国鉄キハ66系気動車
2001年10月に筑豊・篠栗線の電化に伴い全車が長崎鉄道事業部長崎車両センターに転属。運賃箱・整理券発行機が設置され、塗装も第1編成を除く全編成がキハ200系とほぼ同一のシーサイドライナー塗装へ順次変更された(当初はシーサイドライナー色と九州色の連結で運転されることもあった)。ATSもSK形からDK形へ変更されている。キハ66系の転属から翌年の2002年3月をもって、キハ58系がラストランを迎え、大分・熊本に転属。
佐世保線(佐世保 - 早岐間)・大村線・長崎本線(諫早 - 長崎間の旧線・新線)の快速「シーサイドライナー」や普通列車を中心に運用された。2002年(平成14年)からJRと松浦鉄道の相互乗り入れが再開されたことに伴い、松浦鉄道佐々駅まで乗り入れるようになり、この乗り入れは2006年(平成18年)まで続けられた。
臨時列車としては有田陶器市開催時に上有田まで乗り入れていたほか、長崎地区に転属後も団体臨時列車やイベント列車、リバイバルトレインなどとして北部九州地区を中心に走行することがあり、平成筑豊鉄道や松浦鉄道に乗り入れたこともあった。このような臨時列車としての運行も2021年の運用終了まで続けられた。
第12編成(キハ66 12+キハ67 12)は2010年7月にハウステンボス仕様の白・黒・オレンジ色の塗装へ変更された。
2014年(平成26年)3月15日には長崎車両センターの車両基地が佐世保地区に移転して佐世保車両センターとなったことにより、全車が長崎鉄道事業部佐世保車両センターに転属した。