大河内傳次郎
御誂次郎吉格子(1931年、日活) - 鼠小僧次郎吉
薩摩飛脚(日活) - 神谷金三郎 薩摩飛脚 東海篇(1932年) 薩摩飛脚 剣光愛欲篇(1933年)
三万両五十三次(日活) - 牛若金五郎 三万両五十三次 江戸明暗篇(1932年) 三万両五十三次 道中活殺篇(1933年) 三万両五十三次 京洛解決篇(1933年)
煩悩秘文書(日活) - 伴大次郎、祖父江出羽守 煩悩秘文書 流星篇(1932年) 煩悩秘文書 剣光篇(1932年) 煩悩秘文書 解脱篇(1933年)
月形半平太(1933年、日活) - 月形半平太
盤嶽の一生(1933年、日活) - 阿地川盤獄
鼠小僧次郎吉(日活) - 鼠小僧次郎吉、長沢屋勘右衛門、大阪屋仁吉 前篇 江戸の巻(1933年) 中篇 道中の巻(1933年) 後篇 再び江戸の巻(1933年)
唄祭三度笠(1934年、日活)
水戸黄門(日活) - 水戸光圀、立花甚左衛門 水戸黄門 来国次の巻(1934年) 水戸黄門 密書の巻(1935年) 水戸黄門 血刃の巻(1935年)
国定忠次(1935年、日活) - 国定忠次
富士の白雪(1935年、日活)
千両礫(1935年、日活)
関の弥太っぺ(1935年、日活)- 関の弥太郎
大菩薩峠(日活京都) - 机竜之助 大菩薩峠 第一篇 甲源一刀流の巻(1935年) 大菩薩峠 鈴鹿山の巻・壬生島原の巻(1936年)
栗山大膳(1936年、日活京都) - 栗山大膳
海鳴り街道(1936年、日活京都) - 稲葉小僧新助
怪盗白頭巾(1936年、日活京都) - 雲霧仁左衛門
稲垣浩によると、東宝映画『清水の次郎長』(1937年)で、大河内は「なんだ、雨も降らねえのに傘なんか持ってきやがって」というセリフを「なんだ、雨も降らねえのに提灯持ってきやがって」と言い間違えてしまった。撮影はNGとなったが、大河内は「傘を傘と言わないほうがおもしろいですよ、この場合は」と開き直って撮り直しに応じなかった。これが評判となり、翌年の『巨人伝』では、伊丹万作監督は「監督の命令には服従すること、セリフはシナリオ通りに言うこと」などと箇条書した条件を提出した。大河内はこれに対し、「服従できる演出をしてもらえれば服従します。私が直さなくてもいいセリフを書いてもらえればシナリオ通りに言います」と返したという。稲垣との作品の『小市丹兵衛』で、主人公の「小市丹兵衛」の名を題名にしようと言ったのは大河内だった。大河内はこの名前をとても気に入り、「小市丹兵衛は、お俊伝兵衛や夕霧伊佐衛門のように色気がありますね」と言っていたという。
武士の役の際には必ず真剣の小刀を腰に差した。『大菩薩峠』では、中里介山居士の差し向けた虚無僧空山と木刀の試合を行っている。これも稲垣浩によると、ラブシーンのある日はチャンバラの時よりもうれしそうだった。稲垣との初仕事となった『新撰組』でのお相手は某子爵の令嬢だというズブの素人で、大河内自身が「嵯峨野みや子」と芸名までつける熱の入れようだったが、三村伸太郎と大河内の2人で高野山にこもって書きあげた脚本では、近藤勇が心を引かれる「盲目の路上芸人」という難しい役となってしまった。大河内は嵯峨野のリハーサルや歌の練習にまで終始付き添い、稲垣によると「劇中の近藤勇を地で見るようだった」というが、嵯峨野みや子は結局成功しなかった。
弥陀ケ原の殺陣(1925年、聯合映画芸術家協会) - 目明し紋治
義憤の血煙(1925年、高松プロダクション) - 藤倉軍平
水戸黄門(日活) 水戸黄門(1926年) - 槌田左門 続水戸黄門(1928年) - 龍門伝蔵
長恨(フランス語版)(1926年、日活) - 壱岐一馬
照る日くもる日(日活) - 加納八郎 第一篇(1926年) 第二篇(1927年) 第三篇(1927年) 第四篇(1927年) 最終篇(1927年)
地雷火組 第一篇・第二篇(1927年、日活) - 佐橋与四郎
流転 前後篇(1927年、日活)
忠次旅日記(日活) - 国定忠次 甲州殺陣篇(1927年) 信州血笑篇(1927年) 御用篇(1927年)
建国史 尊王攘夷(1927年、日活) - 井伊掃部頭直弼
剣と恋(1927年、日活)
弥次㐂多(日活) - 喜多 弥次喜多 尊王の巻(1927年) 弥次喜多 韋駄天の巻(1928年) 弥次喜多 伏見鳥羽の巻(1928年)
血煙高田の馬場(1928年、日活) - 中山安兵衛
丹下左膳シリーズ - 丹下左膳 新版大岡政談(日活) - 大岡越前守(2役) 第一篇(1928年) 第二篇(1928年) 第三篇 解決篇(1928年) 丹下左膳 第一篇(1933年、日活) 丹下左膳 剣戟の巻(1934年、日活) - 大岡越前守(2役) 丹下左膳余話 百萬両の壺 (1935年、日活) 日活版 - 大岡越前守(2役) 丹下左膳 日光の巻(1936年) 丹下左膳 愛憎魔剣篇(1937年) 丹下左膳 完結咆吼篇(1937年) 新篇丹下左膳(東宝) 新篇丹下左膳 妖刀篇(1938年) - 千葉周作(2役) 新篇丹下左膳 隻手篇(1939年) - 千葉周作(2役) 新篇丹下左膳 隻眼の巻(1939年) 新篇丹下左膳 恋車の巻(1940年) 大映版 丹下左膳(1953年) - 大岡越前守(2役) 続丹下左膳(1953年) - 大岡越前守(2役) 丹下左膳 こけ猿の壺(1954年)
小市丹兵衛(1937年、日活京都)
南国太平記(1937年、J.O.スタジオ) - 島津斎彬公、益満休之助
でかんしょ侍(1938年、東宝)
巨人傳(1938年、東宝) - 三平、大沼氏、未決囚三吉
忠臣蔵(1939年、東宝) - 大石内蔵助
閣下(1940年、東宝) - 閣下
川中島合戦(1941年、東宝) - 武田信玄
ハワイ・マレー沖海戦(1942年、東宝) - 佐竹艦長
姿三四郎(1943年、東宝) - 矢野正五郎
加藤隼戦闘隊(1944年、東宝)
雷撃隊出動(1944年、東宝)
かくて神風は吹く(1944年、東宝)
續姿三四郎(1945年、東宝) - 矢野正五郎
日本剣豪伝 血斗柳生谷(1945年、東宝) - 宝蔵院覚禅坊
或る夜の殿様(1946年、東宝) - 江本逓信大臣
わが青春に悔なし(1946年、東宝) - 八木原教授
東宝千一夜(1947年、新東宝)
幸福への招待(1947年、新東宝) - 椿進蔵
生きている画像(1948年、新東宝) - 瓢人先生
富士山頂(1948年、新東宝) - 和田雄治博士
盤嶽江戸へ行く(1949年、新東宝) - 阿地川盤獄
佐平次捕物控(1949年、新東宝) - 目明し佐平次
鍋島怪猫伝(1949年、新東宝) - 小森平左衛門
小原庄助さん(1949年、新東宝) - 杉本左平太
エノケン・大河内の旅姿人気男(1949年、新東宝)
われ幻の魚見たり(1950年、大映)
ごろつき船(1950年、大映) - 土屋主水正
若さま侍捕物帖 謎の能面屋敷(1950年、新東宝) - 堀田佐渡守
同年、劇作家を志望して倉橋仙太郎が主宰する新民衆劇学校に第二期生として入校する。もちろん脚本家志望だったが、倉橋に「脚本を書くにしても俳優の体験も必要だ」と言われたことがもとで俳優に転向し、翌1924年(大正13年)4月に大阪市中央公会堂での公演『天誅組』などに正親町勇の名で出演した。1925年(大正14年)5月、研究生は新民衆座の名で帝国大学で野外劇を公演し、大河内も室町次郎の名で出演した。
同年、聯合映画芸術家協会設立第2作で、新民衆座の出演で製作した衣笠貞之助監督の『弥陀ヶ原の殺陣』に座員の一人として、目明し紋治役で出演。原作は大河内が西方弥陀六の筆名で書いた四幕の舞台脚本『若き日の忠次』である。撮影は新民衆座が宝塚中劇場に出演中の6月に行われたが、これを終えると東上し、7月1日に倉橋の第二新国劇の旗上げに参加。第1回公演の『天誅組』で代官所用人・木村裕次郎役、『愛宕の義憤』で藤倉軍平役を演じて早くも注目された。さらに同年には『愛宕の義憤』を脚色した高松プロダクション製作の『義憤の血煙』で2度目となる映画出演をし、舞台と同じ藤倉軍平を演じた。その後は金井修、西村実、倉橋信雄とともに第二新国劇の四天王と呼ばれ、『次郎長と石松』の次郎長、『若き日の忠次』の日光の円蔵などを得意とした。