1966年9月、ジョンは映画『ジョン・レノンの 僕の戦争』の撮影のためスペインに向かい、この撮影の休憩時間を使って「ストロベリー・フィールズ・フォーエバー」が書かれる。ほぼ同時期にジョージはインド音楽の研究のためインドに行き、ラビ・シャンカルに対面している。11月、ジョン・ダンバーの招待でジョンがインディカ・ギャラリーに赴き、オノ・ヨーコに出会う。同月、ツアー終了後初めてアビーロード・スタジオに集合し「ストロベリー・フィールズ・フォーエバー」、「ホエン・アイム・シックスティー・フォー」、「ペニー・レイン」等を録音。これらの曲は当初、次のアルバムに収録する予定だったが、キャピトル側がシングルの早期発売を要請してきたため、この内の2曲を先行してシングル発売する事になった。1967年2月、「ストロベリー・フィールズ・フォーエバー」と「ペニー・レイン」が両A面シングルとして発売。レコーディングは引き続き行われ、6月1日にはイギリスでアルバム『サージェント・ペパーズ・ロンリー・ハーツ・クラブ・バンド』が発売される。このアルバムは当時のポピュラー音楽界の枠を超えて多大な文化的影響を与えたと言われている。同月25日、3億人が視聴した世界同時衛星中継番組「アワー・ワールド（われらの世界）」に出演し、「愛こそはすべて」を披露する。同曲は7月にシングル発売された。8月にジョージがサンフランシスコに行き、ヘイト・アシュベリーでヒッピーらと交流を持つが、ドラッグ・カルチャーに対して否定的な結論に至り、逆にシタールの習得の際に触れたインドの瞑想に深く関る様になる。このジョージの発案により、8月24日、妻の出産で出席出来なかったリンゴを除く3人がロンドンのヒルトン・ホテルで行われたマハリシ・マヘーシュ・ヨーギーのレクチャーに参加。続けてウェールズのバンガーでのセミナーに参加する。しかし27日にブライアン・エプスタインが急死したため、4人はセミナーを辞去してロンドンに戻る。エプスタインの死によってビートルズのマネージメントの不備が明らかになり、アップル・コア設立が企図される。9月からテレビ映画「マジカル・ミステリー・ツアー」の撮影が行われ、年末にBBCで放映される。同作のサウンドトラックは、11月にアメリカでコンピレーション形式のLP盤、12月にイギリスでEP盤が発売される。1968年1月、ジョージがインドのボンベイで『不思議の壁』を録音。同名映画のサウンドトラックで11月に発売された。その後メンバー全員でリシケーシュのマハリシ・マヘーシュ・ヨーギーの講義に参加。その間にニール・アスピノールと。デレク・テイラーの主導でアップル・コアの設立準備を行う。5月、ニューヨークでジョンとポールがアップル・コア設立の記者会見を行う。7月、アニメーション映画『イエロー・サブマリン』を公開。8月、ジョンと妻のシンシアの関係が小野洋子により険悪になったことから、夫妻の息子であるジュリアンにポールが伝えたいと思ったメッセージが元になったシングル「ヘイ・ジュード」が発売される。11月、初の2枚組アルバム『ザ・ビートルズ』（通称ホワイト・アルバム）が発売。
宇宙空間に浮かぶフロンティアの残骸からナスターシャの遺体を回収したスペースシャトルがシステムトラブルに見舞われ、大気圏再突入に際して操縦不能となるが、緊急出動した響・翼・クリスの尽力によってスペースシャトルの不時着は成功する。ノイズの脅威が去ったこともあり、二課はこの事件を機に国連直轄下の機動部隊「S.O.N.G.」として再編されることとなった。「フロンティア事変」の翌夏、日本に謎の戦闘集団が現れる。それは錬金術師キャロル・マールス・ディーンハイムと、彼女が率いる4体の自動人形（オートスコアラー）であった。シンフォギア装者以上の戦闘能力だけでなく、シンフォギアの侵食分解能力も持つアルカ・ノイズを使役するその一派に響たちは圧倒される。翼、クリスのギアが分解される事態にも及び、S.O.N.G.所属となった元F.I.S.の面々においてもマリアは起動するギアを所持しておらず、調、切歌もLiNKERの保有がないため出撃がままならない。唯一稼働できる響だったが、ガングニールは「人助けの力」と拘り戦いに迷い、キャロル一派の襲撃に際しても聖詠を唱えることができずにいた。そんな中、未来が響の眼前で自動人形に襲われ危機に瀕する。未来の「響の歌はみんなを守る歌」との必死の呼び掛けで再びガングニールを纏った響は彼女を救うが、その戦闘で自動人形にガングニールを破壊され、昏睡状態に陥ってしまう。一方、S.O.N.G.では錬金術師のもとから亡命したエルフナインによる、強化型シンフォギアの開発計画プロジェクト・イグナイトが始まっていた。開発の完成を目前とした折を襲撃する自動人形に対し、調と切歌が独断で出撃。かつて奏が使用していたLiNKER (model_K) を投与して応戦したが自動人形の前には力及ばず、アルカ・ノイズにギアを分解されてしまい絶体絶命となる。それを救うべく強化型シンフォギアを纏う翼とクリスが駆け付けアルカ・ノイズを一掃、自動人形を追い込むも代わって立ちはだかったキャロルの真の力に圧倒される。そこへ強化型ガングニールを纏った響が参戦し、翼とクリスを鼓舞したことで3人は共に決戦機能イグナイトモジュールの「抜剣」（起動）に成功。イグナイトの力の前に3千体のアルカ・ノイズは瞬く間に薙ぎ払われ響によりキャロルも倒される。キャロルは戦いを止めるように言う響の説得に応じることなく自害したが、主を失ったはずの自動人形たちは居城チフォージュ・シャトーで新たな動きを見せようとしていた。その頃、響はかつて家を出て行った父親と偶然にも再会する。装者たちはそれぞれ悩みを抱える中でも自動人形らと強化型シンフォギアの力で戦い、自分たちの問題を解決するごとに1体、また1体と撃破していく。だがキャロルは密かに復活を遂げていた。彼女の真の目的はイグナイトの源であるダインスレイフが発する旋律を自身と自動人形を討たせて刻むことであり、エルフナインの離反も全て計画の内であった。S.O.N.G.にもその情報がもたらされたが、戦闘中のクリスへの通信が妨害され、最後の自動人形が倒されてしまう。幽閉状態から脱したウェルと組んだキャロルは、遂に準備が整った世界解剖計画万象黙示録を決行。東京都庁舎の上空にその威容を現したチフォージュ・シャトーの世界を分解する機能が発動する。始まった世界の分解の進行を阻止すべくキャロルに立ち向かう響たち装者。思い出を焼却する事で絶唱級の攻撃を連発するキャロルの圧倒的な力にイグナイトの力をもってしても成す術がなかったが、別行動を取ったマリア、調、切歌によりチフォージュ・シャトーが陥落する。それでも、あくまでキャロルは父イザークの復讐のため人類を滅ぼす道を選び、一人で70億人の絶唱に匹敵する最大の攻撃を放つ。対する響たちは合流したマリアたちを含めた6人のイグナイトによるS2CA・ヘキサコンバージョンを発動。かつてのネフィリム戦での「奇跡」を再現させるジェネレイト・エクスドライブにより、シンフォギアのエクスドライブ化に至った。だがキャロルは自ら座乗する鋼の獅子碧の獅子機を錬成し、激戦はなおも続く。強大な獅子機との戦いは、5人の仲間の力を受け、真のアームドギアである「巨大な鋼の拳」を発現させた響の突撃で決着となる。キャロルは響に獅子機の爆発から救われるも行方不明となったが、記憶障害に陥りながらも重傷のエルフナインの病室に現れ、自身の写し身であるエルフナインが瀕死の状態にあると知ると、その命を救うべく自ら消滅した。エルフナインはキャロルの体を与えられて生き長らえ、S.O.N.G.の任に就くこととなった。響も改心した父親とやり直すべく、父と母との間を取り持ち、家族の問題を解決するのだった。