Sommeren 1969 produserte han singelen «Hare Krishna Mantra», der han selv spilte sammen med entusiastiske medlemmer av London Radha-Krishna Temple. Singelen havnet høyt på hitlistene i Storbritannia, Europa og Asia. Det samme året møtte han og Beatles-kollega John Lennon A.C. Bhaktivedanta Swami Prabhupada, grunnleggeren av International Society for Krishna Consciousness (ISKCON). Etter kort tid omfavnet Harrison tradisjonene i Hare Krishna-bevegelsen, (spesielt japa-yoga, messing med bedekrans, en meditasjonteknikk som ikke er helt ulik den katolske rosenkransbønnen), og han forble assosiert med denne bevegelsen resten av sitt liv. Mens han ennå var i live, testamenterte Harrison herskapshuset Letchmore Heath nord for London til ISKCON (som omdøpte stedet til Bhaktivedanta Manor). Dette utløste spekulasjoner om at han ville testamentere store deler av formuen sin til bevegelsen. Mens noen kilder hevder at dette ikke skjedde, finnes det andre som hevder at Harrison etterlot 20 millioner britiske pund til bevegelsen.