI).
3.
Dans son écriture, le recourant se contente de relater en détail toutes les étapes de la procédure et de se déclarer surpris de ne pas avoir droit aux indemnités de chômage, dès lors qu'il est désormais au bénéfice d'un permis de séjour valable et qu'il avait continué à remplir ses obligations de chômeur après la décision d'inaptitude au placement de 2011, et ce jusqu'au 30 juin 2014. Ce faisant, il ne prend toutefois pas position sur les motifs qui ont conduit la cour cantonale à confirmer la décision litigieuse de la caisse. Le recourant semble ne pas comprendre que la présente procédure est circonscrite par cette dernière décision - qui nie son droit au chômage en raison de l'absence de cotisations -, et qu'il ne peut pas récupérer le solde des indemnités journalières de son précédent délai-cadre d'indemnisation du 24 mai 2010 au 23 mai 2012. Partant, son recours ne satisfait pas aux exigences de motivation légales (art. 42 LTF) et doit être déclaré irrecevable.
4.
Vu les circonstances, il sera exceptionnellement renoncé à percevoir des frais judiciaires (art. 66 al. 1, 2e phrase, LTF).
Par ces motifs, le Juge unique prononce :
1.
Le recours est irrecevable.
2.
Il n'est pas perçu de frais judiciaires.
3.
Le présent arrêt est communiqué aux parties, au Tribunal cantonal du canton de Vaud, Cour des assurances sociales, et au Secrétariat d'Etat à l'économie (SECO).
Lucerne, le 11 janvier 2021
Au nom de la Ire Cour de droit social
du Tribunal fédéral suisse
Le Juge unique : Abrecht
La Greffière : von Zwehl