## PENGARUH PARAMETER ANIL KUMULATIF TERHADAP JENIS

## DAN UKURAN Secondary Phase Precipitate/SPP PADUAN

## Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe

## Sugondo

## Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir (PTBN)  BATAN

## Kawasan Puspiptek Serpong, Tangerang

## ABSTRAK
PENGARUH  PARAMETER  ANIL  KUMULATIF  TERHADAP  JENIS  DAN  UKURAN Secondary Phase  Precipitate/SPP PADUAN  Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe .  Penelitian  ini  bertujuan  untuk menganalisis  korelasi  antara  parameter  aniling  kumulatif  ( Cumulative  Annealing  Parameter /CAP) dengan jenis dan ukuran Phase Precipitate/SPP paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe hasil sintesa. Ingot dibuat dengan  peleburan busur tunggal.  Selanjutnya  sampel dianil  pada temperatur 400  C,  500  C, 600  C,  700  C  dan  800  C  selama  2  jam.  Identifikasi  fasa  berdasarkan  pola  difraksi  sinar-   dan dibantu  dengan  data  JCPDF  ( Joint  Committee  Powder  Diffraction  File ).  Hasil  pola  difraksi  beserta datanya dianalisis secara manual, tidak dapat langsung sesuai dengan data JCPDF sebab adanya distorsi  terutama  dari  SPP.  Hasil  analisis  disimpulkan  sebagai  berikut:  Diperoleh  data  bahwa perbedaan  parameter  aniling  (CAP)  menghasilkan  jenis  SPP  yang  berbeda  dan  SPP  yang  stabil dengan  perubahan  CAP  adalah  Fe 2 Nb.  Parameter  aniling  kumulatif  pada  temperatur  anil  800  C (1073  K)  pada  SOCAP(Parameter  pertumbuhan  partikel  ( Second  order  Cumulative  Annealing Parameter /SOCAP)),    sebesar  8.41E-07 dan  PGP  (Parameter  pertumbuhan  partikel  ( Particle Growth  Parameter /PGP)),  sebesar  2.23E+01  baik  untuk  stabilisasi  presipitat.  Parameter  aniling kumulatif pada temperatur anil antara 500  C (773 K)  pada SOCAP sebesar 2.66E-08 dan PGP sebesar  4.48E-07  sampai  dengan  600  C  (873  K)    pada  SOCAP  sebesar  2.22E-07 dan  PGP sebesar 2.41E-02 semua SPP mengalami ukuran butir maksimum, interval parameter aniling ini baik untuk  stabilisasi  presipitat  .  Untuk  minimasi  ukuran  butir  yaitu  parameter  aniling  kumulatif  pada temperatur  anil  700  C  (973  K)    pada  SOCAP  sebesar  4.63E-07 dan  PGP  sebesar  1.04E+00 kecuali Fe 2 Nb.
Kata  Kunci  : paduan  Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe,  peleburan  busur  tunggal,  pola  difraksi  sinar  x, JCPDF,  temperatur  anil,  parameter  aniling  kumulatif  ( Cumulative  Annealing  Parameter /CAP), Parameter pertumbuhan partikel ( Particle Growth Parameter /PGP), Parameter aniling kumulatif orde kedua ( Second order Cumulative Annealing Parameter /SOCAP), Fe 2 Nb, ZrSn 2, FeSn, SnZr, NbSn 2 , Zr 0.68 Nb 0.25 Fe 0.08 , Fe 2 Nb 0.4 Zr 0.6 , Fe 37 Nb 9 Zr 54 , dan  Zr

## ABSTRACT
EFFECT  OF  CUMMULATIF  ANNEALING  PARAMETER  TO  TYPE  AND  SIZE  OF SECONDARY  PHASE  PRECIPITATE/SPP ON  Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe. The  obyective  of  this research  is  to  analyze  of  the  correlation  between  the  Cumulative  Annealing  Parameter  (CAP)  and Phase Precipitate (SPP) on Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe alloy as the product of the  synthesis. The ingot
Pengaruh Parameter Anil Kumulatif Terhadap Jenis dan Ukuran Secondary Phase Precipitate/ SPP Paduan Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe (S u g o n d o)
was  prepared  by  single  spark  melting.  The  samples  then  anneal  at  temperature  400  C,  500  C, 600  C, 700  C dan 800  C for 2 hours. The phases was identified based on x  rays diffraction pattern and supported by Joint Committee Powder Diffraction File/ JCPDF. The Result of diffraction pattern with  the  data  were  analyzed  by  manual,  it  was  not  done  by  direct  meet  with  the  JCPDF  data because  of the  distortion of the SPP. The analyzed results were concluded  as follow:  It was found the data  that variation of the Cumulative Annealing  Parameter (CAP) resulting the  difference types of  the  Phase  Precipitates  (SPP)  and  the  stable  SPP  with  the  CAP  variation  was  Fe 2 Nb.  The Cumulative Annealing Parameter at the temperature of 800  C (1073 K) on SOCAP (Second order Cumulative  Annealing  Parameter/SOCAP),  in  order  of  8.41E-07 dan  PGP  (Particle  Growth Parameter/PGP),  in  order  of  2.23E+01  it  is  good  for  the  precipitate  stabilization.  The  Cumulative Annealing Parameter  at the temperature in between 500  C (773 K) on SOCAP in order of 2.66E- 08 and  PGP  in  order  of  4.48E-07  to  at  600  C  (873  K)    on  SOCAP  in  order  of  2.22E-07 and PGP  in  order  of  2.41E-02  all  of  the  SPPs  expereincedthe  maximum  particle  size,  this  annealing parameter interval is interval aniling parameter and is good for precipitate stabilizatio. In the purpose of minimizing particle size that was The Cumulative Annealing Parameter at the temperature of 700  C (973 K) on SOCAP in order of 4.63E-07 and PGP in order of 1.04E+00 excepted for Fe 2 Nb.
Keyword: alloy  Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe,  single  spark  melting,  pola  difraksi  sinar  x,  JCPDF, annealing  temperature,  Cumulative  Annealing  Parameter /CAP, Particle  Growth  Parameter /PGP, Second  order  Cumulative  Annealing  Parameter /SOCAP Fe 2 Nb,  ZrSn 2, FeSn,  SnZr,  NbSn 2 , Zr 0.68 Nb 0.25 Fe 0.08 , Fe 2 Nb 0.4 Zr 0.6 , Fe 37 Nb 9 Zr 54 , dan  Zr

## PENDAHULUAN
Pada  penelitian  ini  ditujukan  pada perlakuan  panas  yang  dikarakterisasi  oleh parameter aniling kumulatif ( cumulative annealing  parameter /CAP,  )  pada  bahan kelongsong Zr  1%Sn  1%Nb  1%Fe. Pengembangan paduan Zr  Sn  Nb  Fe utamanya  untuk  kelongsong  bahan  bakar pada  derajat  bakar  tinggi.  Keunggulan paduan  tersebut  ialah:  Pertama,    temperatur pendingin dapat ditingkatkan; Kedua, konsentrasi  litium  (Li)  dalam  pendingin  dapat lebih  tinggi;  Ketiga,  pengurangan creep  dan growth akibat  iradiasi;  Keempat,  mengurangi pick-up hydrogen;  dan  Kelima,  ketahanan korosinya  lebih  tinggi  dibandingkan  dengan zircaloy  2  (Zry  2)  dan  zircaloy  4  (Zry  4). Keunggulan  itu  diketahui  setelah  uji  paska iradiasi ( post irradiation examination/PIE ) dari hasil  iradiasi  dengan  derajat  bakar  ( burn  up ) 70.000 MWd/Te [1] .
Faktor utama metalurgi
yang
berkorelasi  dengan  ketahanan  korosi  zirkaloi ialah ukuran dan distribusi partikel fasa kedua
dan  dengan  residual  strain [2] .  Unsur  pemadu dalam  partikel  fasa  kedua  adalah  (Fe,Cr,Ni) mempunyai kelarutan lebih kecil atau sepadan  dengan  level  impuritas  (khususnya untuk  Fe)  yang  ditemukan  dalam  zirconium murni  bukan  paduan.  Dalam  paduan  unsur utama  pemadu  pasti  ada  sehingga  pada temperatur  tertentu  pasti  terbentuk  presipitat fasa  kedua.  Di  daerah  fasa  yaitu  di  atas 950  C unsur  unsur transisi Fe, Cr, Ni terlarut dalm  matrik [3] .  Keadaan  demikian  karena untuk mempertahankan super  saturasi larutan  padat  setelah  perlakuan quenching .
Untuk mengurangi terbentuknya  inti presipitat berukuran  mikroskopik  maka  diperlukan  laju quenching dalam  order  1  500  Ks -1 ,  keadaan ini  jauh  lebih  tinggi  dibandingkan  dengan quenching dalam  proses  komersial  dalam order 50 ks -1 .
Rute  fabrikasi  modern  melibatkan langkah quenching cepat  dalam  fabrikasinya yang menghasilkan
distribusi ukuran
presipitat  tertentu.  Berawal  dari  distribusi partikel  fasa  kedua  (SPP)  hasil quenching selanjutnya  ukurannya  meningkat  dengan meningkatnya perlakuan termo  mekanik pada  material  tersebut [4] .  Penentuan  dan pengaturan  parameter fabrikasi  menjadi penting  karena  menentukan  distribusi  ukuran presipitat.
Semua  langkah  aniling  ditentukan oleh temperatur dan waktu dimana temperatur  tersebut  diberlakukan.  Kombinasi kedua  variable  ini  terbukti  penting  dalam manufaktur  bahan  kualitas  tinggi  yang reprodusibel  untuk  kelongsong  dan  struktur bundle bahan bakar nuklir. Parameter tersebut  diperkenalkan  oleh  Steinberg  et.  Al. pada  tahun  1984 [4] yang  disebut  parameter aniling  akumulasi  ( Cumulated  Annealing Parameter/CAP ) yaitu jumlah perlakuan panas dalam  Zr selama fabrikasi. Parameter  ini  digunakan  sebagai Growing
Fucntion bentuk  sigmoidal  yang  mempunyai formula umum ……….1 Formula  tersebut  untuk  melukiskan  bentuk kurva  sigmodial  kekuatan  luluh, ,  versus
temperatur dan waktu dalam bentuk
2 ……………2 Dimana .  Temperatur aktivasi, ,  telah  ditentukkan  sebesar  40 000 K dari hukum Arhenius yaitu plot antara versua .
Jika  lebih  dari  satu  langkah  aniling, kekuatan luluh akhir adalah jumlah dari setiap langkah temperatur dan waktu,
i,
diformulasikan sebagai berikut:
) …………….3
Dimana  t i adalah  waktu  efektif  langkah aniling,  , pada temperature, . Parameter ini disebut Parameter  atau Parameter  .
Konsep  ini  sukses  dipakai  untuk menjelaskan  dependensi  sifat  mekanik  atau sifat  metalografis  kelongsong  zirkaloi,  seperti kekuatan luluh dan rekristalisasi. Tetapi perlu diketahui  bahwa  CAP  tidak  secara  intrinsic menjelaskan  secara  langsung  proses  fisik seperti pertumbuhan butir dan korosi. Saat ini parameter  aniling  diterima  dan  dipakai  oleh fabrikator  dan  peneliti  dalam  komunitas zirconium [5] .  Keuntungan  konsep  ini  ialah terutama sebagai alat enjinering untuk proses kontinyu pada material berkualitas.
CAP  sangat  baik  berkorelasi  dengan ketebalan  oksida  dan  laju  korosi [6] .  Dalam metalurgi  fisik  CAP  mempunyai  indikasi berkorelasi  dengan  pertumbuhan  kolektif SPP.  Korelasi  tersebut  ialah  ketergantungan laju  korosi  dengan  diameter  rerata  presipitat, diperoleh  data  bahwa  masing-masing  reaktor mempunyai  CAP  yang  karakteristik.  Sebagai contoh adalah ukuran presipitat dapat diperkecil  dengan  aniling  paduan  pada daerah  beta  dan  bermanfaat  pada  reaktor BWR  tetapi  tidak  untuk  sitem  PWR.  Perlu diketahui  bahwa  laju  korosi  tidak  hanya dipengaruhi  oleh  CAP  tetapi  oleh  faktor  yang lain yaitu tekstur, residual stress, Q  rasio dan kondisi kelongsong.
Investigasi rinci pertumbuhan presipitat  dalam  zirkaloi  dengan  berbagai perlakuan panas
menyatakan bahwa
modifikasi aniling parameter disarankan terutama pemanasan waktu pendek. Improvisasi  CAP  ialah Particle  Growth Parameter ( PGP ). Parameter
ini memformulasikan  perlakuan  panas  dengan ukuran  rerata  presipitat  dalam  paduan zirkaloi.
Tabel  1  adalah  kumpulan  aniling parameter  dengan  definisi  matematis  yang umum  digunakan  dalam  literatur,  wilayah
Pengaruh Parameter Anil Kumulatif Terhadap Jenis dan Ukuran Secondary Phase Precipitate/ SPP Paduan Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe (S u g o n d o)
penggunaan  dan  dengan  nilai  konstan. Perbedaan nilai tersebut masing  masing  31.818 ,  40.000 , 32.000 dan  18.700 adalah  digunakan
pada  parameter  yang  berbeda.  Untuk  tujuan
praktis  perbedaan  ini  memberikan  nilai numerik  yang  signifikan,  yang  ditunjukkan dalam  contoh  pada  750 ,  2 aniling. Sebagai  komparasi  juga  ditunjukkan  bahwa PGP dan ABB parameter  A memberikan nilai yang komparatif pada step aniling yang sama.
Tabel 1: Formula parameter aniling kumulatif [7] Parameter  A PGP, Particle Growth Parameter SOCAP, Second order Cumulative Annealing
Parameter
ABB Siemens KWU Formula
)
) )/. ) Suhu Aktivasi Relevansi korosi sifat mekanik dan rekristaliasi korosi dan pertumbuhan presipitat Pertumbuhan presipitat Penerapan  quenching Pengerjaan dingin dan  quenching  quenching , partikel awal teridentifikasi Semua langkah aniling Contoh,
750 , 2 jam 6,2x10 -14 h 2,1x10 -17 h 5,25 Nilai tipikal PWR BWR 8 1
PGP  parameter  berbeda  dengan parameter  A  dalam  modifikasi  temperatur aktivasi ( ) dengan memperhatikan keterlibatan mekanisme fisiko  kimia. PGP adalah merupakan parameter  empiris  yang  disesuaikan  dengan data  eksperimental.  Fakta  ini  menjelaskan kinetik  pertumbuhan  presipitat  pada  populasi partikel  presipitat  dengan  menggunakan fungsi pertumbuhan
matematik tidak
menggunakan hukum fisika
dasar.
Keunggulan  PGP  ialah  lebih  akurasi  dalam penerapan  untuk  bahan  di  BWR  yaitu  waktu pendek  ( short  term )  dan  aniling  cepat kontinyu  selama  fabrikasi.  Parameter  aniling serupa  juga  digunakan  untuk  menjelaskan perilaku  korosi  yang  digunakan  oleh  ABB,
menggunakan  energy  aktivasi  sebesar  63 kcal/mol ( [7] . Konsep fisika
dasar untuk menjelaskan  pertumbuhan  presipitat  adalah konsep  difusi  pertumbuhan  presipitat  yang terkontrol  pada  kondisi  yang  setimbang (Ostwald  ripening)  diterapkan  pada  fasa padat  paduan  zirconium.  Konsep  ini  sukses diterapkan pada zirkaloi yang disertai teori  LWS [8] dan  menghasilkan  parameter aniling  komulatif  orde  kedua  ( Second  Order Cumulative  Annealing  Parameter/SOCAP) . Jika kinetic  order  kedua  proses  pertumbuhan terpenuhi maka distribusi ukuran butir presipitat secara langsung dapat dihitung dan dapat  dibandingkan  dengan  nilai  yang terukur.
Model
tersebut
memerlukan
konstanta kinetik dan energy aktivasi untuk  proses
pertumbuhan.
 Pengaruh quenching pada ukuran presipitat .
Ukuran  presipitat  fasa  kedua  (SPP) sangat  berpengaruh  pada  korosi.  Ukuran presipitat  pada  bahan  tergantung  pada  laju quenching dari daerah  dan proses berikutnya dan temperatur aniling di daerah  .  Ketergantungan  laju quenching telah  dilakukan  pada  percobaan out  of  pile dan  di  dalam  reaktor (9) .  Beberapa  lot  tabung kelongsong  zircaloy  4  di quenching dengan dengan  berbagai  macam  kondisi.  Beberapa kemudian  dianil  selama  8 pada  750 (
)  untuk  mendapatkan ukuran  presipitat  besar.    Sampel  yang  hanya mengalami  perlakuan quenching mengalami laju  korosi  lebih  tinggi  dibandingkan  dengan
sampel  yang  diberi  perlakuan quenching dilanjutkan  aniling  pada  750 selama  8  . Berdasarkan  fakta  tersebut,  ketergantungan laju  korosi  terhadap  perlakuan quenching kemungkinan
besar
disebabkan oleh besarnya  ukuran partikel.  Semakin besar  laju quenching, semakin  kecil  ukuran  partikel  dan semakin kecil ukuran partikel semakin lambat laju  korosi.  Distribusi  ukuran  partikel  juga berpengaruh  pada  laju  korosi.  Kelongsong yang  difabrikasi  dengan  perolan  panas  dan dingin  akan  menghasilkan  ukuran  partikel relatif  kecil  dan  berdistribusi  homogen, sehingga perlakuan quenching tidak signifikan  pengaruhnya.  Walaupun  demikian perlakuan quenching direkomendasikan
dalam fabrikasi kelongsong
untuk
memperoleh  ukuran  dan  distribusi  partikel presipitat yang baik.
Contoh  lain  yang  dijelaskan  pada proses  manufaktur  kelongsong  PWR  untuk peningkatan  ketahanan  korosi (11) .  Komposisi kelongsong  ditambahi  pemadu  1  5%  dari kelompok Sn, Fe, Cr, dan Ni. Penambahan ini untuk peningkatan korosi dan kesetimbangan SPP  dalam matrik,  berapa kelarutan  padat di dalam  larutan.  Langkah  pertama  bahan kelongsong  diekstrusi  kemudian  diantara perolan  dingin  diberi  perlakuan  panas  pada temperatur  650 hingga  790 .  Waktu perlakuan panas dikarakterisasi oleh parameter  aniling(CAP)  dan  nilainya  harus melebihi  10 -14 dengan  aktivasi  energi  6500 cal/mole, yang berarti waktu anil pada 700  C paling cepat 10,3  . Untuk menambah ukuran dan  densitas  SPP  diberi  perlakuan  panas pada  540  650 sebelum  tahap  perolan akhir.  Nilai  optimum  CAP  disebutkan  10 -17 , sesuai  dengan  waktu  aniling  7,1    pada  700 dengan ( ) = 40 000  .
Pengaruh Parameter Anil Kumulatif Terhadap Jenis dan Ukuran Secondary Phase Precipitate/ SPP Paduan Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe (S u g o n d o)
Tabel 2.  Contoh nilai PGP dari suatu langkah proses fabrikasi [10] Zry-4 ELS (Extra Low Sn) Kode Langkah Proses PGP Kode Langkah Proses PGP -  Tempa 0,0 -  Tempa 0,0 1  Quench 0,0 A  Quench 0,0 2  Tempa 0,6 B  Tempa 0,6 3  Tempa 1,2 - - - 4  Anil 7,4 C  Anil 6,0 - - - D Ekstrusi awal 6,1 5 Co  Ekstrusi 7,5 E Co  Ekstrusi 6,2 6  Anil 7,8 F  Anil 6,4 7 Deformasi dingin 7,8 G Deformasi dingin 6,4 -  Anil - -  Anil - 8 Deformasi dingin 9,8 H Deformasi dingin 8,4 -  Anil - -  Anil - - Deformasi dingin - - Deformasi dingin - 9 Anil pembebasan tegangan 12,7 I Anil pembebasan tegangan 11,5 TATA KERJA
Disiapkan  serbuk  sampel  paduan
(Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe).  Serbuk  Zr,  Sn, Nb, Fe masing-masing ditimbang hingga komposisi  Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe.  Dicampur dalam  mesin  pencampur  selama  150  menit, selanjutnya dibuat pelet dengan ukuran tinggi 10  mm  diameter  10  mm  pada  tekanan  1,2 ton/cm 2 .  Hasil  pengepresan  ini  disebut  pelet mentah.  seberat  5  g  pelet  mentah  dilebur dengan  busur  listrik  dalam  krusibel  tembaga dalam  kondisi  atmosfir  gas  argon.  Tekanan ruang  bakar  tungku  2  psi  dan  arus  busur  50 A. Hasil leburan adalah paduan Zr  Sn  Nb  Fe berbentuk ingot. Ingot dipanaskan  pada  temperatur  1100  C  selama
2  jam  dan  didinginkan  cepat  ( quenching )
dalam  air . Setelah  pendinginan  cepat,  ingot dipotong dengan pisau intan ( diamond blade ) dengan ukuran sekitar 5  2  10 mm . Selanjutnya  potongan  ingot  dianil  pada temperatur  400  C,  500  C,  600  C,  700  C  dan 800  C selama 2 jam.
Kemudian  sampel  dipoles  sampai grid  1200  mesh  untuk  menghilangkan  oksida yang  terjadi  selama  proses  anil  berlangsung. Sampel  dianalisis  dengan  alat  JEOL,DX- GERP-12  pada  kondisi  operasi  sebagai berikut:  Tube:  Cu,  Filter:  Ni,  Tegangan:  36 KV,  Arus:  20  MA,  Speed:  2 o /menit  guna pembuatan  difraktogram.  Hasil  pola  difraksi dapat  dicocokan  dengan  data  yang  ada  di JCPDF  ( Joint  Committee  Powder  Diffraction File )  maka  diperoleh  jenis  kristal  dari  suatu unsur atau senyawa tertentu.

## HASIL DAN PEMBAHASAN

##  Korelasi parameter aniling kumulatif dengan jenis presipitat
Gambar 1: Pola difraksi paduan (Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe) ingot
Gambar 2: Pola difraksi paduan (Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe) dianil pada 400  C, 2 jam
Gambar 3: Pola difraksi paduan (Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe) dianil pada 500  C, 2 jam
Pengaruh Parameter Anil Kumulatif Terhadap Jenis dan Ukuran Secondary Phase Precipitate/ SPP Paduan Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe (S u g o n d o)
Gambar  4: Pola difraksi paduan (Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe) dianil pada 600  C, 2 jam
Gambar 5: Pola difraksi paduan (Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe) dianil pada 700  C, 2 jam
Gambar 6: Pola difraksi paduan (Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe) dianil pada 800  C, 2 jam
Tabel 3.  Hasil perhitungan parameter aniling kumulatif( Cumulative Annealing Parameter/CAP) . Suhu, K Parameter Aniling Kumulatif ABB Siemens KWU PGP SOCAP( ) SOCAP( ) 673 5.87E-21 3.08E-26 4.48E-07 1.88E-23 2.66E-08 773 2.66E-18 6.73E-23 2.10E-04 6.86E-22 8.82E-08 873 2.97E-16 2.52E-20 2.41E-02 1.10E-20 2.22E-07 973 1.26E-14 2.80E-18 1.04E+00 9.90E-20 4.63E-07 1073 2.65E-13 1.29E-16 2.23E+01 5.94E-19 8.41E-07 Keterangan: ABB= ABB , formerly ASEA Brown Boveri , is a Swiss - Swedish multinational corporation headquartered in Zürich , Switzerland, operating mainly in the power and automation technology areas   , KWU= Krafwerk Union  , PGP= Particle Growth Parameter , SOCAP= Second Order Cumulative Annealing Parameter
Perbedaan  kelarutan  di  fasa-  dan fasa-  dapat  diterangkan  dengan  teori  zona Brillouin  (Brillouin  zone) (11) .    Pada  fasa-  terjadi  tumpang  tindih  permukaan  Fermi sedangkan  pada  fasa-  tidak  terjadi.  Tidak adanya  presipitat  yang  lain  karena  sebagian besar pemadu menjadi larutan padat di dalam ingot  paduan.  Sesuai  hukum  tersebut  bentuk kristalnya  SPP  adalah  heksagonal  sesuai dengan kristal matrik  Zr.
Setelah bahan dianil pada temperatur 400  C  (673  K)  dengan  parameter  aniling Tabel  3  dan  Tabel  4  sedangkan  spektrum difraksi  sinar pada  Gambar  2,  diperoleh fasa  Zr  dengan  bentuk  kristal  heksagonal yang memiliki jarak kisi,  =3.232 dan  =5.147 sebagai referensi JCPDF # 05  0665. Populasi  SPP  meningkat  dengan  drastis. Ditemukan kristal-kristal SPP sebagai berikut: Fe 2 Nb  berbentuk  kristal  heksagonal    dengan jarak  kisi =1.8215  dan =7.877  sebagai referensi  JCPDF#15  0316;  ZrSn 2 berbentuk kristal orthorhombik dengan jarak kisi
=9.573, =  5.644  dan =9.927  sebagai referensi JCPDF # 06  0316; NbSn 2
berbentuk  kristal  orthorhombik  dengan  jarak kisi =19.0876, =  5.645  dan =9.852
sebagai  referensi  JCPDF  #  19  0876;  SnZr berbentuk  kristal  orthorhombik    dengan  jarak kisi  =7.433,   = 5.822 dan  =5.157 sebagai
referensi JCPDF # 10  0218; FeSn  berbentuk kristal heksagonal dengan jarak kisi  =5.302, dan =4.449  sebagai  referensi  JCPDF  #
09  0212; Fe 2 Nb 0.4 Zr 0.6 berbentuk kristal heksagonal    dengan  jarak  kisi  =4.927,  dan 24.162  sebagai  referensi  JCPDF  #  23  0303; Zr 0.68 Nb 0.25 Fe 0.08 berbentuk  kristal  belum ditentukan  sebagai  referensi  JCPDF  # 17  0509.
Selanjutnya bahan dianil pada temperatur 500  C (773 K) dengan parameter aniling  Tabel  3  dan  Tabel  4  sedangkan sedangkan  spektrum  difraksi  sinar     pada Gambar  3,  diperoleh  fasa  Zr  dengan bentuk kristal heksagonal  yang memiliki jarak kisi,  =3.232  dan  =5.147  sebagai  referensi JCPDF  #  05  0665.    Populasi  SPP  masih banyak  dan  berkurang  satu  senyawa  yaitu ZrSn 2 .  Ditemukan  kristal-kristal  SPP  sebagai berikut:  Fe 2 Nb  berbentuk  kristal  heksagonal dengan  jarak  kisi =1.8215  dan =7.877 sebagai  referensi  JCPDF#15  0316;    NbSn 2
berbentuk  kristal  orthorhombik  dengan  jarak kisi =19.0876, =  5.645  dan =9.852 sebagai  referensi  JCPDF  #  19  0876;  SnZr berbentuk  kristal  orthorhombik    dengan  jarak kisi  =7.433,   = 5.822 dan  =5.157 sebagai referensi JCPDF # 10  0218; FeSn  berbentuk kristal heksagonal dengan jarak kisi  =5.302, dan =4.449  sebagai  referensi  JCPDF  #
Pengaruh Parameter Anil Kumulatif Terhadap Jenis dan Ukuran Secondary Phase Precipitate/ SPP Paduan Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe (S u g o n d o)
09  0212; Fe 2 Nb 0.4 Zr 0.6 berbentuk kristal heksagonal    dengan  jarak  kisi  =4.927,  dan 24.162  sebagai  referensi  JCPDF  #  23  0303; Zr 0.68 Nb 0.25 Fe 0.08 berbentuk  kristal  belum ditentukan  sebagai  referensi  JCPDF  # 17  0509.
Dari  bahan  yang  dianil  pada  600  C (873 ) dengan parameter aniling Tabel  3 dan Tabel  4  sedangkan  spektrum  difraksi  sinar pada Gambar  4, diperoleh fasa  Zr dengan bentuk kristal heksagonal yang memiliki jarak kisi,  =3.232  dan  =5.147  sebagai  referensi JCPDF  #  05  0665.    Populasi  SPP  masih banyak  dan  berkurang  dua  senyawa  yaitu SnZr  dan  Fe 2 Nb 0.4 Zr 0.6 .    Ditemukan  kristal- kristal  SPP  sebagai  berikut:  ZrSn 2 berbentuk kristal orthorhombik dengan jarak kisi =9.573, =  5.644  dan =9.927  sebagai referensi  JCPDF  #  06  0316;    Fe 2 Nb berbentuk  kristal  heksagonal    dengan  jarak kisi  =1.8215  dan  =7.877  sebagai  referensi JCPDF#15  0316;  NbSn 2 berbentuk  kristal orthorhombik dengan jarak kisi  =19.0876, =  5.645  dan =9.852  sebagai  referensi JCPDF  #  19  0876;  FeSn  berbentuk  kristal heksagonal  dengan  jarak  kisi =5.302,  dan =4.449 sebagai referensi JCPDF # 09  0212; Zr 0.68 Nb 0.25 Fe 0.08 bentuk kristal belum ditentukan sebagai referensiJCPDF # 17  0509.
Pada  bahan  yang  dianil  pada  700  C
(973  K)  dengan  parameter  aniling  Tabel  3 dan  Tabel  4  sedangkan  spektrum  difraksi sinar    pada Gambar  5, diperoleh fasa  Zr dengan  bentuk  kristal  heksagonal  yang memiliki  jarak  kisi, =3.232  dan =5.147 sebagai  referensi  JCPDF  #  05  0665  dan  Zr  dengan  bentuk  kristal  heksagonal  yang memiliki  jarak  kisi,
=5.039  dan =3.136 sebagai  referensi  JCPDF  #  09  0212.  Ada perubahan fasa  yaitu terbentuknya fasa  Zr dan  perubahan  pada  jenis  populasi  SPP. Ditemukan kristal-kristal SPP sebagai berikut:
ZrSn 2 berbentuk kristal orthorhombik dengan jarak  kisi  =9.573, =  5.644  dan  =9.927 sebagai  referensi  JCPDF  #  06  0316;  FeSn berbentuk  kristal  heksagonal  dengan  jarak kisi  =5.302,  dan  =4.449  sebagai  referensi JCPDF  #  09  0212;  Fe 2 Nb  berbentuk  kristal heksagonal    dengan  jarak  kisi  =1.8215  dan =7.877  sebagai  referensi  JCPDF#15  0316; FeZr 2 berbentuk  kristal  tetragonal    dengan jarak  kisi =6.385  dan =5.596  sebagai referensi  JCPDF#25  0420;  NbSn 2 berbentuk kristal orthorhombik dengan jarak kisi =19.0876,    =  5.645  dan  =9.852  sebagai referensi  JCPDF  #  19  0876;  Fe 37 Nb 9 Zr 54
bentuk  kristal  belum  ditentukan  sebagai referensiJCPDF # 46  1095.
Bahan  dianil  mendekati  daerah  Zr pada  800  C  (673  K)  dengan  parameter aniling  Tabel  3  dan  Tabel  4  sedangkan spektrum  difraksi  sinar     pada  Gambar  6, diperoleh  fasa  Zr  dengan  bentuk  kristal heksagonal  yang  memiliki  jarak  kisi,  =3.232 dan =5.147  sebagai  referensi  JCPDF  #
05  0665.    Ada  perubahan  fasa  yaitu hilangnya  fasa  Zr  dan  hilangnya  beberapa jenis  populasi  SPP.    Ditemukan  kristal-kristal SPP  sebagai  berikut:    FeSn  berbentuk kristal heksagonal  dengan  jarak  kisi =5.302,  dan =4.449 sebagai referensi JCPDF # 09  0212; Fe 2 Nb  berbentuk  kristal  heksagonal    dengan jarak  kisi =1.8215  dan =7.877  sebagai referensi  JCPDF#15  0316;  NbSn 2 berbentuk kristal orthorhombik dengan jarak kisi =19.0876,    =  5.645  dan  =9.852  sebagai referensi JCPDF # 19  0876.
Berdasarkan penjelasan di atas diperoleh  data  bahwa  perbedaan  parameter aniling  (CAP)  menghasilkan  jenis  SPP  yang berbeda.  Ada  SPP  yang  stabil  dengan perubahan  CAP  yaitu  Fe 2 Nb,  untuk  itu  yang dilabel pada Gambar  1 s/d Gambar  6 adalah puncak-puncak Fe 2 Nb.
10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 350 450 550 650 750 850 U ku ra n Pa rt ik el , n m Temperatur Anil, °C Fe2Nb FeSn NbSn2
a-Zr

##  Korelasi parameter aniling kumulatif dengan ukuran presipitat
Tabel 4  : Korelasi antara ukuran partikel dengan parameter aniling kumulatif
Suhu, K Ukuran partikel, Å, presipitat Fe2Nb PGP SOCAP( ) 673 19.5733 4.48E-07 2.66E-08 773 22.3284 2.10E-04 8.82E-08 873 24.2401 2.41E-02 2.22E-07 973 26.7571 1.04E+00 4.63E-07 1073 23.3339 2.23E+01 8.41E-07

## PGP, Particle Growth Parameter

## SOCAP, Second order Cumulative Annealing Parameter
Perubahan  ukuran  partikel  akibat perubahan  temperatur  anil  kumulatif  (CAP) dapat  dilihat  pada  Tabel  3  danTabel  4.
Ukuran  partikel  tergantung  pada  temperatur anil  kumulatif  (CAP).  Untuk  SPP  Fe 2 Nb menjadi  lebih  besar  seiring  dengan  kenaikan temperatur anil kumulatif (CAP) dan mencapai  maksimum  pada  SOCAP  sebesar 4.63E-07 dan  PGP  sebesar  1.04E+00 yaitu pada temperatur 700  C dengan ukuran butir  sebesar  26,7671  nm.    Pada  temperatur 800  C  dengan  SOCAP  sebesar  8.41E-07 dan  PGP  sebesar  2.23E+01  ukuran  SPP Fe 2 Nb  menjadi  lebih  kecil  yaitu  sebesar  23,
3339 nm. Pada temperatur mendekati daerah fasa  mengalami  pelarutan  sesuai  dengan diagram fasa paduan Zircaloy. Ukuran partikel FeSn terlihat fluktuatif sekali dengan
temperatur anil kumulatif (CAP) dapat dibandingkan antara Tabel  3 dengan Gambar  7 dan mencapai maksimum pada temperatur anil 500  C pada SOCAP sebesar 2.66E-08 dan  PGP  sebesar  4.48E-07 dengan  ukuran  SPP  sebesar  28,4199  nm, selanjutnya turun dengan kenaikan temperatur anil dan naik lagi pada temperatur anil  800  C  (1073)  pada  SOCAP  sebesar 8.41E-07
Gambar 7: Prediksi ukuran partikel paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe dianil pada temperatur 400  C, 500  C, 600  C, 700  C, 800  C, selama 2 jam (12) .
Pengaruh Parameter Anil Kumulatif Terhadap Jenis dan Ukuran Secondary Phase Precipitate/ SPP Paduan Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe (S u g o n d o)
Gambar 8: Korelasi antara ukuran partikel dengan parameter aniling kumulatif dan PGP sebesar 2.23E+01 dengan ukuran partikel sebesar 23,3339 nm
Jelas  bahwa  pertumbuhan  partikel FeSn terjadi pada temperatur anil 500  C (773
K)  pada  SOCAP  sebesar  2.66E-08 dan PGP sebesar 4.48E-07. Ukuran partikel NbSn 2 maksimum  pada  temperatur  anil  800  C  yaitu sebesar  23,3339  nm.  Jadi  jelas  pertumbuhan partikel  NbSn 2 pada  temperatur  anil  800  C(1073)  pada  SOCAP  sebesar  8.41E-07 dan  PGP  sebesar  2.23E+01  dengan  ukuran partikel.
Pada  Zr  pada  Gambar  7  bukan gambaran  ukuran  butir  tetapi  merupakan gambaran  ukuran  sub  butir  ( sub  grain ).  Pada parameter  aniling  kumulatif  di  temperatur  anil antara  500  C  (773  K)    mempunyai  SOCAP sebesar  2.66E-08 dan  PGP  sebesar  4.48E- 07 sampai dengan 600  C (873 K) mempunyai  SOCAP  sebesar  2.22E-07 dan PGP  sebesar  2.41E-02  terlihat  maksimum. Pada  temperatur  ini  terjadi  proses  pemulihan dan  pembentukan  inti  dan  selanjutnya  daerah pertumbuhan  butir.  Artinya  sub  butir  lenyap akibat pertumbuhan butir.
Korelasi antara ukuran partikel dengan parameter  aniling  kumulatif  dapat  dilihat  pada Gambar-8.  Parameter  aniling  kumulatif  pada temperatur anil 800  C (1073 K) pada SOCAP
sebesar 8.41E-07 dan PGP sebesar 2.23E+01    ukuran  SPP  sama,  terlihat  ada kesetimbangan  pengintian  dan  pertumbuhan butir.  Jadi  parameter  aniling  kumulatif  pada temperatur anil 800  C (1073 K) pada SOCAP sebesar 8.41E-07
dan PGP sebesar 2.23E+01  baik  untuk  stabilisasi  presipitat. Tidak  sepertihalnya  dengan  parameter  aniling kumulatif  pada  temperatur  anil  antara  500  C (773 K) memikliki SOCAP sebesar 2.66E-08 dan  PGP  sebesar  4.48E-07  sampai  dengan 600  C  (873  K)    memiliki  SOCAP  sebesar 2.22E-07 dan  PGP  sebesar  2.41E-02 semua SPP mengalami ukuran butir maksimum.  Jadi  interval  aniling  parameter kumulatif  ini  baik  untuk  stabilisasi  presipitat. Sedangkan  untuk  minimasi  ukuran  butir  yaitu parameter  aniling  kumulatif  pada  temperatur anil  700  C  (973  K)    mempunyai  SOCAP sebesar 4.63E-07 dan PGP sebesar
1.04E+00 kecuali Fe 2 Nb.

## SIMPULAN
Diperoleh  data  bahwa  perbedaan parameter  aniling  (CAP)  menghasilkan  jenis SPP  yang  berbeda  dan  SPP  yang  stabil dengan  perubahan  CAP  adalah  Fe 2 Nb. Parameter  aniling  kumulatif  pada  temperatur
anil  800  C  (1073  K)  pada  SOCAP  sebesar 8.41E-07 dan  PGP  sebesar  2.23E+01  baik untuk  stabilisasi  presipitat.  Parameter  aniling kumulatif  pada  temperatur  anil  antara  500  C (773  K)    pada  SOCAP  sebesar  2.66E-08 dan  PGP  sebesar  4.48E-07  sampai  dengan 600  C (873 K)  pada SOCAP sebesar  2.22E- 07 dan PGP sebesar 2.41E-02 semua SPP mengalami  ukuran  butir  maksimum,  interval aniling  parameter  ini  baik  untuk  stabilisasi presipitat  .  Untuk  minimasi  ukuran  butir  yaitu parameter  aniling  kumulatif  pada  temperatur anil  700  C  (973  K)    pada  SOCAP  sebesar 4.63E-07 dan  PGP  sebesar  1.04E+00 kecuali Fe 2 Nb.

## DAFTAR PUSTAKA
1. BANERJEE,  S.,  Better  Mate r ials  for
Nuclear  Energy,  IAEA  Scientific  Forum, 27-9-2005
2. GARZAROLLI, F.,  et.  al.,  Progress in the Knowledge of Nodular Corrsion,
Zirconium  in  Nuclear  Industry:  7 th Int. Symp.,  ASTM  STP  939,  Van  Swam L.F.P.,  ASTM,  Conshohocken,  PA,  1987, pp 417  430.
3. LEMAIGNAN, C., MOTTA, A.T .,
“Matertial  Science  and  Technology,  Vol.
10B,  Chapter    7,  “Zirconium  in  Nuclear
Application”,  Nuclear  Materials,  Part  2, Verlag Chemie Weinheim, 1983, p11.
4. STEINBERG E, et.al., Analitical Approaches and Experimental Verification  to  Describe  the  Influence  of Cold  Work  and  Heat  Treatment  on  the Mechanical Properties of Zircaloy Cladding  Tube,  Zirconium  in  the  Nuclear Industry: 6 th 7 th Int. Symp.,
ASTM  STP  824,  Adamson  R.B.,  et,  al. ASTM, 1987, pp 106  122.
5. CHARQUET, D., STEINBERG., E,
MILLET,  Y ., “Influence  of  Variation  in Early  Fabrication  Steps  on  Corrosion, Mechanical  Properties,  and  Structure  of Zircaloy  4  Products”,  Zirconium  in  the
Nuclear Industry: 7 th Int. Symp., ASTM  STP  939, 1987, pp 431  447.
6. WEIDINGER, H. G., LETTAU, H., Advanced Material and Fabrication
Technology  for  LWR  Fuel”,  IAEA  SM 288/27, Viena, 1986.
7. ANDERSSON, T., RHORVALDSSON, T.,
WILSON, A., WARDLEY, A. M .,
“Improvements  in  Water  Reactor  Fuel Technology  and  Utilization”,  Proceedings of  the  IAEA-Symposium,  Stockholm, Sweden, IAEA, Viena, 1987, pp 434  449.
8. KAHLWEIT, M., et. al ., “Ostwald rippening  of  precipitates,  Proceedings  of the  2 nd Acta/Scripta  Metallurgica  Conf.,
1983,   pp 61  69.
9. GARZAROLLI, F., BROY, Y., BUSCH, R. A. , “Comparison  of  the  Long  Time
Corrosion Behaviour of Certain Zirconium Alloys  in  PWR,  BWR  and  Laboratory Tests”, Zirconium in Nuclear Industry, 11 th
Int. Symp., Garmisch  Partenkirchen, ASTM  STP  1295, 1986, pp 850  863. 10. HERB,  B.,  RUHMANN,  H.,  AND  KONIG,
A., “Process  Investigation  of  Precipitate Growth in Zirconium Alloys, in SABOL,G.P.  and  MOAN,G.D.“Zirconium in the Nuclear Industry”: Twelfth
International  Symposium,  ASTM  STP
1354, astm, pa, 2000, pp 482  504.
11. RUDLING,  P . ,  A  Nuclear  Fuel  Element For  a  Pressurized  Water  Reactor  and  a Method For Manufacturing the Same, WO 95/00955, 1994.
.