原田左之助
松山を出た左之助は大阪に出た。そして後に新選組隊士となる谷三十郎・万太郎兄弟の道場に入門し、免許を得る。といっても門人帳や免許状などそれを裏付ける史料はなく、そう書き残したのは永倉新八のみで、「伊予国松山脱藩鎗術種田宝蔵院谷三十郎門人免許新撰組副長助勤原田左之助」とある。子母澤寛が「新選組遺聞」で左之助を「谷三十郎という大阪の槍の名手に就いて、いつの間にか宝蔵院流を使うようになり」と書いているのはこの永倉の記述によるものだろう。しかし、実際に槍の達人であったのは三十郎ではなく万太郎であり、流派も宝蔵院流ではない。永倉は左之助の流派を「種子田宝蔵院流」としているが、そのような流派は存在しておらず、実際に左之助が学んだのは「種田流」である。
そして免許を与えられた左之助は江戸に向かう。左之助が江戸に出た時期も、どこに住んでいたのかも詳しいことは不明。わかっているのは、いつの日にか市ヶ谷甲良屋敷にあった近藤勇の道場・試衛場に出会ったということだけである。その時すでに試衛場の食客であった永倉新八は自身の回顧録に試衛場メンバーの名前をあげているが、そこに左之助の名前はない。近藤と義兄弟の契りを結び、天然理心流の門人でもあり後援者でもあった小島鹿之助が近藤たちから聴取した情報を書いた記録にも、左之助の名前はない。このことから、左之助は試衛場との接触期間が短かったことが考えられる。しかし浪士組募集に応じて近藤らと一緒に上洛したことは間違いないので、左之助が試衛場にきたのはその浪士募集の報がもたらされる直前だったと考えられる。
元治元年6月5日、新選組を有名にする大きな事件が発生する。池田屋事件である。左之助は、井上源三郎や斎藤一と共に土方歳三隊に配属された。会津藩には午後9時過ぎの集合を命じられていたが、新選組は会津藩との約束の刻限を前に、祇園会所を出た。近藤勇隊の10人は四条橋を渡って木屋町通りを北上し、土方歳三隊は祇園界隈の捜索を開始する。
午後10時ごろ、近藤隊は池田屋に突入して戦闘を開始する。この時、左之助たちはまだ縄手通りの捜索を行っていた。そして午前0時頃、通報を受けた左之助たち土方隊が池田屋に駆けつけ、これにより捕縛の方針に切り替えた。屋内での捜索が始まると、捕縛していた過激派の1人が縄を解き、外に逃げ出した。永倉によると、これを追って槍で仕留めたのが左之助である。池田屋事件の褒賞金リストによると、左之助は金十両充、別段金七両充を与えられている。
同年の7月19日未明、禁門の変が始まる。この時新選組は伏見稲荷の境内に移動していた。砲声を聞き、会津藩兵とともに急いで御所堺町門に駆けつけたが、既に戦いは終息しようとしており、新選組は公卿門前の警備を命じられた。