後宇多天皇
この頃から、真言密教に関心を深め、正和2年(1313年)、かねてからの希望であった高野山参詣を行った。参詣の途中、山中にて激しい雷雨に遭い、気を失うほど疲労してしまい、供をしている者が後宇多法皇に輿に乗られるように勧めたが、高野山に到着するまで輿に乗らなかったという。真言密教に関する著作として『弘法大師伝』『後宇多天皇宸翰御手印遺告』などがある。大覚寺で院政を執ったときに法印・法眼・法橋などの称号・位階を設け、この称号の授与に関する権限を大覚寺に与える永宣旨(永代にわたり有効たる宣旨)を出した(ただしこの永宣旨は明治維新を迎えると廃止された)。また、仁和寺の御室門跡が法性法親王の亡きあと、寛性法親王が後任に決まるまで、別当を代行していた禅助(中院通成の子)に迫って門跡だけが知り得る秘儀「密要抄」の内容の伝授を受けようとして法性に阻止されている(「密要抄」のような秘儀の相承は門跡の正統性の要件の1つであり、師弟関係にない他寺の人間に流出することは門跡の存続に関わる事態であった)。これは後宇多院による御室門跡の事実上の乗っ取り策であったとみられているが、これが失敗に終わったために自らを祖とする「大覚寺法流」と呼ばれる新たな門跡の素地となる法流を作りだした。
また、大覚寺と並んで東寺に対しても積極的な庇護を与え、徳治3年(1308年)には後二条天皇からの勅命の形で東寺及び広沢流と縁が深い益信に「本覚大師」の諡号を授与したことに延暦寺が反発、真言宗と天台宗の争いに発展するだけでなく持明院統や鎌倉幕府まで巻き込むなど政治問題化した。