アンジェリーナ・ジョリー
スミス』の撮影中に恋に落ちたと認めて、「子供が、両親が恋に落ちた映画を見るチャンスなんてそうそうないわ。ブラッドに会えるから、撮影現場に行くのが楽しかった」と発言。ジョリーの発言を受けて、アニストンは11月『ヴォーグ誌』のインタビューで初めてジョリーについて言及し「不適切な発言」と非難したが、ピットは12月『ローリングストーン誌』のインタビューで、同映画について聞かれた際に「そりゃあ、6人の子どもを持つことになったのは......あの映画で恋に落ちたからね」と発言し、ジョリーの発言を後押しした。
メディアはピットとジョリーの名前を一つにしてブランジェリーナ(Brangelina)という造語を作った。2008年、ギネス・ワールド・レコーズ社より「ハリウッドで最もパワフルなペア」に認定された。
また、恋多き女性としてメディアに取り上げられてきたが、本人は「これまでの人生の中でセックスした男性は4人だけ。嘘じゃない、そのうちの2人とは結婚したんだから」と主張している。その4人とは現在のパートナーのピット、元夫のミラーとソーントン、名前は明かせないもう1人だという。
2012年4月13日、ジョリーとピットが交際7年目にして正式に婚約したことをピットの代理人が明らかにした。結婚式の日程などは決めず約2年の婚約期間を経て、2014年8月23日に結婚式を挙げて正式な夫婦となった。家族や友人の総勢20人が参列した式でジョリーはピットとの6人の子供達が描いたイラストが刺繍されたウェディングドレスを身にまとい、ピットがジョリーの母ミシェリーヌ・ベルトランへの献辞を刻むなど家族への愛情を誓うプライベートな式だった。2016年離婚を申請。
実父のジョン・ヴォイトとは長年に亘り不仲が続いた。これは度重なる不倫により敬愛する母を苦辛させたことからによる。その後、『トゥームレイダー』で父娘共演を果たすなど復縁も噂されたが2002年7月には本名のアンジェリーナ・ジョリー・ヴォイト(Angelina Jolie Voight)から「ヴォイト」を除外する改名を裁判所に申請。ロサンゼルス上級裁判所の判決により承認され同年9月12日付で同一の本名となった。もっとも、脚本家の三宅隆太は第1回ゆうばり国際ファンタスティック映画祭で審査委員長として来日滞在したヴォイトが当時高校生であった娘を連れて来たのと交流を持った体験を著書(『スクリプトドクターの脚本教室・中級編』)に著しており、ある程度の雪解け時期もあったこともうかがわせる。