大河内傳次郎
神変麝香猫(1958年、東映) - 松平伊豆守
緋ざくら大名(1958年、東映) - 北崎外記
忍術水滸伝 稲妻小天狗(1958年、東映) - 衛守左衛門
千両獅子(1958年、東映) - 水野越前守
江戸の花笠(1958年、東映) - 鉄山和尚
丹下左膳シリーズ(東映) - 蒲生泰軒 丹下左膳(1958年) 丹下左膳 怒濤篇(1959年) 丹下左膳 妖刀濡れ燕(1960年) 丹下左膳 濡れ燕一刀流(1961年)
花笠若衆(1958年、東映) - 江戸家吉兵衛
血汐笛(1958年、東映) - 笛吹き天狗、松平大和守
若君千両笠(1958年、東映) - 咳頻軒如山
旗本退屈男シリーズ(東映) 旗本退屈男(1958年) - 松崎文之進 旗本退屈男 謎の大文字(1959年) - 姉小路通季
不知火小僧評判記 鳴門飛脚(1958年、東映) - 五軒町の常吉
隠密七生記(1958年、東映) - 鳴瀬志摩守
紫頭巾(1958年、東映) - 秋元但馬守
修羅八荒(1958年、東映) - 陣場弥十郎
唄祭りかんざし纏(1958年、東映) - 新門辰五郎
いろは若衆 ふり袖ざくら(1959年、東映) - 仏の銀兵衛
忠臣蔵 櫻花の巻・菊花の巻(1959年、東映) - 吉田忠左衛門
大名シリーズ(東映) - 徳川家康 あばれ大名(1959年) あらくれ大名(1960年)
新吾十番勝負シリーズ(東映) 新吾十番勝負(1959年) - 安藤対馬守 新吾二十番勝負(1961年) - 納富一無斎
孔雀城の花嫁(1959年、東映) - 大沢外記
男一匹(1955年、新東宝) - 館脇先生
復讐浄瑠璃坂(1955年、東映) - 軽部伊織
「少年宮本武蔵」より 晴姿稚児の剣法(1956年、松竹) - 禺安和尚
新・平家物語 義仲をめぐる三人の女(1956年、大映) - 太夫坊覚明
銭形平次捕物控 死美人風呂(1956年、大映) - 剱持礼之進
喧嘩鴛鴦(1956年、大映) - 頭天堂
疾風!鞍馬天狗(1956年、宝塚映画) - 山根紋十郎
京洛五人男(1956年、松竹) - 拳骨和尚
月形半平太 花の巻・嵐の巻(1956年、大映) - 間宮玄斉
桂小五郎と近藤勇 竜虎の決戦(1957年、新東宝) - 近藤勇
柳生武芸帳(東宝) - 柳生但馬守 柳生武芸帳(1957年) 柳生武芸帳 双龍秘剣(1958年)
緋ぼたん肌(1957年、東映) - 父主膳
大菩薩峠 第一部(1957年、東映) - 島田虎之助
魔の紅蜥蜴(1957年、東映) - 田沼主殿頭意次
水戸黄門漫遊記シリーズ(東映) 水戸黄門(1957年) - 萩田主馬 水戸黄門 天下の副将軍(1959年) - 大田屋伝兵衛
黄金の伏魔殿(1957年、東映) - 神尾山城守元孝
ゆうれい船(1957年、東映) - 重兵衛
恋風道中(1957年、東映) - 早縄の半五郎
はやぶさ奉行(1957年、東映) - 堀田備中守
赤穂義士(1957年、東映) - 大石内蔵助
新春オールスター映画(東映) 任侠東海道(1958年) - 大和田の友造 任侠中仙道(1960年) - 加部安左衛門
トーキー時代に入ると、少し地元の豊前訛りのある大河内の「シェイはタンゲ、ナはシャゼン」(姓は丹下、名は左膳)という決めセリフが一世を風靡()、後代まで多くの人々が物真似にする名文句になった。結果、生涯を通して「丹下左膳」の題名を持つ主演映画は17本を数えるに到った。
同年7月、『大菩薩峠』の映画化問題が発生し、伊藤監督が退社したが、大河内は残留となった。11月頃、幾つかの作品で共演した伏見直江との恋愛問題が噂に上り、結婚説まで浮上した。それが原因してか、同年末には池永と衝突して12月25日に日活を退社した。1929年(昭和4年)3月4日、沢田正二郎が急死、それで一時新国劇の舞台に立ち、新橋演舞場での追悼公演にも特別出演した。
同年4月30日、日活に復社し、復社第1作の『沓掛時次郎』は大ヒットした。1930年(昭和5年)には伊藤監督も復社し、唐沢を含めて再びこのゴールデントリオで『素浪人忠弥』『興亡新撰組』『御誂次郎吉格子』といった傑作時代劇を連発した。このほか、内田吐夢監督の『仇討選手』、山中貞雄監督の『盤嶽の一生』『丹下左膳余話 百萬両の壺』などにも主演。1932年(昭和7年)にはトーキー第1作の村田実監督『上海』で現代劇にも出演した。日活には足掛け12年間在籍し、主演作は100本以上にのぼった。
『千両礫』では、「好きな女に巡り合うことは、めったにねえことだ」というセリフがあり、これがひどく気に入った大河内は、「素人ではなく劇団の小芝居から女優を見つけよう」と言い出し、稲垣と二人で京都、大阪、神戸、名古屋、東京と女優探しを精力的に行った。結局多摩川撮影所の所長が、現代劇部の高松美恵子(原文ママ)という新人女優を推し、撮入となった。ところが初日に彼女がセリフを一言もしゃべれないということがわかり、1カットも撮れずにこの日は撮影打ち切りとなってしまった。稲垣が頭を抱えていると大河内がスタッフルームにやってきて、「私が病気になりますから、撮影は無期延期ということに願います」と申し出てきた。大河内のこの計らいに、高松は翌日「大河内先生にどうかよろしく、早く良くなって撮影再開されることを願っています」と笑顔で帰って行った。結局ヒロインは稲垣が別の女優を探し出してあてたが、先の高松はのちに新興キネマに移って「真山くみ子」と名を改め、「現代劇のピカ一女優」と呼ばれるようになった。大河内は「私のあきらめが早すぎました」と稲垣に話したという。
『大菩薩峠』撮入の宴が祇園の料亭で開かれたとき、酒癖の悪かった共演の清川荘司が大河内に接近し、尊敬するとか大好きだとか話すうちに、とうとう抱きついて、顔をペロペロ舐めだした。これは清川が酔うと始める妙な癖だった。大河内は初めてらしく驚いて立ち上がったが、しつこくあとを追って抱きついてきたため、開口一番「無礼者ッ!」と怒鳴っていきなり大外刈りで投げ飛ばした。大河内に投げられた清川が畳の上に大の字になっていい気持ちで眠っているのを見て、稲垣は「さすが時代劇の大スターだと思った」、「『無礼者ッ!』と言った声が、今でも耳に残っている」と語っている。