アンジュルム
スマイレージ笑顔キャンペーン」の期日として設定された4月3日、『スペシャルジョイント 2010春 〜感謝満開!真野恵里菜2周年突入&スマイレージ メジャーデビューへ桜咲け!ライブ〜』内にてその結果が発表され、合計で約16,000枚の笑顔の写真が集まり、目標を達成したことによってメジャーデビューが決定した。
5月26日、シングル「夢見る 15歳(フィフティーン)」でメジャーデビュー。同曲でオリコン週間シングルランキング5位にランクインし、初のトップ10入りを果たした。
メジャー2ndシングル「○○ がんばらなくてもええねんで!!」(以下本記事においてはメジャーシングルである旨を省略する)、3rdシングル「同じ時給で働く友達の美人ママ」を発売した後、10月9日より初の単独ライブツアー『スマイレージ 1st ライブツアー 2010 秋 〜デビルスマイル エンジェルスマイル〜』を行う。12月8日には初のアルバム『悪ガキッ1』を発売した。
2012年に入り6人体制最初のシングルとなる9thシングル「チョトマテクダサイ!」、10thシングル「ドットビキニ」に続き、5月30日には初のベストアルバム『スマイレージ ベストアルバム完全版1』を発売。
8月11日には初主演となるホラー映画『怪談新耳袋 異形』が順次公開され、8月22日には11thシングル「好きよ、純情反抗期。」が、11月28日には12thシングル「寒いね。」が発売された。
6月21日、年内をもって笠原桃奈が卒業することがハロー!プロジェクトの公式サイトで発表された。
7月20日、新グループ(後のOCHA NORMA)・ハロプロ研修生・ハロプロ研修生北海道と合同での新メンバーオーディション「ハロー!プロジェクト 新メンバーオーディション2021」を開催することが発表された。
11月15日、笠原桃奈が日本武道館で行われた『アンジュルム コンサート2021「桃源郷 〜笠原桃奈 卒業スペシャル〜」』をもってアンジュルムおよびハロー!プロジェクトを卒業した。
12月30日、中野サンプラザでのハロー!プロジェクトのコンサート『Hello! Project Year-End Party 2021 〜 GOOD BYE & HELLO ! 〜 アンジュルム プレミアム』公演にて、ハロプロ研修生からの昇格組である平山遊季が10期メンバーとしてアンジュルムに加入すると発表された。前述のオーディションについては該当者なしとなった。
3月20日、13thシングル「旅立ちの春が来た」を発売。オリコンCDシングルデイリーランキングでは、スマイレージにとって初となる1位を獲得した。続いて、5月22日には2枚目のオリジナルアルバム『2スマイルセンセーション』を発売。オリジナルアルバムとしては2年半ぶりとなる同アルバムは、「笑顔のすすめ」をテーマとしており、シングル曲「旅立ちの春が来た」「好きよ、純情反抗期。」「寒いね。」を含む全10曲が収録されている。
7月3日、14thシングル「新しい私になれ!/ヤッタルチャン」をリリース。同シングルの発売に合わせ「ヤッタルチャン大作戦!」と銘打ち、中西・竹内の二人によるプロモーション活動が実施された。11月12日からは、約1年振りに単独ライブツアーが行われた。12月18日には、15thシングル「ええか!?/「良い奴」」をリリース。オリコン週間シングルランキングでは、自己最高位(当時)となる3位にランクインした。