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2008年6月8日、プロデューサーにパニック!アット・ザ・ディスコの「フィーバーは止まらない」を手がけたマット・スクワイアを迎えて作られた2ndアルバム『Want』をリリース。ビルボードアルバムチャートにて最高44位を記録し、同アルバムからの1stシングル"Don't Trust Me"が全米で200万ダウンロードを超え、シングルチャートにて8位を記録している。また、アルバムの販売累計も45万枚を突破した。
2009年2月に人気シンガー、ケイティ・ペリーのヨーロッパツアーのサポートアクトを行う。その後はワープド・ツアーに参戦したが、6月公演の最中にショーンが足の縫う大ケガをしたために途中棄権となっている。9月にはケイティ・ペリーをゲストに迎え、アルバム『Want』収録の楽曲をリミックスした"Starstrukk featuring Katy Perry"がリリースされ、イギリスで40万曲のセールスを記録した。
2010年公開の映画、アリス・イン・ワンダーランドのサウンドトラック「オールモスト・アリス」に"Follow Me Down"という楽曲を提供した。そして6月29日に3rdアルバム『Streets of Gold』をリリース。初週に41000枚を売り上げ、全米アルバムチャートにて初登場7位を記録。カナダのアルバムチャートでも初登場10位を記録した。なお、同時期にDVD付きスペシャルエディションも発売されており、こちらは豪華な金色ボックス使用となっている。また、このアルバムからの1stシングル"My First Kiss"は全米シングルチャートで最高9位を獲得するヒットを記録している。8月にはサマーソニックに出演するため初来日を果たす。
2011年2月20日、ニューアルバムの作成を開始するとの発表が出された。5月にシングル"Robot"がリリースされ、その後12月に"Bang Bang"、"Dirty Mind"、"Set You Free"が3週連続でリリースされた。この楽曲はEP『SHT: From The Vault EP』に収録されている。