PENGARUH AGEN GASIFIKASI BATUBARA TERHADAP PRODUK GAS YANG DIHASILKAN OLEH BATUBARA PERINGKAT RENDAH

## Agus Triantoro, Adip Mustofa, Riswan
Teknik Pertambangan, Fakultas Teknik, Universitas Lambung Mangkurat

## Abstract
The  development  of  coal  gasification  has  several  disadvantages  including  high  reaction temperature  and  big  energy  consumption,  difficult  purification  of  the  gaseous  products,  and stringent  requirements  of  the  process  equipment.  It  has  also  been  pointed  out  to  cause  serious environmental pollution. In this study, the experiment was conducted by flowing nitrogen, oxygen, and , into the gasification equipment. The gasification reactor was heated to 600 o C, 700 o C and 800 o C, where dry coal had been initially fed into before the gasification process began. The flow rates of pyrolysis products  were then  measured and a sample  was taken for further analysis by using a gas chromatograph. The analysis  identified the products composition that was CO, CO 2 , H 2 , CH 4 , C 2 H 4 and C 2 H 6 . The composition of synthesis gas was observed to depend on the gasification agent used.  it  can  be  summarized  that  there  is  a  good  correlation  between  gasification  agent  and  coal used, with the quality and quantity of synthesis gas produced.
Kata Kunci :  coal gasification, synthesis gas, gasification agent

## 1. Pendahuluan
Batubara  peringkat  rendah  sebagian  besar  belum  dimanfaatkan  karena  kadar  air  tinggi  dan nilai  kalori  yang  rendah.  Batubara  yang  tidak  diekspor  lebih  baikdigunakan  secara  lokal  untuk listrik,  ditingkatkan  menjadi  batubara  berkualitas  baik  atau  dikonversi  menjadi  produk  berharga lainnya 1) .Produksi  gas  dari  batubara  yang  dikenal  sebagai  gas  kota  dilakukan  di  Indonesia  pada awal  1970-an  dengan  menggunakan  batubara  khusus  dengan  rank  tinggi  yang  diimpor  yaitu, batubara kokas. Gasifikasi dari batubara Indonesiabukan coking  menggunakan teknologi fixed bed telah dimulai sejak tahun 1995 2) .
Gas  yang  dihasilkan  dari  gasifikasi  batubara  tergantung  pada  jenis  batubara  dan  agen gasifikasi.  Gasifikasi  batubara  dapat  didefinisikan  sebagai  konversi  batubara  menjadi  produk  gas, terutama  karbon  monoksida  (CO)  dan  hidrogen  (H 2 )  baik  tanpa  atau  menggunakan  reaktan  atau agent  gasifikasi  (udara,  oksigen,  uap,  CO  atau  campuran  dari  berbagai  agen  gasifikasi)  dalam reaktor. Jika gasifikasi yang dilakukan langsung insitu (dalam lapisan batubara), proses ini dikenal sebagai  gasifikasi  batubara  bawah  tanah.  CO  dan  H 2 dapat  diproses  lebih  lanjut  menjadi  metana yang  dikenal  sebagai  gas  alam  sintetis  (SNG).  Batubara  yang  dihasilkan  dari  proses  gasifikasi berbeda dengan coal bed methane (CBM) karena CBM adalah gas metana yang terperangkap sudah ada dalam lapisan batubara selama proses pengarangan 3) .
Sejalan  dengan  program  pemerintah  untuk  mengembangkan  teknologi  batubara  bersih  dan mengharapkan peraturan lingkungan yang lebih ketat, konversi batubara menjadi produk gas adalah alternatif  pemanfaatan  batubara  peringkat  rendah  Indonesia.  Gas  yang  dihasilkan  dari  gasifikasi batubara dapat digunakan sebagai bahan bakar dan bahan baku untuk  industri kimia serta minyak
sintetis.Sehubungan  dengan  tujuan  mengamankan  pasokan  energi  dan  bahan  baku  untuk  industri, penelitian  tentang  gasifikasi  batubara  batubara  peringkat  rendah  Indonesia  untuk  generasi  gas sintesis  perlu  dilakukan.  Penelitian  ini  didasarkan  pada  penggunaan  batubara  peringkat  rendah Indonesia, agen gasifikasi yang digunakan dan reaktor fluidized bed.

## 2. Kajian Teoritis
Gasifikasi batubara adalah proses untuk mengkonversi batubara yang berwujud padat menjadi campuran  gas  yang  memiliki  nilai  bakar.  Pada  proses  gasifikasi  digunakan  pereaksi  udara,  O 2 ,  , CO 2 atau campuran dari gas tersebut. Gas produk gasifikasi memiliki komponen utama H 2 , CO dan CO 2 4) .Berdasarkan  jenis  pereaksi  yang  digunakan  maka  produk  gas  yang  dihasilkan  gasifikasi batubara  dikelompokkan  menjadi  dua  yaitu  gas  berkalori  rendah  (4  —  7  MJ/Nm 3 )  dan  gas  kalori menengah (10 — 18 MJ/Nm 3 )  yang sering  disebut  gas sintesis atau syngas. Penggunaan pereaksi udara akan menghasilkan produk gas kalori rendah dan mengandung pengotor N 2 sekitar 50% yang berasal dari udara.
Penggunaan  pereaksi  oksigen, , CO 2 atau  campuran  dari  gas  tersebut  akan  menghasilkan syngas. Gas  sintesis  merupakan  campuran  gas  H 2 dan  CO  yang  digunakan  sebagai  bahan  baku untuk sintesa beberapa bahan kimia. Penggunaan pereaksi O 2 akan menghasilkan reaksi eksotermal, sedangkan penggunaan pereaksi H 2 O dan CO 2 akan menghasilkan reaksi endotermal. Proses-proses yang terjadi di dalam reaktor gasifikasi adalah 5) :
1. Pengeringan
2. Pirolisis
3. Pembakaran
4. Reduksi

## 2.1. Tahap Pengeringan
Pada  zona  pengeringan,  kandungan  air  dalam  bahan  bakar  padat  dikurangi  dengan memanfaatkan  bahang  dan  udara  yang  masuk  ke  gasifier.  Pada  zona  ini,  sebagian  asam-asam organik  juga  akan  diuapkan.  Pengeringan  terjadi  pada  suhu  100  -  200°C.Kebutuhan  panas diperoleh  dari  reaksi  oksidasi  yang  bersifat  eksotermal.Kandungan  asam  ini  dapat  menyebabkan korosi pada dinding reaktor.

## 2.2. Tahap Pirolisis
Pirolisis batubara merupakan proses dekomposisi thermal batubara pada kondisi udara terbatas 6) .  Pada  tahap  ini  terjadi  perengkahan  termal  bahan  bakar  padatmenjadi  senyawa-senyawa  CO, CO 2 ,CH 4 ,  H 2 ,  H 2 O,  tar  dan  arang.  Gas-gas  yang  terbentuk  pada  tahap  pirolisis  akan  menjadi reaktan  pada  tahap  oksidasi  dan  tahap  reduksi.  Kebutuhan  bahang  untuk  tahap  pirolisis  dipenuhi oleh  bahang  reaksi  reduksi  dan  oksidasi.Laju  reaksi  pirolisis  dipengaruhi  oleh  laju  persamaan bahan  di dalam zona pirolisis.Laju pemanasan bahan  bergantung pada sifat-sifat termofisik bahan yang  dinyatakan  sebagai  difusivitas  bahang  bahan.  Semakin  besar  difusivitas  bahang  maka  laju pemanasan  bahan  akan  semakin  tinggi,  berarti  laju  pirolisis  akan  semakin  tinggi,  sehingga  laju pembentukan gas akan semakin tinggi.
Proses  pirolisis  merupakan  proses  yang  rumit  dan  belum  sepenuhnya  dimengerti.  Beberapa catatan  tentang  pirolisis  sebagai  berikut,  pada  temperatur  200 o C  hanya  uap  air  yang dilepaskan.Sedangkan  pada  temperatur  200-280 o C,  CO 2 ,  asam  asetat,  dan  uap  air  dilepaskan. Proses  pirolisis  pada  temperatur  280-500 o C  menghasilkan  gas  dalam  jumlah  yang  besar.  Pada temperatur 500-700 o C gas yang dihasilkan lebih sedikit dan mengandung hidrogen.
Proses pirolisis  yang terjadi pada  molekul batubara dapat dilihat pada Gambar 1. Pemanasan terhadap  partikel  batubara  menyebabkan  pemutusan  ikatan  kimia  dan  ikatan  paling  lemah  diikuti ikatan yang lebih kuat.Pada tahap pertama ikatan hidrogen terputus  dan batubara melembek, yang disebut metaplast 7) .
Gambar 1. Perubahan Struktur Molekul Penyusun Batubara Selama Proses Pirolisis 8)
Pada  tahap  kedua, primary  pyrolysis, ikatan  kimia  pada  rantai  alifatis  mulai  terputus sehingga  membentuk  molekul  dengan  berat  molekul  besar,  uap  air,  metana,  CO 2 , hidrokarbon  ringan  dan  gas  molekul  ringan  lainnya.  Jika  molekul  besar  yang  terengkah memiliki  jumlah  molekul  cukup ringan  maka pada suhu pirolisis akan  menguap sehingga pada  suhu  yang  lebih  rendah  akan  mengembun  dan  membentuk  tar.  Ikatan  rantai  silang menentukan terbentuknya tar dan reaktifitas arang yang terbentuk pada tahap berikutnya .
Pada  tahap  ketiga, secondary  pyrolysis ,  terjadi  pemutusan  ikatan  kimia  dan  gugus fungsi  metilen  membentuk gas  metana, gugus  fungsi  eter membentuk gas  CO dan proses kondensasi  melepaskan  gas  hidrogen.  Pada  tahap  ini  juga  terjadi  proses  polimerisasi molekul-molekul besar membentuk karbon padat.

## 2.3. Tahap Pembakaran
Pada tahap ini berlangsung reaksi antara oksigen  dari  media penggasifikasi  dengan  gas-gas  yang mudah terbakar ( combustible ) dan karbon dari tahap pirolisis.Reaksi oksidasi ini sangat eksoterm sehingga  bahang  reaksi  oksidasi  dapat  memenuhi  kebutuhan  bahang  pada  tahap  pengeringan, pirolisis, dan reduksi.
Reaksi oksidasi yang berlangsung adalah 9) :
C + ½ O2  CO -111 MJ/Kmol …………………………..…(1)
CO + ½ O 2  CO 2 -283 MJ/Kmol ………………………….(2)
H 2 +  ½ O 2  2H 2 O -242 MJ/Kmol…...………………..........(3)

## 2.4. Tahap Reduksi
Reduksi    melibatkan  suatu  rangkaian  reaksi  endotermik  yang  disokong  oleh  panas  yang diproduksi  dari  reaksi  pembakaran.  Produk  yang  dihasilkan  pada  proses  ini  adalah  gas  bakar, seperti  H 2 ,  CO,  dan  CH 4 .  Reaksi  berikut  ini  merupakan  empat  reaksi  yang  umum  terjadi  pada reaksi reduksi 10) .  Reaksi Boudouard ( Boudouard reaction)
Boudouard  reaction merupakan  reaksi  antara  karbondioksida  yang  terdapat  di  dalam gasifier dengan karbon untuk menghasilkan CO. Reaksi yang terjadi   adalah sbb: C + CO 2  2 CO + 172 MJ/Kmol ………………………….(4)
 Water gas Reaction
Water-gas reaction merupakan reaksi oksidasi parsial karbon oleh  yang dapat berasal dari bahan  bakar  padat  itu  sendiri  (hasil  pirolisis)  maupun  dari  sumber  yang  berbeda,  seperti uap air yang dicampur dengan udara dan uap yang diproduksi dari penguapan air. Reaksi yang terjadi pada water-gas reaction adalah sbb : C + H 2 O  CO + H 2 + 131 MJ/Kmol …………………………(5)
 Reaksi Methanisasi ( Methanation Reaction )
Methanation reaction merupakan reaksi pembentukan gas metan. Reaksi yang terjadi pada methanisasi adalah sbb:
C + 2H 2  CH 4 - 75 MJ/Kmol …………………………….……..(6)
 Reaksi Shift CO (CO Shift Reaction )
CO shift reaction merupakan reaksi reduksi karbon monoksida oleh  untuk memproduksi hidrogen.  Reaksi  ini  dikenal  sebagai water-gas  shift yang  menghasilkan  peningkatan perbandingan hidrogen terhadap karbon monoksida pada gas produser. Reaksi yang terjadi adalah sbb :
CO + H 2 O  CO 2 + H 2 - 41 MJ/Kmol ……………………..…………...(7)
Pada  tahap  reduksi  berlangsung  reaksi-reaksi  kesetimbangan  antara  gas-gas  hasil  tahap oksidasi dengan karbon padat yang diumpankan sebagai arang.Reaksi-reaksi kesetimbangan yang terjadi merupakan reaksi endoterm.Bahang yang dibutuhkan dipenuhi dari bahang oksidasi.
Reaksi-reaksi tersebut dapat berlangsung secara bertahap atau secara simultan tergantung pada jenis  reaktor (gasifier) yang  digunakan.  Pada  reaktor fluidized  bed dan entrained  bed reaksi gasifikasi berlangsung secara simultan seperti terlihat pada Gambar 2.

## 3. Metode

## 3.1. Sampel Batubara
Sampel  batubara  peringkat  rendah  yang  digunakan  dalam  percobaan  adalah  batubara  Wara, Kalimantan Selatan. Batubara dihancurkan  menjadi ukuran  -20 mesh  dan  dikeringkan pada 100 o C sebelum diumpankan kedalam reaktor. Analisis data sampel batubara ditunjukkan dalam tabel 1.
Tabel 1. Data analisis sampel batubara

## 3.2. Prosedur Penelitian
Proses  Gasifikasi  batubara  dilakukan  dengan  memasukkan  partikel  pasir  silika  ke  dalam reaktor sebagai bahan bed diikuti dengan injeksi nitrogen.Reaktor dipanaskan sampai suhu 600 o C, 700 o C dan 800 o C yang merupakan Suhu diinginkan untuk mengambil data gas. Batubara dan  agen gasifikasi kemudian dimasukkan ke reaktor. Laju aliran reaktan digunakan untuk gasifikasi adalah mendasarkan  pada  perhitungan  stoikiometri.  Selain  batubara,  variabel    yang  digunakan  dalam percobaan  adalah  agen  gasifikasiyaitu  oksigen,  uap  dan  campuran  oksigen  dengan  uap.Berat umpan batubara yang digunakan untuk sekali proses gasifikasi adalah sebesar 20 gram. waktu yang dibutuhkan untuk satu kali percobaan selama 2-3 jam.
Reaktor gasifikasi terbuat dari gelas kuarsa dilengkapi dengan pemanas listrik.Heat exchanger berfungsi untuk mendinginkan produk zat terbang.Botol kondensasi berfungsi untuk menangkap air dan  tar  dalam  dalam  gas.  Kantong  pengambil  sampel  gas  dan  gas  chromatography    digunakan untuk analisis komposisi gas.
Percobaan  menggunakan  agen  gasifikasi  oksigen,  dimulai  dengan  mengalirkan  gas  nitrogen dan gas oksigen dalam serangkaian alat percobaan.laju alir gas Nitrogen 200 ml/menit, dan oksigen (O 2 ) pada 50 ml / menit. Percobaan  menggunakan  agen gasifikasi campuran uap dengan oksigen, laju  alir  gas    nitrogen  150  ml/menit,  oksigen  dan  uap  masing-masing  50  ml/menit.  Untuk  agen gasifikasi uap, laju alir nitrogen 200  ml/menit  dan uap 50 ml/menit.Reaktor gasifikasi  dipanaskan sampai  suhu  600 o C,  700 o C  dan  800 o C.  Penukar  panas  (HE),  kondensasi  botol  (berisi  60  ml  air suling) dan botol pencuci tar (mengandung 60 ml anisol) didinginkan sampai suhu 10 ° C dan -4 o C. Batubara kering diumpankan ke dalam reaktor sebelum proses gasifikasi dimulai.
Total Moisture 26,00 % ar Ash 2,00 % adb Volatile Matter 43,00 % adb Fixed Carbon 41,00 % adb Calorific Value 4715 Cal/g adb Total Sulfur 0,05 % adb Carbon 55,11 % adb Hydrogen 6,54 % adb Nitrogen 0,62 % adb Oxygen 25,03 % adb
HASIL UNIT
PARAMETER ANALISA BASIS
Gambar 3. Skema Peralatan Percobaan Gasifikasi Batubara 11)
Produk  gas  pirolisis  kemudian  diambil  sampelnya  menggunakan  kantung  sampel  gas  untuk  di analisis  menggunakan  gas    kromatografi.  Komposisi  gas  yang  diukur  adalah    CO,  CO 2 ,  H 2 , CH 4 , C 2 H 4 dan  C 2 H 6 .  Setelah  selesai  reaktor  pirolisis  didinginkan  sampai  suhu  40 o C.Arang  terbentuk kemudian ditimbang.

## 4. HASIL DAN PEMBAHASAN

## 4.1. PengaruhAgenGasifikasiTerhadap KomposisiProdukGas
Komposisi produk gas sintesis yang dihasilkan dari agen gasifikasi berbeda ditunjukkan pada gambar 4 dan 5.Komposisi gas sintesis cenderung bergantung pada agen gasifikasi yang digunakan. Gasifikasi pada suhu 600 o C  menggunakan agen  gasifikasi  oksigen   menghasilkangas sintesis  CO tertinggi sampai dengan 24,94%, namun mengandung  H 2 yang cukup rendah yaitu sebesar 3,41%. Gasifikasi  menggunakan  agen  gasifikasi  campuran  uap  dan  oksigen  menghasilkan  gas  dengan kandungan  CO  tertinggi  hingga  22,55% tetapi  mengandung  H 2 yang  relatif  rendah  sebesar  7,91%. Sementara  gasifikasi  menggunakan  agen  uap  menghasilkan    kandungan  gas  sintesis  tertinggi  CO yaitu sebesar  24,02% dan kandunganH 2 yang rendah yaitu 8,74%.
(a) (b)
(c)
Gambar 4.  (a) Gasifikasi menggunakan agen gasifikasi oksigen
(b) Gasifikasi menggunakan agen gasifikasi campuran uap dan oksigen
(c) Gasifikasi menggunakan agen gasifikasi uap
(a) (b) (c)
Gambar 5. (a)   Pengaruh agen gasifikasi terhadap produk gas yang dihasilkan pada suhu 600 o C
(b) Pengaruh agen gasifikasi terhadap produk gas yang dihasilkan pada suhu 700 o C (c) Pengaruh agen gasifikasi terhadap produk gas yang dihasilkan pada suhu 800 o C
Gasifikasi pada suhu 700 0 C  menggunakan agen gasifikasi  oksigen  menghasilkan  kandungan H 2 yang  cukup  tinggi  sebesar  17,53  %  dan  kandungan  CO  yang  rendah  yaitu  sebesar    7,26  %, sedangkan  gasifikasi  menggunakan  agen  gasifikasi    campuran  uap  dan  oksigen  menghasilkan kandungan  gas  H 2 sebesar  24,72%  dan  CO  sebesar  19,39%.  Untuk  gasifikasi  menggunakan  agen gasifikasi  uap  menghasilkan  produk  gas  H 2 yang  cukup  tinggi  yaitu  sebesar  29,92  %  dan  CO sebesar 12,26%.
Gasifikasi pada suhu 800 o C  menggunakan agen gasifikasi  oksigen  menghasilkan  kandungan H 2 yaitu  sebesar  11,26%  dan  CO  sebesar  3,56%.  Sedangkan  gasifikasi  menggunakan  agen campuran uap dan oksigen menghasilkan  gas H 2 yang cukup tinggi yaitu sebesar 35,32 % dan CO yang cukup rendah yaitu 7,02 %. Untuk gasifikasi menggunakan agen gasifikasi uap menghasilkan H 2 sebesar 23,11 % dan CO sebesar 5,50 %.
Penggunaan  suhu  dan  agen  gasifikasi  yang  berbeda  sangat  mempengaruhi  komposisi  produk gas yang dihasilkan.

## 4.2. PengaruhAgenGasifikasiTerhadap Nilai Panas Yang Dihasilkan (NHV)
Gambar  5  menunjukkan  efek  agen  gasifikasi  pada net  heating  Value (NHV)  dari  gas  yang dihasilkan.  Gasifikasi  menggunakan  agen  campuran  uap  dan  oksigen  pada  suhu  700 o C menghasilkan  gas dengan   NHV tertinggi  yaitu 7.124,05 Kj/m 3 dan  gasifikasi  menggunakan agen uap    menghasilkan  gas  dengan    NHV  terendah  yaitu  3.960,96  Kj/m 3 .  Tingginya  nilai  NHV  pada gasifikasi menggunakan agen campuran uap dan oksigen pada suhu 700 o C dikarenakan komposisi CO dan H 2 cukup tinggi.
Gambar 5.Nilai NHV yang dihasilkan dari gasifikasi menggunakan agen yang berbeda

## 4.3. PengaruhAgengasifikasiTerhadap Nilai Efisiensi Cold Gas Yang Dihasilkan
Efisiensi  gas  dingin  adalah  rasio  antara  kandungan  energi  gas  produser  dengan  kandungan energi umpan batubara 12) .Gambar 6 menunjukkan efek agen gasifikasi pada efisiensi cold gas dari gas  yang  dihasilkan.  Gasifikasi  menggunakan  agen  campuran  uap  dan  oksigen  pada  suhu  700 o C menghasilkan  efisiensi cold  gas tertinggi  yaitu  30,34  %  dan  gasifikasi  menggunakan  agen    uap menghasilkan  gas  dengan    nilai  efisiensi cold  gas terendah  yaitu  16,87  %.  Tingginya  nilai    pada gasifikasi menggunakan agen campuran uap dan oksigen pada suhu 700 o C dikarenakan komposisi CO dan H 2 cukup tinggi.
Gambar 6.Nilai Efisiensi cold gas yang dihasilkan dari gasifikasi menggunakan agen yang berbeda

## 4.4. KESIMPULAN
Percobaan  gasifikasi  menggunakan  batubara  peringkat  rendah  Indonesia  dapat  dilakukan dengan sukses.Penggunaan agen gasifikasi dan suhu yang berbeda dapat mempengaruhi komposisi gas yang dihasilkan. Semakin tinggi komposisi gas CO dan H 2 maka akan semakin tinggi pula nilai NHV  dan  efisiensi cold  gas yang  dihasilkan.  Sehingga  dapat  disimpulkan  adanya  korelasi  yang baik antara agen gasifikasi, sampel batubara dan suhu gasifikasi yang digunakan terhadap kualitas dan kuatitas gas yang dihasilkan.

## Daftar Pustaka
1) S.  Suprapto,  Nurhadi, Production  of  synthesis  gas  from  Indonesian  low  rank  coals  using fluidized bed gasification reactor , Indonesian mining journal, 10 , 10 (2007)
2) S.  Suprapto,  T.  Rochman,    and  Y.  Basyuni, Gasifikasi  batubara  peringkat  rendah  dengan pereaksi  udara ,    Prosiding  Seminar  Ilmiah  Hasil  Penelitian  dan  Pengembangan  Bidang  Fisika Terapan, 154, Bandung, Indonesian (1995)
3) Caltex, The  potential  of  coal  bed  methane  in  Indonesia ,  PT  Caltex  Pacific  Indonesia,  Jakarta (1998)
4) Nowacki,  P.  (ed), Coal  Gasification  Process .  Noyes  Data  Corporation,  New  Jersey, 1981.
5) Rajvanshi,  A.K., Biomass  Gasification,  Nimbkar  Agricultural  Institute ,  Maharasthra,  India, 1986.
6) Gavalas, G.R., Coal Pyrolysis , Elsevier Scientific Publishing Company, Netherland, 1982.
7) Solomon, P.R., Serio, M.A., dan Suuberg, E.M., Coal Pyrolysis: Experiment, Kinetic Rates and Mechanisms. Prog. Energy Combust. Sci., (1992), 18, 133 - 220.
8) Solomon,  P.R.,  Hamblen,  D.G.,  Carangelo,  R.M.,  Serio,  M.A., General  Model  of  Coal Devolatilization , Energy and Fuel (1987), 2, 405-422.
9) Cristopher Highman, Maarten Van Derburgt, Gasification, Elsevier, USA, 2008.
10) NEDO,  2008. Clean  Coal  Overview:  Modeling  And  Simulation  Technologies  For  Coal Gasification .  Modul  pelatihan  Clean  Coal  Technology  transfer  project,  NEDO,  1—  20 Desember 2008.
11) Agus Triantoro, Proses Gasifikasi Batubara Peringkat Rendah Dengan Menggunakan Katalis Nikel dan K 2 CO 3 , Thesis, Institut Teknologi Bandung, (2013).
12) Davies,  C .,  Calculation  in  Furnace  Technologi ,  Pergamon  Press  Ltd.,  Headington  Hll  Hall, Oxford, London, 1970.