Jurnal Fisika Indonesia No: 53, Vol XVIII, Edisi Agustus 2014
Pembuatan Material Feroelektrik Barium Titanat (BaTiO 3 ) Menggunakan Metode Solid State Reaction
Meisya Istiqomah 1 , Anif Jamaluddin 2 , dan Yofentina Iriani 1
1 Jurusan Fisika FMIPA Universitas Sebelas Maret, 2 Program Studi Fisika FKIP Universitas Sebeles Maret Jl. Ir. Sutami No 36A Surakarta Email : yopen_2005@yahoo.com
Abstrak  –  Pembuatan  material  feroelektrik  Barium  titanat  (BaTiO 3 )  berhasil  dilakukan  menggunakan  metode  solid  state reaction  (reaksi  padatan).  Barium  carbonat  (BaCO 3 )  dan  Titanium  oksida  (TiO 2 )  dihomogenisasikan  kemudian  dipadatkan hingga berbentuk bulk. Sampel disintering pada temperatur 900 0 C dengan variasi waktu 5 dan 6 jam. Karakterisasi dilakukan dengan peralatan X-Ray Diffraction (XRD) Bruker D8 Advance bersumber radiasi Cu dengan panjang gelombang 1,54187 Å. Sampel  dianalisa  dengan  International  Commission  Data  Diffraction  (ICDD)  data  base  dan  dilakukan  penghalusan menggunakan  metode  Rietvield.  Hasil  analisa  BaTiO 3 pada  waktu  sintering  5  jam  diperoleh  nilai  a  dan  b  = 4,005895 serta nilai c = 4,030629 . Nilai tetragonalitas 1,0061744 , kristalinitas 94,50 %, Full Width Half Maximum (FWHM) 0,2994 dan ukuran kristal  6,7243  nm.  Waktu  sintering  6  jam  diperoleh  nilai  a  dan  b= 4,000434 serta  c= 4,021041 ,  tetragonalitas 1,0051512 , kristalinitas 79,91 %, FWHM 0,26021 dan ukuran kristal 6,1207 nm.
Kata kunci: Feroelektrik, Barium titanat, solid state reaction, metode Rietvield, FWHM
Abstract  – Making  of  Barium  titanate  (BaTiO 3 )  ferroelectric  material  carried  out  using  solid  state  reaction  method successfully. Barium  carbonate  (BaCO3)  and  Titanium  oxide  (TiO2)  were  homogenouzed  and  compacted  until  be  bulk.  The sample  was  sintered  at  temperature  900 0 C  by  5  and  6  hours.  The  characterization  of  sample  was  carried  out  using  X-Ray Diffraction (XRD) Bruker D8 Advance in wave length 1,54187 Å. The sample was analyzed by International Commission Data Diffraction (ICDD) data base and was carried out refinement by Rietvield method. The result of BaTiO 3 analysis at 5 hours at the time of sintering was gotten result a and b value 4,005895 and c 4,030629 . Tetragonallity value 1,0062, cristallinity 94,50 %, Full Width Half Maximum (FWHM) 0,2994 and crystalitte size 6,7243 nm. At 6 hours at the time of sintering was gotten result a and b value 4,000434 and c 4,021041 . Tetragonallity value 1,0051512 , cristallinity 79,91 %, FWHM 0,26021 and crystalitte size 6,1207 nm.
Key words: Ferroelectric, Barium titanate, solid state reaction, Rietvield methods, FWHM

## I. PENDAHULUAN .
Penelitian  material  feroelektrik  sangat  banyak  dilakukan. Feroelektrik  termasuk  bahan  dielektrik  yang  memiliki polarisasi spontan kuat. Kelebihan bahan feroelektrik adalah kemampuan  mengubah  polarisasi  internal  menggunakan medan  listrik  yang  sesuai  dan  polarisasi  spontan.  Bahan feroelektrik  memiliki  beberapa  sifat  unik,  diantaranya  sifat histerisis  dan  konstanta  dielektrik  yang  tinggi,  sifat pizoelektrik,  sifat  piroelektrik,  sifat  optik  linier  untuk lapisan tipis [1].
Barium titanat (BaTiO 3 ) dengan struktur kristal perovskite tetragonal  telah  dikenal  bersifat  material  feroelektrik. Material  ini  telah  banyak  digunakan  dalam  aplikasi  di bidang  elektronik  karena  barium  titanat  lebih  ramah lingkungan,  memiliki  temperatur  Curie  yang  lebih  rendah daripada  material  dielektrik  lain,  dan  memiliki  konstanta dielektrik  yang  tinggi  [2].  Barium  titanat  mudah diaplikasikan  dengan  alasan  bahwa  barium  titanat mempunyai  sifat  kimia  dan  sifat  mekanik  yang  lebih  stabil. BaTiO 3 merupakan  salah  satu  tipe  ABO 3 (A  =  mono  atau divalen  dan  B  =  ion  tri-heksavalen)  meterial  keramik  yang dibutuhkan untuk aplikasi feroelektrik [3].
II. LANDASAN TEORI .
Feroelektrik adalah gejala terjadinya perubahan polarisasi listrik  secara  spontan  pada  material  tanpa  adanya  gangguan medan  listrik  dari  luar.  Material  feroelektrik  merupakan kelompok  material  dielektrik  yang  mempunyai  kemampuan untuk mengubah sifat polarisasinya di dalam medan    listrik yang sesuai [4].
Pada  tahun  1944  Von  Hippel  menemukan  kapasitor berbahan  dasar  barium  titanat  (BaTiO 3 )  yang  mempunyai konstanta  dielektrik  tinggi  [5].  Penemuan  keramik feroelektrik  sebagai  elemen  aktif  dikembangkan  dalam berbagai  ukuran  dan  tergantung  dari  karakteristiknya  untuk aplikasi  perangkat  mikro  elektronik  [6].  Ketika  tegangan listrik  dihilangkan,  bahan  yang  bersifat  feroelektrik mempunyai  kemampuan  untuk  menahan  polarisasi  elektrik [7].
Jurnal Fisika Indonesia No: 53, Vol XVIII, Edisi Agustus 2014

## Gambar 1. Kurva histerisis [8]
Gambar 1 menunjukkan kurva hubungan antara polarisasi listrik  ( P )  dengan  kuat  medan  listrik  eksternal  ( E ).  Apabila kuat  medan  listrik  pada  daerah E positif  dan P positif ditingkatkan,  maka  polarisasi  listrik  akan  ikut  meningkat secara  cepat  yang  ditunjukkan  oleh  garis  OA.  Polarisasi akan  naik  secara  perlahan  hinggapada  akhirnya  tetap  atau tidak  berubah  lagi  ditunjukkan  oleh  garis  AB,  keadaan seperti  ini  disebut  dengan  keadaan  saturasi.  Apabila  kuat medan listrik diturunkan hingga O maka polarisasi listriknya mengikuti garis BC, bukan kembali lagi ke titik O. Pada saat medan listrik mengalami reduksi menjadi nol, maka material akan  memiliki  polarisasi  remanan  ( P r )  yang  ditunjukkan oleh  garis  OC.  Nilai  polarisasi  material  tersebut  dapat dihapus  dengan  cara  menggunakan  sejumlah  medan  listrik pada  arah  yang  berlawanan  (negatif).  Harga  medan  listrik yang  digunakan  untuk  mereduksi  nilai  polarisasi  hingga bernilai  nol  disebut  dengan  medan  koersif  ( E c ).  Apabila pemberian  kuat  medan  listrik  dilanjutkan  hingga E negatif, maka  material  akan  kembali  mengalami  keadaaan  saturasi, namun  bernilai  negatif  yang  ditunjukkan  oleh  garis  EF. Apabila  medan  listrik  kembali  dinaikkan  lagi  sehingga kurva  mengalami  satu  putaran,  maka  diperoleh  kurva hubungan  antara  polarisasi  ( P )  dengan  medan  koersif  ( Ec ) yang ditunjukkan oleh loop histerisis [4].
Pergeseran  muatan  yang  terjadi  di  dalam  dielektrikum disebut  polarisasi.  Polarisasi  terjadi  ketika  suatu  material dielektrik  dipengaruhi  oleh  medan  listrik  luar.  Pergeseran muatan  tersebut  akan  mengakibatkan  timbulnya  dipol-dipol listrik [8]. Dipol listrik adalah susunan muatan yang terpisah dengan jarak yang sangat pendek [9].
Struktur  perovskite  merupakan  salah  satu  struktur  yang menunjukkan  adanya  polarisasi  spontan  pada  temperatur tertentu [10]. Bahan yang berstruktur perovskite mempunyai sifat  tertentu  mengenai  struktur  kristal,  fase  transisi  sebagai fungsi  temperatur,  dan  ukuran  ion  dalam  sel  satuan  [11]. Struktur  perovskite  memiliki  rumus  ABO 3 seperti  pada gambar  2.2  dengan  A  adalah  logam  monovalen,  divalen, atau  trivalen,  dan  B  berupa  unsur  trivalen,  pentavalen, ataupun tetravalen, serta O merupakan unsur oksigen [12].
Gambar 2. Struktur perovskite material ferroelektrik [13]
Barium titanat (BaTiO 3 )merupakan keramik piezoelektrik pertama  yang  dikembangkan  dengan  penggunaan  yang sangat  luas  dan  aplikasi  material  ini  sebagai  material kapasitor  sangat  dikenal.  Barium  titanat  yang  merupakan bahan  feroelektrik  banyak  dimanfaatkan  untuk  pembuatan komponen elektronik bebagai macam aplikasi elektrokeramik karena mempunyai konstanta dielektrik yang tinggi  [14].  BaTiO 3 sampai  saat  ini  disintesa  menggunakan metode solid    state  reaction .  Metode solid  state  reaction ini  mempunyai  beberapa  kelemahan,  diantaranya  suhu sintering  yang  sangat  tinggi,  yaitu  1400°C  hingga  1450°C, masih  terdapat  pengotor  yang  berasal  dari  proses ball milling , serta ukuran partikelnya masih belum bisa mencapai nano  [2].  Apabila  material  dielektrik  BaTiO 3 diberi  medan listrik,  maka  ion-ion  oksigen  akan  bergeser  ke  arah elektroda  positif,  sementara  itu  ion-ion  titanium  akan bergeser ke arah elektroda negatif [14].

## III. METODE PENELITIAN/EKSPERIMEN
Pembuatan material feroelektrik diawali dengan penghitungan  mol bahan sehingga diperoleh  massa  masing- masing  bahan,  kemudian  dilakukan  pencampuran  dan homogenisasi  dengan  mortar  alumina.  Pembuatan bulk dilakukan  sebelum  sampel  disintering  pada furnace dengan temperatur  900 0 C  dan  rentang  waku  5  serta  6  jam. Karakterisasi  dilakukan  menggunakan  peralatan X-Ray Diffraction (XRD) Bruker  D8  Advance bersumber  radiasi Cu  dengan  panjang  gelombang  1,54187  Å.  Kristal  BaTiO 3 di- scan pada  sudut  10 0 hingga  80 0 sehingga  diperoleh  data berupa  intensitas  dan  sudut  hamburan  (2 θ ),  hingga memenuhi hukum Bragg :
Dengan n =1,2,3,...  (bilangan  bulat),    merupakan  panjang gelombang  (m), d adalah  jarak  kisi  pada  kristal,  dan merupakan besarnya sudut difraksi.

## IV. HASIL DAN PEMBAHASAN
Gambar 3. Grafik hubungan antara 2 θ dengan intensitas
Jurnal Fisika Indonesia No: 53, Vol XVIII, Edisi Agustus 2014
Hasil  pengujian  dengan  peralatan    XRD  untuk  variasi waktu sintering ditunjukkan  oleh  Gambar  3.  Semakin  lama waktu sintering maka    intesitasnya akan semakin tinggi. Sampel  dianalisa  dengan International  Commission  Data Diffraction (ICDD) data base . Puncak-puncak  yang muncul teridentifikasi milik barium titanat.
Semakin  besar  intensitas  maka  FWHM  akan  semakin kecil. Ukuran kristal dapat dilihat melalui besarnya FWHM.
Tabel 1. Perhitungan Nilai FWHM dan Ukuran Kristal
Lama waktu sintering (jam) FWHM Ukuran kristal (nm) 5 0,2994 6,72426 6 0,26021 6,12066
Data  diolah  menggunakan  metode Rietvield dengan bantuan software GSAS. Input dari  metode  ini  dengan memasukkan a=b= 3,995  Å, c =4,035  Å,  sudut α=β=γ= 90 0 , dan space group p4 mm.
Tabel 2. Perhitungan Nilai Tetragonalitas dan Kristalinitas Lama
waktu sintering (jam) a (Å) c (Å) c/ a (Å) Kristalinitas (%) 5 4,005895 4,030629 1,0061744 94,49866137 6 4,000434 4,021041 1,0051512 79,91337304
Kekristalan  suatu  material  dipengaruhi  oleh  nilai c/a ,  di mana  apabila  nilai c/a lebih  dari  1  maka  kristal  tersebut mempunyai  bentuk  tetragonal.  Tabel  1  memperlihatkan adanya  perbedaan  nilai  tetragonalitas,  FWHM,  ukuran kristal,  dan  kristalinitas  pada  lama  waktu sintering yang berbeda.  Nilai  parameter  kisi  antara  data  masukan  dengan data  olahan  program  mengalami  perubahan,  sehingga  nilai c/a juga berbeda. Hal ini disebabkan oleh adanya pergeseran sudut difraksi.
(a)
(b)
Gambar 4. Hasil Penghalusan Menggunakan Program GSAS
Hasil penghalusan menggunakan program GSAS ditunjukkan  oleh  Gambar  5.  Kurva  berwarna  hitam merupakan kurva yang terbentuk dari data hasil XRD, kurva berwarna  hijau  menunjukkan background dari  histogram, dan  warna  merah  menunjukkan  olahan  data  dari  program, sedangkan  warna  biru  menunjukkan  adanya  perbedaan
antara  data  hasil  XRD  dengan  data  olahan  dari  program. Hasil  yang  paling  signifikan  dari  penghalusan  program  ini ditunjukkan  oleh  nilai chi  square yang  kecil.  Dari  data penghalusan  menggunakan  metode Rietveld menunjukkan bahwa data yang diduga awal adalah milik BaTiO 3 .

## V. KESIMPULAN
Hasil penelitian menunjukkan bahwa semaikin besar nilai intensitas suatu puncak maka semakin kecil ukuran FWHM. Semakin  lama  waktu  sintering  maka  semakin  besar  nilai tetragonalitas  suatu  kristal.  Di  mana  besarnya  nilai tetragonalitas  sebanding  dengan  besarnya  ukuran  kristal, namun berbanding terbalik dengan nilai FWHM.

## PUSTAKA
[1] Winarsih. Analisis Sifat Histerisis dan Struktur Kristal Bahan Ferroelektrik  Ba 1-x Sr x TiO 3 . Skripsi ,  Program  Studi  Fisika Jurusan Fisika FMIPA UNM, 2009.
[2] B.  Sunendar,  M.  Agustina,  A.  Wibowo,  dan  E.  Oktavia, Sintesis Partikel Nano Barium Titanat Menggunakan Metode Perkusor  dengan  Pulp  Merang  sebagai  Templat. Berita Selulosa , Vol. 45, 2010, pp. 64-69.
[3] S. Yasmin,  S. Choudhury,  M.A. Hakim,  A.H. Bhuiyan,  and M.J.  Rahman.  Structural  and  Dielectric  Properties  of  Pure and  Cerium  Doped  Barium  Titanate. Journal  of  Ceramic Processing Research , Vol. 12, 2011, pp. 387-391.
[4] C.  Sunandar, Penumbuhan Film Ba x Sr 1-x TiO 3 dan Observasi Sifat Ferroelektriknya. Skripsi , Program Studi Fisika FMIPA IPB, 2006.
[5] E.  Rizky,  Karakterisasi  dan  Pembuatan  Lapisan  Tipis BaZr (x) Ti (1-x) O 3 Didoping Indium pada Substrat Pt Menggunakan Metode CSD ( Chemical Solution Deposition ).
Tesis ,  Program  Studi  Fisika  Peminatan  Fisika  Material FMIPA UI, 2012.
[6] Frey,  M.H. and  Payne,  D.A.,  Grain-size  Effect  on  Structure and  Phase  Transformations  for  Barium  Titanate. Physical Review B , Vol. 54, 1996, pp. 3158-3168.
[7] Mikrianto, E., Yanti, I., Wahyuni, D., Rahmawati, Husna, F., Noveasari,  dan  Nuryanti,  K.,  Sintesis  Dan  Karakterisasi Senyawa  Berstruktur    Aurivillius  Lima  Lapis  Tipe CuBi 5 Ti 5 O 18 dan  AgBi 5 Ti 5 O 18 dan  Penentuan  Sifat Feroelektriknya. Sains  dan  Terapan  Kimia ,  Vol.  1,  2007, pp. 59-68.
[8] Anggraini,  P.W.K.  dan  Hikam,  M.,  Pengujian  Sifat Ferroelektrik  Film  Ba 0,5 Sr 0,5 TiO 3 Doping  Nb 2 O 5 (BNST). Jurnal Sains Materi Indonesia , 2006, pp. 211-216.
[9] T. Raharjo, Fisika Dasar Bagian Listrik . UNS Press, 2008.
[10] E.  Aksel,  Structure  and  Properties  of  Sodium  Bismuth Titanate  Ferroelectric  Ceramics. Dissertation ,  Graduate School of the University of Florida, 2012.
[11] R.K. Kota, Dielectric Properties and Method of Characterizing Ceramic Powders and Multiphase Composites. Thesis , Graduate School of Clemson University, 2006.
[12] E. Sulistyo, Sifat Ferroelektrik Film Tipis Ba 1-y/2 (Ti 1-y Ta y )O 3 (BTT). Skipsi , Departemen Fisika FMIPA IPB, 2006.
[13] Yoon,  D.H.,  Tetragonaly  of  Barium  Titanate  Powder  for  a Ceramic  Capacitor  Application. Journal  of  Ceramic Processing Research , Vol. 7, 2006, pp. 343-354.
[14] Syahril,  Studi  Spektroskopi  Impeda5si  Barium  Titanat  pada Temperatur  Tinggi. Tesis ,  Departemen  Fisika  FMIPA  UI, 2012.
Jurnal Fisika Indonesia No: 53, Vol XVIII, Edisi Agustus 2014