東海自動車
この頃、レストハウスやガソリンスタンドなどの新規事業展開も開始した。1965年には伊豆スカイラインが開通し、伊東と箱根を結ぶ路線が運行され、伊豆箱根鉄道との相互乗り入れとなった。
1965年を境に利用者の減少が始まった。モータリゼーションの進展に伴い、マイカー利用の観光客が増加したことや、地域社会にもマイカーが普及したためである。週末の道路混雑により、バスの走行環境も悪化の一途をたどることになる。1966年からはワンマン化に着手、1974年までにはほぼ全路線でのワンマン化を終了するなど、合理化にも積極的に取り組んだ。
一方、非協力的な東海自動車の態度に業を煮やした東急側は、遂に東海自動車に対し協定破棄を示唆する事態となり、また東海自動車自身も、経営状態の悪化から再建するにあたって資本的な裏づけを確保する必要もあったことから、1971年4月に株式の過半数を小田急電鉄に譲り、小田急グループに入ることで落ち着いた。その後の伊豆半島の路線系交通は伊豆急行・伊豆箱根・東海自動車の三者鼎立が続いたが、近年は三者の関係が融和し、2008年以降は東日本旅客鉄道も含めた各社間で協力・協調関係にある。また、伊豆急行とは、この他タクシー子会社の統合を行い、2022年1月まで合同で伊豆急東海タクシーを経営していた。