高次谐波产生

高次谐波产生（英语：High harmonic generation，缩写：HHG）是一种非线性光学过程，其中靶材（气体、电浆、固体或液体样本）受强烈激光脉冲照射，进而发射生成光束的高阶谐波（高于第五谐波）。由于其高度相干性，此过程是阿秒物理学的基础技术，可用于产生极短脉冲光源，应用于材料科学与量子成像。

## 微扰谐波产生

微扰谐波产生是利用频率为ω且光子能量为 ħω 的激光光产生新频率光的一种现象，且新频率为原始光频率的整数倍nω。此现象最早于1961年由Franken等人发现，他们使用红宝石激光，且以石英作为非线性介质晶体。

在介电质固体中，谐波产生已被充分研究且广泛应用于现代激光物理学。1967年，New等人首次在气体中观测到三次谐波产生。在单原子气体中，由于对称性限制，只能产生奇数次谐波。在微扰（弱场）的条件下，随着谐波阶数增加，效率会迅速下降。这可以被解释为原子吸收n个光子后发射单一高能光子，随着n增加，吸收几率递减，使得初始谐波强度快速衰弱。

## 发展

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高次谐波产生最早于1977年被观察到，在高强度CO2的激光脉冲照射条件下，与固体靶材产生电浆的相互作用中发生。目前应用更为广泛的气体中的高次谐波产生则是由McPherson等人在1987年首次发现，Ferray等人于1988年进行验证，结果却出乎意料：高次谐波的强度在低阶下如预期下降，但随着阶数上升，强度形成“稳定区”，在多个阶数内维持近似恒定。稳定区的谐波强度可达数百电子伏特（eV），延伸至软X射线的范围，并在“高次谐波截止点”突然终止。

## 性质

高次谐波具备多项有趣性质，作为可调谐的桌上型XUV/软X射线光源，它与驱动激光同步并以相同的重复频率产生。谐波的截止能量随着激光强度呈线性增加，直到激光达到饱和强度Isat为止，此时谐波停止产生。若改用较轻的惰性气体，可提高饱和强度，但降低转换效率，因此需依所需的光子能量权衡。

高次谐波的产生高度依赖驱动激光场，因此在时间与空间相干性上与驱动激光相似。高次谐波脉冲持续时间常短于驱动激光，这是源自于非线性、相位匹配及电离效应的影响。通常谐波只会在相位匹配时的短暂瞬间产生。此外，电离导致产生的介质有耗损，也使谐波产生主要受限于脉冲前缘。

高次谐波的光束方向与驱动激光相同，并具有极小的发散角度，有时甚至小于基频场的发散角，且其光束截面近似于高斯分布。

## 半古典方法

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高次谐波产生的最大光子能量由谐波平台的截止能量决定，可透过古典力学计算得出，即检视电离电子在激光电场中获得的最大能量。截止能量公式为：

$$E_{\mathrm{max}}=I_p+3.17\ U_p$$

其中，Up为激光场的质动力能，Ip为电离势。

此截止能量源于半古典计算，称为“三步模型”。电子在穿隧电离时视为量子力学处理；但后续的动力学则为古典力学处理，假设电子以零初速度在真空生成，并随后受激光电场加速。

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电离后的半个光学周期内，电子会因电场极性反转而改变方向，并加速返回母体原子核，返回时，电子可透过与原子重组过程发射类似轫致辐射，从而回到基态。此即高次谐波产生的“再碰撞模型”。

由于发射辐射的频率依赖动能及电离势，不同频率在不同的重组时间发射（即脉冲为啁啾的）。此外，每个频率对应到两个重组时间，我们称之为“短轨迹”（先发射）和“长轨迹”。

在半古典图像中，高次谐波产生仅在驱动激光场为线性偏振时发生。激光束的椭圆度会使返回的电子偏离母体原子核。从量子力学观点来看，返回的电子波包与原子核波包形成的重叠减少，此效应已透过实验证实：随着椭圆度增加，谐波强度急速下降。另一限制驱动激光强度的效应为劳仑兹力，在强度超过1016 W·cm−2时，激光脉冲的磁分量（弱场光学中忽略）足以偏转使电子返回，“错过”母体原子核，从而抑制高次谐波产生。

## 相位匹配

如同所有非线性过程，高次谐波产生在气相中，相位匹配扮演关键角色。在自由聚焦的配置中，相位不匹配源自于四个因素：中性色散、电浆色散、Gouy相移，及偶极相移。

中性色散是由原子造成的，而电浆色散则是由离子所引起，两者相位速度变化方向相反。Gouy相移源自于焦点附近的波前相位跳跃，并沿着焦点变化。偶极相移则是来自于高次谐波产生过程中的原子响应。在气体射流几何中，产生短轨迹高次谐波的最佳条件为产生气体位于焦点之后；长轨迹高次谐波则可在焦点之前离轴产生。

此外，采用松散聚焦几何可让更多发射体及光子参与产生过程，从而提升谐波产率。在气体射流几何中，将激光聚焦至马赫盘可提高谐波产生效率。

更广泛地来说，在X射线光谱区域，材料的折射率极接近1。为平衡相位不匹配$\Delta k = k_q - qk_L$，需在高维参数空间中寻找有效条件使驱动激光波长的综合折射率接近1。

为了使激光强度达到足以扭曲原子束缚势的水平，必须聚焦驱动激光束。在此引入影响相位不匹配的分散参数，视不同几何结构（如平面波传播、自由聚焦、空心波导等）而定。此外，在高次谐波产生的过程中，电子被加速，其中部分会返回母离子而产生X射线脉冲，由于经历了电离、重组及传播，电子会累积相位；但多数电子并不会返回，而是造成驱动激光和高次谐波的色散。另外，离化原子亦可影响介质折射率，提供另一色散源。

相位不匹配（> 0，表示激光相速度快于X射线）可表示为：

$$\Delta k = k_q-qk_L = \underbrace{\Delta k_{\mathrm{neutrals}}}_{<0} + \underbrace{\Delta k_{\mathrm{ions}}}_{<0} + \underbrace{\Delta k_{\mathrm{electrons}}}_{>0} + \underbrace{\Delta k_{\mathrm{geometry}}}_{>0} + \underbrace{\Delta k_{\mathrm{intrinsic}}}_{>\;\!0} + \cdots$$

其中，$\Delta k_{\mathrm{neutrals}}$为中性原子贡献，$\Delta k_{\mathrm{ions}}$为离子贡献（中性电离后，此项在 UV 区仍可足够大），$\Delta k_{\mathrm{electrons}}$为电浆贡献，$\Delta k_{\mathrm{geometry}}$为自由聚焦、平面波或波导几何贡献，$\Delta k_{\mathrm{intrinsic}}$ 为为电子远离原子时累积的相位等。各项符号可在特定时间与频率平衡不匹配。

电子贡献正比于波长平方：$\Delta n_{\mathrm{electrons}} \sim -\lambda^2$，而原子贡献则反比于波长平方：$\Delta n_{\mathrm{atoms}} \sim 1/\lambda^2$。因此，在长红外波长下，每个电子的$\left|\Delta n_{\mathrm{electrons}}\right|$很大，而$\Delta n_{\mathrm{atoms}}$很小且接近于1。为了相位匹配使高次谐波产生，需在高压与低电离的环境下，从而提供大量的发射体。在相反的 UV 光谱范围内，因邻近UV共振而$\Delta n_{\mathrm{atoms}}$大，且$\left|\Delta n_{\mathrm{electrons}}\right|$小。相位匹配需低压，且可容忍极高电离水平（远超 100%），这使得高次谐波产生的光子能量可随着驱动UV激光强度扩展。

平面波或松散聚焦几何允许高度同轴的相位匹配，并在$\vec{v} \times \vec{B}$小时最大化通量提取，在波导中产生高阶谐波，可实现接近平面波传播的特征，这种几何结构特别利于红外线光束所产生的X射线光谱，此应用需较长的交互作用体积以实现最佳的功率提取，目前已产生延伸至1.6 keV的光谱。而对于UV-VIS驱动高次谐波，其波导项小，因此相位匹配图像类似平面波，此类几何结构已产生频谱延伸至碳1s轨域的吸收边缘（300 eV）的窄带宽谐波。