Στην Κεφαλονιά συνέχισε να διδάσκει και να προωθεί τις ιδέες του. O Φρ. Πυλαρινός, καθώς και οι Γεράσιμος Πανάς Λιβαδάτος, Δημήτριος Ραζής Λουκάτος, Γεώργιος Ιωάννη Μεταξάς Λισαίος ή Λούτσος, αρχίζουν τη φιλελεύθερη κίνηση, συζητώντας την πιθανότητα της ένωσης με την Ελλάδα. Για τη δραστηριότητά του ως «ενωτιστής», δηλαδή υποστήριζε την ένωση του κράτους των Ιονίων νησιών, αγγλικού προτεκτοράτου, με την Ελλάδα και συμμετείχε σε κινήματα εναντίον των Άγγλων, η διοίκηση τον εξόρισε το 1839, οπότε κατέφυγε στη Αθήνα.