デススマイルズ
サキュラ
声:仲村かおり
B-2面のボス。沼地を守る魔女。15歳。身長155cm。血液型AB型。使い魔は二羽のカラスのクゥタとカーコ。彼女もまた現世界から異世界に迷い込んだ少女である。本名はサクラ、現世界ではウィンディアの親友だった。
メガブラックレーベル版ではプレイヤーキャラクターとして使用可能。この場合、ボスキャラの側のサキュラは病気の母を救う為に行きたいと思う心と残りたいという心が分れて出来たものという設定。2人プレイの場合、相方のキャラからは「誰と話しているの?」と独り言を言っているかのように思われる。
ジルバ
声:井上淳哉
最終面のボス。サキュラの父親で、この異世界に魔物達を呼び出した張本人。
『ゴシックは魔法乙女〜さっさと契約しなさい!〜』では、殆どのメインシナリオ、イベントシナリオでの黒幕として暗躍している。
予約特典として限定配信されたドラマパート部分のボイスデータ。設定によりボイスのOFF/ONが可能。
ボスは扉を開く者ジルバ。
これを倒すとラスボスの魔界帝王ティラノサタンとの戦闘に入る。
ブラックレーベルではある条件を満たすと今までよりも強力な真ボスブラッディージルバとの戦闘に入る。
ウィンディア
声:飯田奈保美
ディオール家三女、風使い。13歳。身長151cm。血液型A型。イギリス、ロンドン出身。恥ずかしがり屋で泣き虫、いつまでも子供のままでいたいような甘えっ子。通学途中に誘拐され、命の危険を感じた瞬間に光に包まれ行方不明になった。使い魔は白ふくろうのホゥ。使い魔はレーザー時に位置が固定される。
キャスパー
声:林美穂
ディオール家四女、死霊使い(死霊使いはジルバラードでも非常に稀有であり、エンジェル達の目覚める魔法力としては最上級と設定されている)。11歳。身長142cm。血液型B型。ドイツ、ベルリン出身。6歳の頃にジルバラードへやってきた。ロストチルドレンになった理由は不明で、どんな事があったのか記憶の奥にしまいこんだまま思い出せないでいる。わがままでひねくれ者、人と打ち解けるのが苦手な性格。しかしそれは寂しさの裏返しで最も愛情に飢えており、素直になる方法が分からない不器用な少女である。使い魔はプチイービルのキキ。使い魔はショット時に位置が固定される。レーザー時には速度が大幅に低下する。
フォレット
声:阿部留美
ディオール家次女、炎使い。