シン・ゴジラ
演 - 五頭岳夫
なお、ゴジラ映画に造詣の深いことでも知られる俳優の佐野史郎は、2016年10月8日に北海道立近代美術館で開催中だった「ゴジラ展」のトークショーで本作品についても触れており、本作品への出演に備えてスケジュールを空けていたが、依頼が来なかったことを明かしている。
演 - 橋本じゅん
東部方面総監部幕僚長。朝霞駐屯地の戦闘指揮所においてゴジラ対策の現場指揮・検討に携わる。
演 - 古田新太
警察庁長官官房長。矢口からの依頼により、本部に牧元教授の身辺調査を指示する。矢口の父には過去に恩義があるらしく、彼の依頼を引き受けたのも、それが元である。
演 - 山本カナコ
内閣官房長官秘書官。
演 - 日中泰景
大河内内閣の内閣総理大臣秘書官(防衛省)。
庵野は脚本執筆の段階で伊福部音楽を使用することを決めており、オリジナルのモノラル音源が使用された。なお、伊福部の曲は当初オリジナル録音版の上に当時の演奏を可能な限り再現・編集したステレオ再録版を被せた疑似ステレオ音源を使用する予定だったが、直前になって庵野の判断でオリジナル音源をそのまま使用することになった。没になった疑似ステレオ音源は『シン・ゴジラ音楽集』に収録されている。また、巨災対の仕事や会議の場面では『エヴァンゲリオン』シリーズの音楽が使用されている。
俳優の役作りについては、ミーティングの際に政治家や官僚の会話を録音して俳優に聞かせたうえで、「早口で、普段は使わない専門用語の多い言葉を流暢にかつ説得力を持って喋る」政治家や官僚のイメージを作るようにしたという。また、東日本大震災の発生当時に官房長官秘書官だった井上宏司が官邸の雰囲気などをレクチャーしたほか、会議の撮影時に現場で「総理入室時の起立と着席のタイミング」などを演技指導した。
ゴジラのモーションキャプチャーを担当したのは、狂言師の野村萬斎である。このことは公開当日まで伏せられており、公開初日の7月29日に「329人目のキャスト」として公表された。野村は「日本の映画界が誇るゴジラという生物のDNAに私が継承しております、650年以上の歴史を持つ狂言のDNAが入ったということで非常に嬉しく思っております」とコメントしている。
2018年7月1日、キャナルシティ博多に『シン・ゴジラ』版ゴジラを題材とした飾り山が設置された。
演 - 中脇樹人
総理政務秘書官。
『庵野秀明責任編集『シン・ゴジラ』公式記録集 ジ・アート・オブ・シン・ゴジラ』株式会社カラー、2016年12月29日発売。ISBN 978-4-905033-08-0
『シン・ゴジラWalker』出版社:KADOKAWA/角川マガジンズ、2016年7月22日発売。ISBN 978-4-04-895632-1
『シン・ゴジラ【オリジナル・トートバッグ付き】』 出版社:宝島社、2016年7月15日。ISBN 978-4-80-025609-6
『シン・ゴジラ&全ゴジラ怪獣大ずかん』 出版社:講談社、2016年7月26日発売。ISBN 978-4-06-344652-4
『シン・ゴジラ×ぐでたま ランチボックスBOOK 出版社:宝島社、2016年8月9日発売。ISBN 978-4-800258-60-1
『「シン・ゴジラ」、私はこう読む』 出版社:日経BP社、2016年10月25日配信、電子書籍
『「シン・ゴジラ」をどう観るか』 出版社:河出書房新社、2016年10月26日発売。ISBN 978-4-309-27773-8
『ゴジラ幻論 ――日本産怪獣類の一般と個別の博物誌』 出版社:工作舎、著:倉谷滋、2017年2月18日発売。ISBN 978-4-87502-482-8
『シン・ゴジラ機密研究読本』 出版社:KADOKAWA、著:柿谷哲也、道上達男, 平岡秀一, 長谷川宗良, 小豆川勝見、2017年2月28日発売。
演 - 長谷川博己
本作品の主人公。保守第一党所属の衆議院議員。大河内内閣の内閣官房副長官(政務担当)。巨大不明生物特設災害対策本部の設置後は、同本部事務局長を兼任。首相官邸機能の立川への移管後は、里見臨時内閣の内閣府特命担当大臣(巨大不明生物防災担当)および巨大不明生物統合対策本部副本部長に就任。
他の政治家や官僚らとは異なり、既定路線や型にはまった考え方に捕らわれない人物。それゆえに、インターネット上に投稿された動画からゴジラの存在をいち早く認識し、ゴジラとの戦いに関わっていく。代々政治家の家系の3代目。39歳。選挙区は山口3区。
演 - 前田敦子
東京湾アクアラインのトンネル崩落事故に巻き込まれ、避難する被災者のひとり。
被災シーンは、スタッフがカメラで撮影した映像よりも劇中の前田敦子がスマートフォンで撮影した映像の方がリアリティがあると判断され、用いられている。
演 - ムラヤマ・J・サーシ
特殊建機第1小隊長。ヤシオリ作戦においては、八重洲側よりゴジラに接近し、血液凝固剤の経口投与を実施する。
特殊建機第1小隊はゴジラの放射線流の直撃を受けて壊滅するが、その後の生死は不明。