ジョン・コルトレーン
1965年6月、コルトレーンはアルバム『アセンション』を発表し、初めてフリー・ジャズに取り組む。コルトレーンはこの時期、マイルスと並んでジャズの指導者的立場にいたが、そのような人物がフリー・ジャズを支持したことは、それまでフリー・ジャズの音楽的意義を理解せず、価値を認めようとしなかった保守的ジャズ・ファンに大きな衝撃を与えた。同時期にコルトレーンはバンドにテナー・サックス奏者の ファラオ・サンダースを加入させ、静のコルトレーンに対して動のサンダースという構図を作り出した。なお、コルトレーンのフリー・ジャズは、激烈さの中に静謐さが同居するもので、瞑想的と表現されることが多い。
1965年頃までのコルトレーンは、サックスを吹く際にほとんどヴィブラート奏法を用いなかったが、晩年になると強烈なヴイブラートをかける奏法に変化していく。 同年12月にマッコイ・タイナー(Pf)がバンドを離れ、アリス・マクレオド(アリス・コルトレーン、1966年にジョンと結婚)が加入。1966年3月にはエルヴィン・ジョーンズも退団し、ラシッド・アリをドラマーとして加入させる。
1966年7月に来日。9都市を廻る大がかりな公演を行う。記者会見で「10年後のあなたはどんな人間でありたいと思いますか?」という質問に対し、コルトレーンは「私は聖者になりたい」と答えたというエピソードがある。 また、同じ会見にて「最も尊敬する音楽家は?」という問いに対し、オーネット・コールマンの名前を挙げたといわれる。
1967年5月7日、ボルチモアで最後のコンサートを行う。7月17日、肝臓癌で亡くなる。
のち改題・再発『マイ・フェイヴァリット・シングス~ライヴ・イン・ヨーロッパ 1963』 - Afro Blue Impressions (Remastered & Expanded) 2013年。(第56回グラミー賞最優秀アルバム・ノーツ受賞)
『ライヴ・アット・バードランド』 - Live at Birdland(1963年3月、10月、11月録音)(Impulse!) 1964年(1963年10月のライヴとスタジオ録音)
1964年
『クレッセント』 - Crescent(1964年4月、6月録音)(Impulse!) 1964年
『ブルー・ワールド』 - Blue World(1964年6月録音)(Impulse!) 2019年
『至上の愛』 - A Love Supreme(1964年12月録音)(Impulse!) 1965年。のち『至上の愛(デラックス・エディション)』 - A Love Supreme Deluxe Edition(1965年7月録音を追加)2002年。(CD 2枚組)のち『至上の愛:コンプリート・マスターズ』 - A Love Supreme: The Complete Masters (Impulse!) 2015年。(CD 3枚組)
1965年
『ワン・ダウン、ワン・アップ:ライヴ・アット・ザ・ハーフ・ノート』 - Live at the Half Note: One Down, One Up(1965年3月、5月7日録音)(Impulse!) 2005年(ライヴ。CD 2枚組。)
またソプラノ・サックスは、コルトレーンに採り上げられたことを契機に、楽器としての魅力が広く認知され、以来ジャズ・フュージョン系のサックス奏者達の"必修科目"として盛んに用いられるようになる。
1961年、アトランティックを離れ、インパルス!レコードに移籍。3月にはマイルスのアルバム『サムデイ・マイ・プリンス・ウィル・カム(英語版)(邦題:『いつか王子様が』)』の録音にゲスト参加。その後、新進気鋭のリード奏者エリック・ドルフィーを演奏者兼、編曲者として自己のバンドに加え、大規模なブラス・セクションによるセッションを行う。ここからは、インパルス!における初のアルバムとして『アフリカ・ブラス』『アフリカ・ブラス・セッション vol. 2』が生まれた。その直後、再びアトランティックにアルバム『オーレ!コルトレーン』を録音。 同年秋には、ニューヨークのライブ・ハウス「ヴィレッジ・ヴァンガード」にほぼ連日出演するほか、ヨーロッパツアーにも出かけた。これらの演奏の様子は、後年『ライヴ・アット・ザ・ヴィレッジ・ヴァンガード』を初めとするライブ・アルバムで聴くことができる。