角は『ぷいぷい』のレギュラー卒業後の活動のテーマに、「おとなの駄菓子屋」を挙げている。卒業の翌日（2011年10月1日）に開設した同名の公式サイトなどによれば、「駄菓子屋」とは、「子供の頃に友達と入った駄菓子屋のように、楽しいことがいっぱい並んでいる居心地のいいお店みたいな」活動を指すとのこと。趣味の音楽・上方演芸を中心に、エンタテイメント全般を「お菓子」になぞらえながら、「大通りの大店にはまだ並んでいないお菓子」や「新しいのに懐かしい味のお菓子」の紹介にも携わるという。2011年10月29日からは、「毎日新聞」大阪版で隔週土曜日に「おとなの駄菓子屋」という連載コラムを始めた（現在は連載終了）。翌日（10月30日）から2019年3月31日までは、MBSラジオにおける同名の新番組で「店主」（パーソナリティ）を担当。2012年からは、MBSテレビでも、『角淳一のおとなの駄菓子屋』を年に数回放送している。その一方で、「声ブログ」も継続。関西各地で開催される落語会・イベント・講演会や、関西以外の地方で放送されるテレビ・ラジオ番組にも出演している（後述）。2012年5月16日には、四條畷市出身・在住の著名人として、桂南光・山口智充・谷口智則（絵本作家）・青木豊彦（小型人工衛星「まいど1号」の開発責任者）とともに同市から観光大使を任命された。2014年には、朝日新聞出版からの依頼を受けて、自身初の著書『私は、角淳一です』を3月20日に同社から刊行している。
1999年10月11日にMBSテレビが平日の午後に生放送の情報番組『ちちんぷいぷい』（以下『ぷいぷい』と略記）を開始したことを機に、全曜日のパーソナリティ（総合司会）に就任。本編のオープニングで挨拶代わりに語る「こんにちは、私は角淳一です。あなたはどなたですか?」という口上や、プロジェクターに映された文字をたどたどしく読みながら進行するなどのキャラクターなどで、関西地方の視聴者に広く親しまれた。『ぷいぷい』出演中の2004年3月31日に、毎日放送の社内規定より9か月早く定年で退職。同年4月1日からは、パーソナリティとして同局と専属契約を結んだ。この契約を機に、『ぷいぷい』のパーソナリティを続けながら、MBS以外の在阪民放局が制作する番組への出演を本格的に始めている（後述）。2005年5月10日の『ぷいぷい』放送中に体調不良を訴えたため、途中から出演を見合わせた。直後の健康診断で不整脈が判明したため、翌日（11日）の同番組へ前半だけ出演してから検査入院。同月17日に「リハビリを兼ねて」との理由で『ぷいぷい』に復帰した。この入院中には、心臓の緊急カテーテル手術も受けている。2006年には、胆石および前立腺肥大の手術を理由に、6月下旬から7月中旬まで再び休演。この休演からの復帰（同年7月20日）を境に、休演中にパーソナリティ代理を務めていた西靖（MBSアナウンサー）が、そのまま木・金曜日のパーソナリティを担当するようになった。2010年9月からは水曜日のパーソナリティも西に任せる一方、自身はパネラー（スタジオレギュラー）の1人として同曜日への出演を続けていた。
名実共に安室メインの体制となり、1994年7月にリリースした「PARADISE TRAIN」以降は単独でボーカルを務めた。翌8月より、日本テレビ系『夜もヒッパレ一生けんめい』に準レギュラーとして出演するようになる。10月、新垣が沖縄アクターズスクールの講師となるためグループを脱退。新垣と入れ替わる形で松田律子（後のLina）、安室の同級生で同じ中学校に通っていた宮内玲奈（後のReina）が加入し、デビュー時以来の5人体制となる。1995年1月、MAX松浦プロデュースによるシングル「TRY ME 〜私を信じて〜」をリリース。ユーロビートのカバーでもある同曲は、初登場の49位からじわじわと上昇し、初のオリコンチャートTOP10入りを果たすと同時に累計でも70万枚を超える。その後も同路線で立て続けにヒットを生み出す。4月から日本テレビ系音楽バラエティ『THE夜もヒッパレ』にレギュラー出演。同時に安室を除く4人がMAXとして活動を開始する。但し、MAXのCDデビューや安室のavex移籍後も、安室のシングル「Body Feels EXIT」、「Chase the Chance」ではバックダンサーとして4人が参加しているほか、ライブもグループ名義で行われており、5人での活動は継続された。1995年12月、初の沖縄凱旋ライブを沖縄コンベンションセンターで行い、4000人を動員。念願の地元での初公演だったこともあり、アンコールの際のMCでは全員が感極まり涙を見せた。1996年3月〜5月、日本武道館・大阪城ホール公演を含む初の全国ツアー「mistio presents AMURO NAMIE with SUPER MONKEY'S TOUR '96」を開催（ホール21公演）。この時期になると、安室の一大ブームやMAXのブレイクなどから別々での活動が目立つようになり、テレビで5人が揃うことが減少していく。同年8月〜9月にかけ、野外ライブ「SUMMER PRESENTS '96 AMURO NAMIE with SUPER MONKEY'S」を開催。最終日である9月1日の千葉マリンスタジアム公演を最後にグループとしての活動を休止（実質上、解散）し、以後それぞれの活動に専念する。1997年9月に一度「スーパーモンキーズ再結成」という記事のもと、年明けからの5人での活動再開が検討されるが、安室の結婚・産休やMAXの多忙も重なり立ち消えとなった。また、2000年に放送されたテレビ番組の中で安室が「またMAXの皆と同じステージがしたい」と語ったが、5人でのステージも1997年放送の「THE夜もヒッパレ」を最後に実現されていない。