CHUCK/チャック
チャックの元恋人であるジルが所属していた組織で、シーズン2におけるチャック達の敵。作中では、インターセクトの開発や研究、更に様々な伝手からスパイを徴用していた。
主要人物たちが勤める家電量販店。オタク軍団(ナード・ハード)を抱えるが、人種を問わない雇用のために彼らの不真面目さはやや黙認気味。
チャックの監視のためにケイシーが雇われ、極秘で通信設備や隠し通路などが改造されていく。シーズン2にはサラの勤めるヨーグルト店と地下で繋がり、シーズン3では地下に秘密基地(キャッスル)が作られるが、同シーズン最終話でショウに爆弾を仕掛けられ、モーガンが負傷した手で起爆装置をいじったことが要因で爆破される。シーズン4では、CIAの支部として多額の予算を用いて復活する。
演 - ヴィク・サヘイ、吹替 - 増田隆之
「オタク軍団」のメンバーの一人。自称・カナダ生まれのインド系ユダヤ人。
ジェフとモーガンと仲がよく、彼等と常に「仕事をどうやって楽に終わらせられるか」ばかりを考えている。従業員の間でファイトクラブやモーガンいじめを扇動するなど発言力は強い。但し、大口を叩く割に小心な一面がある。そのため一時期、棚ぼたでアシスタントマネージャーに昇格するが、責務に耐えられず、すぐに辞任した。
ジェフリーとは常に一緒にいて、ストーカーまがいの行動をする。
ジェフと「ジェフスター」というバンドを組んでいる。ボーカル担当。TOTOの「アフリカ」や、スティクスの「ミスター・ロボット」など、1980年代のヒット楽曲のカバーを得意とする。
演 - ザッカリー・リーヴァイ、吹替 - 草尾毅
主人公。フルネームはチャールズ・アーヴィング・バトウスキー。家電量販店「バイ・モア(BUY MORE)」で時給11ドル(後に12ドルに上がっている)で働くどこにでもいる普通のオタクの青年。
スタンフォード大学の成績優秀な学生だった輝かしい過去を持つが、ルームメイトのブライスの策略でカンニングの疑惑を着せられて大学を退学にされる。以来、幼なじみのモーガンとゲームに明け暮れる日々だったが、ある日、ブライスからCIAやNSAの全機密情報を集めた最新テクノロジー「インターセクト」を情報化したメールを見、世界的な陰謀やテロなどの極秘情報がふとしたきっかけで頭に浮かぶようになる。それを機に世界一頼りないスパイとしてさまざまな事件に巻き込まれていく。
機転が利き、豊富な知識の持ち主だが、護身もままならない初期においても現場に飛び込み、状況を悪化させることもあればサラ達を救うこともあり、チャックの経歴を見たショウからジェームズ・ボンドの様でもあり、時にコントの様だと評価された。また「並のスパイ一生分の経験を積んでいる」とも称された。意外と本音が出やすく一言多い面があり、、不本意な行為を強いられると咄嗟に大胆な発言が返す事が多い。
優れた頭脳の持ち主で、その後の調べで大量の情報に耐えられる仕組みになっているため、インターセクトがインストールできたことが判明した(後に普通のスパイでインストールしようとした結果、脳が破壊されアンインストールされる)。
演 - ゲイリー・コール、吹替 - 世古陽丸
サラの父親で凄腕の詐欺師。詐欺師としての腕は一流で、政府に協力を要請されるほど。
長年交流がなかったため、サラとの関係はギクシャクしている。
チャックたちの任務に協力したあと、再び姿を消す。
演 - ジュリア・リン、吹替 - 〆野潤子
「オタク軍団」紅一点の台湾人で、筋骨隆々の男を一発で倒すほどのカンフーの腕前の持ち主。
モーガンと付き合っていたが、嫉妬深く、いまだモーガンが目移りしているエリーを敵視していた。
シーズン2終盤では、鉄板焼き屋の夢を目指すモーガンに付いていき「バイ・モア」を辞めるが、シーズン3で鉄板焼き屋をクビになった彼についに愛想を尽かし、レストランの見習いとともに消えてしまう。しかし、シーズン3終盤でモーガンを連れ戻しにバイ・モアを訪れ、モーガンから振られる。