ダレイオス1世
ダレイオス1世は2度にわたる遠征の失敗に憤激し、より大規模な遠征軍を編成して親征することを決断した。しかしその準備の最中、エジプト(ムドラーヤ)で反乱が発生したため、ギリシアとエジプトのどちらへの遠征を優先すべきかが問題となった。ところが、紀元前486年8月にダレイオス1世は急死し、ギリシアへの遠征もエジプトの反乱鎮圧も後継者の手に委ねられることになった。
ダレイオス1世には後継者の候補として即位以前に結婚していたゴブリュアスの娘(名前不詳)との間に長子アルトバザネスを始めとする3人の息子がおり、キュロス2世の娘アトッサとの間にはクセルクセス1世(クシャヤールシャン1世)がいた。ヘロドトスは王位継承を巡る対立と、クセルクセス1世が後継者に定まる顛末を記録しているが、母アトッサの権勢が強かったため、クセルクセス1世が後継者になったのは既定のことであったと評している。ペルセポリスの浮彫には大きく描かれたダレイオス1世の像の傍らに太子クセルクセス1世が描かれており、考古学的にもクセルクセス1世が当初より正当な後継者として扱われていたのは明らかである。
ダレイオス1世は偉大なペルシアの王として後のギリシア人たちに大きな印象を残した。ヘロドトスはダレイオス1世の即位から崩御に至るまでの治世全期間を、様々な挿話を交えつつ記録に残している。また、アケメネス朝を滅ぼしたマケドニアの王アレクサンドロス3世(大王)は、キュロス2世とダレイオス1世と言う二人の創始者の業績に感嘆し、彼らの墳墓を訪れた際に、ダレイオス1世の墓に刻まれた碑文をギリシア語訳するように命じた。
その後、メガバゾスの後任としてエーゲ海沿岸地域の司令官となったシサムネスの子オタネス はビュザンティオンとカルケドンを征服すると共に、レムノス島とインブロス島も制圧し、エーゲ海沿岸でのアケメネス朝の支配地は順次拡大した。
紀元前499年、アケメネス朝のサルディスのサトラップ、アルタプレネスはミレトスの臨時僭主アリスタゴラスと共謀し、ナクソスの内紛に乗じてこれを征服するべく、メガバテスを総司令官にナクソス遠征を企画した。しかし方針を巡ってメガバテスとアリスタゴラスが対立した上、4ヶ月に渡る包囲戦の末に軍資金が底をつき退却を余儀なくされた。失敗の責任を問われて地位を失うことを恐れたアリスタゴラスは反乱に踏み切った。アリスタゴラスが他のイオニア都市も反乱に引き込んだため、これがイオニアの反乱と呼ばれる反乱に発展した。アリスタゴラスは事を起こす前にアテナイやスパルタなどに支援を要請した。スパルタは協力を拒否したものの、アテナイとエレトリアがイオニアへ軍事支援を行った。
しかしアテナイは初戦の敗退の後イオニアを見放し、結果としてイオニアの反乱は紀元前494年にミレトスが陥落したことで鎮圧された。
ダレイオス1世はアケメネス朝の体制を整備し完成させたと言われる。彼は奪取した王位を安定させるため、キュロス2世の娘アトッサとアルテュストネと結婚し、殺害されたスメルディス(バルディヤ)の娘パルミュスも妻とした。更にカンビュセス2世の妻となっていたオタネス(ウターナ)の娘パイデュメも妻とし、王家の血統の独占を図った。彼の王国は20から29の邦(ダフユ)に分けられ、それぞれにサトラップが任命されていたが、その動きを監視するため、「王の目」、「王の耳」と呼ばれる王直属の官僚たちにその動きを監視させた。
中央集権的な体制の構築と、軍隊の迅速な移動のため、「王の道」と呼ばれる道路網が整備され、リュディアのサルディス市からエラムのスサ市まで2400キロメートルに及んだ。王の道には111の駅逓が整備され、通常90日かかる行程を早馬では7日で移動することができたとされる。