バッファロー・スプリングフィールド
1966年11月、LAのナイトクラブ、パンドラ・ボックスの閉鎖に抗議してサンセット・ストリップに集まった若者の群衆に対し、警察が治安目的で働いた暴力的行為を目撃したスティルスは、彼のエポック・メイキングとなる曲「フォー・ホワット・イッツ・ワース」を書いた。バンドはすぐにハロウィンの夜のウィスキー・ア・ゴーゴーのステージでこの曲を演奏、数日後にはレコーディングされ、ロサンゼルスのラジオ局KHJから流された。この曲は翌年の3月までにはトップ10入りし、アトコは ファースト・アルバム収録の「ベイビー・ドント・スコールド・ミー」(BABY DON'T SCOLD ME)をこの曲と入れ替え、ファースト・アルバムを再リリースした。「フォー・ホワット・イッツ・ワース」は最終的に100万枚を売り、ゴールドディスクに輝いた。
1967年1月、グループはニューヨークに遠征。ドアーズも出演するクラブ、オンディーヌに出演する。しかし、このツアーでパーマーがマリファナ所持で逮捕され、カナダに強制送還される事態が起きる。レコーディングやライブのためにアメリカの両岸を行き来していたバンドには、多くのベーシストがセッション・メンバーとして参加し、その中にはマザーズ・オブ・インヴェンションのジム・フィールダーもいた。テレビ出演の際などは、あらかじめ録音しておいた音源を流し、ロード・マネージャーがベースを抱えて当て振りをして乗り切った。
しかし、1968年1月に薬物不法所持のためパーマーが再び強制送還され、せっかくの活動に水を差す。グループには後任としてジム・メッシーナが加入。パーマーがいなくなったのに続いてヤングも徐々にグループから離れてゆき、しばしばスティルスがライブですべてのリードギター・パートを弾くことになった。レコーディングは、3月の終わりまでにメッシーナのプロデュースで予定通り行われたが、グループの解散は間近であった。
1968年3月20日にヤング、メッシーナ、フューレイの3人がエリック・クラプトンのドラッグ所持容疑に連座するかたちで逮捕されたことで、解散が決定的となった。後は契約を遂行するためだけにギグをこなし、5月5日のロング・ビーチ・アリーナでのコンサートを最後に解散した。結成からわずか2年後のことであった。
アトコとの契約を満了させるため、前年の1967年春頃から翌68年の解散決定直前までに録音された未発表音源とメンバー各自のソロ・セッションを寄せ集め、フューレイと新メンバーとなったメッシーナとが最終的にまとめた最後のアルバム『ラスト・タイム・アラウンド』を完成させた。フューレイのバラード「カインド・ウーマ」、ヤングの「アイ・アム・ア・チャイルド」、政治的メッセージを含んだスティルスの「フォー・デイズ・ゴーン」などは、作者以外のメンバーはレコーディングに参加していない各自のソロ・レコーディングであった。