借りぐらしのアリエッティ
声 - 藤原竜也(英 - Luke Allen-Gale / 北米 - モイセス・アリアス)
小人の少年。12歳。家族は居らず、蓑を纏って赤い弓を持ち歩いて1人で野性的な生活を送る。屋外を活発に動いている所為か劇中ではモモンガのように滑空し移動する描写も見られた。脚を怪我したポッドを助け家まで送り届けた。初対面のアリエッティ一家に対しぶっきらぼうな物言いで、多少片言気味に喋る。携帯食としてコオロギの脚を獲ってきていて「食う?」とアリエッティとホミリーに見せたが、2人は気味悪がっていた。
アリエッティと別れの挨拶を交わしている翔を勘違いから弓で射とうとしたり、その後、少し落ち込んでいた彼女を励ます為にラズベリーを渡すなど、アリエッティに気があるらしい描写が随所に見られる。
声 - 樹木希林(英 - ジェラルディン・マキューアン Geraldine McEwan / 北米 - キャロル・バーネット)
長年住み込みで働いている貞子の屋敷の家政婦。65歳。老眼で少々目が悪い。愛車の赤い軽自動車の置き方が悪いなど駐車マナーを主人の貞子に度々注意されている模様。小人を捕まえようと試みるが、捕獲を一般の鼠捕り業者に依頼しようとするなど思慮の浅い点も見られる。小人を捕まえることに執念を燃やすことから、当作における事実上の悪役に相当する立場だが、『ロマンアルバム 借りぐらしのアリエッティ』によると、彼女が小人を捕まえることに執着する理由は、金や名声のためではなく「かつて小人を見たが、それを誰にも信じてもらえなかった悔しさを晴らすため」であるらしい。苗字は不明。
もう一人の主人公である翔について、米林監督は、アリエッティとは対照的な背景を持ったキャラクターとして描いており、そうした翔とアリエッティの対等な交流を描くことで、翔の心が解放されてゆく物語を意図していると明かしている。また、翔のキャスティングは、キャラクターデザインの段階から神木隆之介を想定していた。作画スタッフは作画ルームにも神木のポスター等を貼り、動作・表情の研究をしたとされ、神木は翔のキャラクター自体のモデルとされる。
監督には宮崎の発案から若手を起用する方針が決まっており、鈴木の提案により中堅アニメーターの米林宏昌が起用された。鈴木が米林を提案した理由は諸説あり、鈴木は、昼食時によく顔を合わせていたため名前が浮かんだとも、宮崎が大事にしているアニメーターなので監督に指名したら宮崎が困るだろうと思ったとも(ざっくばらんな話と前置きした上で)述べている。宮崎は、監督になりたがる野心的な人間がいない中での賭けだと述べ、米林について、アニメーターとしての才能のほか、飾らず人に好かれる人徳があると述べている。
本作の約40年前に宮崎と高畑が構想した企画は『チッカポッカ』といった題の、小人たちが狩りをするといった内容であったが、その後、宮崎による別の企画へと発展した。宮崎が東京ムービーに提出した企画ではコロポックルの兄妹が天井裏に住み着いて珍騒動を起こすといったユーモラスな物語が想定されており、この原案は企画段階で藤子・F・不二雄によって大幅に改変され『ジャングル黒べえ』に結実した。