二十面相の娘
声 - 内田夕夜
本当に美しいものを盗む怪盗で、スマートな紳士。しかし、ただ美術品を盗むだけでなく、大戦中の遺物を悪用されないように処分するなどの活動もおこなっている。変装の名人であり、その素顔や名前は誰1人知らない。
大戦中は有能な科学者だったが研究資金集めのために軍の協力を得、水を第4の形態に変化させる実験に成功し、それを実用化する施設を作り上げた。しかし、その際に発生する膨大なエネルギーが悪用されることを恐れ、研究施設に火を放って逃亡した。その後、逃亡を手伝わせた軍曹や逃亡中に知り合ったハンスなどを仲間に加えて盗賊団を結成し、仲間と共に世界中を飛び回っている。ただ、盗みは私利私欲のためにおこなっているのではなく、二十面相の研究成果を公にしたい、彼の恩師・柿島が研究資金欲しさに手を染めようとした美術品強盗の阻止の側面が強い。
チコとは紅玉を盗みに美甘家に執事に変装して潜入したときに知り合った。チコの窮状をみかねてチコを盗み出し、自らの盗賊団に加えた。チコからは恋愛感情に似た好意を寄せられているが、彼自身はチコやケンを未来を担う子どもとして大事に思っており、彼女らに実の父親のように接している。
裏社会では、大戦中に大きな力の源となる何かを入手したと噂され、そのため多くの盗賊から命を狙われている。そのような盗賊の1人である虎の一味に襲撃された際、虎の自爆に巻き込まれ、行方不明となる。また、数多くの美術品を盗んだ二十面相には莫大な「遺産」が残っているとされ、その遺産を狙う者たちは、二十面相の娘の異名を持つチコを付け狙うこととなる。
声 - 松風雅也 / 田村睦心(子供時代)
二十面相一味の少年。今まで一味で最年少だったが、チコが仲間に加わったことで最年少でなくなり、新しい仲間であるチコに兄貴分的な態度をとった。一方、チコもケンのことを実の兄のように慕うようになり、チコが一味に加わっていたときは、チコを実の妹のようにかわいがった。虎の襲撃後、二十面相が警察官に変装してチコを保護するのを目撃し、二十面相とチコの帰りを生き残った仲間と共に隠れ家で待ち続けた。しかし、二十面相がいつまでたっても仲間の前に現れず、チコも日本に送り返されてしまったことから、二十面相に裏切られたと感じ、恨んでいる。
チコの帰国後は単身密かに日本に潜入し、不良少年を手下にして、陰ながらチコのことを見守った。チコがイギリスに留学した後、ヨーロッパに渡って盗賊となり、ジャガーの名で呼ばれた。チコの再帰国後は、日本に戻っており、陰ながら盗賊をしつつ、チコを見守り、明智から「三代目二十面相」に認定された(ちなみに初代は柿島、二代目が本作で二十面相と呼ばれている人物)。
当初はあどけない少年のような外見であったが、虎の襲撃後は大人びた外見となった。また、虎の襲撃以前に、虎に片目をつぶされている。
原作では、虎の襲撃後も二十面相一味はケン以外にも何人か生き残っているが、アニメでは、二十面相とチコを除けば、ケン以外全員死亡したことになっている。