ষাটের দশকের বাঙালি জাতীয়তাবাদী আন্দোলনে নজমুল হক সক্রিয় ভূমিকা রাখেন। এছাড়া ১৯৬২ সালের ফেব্রুয়ারি মাসের সামরিক আইন বিরোধী আন্দোলন এবং আগস্ট-সেপ্টেম্বর মাসে শিক্ষা কমিশন বিরোধী আন্দোলনে তিনি গুরুত্বপূর্ণ ভূমিকা রেখেছেন। ১৯৬৪ সালের ২২ মার্চ ঢাকা বিশ্ববিদ্যালয়ের সমাবর্তন অনুষ্ঠান আয়োজিত হয়েছিল কার্জন হল প্রাঙ্গণে। সেখানে তিনি তৎকালীন পূর্ব পাকিস্তানের গভর্নর আবদুল মোনায়েম খানের বিরুদ্ধে বিক্ষোভ আন্দোলনে অংশ নেন। একারনে তিনি মিছিল থেকে গ্রেফতার হন এবং কনভোকেশন মামলায় অভিযুক্ত হিসেবে কারারুদ্ধ হন। পরে তিনি উচ্চ আদালতের রায়ে মুক্তি পান।