グランドアロー号
1950年に一般道経由の特急・急行バスとして運行を開始したという、日本の中長距離バスとしては屈指の歴史を持つ。木次線・芸備線経由の急行ちどりが廃止された後は、両都市を結ぶ唯一の公共交通機関として重用されている。広島市内を除いてクローズドドアシステムを採用していないため、沿線となる広島県備北地区・島根県東部と広島市・松江市を相互に結ぶ地域間路線としての位置づけも有している(同様の位置づけを持つ高速バス路線としては、他にみこと号や広島 - 三次 - 庄原 - 東城線、いさりび号などがある)。
1日18往復運行。うち15往復は停留所が少ない特急便で、さらにそのうち9往復は広島バスセンター - 松江駅間をノンストップで運行。
運行体制は広電・一畑がそれぞれ9往復。内訳は普通便:松江行きが広電1本・一畑2本、広島行きが広電2本・一畑1本。特急便は松江行きが広電4本・一畑2本。広島行きが広電2本・一畑4本。ノンストップ便が松江行きが広電4本・一畑5本、広島行きが広電5本・一畑4本。
全便座席指定制(インターネット・コンビニ(ローソン・ファミリーマート)予約(発券)も可能)だが、当日空席がある場合には予約なしで乗車でき、現金で支払うことができる。ただし同一県内(広島 - 三次間など)での予約は当初からできない。かつては広島電鉄便のみPASPY・ICOCAの利用が可能だった。
一畑バス担当便では、一般路線で採用されている交通系ICカードや共通バスカード、一畑電車の便利回数券の利用はできない。
広島県内の久地・千代田・美土里・高宮・道の駅たかのの各停留所の廃止。これにより、広島電鉄便に予約なしで乗車した場合におけるPASPYの利用可能区間が広島駅新幹線口 - 三次インター間に短縮される。 たたらば壱番地への停車本数が3往復に減便。三次インターとともに普通便のみの停車停留所となる。 これに伴う所要時間の見直しで、普通便の広島バスセンター - 松江駅間の所要時間は従来の3時間12分から3時間01分に短縮される。 松江発の本数が朝に1往復増便となる代わりに夜の1往復が減便。 広電・一畑の運行本数が9往復ずつに変更。また、普通便の担当が松江行き・広島行きともに広電2本・一畑1本に統一。
2016年11月1日:ダイヤ改正。 広島バスセンター - 松江駅間ノンストップ便を、全体の半分に当たる9往復まで増便。 松江しんじ湖温泉直通便が広島発がノンストップのうち最終を除く8便のみに、松江発はノンストップのうちの5便のみに減便。 PASPY・ICOCAの使用が終了。
2017年7月19日:この日から、広島駅新幹線口の乗降車場所が駅前広場内に変更される。また、大塚駅→三次インター間の所要時間が3分延長され、広島発松江行きの広島BC - 松江駅間で2時間55分になる。