中华人民共和国
北京市高级人民法院
行政判决书
（2016）京行终5627号
上诉人（原审原告）淄博润源化工有限公司，住所地中华人民共和国山东省淄博市高新区卫固镇付山村。
法定代表人曹林，董事长。
委托代理人李维真，北京华沛德权律师事务所律师。
被上诉人（原审被告）中华人民共和国国家知识产权局专利复审委员会，住所地中华人民共和国北京市海淀区北四环西路9号银谷大厦10－12层。
法定代表人葛树，副主任。
委托代理人孙丽芳，中华人民共和国国家知识产权局专利复审委员会审查员。
委托代理人刘新蕾，中华人民共和国国家知识产权局专利复审委员会审查员。
原审第三人美利肯公司，住所地美利坚合众国南卡罗米纳29303，斯巴坦堡市，美利肯路920号。
法定代表人黛布拉*克莱门特，副总裁及高级总法律顾问。
委托代理人于辉，永新专利商标代理有限公司专利代理人。
委托代理人苗征，北京市永新智财律师事务所律师。
原审第三人广州呈和科技有限公司，住所地中华人民共和国广东省广州市白云区北太路1633号广州民营科技园科强路2号。
法定代表人赵文林，董事长。
原审第三人陈祖欣，男，1941年9月12日出生，汉族，住中华人民共和国北京市西城区。
上诉人淄博润源化工有限公司（简称润源公司）因发明专利权无效行政纠纷一案，不服北京知识产权法院（2014）京知行初字第59号行政判决，向本院提起上诉。本院于2016年12月2日受理本案后，依法组成合议庭于2017年3月6日公开开庭进行了审理。上诉人润源公司的法定代表人曹林、委托代理人李维真，被上诉人国家知识产权局专利复审委员会（简称专利复审委员会）的委托代理人孙丽芳、刘新蕾，原审第三人美利肯公司的委托代理人于辉、苗征到庭参加了诉讼。本案现已审理终结。
北京知识产权法院经审理查明：
本案涉及中华人民共和国国家知识产权局（简称国家知识产权局）于1999年7月14日授权公告的专利号为93105006.5、名称为“粉末状澄清剂及将其混入半透明聚烯烃树脂中的方法”的发明专利（简称涉案专利），其申请日是1993年4月30日，现专利权人是美利肯公司。
涉案专利授权公告时的权利要求书如下：
“1、一种将澄清剂混入半透明聚烯烃树脂中的方法，该方法包括以下步骤：
将100重量份的所述的聚烯烃树脂与0.01-100重量份的选自下式化合物的澄清剂混合：
其中：P为0或1，m和n分别为0-3，R存在时，每-R分别选自C1-8烷基、C1-4烷氧基、羟基、卤素、C1-6烷硫基、C1-6烷基次硫酸基以及一能与不饱和母环上相邻碳原子形成碳环的4元或5元烷基，其中所述的澄清剂为d97等于或小于30μm，平均粒径等于或小于15μm的粉末；
加热所述的混合物到至少170℃至低于所述的澄清剂的熔点的温度；并且在所述树脂处于熔融状态时混合所述的混合物，直到所述的澄清剂溶于所述树脂中。
2、根据权利要求1的方法，其中p为1，m和n分别为1，2，或3。
3、根据权利要求1的方法，其中所述的混合物包括，以每100重量份的聚烯烃树脂计，0.1-3重量份的澄清剂。
4、根据权利要求1的方法，其中所述的澄清剂的d97等于或小于20μm，平均粒径等于或小于10μm。
5、根据权利要求4的方法，其中所述的澄清剂的d97等于或小于10μm，平均粒径等于或小于6μm。
6、根据权利要求1的方法，其中p为1，R分别选自C1-4烷基、氯、溴以及一能与不饱和母环上相邻碳原子形成碳环的4元烷基。
7、根据权利要求1的方法，其中所述的混合物被加热到至少180℃。
8、根据权利要求1的方法，其中所述的澄清剂的熔点为250℃或更高。
9、根据权利要求1的方法，其中所述的澄清剂为双(3,4-二甲基亚苄基)山梨醇。
10、根据权利要求1的方法，其中所述的澄清剂为双(5',6',7',8'-四氢-2-亚萘基)山梨醇。
11、根据权利要求1的方法，其中所述的聚烯烃树脂选自聚丙烯树脂和乙烯/丙烯共聚物树脂。
12、根据权利要求1的方法，其中所述的混合物被加热到180℃-230℃。
13、一种包括下式化合物的粉末状澄清剂：
其中：p为0或1，m和n分别为0-3，R存在时，每一R分别选自C1-8烷基、C1-4烷氧基、羟基、卤素、C1-6烷硫基、C1-6烷基次硫酸基和一能与不饱和母环上相邻碳原子形成碳环的4元或5元烷基；其中所述的粉末状澄清剂的d97等于或小于30μm，平均粒径等于或小于15μm。
14、根据权利要求13的粉末状澄清剂，其中所述的澄清剂的d97等于或小于20μm，平均粒径等于或小于10μm。
15、根据权利要求14的粉末状澄清剂，其中所述的澄清剂的d97等于或小于10μm，平均粒径等于或小于6μm。
16、根据权利要求13的粉末状澄清剂，其中所述的澄清剂的熔点等于或大于250℃。
17、根据权利要求13的粉末状澄清剂，其中p＝1。
18、根据权利要求13的粉末状澄清剂，其中R选自C1-4烷基、氯、溴和一能与不饱和母环上相邻碳原子形成碳环的4元烷基。
19、根据权利要求13的粉末状澄清剂，其中所述的澄清剂为双(3,4-二甲基亚苄基)山梨醇。
20、根据权利要求13的粉末状澄清剂，其中所述的澄清剂为双(5',6',7',8'-四氢-2-亚萘基)山梨醇。”
2003年8月8日，国家知识产权局作出撤销专利权请求的审查决定书，部分撤销专利权的专利文本，维持有效的文本在授权公告文本的独立权利要求1和13基础上，进一步限定“并且m和n不同时为0”，其它权利要求内容不变。
修改后的独立权利要求1和13内容如下：
“1、一种将澄清剂混入半透明聚烯烃树脂中的方法，该方法包括以下步骤：
将100重量份的所述的聚烯烃树脂与0.01-100重量份的选自下式化合物的澄清剂混合：
其中：P为0或1，m和n分别为0-3，并且m和n不同时为0，R存在时，每-R分别选自C1-8烷基、C1-4烷氧基、羟基、卤素、C1-6烷硫基、C1-6烷基次硫酸基以及一能与不饱和母环上相邻碳原子形成碳环的4元或5元烷基，其中所述的澄清剂为d97等于或小于30μm，平均粒径等于或小于15μm的粉末。
加热所述的混合物到至少170℃至低于所述的澄清剂的熔点的温度；并且在所述树脂处于熔融状态时混合所述的混合物，直到所述的澄清剂溶于所述树脂中。
13、一种包括下式化合物的粉末状澄清剂：
其中：p为0或1，m和n分别为0-3，并且m和n不同时为0，R存在时，每一R分别选自C1-8烷基、C1-4烷氧基、羟基、卤素、C1-6烷硫基、C1-6烷基次硫酸基和一能与不饱和母环上相邻碳原子形成碳环的4元或5元烷基；其中所述的粉末状澄清剂的d97等于或小于30μm，平均粒径等于或小于15μm。”
涉案专利说明书第4页第19-22行记载：“本发明提供了一种生产山梨醇和木糖醇的缩醛澄清剂的技术，这些澄清剂能与聚烯烃树脂配合，生产的制品没有'白点'或'气泡'，所用温度不超过可能会引起变色和变味的配合温度”。涉案专利说明书第8页第2段记载：“据信，这些烧结的微粒捕集了其在熔化前软化时释放出的气体或水蒸汽。当这种现象发生在制造生产过程时，即形成白点或气泡”。涉案专利说明书实施例1验证了将商购的未经超细化处理的澄清剂MilladR
3905（d97为250µm、平均粒径84µm）分散在矿物油中，在228℃下熔化前，观察到微细纤维或“初级粒子”的附聚物经加热后呈烧结状或熔融状；实施例2对商购的澄清剂MilladR
3905进行了高度粉碎并分级，通过激光散射测定了d97和平均粒径（d97小于8µm、平均粒径小于4µm）；实施例3验证了经实施例2超细化的澄清剂分散在矿物油中加热，170℃溶解过程中观察，没有气泡形成；实施例4是将澄清剂与聚丙烯RCP原料树脂混合后形成成品的实验，实验过程包括：首先将澄清剂、其它添加剂与聚丙烯混合，然后在挤出机上挤压出球粒，接着在注模机中模压，肉眼观察是否有气泡。该实施例4细述了使用商购澄清剂时，通常采用高于澄清剂熔化温度3-7℃的温度操作以消除气泡（参见说明书第14页第3段，第15页第1段），但对于d97为4-20µm、平均粒径2-9µm的超细粒径的澄清剂，在单螺杆挤出机中可以在最低实施配合温度200℃下加工。说明书第17页表2对比了未细化处理前的二亚苄基山梨醇等澄清剂的最低复合温度与经超细化后的复合温度变化，结果可以看出，复合温度随着平均粒径的降低而降低，从前者需高于230℃下复合降低至后者在200℃时即可复合使用。
2013年7月3日，润源公司向专利复审委员会提出无效宣告请求，并提交如下证据：
证据①：美国专利文献US5049605，公开日为1991年9月17日。证据①公开了一种如下通式的双(3,4-二烷基亚苄基)三梨醇缩醛及包含该化合物的组合物：
其中，R1和R2独立地选自含有1-4个碳原子的低级烷基，二者共同形成含有至多5个碳原子的碳环。
证据①主要涉及具有改进透明性和期望味道的聚烯烃塑料组合物，具体公开了二（3,4-二烷基苯亚甲基）山梨醇缩醛和包含它的组合物。其实施例1-9为前述化合物的制备方法，中文译文第8页实施例10验证了实施例1-9的产品加入聚丙烯无规共聚物中作为透明化试剂的作用，其中添加剂和树脂在470℉下通过挤出机造粒，在420-430℉下注射成型制备样品。也就是说，实施例1-9制备了二-
二烷基苯亚甲基山梨醇缩醛等澄清剂，将澄清剂应用到聚丙烯共聚物中的实施例10在470℉下通过单螺杆挤出并造粒，在420-430℉下注塑制备梯级饰板。证据①中使用的配合温度(470℉-32)*5/9≈243.3℃。证据①作为最接近的现有技术，其权利要求书及说明书中未涉及对澄清剂粒径的限定，其中澄清剂与聚丙烯共聚物的配合温度为(470℉-32)*5/9≈243.3℃，亦未低于聚烯烃的常规挤压温度。
证据②：《塑料添加剂手册》，［德］R.盖希特等编，陈振兴等译，中国石化出版社1992年3月出版。该手册的封面、信息页、目录、第606-617页的复印件，共16页。证据②公开了以下内容：第608页第二节记载“对于有机成核剂来说，一种物质能引起成核作用可以归纳出一下几个原因：①成核剂可被聚合物润湿或吸收；②成核剂在聚合物中不溶解；③成核剂的熔点应高于聚合物的熔点；④成核剂应尽可能细小（1～10微米）并均匀地分散在聚合物溶体中。成核剂可粗略地分为以下几类：①无机添加剂，如滑石、氧化硅、高岭土；②有机化合物，如一元或多元羧酸和某些颜料；③聚合物，如乙烯-
丙烯酸酯共聚物”。第614页最后一段记载了对于聚丙烯的成核剂，“有机成核剂最好在球磨机中粉碎至5微米以下，用量低于0.5％，一般和聚丙烯分料干混，以溶液形式加入，然后干燥［18］”。另外，第614页倒数第6-9行记载了“特别活泼的成核剂是芳族或脂环羧酸的碱金属或铝盐，例如苯甲酸铝、苯甲酸钠或钾、β-萘甲酸钠、苯甲酸锂和叔丁基苯甲酸铝。双亚苄基山梨醇最近用作成核剂，特别适用于聚丙烯［15］”。其中，引证的文件［15］为MILLAD
3905的产品说明书；引证文件［18］为U.Johnsem，“Kolloid-Zeitschrift ＆ Zeitschrift fur Polymer”
240(1970第762-765页)。
证据③：德国专利文献DE3704207A1，公开日为1988年8月25日。证据③公开了一种聚烯烃成型材料，其中中文译文第2页第2段指出，可以在聚烯烃材料中使用成核剂苯甲酸钠、褐煤酸钠、褐煤酸钙、对叔丁基苯甲酸铝、喹吖啶酮、萘酰亚胺、二亚苄基山梨醇和超细滑石，优选苯甲酸钠、喹吖啶酮和超细滑石。该成核剂的粒径小于或等于20μm，优选小于或等于10μm。另外，中文译文第4页表1列举了证据③中丙烯聚合物与成核剂的配方，其中使用了成核剂喹吖啶酮、苯甲酸钠、对叔丁基苯甲酸铝、褐煤酸钙和超细滑石，并未使用二亚苄基山梨醇类成核剂。
证据④：日本特许公报JP昭63-120788A，公开日为1988年5月25日。证据④公开了凝胶化剂的制备方法，其中的凝胶化剂为Me-
DBS。其中文译文第5页最后一段参考例1记载了通过亨氏混合器，在100重量份分子量为60000的均聚丙烯粉末中干式混合0.1重量份二十酸钙、0.06重量份3,5-二叔丁基羟基甲苯、0.25重量份实施例4得到的Me-
DBS的冻干物，然后使用造粒机在200℃下熔融，冷却，之后通过切割机制成小丸。中文译文第6页最后1段记载了凝胶化剂的冻干物由于保持了来自采用溶剂的凝胶状物的环状结构。
证据⑤：美国专利文献US4314039，公开日为1982年2月2日。证据⑤公开了一种包含1.3,2.4-二（烷基苯亚甲基）山梨醇的聚丙烯组合物，通过向100重量份聚丙烯中添加0.005至8重量份，优选0.1至0.3重量份每个烷基具有2至18个碳原子的1.3,2.4-二（烷基苯亚甲基）山梨醇实现生产具有优异透明模塑制品的聚丙烯组合物（参见中文译文第1页第19-24行）。其组合物可以通过已知方法将山梨醇、任选抗氧化剂和其它添加剂均匀分散在聚丙烯中制备。中文译文第4页实施例1记载了在Henschel混合器中混合丙烯均聚物与实施例1-3中获得的山梨醇衍生物（1.3,2.4-二(乙基苯亚甲基)山梨醇、1.3,2.4-二(丙基苯亚甲基)山梨醇1.3,2.4-二(丁基苯亚甲基)山梨醇），通过保持在最高温度200℃的挤出机中将混合物造粒，所述将颗粒随后通过保持在最高温度为210℃的注射成型机进行成型以形成厚度为2mm的片（参见中文译文第3页第3段、第4页第3段）。
针对上述无效理由，美利肯公司向专利复审委员会提交如下主要反证：
反证4：美国专利文献US4954291，公开日为1990年9月4日，复印件7页以及部分中文译文2页；
反证5：“Physical gelation: a path towards ideal dispersion of additives in
polymer”，A Thierry等，Polymer
Communications（聚合物通讯），1990年8月第31期，第299-301页，复印件3页以及部分中文译文1页；
反证6：证据1的说明书摘要、权利要求书以及说明书的中文译文 0) {$(\"#divTool_Summary\").ContentSummary({
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