לאחר מלחמת ששת הימים ביקשו ממנו הוגי רעיון ישיבת הר עציון שבגוש עציון, ובהם משה מושקוביץ, יואל בן נון וחנן פורת, לעמוד בראש הישיבה. לאחר שהסכים קמה הישיבה בכפר עציון, ולאחר שנתיים עברה לאלון שבות. לאחר הקמת הישיבה הזמין את הרב אהרן ליכטנשטיין להצטרף אליו בראשות הישיבה, והשניים שימשו יחד בראשות הישיבה עד לפרישתו מהתפקיד. בהנהגתם התאפיינה הישיבה בפתיחות חינוכית, שאיפשרה למגוון תפיסות הגותיות ופוליטיות לדור בכפיפה אחת. בין השאר תמך הרב עמיטל בהקמת מכללת יעקב הרצוג ליד הישיבה, ואיפשר לימוד תנ""ך בראייה ביקורתית - ""תנ""ך בגובה העיניים"" - הנחשב כבלתי ראוי בעיני חלק מהציבור הדתי ובעיני הציבור החרדי.