カルロ・タンクレーディ・ディ・ボルボーネ＝ドゥエ・シチリエ
両シチリア王フェルディナンド2世の四男カゼルタ伯アルフォンソと、その従妹で両シチリア王族のマリーア・アントニエッタの次男として生まれる。
1901年にマドリードで、スペイン国王アルフォンソ12世の王女マリア・デ・ラス・メルセデスと結婚した。父アルフォンソは嗣子のいないフランチェスコ2世の死後に両シチリア王家の家長となっていたが、カルロはこの結婚に際してその継承権を放棄し、代わってスペイン王子の身分を得た。2人の間には2男1女が生まれた(名前はスペイン名で記す)。
アルフォンソ(1901年 - 1964年) スペイン王子、カラブリア公
フェルナンド(スペイン語版)(1903年 - 1905年)
イサベル・アルフォンサ(1904年 - 1985年)
1903年にマリアと死別した後、1907年にパリ伯フィリップの娘ルイーズ・ドルレアンと再婚した。2人の間には1男3女が生まれた(上に同じ)。
カルロス(スペイン語版)(1908年 - 1936年)
マリア・デ・ロス・ドロレス(1909年 - 1996年)
マリア・デ・ラス・メルセデス(1910年 - 2000年) バルセロナ伯フアンと結婚、スペイン王フアン・カルロス1世の母。
マリア・デ・ラ・エスペランサ(1914年 - 2005年) ブラジル皇位請求者ペドロ・ガスタンと結婚。
両シチリア王家家長であった兄フェルディナンド・ピオに先立って死去した。1960年に死去したフェルディナンドは男子がおらず、家長の座を巡ってカルロの長男アルフォンソと、カルロの弟カストロ公ラニエーリが争う事態となった。以後もこの2人の子や孫の間で係争が続いている。