Pembuatan Gas Diffusion Electrode dengan Teknik Screen Printing : Pengaruh Microporous Layer Terhadap Strukturmikro dan Kinerja Elektrokatalis (Holia Onggo )
Akreditasi LIPI Nomor : 395/D/2012
Tanggal 24 April 2012

## PEMBUATAN GAS DIFFUSION ELECTRODE DENGAN
TEKNIK SCREEN PRINTING : PENGARUH MICROPOROUS LAYER TERHADAP STRUKTURMIKRO DAN KINERJA ELEKTROKATALIS

## Holia Onggo, Anung Syampurwadi dan Rike Yudianti
Pusat Penelitian Fisika (P2F) - LIPI Jl. Cisitu No. 21/154D, Bandung 40135 e-mail: holi001@lipi.go.id
Diterima: 11 Januari 2013 Diperbaiki: 29 Mei 2013 Disetujui: 12 Juni 2013

## ABSTRAK
PEMBUATAN GAS DIFFUSION ELECTRODE DENGAN TEKNIK SCREEN PRINTING : PENGARUH MICROPOROUS LAYER TERHADAP STRUKTURMIKRO DAN KINERJA ELEKTROKATALIS. Pembuatan Gas Diffusion Electrode ( GDE ) dengan teknik screen printing dilakukan untuk mengetahui efektivitas teknik ini terhadap kinerja dan strukturmikro elektrokatalis. Lapisan katalis dibuat dari Pt/C dan nafion ionomer dengan variasi rasio berat nafion ionomer/katalis (Pt/C) adalah 35/65; 25/75; dan 15/85. Perubahan morfologi permukaan lapisan katalis akibat perubahan rasio nafion/Pt/C diamati dengan Scanning Electron Microscope ( SEM ). Analisis komposisi elemen permukaan dan electrochemical surface area dari partikel Pt dilakukan berturut-turut dengan Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy ( EDS ) dan voltametrik siklik. Hasil penelitian menunjukkan bahwa teknik screen printing cukup efektif untuk mendapatkan lapisan elektrokatalis dengan Pt loading rendah. Penelitian ini juga menjelaskan bahwa microporous layer yang dibentuk antara lapisan katalis dan carbon paper meningkatkan kinerja elektrokatalis.
Kata kunci : Lapisan elektrokatalis , Microporous layer, Screen printing

## ABSTRACT
PREPARATION OF GAS DIFFUSION ELECTRODE (GDE) USING SCREEN PRINTING TECHNIQUE : EFFECT OF MICROPOROUS LAYER ON MICROSTRUCTURE AND ELECTROCATALYST PERFORMANCE . Preparation of Gas Diffusion Electrode (GDE) using screen printing technique has been performed to know the effectivity of the technique on the performance and microstructure of electrocatalyst. Catalyst layer was made from mixtures of Pt/C and nafion ionomer with nafion-Pt/C ratio of 35/65; 25/75 and 15/85. Change of morphological surface of electrocatalyst layer was observed by Scanning Electron Microscope (SEM). Analysis of elemental composition and electrochemical surface area of electrocatalyst was carried out by Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy (EDS) and voltametry cyclic, respectively. The results show that screen printing constitute was more effective technique to get low Pt loading. An microporous layer was located between catalyst layer and carbon paper increase the electrocatalyst performance.
Keywords : Electrocatalyst layer, Microporous layer, Screen printing

## PENDAHULUAN
Elektrokatalis merupakan bagian penting dalam sistem elektroda Proton Exchange Membrane Fuel Cell ( PEMFC ) yang sekaligus mampu menghantarkan proton, elektron dan mendistribusikan air. Mekanisme ini akan menentukan kinerja elektrokatalis itu sendiri sekaligus kinerja PEMFC secara keseluruhan. Peningkatan kinerja ini dapat dilakukan dengan komposisi dan ketebalan elektrokatalis yang optimal dan
pembentukan three dimensional network dalam sistem elektrokatalis yang dipengaruhi juga oleh teknik pelapisan yang digunakan.
Salah satu faktor yang menjadi kendala pembuatan Gas Diffusion Electrode ( GDE ) adalah Pt loading yang besar. Jumlah Pt perlu ditekan dengan tetap memperhatikan daerah reaksi pada lapisan katalis. Selain jumlah Pt, strukturmikro katalis juga mempengaruhi
porositas. Porositas ini akan mempengaruhi mekanisme aliran air, proton dan elektron. Semakin besar porositas makin cepat aliran air dan semakin efektif dalam mendistribusi gas, tetapi porositas yang ekstrim akan meningkatkan hambatan listrik elektroda [1]. Oleh karena itu penting untuk memperhatikan peningkatan porositas pada lapisan katalis. Untuk menghasilkan Gas Diffusion Electrode ( GDE ) dengan kinerja yang baik, porositas perlu diperhatikan baik dari segi struktur, ukuran dan distribusi sebaran pori. Elektroda yang baik memiliki struktur pori yang homogen dan tidak menghalangi aliran elektron dan gas. Ukuran pori pada GDL terbagi dalam 3 ukuran yaitu macro-porous layer (diameter pori 7  m hingga70  m), meso-porous layer (0,05  m hingga 7  m) dan micro-pori (< 0,05  m) dengan distribusi sebaran yang mempengaruhi laju bahan bakar dan air [2].
Pada penelitian ini dilakukan pembuatan Gas Diffussion Electrode ( GDE ) dengan membuat lapisan elektrokatalis di atas GDL secara langsung dan di atas microporous layer ( MPL ) dengan teknik screen printing . Hal ini dilakukan untuk mengamati pengaruh MPL terhadap kinerja Gas Diffussion Electrode ( GDE ) yang dihasilkan. Teknik screen printing adalah teknik yang mudah, dapat menghemat jumlah Pt yang digunakan dan dapat diproduksi dalam skala besar. Variasi rasio berat antara nafion ionomer dan katalis dilakukan untuk melihat pengaruh nafion terhadap strukturmikro yang terbentuk pada lapisan elektrokatalis. Pengamatan morfologi permukaan lapisan katalis dengan Scanning Electron Microscope (SEM) dan analisis komposisi elemen dilakukan dengan Energy Dispersive X-ray Spectroscopy ( EDS ) yang kinerjanya akan dihubungkan dengan menghitung luas permukaan Pt aktif dengan voltametrik siklik.

## METODE PERCOBAAN

## Bahan dan Alat
Pada penelitian ini digunakan elektro katalis berbasis Carbon Vulcan XC-72 (Pt/C) dengan Pt loading 20 wt.%, produk Neuro Flash PTE LTD. Nafion 117, (5 %berat nafion ionomer) digunakan untuk memberikan transfer proton (H + ) dalam sistem elektrokatalis. Tetrahidrofuran (THF) digunakan sebagai pelarut nafion untuk mendapatkan sifat koloidal. Carbon paper diperoleh dari Gas Hub ( Gas Hub Technology PTE LTD , Singapore) digunakan sebagai backing layer dari katalis. Carbon Vulcan XC-72 dengan luas permukaan 245 m 2 /g dan Multi Wall Carbon Nanotube ( MWCNT ) dengan kemurnian 95% digunakan untuk pembuatan Microporous Layer ( MPL ). Untuk meningkatkan hidrofobisitas elektrokatalis, Fluorinated Ethylene Propylene ( FEP ) emulsion ditambahkan sebagai hydrophobic agent pada MPL . Kontribusi triton X-100 sebagai surfaktan dan Nafion 117 diperlukan untuk meningkatkan kinerja katalis.

## Pembuatan Gas Diffusion Electrode
Untuk mengetahui pengaruh MPL pada kinerja katalis, dilakukan perbandingan kinerja katalis yang dilapiskan pada permukaan MPL dan katalis yang dilapiskan langsung pada permukaan carbon paper . MPL dibuat dari campuran 60% carbon Vulcan XC-72 ; 40% MWCNT dan FEP dengan perbandingan 7 : 3 melalui proses sonikasi dan diaduk dalam aquabides dengan penambahan Triton-100 sebagai surfaktan. Screen printing lapisan di atas carbon paper dilakukan setelah penambahan CMC dan kemudian dikeringkan 120 o C selama 2 jam, dilanjutkan 300 o C selama 3 jam untuk meningkatkan fungsi FEP sebagai binder dalam strukturmikro elektrokatalis. Tinta katalis dibuat dari campuran serbuk katalis Pt/C (20 wt% Pt loading ) dengan larutan nafion 5% dengan variasi rasio berat Pt/C : nafion ionomer adalah 65 : 35; 75 : 25 dan 85 : 15.
Pembuatan tinta katalis dilakukan pada kondisi koloid dengan pelarut tetrahidrofuran (THF) dengan konstanta dielektrik ε = 7,58. Larutan nafion dan THF diaduk selama 5 menit, kemudian katalis Pt/C ditambahkan sedikit demi sedikit ke dalam campuran dan disonikasi selama 60 menit. Pelapisan tinta katalis dilakukan dengan teknik screen printing menggunakan screen T150 kemudian dikeringkan pada 67 o C, selama 2 jam dan vacuum oven , 80 o C selama 30 menit.

## Karakterisasi
Carbon dan Pt loading ditentukan dengan teknik gravimetri sampel sebelum dan sesudah pelapisan. Loading bahan pembentuk (karbon, Pt dan nafion) ditentukan berdasarkan perhitungan perbandingan komponen bahan pembentuk terhadap berat lapisan total dalam suatu luasan. Hidrofobisitas ditentukan dengan mengukur sudut kontak menggunakan alat Tantec Cam-plus Contact Angle Meter dengan metode half angle technique . Morfologi permukaan GDE dengan MPL dipelajari dengan membandingkan morfologi GDE tanpa MPL yang diamati dengan Scanning Electron Microscope ( SEM ), JEOL JSM-6360LA. Analisis elemen di atas permukaan katalis (C, F dan Pt) pada permukaan GDE dilakukan dengan Energy Dispersive X-ray Spectroscopy ( EDS ). Karakterisasi Electrochemical Surface Area ( ECSA ) dari nanopartikel Pt pada permukaan GDE dilakukan dengan voltametri siklik. Voltamogram ditentukan menggunakan potensiostat Gamry 750 yang dilengkapi dengan komputer dan three electrode system . Pengukuran dilakukan pada suhu kamar dalam larutan elektrolit 1N H 2 SO 4 . Sampel diletakkan sebagai elektroda kerja ( working electrode ) ( GDE 1, GDE 2, GDE 3, GDE 4, GDE 5, dan GDE 6) sedangkan Pt digunakan sebagai elektroda pembantu ( counter electrode ) dan Saturated Calomel Electrode ( SCE ) digunakan sebagai elektroda
Pembuatan Gas Diffusion Electrode dengan Teknik Screen Printing : Pengaruh Microporous Layer Terhadap Strukturmikro dan Kinerja Elektrokatalis (Holia Onggo )
referensi ( reference electrode ). Uji voltametrik siklik dilakukan untuk mengetahui kinerja katalis yang akan menentukan luas permukaan aktif nanopartikel Pt dengan cara mengukur muatan Coulomb yang terdeposisi pada permukaan katalis. Electrochemical Surface Area ( ECSA ), Chemical Surface Area ( CSA ) dan efisiensi penggunaan Pt untuk katalis dihitung berdasarkan puncak adsorpsi/desorpsi hidrogen. Persamaan (1), Persamaan (2) dan Persamaan (3) yang digunakan adalah:
ECSA = Q H / ( L Pt x 0,21) ................... (1)
CSA = 6 x 10 3 / ( d x   ................... (2)
Penggunaan Pt = ( ECSA / CSA ) x 100% ..... (3)
Dimana :
Q H = Muatan berdasarkan luas di bawah puncak desorpsi hidrogen (mC/cm 2 ) L Pt = Pt loading ( mg/cm 2 )
0,21 = Muatan yang terdesorpsi oleh polikristal Pt (mC/cm 2 ) d = Diameter rata-rata partikel Pt (Å)
= Densitas Pt sebesar 21,4 g/cm 3

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Sebelum penelitian ini dimulai, dilakukan analisis strukturmikro dari katalis (Pt/C) yang digunakan. Berdasarkan analisis tersebut, ukuran rata-rata partikel Pt adalah 2 nm hingga 5 nm dan karbon 50 nm hingga 75 nm dengan luas permukaan 160 m 2 /g. Untuk menentukan carbon , Pt dan nafion loading , teknik gravimetri dilakukan. Berdasarkan teknik ini, masing- masing sampel menghasilkan berat MPL yang berbeda walaupun kuantitas MPL yang digunakan adalah sama. Hal ini disebabkan teknik screen printing dilakukan secara manual selama proses pelapisan. Walaupun demikian pelapisan manual dengan teknik ini menghasilkan perbedaan berat MPL yang tidak terlalu besar yaitu (0,0116 ( GDE 1); 0,0136 ( GDE 2) dan 0,0176 g ( GDE 3) untuk ukuran carbon paper 2,6 cm x 2,6 cm. Hal ini juga dipertegas oleh peneliti sebelumnya [3] yang menyatakan bahwa jumlah pasta yang menempel dipengaruhi oleh tekanan, ukuran screen , kekentalan pasta, posisi rakel dan media yang akan dilapisi.
Pada percobaan yang dilakukan, pelapisan pasta menggunakan screen T114 menghasilkan MPL dengan carbon loading sebesar 1,20 ( GDE 1); 1,41 ( GDE 2) dan 1,82 mg/cm 2 ( GDE 3) (Tabel 1). Penambahan carbon loading dalam MPL akan meningkatkan strukturmikro lapisan yang mendukung pemanfaatan katalis lebih tinggi dan efisien di permukaan [4].Variasi komposisi nafion ionomer dan katalis Pt/C(35/65; 25/75 dan 15/85) pada pelapisan katalis dilakukan untuk mendapatkan kadar nafion ( nafion loading ) yang berbeda. Pelapisan dilakukan pada 6 sampel yaitu pada carbon paper yang telah dilapisi MPL ( GDE 1, GDE 2, GDE 3) dan pada carbon paper tanpa MPL ( GDE 4, GDE 5, GDE 6). Screen T150 menghasilkan lapisan katalis (CL) dengan berat antara 0,55 mg/cm 2 hingga 1,06 mg/cm 2 . Pelapisan katalis langsung diatas carbon paper menghasilkan Pt loading yang lebih tinggi dibanding pelapisan katalis diatas MPL . Hal ini disebabkan porositas CP lebih tinggi dibandingkan MPL sehingga pada saat pelapisan dilakukan, tinta katalis lebih mudah masuk pada pori CP. Tabel 1 menunjukkan berkurangnya nafion loading diikuti oleh bertambahnya Pt loading sesuai dengan yang direncanakan.
Secara umum, Tabel 1 menunjukkan bahwa carbon , Pt, dan nafion loading dapat dikontrol melalui parameter eksternal yaitu komposisi nafion dan Pt/C. Reprodusibilitas antara carbon , Pt dan nafion loading yang dihasilkan dengan parameter eksternal sangat ditentukan oleh teknik yang digunakan. Korelasi ini berhubungan dengan perubahan carbon , Pt dan nafion loading akan menentukan kinerja GDE yang dihasilkan. Berdasarkan hasil yang ditunjukkan pada Tabel 1, lapisan katalis mempunyai sudut kontak dan konduktivitas listrik yang berbeda (Tabel 2). Terlihat bahwa semua sampel mempunyai sifat hidrofobik dengan sudut kontak > 90 o C. Penambahan MPL meningkatkan hidrofobisitas lapisan katalis karena adanya FEP sebagai hydrophobic agent pada struktur MPL. Secara umum, terlihat bahwa meningkatnya nafion loading akan menambah hidrofobisitas lapisan katalis. Hal ini menunjukkan bahwa nafion ionomer selain sebagai konduktor proton juga meningkatkan hidrofobisitas katalis. Berdasarkan sifat konduktivitas elektronnya, terlihat bahwa tanpa adanya MPL , konduktivitas listrik lapisan katalis cenderung lebih tinggi (1,5-2,0 S/cm) dibandingkan dengan MPL (1,2-1,7 S/cm). Hal ini disebabkan FEP dan nafion
Tabel 1 . Komposisi bahan pada MPL dan CL hasil screen printing
Kode sampel
Rasio berat (%) nafion : Pt/C Microporous Layer ( MPL ) Catalyst Layer ( CL ) FEP loading (mg/cm 2 ) Carbon loading (mg/cm 2 ) Carbon loading (mg/cm 2 ) Pt loading (mg/cm 2 ) Nafion loading
(mg/cm 2 ) GDE1 35:65 0,51 1,20 0,28 0,07 0,19 GDE2 25:75 0,60 1,41 0,56 0,14 0,13 GDE3 15:85 0,78 1,82 0,64 0,16 0,08 GDE4 35:65 - - 0,36 0,09 0,24 GDE5 25:75 - - 0,48 0,12 0,20 GDE6 15:85 - - 0,72 0,18 0,16
ionomer yang terdapat pada MPL meningkatkan resistansi elektron yang mengakibatkan rendahnya konduktivitas elektron. Secara keseluruhan menunjukkan bahwa CP lebih konduktif dan lebih poros dibandingkan MPL .
Gambar 1 menunjukkan morfologi katalis GDE 2 dan GDE 5 sebagai representasi lapisan elektrokatalis yang mempunyai MPL ( GDE 2) dan tidak mempunyai MPL ( GDE 5). Elektrokatalis pada GDE 2 mempunyai morfologi permukaan yang rata (Gambar 1(a)) di atas permukaan MPL, dimana MPL berfungsi sebagai penopang lapisan katalis sekaligus membantu mendistribusikan gas hingga ke permukaan katalis. Cracking yang terjadi pada permukaan katalis kemungkinan besar disebabkan oleh pengaruh pengeringan yang cepat dari tetrahydrofuran (THF) yang mempunyai titik didih rendah (67 o C) dan rendahnya reologi tinta. Sedangkan morfologi permukaan katalis yang tidak mempunyai MPL ( GDE 5) (Gambar 1(b)) cenderung tidak stabil dan cenderung masuk ke pori GDL . Hal ini mengakibatkan tertutupnya pori GDL yang mengganggu fungsinya untuk mendifusikan gas, bahkan tidak adanya MPL dalam struktur GDE dapat mengubah mekanisme reaksi yang terjadi dalam sistem PEMFC [5-7].
Gambar 2 merupakan morfologi penampang GDE 2 (Gambar 2(a)) dan GDE 5 (Gambar 2(b)) sebagai representasi GDE yang mempunyai MPL dan yang tidak mempunyai MPL . Elektrokatalis yang dilapiskan di atas MPL memberikan morfologi penampang yang sangat berbeda dengan yang tanpa MPL . Interface antara strukturmikro CP- MPL -katalis mempunyai batasan yang jelas walaupun perbedaan strukturmikro MPL dan katalis tidak terlihat jelas pada gambar ini. Untuk membedakannya dengan jelas, diperlukan perbesaran yang lebih besar. Tidak masuknya partikel katalis ke dalam struktur CP menunjukkan bahwa MPL sebagai backing layer dari lapisan katalis. Tanpa MPL , elektrokatalis akan menembus ke dalam lapisan GDL hingga 150  m. Rasio ukuran pori yang kecil antara ukuran partikel katalis dengan ukuran pori GDL (2,8 x 10 -5 hingga 7,1 x 10 -5 ) menyebabkan makin besarnya kemungkinan dan jumlah partikel katalis menembus GDL . Tertutupnya pori GDL akan mengganggu mekanisme kerja PEMFC untuk mendifusikan gas dan bahkan mengakibatkan reaksi elektrokimia terjadi tidak sebagaimana mestinya. Beberapa kluster partikel katalis yang ada pada kedalaman tertentu dari CP akan menyebabkan pemanfaatan katalis yang tidak efektif, ditunjukkan pada Gambar 2(b).
Gambar 3 memperlihatkan strukturmikro lapisan elektrokatalis dengan rasio nafion ionomer dan katalis (Pt/C) yang berbeda 35/65 ( GDE 1), 25/75 ( GDE 2), dan 15/85 ( GDE 3). Seperti sudah dijelaskan pada Tabel 1 bahwa rasio ini menghasilkan perbedaan Pt dan nafion loading . Strukturmikro elektrokatalis pada Gambar 3 mempunyai agregrat yang lebih kecil dengan berkurangnya nafion ionomer. Nafion ionomer akan membentuk lapisan tipis yang cenderung terbentuk pada
Tabel 2 . Sudut kontak dan konduktivitas elektron dari Gas Diffusion Electrode ( GDE )
Kode sampel Sudut kontak ( o ) Konduktivitas elektron (S/cm) GDE1 154 1,7 GDE2 139 1,2 GDE3 139 1,2 GDE4 135 2,0 GDE5 127 1,7 GDE6 131 1,5
Gambar 1 . Morfologi permukaan (a). GDE 2 dan (b). GDE 5
(a) (b) Gambar 2 . Morfologi penampang (a). GDE 2 dan (b). GDE 5 > 150  m (b) 20-30  m (a)
Pembuatan Gas Diffusion Electrode dengan Teknik Screen Printing : Pengaruh Microporous Layer Terhadap Strukturmikro dan Kinerja Elektrokatalis (Holia Onggo )
permukaan katalis akibat interaksi molekular antara nafion ionomer dengan THF pada kondisi koloid yang membentuk strukturmikro tertentu berupa agregat katalis. Makin tinggi nafion loading akan cenderung membentuk agregat yang lebih besar.
Secara umum dapat dinyatakan bahwa perbedaan ukuran agregat Pt/C yang terbentuk pada GDE 1, GDE 2 dan GDE 3 disebabkan interaksi molekular antara nafion ionomer, THF, dan elektrokatalis. Pada elektrokatalis GDE 3 dengan Pt loading yang lebih tinggi (0,16 mg/ cm 2 ) mempunyai ukuran agregat yang lebih kecil dibandingkan dengan ukuran agregat pada GDE 2 (0,014 mg/cm 2 ) dan GDE 1 (0,07 mg/cm 2 ). Hal ini diperjelas dengan hasil analisis elemen (Tabel 3) yang menunjukkan bahwa Pt yang teridentifikasi pada GDE 1, GDE 2 dan GDE 3 cenderung meningkat dari 17,5 ; 24,4 dan 24,86%. Makin tinggi nafion loading, disamping terbentuk agregat yang lebih besar, juga mikro pori akan terbentuk lebih besar dengan permukaan yang lebih kasar. Mikro pori ini akan membantu distribusi gas H 2 dan O 2 untuk sampai ke permukaan katalis. Makin kecilnya ukuran partikel tentunya akan meningkatkan surface area yang terbentuk yang meningkatkan transfer masa yang terjadi dalam sistem elektrokatalis. Berkurangnya ukuran partikel akan menurunkan hambatan transfer massa. Walaupun
demikian keseimbangan antara ukuran mikropori, agregat dan permukaan partikel Pt yang tertutup lapisan nafion akan menjadi suatu sistem yang menentukan kinerja elektrokatalis.
Untuk lebih menjelaskan hasil ini, analisis elemen dengan EDS dilakukan pada permukaan katalis, ditunjukkan pada Tabel 3. Pada tabel ini ditunjukkan unsur F yang merepresentasikan nafion ionomer yang ada pada permukaan elektrokatalis cenderung berkurang dari 13,19 ke 2,87% sebanding penambahan Pt loading dari 17,5 ke 24,86 dengan rata-rata berat karbon 70%. Tabel 3 juga mempertegas bahwa kenaikan Pt loading akan menurunkan nafion loading nya dan kondisi ini sebanding dengan perubahan strukturmikro yang terjadi, seperti sudah dijelaskan sebelumnya.
Tingginya jumlah Pt yang dihasilkan pada permukaan elektrokatalis, belum tentu menghasilkan luas permukaan Pt aktif yang tinggi. Untuk mengetahui kinerja elektrokatalis yang terbentuk, perlu dilakukan pengukuran voltametri siklik dan analisis desorpsi hidrogen yang berhubungan dengan ECSA . Gambar 4 menunjukkan voltamogram dari elektrokatalis GDE 1 sampai dengan GDE 6. Pada gambar tersebut ditunjukkan puncak desorpsi hidrogen pada daerah - 0,1 V hingga 0,1 V dengan scan rate 50 mVs -1 . Beberapa puncak pembentukan Pt- oxide di 0,7 V hingga 1,0 V dan Pt- oxide reduction di 0,2 V hingga 0,7 V dengan daerah double layer antara 0,1 V hingga 0,6 V terlihat pada Gambar 4.
Analisis Electrochemical Surface Area ( ECSA ) (Tabel 4) dilakukan berdasarkan perhitungan luas
Gambar 3 . Strukturmikro lapisan elektrokatalis (a). GDE 1, (b). GDE 2 dan (c). GDE 3 (a) (b) (c)
Unsur Catalyst Layer pada GDE1 (% masa) Catalyst Layer pada GDE2 (% masa) Catalyst layer pada GDE3 (% masa) C F Pt 69,31 13,19 17,50 69,89 5,71 24,40 70,27 2,87 24,86 Tabel 3 . Analisis elemen pada permukaan elektrokatalis GDE 1, GDE 2 dan GDE 3 menggunakan EDX
Gambar 4 . Voltamogram GDE 1, GDE 2, GDE 3, GDE 4, GDE 5 dan GDE 6 pada elektrolit 1N H 2 SO 4 dengan scan rate 50 mVs -1 E sampel /volt vs SHE i/ A c m -2
puncak desorpsi hidrogen pada daerah -0,1 V sampai dengan 0,1 V. GDE dengan penambahan MPL dan Pt loading > 0,1mg/cm 2 menghasilkan peningkatan luas permukaan elektrokimia ( ECSA ) dari 62,3 m 2 /g menjadi 66,4 m 2 /g dengan ukuran agregat yang cenderung berkurang (Gambar 3) dengan berkurangnya nafion loading dari 0,13 menjadi 0,08 mg/cm 2 . ECSA meningkat tajam dari 4,5 m 2 /g (Pt loading 0,07 mg/cm 2 ) menjadi 66,4 m 2 /g (Pt loading 0,14 mg/cm 2 ). Hal ini menunjukkan bahwa tingginya Pt loading memberikan probabilitas Pt aktif yang lebih tinggi dibandingkan Pt loading yang rendah. Berdasarkan hal ini juga menunjukkan bahwa nafion ionomer menurunkan ECSA sekaligus meningkatkan konduktivitas proton. Oleh karena itu optimalisasi komposisi terutama rasio nafion ionomer dan carbon loading sangatlah diperlukan. Tanpa lapisan MPL , ECSA rata-rata menurun cukup tajam menjadi 24,95 m 2 /g dari 64,35 m 2 /g dengan MPL . Kecenderungan yang sama terjadi bahwa Pt loading > 0,1 mg/cm 2 memberikan ECSA yang lebih tinggi. Penambahan MPL pada permukaan GDL memberikan pengaruh yang cukup besar terhadap peningkatan ECSA elektrokatalis, selain rendahnya kinerja elektrokatalis, tanpa MPL akan menurunkan kinerja sistem PEMFC secara keseluruhan. Hal penting yang ditunjukkan pada Tabel 4 adalah bahwa Pt loading tidak selalu berbanding lurus dengan ECSA maupun Pt aktif. Terdapat batas optimal Pt loading untuk menghasilkan kinerja yang tinggi dalam hal ini ECSA dan Pt aktif yang menunjukkan bahwa kinerja elektrokatalis berkaitan dengan sistem keseluruhan yaitu komposisi dan strukturmikro. Secara teknis, penambahan Pt loading akan menambah ketebalan lapisan katalis, yang artinya penambahan ketebalan tertentu akan menimbulkan blocking nanopartikel Pt ke dalam substrat karbon sedangkan ketebalan yang tipis akan memberikan Pt loading yang rendah yang tidak memenuhi standar untuk mendapatkan ECSA dan Pt aktif tertentu.

## KESIMPULAN
Penelitian ini menghasilkan beberapa kesimpulan yang cukup penting terhadap pembuatan elektrokatalis dengan metode screen printing . Telah dihasilkan lapisan elektrokatalis dengan Pt loading rendah (0,07 m 2 /g hingga 1,6 m 2 /g) dengan teknik screen printing . Strukturmikro elektrokatalis dipengaruhi komposisi nafion-Pt/C-pelarut yang menyebabkan perubahan molecular conformation berupa perubahan ukuran aglomerat dari strukturmikro elektrokatalis. Kinerja elektrokatalis yang direpresentasikan oleh ECSA dan Pt aktif dipengaruhi oleh platinum, nafion loading dan ukuran agregat. Kinerja elektrokatalis yang tinggi ( ECSA dan Pt aktif yang tinggi) tidak selalu dihasilkan oleh Pt loading yang tinggi.

## UCAPAN TERIMAKASIH
Penelitian ini didanai dari Kompetitif 2013 Pusat Penelitian Metalurgi-LIPI. Penulis mengucapkan terima kasih kepada semua pihak yang memungkinkan terlaksananya penelitian ini. Juga terima kasih untuk Susi Sudarmi, Ari ( P2M-LIPI) yang sudah membantu dalam pelaksanaan penelitian.

## DAFTAR ACUAN
[1]. JIUJUN ZHANG, PEM Fuel Cell Electrocatalysts and Catalyst Layers , Fundamentals and Applications , Springer-Verlag London Limited,
(2008)
[2]. X. WANG, H. ZHANG, J. ZHANG, H. XU, X. ZHU, J. CHEN, B.YI, Journal of Power Sources , 162 (2006) 474-479
[3]. R. N. BONIFACIO, J. O. A. PASCHOAL, M. LINARDI, R. CUENCA, Journal of Power Sources , 196 (2011) 4680-4685
[4]. L. R. JORDAN, A. K.S HUKLA, T. BEHRSING, N. R. AVERY, B. C. MUDDLE, M. FORSYTH, Journal of Power Sources , 86 (2000) 250-254
[5]. M. HAN, S. H. CHAN, S. P. JIANG, Journal of Power Sources , 159 (2006) 1005-1014
[6]. F. LUFRANO, E. PASSALACQUA, G. SQUADRITO,A. PATTI and L. GIORGI, Journal of Applied Electrochemistry , 29 (1999) 445-448
[7]. ZIJIE LU, MICHAEL M. DAINO, CODY RATH, SATISH G. KANDLIKAR, International Journal of Hydrogen Energy , 35 (2010) 4222-4233
Tabel 4 . Electrochemical surface area dan Pt Aktif dari elektrokatalis berdasarkan komposisi Carbon-Pt-Nafion Loading
Sampel Carbon loading (mg/cm 2 ) Pt loading (mg/cm 2 ) Nafion loading
(mg/cm 2 ) ECSA (m 2 /g) ECA (m 2 /g) Pt aktif (%) GDE1 1,20 0,07 0,19 4,5 80,1 5,6 GDE2 1,41 0,14 0,13 66,4 80,1 82,9 GDE3 1,82 0,16 0,08 62,3 80,1 77,7 GDE4 - 0,09 0,24 5,3 80,1 6,6 GDE5 - 0,12 0,20 26,3 80,1 32,8 GDE6 - 0,18 0,16 23,6 80,1 29,4