シンクロニシティ
そんな中で1952年に初めて発表した超心理学的な理論がシンクロニシティであった。立論には量子の排他原理でノーベル賞を受賞した物理学者で自身もサイ現象体験者で、ユングの心理分析も受けたヴォルフガング・パウリの影響もあった。また、ユングは占星術をシンクロニシティの傍証として取り上げ、晩年にはUFOとの遭遇体験もまた集合的無意識の投影であるとする著書『空飛ぶ円盤』を出版するにいたるほど、その理論化の対象はサイ現象を超えて超常現象にまでいたった。
ユングは、ノーベル物理学賞受賞理論物理学者ヴォルフガング・パウリと後に1932年から1958年までパウリ=ユング書簡と呼ばれるパウリの夢とそれに対するユングの解釈におけるシンクロニシティの議論をし、それをまとめて共著とした"Atom and Archetype:The Pauli/jung Letters, 1932 - 1958"(『原子と元型』)を出版している。