ゴジラ×メカゴジラ
また、水野がゴジラシリーズで普通の日本人役を演じるのは本作品が初めてである。水野の息子である水野純一も関根役で出演しており、共演シーンはなかったが、前橋ロケにて親子での記者会見を行った。
五十嵐隼人役にはVSシリーズに出演していた中尾彬を起用。富山は、総理役の適任がおらず悩んでいたところ中尾に思い至り、東京メディアシティを訪れていた中尾のもとに急ぎ、出演にこぎつけた。
葉山役の友井雄亮は、出演作の『仮面ライダーアギト』(2001年)を手塚が観ていたことから起用に至った。関根役の水野および女学生役の久遠さやかも本作品制作時に放送中であった『仮面ライダー龍騎』(2002年)に出演しており、手塚は久遠とは仮面ライダーについての話をしたというが、水野は本作品に起用された段階ではまだ出演回が放送されておらず、手塚は衣裳合わせの際に水野から同作品に出演することを伝えられたと述懐している。
機龍開発メンバー役には、従来の東宝特撮には出演していない小劇団系の俳優が起用された。手塚は、尺の都合から1人1人の人物像には踏み込めていないが、個性的な俳優が演じたことでキャラクターが立った旨を語っている。
3式機龍のスーツアクターを務めた石垣広文は、大野剣友会に所属経験のある造形の若狭新一からの誘いで参加した。石垣は依頼を受けた時点でアクション監督へ転向する意志を固めており、本作品がスーツアクターとして最後の出演作となった。
前作監督の金子修介が本作品の現場を見学に訪れた際に、手塚はカメオ出演を依頼したがスケジュールの都合により実現しなかった。
文部科学省事務次官。52歳。
柘植政権時代は科学技術庁の研究開発局長を務め、機龍開発スタッフのスカウトを行う。湯原のスカウトにも自ら赴き、沙羅と過ごす時間を大事にしたいと主張して協力を拒否した湯原へ、防衛庁敷地内への転居を条件に参加を取り付ける機転を利かせる。