1920年1月、つてを頼ってベルリンに落ち着くと、ホルティ政権からの疑いが晴れて合流したベーラとともに、ベルリン工科大学へ入学した。当時、ベルリンはアルベルト・アインシュタインやマックス・フォン・ラウエ、マックス・プランク、リヒャルト・フォン・ミーゼス、ジェームズ・フランクなど一流の学者が活躍する物理学にとってのメッカであった。もはや工学の講義に飽き足らなくなったシラードは、その年の秋にはフリードリヒ・ヴィルヘルム大学（ベルリン大学）で物理学を学ぶことになった。 活気ある学問の場に参加して、プランクやラウエ、ミーゼスなどの講義だけでなく、他学科の哲学や倫理学なども貪欲に受講した。さらには自らの率直さを生かしてアインシュタインに頼み込み統計力学のセミナーを受け持ってもらった。このアインシュタインのセミナーの参加者にはシラードの他、ユージン・ウィグナーやデニス・ガボール、さらに一時はジョン・フォン・ノイマンなど、後に有名となった他のハンガリー出身の学生も含まれていた。翌1921年冬学期にはラウエに博士論文の指導を引き受けてもらったが、与えられた相対論の問題には何か月も実りがなかった。クリスマスに課題から離れて思い浮かぶままのアイデアを考えながら散策していたとき、ひらめきが訪れ、一つの論文を書き上げた。これは課題と異なるものであったため、シラードはまずアインシュタインへと相談した。アイデアは独創的なもので「それは不可能だ」と始めは驚いたアインシュタインも説明の後にはそれを気に入り、自信を得たシラードは論文をラウエへと提出した。ラウエはいぶかしくこれを受け取ったものの、シラードは翌朝それが博士号審査論文として受理されたことを知らされた。1922年シラードはこれにより系の変数のゆらぎへの熱力学第二法則の拡張に関する論文で博士号を取得した。
1898年、当時のオーストリア＝ハンガリー帝国、ブダペストで土木技師の父ルイ・シュピッツ (Louis Spitz 名-姓)と母テクラ (Tekla) の間の3人兄弟の第一子として生まれた。レオが2歳のとき政府による改名圧力のため家族は姓をハンガリー風のシラード (Szilárd) へと改めた。母方の叔父ヴィドル・エミル (Vidor Emil 姓-名) は後に有名となった建築家であり、レオはヴィドルの最初の作品である大邸宅で母の両親・姉妹家族とともに少年期を過した。家庭での教育を経て1908年、8年制の技術系高等学校へと入学した。この頃、ハンガリーで広く教えられていたマダーチ・イムレ (Madách Imre 姓-名) による古典的劇詩『人間の悲劇』(Az ember tragédiája)から大きな影響を受けた。この話では、アダムがルシファーに導かれ天地創造から未来の氷河期までの人類の歴史を旅し、人類は破滅を運命づけられており、人生とは無意味なものであることを説く内容であった。1914年7月、16歳のときに第一次世界大戦が始まると、すぐさまこの戦争がオーストリア＝ハンガリーとドイツの同盟国側、および連合国の一翼のロシアの敗北によって終わらねばならないと周囲に公言していた。また、兵士を満載した輸送列車を見て素直に「熱狂はあまり見えないけど、酔っ払いなら大勢見える」と指摘したことで、無神経な物言いであるとたしなめられた。後年、シラードは「判断の明晰さはいかに感情に捕らわれないでいられるかの問題であり、このとき以来、不誠実であるよりは無神経であることを選択しようと決心した」と回想している。卒業後、ハンガリーで行われていた「エトヴェシュ物理学コンペティション」で全国2位を獲得している。
シラードはH・G・ウェルズと同様に世界政府 (world government) の実現や世界法の制定による戦争の廃絶を理想とした。シラードにとって冷戦期の問題は、全面核戦争を起こすことなく戦争を廃絶させる国家の上位組織を作り上げる道を見出せるかどうかということだったが、晩年までその見通しは暗いものと考えていた。シラードはその原因をナショナリズムと信頼の欠如とに見ていた。こうした理想の一方で、戦後の核開発競争に抗してなされたその時々の主張はプラグマティックで、またしばしば奇抜なものであった。シラードのアメリカ政治に対する分析は多元主義的なものであり、ニューレフトの急進主義や、理想主義的な平和主義、また政府のシンクタンクとも距離をとり、その信は飽くまで科学者コミュニティーの合理主義に置かれた。しかし、戦後の他の軍縮活動と同じく、いずれの活動も冷戦の大きな政治的力の前で決定的な役割を果たすものとはならなかった。
初登場は、黄金のマスク編「驚異のリング!!の巻」。悪魔超人の上位に位置する悪魔六騎士のひとりでクモの化身超人だが、その出自は魔界の王族。3つの顔（怒り、笑い、冷血）と6本の腕を持ち、「阿修羅バスター」など普通の超人や人間には不可能な技を使う。体色は原作では青もしくは黄緑だが、アニメでは人間に近い。「カーッカッカッカ」と高らかに笑う。阿修羅バスターは後に「改良阿修羅バスター」「アルティメット・阿修羅バスター」と改良が続けられ、アシュラマンを代表する技となった。6本の腕は本来自分の腕ではなく、ちぎられても闘いの中で血に染めた超人や死者の腕を奪うことで再生できる。奪った腕をそのままにすることもあるが、自分の腕のように擬態することも可能。3つの顔は状況によって使い分けることができ、普段の「笑い面」は相手をいたぶって戦意喪失させる他、心理戦を仕掛ける時に使われる。「冷血面」は相手の弱点を見極め、無慈悲にもその部分を集中的に狙う。そして「怒り面」こそ最も本領を発揮する状態で、圧倒的なパワーで相手を完膚無きまでに叩き潰す。また、アシュラマン版火事場のクソ力である「魔界のクソ力」を秘めている。後の夢の超人タッグ編では魔界の王子（プリンス）であると明かされるが、これはアシュラマンが単なる悪い奴ではなく、キン肉マンに対抗できるだけのバックボーンを背負わせたかったと述べ、それが最終的には3つの顔は仮面だったというところまで発展したという。夢の超人タッグ編では、悪魔超人最後の生き残りとして立ちはだかり、過去が明らかになると共に心の中に友情が目覚め、後に正義超人に転身する。しかし続編『キン肉マンII世』では、それが悲劇に繋がる結果となった。作者のゆでたまごは当初、捨てキャラのつもりだったが、6本の腕を生かした技を考えるうちに愛着がわいてきたと語る。また「アシュラマンは、正義超人の仲間に入るのですか」という質問に対し、「正義超人にはならないが、友情パワーの素晴らしさと正義超人の心意気を知り、好敵手のままだろう」と答えたことがある。