天使にラブ・ソングを2
ウーピー・ゴールドバーグは当初、脚本が自身の望むようなものではなかったためやりたくなかったという。だが、「彼女なしでは続編を作ることはほぼ不可能」と考えたディズニー側の交渉により、ゴールドバーグは「出演料の大幅な増加」「以前から製作を望んでいた『サラフィナ!』の製作費用をすべて出してもらう」という条件で出演を承諾した。
マギー・スミス、キャシー・ナジミー、ウェンディ・マッケナ、メアリー・ウィックスなど前作の出演者の続投も決定した。だが、契約後に本作の舞台は高校でシスターたちの出番は大幅に減ることが明かされたため、一部のキャストは困惑したという。ナジミーは後に「ストーリーの本筋に属してないとき、シスターたちを画面に押し込むのは難しいことだった」と回想している一方「私たちは(高校生役の)子供たちを愛していました」「最初の作品は大好きで、2作目には畏敬の念を抱いています。私は両作の(出演)経験を良かったと思う」とも語っている。
前作でシスター・ロバートの歌声を担当したアンドレア・ロビンソンは本作にも続投したほか、デロリスたちと同じ学校で奉仕する別の修道院のシスター役として出演しており、吹き替えでなく本人として歌っているシーンが一節だけながら存在する。
ヴォルフガング神父役のトーマス・ゴットチョーク(英語版)はドイツで有名なテレビ司会者であり、冠番組『Wetten, dass..?』にゲスト出演したゴールドバーグが企画の一つである賭けに負けたことからキャスティングされることとなった。
舞台となる高校の生徒役23人は、9つの都市の3,000人以上の応募者からオーディションで選ばれた。
演 - シェリル・リー・ラルフ
リタの母親。夫に先立たれ、自宅で美容室を開いて女手一つで娘を養っている。
職業として安定性がないという理由で歌手になりたいというリタの夢を頑なに否定し続けるが、舞台に立つ娘の歌声を聞いて考えを改め、和解する。
娘に対する高圧的な態度が目に付くが、同じく歌手を目指しながらも志半ばで死んだ夫や、それを支えてきた自分と同じような苦労をしてほしくないという親心からでもある。