حسینی زنجانی در مدت حضورش در مشهد به فعالیت‌های گوناگون علمی و فرهنگی مشغول بود. اقامهٔ نماز در مسجد امام صادق (ع)، توجه به قشر جوان و به‌ویژه دانشجویان و طلاب در برنامه‌های فرهنگی مسجد، ارتباط چهره‌به‌چهره با تودهٔ مردم و تلاش برای حل مشکلات آنان، انجام امور مرجعیت، پاسخگویی به استفتائات، تدریس درس خارج فقه و اصول، تبلیغ و سخنرانی و تدریس نهج‌البلاغة از اهم فعالیت‌های فرهنگی ایشان در مشهد بود.