高増径草
同1945年9月に、広島市内のスケッチのため、通訳として長男を連れて、再び広島市内に入った。9月になっても、あちこちに被爆者の遺体が残っていたが、高増は遺体を描くことができず、広島県産業奨励館(後の原爆ドーム)、元安橋、後の広島平和記念公園にあたる通りなど、建物や周囲の状況を描き残した。これは最初期に描かれた原爆画とされている(別説あり、後述)。
スケッチのための入市が原爆投下すぐではなく、翌9月に遅れたことや、長男を同行させたことには、関東大震災直後に「朝鮮人暴動」とのデマが流れて、高増の友人であるろう者が、言葉が不自由なためにスパイ扱いされて殺害されたとの事情があった。9月9日、広島でのスケッチ中にアメリカ兵に写真を撮影され、大変な恐怖を感じて「覚悟した」というが、幸いにも手荒なことはされず、身振り手振りで相手をし、写真を撮影されるのみで事なきを得た。
終戦翌年の1946年(昭和21年)に、吉田町の街並みや山々を描きあげた後、広島へ引き揚げた。
高増が1945年9月に広島市内で描いた原爆画は、最初期に描かれた原爆画とされているが、その後の発見や研究で、高増以前に原爆画が描かれた可能性も示唆されている。
2008年(平成20年)に、アメリカ国立公文書館で発見された広島の原爆画には、「草土史」の署名があり、「医療画家のヒトシモタニ」と記されていることが確認された。陸軍軍医学校で「藻谷草土史」の名で活動していた人物がおり、陸軍省の調査団は8月8日に広島入りしていたことで、この「ヒトシモタニ」と「藻谷草土史」が同一人物であれば、この人物が高増より先に原爆画を描いていたことになる。
また、先述の福井芳郎は、高増への評価を述べた7年後、大阪の「原爆十五周年 大阪展 広島原爆記録画展」の解説目録において、自身も原爆投下当日と翌日に広島市内でスケッチしたと述べている。東京大学の大学院総合文化研究科教授である加治屋健司は、原爆文学研究会発行の雑誌『原爆文学研究』での記事において、「八月六日、原爆投下後一時間も経たない午前九時に福井が描いたスケッチ」と、福井の主張を支持している。一方で、兵庫県立美術館学芸員の出原均は、福井のスケッチはその構図や、原爆投下直後に描いたにしては品質が良いことから、「当日描いたものか、当日のことを後に描いたものかは検討を要すると思われる」と、見解を述べている。
高増が9月に広島市内を描いたスケッチは、1953年(昭和28年)7月に中国新聞で発表された際に、広島原爆被爆者であり、広島画界の重鎮とされる洋画家の福井芳郎(1912年 - 1974年)が、「当時の姿を実にリアルに描いている。絵もなかなかしっかりしている。他にこのようなスケッチをしている人いないからこれは貴重なものです」と語った。もっともこの福井のコメントのときは、高増は原爆投下翌日の8月7日に広島に入って、広島市内をスケッチしたと、新聞紙上で誤報されていた。高増の絵は原爆投下から2日目のものと誤報されており、被爆直後の混乱時に絵を描くことなどほぼ不可能に近いために「貴重」と考えられていたのである。
2008年(平成20年)に広島平和記念資料館へ原画が寄贈された際には、資料館は「最も初期に描かれたスケッチとして、大変貴重」とコメントしており、館長(当時)の前田耕一郎は「被爆直後に彩色もされた絵からは原爆のにおいが立ち込めるようだ」と評した。
また高増は関東大震災でも、その被災体験をもとに、発生直後や避難時などの場面、墨田で避難する人々の姿を描いて、2巻の絵巻を制作した。これは2016年(平成28年)に「大震災絵巻」の題で、東京都復興記念館(東京都墨田区)で初公開された。同館調査研究員の小薗崇明は、この絵巻について「体験記もあり、耳が不自由なため家族から一人で出歩くことを禁じられたことなども書かれている。向島付近の記録はあまり残っておらず、重要な史料」と話した。