まじめにふまじめ かいけつゾロリ
作詞 - 原ゆたか / 作曲 - 田中公平 / 編曲 - 多田彰文 / 歌 - 百田夏菜子、山寺宏一
声 - うえだゆうじ
第27話、28話登場。くまが天国に行った後にえんま大王の側近になった新人(見習い)の悪魔。首から若葉マークをさげており、口癖も「わかば~」である。見た目や性格も悪魔(くま)に比べ、悪魔らしく冷酷でゾロリ達を殺そうとした。
声 - AKIKO
第12話、30話、39話、40話登場。魔法学校の食堂のおばちゃん。
声 - 松岡文雄
70、71話登場。お供のゴックン、ブーカイ、タゴジョーと一緒に旅をしているヤギ。性格はとてもわがままで人使いも荒い。手持ちのリモコンを使って相手の頭につけた特殊なリングで締め上げる。
声 - 大石真愛
声 - 村上裕哉、大隅健太
劇場版第4弾登場。
声 - 鈴木達央
第12話登場。
作詞 - 藤林聖子 / 作曲 - 田中公平 / 編曲 - 多田彰文 / 歌 - 愛河里花子、くまいもとこ イシシとノシシをメインにしたクレイアニメになっている。また、イシシ役の声優は51話~60話までは野沢雅子が代役だが、EDでは通常通り愛河が努めている。
原作 - 原ゆたか『かいけつゾロリシリーズ』(ポプラ社刊) 企画 - 長谷川均、宮河恭夫 脚本 - 吉田玲子 演出・OP絵コンテ協力 - 松尾晋平 キャラクターデザイン - 船越英之 キャラクターデザイン補佐 - 小林哲也 作画監督 - 市来剛、をがわいちろを、関根昌之、船越英之 動画検査 - 長澤美奈子、原鐡夫、江川陽司 色彩設計 - 中島淑子 色指定・仕上検査 - 都申晃子、滝口佳子、中島淑子 美術監督 - 丸尾麻紀 美術設定 - 関根昌之 撮影監督 - 後藤春陽 撮影補佐 - 秋山優 スピログラフワークデザイン - 田村あず紗 特殊効果 - 倉持美里 3DCG - 市来剛、大橋賢史 編集 - 小野寺桂子 編集アシスタント - 渡邊千波、新沼奈美 音響監督 - 三間雅文 録音 - 山田富二男 効果 - 小山健二 録音助手 - 蜂須賀英幸、佐藤達也 音楽 - 田中公平 音楽プロデューサー - 澁谷知子、山田智子 制作進行 - 南波春樹、菅原光平 制作デスク - 下重寿人 コンテンツマネージャー - 原京子 アニメーションプロデューサー - 矢尾板克之 エグゼクティブプロデューサー - 尾崎雅之 プロデューサー - 加藤裕樹、樋口弘光、岡村雅裕 監督・絵コンテ - 藤森雅也 アニメーション制作 - BN Pictures、亜細亜堂 製作 - 映画かいけつゾロリ製作委員会(ポプラ社、レタス&ピアス、バンダイナムコピクチャーズ、東京テアトル、ポニーキャニオン、イオンエンターテイメント、キッズステーション、メ~テレ、日本コロムビア、亜細亜堂) 配給 - 東京テアトル
声 - 林毅史
81話登場。
ゾロリが立ち寄ったカフェのマスター。
声 - 根谷美智子
63話登場。ブルックの娘で、とてもおしとやかですてきな女の子。お母さん思いの心にゾロリがキュンとなった。
声 - 鈴木翔瑛
声 - 古島清孝
83話登場。
赤鬼の悩みを聞いたゾロリが開発したロボット。
声 - 宮田幸季
76話登場。
国民にクイズを出題し、解けなかった者に罰ゲームを課して楽しむ。
次回予告及びサブタイトルはゾロリが(イシシ・ノシシと付く回の予告のみイシシとノシシが)読み上げる。49話ではゾロリがサブタイトルを読み上げた後、イシシとノシシが「おら!」と、50話では「おらおら!」としゃべっている。また、64話での次回予告ではゾロリが作中で記憶喪失になっている関係上、敬語口調となっており、最後の「ゼッコーチョー」が「ゼッコーチョーです」となっていた。
2005年6月19日、2006年6月18日は全米オープンゴルフの放送のため休止。
2005年6月26日、2006年7月2日は全米女子オープンゴルフの放送のため休止。
唄 - 平川地一丁目
声 - 津田健次郎
70、71話登場。ヤギ蔵のお供のカッパ。