ハーロック
初の映像作品である『宇宙海賊-』担当。他の作品にハーロックが登場するときも、基本的には井上が声優となった。『エメラルダス』(1998年)とプレイステーション(以下、PSと表記)ソフトの『松本零士999 〜Story of Galaxy Express 999〜』も担当。同ゲームでは、『999』TV版で安原義人が演じたニセハーロックも担当している。井上はハーロックを「革命家」と捉えているらしく、ロマンアルバムでのインタビューで「ハーロックって革命家のイメージがありませんか?」と問いかけている。
後述の徳丸完が代役を務めた際、井上は降板の可能性もあったが井上自らが東映動画に代役は2週間だけと頼み込み、ファンからも嘆願のハガキがあったために降板せずに済んだという。
『わが青春のアルカディア』においてはハーロックと併せ、その先祖であるファントム・F・ハーロックII世も演じている。その予告編およびドラマレコード版ではハーロックII世の父であるハーロックI世の声も担当。
『ガンフロンティア』文庫版第2巻では、巻末ページでコメントを寄せている。
2014年の『アオイホノオ』劇中アニメでは13年ぶりにハーロックを演じ、更に2019年には『スーパーロボット大戦T』に『無限軌道SSX』が参戦したことで再びハーロックを演じた。井上は同年11月に亡くなり、ハーロックの収録が生涯最後に演じた役となった。