ニコラウス・ヴィルヘルム・フォン・ナッサウ
このとき、高名な詩人アレクサンドル・プーシキンの娘ナターリヤ・アレクサンドロヴナ・プーシキナ(Наталья Александровна Пушкина, 1836年 - 1913年)と知り合い、愛人関係になった。ナターリヤはミハイル・ドゥーベルト(Михаил Леонтьевич Дубельт, 1822年 - 1900年)という将軍の妻だったが、夫婦仲が悪く、1862年に夫と3人の子供を捨ててニコラウスに走った。ドゥーベルトとの離婚は1868年5月18日に成立した。
1868年7月1日、ナターリヤと正式に結婚した。この結婚は貴賤結婚とされたため、ニコラウスの義兄であるヴァルデック=ピルモント侯ゲオルク・ヴィクトルの計らいにより、ナターリヤおよび彼女とニコラウスとの間に生まれる子供はメーレンベルク伯爵(夫人)の称号を名乗ることになった。夫妻は1869年より亡くなるまでヴィースバーデンに構えたヴィラで暮らした。