MR.BRAIN
演 - 亀梨和也(KAT-TUN)
帝王大学病院の医師。年齢は28歳と若いながらも、難手術を任されたり論文が注目されたりしている優秀な医師でもあり、林田にも尊敬の眼差しを向けられている。慎重な性格で、憶測で物事を語るのを嫌う。
演 - 松重豊
3年前の事件を担当していた刑事。竹神の信者に狙われるやもしれぬ久美子の警護役を買って出る。
演 - SHIHO
科警研の喫茶室で働いている美女。
九十九に興味がある。和音の相談にも乗ってあげている。
演 - 木村拓哉
本作品の主人公。かつてはNo.3のホスト(源氏名:大斗〈ヤマト〉)だったが、5年前に事故で瀕死の重傷を負ったことで右脳が急激に発達。その後自分の身に起きた変化を調べるために脳科学の研究を始め、脳科学者へ転身。優れた能力を科警研に買われて脳科学を担当する。独自の視点と脳科学に基づく知識で、様々な難事件を解決する。
端整な顔立ちだが、ホストのころから空気が読めないマイペースな性格で、周囲を振り回す変人。他人の神経を逆撫でする言動も多く、相手を怒らせてしまうこともしばしばある。甲高い声で笑う癖がある。
初対面の相手に名前を名乗る時は必ず「漢数字の『九十九』と書いて、つくもと言います」と前置きしている。
不可解な事象に興味を持って事件に首を突っ込む探究心を持ち、おかしいと感じることは納得するまで調べるタイプで、その言動ゆえ当初は白い目で見られていたが、やがて周囲を感化させていく。
事故の影響で女性の好みも変わり、美人よりいわゆる不細工な女性に惹かれているが、「なぜ昔好きなタイプだったのか知りたい」という理由でアグネス・ラムの写真集を持っている。六三四(ムサシ)というスナネズミを飼っており、外出時にはポケットに入れて連れ出す。
脳の栄養補給のためにバナナをよく食べており、林田や丹原からしばしば差し入れされる。理由は本人によると「脳のエネルギー源として手っ取り早いのは糖分」とのこと。物を指し示す時、緑のレーザーポインターをよく使用する。
終盤自身の論文がアメリカで認められ、最終回では瀬田や小島の勧めで渡米する。後に搭乗した飛行機でハイジャック事件に巻き込まれるが、犯人の嘘を見破り、彼が持っていた爆弾のスイッチを押すという茶目っ気を披露した。