## PENDAHULUAN
Indonesia adalah salah satu negara penghasil karet alam terbesar di dunia dengan total produksi sekitar 1,4 juta ton per-tahun. Karet alam adalah elastomer alam yang berat molekulnya relatif sangat tinggi dan berpotensi untuk pembuatan elastomer termoplastik ( ETP ) yang banyak diaplikasikan pada industri automotif dan peralatan rumah tangga. Elastomer Thermoplastic ( ETP ) merupakan salah satu polimer yang bersifat elastis dan termoplastis, dan telah lama dimanfaatkan dalam keperluan sehari-hari, serta pemakaiannya semakin meningkat setiap tahunnya karena memiliki keunggulan
dibandingkan vulkanizat elastomer, seperti tidak memerlukan crosslink agent , proses pengerjaan lebih sederhana dan berlangsung lebih cepat serta barang jadinya dapat didaur ulang [1,2].
Untuk memenuhi kebutuhan yang tinggi akan ETP maka Indonesia setiap tahunnya mengimpor bahan ETP dari luar negeri. Impor ETP ini menyebabkan harga ETP sangat mahal. Menurut data BPS, Indonesia telah mengimpor bahan ETP sebanyak 68.620 ton pada tahun 1994. Sementara peluang membuat ETP dari karet alam masih sangat terbuka[3,4]. Berdasarkan hal-hal
Akreditasi LIPI Nomor : 536/D/2007 Tanggal 26 Juni 2007

## PENGARUH PENAMBAHAN LIQUID NATURAL RUBBER PADA POLYBLEND
ELASTOMER TERMOPLASTIK - POLIPROPILEN
Deswita, Sudirman, Aloma Karo Karo dan Indra Gunawan Pusat Teknologi Bahan Industri Nuklir (PTBIN) - BATAN Kawasan Puspiptek, Serpong 15314, Tangerang

## ABSTRAK
PENGARUH PENAMBAHAN LIQUID NATURAL RUBBER PADA POLYBLEND ELASTOMER TERMOPLASTIK-POLIPROPILEN . Telah dilaksanakan penelitian pengaruh penambahan Liquid Natural Rubber (LNR) pada polyblend Elastomer Thermoplastik ( ETP ) - Polipropilen (PP) yang bertujuan untuk mendapatkan ETP yang unggul yang dapat diterima oleh kalangan Industri, khususnya industri automotive . Metode yang digunakan adalah metode blending yang dilakukan pada sekitar suhu leleh dari PP yaitu 180  C. ETP yang digunakan berbasis karet alam yang dicampur dengan monomer metil metakrilat melalui teknik radiasi sinar gamma. Selanjutnya dilakukan pencampuran polyblend ETP -PP (70 %berat PP) dengan variasi komposisi LNR 0 %berat, 3 %berat, 5 %berat, dan 7 %berat . Kemudian dilakukan karakterisasi meliputi densitas, sifat mekanik, sifat fisik dan strukturmikro. Hasil yang diperoleh menunjukkan densitas dari polyblend yang terbentuk semakin meningkat dengan penambahan LNR . Untuk uji mekanik hasil terbaik didapatkan pada penambahan LNR 3 %berat, hal ini juga didukung data strukturmikro dimana pada penambahan LNR 3 %berat ini pola yang dihasilkan lebih teratur (homogen) dan rigid .
Kata kunci : Termoplastik Elastomer, Polipropilen, LNR , Blending .

## ABSTRACT

## EFFECT OF LIQUID NATURAL RUBBER ADDITION ON THE POLYBLENDS ELASTOMER
THERMOPLASTIC-POLYPROPILENE . Effect of the Liquid Natural Rubber (LNR) addition on the Polyblends Elastomer Thermoplastic (ETP) / Polypropylene (PP) has been done. The aim of this research is to obtain pre-eminent ETP which could be received by industry especially, automotive industry. The experiment was done around the melting point of PP at 180  C by using blending method. ETP based natural rubber was mixed with methyl metacrilat monomer using gamma-rays radiation technique. After that, polyblends ETP-PP with 70 weight percent of PP mixed with LNR variation of 0, 3, 5, and 7 weight percent. The specimens were characterized its/their physical and mechanical properties, density and microstructure. The result shows that the density of polyblends increased by increasing LNR addition. The specimen with 3 weight percent LNR showed the highest value of mechanical properties. This is supported by microstructure data which show more regular and homogenous grains.
Key words : Elastomer Thermoplastic, Polypropylene,Liquid natural rubber, Blending method
tersebut diatas maka sudah waktunya pembuatan ETP dilakukan dengan bahan dasar dari karet alam yang melimpah di Indonesia, sekaligus meningkatkan nilai tambah untuk karet alam.
Pada penelitian sebelumnya telah dibuat elastomer termoplastik secara iradiasi dari campuran bahan karet alam dan metilmetakrilat kemudian di blending dengan polipropilen (PP) dengan hasil terbaik pada fraksi volume 70% PP [5]. Tapi hasil yang diperoleh belum maksimal (belum homogen), polyblend tidak bercampur secara sempurna antara paduan-paduan yang menyebabkan tarikan fisik menjadi lemah pada batas fasa, dan dapat menimbulkan fasa di bawah tekanan tertentu yang berakibat timbulnya sifat-sifat mekanik yang kurang baik. Untuk itu diperlukan penelitian lebih lanjut dengan menambahkan kompatibiliser yang berguna untuk meningkatkan kompatibilitas dari polyblend sehingga dapat meningkatkan homogenitas dan sifat fisik serta mekanik polyblend [6,8].
Bahan-bahan yang dapat digunakan untuk meningkatkan kompatibilitas adalah Liquid Natural Rubber ( LNR ) atau P-( hexafluoro-2- hydroxyisopropyl) styrene [8,9] . Dalam penelitian ini digunakan LNR karena mudah didapatkan. LNR merupakan depolimerisasi karet alam, yang mempunyai rantai polimer yang lebih pendek dan sangat reaktif sebagai cross linking . LNR digunakan sebagai kompatibiliser sehingga dapat menambah daya rekat antara polimer-polimer yang bercampur[10,12].
Pada penelitian ini digunakan juga polipropilen (PP) karena bahan ini adalah bahan polimer komersial yang diharapkan dapat memperbaiki sifat fisik dan mekanik elastomer termoplastik [13,14]. Diharapkan pencampuran antara ETP dengan polipropilen dan penambahan kompatibiliser yang dilakukan secara blending, akan menghasilkan poliblend ETP yang lebih baik sifat mekanik dan fisiknya sehingga diperoleh polyblend sebagai bahan industri yang memenuhi syarat.

## METODE PERCOBAAN

## Bahan
Elastomer termoplastik hasil iradiasi dengan dosis optimal dari Pusat Aplikasi Teknologi Isotop dan Radiasi-BATAN[15], Polipropilen (PP) dari PT Tri Polyta Indonesia, Tbk, Cilegon, Liquid Natural Rubber ( LNR ), aseton dan nitrogen cair.

## Alat-alat
Laboplastomill/Haake model RHEOMIX 3000/3010, yang ada di Pertamina untuk blending ,
mesin Hydraulic press untuk mencetak bahan menjadi lembaran film, Stograph R-1 buatan Toyoseiki dan Co, Jepang untuk uji kekuatan tarik, STA ( Simultan
Thermal Analisis ) untuk mengetahui perubahan termal, SEM ( Scanning Electron Microscope ) untuk melihat strukturmikro dan picnometer untuk uji densitas. Selain peralatan utama di atas, dalam penelitian ini digunakan peralatan bantu lainnya seperti: baker gelas, labu takar, pinset, gelas piala, sendok takar dan timbangan digital.

## Cara Kerja
Pembuatan LNR dengan cara mencampurkan karet alam dengan pelarut organik toluen sampai semua karet alam larut dalam toluen dan disimpan dalam wadah tertutup.
Persiapan cuplikan, cuplikan yang digunakan adalah hasil karakterisasi terbaik dari penelitian sebelumnya yaitu pada komposisi pencampuran PP 70% berat [5]. Kondisi blending , alat laboplastomill/Haake yang digunakan berkapasitas 250 g, suhu blending 180  C, Rpm = 30 dan waktu blending selama 10 menit. Alat laboplastomill dibersihkan dahulu dengan larutan aseton guna menghindari impuritas saat sintesis bahan. Kemudian dilakukan proses mencampurkan ETP dalam bentuk lembaran film yang sebelumnya telah dicampur dengan Metil Metakrilat (MMA) serta sudah mengalami proses radiasi dengan dosis optimal[5], polipropilen (PP) serta LNR menggunakan laboplastomill . Pertama-tama PP di masukkan kedalam laboplastomill yang telah di setting pada suhu 180  C dengan proses giling 4 menit sampai semua menjadi gel (setelah torsi turun, homogen), kemudian di masukkan ETP yang berbentuk lembaran film dengan poses giling selama 3 menit dan terakhir dimasukkan LNR selama 3 menit. Homogen tercapai ditunjukkan dengan torsi yang stabil. Selanjutnya diulangi untuk komposisi LNR yang berbeda 0 %berat, 3 %berat, 5 %berat dan 7 %berat.
Bahan hasil blending kemudian dicetak dengan menggunakan press panas ( Hydraulic hot press ) pada suhu 180  C dengan waktu press 5 menit dengan tekanan 150 Kg/cm2. Setelah di press panas, alat cetak film dimasukkan dalam alat press dingin ( Hydraulic press 16T ).
Selanjutnya dilakukan karakterisasi meliputi sifat mekanik (kekuatan tarik, kekuatan luluh dan perpanjangan putus), densitas dengan picnometer , sifat termal dengan STA / TGA , dan strukturmikro dengan alat SEM .
Skema pembuatan dan karakterisasi dalam penelitian ini diperlihatkan pada Gambar 1.

## HASIL DAN PEMBAHASAN

## Densitas
Densitas diukur dengan metode piknometer, artinya densitas dibandingkan terhadap air. Tabel 1 memperlihatkan densitas cuplikan hasil pengukuran dan teoritis [10]. Dimana densitas teoritis harganya lebih tinggi dibandingkan densitas pengukuran, hal ini dikarenakan pada densitas teoritis dianggap tidak ada rongga pada setiap komposisi polyblend .
Bila dicermati dari Tabel 1 diatas, densitas polyblend akan meningkat sesuai dengan pertambahan konsentrasi dari kompatibiliser LNR . Hal ini disebabkan oleh karena penambahan LNR ke dalam polyblend ETP -PP dapat menurunkan tegangan permukaan pada komponen blending sehingga dapat mempersatukan kedua bahan yang bercampur dan mengakibatkan kerapatan yang terbentuk semakin padat serta pori-pori yang terbentuk semakin mengecil. Hal ini berarti reaksi blending yang terjadi antara rantai polimer semakin sempurna.
Pada penambahan LNR 5 %berat, densitas mengalami penurunan. Hal ini kemungkinan disebabkan
kemungkinan reaksi antar polimer belum sempurna sehingga masih terdapat pori-pori.

## Sifat Mekanik
Gambar 2 dan Gambar 3 memperlihatkan pengukuran sifat mekanik meliputi yield strength (kekuatan luluh), tensile strength (kekuatan tarik) dan elongation at break (perpanjangan putus) dari cuplikan ETP dengan PP pada komposisi 70 %berat dengan penambahan variasi komposisi LNR 0 %berat, 3 %berat, 5 %berat dan 7 %berat.
Yield strength adalah kekuatan bahan terhadap deformasi plastik. Gambar 2 menunjukkan bahwa harga yield strength bertambah besar dengan bertambahnya LNR dan mencapai optimum pada penambahan LNR 3 %berat, selanjutnya cenderung turun pada penambahan LNR 5 %berat dan 7 %berat. Hal ini kemungkinan, penambahan LNR yang semakin banyak menyebabkan keterikatan satu bahan dengan yang lainnya menjadi berkurang.
Tensile strength adalah kemampuan bahan untuk menerima beban tanpa menjadi rusak atau putus. Tensile strength suatu bahan ditetapkan dengan membagi gaya maksimum dengan luas penampang mula-mula sebelum
Tabel 1 . Densitas dari ETP, PP dan campuran dengan variasi LNR
No Sampel Densitas g/cm 3 Densitas Teoritis g/cm 3 1 Air 1,0300 1,0000 2 ETP 0,8944 3 PP 0,7789 0,902-0,906 4 ETP+PP+LNR0% 0,7253 0,9438 5 ETP+PP+LNR3% 0,8618 0,9564 6 ETP+PP+LNR5% 0,8186 0,9647 7 ETP+PP+LNR7% 0,8806 0,9731
Uji m ek anik E TP /PP 0 20 40 60 80 100 120 140 160 0 2 4 6 8 Komposisi LNR (% berat) K a k u a ta n m e k a n ik (K g /c m 2 ) Yield strength Tensile strength
Gambar 2 . Hasil pengukuran uji mekanik cuplikan campuran ETP - PP dengan variasi komposisi LNR .
Gambar 1 . Skema pembuatan dan pengujian polyblend ETP - PP dengan LNR (0 %berat, 3 %berat, 5 %berat dan 7 %berat)
KA + MMA Radiasi ETP ETP + PP (70 % berat)+ LNR (0%, 3%, 5% dan 7% berat) Uji Termal dengan STA Uji strukturmikro
dengan SEM Uji mekanik dengan stograph : - Kekuatan luluh - Kekuatan tarik
- Perpanjangan putus Karakterisasi Uji Densitas
Pengaruh Penambahan Liquid Natural Rubber Pada Polyblend Elastomer Termoplastik - Polipropilen (Deswita)
terdeformasi. Gambar 2 menunjukkan bahwa kekuatan tarik mengalami peningkatan dengan penambahan LNR dan mencapai optimum pada penambahan LNR 3 %berat. Penambahan LNR yang lebih banyak tidak menimbulkan peningkatan melainkan cenderung turun, hal ini disebabkan oleh ikatan sesama bahan kompatibiliser yang berlebih relatif lemah.
Elongation at Break merupakan pertambahan panjang dari spesimen uji oleh karena beban penarikan sampai sesaat sebelum spesimen uji tersebut mengalami perpatahan. Gambar 3 menunjukkan bahwa perpanjangan putus akan meningkat dengan penambahan LNR dan mencapai nilai optimum pada penambahan LNR 3 %berat. Semakin banyak penambahan LNR akan menyebabkan nilai perpanjangan putus semakin menurun, hal ini disebabkan karena penambahan LNR yang berlebih mengakibatkan terhalangi bersatunya dua bahan yang akan bercampur sehingga bahan tersebut menjadi tidak ulet.

## Uji Termal
Uji termal dilakukan untuk mengetahui titik leleh dan suhu dekomposisi dari cuplikan. Titik leleh
ditentukan dengan Differential Thermal Analysis ( DTA ) dan suhu dekomposisi ditentukan dengan Thermogravimetric Analysis ( TGA ). Pada Gambar 4 termogram ETP murni dan natural rubber tidak menunjukkan adanya puncak pelelehan (puncak pertama), hal ini disebabkan karena ETP murni dan natural rubber bersifat amorf [10]. Untuk PP dan polyblend ETP -PP puncak pertama yang menunjukkan titik leleh terlihat pada suhu 175 °C, hal ini merupakan suhu leleh rata-rata dari PP. Sedangkan puncak kedua pada suhu diatas 400 °C menunjukkan suhu degradasi.
Dengan penambahan PP campuran ETP akan mengalami pergeseran suhu degradasi kearah lebih tinggi dari suhu sekitar 400  C menjadi 500  C, ini berarti bahwa PP telah berhasil meningkatkan sifat termal dari bahan ETP [5]. Penambahan LNR pada penelitian ini ternyata tidak mempengaruhi sifat termal dari polyblend ETP - PP.

## Strukturmikro
Analisis strukturmikro dengan menggunakan alat SEM dimaksudkan untuk mengetahui struktur mikro dari polyblend ETP - PP setelah mengalami penambahan LNR . Strukturmikro dari ETP pada Gambar 5 menunjukkan permukaan yang berbeda dengan PP, dimana pada PP permukaannya lebih tajam/getas dibandingkan ETP ini dikarenakan ETP masih bersifat elastomer sehingga permukaan lebih soft dibanding PP. Dengan blending ETP - PP maka permukaan yang dihasilkan adalah perpaduan antara ETP dan PP denganpola patahan dari PP dan gumpalan dari ETP masih terlihat (Gambar 6a).
Gambar 3 . Hasil uji mekanik elongation at break ETP - PP dengan penambahan variasi komposisi LNR .
Uji m e k a nik E T P / P P 0 1 00 2 00 3 00 4 00 5 00 6 00 0 2 4 6 8 K om p osisi L NR ( % b er a t) E lo n g a ti o n a t b re a k (% )
Gambar 4 . Hasil termogram uji termal dengan menggunakan alat STA / TGA dalam keadaan murni dan campuran
ETP murni Polipropilen Natural rubber
ETP + PP + variasi LNR
Untuk memperbaiki sifat ETP - PP ditambahkan LNR seperti Gambar 6b, Gambar 6c dan Gambar 6d. Dari Gambar 6 terlihat bahwa penambahan LNR 3 %berat (Gambar 6b) menunjukkan permukaan yang lebih kompak dan lebih rigid dibandingkan Gambar 6c dan Gambar 6d. Hal ini juga didukung oleh data uji mekanik, dimana pada penambahan LNR 3 %berat uji mekanik menunjukkan hasil yang terbaik. Dengan ini dapat dikatakan bahwa LNR yang ditambahkan bisa berfungsi sebagai kompatibiliser antara ETP dan PP.

## KESIMPULAN
Dari penelitian yang telah dilakukan dapat disimpulkan bahwa densitas semakin besar dengan bertambahnya konsentrasi Liquid Natural Rabber (LNR) dan penambahan LNR terhadap polyblend ETP - PP bisa berfungsi sebagai kompatibiliser. Sifat mekanik dan strukturmikro yang lebih baik diperlihatkan oleh polyblend ETP -PP dengan penambahan 30 % berat LNR .

## DAFTAR ACUAN
[1] HANAFI ISMAIL, J. M. NIZAM and H. P. S. ABDUL KHALIL, Polymer Testing , 20
(2001) 125-133
[2] IBRAHIM.A., DAHLAN.M., Prog. Polym.Sci ., 23 (1998) 665-706.
[3] TING, E. P., PEARCE E.M. And KWEI,T.K., J. Polym. Sci. Polym. Lett. Ed. , 18 (1990) 201.
[4] COLEMAN, M.M., GRAF, J.F., And PAINTER, P., Technomic ., 20 (1991).
[5] DESWITA, SUDIRMAN,ALOMAKARO KARO, SUGIK S dan ARI H, J. Sains Materi Indonesia , 8 (2006) 52-57
[6] MASCIA L., Thermoplastics, Materials Engineering , Elsevier Apllied Science, London,
(1989).
[7] HAFELI,U.O., CASILLAS, S., DIETZ, D.W., PAUER, G.J., RYBICKI, L.A., CONZONE, S.D., and Day, D.E., Int. J. Radiation Oncology Biol. Phys ., 44 (1999) 189-199.
[8] H. M. DAHLAN, M. D KHAIRUL ZAMAN and A. IBRAHIM, Polymer Testing , 21 (2002) 905-911
[9] ORDER, S.E., SIEGEL,J.A. LUSTIG,R.A. PRINCIPATO, T.E., ZEIGER, L.S., JOHNSON, E., ZHANG, H., LANG, P, PILCHIK, N.B., METZ,J. DeNittis,A., BOERNER,P., BEUERLEIN, G.
WALLNER, P.E., Int. J. Radiation Oncology Biol.
Phys ., 30 (1994) 715-720.
[10] BILLMEYER, F.W., Textbook of Polymer Science , Ed 3, John Wiley A Sons, Inc, New York, (1984)
[11] AZIZAN AHMAD, DAHLAN MOHD, IBRAHIM ABDULLAH, Iranian Polymer Journal , Iran, 14 (2005).
[12] H. M DAHLAN, M. D. KHAIRUL ZAMAN and A. IBRAHIM, 64 (2002) 429-436
[13] JOSEPH C.SALAMONE, Polymeric Materials Encyclopedia , 1 , CRC Press, New York, (1996).
[14] ELLIOT, D.J. and TINKER, A.J., Natural Rubber Science and Technology , Oxford University Press, Oxford, (1988) 327
[15] MARGAUTAMA, KADARIJAH, HERWINARNI,
MADE SUMARTI dan F.X. MARSONGKO, Pembuatan Elastomer Termoplastik Karet Alam dengan Metode Polimerisasi Iradiasi, Simposium Nasional – Himpunan Polimer Indonesia, Jakarta, (1995)

## PP
Gambar 5 . Hasil stukturmikro dari ETP dan PP murni dengan pembesaran 1000 kali
ETP 1,0  m
Gambar 6 . Hasil strukturmikro dari polyblend ETP - PP dengan variasi konsentrasi LNR , (a). polyblend ETP - PP tanpa LNR , (b). polyblend ETP - PP dengan LNR 3 %berat, (c). polyblend ETP - PP dengan LNR 5 %berat dan (d). polyblend ETP - PP dengan LNR 7 %berat. d b c a