ニクソン時代には、トルーマンやアイゼンハワーの時代の東側諸国に対する「封じ込め政策」はすでに過去のものであり、ケネディ政権の時代に米ソ関係はデタント（緊張緩和）が進んで、部分的核実験停止条約が締結されていたがアジアでの緊張緩和は進まなかった。しかしベトナムからの撤退をスローガンに大統領に当選したニクソンはその政策を進めるために中国との関係改善を就任前から考えていた。またジョンソン時代に比較的良好な関係にあったソ連とは一層「デタント政策」を推進した。1969年よりフィンランドのヘルシンキでソ連との間で第一次戦略兵器制限交渉（SALT-Ⅰ）が開始され、1972年5月にニクソンがソ連を訪問して交渉は妥結してモスクワで調印が行われた。また同時に弾道弾迎撃ミサイル制限条約も締結するなど、米ソ両国の間における核軍縮と政治的緊張の緩和が推進された。この背景には、ベトナム戦争の早期終結を実現するために中華人民共和国との関係改善を進めたことが、同国と対立していた対ソ関係にも波及したことと、同じくベトナム戦争により膨らんだ膨大な軍事関連の出費が財政を圧迫してドル不安を引き起こしたことで軍事費を押さえる目的もあったと推測されている。デタントを進めていたニクソン時代でも冷戦特有の第三次世界大戦に発展する可能性があった事件の1つが起きており、第一次戦略兵器制限交渉が開始された1969年の4月には、北朝鮮近くの公海上でアメリカ海軍偵察機が撃墜される事件が発生し、31人の搭乗員が死亡した際、ニクソンは北朝鮮への核攻撃準備を軍に命じるも、当時ニクソンは酩酊状態にあったことからキッシンジャーが「大統領の酔いが醒めるまで待ってほしい」と進言して撤回されたという証言もある。
デビュー・アルバム『バッファロー・スプリングフィールド』は1966年12月20日にリリース後しばらくは、売れ行きが伸びなかった。そして12月31日から10日間に及ぶニューヨーク公演中に、ベース・アンプのボリュームをめぐって、ベーシストのブルース・パーマーとギタリストのスティーヴン・スティルスの間で諍いが起こり、さらにスティルスは、歌いたがりのドラマー、デューイ・マーティンを疎んじていた。そんな中、同月5日に起きたサンセット・ストリップでの暴動を基にした、スティルス作の第3弾シングル「フォー・ホワット・イッツ・ワース」が1967年3月にチャート7位まで到達する大ヒットとなり、急遽アルバムのセカンド・プレス以降に差し込まれた。しかし、1967年1月9日にニューヨークでのレコーディングが行われた晩、パーマーが前年9月に続きマリファナ所持で再び逮捕され、今度は3か月の留置所暮らしとカナダへの強制送還が言い渡された。折悪く、同曲がヒットしはじめ、テレビからの出演依頼が増え出した。そこで、1月20日収録の「Hollywood Palace」では、バンドの相談役でありかつてバリー・マクガイアらのローディーを務めたディッキー・ディヴィスがベースを抱え、観客に背を向けて顔を映さないよう椅子に座り、以前に収録した音源を流すという演出がなされた。ただ、ステージではそうはいかず、ニール・ヤングは、チャド・アラン & ザ・リフレクションズのジム・ケイルを第一候補に考えたとも伝えられるが、結局のところ、旧友であるケン・コブランを呼び寄せ、1月25日のサンフランシスコ公演から、2月10日のテキサス州ラボック公演までのライブに帯同させた。また、2月17日収録のCBS「The Smothers Brothers Show」は、バンドのロード・クルーのマイルス・トーマスが、アンプに腰掛ける横向きのベーシストを演じた。そして2月22日のカリフォルニア州ダーザナ公演からは、ジム・フィールダーがマザーズ・オブ・インヴェンションとの仕事を終え正式加入、フィールダーを交えたグループ・ショットは、当時から多数公開されている。4月11日から6晩連続で開催されたサンフランシスコ公演のいずれかの終演後、6月に出演が決まったNBCの「ジョニー・カーソン・ショー」には出たくないとごねたヤングと、これはチャンスなのだからと説得にかかったスティルスとの間で、互いにギターを投げつけるほどの大喧嘩が起こり、それがレコーディングの面でも次第に顕著になっていき、たとえば5月6日に録音されたヤング作「エクスペクティング・トゥ・フライ」では、アレンジを手掛けたジャック・ニッチェ人脈のラス・タイトルマン、キャロル・ケイ、ジム・ゴードン、ドン・ランディ、リー・クレイトンらが脇を固める一方、誰一人としてバンドのメンバーは演奏に参加していないという状況も生まれ得た。5月25日、パーマーが不法入国を犯し、マリブのスティルス宅に姿を現した。バンドはこれを渋々受け入れ、パーマーは6月8日のコロラド州オーロラ公演からフィールダーに替わって再びステージに上がった。しかし、5月31日にヤングがバンドからの脱退を宣言した。「サマー・オブ・ラヴ」を象徴する6月のモンタレー・ポップ・フェスティバルでは、ダグ・ヘイスティングス、デヴィッド・クロスビーらが代役を務めた。結局ヤングは10月に復帰するが、各メンバーの自己主張も強くなり、スタジオでの録音も共同作業という形態ではなくなっていた。そうした経緯の中、セカンド・アルバムの準備は年始頃から進められ、アトランティックの社長アーメット・アーティガンの働きかけにより、これまでプロデュースを行っていたチャールズ・グリーンとブライアン・ストーンは降板、アーティガン自身がメインプロデューサーを務めた。レコーディングは何とか進み、9月に完了、11月18日にリリースされた。このアルバムでヤングはニッチェと行動を共にし実験的な曲作りを試み、スティルスも彼のキャリアを代表する「ブルーバード」「ロックン・ロール・ウーマン」を書き上げた。カントリー、フォーク、ブルースといったアメリカ音楽のルーツを基本にしながらも、ジャズ、ソウル、R&B、南米民族音楽、クラシックなどの要素を取り入れ、バンドを取り巻く状況が悪化する中にも関わらず、アイデアに溢れた実験的かつ幅広いサウンドに仕上げられている。また、メンバー間のバランスを配慮した曲順など、緊迫感とバンド崩壊の予兆めいたものも聞き取れ、バッファロー・スプリングフィールドの最高傑作と評されている。「エクスペクティング・トゥ・フライ」は、1978年に公開されたハル・アシュビー監督の映画『帰郷』に使用された。しかし、1968年1月にパーマーが再びドラッグ所持で逮捕・強制送還され、そのまま脱退した。替わりにジム・メッシーナが加入したが、ヤングもバンド活動に興味を失って離れるようになり、実質解散状態であった。更に3月20日にヤング、メッシーナ、リッチー・フューレイの3人もエリック・クラプトンのドラッグ所持容疑に連座するかたちで逮捕されたことで、解散が決定的となった。後は契約を遂行するためだけにギグをこなし、5月5日のロング・ビーチ・アリーナでのコンサートを最後に解散した。