アルドノア・ゼロ
声 - 小野賢章
本作の火星側の主人公。16歳。火星に住む地球人の少年。元々は北ヨーロッパの出身で、研究者の父親と共に世界中を転々とする生活を送ったのち、物語開始の5年前に火星へ移住するが、道中で事故に遭遇し、瀕死の状態だった所をアセイラムに人工呼吸で救われた過去を持つ。それが後にアルドノアを起動できる原因となった。暫くはヴァース帝国の宮殿に滞在しており、父に先立たれてから引き取り先が決まるまでの間、アセイラムからの要望で地球の知識を教える教師役をしていた。その後は宮殿を離れ、使用人としてクルーテオに仕えているが待遇は悪く、アセイラム以外の火星人から酷く蔑まれており、肩身の狭い暮らしを強いられている。命の恩人であり差別せずに接してくれるアセイラムには恩義と共に強い忠誠を誓っており、彼女が親善大使として地球へ向かう別れ際、「地球に伝わる魔除けのお守り」とされている父の形見のペンダントを贈り、その身を案じていた。アセイラムの暗殺事件が謀略で、トリルランや他の火星騎士が関わっていることを知るが、その元凶であるザーツバルムの「火星人の生活をより良くしたい」という大義に理解を示し始め、それと同時に姫を救いたいという行動原理で苦悩しながら行動することとなる。ノヴォスタリスクでは、危機的状況を見て咄嗟に助けてしまったザーツバルムがアセイラムを銃で撃ったのを見て激昂し、彼に発砲。
第2クールから登場。火星騎士のバルークルス専用機。アルドノアドライブの固有能力は、ヘラス直系の仮想分子創造能力。全身が濃紺色で、傘のような胴体と太い四肢を持つ。他のカタフラクトと比べると小柄。背面には多数のスラスターが搭載されている。武装は2個装備した超電磁ボビン。能力で創造した仮想分子を並べたモノフィラメントワイヤーカッターにより、敵カタフラクトを軽々と切り裂く威力を発揮する。なお、超電磁ボビンは両手で高速回転させて敵弾を防ぐバリアとしても使える。最後はユキ、ライエ、韻子の攻撃により右腕を破損し、ハーシェルと共にデューカリオンに特攻した。
第2クールから登場。火星騎士のラフィア専用機。女性的なフォルムとケンタウロスのような四脚が特徴。機体全体を光学迷彩で完全に秘匿することができ、奇襲戦等で真価を発揮する。そのステルス性能はサーモグラフィーにも反応せず影すら落とさないが、行動の際に生じる大気の動きまでは隠蔽できないため、煙幕などを張られると位置が露呈してしまう。武装は炸薬弾を放つボウガン。また、頭部にはバルカン砲が搭載されている。ペイロードにも余裕があり、他のカタフラクトとの合体も可能で、光学迷彩の効果は合体中のカタフラクトにも適用される。アセイラムの建国宣言後にスレイン側に付いたゼブリン、オルガ伯爵と共に地球連合軍の部隊に連携攻撃を仕掛ける。2度目の戦闘ではエレクトリスと合体して戦況を有利に進めるものの、パイロットの利き腕や癖までを計算に入れた伊奈帆の行動予測で位置を読まれ、サポートを受けたユキの狙撃により片足を撃ち抜かれてエレクトリスの重量を支えられなくなり合体を解除。ゼブリンの命で撤退、移動中に直撃弾を喰らって撃破される。
声 - 河西健吾
伊奈帆たちの先輩。17歳。軍属となってからは強襲揚陸艦「わだつみ」の通信士を務めている。
第2クールにおいても戦艦デューカリオンの通信士を務める。
火星での食糧をはじめとする資源不足において、地球との貿易摩擦に端を発し、1999年に勃発した地球とヴァース帝国間の戦争。月へ侵攻した第二代皇帝ギルゼリア率いるヴァース帝国軍とUFE月面基地の間で激しい戦闘が繰り広げられた。アルドノアを使った火星カタフラクトを主戦力に攻め込むヴァースにより月面基地は壊滅。しかし戦闘の余波でヘブンズ・フォールが発生。ギルゼリアが崩御し勝者なく休戦条約が締結された。種子島でも戦闘があったが、その事実は地球連合の公式記録からは隠蔽されている。
声 - 豊永利行
第2クールから登場。37家門の騎士の一人。身分は伯爵。地球資源やインフラの円滑な取得と、労働力確保のために破壊的な活動を極力控えていたが、バルークルスの言葉に乗せられて出撃。鞠戸達の部隊を追い詰めるも、伊奈帆と戦艦デューカリオンの介入で乗機を大破され、敗北する。他の火星騎士と違い、地球人に対して恨みの感情を抱いておらず、地球のことをもっとよく知りたいと願っていた。敗北後は地球連合軍の捕虜となっていたが、彼の人柄を見込んだ伊奈帆とライエの手助けを受けて脱走。伊奈帆から「今のアセイラムは偽者だ」と聞かされ、アセイラムの居場所と彼女が本物なのかの確認、そしてスレインの目的を探るよう依頼され、無事に揚陸城へ帰還を果たすも、既にバルークルスのような反スレイン派の貴族までがスレインに帰順していることを知る。しかし、目的を果たすためその状況すらも利用し、スレインに恭順したと見せかけてバルークルスの仲介でアセイラム(レムリナ)に面会する。さらにエデルリッゾにも会ったことで、伊奈帆の話が本当だと確信を抱く。その後は月面基地から脱出した本物のアセイラムを自身の揚陸城へと保護する。
声 - 竹内良太
第2クールから登場。37家門の騎士の一人。身分は伯爵。マリルシャン同様、地球人であるスレインのことを快く思っていない。マリルシャンがアセイラムに面会を頼んだ際は彼に同行し、マリルシャンとスレインの決闘時にはハークライトと共に立会人を務めた。マリルシャンの勝利を疑っていなかったが、彼の敗死を受けて屈辱と無念さに体を震わせながらも結果を受け入れた。その後は心変わりをしたのか、レムリナの建国宣言に同意してスレインへの全面的な協力を約束する。月への連合軍の攻撃の際はスレインのために駆けつけた。最終決戦ではハークライトと共に連合軍に投降しろというスレインの命令に逆らい、彼のために戦い続け、デューカリオンに特攻した。
地球連合軍の主力量産型カタフラクト。機体色は緑褐色(鶯色)。武装は75ミリマシンガン、75ミリハンドガン、グレネードランチャー、120ミリライフル、格闘用ナイフなど。スレイプニールよりも小型化された安定翼を持つ。また、正式装備の中にスレイプニールとも互換性のある外装式のリアクティブアーマーがある。前世代機であるスレイプニールに比べ装甲が増強されており防御力は優れているが、その分機動性の面では若干劣っており、総合面ではさほど性能向上が見られないためか、伊奈帆の乗機に選ばれることはなかった。
第2クールにおいては、宇宙仕様が登場する(機能・武装共にスレイプニールと共通)。また、対ステイギス戦では「電磁グリッド」という半透明の傘状の盾を使用している。各機体は戦術データリンクで繋がっており、ユキ達が伊奈帆の戦闘データを参照している。 電磁グリッド - 「傘」と呼ばれる宇宙空間で使用する盾。円形に広がり、ローレンツ力でデブリや敵弾を防げるが、被弾し続けると機能を失う。
1巻は第1クール、2巻は第2クールにおけるキャラクターや兵器の設定、各話解説、キャストや製作スタッフのインタビューなどが記載されている。 Olympus Knights(原作) / まんがタイムきらら(編) 『アルドノア・ゼロ TVアニメ公式ガイドブック』 芳文社〈まんがタイムKRコミックスフォワードシリーズ〉、全2巻 2014年12月12日発売、ISBN 978-4-8322-4505-1 2015年6月27日発売、ISBN 978-4-8322-4586-0
声 - 櫻井孝宏
ザーツバルムの配下の一人。身分は男爵。25歳。表向きはクルーテオの食客だが、実際はクルーテオ側の内部事情を探るスパイで、アセイラム謀殺を企てた勢力の一人。地球人を「ネズミ」と呼び、いたぶり殺すことを楽しむ残忍な性格。スレインを従えて地球に出撃しテロ実行犯の口封じを行うが、その性格が災いして生き残りであるライエを取り逃がし、その後の戦闘で伊奈帆に乗機のニロケラスの特性を見抜かれて撃破され、脱出する。戦闘の最中にアセイラムの生存を知り、逆賊になることを避けるべく今度こそ彼女を殺そうと息巻くが、焦りのあまりアセイラムの謀殺計画について公表してしまい、その場にいたスレインにそれを聞かれて銃を奪われ、射殺される。その後、スレインは謀殺を企む黒幕にアセイラムの生存を隠すため、彼の死を隕石爆撃に巻き込まれたためと報告、戦死として扱われる。
第2クールで、伊奈帆の左目の義眼に搭載されている高性能コンピュータ。彼の脳神経に直結されており、単なる目としてだけではなく音紋解析、光学観測、未来予測など様々な用途に使用できる。普段使用していない脳細胞を活動させることで演算能力を高め、機能拡張を行うことができるが、脳に少なからず影響を受けるため、耶賀頼はこれ以上の機能拡張はしないように伊奈帆に忠告した。しかし伊奈帆はその忠告をやむを得ず無視して酷使し続け、動作不良や目の痛み、失神といった症状を抱えてしまう。それまで持ち主が取ってきた行動を分析し、それに基づいて思考を代替することも可能であり、第22話では本人が気を失ってしまった際にアナリティカルエンジンが伊奈帆の代わりに起動し、彼の口を通してアセイラムへ伝言を伝えることまで行っている。なお、最終話(戦後)にて必要性が無くなったため、取り外された。