マーロン・ブランド
ブランドの特異な洞察力とリアリズムの感覚は最初の頃から歴然としていた。ブランドを教えている時のことをアドラーはよく口にした。彼女は生徒たちにニワトリの演技をするように指示を出し、もうすぐ核爆弾が落ちてくると付け加えた。生徒のほとんどが鳴いて走り回る中、ブランドは落ち着き払って卵を産む動作を続けた。なぜそのような反応をしたのかとアドラーに問われたブランドは「ニワトリが爆弾について何を知っている?」と答えた。一般的にメソッド俳優と言われるが、ブランドはこれを否定している。ブランドはリー・ストラスバーグの教えを嫌っていると発言した。
最初に映画に自然なアプローチを持ち込んだのはブランドである。オンラインのMasterclassにおけるダスティン・ホフマンによれば、監督がアクションを言った後でもブランドはよくカメラマンや他の俳優たちに週末はどうだったか話しかけていたという。ブランドはそれほどまでに自然にセリフが出ると感じてからようやくセリフを言い始めたのだという。2015年のドキュメンタリー『マーロン・ブランドの肉声』において、ブランドは、以前の役者は朝食のシリアルのよう(予測できるという意味)であったと話している。批評家はのちにブランドがトラブルを起こしていると評したが、共演者たちはただのテクニックの一環に過ぎないと話している。
彼のリストではアカデミー賞受賞歴のあるイタリア系アメリカ人アーネスト・ボーグナイン、イタリア系アメリカ人フランク・デ・コヴァ(テレビのシットコム『F Troop』でチーフ・ワイルド・イーグルを演じたことで有名)、ジョン・マーレイ(パラマウントの1970年のヒット映画『ある愛の詩』においてアカデミー助演男優賞ノミネートを受け、のちに『ゴッドファーザー』でジャック・ウォルツ役を演じる)、イタリア系アメリカ人リチャード・コンテ(ドン・コルレオーネのライバル、ドン・エミリオ・バルジーニを演じる)、イタリアの映画製作者カルロ・ポンティなどがドン役の候補として含まれていた。1975年のインタビューにおいて、コッポラは「世界で"最高"の俳優を呼び込まなければならないとわかった。簡単なことだった。世界最高の俳優はローレンス・オリヴィエかマーロン・ブランドだ」と認めている。コッポラの手書きのリストではマーロン・ブランドに下線が引かれている。
エヴァンスは2年前からブランドを考えていたことをコッポラに話し、プーゾも執筆中ブランドを想定し、役についてブランドに手紙を送ったこともあった。そこでコッポラとエヴァンスはブランドに狙いを定めた(皮肉にもオリヴィエは『探偵スルース』でブランドとアカデミー主演男優賞を競い合うことになる。1972年ニューヨーク映画批評家協会賞ではオリヴィエが勝った)。映画の製作をパラマウントから任されたアルバート・S・ラディはブランドの選択に同意した。しかしパラマウント・スタジオの重役たちは評判の悪さと長年にわたる興行的失敗からブランドの起用に反対した。ブランドはまた、1961年に公開された『片目のジャック』で製作に問題を起こし損失を生じさせたことから反対された。パラマウント・ピクチャーズの社長スタンリー・R・ジャッフェは、「私が社長である限りマーロン・ブランドはこの映画に出演しない。
1958年、ブランドは金髪に染め、ドイツ訛りを真似て『若き獅子たち』に出演したが、のちに説得力がなかったと認めている。アーウィン・ショーの小説の映画化であり、クリスチャン・ディーストルを演じたブランドの演技は物議を醸した。ブランドはのちに「オリジナルの脚本は原作に忠実だった。すべてのドイツ人はショーによって風刺画に塗りつぶされ、特にクリスチャンはナチズムの悪いところすべてのシンボルのように描かれていた。クリスチャンは意地が悪く、不快で悪意に満ちた悪のクリシェのような人物だった...私は世界に本質的に"悪"の人間はいないが、簡単に流されてしまうとストーリーが示すべきであると考えた」と書いた。ショーとブランドはデヴィッド・シェーンブルンのCBS通信のテレビインタビューにともに出演し、誇張されたやりとりの後、ショーがブランドは他の俳優と同じで純粋な悪を演じることが出来ないと批判した。「キャラクターを創るのは俳優以外の何者でもない。私が役を演じ彼が存在する。彼は私の発明だ」と言い返した。『若き獅子たち』はブランドが友人にしてライバル、モンゴメリー・クリフトと共演した(一緒に映るシーンはない)唯一の作品である。ブランドは『蛇皮の服を着た男』(1960年)に出演し、アンナ・マニャーニと共演して10年を締めくくった。この映画はテネシー・ウィリアムズの戯曲を原作としている。