ホリーズ
1966年10月、5枚目のアルバム『フォー・サーテン・ビコーズ』は、クラーク、ナッシュ、ヒックスによるオリジナル曲だけで構成された初のアルバムとなった。続く1967年6月、サイケデリック色の強いアルバム『エヴォリューション』を発表。同年シングルでは「オン・ア・カルーセル」「キャリー・アン」などを発表しヒットさせた。同年11月にはナッシュが主導したコンセプト・アルバム『バタフライ』を発表する。しかし、このアルバムと、同時期にナッシュが作曲したシングル「キング・マイダス」の商業的失敗で、ポップな楽曲を志向していたクラークとヒックスから反発を招いてしまう。
1968年、ボブ・ディランのカバーのみで構成されたアルバムを録音することとなった際、ナッシュがコンセプトに難色を示しバンドと対立、ナッシュは同年12月に脱退することとなる。その後ナッシュはバーズを脱退したデヴィッド・クロスビー、バッファロー・スプリングフィールドのスティーブン・スティルスと共にクロスビー、スティルス&ナッシュを結成した。後にニール・ヤングも加わり、クロスビー、スティルス、ナッシュ&ヤング(CSN&Y)となった。なおナッシュ離脱前の1968年4月に、来日公演を果たしている。
一方のホリーズは1969年2月、スウィンギング・ブルー・ジーンズのテリー・シルヴェスターを加えシングル「ごめんねスザンヌ」を発表。同年5月にはボブ・ディランのカバーアルバム『ホリーズ・シング・ディラン』を発表した。