بعيد انتخابه قال البابا بأن جميع المؤمنين بالمسيح يجب أن يكونوا واحدًا. منذ أن كان أسقفًا عمل البابا على إنهاء أي مظهر من مظاهر الشقاق مع الكنائس الأرثوذكسية الشرقية، وكان يشارك بصلوات تقام في الكنيسة الروسية الأرثوذكسية في بيونس آيرس، وشجع نمو العلاقات بين الكنيسة الأرثوذكسية والحكومة الأرجنتينية. هذه العلاقات الطيبة انعكست بحضور بطريرك القسطنطينية برثلماوس الأول، الأول بين بطاركة الكنائس الأرثوذكسية الشرقية المتساوين، حضور حفل تنصيب البابا في روما، ""للمرة الأولى في التاريخ تعبيرًا عن صدق الأخوة بين الكنيسة الكاثوليكية والأرثوذكسية""، وعبّر البطريرك عن سعادته بنشاط البابا على صعيد العولمة والعدالة الاجتماعية ومحاربة الفقر. على صعيد العلاقة مع الكنائس الأرثوذكسية المشرقية، فقد أبرق البابا تواضروس الثاني برسالة تهنئة معبرًا أنه ""استقبل بفرح وابتهاج أنباء اختيار البابا الجديد"" ووصف الانتخاب ""بالخيار المبارك""، وقد رد البابا ببرقية شكر طالبًا ""أن يذكره بصلاته""؛ لاحقًا عبّر البابا تواضروس الثاني عن رغبته في زيارة الفاتيكان ولقاء البابا بشكل شخصي.