天使にラブ・ソングを…
パトリック役のキャシー・ナジミーはオーディションで歌唱後、審査員のマーク・シャイマンから「他に何か歌えますか?」と聞かれ、友達を笑わせるための持ちネタだったオペラ風の歌声を披露したところ「それだ!その歌い方以外はしないで」と言われ、出演が決まったという。
ラザラスを演じたメアリー・ウィックスは、1966年の映画『青春がいっぱい(英語版)』で修道女の役を演じた経験が縁で抜擢された。また、当時81歳と演者のなかで最年長である。
シスターを演じるキャストは、バランスに加え何よりも「個性」を最重視して選ばれた。
シスターを演じたキャストは女優が多いが、女優と歌手を両立しているキャストも多い。ダーリーン・コルデンホーヴェンは声楽教師として歌のコーチも請け負っており、エンディングクレジットにおいて音楽指導としてもクレジットされているほか、ロバートの目ざまし時計のアラーム音声も担当している。
法王を演じたユージーン・グレイタックは、当時の法王ヨハネ・パウロ2世に似ていることで有名で、この作品以外でも法王の役を演じている。
また、デロリスのお礼にでこっそり買ってきたアイスを4人一緒に食べたりと当初の厳格さも軟化していった。
メアリー・ウィックスは当時の演者のなかで最年長の81歳である。
ラザラスを演じたメアリー・ウィックスはコメンタリーで「ラザラスは最初、固定観念を持っているけれど、それを覆される。そしてデロリスに歌の楽しさを教えて貰い、楽しく歌うことを知って、彼女(ラザラス)は変わっていくのよ」と語り、次に修道服の着用が複雑、かつ着ていて暑いなどの理由から「尼僧の役はごめんだわ」と笑って話した。
また、作中のMy God でのサビ直前にシスターたちが横を向くシーンでラザラスが逆に向くシーンは、NGシーンをOKテイクとして採用したもの。
ウィックスは1966年度制作のコメディ映画『青春がいっぱい』及びその続編『青春ダイナマイト』で修道女の役を演じたことがあり、その経験が縁でラザラス役に抜擢された。
聖キャサリン修道院における聖歌隊のシスターたちで、年齢層は中年から老年。
最初こそ固い雰囲気であったが、デロリスが指揮者として着任してからは活き活きとした姿を見せるようになる。
名前が呼ばれたシスターは限られている。白枠眼鏡でラザラス並の長身の高齢なシスター(演 - ルース・コバルト)がメアリー・イグネイシャス(Sister Mary Ignatius)、度の強いふちなし丸眼鏡をかけ比較的長身のシスターがメアリー・エマニエル(Sister Mary Emmanuel)と、劇中でそれぞれ名を呼ばれるのみ。
明るい笑顔で魅力的なこぶしを回すような歌声の年老いたシスター(演 - ジョージア・クレイトン)、肝っ玉を思わせる眉毛が太くふくよかな中年シスター(演 - スーザン・ブラウン)、一番小柄で可愛い声の年長シスター(演 - エレン・アルバーティーニ・ダウ)、胴縁の楕円眼鏡をかけ車修理ができる年老いたシスター(演 - パット・クロフォード・ブラウン)、小顔で若めだが若干陰気そうだが可愛いらしい顔立ちと歌声の中年シスター(演 - プルーデンス・ライト・ホームズ)、小柄で若めのシスターの横で歌う気の強そうかつお茶目そうな顔をした中年シスター(演 - ベス・ファウラー)、表情豊かな左利きで丸眼鏡に丸顔の若めのシスター(演 - シェリ・イザード)、タンバリン担当でシスター1の長身である若めのシスター(演 - ダーリーン・コーデンホーウェン)、1番小柄な年長シスターと同じぐらい小柄だがぽっちゃりな美声の中年シスター(演 - エディス・ディアス)、台詞が少ないまたはないにもかかわらず、非常に個性豊かである。