Kroos e vendosi veten si titullar i Leverkusenit gjatë sezonit 2009–10, duke u paraqitur në të gjitha ndeshjet e Bundesligës përveç njërës. Nga java e 16 e deri në javën e 20, Kroos regjistroi pesë gola dhe katër assista në pesë ndeshje në Bundesligë, duke u shpallur dy herë rresht nga kicker si lojtari i muajit në dhjetor 2009 dhe janar 2010.