Kroos ishte në listën e lojtarëve që do të luanin në Kupën e Botës 2014. Në ndeshjen hapëse të skuadrës që ishte fitorja 4–0 kundër Portugalisë, Kroos e nisi në mesfushë dhe assistoi golin e dytë të shënuar nga Mats Hummels. Në gjysmë-finale kundë vendit organizator Brazilit, Kroos shënoi dy gola në vetëm dy minuta veç e veç (24' dhe 26') në fitoren 7–1 të Gjermanisë. Ai gjithashtu regjistroi edhe assistin e katërt të turnamentit, duke krosuar për golin e parë të ndeshjes të shënuar nga Thomas Müller, dhe u shpall lojtari i ndeshjes nga FIFA. Kroos gjatë turnamentit mori pseudonimin Garçom (kamarier në Portugalisht) nga braziliant për shkak se dhuroi më shumë topa në drejtim të sulmuesve.