まじめにふまじめ かいけつゾロリ
ゾロリ、ゾロンド・ロン - 山寺宏一 イシシ - 愛河里花子 ノシシ - くまいもとこ ゾロリーヌ(ゾロリママ/ロリー) - 玉川紗己子、百田夏菜子(少女時代) 隊長 - 北沢洋 ゾロリ(幼少期) - 伊東みやこ 運転手 - 櫻井トオル 寮母さん - 鷄冠井美智子 ピカゴラス - 拝真之介 警官 - 浅利遼太、小松昌平、峰岸佳 マダム - 青野菜月 女学生 - 桜あず 子供 - 遠藤東來、辻田シゲミ 原店長 - 原ゆたか 店員の京子さん - 原京子

なお、タイムトラベルのシーンでは妖怪学校の先生とその生徒、ブルル&コブル、タイガー、ネリー、イヌタク一家が一瞬登場しており、EDでも彼らを含むこれまでの登場人物が多数登場。
声 - 関俊彦
第34話登場。アルバイト青年。
『まじめにふまじめ かいけつゾロリ なぞのお宝大さくせん』が、2006年3月11日公開。『かいけつゾロリ』原作の映画は1993年に『それいけ!アンパンマン 恐竜ノッシーの大冒険』の同時上映として公開された作品以来13年ぶりで、テレビシリーズの制作体制での長編映画では初となる。原作は第38作から第39作『かいけつゾロリのなぞのおたから大さくせん』。
配給は角川映画となっている。上映時間は約53分。
同時上映された『超劇場版ケロロ軍曹』のキャラクターの内、ケロロ小隊の5人がゲストキャラとして登場。一言ずつではあるが台詞も用意されていた。またこれと同様に、『超劇場版ケロロ軍曹』の方にもゾロリ達がゲストキャラとして登場した。
本作公開前の年の12月に本作品の原作前編が、本作公開と同時期に本作品の原作後編が発表された。なお原作では初めて、同名の前後編2巻構成となっている。
本作では初の劇場版のみのオリジナルキャラクターが登場する。
2017年2月26日の15:30 - 16:43にはNHKEテレで放送され、字幕放送も実施された。
声 - 高橋裕吾
81話登場。
ゾロリ達が中華料理屋から持ち帰った料理と引き換えに「ひっさつイタズラ人」の情報を教える。
声 - 古島清孝
69話登場。
ミャン王女を皮切りに、メカイシシ、ノシシ・マニイ・マルチーヌ・イヌタク、宇宙人などの無印以来のキャラクターも再登場し、それぞれの登場した際の話の続編としてのストーリーがでるようになった。 あじゃぱー編での出来事は作中でほとんど語られず、第51話以降はこれらを知らなくても楽しめる内容になっている。 第96話、第97話は伝説のイタズラ王が関わった発明品が再登場し、これまでの総復習ともとれるテレビゲームのラストステージを思わせる雰囲気になっている。また、メイコさんについてもこのお話で伝説のイタズラ王の発明品だったことが判明した。
東急エージェンシーが関与した名古屋テレビ制作アニメ作品は本作が最後となった(後番組『古代王者 恐竜キング Dキッズ・アドベンチャー』からはアサツー ディ・ケイが担当)。
歴代のメ〜テレ制作アニメでは放送期間・話数共に最長となっている。
声 - 茅野愛衣
劇場版第4弾登場。ムムーン星のお姫様。ゾロリたちを伝説の勇者だと信じる。
声 - 村松康雄
85話登場。
ココの父であり、タタンカ族の族長。ココが助けたゾロリ達を最初は排斥しようとしたが、ゾロリ達が水を掘り当てたことや、ゾロリが神様の友達という話を聞いて和解した。プッペが憑依した神の発言の語尾の「〜ピ」やゾロリの挙動不審な態度から一度はゾロリを疑ったが、プッペが正体を現して説得し、タヨールとイノールに騙されていたことをゾロリから知らされる。
ココの本当の気持ちを知った後にホークとの結婚を認めた。
声 - 小野坂昌也(リーダー)、津田匠子(おばちゃん)、福山潤(学生)
第21話登場。まほうの森が封印されたことにより、尾鰭で歩き言葉も喋れる魚になっていた。また、同時に住処である湖が枯渇してしまったため、ミネラルウォーターで体の乾きを潤していた。その後、封印を解き湖の水を取り戻してくれたゾロリを恩人と慕い、大量のミネラルウォーターをプレゼントする。
声 - 伊東みやこ
51話初登場。52話から74話にかけてゾロリ一行を案内するために同行している子供のおばけ。語尾に「~っピ」「~っプ」とつく喋り方が口癖で、イシシとノシシの弟子である。当初は名前が無く、クレジットでも「チビお化け」と呼称されていた。「プッペ」という名前はゾロリが名付け親で、由来は、イシシとノシシが「プップッ」「ペッペッ」と言いながら、スイカの種を吐き出したことから。
とても臆病で、ゾロリ達に自分の本当の姿が見えないために、普段はお化けの森にある土偶に憑依している。ゾロリ達の勇気ある行動に感銘を受けており憧れている。土偶の身体は重たい上に中身はからっぽで、ゾロリたちも持ち上げるのには苦労していたが、プッペ自身は普通に持ち上げていることがある。カメダイヤの章では水底に沈んだ土偶の身体の中の泥を出したりとなにかと不便な身体だが、機転を利かせることも多々あった。後に正体を晒したがゾロリ達は「どんな姿でもプッペはプッペだ」と言って、仲間として慰めた。その後おばけの森も取り戻し、ゾロリと別れることになり、笑顔で別れるつもりだったがこれまでの旅してきたことによりこらえきれず、涙を流しゾロリが去ったあとは大声で泣いていた。
ゾロリ、ゾロンド・ロン - 山寺宏一 イシシ - 愛河里花子 ノシシ - くまいもとこ アリウス - 林原めぐみ ルクト - 宮本充 マミ - 安野希世乃 マロウ - 屋良有作 ブルル社長 - 大友龍三郎 コブル - 水島裕 ゾロンド・ロボ - 阪口大助 妖怪学校の先生 - 茶風林 雷じじい - 宮澤正 田久保修平 高橋里枝 川瀬晶子 前田弘喜 安済知佳 川﨑芽衣子 越田直樹 五十嵐浩子 小林真麻 的場加恵 佐々木啓夫 原ゆたか - 原ゆたか 原京子 - 原京子

他にも後編のOPにて、グラモ、タイガー、ゴリ丸親子&サル丸、閻魔大王、アーサー&エルゼ姫、ネリーがゾロリたちを助けるシーンで登場している。
声 - 坂口哲夫、山本圭子
89話登場。「タイガーミルク」の主人とその妻。おいちゃんの方は甥であるテガとは喧嘩が絶えない。テガが帰ってきた後も「商売上手のゾロリさんの方がワシの甥に相応しい」と言い、店を飛び出したテガのことを認めようとしなかった。しかし、ゾロリからテガの苦労を聞かされ、改心し和解する。
また、おいちゃんはテガに変装したゾロリを偽物と見破っていた。
声 - AKIKO、岩男潤子、佐藤利奈、新井里美、伊東みやこ
第15話、16話登場。ゴージャスタウンの住人。
声 - 堀江由衣
53話登場。入ると子供になる遊園地に入り、ゾロリに会った可愛らしい少女。ゾロリは彼女に一目ぼれした。喧嘩両成敗でもある。正体は普通の老婆で、その事実を知ったゾロリはショックを受けた。
声 - 上村典子
第24話登場。幼稚園の先生。肝っ玉母さんで息子のワラビーにはかなり厳しく接しているが、それも子供達のまとめ役になって欲しいという願いからのものだった。真意に気づかず家出をした彼に腹を立てて最初は静観したが、ゾロリ達の説得に動かされてワラビーを救出。和解することができた。
声 - 堀川仁
57話登場。サイサイの父。
声 - 豊口めぐみ
89話登場。「タイガーミルク」の看板娘。お兄ちゃん思いで、ゾロリをテガと間違えていた。
声 - 小林希唯
81話登場。
ゾロリが立ち寄った居酒屋の店員。ゾロリが「ひっさつイタズラ人」を探していると知ると、震え上がる。
ゾロリ イシシ ノシシ ネリー ミリー ようかい学校の先生 ようかいたち(ゴーゴン、オオカミ男、雪女、蜘蛛女) タイガー ブルル コブル アーサー エルゼ姫 えんま大王 新人アクマ ガオン トポル チポリ
声 - 茶風林
56話登場。
声 - 古島清孝
70、71話登場。兄の金太と一緒にギューギュー電気の社長に雇われている。ゾロリとのクイズ勝負で、その答えを言ってしまい、ガチャガチャに吸い込まれてしまった。