アベンジャーズ/エイジ・オブ・ウルトロン
演 - マーク・ラファロ、ハルクの声 - ルー・フェリグノ、日本語吹替 - 宮内敦士
キャプテン・アメリカを誕生させた“スーパーソルジャー 計画”の再現実験の失敗により、ガンマ線を大量に浴びた影響で感情の高ぶりによって緑色の大男“ハルク”に変身してしまう体質となった天才生化学者。本作では天才的頭脳を持つ者同士として、トニーとは一緒に研究しているが、ウルトロンを完成させるというトニーに躊躇しながらも協力し、ウルトロンの覚醒を招いたことに加えて、ワンダによって変身させられ、ヨハネスブルグを破壊したことで心を痛めてしまう。
本作のタイトルは、1作目の黒幕であったサノスがメインヴィランとなると予想していたファンを驚かせた。ウェドンはサノスの関与について尋ねられた際、「我々は地に足がついていなければならない。それはマーベル・ユニバースをクリックする、現実世界とそれらの関係の一部である。それはサイエンス・フィクションで、サノスにはその素がないわけではないが、サノスは次のヴィランであるというつもりはなかった。彼は常に悪と闇との君主である」と答えた。
2013年8月、クリス・エヴァンスは監督デビュー作『1:30 Train』の製作が終わった後にキャプテン・アメリカ役に復帰することが報じられた。同月末、サミュエル・L・ジャクソンがニック・フューリー役を続投することが報じられた。さらに同月、マーベル・スタジオがスカーレット・ウィッチ役としてエリザベス・オルセンとの交渉に入ったことが報じられた。同月末、マーベルはジェームズ・スペイダーがウルトロン役を務めることを発表した。
2013年9月、クリス・ヘムズワースとスカーレット・ヨハンソンがそれぞれソーとブラック・ウィドウ役で続投し、またヨハンソンは1月に撮影が始まることを明かした。また同月、その役柄のためにスペイダーの頭と身体のスキャンが行われた。2013年10月、サミュエル・L・ジャクソンはエリザベス・オルセンがスカーレット・ウィッチ役にキャスティングされたことを明かし、またテイラー=ジョンソンが2014年の『GODZILLA ゴジラ』のプロモーションのスケジュールとの調整後にクイックシルバー役を務める契約を終えた。
演 - アンディ・サーキス、日本語吹替 - 広田みのる
南アフリカのブラックマーケットを仕切っている武器商人。ウルトロンにヴィブラニウムを売り渡すよう交渉を持ちかけられるが、些細なことからウルトロンに左腕を切断されてしまう。彼の去就は後の『ブラックパンサー』で描写される。
サノス 演 - ジョシュ・ブローリン、日本語吹替 - 銀河万丈 銀河で最も恐れられている、凶暴なタイタン人。エンドクレジット後に登場し、“インフィニティ・ガントレット”を左手にはめ、自らストーンの回収に動くことを宣言する。
演 - コビー・スマルダーズ、日本語吹替 - 本田貴子
ニック・フューリーの側近として働くS.H.I.E.L.D.のエージェントであり、元副長官。現在はスターク社CEOであるペッパー・ポッツの秘書と、アベンジャーズのサポーターを兼務している。