ブッチギレ!
声優の大半はオーディションではなく指名で起用されたが、それぞれがイメージに合っていたとプロデューサーの浅沼航太郎は学生チームとのインタビューの中で振り返っている。 演技に当たっては、事前に登場人物の基本情報をまとめたキャラクターシートを作成し、それを演者に渡していた。具体的な演技の方向性は声優に任していたものの、制作チームからキャラクター性を強化するために指示を出すことがあった。 制作当時はCOVID19の流行が続いていたため、収録は3、4人のグループに分かれて行われたが、メインの8人の収録の時間帯を近づけるなどの配慮がとられた。これにより、別のチームの収録をスタジオの外で聞いて演技の参考にすることができたと、朔夜役の 土岐隼一はアニメイトタイムズとのインタビューの中で述べており、インタビューに同席していた佐藤も肯定している。
一番星役の佐藤元は、もともと幕末ファンであり、今までにない近藤勇を演じられてうれしかったとナタリーとのインタビューの中で話している。 佐藤はナタリーとのインタビューの中で、今まで自分が演じてきた声の大きいキャラクターは、いざというときに冷静になることもあるが、一番星はうるさい上に一度走り出したら人の言うことを聞かないタイプなので、演じていた自分も制御できなくなることがあったと振り返っている。
声 - 石井康嗣
松平の側近。新選組には非好意的。事あるごとに見廻り組との交代を進言。会津藩の京都守護職解任も望んでおり、池田屋事件の際も会津軍の出動を遅らせた。
監督を務めた平川哲生は、死亡した新選組メンバーに代わり罪人たちが替え玉を務めるという設定にした理由について、「新選組は何度も映像化されて、こすられすぎているだろう、というのがあって。」と立命館大学映像学部学生チームによるインタビューの中で答えており、替え玉がアニメ向きの題材だったとも述べている。また、不良という要素の導入は武井の提案によるものである。
「ブッチギレ!」という題名は、100を超えるタイトル案の中から決まった。また、死亡した新選組メンバーに代わり罪人たちが替え玉を務めるという設定から、本物の悪党というよりは不良のような雰囲気を出すため、それらしい当て字が用いられ、同様のコンセプトは、一番星という主人公の名称や、刀が光る演出などにも関わっている。