特別機動捜査隊
立石主任:安部徹
荒牧刑事:南廣
橘部長刑事:織本順吉
内藤刑事:千葉真一
桃井刑事:亀石征一郎
久保菜穂子
新井茂子
小川守
青山ミチ
筑波久子
菅井きん
高英男
浜田寅彦
イレギュラーという扱いであるためメンバーの変動が著しく、スタッフもそれを把握していなかったのか、最初期では役者が代わる、別の刑事役で出るといったケースが目立った。資料によると主任の初登場は112話となっているが、いかなる形での登場かは不明。また1967-68年の間、中山昭二が『ウルトラセブン』出演であまり番組に顔を出すことができなくなったため、班所属の一部の刑事たちは立石班に回されていた。一方では長らく姿を消していた内藤や立石別チームの新規刑事3人を班のメンバーとして迎え入れている。
藤島主任:中山昭二(班長、303話以降は捜査二係長もしくは捜査三係長兼任の設定だったがOPクレジットは捜査一係長・112-497話、立石班・三船班と交代もしくは合同で出演。) 関根部長刑事:伊沢一郎 橘部長刑事:南川直 南川部長刑事:菅沼正 荒牧刑事:岩上瑛 笠原刑事:伊達正三郎 小杉刑事:三島耕→柴田秀勝 佐伯刑事:三島耕 大村刑事:森山周一郎 久保田刑事:木川哲也→亀石征一郎 佐久間刑事:生井健夫 香取刑事:綾川香 桃井刑事:轟謙二 森田刑事:北原隆 佐野刑事:木川哲也 内藤刑事:巽秀太郎 村上刑事:小嶋一郎 岩井田刑事:滝川潤 山崎刑事:高島英志郎→高島弘行→高島新太郎 松山刑事:松原光二 石山刑事:石山克己 石原刑事:吉田豊明 神谷刑事:石山雄大 山口刑事:山口暁
増加しつつある凶悪犯罪への対処を目的に組織強化の一端として新たに創設された。番組8周年記念で初登場を果たすも、3か月のブランクののち1970年の年明けと共に本格始動。
また「日立マーク」と東京タワーを中心にしたオープニングキャッチ(1964年製作)も短期間であるが放送されていた。なお、このオープニングキャッチは第4回「ACC CMフェスティバル」で銅賞を受賞している関係により、テレビCM扱いで横浜市の放送ライブラリーにて公開されており、第1話「最後の犯人(ホシ)を追え」と同様、視聴が可能である。
1972年6月14日放送「悪女の季節」に電報配達員役で出演していた俳優は、放送時点で過激派の黒ヘルグループの1人として指名手配されていた。
著名な声優のゲスト出演も多く、当時『ゲゲゲの鬼太郎』の主役だった野沢雅子は脇役で数多く出演したほか、井上真樹夫、宮内幸平、青野武、大山のぶ代、西尾徳、小原乃梨子、池田昌子、市川治、辻村真人、古川登志夫、雷門ケン坊、古谷徹、三ツ矢雄二、よこざわけい子(当時は横沢啓子)なども出演歴がある。また、異例として山田康雄や中尾隆聖(当時は竹尾智晴)がメインを張った回などが存在する。池田秀一、千葉繁、秋元羊介、内田直哉のように、出演後に著名な声優となった俳優も多い。
放送終了後の1979年にパイロット万年筆(現在のパイロットコーポレーション)から発売されたノート筆記用ペン「ノートペン」のテレビCMは本作のパロディで本作でナレーターを務めた島宇志夫を再び起用したが、CMに登場した立石主任は別の役者が演じており、容姿及び風格が本作と全く異なっている。