പ്രകൃതിയെ സ്നേഹിച്ചിരുന്ന റുസ്സോ കാര്യമായി പഠിക്കാൻ ശ്രമിച്ച വിഷയങ്ങളിലൊന്ന് സസ്യശാസ്ത്രമാണ്. 1760-കളിൽ, സാമൂഹ്യഉടമ്പടിയും എമിലും മറ്റും ഉണ്ടാക്കിയ എതിർപ്പുകൾക്കിടയിൽ സ്വിറ്റ്സർലണ്ടിൽ കഴിയുമ്പോഴാൺ അദ്ദേഹത്തിന്റെ ശ്രദ്ധ അദ്യമായി ഈ വിഷയത്തിലേക്ക് തിരിഞ്ഞത്. സസ്യജാതികളെ വർഗ്ഗീകരിക്കുന്നതിന് കാൾ ലിനേയസ് ആവിഷ്കരിച്ച ലിന്നേയൻ രീതി റുസ്സോ മനസ്സിലാക്കി. എന്നാൽ വർഗ്ഗീകരണത്തിന്റെ സാങ്കേതികതകളേക്കാൾ റുസ്സോക്ക് താത്പര്യം, പര്യവേഷണയാത്രകളിലൂടെ സസ്യജാതികളെ നേരിട്ടറിഞ്ഞും മാതൃകകൾ ശേഖരിച്ചും പഠിക്കുന്നതിലായിരുന്നു. സ്വിറ്റ്സർലണ്ടിലും, ഇംഗ്ലണ്ടിലും, ഫ്രാൻസിലും താമസിക്കുമ്പോൾ, അദ്ദേഹം ഇത്തരം അനേകം യാത്രകൾ നടത്തി. പലപ്പോഴും അവ ഒറ്റക്കായിരുന്നു. റുസ്സോയുടെ അവസാനകാലത്തെ രചനകളിൽ ഒരു പ്രധാന ഭാഗം ഈ പഠനങ്ങളുടെ ഫലമാണ്. പൂർത്തിയാകാത്ത ഒരു സസ്യശാസ്ത്രനിഘണ്ടു, സസ്യശാസ്ത്രത്തിന്റെ അടിസ്ഥാനതത്വങ്ങളെക്കുറിച്ചുള്ള ഒരു ഗ്രന്ഥം എന്നിവ ഇവയിൽ പെടും. പിന്നീട് എഴുതിയ ഏകാന്തപഥികന്റെ ആത്മഗതം എന്ന ഗ്രന്ഥത്തിൽ സസ്യശാസ്ത്രപഠനം നൽകുന്ന ആനന്ദവും പ്രയോജനവും റുസ്സോ വിശദമായി ചർച്ച ചെയ്യുന്നുണ്ട്. പ്രകൃതിപഠനത്തിൽ തനിക്കുള്ള താത്പര്യം റുസ്സോയിൽ നിന്ന് കിട്ടിയതാണെന്ന് പ്രസിദ്ധ ജർമ്മൻ കവി ഗെയ്ഥേ പറഞ്ഞിട്ടുണ്ട്.