苏珊娜死后查尔斯的几个姐妹接管了家中事务，而罗伯特出诊归来后更是对庄园实行严厉的统治。1818年9月，查尔斯和哥哥伊拉斯谟进入了什鲁斯伯里学校，那里的校长塞缪尔·巴特勒在当地名望颇高。 古典文化是学校的主要教学内容，查尔斯厌恶拉丁语和古希腊语，但还是能够应付那些死记硬背的学习，对乔叟、莎士比亚和弥尔顿的作品也很是欣赏。快毕业时，查尔斯受哥哥影响迷上了化学，阅读了威廉·亨利的《化学问答》等化学书籍。他们在自家花园里做化学实验，同学们还给达尔文取了个“瓦斯”的绰号。15岁的达尔文爱上了狩猎，常常参与韦奇伍德家的射击活动。罗伯特终于无法忍受，于1825年让达尔文提前离开学校。他为儿子安排了未来——让他成为一名医生。