Pengaruh temperatur s intering terhadap struktur dan sifat magnetik La 3+ - barium nanoferit sebagai penyerap gelombang mikro
Siti Uswatun Hasanah, Wahyu Widanarto * dan Sunardi, Mukhtar Effendi Jurusan Fisika, Universitas Jenderal Soedirman, Purwokerto Jl. Dr. Soeparno No. 61 Purwokerto 53123, Jawa Tengah
* Email: wahyu.widanarto@unsoed.ac.id

## ABSTRACT
Series of La 3+ -barium nanoferrites were synthesized through the modified solid-state reaction method without sintering and with sintering at various temperatures of 600, 800 and 1000  C. Effect of sintering temperature on composition, structure, crystallite size, magnetic properties, and microwave absorbing capability of La 3+ - barium nanoferrites was characterized using XRD, VSM, and VNA, respectively. The characterization results reveal that the sintered  La 3+ -barium  nanoferrite at 600 ºC has the excellent  microwave absorbing capability with  an  average  value  of  reflection  loss  -16,22  dB  at  10,86  GHz.  It  consists  of  three  crystal  phases,  i.e., BaLa 2 Fe 2 O 7 ,  BaFe 11.9 O 19 ,  and  Fe 21.33 O 32 with  small  H c value  of  231.65  Tesla. It  is  proved  that  sintering temperature significantly influences on La 3+ -barium ferrite as microwave absorber.
Keywords: Barium Ferrite, Lanthanum, Sol-Gel, Solid-State, Microwave

## ABSTRAK
Seri La 3+ -barium nanoferit telah dibuat melalui metode solid-state reaction termodifikasi tanpa sintering dan dengan sintering pada temperatur 600, 800 dan 1000  C. Pengaruh temperatur sintering terhadap komposisi, struktur, ukuran kristal, sifat magnetik dan kemampuan menyerap gelombang mikro dari La 3+ -barium nanoferit dikarakterisasi masing-masing menggunakan XRD, VSM dan VNA. Hasil karakterisasi menunjukkan bahwa La 3+ -barium  nanoferit  yang  di-sintering  pada  600  ºC  mempunyai  kemampuan  menyerap  gelombang  mikro yang paling baik, dengan rata-rata nilai reflection loss sebesar -16,2165 dB pada frekuensi 10,86 GHz. Ferit terdiri dari tiga fasa kristal yaitu BaLa 2 Fe 2 O 7 , BaFe 11.9 O 19 , dan Fe 21.33 O 32 dengan nilai H c yang rendah 231,65 Tesla. Hal ini menunjukkan bahwa temperatur sintering sangat berpengaruh terhadap La 3+ -barium ferit sebagai penyerap gelombang mikro.
Kata kunci: Barium Ferit, Lantanum, Sol-Gel , Solid-State , Gelombang Mikro

## PENDAHULUAN
Gelombang mikro dapat mentransmisikan sinyal berkecepatan tinggi. Transmisi gelombang mikro mencangkup pengiriman sinyal dari satu stasiun gelombang mikro ke stasiun lainnya. Beberapa peralatan yang menggunakan teknologi gelombang mikro antara lain radar, microwave oven , dan wifi .  Banyaknya  penggunaan  alat  elektronik  yang  menggunakan  teknologi  gelombang  mikro menyebabkan banyaknya paparan radiasi gelombang mikro di sekitar alat tersebut.  Bahan  yang tidak  mampu  menyerap  paparan  gelombang  mikro  akan  mudah  mengalami  gangguan  hingga kerusakan  pada  sistem.  Efek  samping  gelombang  mikro  yang  membahayakan  tubuh  manusia dibedakan menjadi efek thermal dan non-thermal. Efek thermal atau hipertemia membahayakan mata dan testis. Pada  efek non-thermal  yang ditemukan pada pekerja  yang terpapar  gelombang mikro adalah peningkatan kelelahan, iritasi parah, sakit kepala, dan lain-lain [1] . Untuk mengatasi
efek samping gelombang mikro, maka dibutuhkan suatu material  yang  dapat menyerap paparan gelombang mikro.
Material magnetik dengan nilai magnetisasi saturasi ( M s ) dan medan koersivitas ( H c ) yang rendah dapat digunakan untuk menyerap gelombang mikro dalam frekuensi GHz. Barium ferit merupakan salah  satu  material  magnetik  kuat  dengan  nilai M s dan H c yang  tinggi [2] .  Hasil  penelitian sebelumnya  menunjukkan  bahwa  material  magnetik  yang  menggunakan  barium  ferit  tipe-M mempunyai  kemampuan  menyerap  gelombang  mikro  lebih  baik  dibandingkan  dengan  material magnetik  tanpa  barium  ferit  tipe-M [3,4] .  Barium  ferit  akan  semakin  baik  untuk  menyerap gelombang  mikro  jika  nilai M s dan H c rendah.  Hal  ini  dapat  dilakukan  dengan  cara menggabungkan ion-ion trivalent La 3+ dalam sistem barium ferit [5] .
Berdasarkan hal tersebut, sebuah material magnetik La 3+ -barium nanoferit dibuat dengan metode solid-state reaction termodifikasi pada temperatur 600, 800, dan 1000 ºC . Metode ini merupakan gabungan dari metode sol-gel dan solid-state reaction yang digunakan untuk mendapatkan fasa tunggal dengan ukuran kristal dalam orde nano dan sifat magnetik yang diinginkan serta hemat energi.

## METODE
Pembuatan  La 3+ -barium  nanoferit  telah  disentesis  menggunakan  metode modified  solid  state reaction . Pasir besi sebagai material utama pembentuk ferit dilarutkan dalam C 2 H 2 O 4 , dan HNO 3 selama satu jam untuk mendapatkan nitrat ferit. Kemudian, (Ba(NO 3 ) 2 ), ((La(NO3) 2 )6H 2 0), PEG, dan  etanol  ditambahkan  dalam  nitrat  ferit  secara  bertahap  sambil  diaduk  menggunakan stirrer magnetik membentuk sebuah material magnetik campuran baru. Selanjutnya, material campuran tersebut  dikalsinasi  pada  temperatur  350  ºC  selama  2  jam  sehingga  terbentuk  serbuk.  Serbuk dimampatkan membentuk  sebuah pelet dengan ukuran diameter 10 mm dan tebal  1,5 mm  dan diberikan perlakuan panas pre-sintering pada temperatur 450 ºC selama 5 jam. Sebagian pelet- pelet diberikan perlakuan panas  kembali  ( sintering ) dengan variasi  temperatur  (tanpa sintering , 600,  800,  dan  1000  °C)  dan  diberi  label  masing-masing  BLF,  BLF1,  BLF2  dan  BLF3.  Tahap terakhir  dari  eksperimen  ini  adalah  menguji  sampel  dengan X-ray  Diffraction (XRD  –  Philips PW1710) dengan radiasi Cu  K  (  =1,5406 Å), Vibrating Sample Magnetometer (VSM – Oxford 1.2H), dan Vector Network Analyzer (VNA – Advatest-R3370) masing-masing untuk menentukan komposisi, struktur, sifat magnetik dan reflection loss dari material magnetik yang diperoleh.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Pola difraksi dari BLF (tanpa sintering ) didominasi puncak-puncak difraksi BaLa 2 Fe 2 O 7 (ICDD: 01-072-1743) dengan sistem kristal tetragonal sebagai fasa tunggal. Hal ini menunjukkan bahwa bahan telah tercampur secara homogen.
Pada temperatur sintering 600 ºC seperti yang terlihat pada sampel BLF1 pada Gambar 1, puncak- puncak difraksi baru yaitu BaLa 2 Fe 2 O 7 (ICDD: 01-072-1743), BaFe 11,9 O 19 (ICDD: 01-079-1742), dan Fe 21,33 O 32 (ICDD: 01-076-1470) masing-masing dengan system kristal tetragonal, hexagonal dan  tetragonal,  sehingga  material  bukan  lagi  fasa  tunggal  melainkan  sebuah  komposit.  Proses sintering  menyebabkan  perubahan-perubahan  struktur  material  dan  juga  menambah  jumlah puncak pada pola difraksi.  Fasa kristal BaLa 2 Fe 2 O 7 mempunyai puncak tertinggi pada sudut 2θ yaitu 33,3647º. Pola difraksi BLF2 dengan temperatur sintering 800 ºC, terdapat dua fasa kristal yaitu BaLa 2 Fe 2 O 7 dan BaFe 11,9 O 19, tidak ada penambahan fasa kristal pada BLF2, namun karena
terdapat dua fasa kristal maka sampel BLF2 bukan termasuk single fasa. Fasa kristal BaFe 11,9 O 19 mempunyai puncak tertinggi pada sudut 2θ yaitu 33,6516º.  BaLa 2 Fe 2 O 7 tidak menjadi fasa yang dominan,  namun  justru  fasa  BaFe 11,9 O 19 yang  menjadi  dominan.  Pola  difraksi  BLF3  dengan temperatur sintering 1000 ºC, terdapat dua fasa kristal, yaitu BaLa 2 Fe 2 O 7 dan satu fasa kristal baru BaFe 2 O 4 (ICDD:  01-070-2468)  dengan  sistem  kristal  orthorombic.  Fasa  kristal  BaLa 2 Fe 2 O 7 mempunyai  puncak  tertinggi  pada  sudut  2θ  yaitu  33,1505º.  Fasa  BaFe 11,9 O 19 pada  temperatur sintering 1000 ºC sudah tidak terbentuk lagi. Hal ini disebabkan karena semakin tinggi temperatur saat  proses sintering maka  Fe  akan  semakin  bereaksi.  Pencampuran  bahan  menyebabkan terjadinya  penyimpangan  pada  titik  lelehnya,  penyimpangan  itu  berupa  penurunan  titik  leleh, sehingga  pada  temperatur  1000  ºC,  jumlah  Fe  berkurang  dibandingkan  pada  temperatur sebelumnya.
Gambar 1. ( Colour online ) Pola XRD dari La 3+ - barium nanoferit tanpa dan dengan proses sintering
Gambar 2. Colour online ) Ukuran kristal La 3+ - barium nanoferit tanpa dan dengan proses sintering
20 30 40 50 60 70 Intensita s (a .u.) 2  ( deg. ) BLF BLF1 BLF2 BLF3 BaLa 2 Fe 2O7 BaFe 11,9O19 BaFe 2O4 BaFe 21,33O32 0 200 400 600 800 1000 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 U k u ra n k ri st a l (n m) Temperatur Sintering ( o C)
Gambar 2 menggambarkan perubahan ukuran kristal yang hitung menggunakan persamaan Debye- Scherrer akibat proses sintering pada temperatur yang berbeda . BLF mempunyai rata-rata ukuran kristal terkecil yaitu 14,29 nm, BLF1  25,87 nm, BLF2  36,63 nm, dan BLF3  52,63 nm. Rata-rata ukuran kristal meningkat dengan meningkatnya temperatur sintering karena adanya proses difusi antara partikel-partikel tetangga terdekat serta reaksi inti antara atom-atom penyusunnya.
Gambar 3. ( Colour online ) Kurva histeris magnetik La 3+ - barium nanoferit
Gambar  3  menunjukkan  kurva  histeris  magnetik  yang  merupakan  indikator  sifat  magnetik material.  BLF,  BLF1,  dan  BLF3  mempunyai  bentuk  kurva  yang  ramping,  sedangkan  BLF2 mempunyai  bentuk  kurva  yang  sebaliknya.  Kurva  yang  ramping  menandakan  bahwa  material tersebut bersifat soft magnetic karena mempunyai nilai H c yang kecil. Nilai H c dipengaruhi oleh besarnya  ukuran  kristal.  Nilai H c meningkat  dengan  meningkatnya  ukuran  kristal.  Pada  ukuran kristal yang kecil terjadi penurunan energi anisotropi, namun hal ini hanya berlaku untuk partikel di bawah 40 nm [6] .
BLF2  mendekati hard  magnetic (magnet  kuat),  dimana  kurva  histerisis  yang  terbentuk  tidak ramping dengan nilai H c yang besar akibat dominasi fasa kristal barium ferit dalam material. Pada BLF3, 𝑀 𝑟 mengalami kenaikan sedangkan H c mengalami penurunan karena proses sintering pada temperatur 1000 – 1300 ºC dapat meningkatkan nilai M r , menurunkan nilai H c [7] akibat perubahan yang signifikan pada ukuran maupun fasa kristal dari material.  Nilai parameter magnetik dapat dilihat pada Tabel 1.
Tabel 1. Nilai parameter magnetik La 3+ -barium nanoferit
Sampel M s (emu/g) M r (emu/g) H c (Tesla) BLF 23,80 4,45 177,08 BLF1 4,09 0,87 231,65 BLF2 4,01 1,71 2.692 BLF3 14 6 5,63 1.205
Sifat magnetik bahan dipengaruhi oleh beberapa hal seperti nilai suseptibilitas dan permeabilitas. Keempat  sampel  La 3+ -barium  nanoferit  mempunyai  sifat  paramagnetik.    Bahan  paramagnetik mempunyai 𝜇 𝑟 ≥ 1 dan 𝜒 𝑚 > 0 [8] , pada Tabel 2 , dapat dilihat bahwa semua sampel mempunyai nilai 𝜇 𝑟 ≥ 1 dan 𝜒 𝑚 > 0 .
Tabel 2 . Nilai suseptibilitas dan permeabilitas La 3+ -barium nanoferit
Sampel H maks (kA/m) m  (m 3 /kg) r  (m 3 /kg) BLF 1786 1,33259E-05 1,000013326 BLF1 1789 2,28619E-06 1,000002286 BLF2 1801 2,22654E-06 1,000002227 BLF3 1788 8,16555E-06 1,000008166
Gambar 4 merepresentasikan reflection loss gelombang mikro dari La 3+ -barium ferit. Ke-empat sampel memiliki reflection loss gelombang mikro di  bawah  -10 dB. Material dengan reflection loss kurang dari -10 dB mengindikasikan bahwa material tersebut mampu menyerap gelombang mikro hingga 90%. Nilai penyerapan keempat sampel bervariasi akibat temperatur sintering yang berbeda. Pada sampel BLF menyerap gelombang mikro tertinggi dengan nilai R L -12,40 dB pada frekuensi  11,32  GHz.  BLF1  mempunyai  penyerapan  tertinggi  dengan  nilai R L -19,16  dB  pada frekuensi  8,06  GHz.  BLF2  mempunyai  penyerapan  tertinggi  dengan  nilai R L -16,22  dB  pada frekuensi 10,86 GHz, sedangkan BLF 3 mempunyai penyerapan tertinggi dengan nilai R L -18,5394 dB  pada  frekuensi  11,22  GHz.  Hal  ini  membuktikan  bahwa  temperatur sintering mempunyai pengaruh yang signifikan terhadap pergeseran frekuensi gelombang mikro yang diserap.
Gambar 4 . ( Colour online ) Reflection loss sebagai fungsi frekuensi dari La 3+ -barium nanoferit

## KESIMPULAN
Seri  La 3+ -barium  nanoferit  telah  dibuat  dengan  metode solid-state  reaction pada  temperatur sintering  yang  berbeda.  Perubahan  temperatur  sintering  menyebabkan  perubahan  struktur, komposisi, sifat magnetik dan reflection loss gelombang mikro dari La 3+ -barium nanoferit. Sampel BLF1 mempunyai  performa  yang lebih  baik  dibandingkan dengan tiga sampel  yang lain dalam menyerap  gelombang  mikro.  Penyerapan  terbaik  dari  BLF1  terjadi  pada  frekuensi  8,06  GHz dengan nilai R L - 19,16 dB dan bandwidth 0,23 GHz.

## UCAPAN TERIMAKASIH
Penulis mengucapkan terima kasih kepada Universitas Jenderal Soedirman dan KEMENRISTEKDIKTI sebagai penyandang dana melalui
HIKOM 2017
(4962/UN23.14/PN/2017).

## DAFTAR PUSTAKA
1 Cember, H. & Thomas J. E. 2009. Introduction to Health Physics. Fourth Edition. The United States. The McGraw Hill Companies.
2 Widanarto,  W.,  Jandra,  M.,  Ghoshal,  S.  K.,    Effendi,  M.,  &  Cahyanto,  W.  T.  2015. BaCO 3 mediated modiﬁcations in structural and magnetic properties of natural nanoferrites. Journal of Physics and Chemistry of Solids , 79, 78-81.
3 Dong,  C.,  Wang,  X.,  Zhou,  P.,  Liu,  T.,  Xie,  J.  &  Deng,  L.  2014.  Microwave  magnetic  and absorption  properties  of  M-type  ferrite  BaCo x Ti x Fe 12−2x O 19 in  the  Ka-band. Journal  of Magnetism and Magnetic Materials , 354, 340-344. 4 Chang, S., Kangning, S., Pengfei, C. 2012. Microwave absorption properties of Ce-substituted M-type barium ferrite. Journal of Magnetism and Magnetic Materials , 324 (5), 802-805.
5 Widanarto, W., Amirudin, F., Ghoshal, S. K.,  Effendi, M. & Cahyanto, W. T. 2017. Structural and magnetic properties of La 3+ substituted barium−natural nanoferrites as microwave absorber in X-band. Journal of Magnetism and Magnetic Materials , 426, 483–486.
6 Pauzan, M.,  Kato, T., Iwata, S., & Suharyadi,  E.  2013.  Pengaruh Ukuran  Butir dan Struktur Kristal Terhadap Sifat Kemagnetan pada Nanopartikel Magnet (Fe 3 O 4 ) . Prosiding Pertemuan Ilmiah XXVII HFI Jateng dan DIY. pp. 24-28.
7 Hasbiyyallah.  2007.  Pengaruh  Milling  dan  Pemanasan  Strontium  Ferrite. Skripsi. Program Studi Fisika, Universitas Indonesia, Depok.
8 Chen,  Wai-Kai.  2005. The  Electrical  Engineering  Handbook. London:  Elsevier  Academic Press.