Ο Πυλαρινός δεν σταμάτησε να δραστηριοποιείται κατά του καθεστώτος της προστασίας των Ιονίων από την Αγγλία. Τον Απρίλιο του 1860, σχεδόν τέσσερα χρόνια πριν την ένωση, επέστρεψε μετά από 20 χρόνια εξορίας στην πατρίδα του την Κεφαλονιά. Γυρνώντας από εκεί, πέρασε από τη Ζάκυνθο όπου συνάντησε τον Κωνσταντίνο Λομβάρδο, ο οποίος ήταν πρόεδρος στο κομιτάτο της Ζακύνθου, σε συνεννόηση με το κεντρικό κομιτάτο της ενεργείας στη Γένοβα της Ιταλίας και ο οποίος προωθούσε τη Μεγάλη Ιδέα (την ένωση των ελλαδικών εδαφών σε μια Μεγάλη Ελλάδα), συναντώντας τον Όθωνα στην Αθήνα και τον Βίκτωρα Εμμανουήλ Β΄ και τον Γαριβάλδη στην Ιταλία. Ο Πυλαρινός δέχτηκε να γίνει μέλος, καθώς και να συστήσει ανάλογο κομιτάτο στην Αθήνα. Στην Αθήνα προσηλύτισε τον Παύλο Λάμπρο, τον Σπυρίδωνα Ανδρ. Μεταξά (πρέσβη στη Ρωσία), τον Νικόλαο Νέγρη, τον Φιλαδελφέα Χρήστο Νικολαΐδη, Νικόλαο Οκλέρ Βούλγαρη (Κερκυραίο και γραμματέα του Π. Λάμπρου) τον Μάρκο Ρενιέρη (αργότερα διοικητή της Εθνικής Τράπεζας) και τον Σπυρίδωνα Μαλάκη, οι οποίοι έγιναν μέλος του κομιτάτου υπέρ της Μεγάλης Ιδέας.