ネルソン・ロックフェラー
しかしながら、ロックフェラーの最大の目標はアメリカ合衆国大統領に就任することであった。この目標のために彼は1960年、1964年、1968年の三度にわたって共和党の大統領候補指名を模索した。だが、1960年には現職副大統領にして最有力候補のリチャード・ニクソンが指名を獲得した。
1964年には最有力候補と看做されるが、彼自身の離婚問題もあってバリー・ゴールドウォーター上院議員との激しい指名争いの末、指名獲得に失敗した。1964年の指名争いは、西部を基盤とする保守派のゴールドウォーターが、東部を基盤とする代表である穏健派のロックフェラーを破ったことで、共和党内の主導権が、東部基盤の穏健派から西部(後に南部も加わる)基盤の保守派へ移る契機となったと一般に考えられている。
1968年には一度不出馬及びジョージ・ロムニーミシガン州知事の支持を表明したロックフェラーだが、キング牧師の暗殺を契機に出馬表明をした。だが、再びニクソンの前に敗れた。1968年の大統領選挙で、ヴェトナム反戦、即時撤退を訴える多くの候補者が脚光を浴びた。ユージーン・マッカーシー、ロバート・ケネディ両上院議員はその代表格である。しかし、反共主義者でもあったロックフェラーは一切戦争への反対を訴えず、北ヴェトナム、南ベトナム解放民族戦線(ベトコン)との交渉のみを訴えた。
ロックフェラーはモダンアートの収集家として著名であった。彼の母はニューヨーク近代美術館の設立に大きく関わり、息子のネルソン自身も母親の活動を引き継いだ。彼の息子マイケル・ロックフェラーは人類学者となり、探検先のニューギニアで行方不明となった。ロックフェラーは、マイケルが世界各地で集めた美術品をメトロポリタン美術館に寄贈した。ネルソンはまたロックフェラー財団を通じた慈善事業家としても著名であった。