ワルターはグスタフ・マーラーの良き理解者であり、マーラーの死後に交響曲第9番、『大地の歌』の初演を行うなど、その権威として知られていた。ワルターの死後レナード・バーンスタインやクラウス・テンシュテットなどによる名演奏が生まれ、ワルターのマーラー演奏の地位は相対的に低下したが、それでも前述の1938年録音の交響曲第9番（ウィーン・フィルとのライヴ録音）や1952年録音の『大地の歌』（ウィーン・フィルとのスタジオ録音とライブ録音）、ステレオ録音の交響曲第1番（コロンビア交響楽団）、第2番（ニューヨーク・フィル）などは今でも名演奏として知られている。交響曲第1番の録音では、当時バーンスタインもこの曲の録音が予定されており、場合によっては同じ曲のレコードが同じCBSから同じ時期に発売される可能性もあった。しかし、「とりあえずバーンスタインにワルター盤を聴かせ、その感想で録音するかどうか決めよう」ということになり、バーンスタインにワルター盤を聴かせたところ大絶賛したため、バーンスタインによる録音はお預けとなった。また、ワルターはモーツァルトを得意としており、楽屋でモーツァルトの霊と交信していたという噂さえ伝説として残っているほど。生涯最後の録音も、モーツァルトのオペラ序曲集であった。晩年のコロンビア交響楽団とのステレオ録音では交響曲第36番、第40番、またニューヨーク・フィルとのモノラル録音では第35番、第38番、第39番、第40番、第41番などが名演奏として知られている。また、戦前のウィーン・フィルとの録音（『アイネ・クライネ・ナハトムジーク』など）や、1952年のウィーン・フィルとの交響曲第40番のライヴ録音、ザルツブルク音楽祭での交響曲第25番、『レクイエム』のライヴ録音などは今でも名演奏と称えられている。オペラでは、メトロポリタン歌劇場での『ドン・ジョヴァンニ』、『魔笛』等が知られている。20世紀後半にモーツァルトの権威とされたカール・ベームも、「バイエルン歌劇場音楽監督であったワルターが私を第4指揮者として招聘し、彼がモーツァルトのすばらしさを教えてくれたからこそ、モーツァルトに開眼できた」と告白している。
戦後はヨーロッパの楽壇にも復帰し、1947年から1949年の間にニューヨーク・フィルハーモニックの音楽顧問を務めるなど、欧米で精力的に活躍を続けたが、1958年に心臓発作で倒れてしばらく休養。その後もニューヨーク・フィルやウィーン・フィルを指揮して数回演奏会を行なっている。1960年にマーラーの生誕100周年記念祭のために最後のウィーン訪問を行いウィーン・フィルを指揮する（曲目はマーラーの交響曲第4番、シューベルトの「未完成」など）。同年暮れにロスアンジェルス・フィルの演奏会で当時新進気鋭のヴァン・クライバーンと共演し（曲目はブラームスのピアノ協奏曲第1番、交響曲第1番）、演奏会から引退した。その数年前、ステレオ録音技術が発達してきたため、CBSレコード（現在はソニー・クラシカル）が、ワルターの演奏をステレオで収録するために、ロスアンジェルス付近の音楽家によりコロンビア交響楽団を特別に結成し、この組み合わせで多くの録音が残された。1962年2月17日、心不全のためカリフォルニア州ビバリーヒルズの自宅で死去。その波乱に満ちた生涯を閉じた。現在、遺体はスイスのルガーノに埋葬されている。最晩年に、ルドルフ・シュタイナーが設立した人智学関連団体である『普遍アントロポゾフィー協会』に入会した。
しかし、1933年に、ナチス政権が成立すると、ユダヤ系であるワルターは迫害を受けるようになる。政権発足直後に演奏旅行から帰国してきたワルターは、ナチ宣伝大臣ゲッベルスらによる嫌がらせや殺人予告を受けるようになり、最終的には楽屋に銃弾を撃ち込まれる事態にまで発展した。このため、ワルターが指揮をする演奏会は中止に追い込まれ、彼はドイツを追われてオーストリアのウィーンへ移住せざるを得なくなった。移住先のウィーンでは歓迎されてウィーン国立歌劇場やウィーン・フィルで、フルトヴェングラーなどと人気を争うほどの活躍をしたが、1938年にオーストリアがナチス・ドイツに併合されてしまうと、命に危険を感じウィーンを出てスイスのルガーノへ逃れた。この年創設されたルツェルン音楽祭にトスカニーニらと共に招かれたりしているが、パスポートもない状態でモナコなどに市民権の取得を打診し不調におわる。やがてフランスから手をさしのべられフランス国籍を取得、フランスなどドイツとオーストリアの影響の及ばない地域を中心に演奏活動を続けた。翌年もルツェルン音楽祭に招かれるが、チューリッヒで離婚調停中だった次女のグレーテルが夫に射殺され、その夫も自殺するという悲劇（著名なバス歌手エツィオ・ピンツァとグレーテルとの不倫関係が原因という）がワルターを襲う（音楽祭はトスカニーニが自らのスケジュールをキャンセルして代役を務める）。1939年9月に第二次世界大戦が勃発して欧州での戦火が激しくなると、ついにルガーノの家を出てアメリカへと逃れた。アメリカでは、カリフォルニア州ビバリーヒルズに居を構え、常任のポストには就かずにニューヨーク・フィルハーモニックやメトロポリタン歌劇場などを指揮した。
髪の色は、講談社コミックス1巻の表紙イラストと『999』TV版ではメーテルと同じ金髪だった。劇場版第1作で栗毛となり、以降のアニメ作品では栗毛で統一され、目つきはメーテルよりも鋭く描かれている。瞳の色は『999』TV版ではエメラルド色だった。自分を奴隷にしようとした男と重力サーベルで対決した際に、止めを刺さず情けをかけたことで逆襲され、切り付けられた名残の傷跡が頬に残っている（単行本第1巻、惑星ジュラでの出来事）。残さずに縫合することもできたがあえて残し、鏡を見るたびに自分を戒めているという。ハーロックと同じく身に着ける物に海賊の象徴を用いており、“髑髏と骨”の髪留めを使用している。着用しているコスチュームには、『エメラルダス』で主に着用しているものと、ゲスト出演したアニメ作品（劇場版『999』2作品など）で主に着用しているものとがある。前者は腰の部分がスカート風のデザインをした戦闘服、後者は上から下まで繋がった戦闘服で、体のラインがハッキリと出るほどフィットしたものとなっている。これは『エメラルダス』第1話でのみ着用していたものがデザインの基となっている。なお前者の戦闘服を着用している際は太腿が露出しているように見えるものの、1998年にOVAで映像化された際には水色のタイツを履いているという解釈となっている。『999』TVアニメ版では『エメラルダス』で主に着用している戦闘服を基にデザインされているが、マントも含めてほぼ赤一色となっており、白いタイツを履いている。これらの戦闘服の上からハーロックのものとよく似たマントを着用し、さらに黒いフードで身を包んでいることが多い。また、腰にはハーロック同様に重力サーベルとハンドガンを吊るしている。そのため、ハーロックの女版ともいうべき服装をしている。なお、単行本第2巻では変装により顔の傷を隠して服装を変え、アフロダスという大統領が支配する惑星に潜入したこともある。『メーテルレジェンド』や『宇宙交響詩メーテル』など、若かりし頃を描いた作品ではオリジナルデザインの戦闘服などを着用しているが、いずれも赤を基調としている。