ヴィニシウス・ヂ・モライス
他にもリオデジャネイロの若い音楽家たちとの交際を広め、その活動の中で新しいスタイルの音楽「ボサノヴァ」を生み出す原動力の一翼を担った。1959年にジョアン・ジルベルトの歌唱で録音された「想いあふれて」は1957年にモライス作詞、ジョビン作曲で作られたナンバーであり、ボサノバの歴史における劈頭を飾る作品として記録されている。
また1956年には前衛的な戯曲『オルフェウ・ダ・コンセイサゥン』(ギリシア神話のオルペウスとエウリディケの物語の舞台をリオデジャネイロに移した)を執筆。この戯曲は、1959年のフランス・ブラジル合作の映画『黒いオルフェ』(マルセル・カミュ監督)、1999年のブラジル映画『オルフェ』(カルロス・ヂエギス監督)の原作となった。
並行してジョビンとのコンビでボサノヴァ初期における重要なナンバーの作詞多数を手掛けた。彼らのコンビは1962年の「イパネマの娘」まで続いた。
ジョビンとのコンビが解消された1960年代以降は、ギタリストとして有名なバーデン・パウエル(Baden Powell)やトッキーニョ(Toquinho)ら多くのミュージシャンたちと共作し、ボサノヴァに留まらず、それ以前のジョビンとの作品とは趣を変えた、サンバ(あるいはサンビーニャとも)や、アフロ・サンバといった土着的な感覚に重きを置いた個性ある音楽作品を送り出した。