マルドゥック・スクランブル
宇宙戦略研究所の創立者。チャールズ・"フェイスマン"・ルートヴィヒ、サラノイ・ウェンディ、クリストファー・ロビンプラント・オクトーバーの3人である。先の戦争が終結し、戦争に用いることのできる科学技術の禁止が決定されたのに伴い研究所も閉鎖されることとなったさい、それぞれ、研究所を完全に外界から隔離することで研究所の存続を図ること(楽園)、都市にたとえ非合法な形であったとしても快楽を供給することで研究所の科学技術の有用性を証明すること、マルドゥック・スクランブル-09法を提案し、それぞれに実行した。クリストファーはオクトーバー社、ネイルズファミリー、カトル・カールらとの争いのなかで死亡し、サラノイは自殺未遂によって植物人間となったため、この物語の時点での生存者は実質フェイスマン・ルートヴィヒだけである。
ルーン・バロット - 林原めぐみ
ボイルド - 中田譲治
ドクター - 郷田ほづみ
そのためスタッフは試行錯誤を繰り返し、声を担当する声優の林原めぐみは通常のマイクとは別に首と喉に骨伝導用マイクも装着。合計3つのマイクを用いるという一風変わったアフレコを行うこととなった。
原作者であり映画版の脚本も担当した冲方丁は、「この部分は出来ないのではないか」と感じて表現を抑えたプロットを届けたところ、スタッフ側から「原作通りにしてください!」とリテイクが入った。その姿勢を受けて、冲方は「本気でやることがどういうことか」を学んだという。
映画公開前後には様々なイベントが開催された。公開を記念した舞台挨拶では、第1作では初日の東京と後日大阪で開催され、第2作では同じく初日に東京で開催された後、大阪と新たに千葉が加わった。また、2011年8月30日には第2作公開直前イベントとして冲方(原作)・林原(主役声優)・工藤(監督)によるトークイベント(第1部)及び冲方サミットによるポーカーバトルイベント(第2部)が行われ、この模様はUstreamとニコニコ動画内のニコニコ生放送で中継配信された。
声 - 有本欽隆
宇宙戦略研究所の創始者"三博士"の一人。厚顔無恥という意味でフェイスマンのあだ名で呼ばれていた。本名チャールズ・ルートヴィヒ。研究所の廃棄が決定された際、研究所を社会から完全に隔絶した環境に置くことで研究所の存続を図った。その後悪性の腫瘍により首から下を切除し本当の意味で"フェイスマン"となった。現在の研究所のことを楽園と呼んでいる。
声 - 中井和哉
ショーギャンブラーで娯楽産業を総轄する大企業オクトーバー社の下で複数のカジノを取り仕切り、またオクトーバー社のマネーロンダリングも引き受けている。キディ・ポルノのスター女優で少女娼婦であったルーン=バロットをスカウトし、自らの専属娼婦として新たな氏名や身分などを与えたが、自らの計画のためバロットを殺害しようとする。これまで殺した少女の骨をブルーダイヤにして指輪に嵌めている。殺害したはずのバロットが生きていたことを知り、オクトーバー社の下で仕事をする委任事件担当捜査官のボイルドを雇い、バロットの抹殺と事件の制圧を目論む。過去にA-10手術を受けている。シザース。
声 - 土師孝也
最強のディーラーにしてハウスリーダー。カジノ業界の用心棒に据えられる優秀なディーラーであり、カードの位置を文字通り自在に操る上に寸分違わず位置を把握するという理詰めで裏付けされた超絶的な力をもって自らの運をも掌握する。他のディーラーの追随を許さない圧倒的な実力を持ち、更に一目でウフコックの存在に気づく驚異的な観察力も持っている。マーロウを解雇し、引き継ぐ形で始まった勝負の途中、バロットに手袋に擬態しているウフコックに依存している限り自分には絶対勝てないと暗喩し精神的に追い詰めるという、本作でも屈指の敵。だが最終的にベル・ウィングとの勝負や皮肉にも自身の助言を経て進化を遂げたバロットには一歩届かなかった。ゲーム中に成長していくバロットをベル同様に気に入り、実兄を強盗に殺されたと語り、そこからバロットに問いかけ、文字通りの「進化」を促すほどの影響を及ぼした男。敗北後はベル・ウィングと共に恭しくバロットを見送った。