キカイダー01
37話から登場。01を破壊するためにビッグシャドウが雇った謎の殺し屋ロボット。頭部に闘争回路を持つ剣術の達人。だが、自分が納得しなければ行動することはない。女子供には手出しすることができず何度もビジンダーや子供を助けている。善悪を見極めることができないため、「悪い奴に吠え、泥棒に噛み付き、善悪の判断をするもの」として犬に苦手意識を持つ。危機を救われたことから自分と同様に善悪の間で葛藤するビジンダー = マリに恋情を抱いており、文通をしたこともある。武器の超槍銃は機関銃や分銅杖にもなり、刀も仕込まれている。敵を一刀両断するワルダーつばめ返しが必殺技。専用マシンとして最高時速350kmのワルダーマシーンを持ち、第41話ではビジンダーも搭乗した。また、横笛を愛用している。ワルダー家に先祖代々伝わるという刀・雷神村正と風神村雨を持つが、登場は1度だけで、武器として使ったのは雷神村正だけであった。
シャドウの雇われロボットという立場ながら自分に心を通わせる者を守るためなら時としてハカイダーやシャドウのロボットと対決することも辞さない。
エネルギー転換装置を二つ装備しているが、そのうちの一つは転換装置の壊れたビジンダーを助けるために譲った。人造人間の体内を透視する能力も持つ。エネルギー回路を失うと一週間しか生きられなくなる。第45話でビジンダーを救うべく自らのエネルギー回路と風神村雨を与えた(ただし風神村雨は01が浪人武士ロボット戦で使用した)後、ビジンダーに助けられた01に最後の勝負を挑み爆死した。
イチロー / キカイダー01 - 池田駿介
ジロー / キカイダー - 伴大介(第3 - 9、11、12、14 - 20、25、26、46話)
マリ - 志穂美悦子(第30 - 46話)
リエコ - 隅田和世(第1 - 24話)
ミサオ - 松木聖(第15 - 38、40、42、46話)
アキラ - 五島義秀(第1 - 32、35 - 36、39 - 42、46話)
ヒロシ - 石井聖孝(第15 - 31、33、34、37、38、41、42、46話)
百地頑太 - 久里みのる(第1 - 14、16、19話)
ビッグシャドウ - 八名信夫(第20 - 46話)
作詞:八手三郎 / 作曲・編曲:渡辺宙明 / 歌:子門真人
第1、5、10、15、18話では挿入歌として使用された。
ウォータジェット船の船長 - 轟謙二(第27話)
塾講師 - 轟謙二(第28話)
稲妻ヒカル - 川口真有美(第29話)
鳴神雷太 - 多和田聡(第29話)
かおる - 小林さち子(第35話)
サブ - 野口秀行(第35話)
パン屋 - 相馬剛三(第35話)
ミヨコ - 川越たまき(第35話)
ミヨコの母 - 由起艶子(第35話)
服部半平 - 植田峻(第36、37話)
平賀源内 - 野々浩介(第36話)
役人 - 内田康比古(第36話)
カピタン - エンゼル・アルテンパイ(第36話)
平賀源太郎 - 梅津昭典(第36話)
銭山平佐 - 平松慎吾(第36話)
六五郎 - 山田貴光(第36話)
現場監督(シャドウマン) - 潮健志(第40話)
桃子 - 柿崎澄子(第41話)
桃子の姉 - 小坂チサ子(第41話)
峠英介 - 千葉治郎(第43、44話)
行夫 - 宮田真(第43話)
平吉 - 轟謙二(第44話)
啓太 - 後藤健二(第44話)
光明寺博士 - 伊豆肇(第46話)
第8話から登場したシャドウの初代大幹部。西洋風の甲冑と巨大な単眼が特徴。巨大な眼から放つ眼力破壊光線、複数の剣を投げつける攻撃、剣先から発射する破壊光弾デッドインパルスで01を苦しめる。壁を通り抜けたり、配下のロボットを瞬間移動させたりして撤退する能力を持つ(第9、10話)。専用のオープンカーを持つ。第27話で01に敗れ爆死。特定の人間態を持つが、シルクハットにアイマスク、カイゼル髭、タキシードに蝶ネクタイ(第8話のみシルクハットにサングラス、白いマスクにマフラー)という怪しい姿である。演じているのは、キカイダーのスーツアクター・三島剣技会の菊地敏明。
東映プロデューサーの吉川進やメインライターの長坂秀佳は、次第にイチローのヒーロー性に疑問を感じるようになり、多岐多彩で人間的な厚みを持つハカイダーやビジンダー、ワルダーらに意識が向いていき、後半はこれらを中心としたストーリー展開となった。吉川は特にビジンダーに力を入れていたといい、終盤は実質的にビジンダーが主役になっていたと述懐している。
こうして様々なハプニングがあったものの、前作『キカイダー』の「勧善懲悪のヒーロー作品としての基本線を保ちつつ、原作の特色を生かした重厚なドラマを展開する」というメインライターの長坂のストーリーラインをさらに発展させた後半の重厚なドラマ展開が幅広い層に受け、作品そのものの人気は高くなって大団円を迎えた。
次回作も考えられていたが、「変身大会」という番組枠自体がなくなってしまったため、キカイダーシリーズは終了した。
なお、第35話ではパン屋の店員役として歌手の小林幸子が「小林さち子」名義で出演している。また、ハワイでは前作の人気を受けてKIKUで放送されたが、初放送時は人気が出ずに打ち切られた。
2022年3月9日、毎週水曜17:00より東映チャンネルの『石ノ森章太郎劇場』枠で2話ずつ再放送されている。同局では過去にも繰り返し再放送されている。
大犯罪組織シャドウの大首領。第10話から登場。人間の苦しむ様子に無上の喜びを感じ、コンピューター「ブラックサタン」による1000万人殺人計画などの冷酷な作戦を実行する。当初はシルエットのみの登場だったが、第20話で本体を現した。黒い仮面とマントをまとった怪人だが、その正体は不明。最終話で基地と運命を共にした。