ガリツィアへの干渉と並行して、アンドラーシュはハンガリー南部の国境地帯を巡るブルガリア帝国との領土問題の解決に着手した。1214年にハンガリー軍はブルガリア領のベオグラードとブラニチェヴォを占領する。同年にローマ教皇の仲介でアンドラーシュはブルガリアと和睦し、後年にヴィディンでブルガリア皇帝ボリルに対する反乱が起きた時には反乱の鎮圧を支援した。1215年2月、アンドラーシュはラテン帝国皇帝アンリ・ド・エノーの姪ヨランドと結婚した。翌1216年にアンリが没した時、アンドラーシュはラテン帝国の帝位に就こうと試み、教皇の歓心を得るために十字軍への参加を決意した。ハンガリーの兵士をパレスチナに送るため、ヴェネツィア共和国と協定を交わし、ハンガリーが領有するザラ（ザダル）の支配権の譲渡と引き換えに港湾の利用権を得る。1217年8月23日、アンドラーシュが率いるハンガリー軍はスプリトで中東行きの船に乗り込み、10月9日に一行はキプロス島に上陸し、さらにアッコンに向かって出航した。11月10日、ヨルダン川沿岸のベツサイダでハンガリー軍はエジプトのアイユーブ朝のスルターン・アル＝アーディルの軍に勝利を収め、敗れたアイユーブ軍は城砦と町に退却した。しかし、投石器と弩がアンドラーシュの元に期日通りに届かず、ハンガリー軍はアイユーブ軍が立て籠もるレバノンとタボル山を攻めあぐねた。1218年1月にアンドラーシュはハンガリーに帰国する。教皇ホノリウス3世はアンドラーシュの働きに満足せず、アンドラーシュのラテン帝位の獲得は失敗に終わる。結局、教皇はヨランドの父であるピエール2世・ド・クルトネーをラテン皇帝に擁立した。帰国途上でアルメニア王レヴォン2世、ニカイア皇帝テオドロス1世、ブルガリア皇帝イヴァン・アセン2世と交渉し、婚姻を取り決めた。ニカイア滞在中、アンドラーシュはニカイアの宮廷に移っていた従兄弟に命を狙われるが、暗殺は未然に防がれた。
新大関の同年9月場所は優勝を期待されたが10日目までに4敗を喫して優勝争いから脱落、10勝5敗に留まった。翌11月場所前には胆石を患っていることが判明し稽古不足となったが千秋楽に既に優勝を決めていた横綱白鵬を破るなど10勝5敗の成績を挙げる。場所後に胆石の除去手術を行った。この年（2007年）は年間63勝をあげ、年間最多勝の白鵬（74勝）に次いで第2位となる勝ち星をあげた。2008年1月場所はその手術による影響もあってか千秋楽に8勝7敗と勝ち越し。3月場所は初日から3連敗のスタート、8日目では2勝6敗と苦しい星勘定となる。それでも、13日目に横綱朝青龍を上手出し投げで破り、対朝青龍戦の連敗記録を28でストップさせ、千秋楽に8勝7敗で勝ち越しを決めた。翌5月場所も2日目から11日目まで白星と黒星の交互が続いて波に乗れなかった。13日目に横綱白鵬に勝ち琴欧洲の援護射撃で見せ場は作ったものの、3場所連続の千秋楽勝ち越しで8勝7敗に終わった。この年に行われた初めてのモンゴル巡業は乗り継ぎ先のソウルで急性虫垂炎と診断されて巡業は不参加となった（後に病名は尿管結石に訂正された）。大関として初めて迎えた地元7月場所は白鵬に全勝を許したものの優勝次点の11勝4敗という成績だった。翌9月場所は13日目まで11勝2敗と優勝争いに加わったが、14日目に魁皇に敗れて優勝争いから脱落して11勝4敗。11月場所は終盤の3連敗で9勝6敗に終わった。この年10月、一つ年上の女性と結婚。翌年4月、挙式・披露宴を行った。2009年1月場所は、場所直前痛風による右足首の痛みを訴え3日間入院、稽古がほとんど出来なかった。その影響で序盤から黒星が続き、10日目で朝青龍に敗れ2勝8敗、大関昇進後初めての負け越しが決定。2005年9月場所から2008年11月場所まで続いた、幕内連続勝越し記録は20場所でストップした。12日目から治療のため不戦敗（対戦相手の白鵬は不戦勝）・途中休場に。翌3月場所は自身初の大関角番となるが、12日目に朝青龍を破り、13日目に勝ち越して角番脱出は果たしたが8勝7敗。5月場所も7勝2敗から5連敗し、千秋楽にようやく勝ち越しの8勝7敗に終わる。地元7月場所は初日から5連勝し、11日目に無敗の白鵬を破って優勝争いのトップに並ぶが、その後連敗して脱落。それでも5場所振りの2桁勝利となる12勝3敗の好成績だった。翌9月場所は大関になってから最高となる初日からの7連勝を記録。11日目まで9勝2敗と優勝争いに加わったものの、その後4連敗を喫して9勝6敗に留まった。次の11月場所は13日目で朝青龍に勝利して勝ち越したが、その後は白鵬・魁皇に連敗して結局8勝7敗に終わった。この年、本割・決定戦合わせても7敗しかしなかった横綱白鵬に、唯一勝った日本人力士が琴光喜である。11月場所の11日目には、前の9月場所11日目に続いて、千代大海戦で不戦勝を記録する。なお、同一相手に2場所連続で不戦勝となったケースは、力道山が前田山に1948年5月場所、10月場所、1949年1月場所と3場所連続で不戦勝（1948年10月場所は前田山が取り直しの一番に上がれずに力道山の不戦勝）となって以来60年ぶりで、年6場所制になってからは史上初の珍事となった。2010年1月場所は、大関昇進後初の初日から4連敗を喫してしまう。5日目に初白星を挙げたが7日目までに6敗と振るわず、「左足親指関節亜脱臼・全治2週間」により8日目から途中休場。翌3月場所は自身2度目の角番となった。3月場所は11日目に8勝目を挙げて角番を脱出したがやや不振で9勝6敗で終わった。翌5月場所も9勝6敗だったが、結果的にこれが琴光喜にとって現役最後の出場場所となる。