Liella!
2021年1月30日に、Liella!のキャスト5人による初の生放送「ラブライブ!スーパースター!! Liella!生放送 ~結ヶ丘女子 開校準備会~」が配信された。番組内でキャスト達も初見となる「始まりは君の空」の試聴動画MVを初披露した。
2021年2月16日より、YouTubeのラブライブ!シリーズ公式チャンネルにて、Liella!のキャスト5人によるWebラジオ番組の配信が開始した。
2021年4月7日に、デビューシングル「始まりは君の空」が発売。「みんなで叶える物語盤」と「私を叶える物語盤」の2種が、アニメーションMV付きで発売された。発売を記念し、同日にキャスト5人による1対1のオンライントーク会とネットサイン会が開催された。同年5月6日には、リリース記念イベントを開催、同時に生配信も行われた。この際、Liella!のメンバーに内定していた鈴原が関係者として観覧しており、鈴原が唯一の観客でもあった。
2021年6月21日、メンバーの1人である岬なこ(嵐千砂都役)が新型コロナウイルスのPCR検査で陽性判定を受けたことを公表した。また、ほかの4名は陰性であったが、濃厚接触者に該当する可能性があるということで、プロジェクトラブライブ!、各所属事務所、保健所と協議の結果、同年7月5日まで活動を停止した。7月6日、隔離期間終了により活動再開。
同年7月から10月まで『スーパースター!
同年7月から10月まで『スーパースター!!』のテレビアニメ第2期が放送され、作中で使用される楽曲をリリース。テレビアニメ本編では、後に3期生として加入するウィーン・マルガレーテ(結那)が加入に先駆けて登場し、強力なライバルとしてLiella!の前に立ちはだかった。
2022年7月31日配信の生放送で3rdライブ「ラブライブ!スーパースター!! Liella! 3rd LoveLive! Tour ~WE WILL!!~」が2022年12月から全国7都市14公演の開催が決定、最終公演はLiella!初のドーム公演になることが発表された。
2022年9月21日にテレビアニメ2期OP&EDリリース記念イベントが行われ、9人が揃って初のパフォーマンスとなった。
2022年10月9日のテレビアニメ2期最終回放送終了後に行われた生配信放送でテレビアニメ3期の制作が決定したことを発表した。それに伴いテレビアニメ3期生1名の一般公募オーディションの開催も発表された。この発表を以て、μ'sとAqoursを上回る10人組以上となることが確定、選ばれた3期生1名が後述する鬼塚冬毯役を演じることとなった。
2022年11月5日に放送されたフジテレビの『芸能人が本気で考えた!ドッキリGP』に出演し、翌6日には、日本テレビの『歌のシン・トップテン』(サンバリュ枠)で、菊池桃子の「雪にかいたLOVE LETTER」を披露した。