ISSN: 1410-8917
Jurnal Kimia Sains dan Aplikasi 17 (3) (2014) : 100 – 103
Jurnal Kimia Sains dan Aplikasi Journal of Scientific and Applied Chemistry
Journal homepage: http://ejournal.undip.ac.id/index.php/ksa

## Pengaruh Variasi Rasio Si/Al pada Sintesis Zeolit dengan Metode Refluks
Muchamad Fadlulah a , Sriatun a* , Abdul Haris a
a Chemistry Department, Faculty of Sciences and Mathematics, Diponegoro University, Jalan Prof. Soedarto, Tembalang, Semarang * Corresponding author: sriatun@live.undip.ac.id
A r t i c l e   I n f o A b s t r a c t Keywords: Synthesis , Zeolite , ratio of Si/Al Synthesis  of  zeolite  with  variation  of  Si/Al  ratio  and  crystallization  time  with  reflux heating  method  has  been  done.  The  Si/Al  variations  used  were  25,  50,  75,  100.  The purposes of this research were to obtain material from the reaction of sodium silicate and sodium  aluminate  with  variation  of  Si/Al  and  time  of  crystallization  by  reflux  heating method and to characterize the synthesized material. The method used for crystallization was reflux at 100°C with variation of time between 1 to 7 days. The synthesis results in solid  form  with  the  composite  component  of a mixture  of Hydrogen Sodium  Alumium silicate compound, Sodium Aluminum silicate Hydrate and Sodium Hydrogen Aluminum Silicate Hydrate. The peaks of the Sodium Hydrogen Alumium silicate at d (Å) were 4.88 Å; 4.36 Å; 2.47 Å. The peaks of Sodium Aluminum silicate Hydrate at d (Å) were 4.79 (Å); 4.63 (Å); 4.33 (Å). The peaks of Sodium Hydrogen Aluminum Silicate Hydrate at d (Å) were 5.33 (Å); 4.48 (Å); 3.97 (Å). The higher the Si/Al ratio (25, 50, 75, 100), the crystallinity decreases,  while  there  was  no  significant  difference  caused  by  the  variation  of crystallization time of 1 and 7 days.

## A b s t r a k
Kata Kunci: Sintesis, Zeolit, Rasio Si/Al Telah dilakukan sintesis zeolit dengan variasi rasio Si/Al dan waktu kristalisasi dengan metode pemanasan refluks . Variasi Si/Al yang digunakan pada penelitian ini adalah 25, 50, 75, 100. Tujuan penelitian ini adalah memperoleh material hasil sintesis natrium silikat dan  aluminat  dengan  variasi  Si/Al  dan  waktu  kristalisasi  dengan  metode  pemanasan refluks serta  karakterisasi  material  hasil  sintesis.  Metode  yang  digunakan  untuk kristalisasi adalah pemanasan refluks pada suhu 100 0 C dengan variasi waktu 1 dan 7 hari. Hasil sintesis berupa padatan dengan komponen penyusun/campuran senyawa Hydrogen Sodium  Alumium  silicate,  Sodium  Alumunium  silicate  Hydrate dan Sodium  Hydrogen Alumunium Silicate Hydrate. Puncak-puncak Hydrogen Sodium Alumium silicate pada d(Å) adalah 4,88 Å; 4,36 Å; 2,47 Å. Puncak-puncak Sodium Alumunium silicate Hydrate pada d(Å) adalah 4,79 (Å); 4,63 (Å); 4,33 (Å). Puncak-puncak Sodium Hydrogen Alumunium Silicate Hydrate pada  d(Å)  adalah  5,33  (Å);  4,48  (Å);  3,97  (Å).  Pengaruh  rasio  Si/Al  terhadap kristalinitas adalah semakin tinggi rasio Si/Al (25, 50, 75, 100), maka kristalinitas akan menurun serta tidak adanya perbedaan yang signifikan pada variasi waktu kristalisasi 1 dan 7 hari.
Jurnal Kimia Sains dan Aplikasi 17 (3) (2014) : 100 – 103

## 1. Pendahuluan
Zeolit merupakan senyawa aluminosilikat terhidrasi yang  memiliki  kerangka  struktur  tiga  dimensi  dan merupakan padatan kristalin dengan kandungan utama silikon,  aluminium,  dan  oksigen  serta  dapat  mengikat sejumlah  molekul  air  di  dalam  porinya.  Zeolit  ada  dua macam, yaitu zeolit alam dan zeolit sintetik. Zeolit alam semakin  banyak  dimanfaatkan  sehingga  jumlahnya semakin  berkurang,  zeolit  alam  memiliki  beberapa kelemahan antara lain karena ketidakmurniaannya yang tinggi serta ukuran pori tidak seragam. Umumnya, zeolit alam seperti mordenite memiliki diameter pori 3.0-6.2 Å [1],  sehingga  kemampuan  sebagai  penyaring  atau pemisah  terhadap  molekul-molekul  yang  berukuran besar sangat terbatas, oleh karena itu dilakukan sintesis zeolit.
Zeolit  sintetik  digunakan  dalam  industri  kimia sebagai  katalis, ion  exchanger ,  dan  adsorben,  selain  itu dikembangkan  juga  untuk  mengatasi  kelemahan  dari zeolit  alam,  antara  lain  dengan  mengatur  pori-porinya sehingga lebih spesifik pemanfaatannya.
Zhang dkk. [2] mensintesis zeolit NaX menggunakan metode hidro-termal dengan variasi rasio Si/Al 1,5; 2,0; 2,9; 3,5; dan 4,0. Hasil yang diperoleh adalah ukuran pori rata-rata pada rasio Si/Al 1,5; 2,0; 2,9; 3,5; dan 4,0 adalah 980, 836, 689, 548 dan 464 nm. Thuadaija dan Nuntiyab [3] mensintesis zeolit dan memperoleh hasil bahwa pada rasio  3,25  mencapai  fase  zeolit  NaX  dengan  kapasitas tukar kation 420 meq/100 gram dan luas permukaannya 398 m 2 /gram.

## 2. Metode Penelitian

## Alat dan Bahan
Peralatan  gelas,  labu  alas  bulat , kertas  saring whatman 42 , neraca analitik , pH meter, magnetic stirrer, hot  plate, kondensor , termometer.  Natrium  Hidroksida (NaOH) p.a , aquades (H 2 O) , Natrium Silikat (Na 2 SiO 3 ) , HCl dan Al(OH) 3 .

## Sintesis Zeolit
Sebanyak  2  gr  NaOH  dilarutkan  dalam  50  mL akuadest  dan  ditambahkan  1  gram  Al(OH) 3 dan menghasilkan  larutan  natrium  aluminat.  Untuk membuat variasi rasio Si/Al 25, 50, 75, 100 berturut-turut ditambahkan natrium  silikat  sebanyak adalah  9,1;  18,2; 27,3;  36,4  gram  pada  larutan  natrium  aluminat  dan diaduk sampai ter-bentuk gel. pH larutan diatur antara 11-12.  Campuran  kemudian  direfluks  pada  suhu  100 0 C selama  1  dan  7  hari.  Produk  padatan  yang  dihasilkan dicuci  dengan  aquades  sampai  pH  netral,  kemudian dikeringkan  dengan  oven  pada  suhu  80 o C.  Adapun karakterisasi  hasil  material  menggunakan  FTIR  dan Difraktometer sinar – X.

## 3. Hasil Dan Pembahasan
Penelitian  ini  dilakukan  dengan  mensintesis  zeolit dari  natrium  silikat  dan  natrium  aluminat  dengan metode  refluks.  Hasil  yang  diperoleh  berupa  padatan kristal. Padatan yang diperoleh dikarak-terisasi dengan
FTIR  dan  XRD  untuk  mengetahui  material  yang terbentuk.

## Sintesis Zeolit
Proses sintesis zeolit dilakukan dengan mereaksikan larutan  natrium  aluminat  ke  dalam  natrium  silikat. Sumber  alumina  dalam  sintesis  zeolit  adalah  natrium aluminat yang dibuat dari Al(OH) 3 di tambahkan dengan NaOH.
Reaksi  yang  terjadi  pada  proses  ini  adalah  reaksi antara natrium silikat dengan natrium aluminat di dalam air akan membentuk silanol yang merupakan monomer pembentuk zeolit. Reaksi yang terjadi adalah:
Gambar 1. Reaksi pembentukan silanol
Setelah  silanol  terbentuk  selanjutnya  dilakukan proses  pendiaman  ( ageing )  yang  bertujuan  untuk mengarahkan pada pemutusan monomer silika menjadi stuktur gel yang lebih kuat (gelasi). Pendiaman ( ageing ) dilakukan  untuk  menyem-purnakan  pembentukan polimer zeolit dilakukan pada temperatur ruang selama 12 jam hingga terbentuk gel.
Kristalisasi  dilakukan  dengan  metode  hidrotermal selama 1 dan 7 hari pada suhu 100 0 C. Kristalisasi zeolit dipengaruhi  oleh  fase  metastabil  dengan  terbentuknya gel dan fase stabil yaitu terbentuknya kristal zeolit dari gel tersebut. Pada tahap pembentukan kristal, gel amorf akan mengalami  penataan  ulang  pada  strukturnya oleh adanya pemanasan sehingga dapat terbentuk embrio inti kristal [4].

## Karakterisasi Material Hasil dengan FTIR
Karakterisasi menggunakan FTIR bertujuan untuk mengetahui  gugus  fungsi  penyusun  kerangka  zeolit. Analisa FTIR dilakukan mulai dari bilangan gelombang 4000-400  cm -1 ,  pada  rentang  bilangan  gelombang tersebut  terdapat  gugus-gugus  fungsi  serta  sidik  jari yang dimiliki oleh zeolit. Daerah serapan sekitar 1100- 700  cm -1 merupakan sidik  jari  zeolit dimana  terdapat vibrasi  Si-O  dan  Al-O.  Hasil  analisis  FTIR  sampel dapat dilihat pada gambar 2 dan gambar 3. Produk ini mempunyai serapan yang kuat pada bilangan gelombang 1250-950  cm -1 dan  850-650  cm -1 sehingga  dapat diasumsikan  bahwa  keempat  hasil  sintesis  telah terbentuk zeolit.
Gambar 2 . Spektra FTIR material hasil sintesis (Y-1D), (Y-2D), (Y-3D), (Y-4D) berturut - turut dengan variasi rasio Si/Al 25,50,75,100 waktu kristalisasi 1 hari.
Gambar 3. Spektra FTIR material hasil sintesis (a) Z-1D,
(b) Z-2D, (c) Z-3D, (d) Z-4D berturut-turut dengan variasi rasio Si/Al 25,50,75,100 waktu kristalisasi 7 hari
Penjelasan  pada  gambar  2  dan  gambar  3  diperoleh kesimpulan  bahwa  sintesis  zeolit  dengan  variasi  rasio Si/Al 25 dan 50 serapan pada bilangan gelombang 1250- 950  cm -1 ,  bilangan  gelombang  850-650  cm -1 dan  500- 420 cm -1 sangat tajam dibandingkan dengan variasi rasio Si/Al  75  dan  100  yang  ditandai  dengan  adanya  gugus fungsi  yang  spesifik  yakni  Si-O  dan  Al-O,  dan – OH. Penjelasan  ini  dilihat  material  hasil  sintesis  dengan variasi  25  dan  50  pada  puncak-puncak  tertentu  yang memiliki  intensitas  yang  tinggi,  luas  area  sebesar 522,424; 64,701; dan 143,688. Bilangan gelombang yang memiliki  serapan  paling  tajam  adalah  bilangan gelombang 462,92; 794,67 dan 1080,14 cm -1 serta gugus – OH  yang  terdapat  pada  bilangan  gelombang  1651,07; 3464,15 dan 3471 cm -1 .

## Karakterisasi Material Hasil dengan Difraksi Sinar-X
(XRD)
Difraksi  sinar-X  merupakan  suatu  metode  analisa kualitatif yang berfungsi untuk mengalisa struktur, dan ukuran kristal suatu padatan.
Karakterisasi menggunakan  XRD  akan  diamati  difraktogram  sampel dengan variasi rasio Si/Al 25, 50, 75 dan 100 pada waktu
kristalisasi  1  dan  7  hari.  Analisis  menggunakan  XRD digunakan  sampel  dengan  rasio  Si/Al  25  dan  50 dikarenakan  merupakan  sampel  yang  terbaik  dari analisis  FTIR.  Data  FTIR  yang  diperoleh,  sampel  yang memiliki  serapan  dengan  intensitas  kuat  dan  runcing pada sampel dengan variasi rasio Si/Al 25 dan 50 dengan waktu kristalisasi 1 dan 7 hari.
Gambar 4. Difraktogram XRD dengan variasi rasio Si/Al (a) 25 Y-1D dan (b) 50 Y-2D dengan waktu kristalisasi 1
hari
Gambar 5. Difraktogram XRD dengan variasi rasio Si/Al (a) 25 Y-1D, dan (b) 50 Y-2D dengan waktu kristalisasi 7 hari
Berdasarkan  difraktogram  pada  gambar  4  dan gambar 5, sampel terdapat pada daerah d(Å) yang hampir sama,  sehingga  diperkirakan  material  yang  dihasilkan pada  sampel  ini  sama  yaitu  diperkirakan  berupa campuran:  Hydrogen  Sodium  Alumium  silicate  (H1.7 Na0.6  Al2.3  Si  93.7  0192),  Sodium  Alumunium  silicate Hydrate  (Al2  Na0.18  024.29  Si10.6  .xH2O),  dan  Sodium Hydrogen Alumunium Silicate Hydrate (Na15 H2.71 Al1.21 (Al7.86 Si 28.14 072. 2 H 2 O).

## 4. Kesimpulan
Sintesis  zeolit  telah  berhasil  dilakukan,  kondisi optimum  dicapai  pada  rasio  Si/Al  50.  Semakin  tinggi rasio  Si/Al  (25,  50,  75,  100),  maka  kristalinitas  akan menurun serta tidak ada perbedaan yang signifikan pada variasi waktu kristalisasi 1 dan 7 hari. Produk zeolit yang terbentuk  adalah  Hydrogen  Sodium  Alumium  silicate, Sodium  Alumunium  silicate  Hydrate,  dan  Sodium Hydrogen Alumunium Silicate Hydrate.

## 5. Daftar Pustaka
[1]  D.W.  Breck,  Zeolite  molecular  sieves:  structure, chemistry, and use, Wiley, 1973.
[2]  Xu  Zhang,  Dingxing  Tang,  Min  Zhang,  Renchun Yang,  Synthesis  of  NaX  zeolite:  Influence  of crystallization  time,  temperature  and  batch  molar ratio  SiO2/Al2O3  on  the  particulate  properties  of zeolite crystals, Powder Technology , 235, (2013) 322- 328 http://dx.doi.org/10.1016/j.powtec.2012.10.046
[3]  Pattaranun  Thuadaija,  Apinon  Nuntiyab,  Effect  of the SiO 2 /Al 2 O 3 ratio on the synthesis of Na-x zeolite from Mae Moh fly ash, Science Asia , 38, (2012) 295- 300 http://dx.doi.org/10.2306/scienceasia1513-
1874.2012.38.295
[4]  SK Hadi, Pembuatan dan Karakterisasi Zeolit A dari Sekam  Padi,  Kimia,  Universitas  Gadjah  Mada, Yogyakarta