V roku 1895, kedy začala svoju činnosť, sa prvým predsedom stal katolícky kňaz Andrej Kmeť, ktorý sa zaslúžil o jej aktívnu činnosť. Združovala záujemcov o zbieranie, zhromažďovanie, odborné opatrovanie a sprístupňovanie pamiatok materiálnej a duchovnej kultúry Slovákov. Hlavnými cieľmi spoločnosti boli založenie národného múzea, knižnice a organizovanie výskumnej vlastivednej a muzeologickej činnosti. Nahrádzala tiež činnosť zrušenej Matice slovenskej.