Kroos e vendosi veten e tij si titullar gjatë fushatës kualifikuese të Gjermanisë për Euro 2012, duke luajtur në tetë nga dhjetë ndeshjet e mundshme. Gjermania i fitoi të gjitha ndeshjet duke e mbyllur Grupin A në vendin e parë. Pasi kualifikuese ishin siguruar, Kroos shënoi dy golat e parë ndërkombëtarë, të dy me gjuajtje të fuqishme me këmbën e djathtë. Rastësi interesante ishte se të golat e tij ishin shënuar në raste ku Gjermania ishte në disavantazh në ndeshjet respektive, ku të dyja u mbyllën në barazime jashtë fushe, kundër dy organizatorëve të Euro 2012 – Polonisë dhe Ukrainës. Trajneri i kombëtares Joachim Löw e vlerësoi atë duke thënë: ""Mënyra si Toni e shpërndan topin, si e merr atë, është shumë e mirë. Ai është teknikisht i shkëlqyeshëm ... Ai ka bërë përparime në ndeshjet e fundit, Unë jam ekstremisht i kënaqur me lojtarin"".