ヴォルトロン
声 - 水野ゆふ/英 - クリー・サマー
ザルコンの側近を務める魔女。原典での妖婆ホネルバ/ハガーにあたる。闇の魔術を操り、魔術師のドルイドたちを配下に従えている。
シーズン3で一万年以上前の姿がアルテア人の錬金術師オナーヴァであり、ザルコンの妻だった事実が判明。研究対象だった第五元素の力に取り憑かれて豹変してしまい、今では夫と息子の記憶を忘れてしまっている。
シーズン3からはオペレーション・クーロンという計画を主導する。
声 - 木村雅史/英 - ニール・キャプラン
宇宙の大部分を恐怖と力で支配するガルラ帝国の皇帝。原典でのダイ・バザール大帝王/ザーコンにあたる。徹底した実力主義を掲げている。
なぜか一万年も生き続けており、ヴォルトロン(特にブラックライオン)を手に入れる事に異常に執着している。生身でライオンと渡り合うほどの強さの持ち主で、所持しているブラックベイヤードで多彩な武器を操る。
シーズン3で一万年以上前の姿はガルラ人の故郷ダイバザール星の気高い戦士で、アルフォー王の親友の初代ブラックライオンの騎士だった過去が判明。妻を救うためにアルフォーたちを裏切って第五元素を浴び、現在の姿に豹変してしまった。
声 - 勝杏里/英 - スティーヴン・ユァン
炎の属性を持つレッドライオンの騎士。18歳(シーズン1)→21歳(シーズン6)。フルネームはキース・コガネ。10月23日生まれ。原典での黄金旭/キースにあたる。ベイヤードは剣。
元々は成績トップのパイロット研修生だったが、暴力行為でギャラクシーギャリソンを追放されてからは、何かに導かれるようにヴォルトロンについて調べていた。
クールで喧嘩っ早い一匹狼で、他人が決めたルールに縛られることを嫌う性質。一方で愛情深く自己犠牲的なところがある。両親を失った関係から周囲に壁を作りがちだが、初めからシローのことだけは慕っていた。
シーズン2ではガルラ人のレジスタンス組織「マルモラの剣」との交渉の際、所持していたマルモラのナイフから母親がガルラ人と判明する。
シローに万が一の場合は次のリーダーを任されており、シーズン3でシローが消息を絶った後はブラックライオンの騎士となるが、シローを見つけ出した後はチームを去る。
シーズン6まではマルモラの剣の一員として別行動し、ある任務で母親のクロリアと合流、偶然命を助けた宇宙オオカミをペットにした。シーズン6終盤でシローが兄弟同然の存在だったことが判明し、彼に代わって再びブラックライオンに乗り込む。