核分裂の発見
バリウムの原子質量はウランより40%小さく、それまでに知られている放射性崩壊の理論ではこれほど大きな原子核質量の差を説明できなかった。にもかかわらずマイトナーはすぐに返事を書いて次のように述べた。「現時点ではそのような真っ二つの分割を仮定するのは非常に難しいように思えますが、核物理の分野では何度もびっくりするようなことに出会ってきましたから、頭から「そんなことあり得ない」とは言えません」。マイトナーは注意深い化学者であるハーンが初歩的なミスを犯したとは思わなかったが、この結果を説明するのは難しかった。当時信じられていたジョージ・ガモフのアルファ崩壊理論によると、核の直接反応によって原子核の欠片が弾き出されるのは、その欠片が入射粒子からエネルギーを受け取ってポテンシャル障壁を超えることによる。欠片が大きくなるにつれてポテンシャル障壁は高くなるため、そのような崩壊が起きる確率は加速度的に減少する。しかしマイトナーとフリッシュは原子核の液滴模型に基づいて、核が入射中性子から受け取った余分なエネルギーが起こす「振動」が、核を一つにまとめている表面張力に打ち勝つ可能性を見出した。
フリッシュはこう回想している。
そこで私たちは木の幹に腰掛け(ここまでの議論は雪が積もった林の中を歩きながら行っていた。私はスキーを履いており、リーゼ・マイトナーはスキーを履かなくとも一緒に歩けると言い張ってその通りにしていた)、紙切れに計算を始めた。
ボーアは1939年1月7日に「第5回理論物理学に関するワシントン会議」に出席するためアメリカへ出発した。フリッシュらの論文が刊行されるまで核分裂について口外しないと約束したはずだったが、太平洋を渡るSSドロットニングホルム(英語版)の船上でレオン・ローゼンフェルト(英語版)と核分裂のメカニズムについて議論した上、その情報を秘密にするように告げ忘れた。1月16日にニューヨークに到着すると、フェルミと妻のラウラ(英語版)、1934年から翌年までボーアの研究所のフェローだったジョン・ホイーラーに迎えられた。たまたまその夜に行われたプリンストン大学のフィジクス・ジャーナル・クラブの会合において、ホイーラーに何かニュースがないか聞かれたローゼンフェルトは核分裂のことを話してしまった。焦ったボーアはマイトナーとフリッシュの優先権を裏付ける手紙を急いで『ネイチャー』誌に書き送った。ハーンはその手紙に自身とシュトラスマンの仕事が言及されているにもかかわらずマイトナーとフリッシュの名しか出ていないことに気を悪くした。
生成物のうち、半減期13分のベータ放出体はレニウムに似た化学的性質を持っていた。フェルミは当時の周期表に基づいて93番目の元素がエカレニウム(周期表でレニウムの下に位置する元素)であり、マンガンやレニウムと似ていると信じていた。フェルミは中性子を捕獲したウランが一つ重い陽子数93の元素に転換したと考え、1934年6月に『ネイチャー』誌で発表した。論文ではそのような重元素の存在が疑問の余地なく立証できたとは書かれなかったが、「人工的な新元素の合成」は一般にも大きく報じられた。フェルミは陽子数93と94の2種類の新元素をそれぞれオーソニウムとへスペリウムと名付けた。現在の目からみると、フェルミらが検出した「93番元素」は当時未発見だったテクネチウムで間違いない。この元素は原子番号が43で、周期表ではマンガンとレニウムの間に位置している。
レオ・シラードとトマス・A・チャルマーズは、ガンマ線照射ベリリウムから発生した中性子がヨウ素に捕獲されることを報告した。この反応はフェルミも指摘していた。マイトナーはこの実験を追試する中で、ガンマ−ベリリウム線源からの中性子はヨウ素、銀、金のような重い元素に捕獲されるがナトリウム、アルミニウム、シリコンのような軽い元素には捕獲されないことを見出した。マイトナーは遅い中性子の方が速い中性子より捕獲されやすいと結論付け、1934年10月に Naturwissenschaften 誌で発表した。それまで誰もが中性子も高エネルギーの方が反応しやすいと考えていたのだが、その必要があるのはアルファ粒子や陽子のように原子核のクーロン障壁に打ち勝たなければならない場合だけだった。電気的に中性である中性子の場合、動きが遅く原子核の近辺にとどまる時間が長いほど捕獲される可能性が高くなるのである。
オットー・ハーンは有機化学者としてマールブルク大学を卒業した後にユニヴァーシティ・カレッジ・ロンドンのウィリアム・ラムゼー卿の下で博士研究員を勤め、さらにラザフォードのいるマギル大学で放射性同位体を研究した。1906年にドイツに戻るとフリードリヒ・ヴィルヘルム大学でエミール・フィッシャーの助手になった。マギル大学では物理学者との密接な共同研究に慣れていたので、ここでもリーゼ・マイトナーとチームを組んだ。マイトナーは1906年にウィーン大学始まって以来二人目の女性博士となり、ベルリンに移ってフリードリヒ・ヴィルヘルム大学でマックス・プランクから物理学を学んでいた。控えめなマイトナーにとって、同世代の気さくなハーンは年上の錚々たる研究者のように縮こまらなくて済む相手だった。1913年、ハーンとマイトナーは設立されたばかりのカイザー・ヴィルヘルム化学研究所に移った。古い研究室は放射性物質で汚染され、弱い放射能を調べるのに向かなくなっていたため、新しい研究室は研究のチャンスを広げてくれた。ハーンらはピッチブレンドからタンタルの仲間を分離する新しい技術を開発し、それによって効率よく新しい同位体が分離できることを期待した。
1914年に勃発した第一次世界大戦によって研究は中断させられた。
さらにナチス傘下のドイツ労働戦線に吸収されたドイツ化学者協会(英語版)を退会した。その結果、化学産業で働くことも、ドイツで研究者として独り立ちするのに必要な大学教員資格(英語版)を取ることもできない立場となった。マイトナーは所長となっていたハーンを説得し、特別経費から予算を割いてシュトラスマンを雇わせた。1935年に給料半額の助手になったシュトラスマンは、その後すぐにマイトナーらの論文に共著者として名を連ねていくことになる。
1933年の職業官吏再建法(ドイツ語版)によりユダヤ人は学術界を含む公務員職から追放された。マイトナーはユダヤ系の血筋を隠していなかったが、いくつかの理由で当初この法の影響を免れていた(1914年より前から職に就いており、第一次大戦中に軍で働いており、ドイツ人ではなくオーストリア国籍であり、さらにカイザー・ヴィルヘルム研究所は政府と産業界の共同経営だった)。しかし第一次大戦での奉仕が前線ではなかったことと1922年まで大学教員資格を得ていなかったことが理由でベルリン大学外部教授の地位からは追われることになった。カイザー・ヴィルヘルム研究所の主要な出資者の一つIGファルベンの取締役だったカール・ボッシュはマイトナーに同所での地位を保証し、マイトナーも留まることに同意した。反ナチ姿勢を共有するマイトナー、ハーン、シュトラスマンは研究所の中で孤立し、そのぶん三人の間の個人的な絆を強めていった。一方で、研究所の運営業務がハーンやマイトナーの手から離れたことで研究時間が十分取れるようにもなった。
核変換の発見により、特定の重元素に限定されていた放射化学は周期表全体に拡張された。
チャドウィックは、電気的に中性である中性子は陽子やアルファ粒子よりも容易に原子核を貫通するだろうと述べた。ローマのエンリコ・フェルミとその同僚たち(エドアルド・アマルディ、オスカー・ディアゴスティーノ(イタリア語版)、フランコ・ラゼッティ、エミリオ・セグレら)はこのアイディアを取り入れた。ラゼッティは1931年にマイトナーの研究室を訪ねたことがあり、中性子発見後の1932年に再訪してポロニウム−ベリリウム中性子線源の作成法を教わった。ローマに戻ったラゼッティはガイガー計数管とマイトナーの霧箱の複製を作成した。フェルミは当初、チャドウィックとキュリーがそうしたようにポロニウムをアルファ線源として中性子源を構成するつもりだった。アルファ線源としてはラドンの方が強力だったが、同時にベータ線とガンマ線を発生するため室内の検出機器を大きく誤作動させる恐れがあった。しかし、ラゼッティがポロニウム−ベリリウム線源を作成する前にイースター休暇に行ってしまい、残されたフェルミはあることに気が付いた。興味があるのは反応が終わった後の物質なのだから、中性子線の照射とは別の階で放射線の検出を行えばいいのである。この種の中性子源はベリリウム粉末をカプセルに封入するだけですぐ作れた。さらにラドンは入手が容易だった。ジュリオ・チェーザレ・トラバッチは1グラム以上のラジウムを所有しており、それが生成するラドンを快くフェルミに提供してくれた。ラドンはラジウムから絶え間なく生成するうえ、半減期が3.82日しかないので取っておいても無駄になってしまう。
フェルミらはまず水に対して、次に周期表の軽い側からリチウム、ベリリウム、ホウ素、炭素と流れ作業のように中性子線照射を試していったが、いずれも放射能を示さなかった。