中华人民共和国北京知识产权法院行 政 判 决 书（2019）京73行初2928号原告：洛阳智达石化工程有限公司，住所地中华人民共和国（河南）自由贸易试验区洛阳片区高新技术开发区北航路19号5幢101。法定代表人：柴中良，总经理。委托诉讼代理人：王志杰，北京恒都律师事务所律师。委托诉讼代理人：赵长青，北京恒都律师事务所实习律师。被告:中华人民共和国国家知识产权局，住所地中华人民共和国北京市海淀区蓟门桥西土城路6号。法定代表人:申长雨，局长。委托诉讼代理人:王轶，中华人民共和国国家知识产权局审查员。委托诉讼代理人:史晶，中华人民共和国国家知识产权局审查员。第三人：催化蒸馏技术公司，美国德克萨斯帕萨迪纳海湾大道10100号。法定代表人：伦纳德.德.布鲁因，总裁。委托诉讼代理人：李郁，北京三聚阳光知识产权代理有限公司专利代理师。原告洛阳智达石化工程有限公司（简称智达石化公司）因发明专利权无效行政纠纷一案，不服原中华人民共和国国家知识产权局专利复审委员会（简称专利复审委员会）于2019年1月4日作出的第38569号无效宣告请求审查决定（简称被诉决定），于法定期限内向本院提起行政诉讼。本院受理后，依法组成合议庭，并通知催化蒸馏技术公司（简称催化蒸馏公司）作为本案第三人参加诉讼，于2020年6月3日公开开庭进行了审理。原告智达石化公司的委托诉讼代理人王志杰、赵长青，被告国家知识产权局的委托诉讼代理人王轶、史晶，第三人催化蒸馏公司的委托诉讼代理人李郁到庭参加了诉讼。本案现已审理终结。被诉决定系专利复审委员会针对智达石化公司就催化蒸馏公司所拥有的专利号为03813341.5、名称为“脉冲流反应”的发明专利（简称涉案专利）所提无效宣告请求而作出。专利复审委员会在被诉决定中认定：1、关于文本以涉案专利授权公告文本为基础作出。2、关于证据智达石化公司放弃证据1，使用证据2-10、公知常识证据1-3作为本案的证据。证据2-5为专利文献，证据7-10为中文期刊文献，公知常识证据1-3为专业书籍节选，智达石化公司当庭提交了证据7-10、公知常识证据2和3的文献复制证明原件（盖有国家图书馆科技查新中心红章）以及公知常识证据1的网页公证书原件。在质证环节，催化蒸馏公司认可证据2-5、7-10以及公知常识证据1-3的真实性和公开性，认可证据2-5、公知常识证据1的译文准确性，但在口头审理的最后意见陈述环节，催化蒸馏公司又表示形式上不认可智达石化公司所有提交文件的真实性，但放弃核对文献复制证明中的文件与无效程序中提交的证据在内容上是否一致。鉴于催化蒸馏公司放弃核对的权利，也没有提出上述证据真实性存疑的具体之处，专利复审委员会经核实，文献复制证明所附的文件与无效程序中提交的证据内容一致，因此，认可证据2-5、7-10以及公知常识证据1-3的真实性和公开性，认可证据2-5、公知常识证据1的译文准确性。上述证据的公开日均在涉案专利优先权日之前，可以作为现有技术评价涉案专利的创造性。证据6为国外学术论文，智达石化公司仅提交了复印件，没有提供任何可证明其真实性的材料或公证认证手续，催化蒸馏公司对证据6的真实性也提出异议，基于此，专利复审委员会对证据6的真实性不予认可。3、关于《中华人民共和国专利法》（简称专利法）第二十六条第三款专利法第二十六条第三款规定，说明书应当对发明或者实用新型作出清楚、完整的说明，以所属技术领域的技术人员能够实现为准。所属技术领域的技术人员能够实现，是指所属技术领域的技术人员按照说明书记载的内容，就能够实现该发明或者实用新型的技术方案，解决其技术问题，并且产生预期的技术效果。智达石化公司认为，涉案专利说明书中缺少关于“液体硫酸的恒定进料，增加烯烃、烯烃前体或混合的进料速度”的具体范围的技术手段；同时涉案专利并未证实其已经获得硫酸烷基化反应的脉冲流态区域反应；最后，涉案专利说明书声称现有的脉冲流态反应器存在两个主要问题，即固定床的催化剂寿命和中试放大可遭遇的问题，涉案专利也没有任何内容表明其解决了相应的问题。因此，说明书不符合专利法第二十六条第三款的规定，权利要求1-10的技术方案不符合专利法第二十六条第三款的规定。对此，专利复审委员会认为：首先，根据权利要求书中的限定和本领域技术人员的常规理解，恒定速率进料是指在单位时间内以相对稳定不变的量加入液体硫酸，说明书中例如实施例5和6提供了分别以1.0L/min、0.8L/min进料硫酸的具体实施方案。其次，涉案专利说明书背景技术部分记载了滴流床反应器的脉冲流态已经有了各种研究（参见说明书第1页第2段）；“烷基化开始后，烃反应物和不具有反应活性的烃（例如正丁烷）与酸性催化剂紧密接触。反应是放热的。调节压力及反应物的质量，以保持系统组分处于沸点处但部分处于液相，从而系统组分以混合的气/液相向下流穿反应器并通过线路18流出进入滗析器30”（参见说明书第17页第4段）；“调节流速和蒸汽化程度可控制反应器两端的压降，例如所述反应器两端总压降在0-4psia之间”（参见说明书第15页第2段）；基于上述内容可以看出，实现本发明方法的关键在于控制体系中气相和液相流速，使之达到一定的总压降即可引发脉冲流，进而实现说明书所述的效果。最后，涉案专利是使用液体硫酸作为催化剂，不存在背景所述的固定床催化剂寿命问题；涉案专利实施例1列出了四组数据，分别对应工厂A、工厂B、实验室1、实验室2，其中TMC8的四组数据比较接近，也说明了涉案专利能够克服中试放大的问题。因此，在没有进一步的证据的基础上，可以认为涉案专利说明书已经进行了清楚、完整的说明，智达石化公司主张的涉案专利说明书和权利要求1-10不符合专利法第二十六条第三款规定的理由不能成立。智达石化公司在口头审理当庭还提出涉案专利实施例4和8原料不同、产物完全相同、数据完全相同，据此认为涉案专利存在编撰数据的可能。催化蒸馏公司表示，实施例4的原料“异丙烷”存在笔误，应与实施例8为同一实施例。对此，专利复审委员会认为：涉案专利的实施例4和8在撰写上的确存在瑕疵，但除此之外，智达石化公司既没有进一步说明、也没有进一步举证以证实涉案专利的其他实施例数据存疑或存在编撰，在这样的情况下，仅依据实施例4和8的上述瑕疵就推翻所有实施例数据的真实性明显有失偏颇，因此，专利复审委员会对智达石化公司的上述主张不予支持。4、关于专利法第二十二条第三款专利法第二十二条第三款规定，创造性是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型有实质性特点和进步。如果一项权利要求的技术方案和最接近的现有技术相比存在区别技术特征；并且现有技术没有给出任何将该区别技术特征应用到最接近的现有技术以解决其技术问题的启示；同时该区别技术特征的引入给权利要求的技术方案带来了有益的技术效果，那么应当认为这项权利要求的技术方案具备创造性。涉案专利权利要求1涉及一种在硫酸烷基化过程中生产烷基化物的方法（具体参见案由部分）。为了表述方便，下文使用特征1-4代表如下含义：特征1：具有垂直反应器与置于反应区中的分散混合器组合体的内部静态混合体系；特征2：以恒定速率进料的液体硫酸；特征3：增加烯烃、烯烃前体或混合物的进料速度；特征4：直至诱导出脉冲流的方式进行硫酸烷基化反应体系。智达石化公司主张，以证据2为最接近的现有技术时，结合方式如下：证据2+证据5/证据6/证据7/证据8/证据9/证据10+公知常识；证据2+证据5+证据6/证据8/证据9+公知常识；证据2+证据7+证据6/证据8/证据9+公知常识；证据2+证据10+证据6/证据8/证据9+公知常识。证据2涉及一种在硫酸或磷酸等类似催化剂环境下使用烯烃对异链烷烃进行烷基化处理的方法，一般情况下需要进行高效率的搅动，对应搅动不足的情况，需要进行补充，或者强化搅动的效果。其中一种可行的方法是增加预混合进料中所使用的酸性催化剂的用量，但这种方法会大大增加酸的总体消耗量，同时降低酸性催化剂的使用效率。证据2的一个发明目的是充分利用高酸用量带来的利益，即在提高预混合进料中的酸性催化剂和烃的比值的同时保持总体低酸用量的优点；另一个目的是改变烃相对于系统中的酸性催化剂的流动速度，这样一来，相较于一般情况，在酸性催化剂的量保持不变的情况下，与之接触的烃的量会有所增加；还有一个目的是对反应系统中的酸性催化剂和烃的比值进行可变控制，从而生成所需的酸性催化剂用量，且不会受到新鲜原料中该比值的影响。证据2的具体处理步骤如下：向反应区内注入异链烷烃、烯烃和液态酸性催化剂，注入速度以能够确保反应区内的新鲜原料中酸性催化剂和烃的比率维持在预先确定的数值为准；使反应区内的酸性催化剂和烃充分接触，从而使异链烷烃被烯烃充分烷基化；将烃反应产物和酸性催化剂从反应区内取出；将酸性催化剂和烃分离开；在反应区内循环使用上述酸性催化剂，所使用的酸性催化剂的量应足以使反应区的酸性催化剂和烃的比率高于新鲜原料中酸性催化剂和烃的比率。图2所示是用于并流操作的仪器的改良版本。在混合器中，烃与酸性催化剂充分接触，通过管线115输送的烯烃原料可分为多个部分。系统中的气压通过气体管线168平衡。气体管线168通过管线169和170分别与混合器和沉降器相连。协同范例具体使用的是硫酸作为催化剂（参见证据2译文第1页第3-8段，译文第2页第1、4、7段）。将权利要求1的技术方案与证据2公开的上述内容相比，证据2同样公开了一种以硫酸作为催化剂的烯烃与异烷烃的烷基化方法，从图2可看出混合器为垂直反应器，物料流向是下流式，因此，二者的区别在于：证据2没有公开特征1-4。智达石化公司和催化蒸馏公司均认可上述区别特征的认定。根据涉案专利说明书的记载，虽然脉冲流态中的反应器操作可提供引人注目的传质效益，但存在固定床催化剂寿命问题，以及从中试设备进行放大可遭遇的问题。本发明的优点是提供可在脉冲流区域中有效操作的多相并流反应体系。脉冲的诱导方法可以是：增加气体速率同时维持液体速率，直到达到足以诱导脉冲流动的压降，进一步地，通过采用不同粘度的第二种液体，可抑制脉冲同时维持混合特性。这种抑制减少了催化剂上的磨损和破裂，并且还可维持更平均的流动速率(参见说明书第3页第4段，第6页第4段)。说明书实施例提供了硫酸催化C4原料烷基化反应的具体实验过程。可见，涉案专利的发明构思在于，（1）通过特定结构的静态混合体系来使反应物料进行分散混合，（2）以恒定速率进料液体硫酸，（3）通过增加烯烃、烯烃前体或混合物的进料速度，（4）来诱导脉冲流的方式进行硫酸烷基化反应体系；即通过前述的特征1-4，从而实现了可在脉冲流区域中有效操作的多相并流的硫酸烷基化反应体系。基于上述区别技术特征，涉案专利实际解决的技术问题是提供可在脉冲流区域中有效操作的多相并流的硫酸烷基化反应体系。证据2关注的是反应区内酸性催化剂与烃的比值高于原料中酸性催化剂与烃的比值，采用的是沉降器和混合器，混合器内设有搅拌装置，证据2没有公开也不关注酸催化剂是否以恒定速率进料、是否产生脉冲流、是否采用具有特定结构的静态混合体系等。即证据2没有公开特征1-4，也没有给出任何引入特征1-4的技术启示。证据5公开了一种具有静态混合器的硫酸烷基化反应器系统，涉及在硫酸催化剂的存在下，使用至少一种烯烃烷基化至少一种异链烷烃以生产烃烷基化的方法。将包含异链烷烃的第一液流与包含硫酸的第二液流相混合，并将混合的液流通过至少一个静态混合器，以形成异链烷烃/硫酸乳液流；将包含烯烃的第三液流与异链烷烃/硫酸乳液流相混合，并将进一步混合的液流通过至少一个静态混合器，以形成烯烃/异链烷烃/硫酸乳液流；混合的异链烷烃/硫酸流通过注入入口管11，其在反应器容器10附近分成多个注入入口，每个入口管中都布置有至少两个串联的静态混合器12，可在图1和2中更清楚地看出（参见证据5译文第3页第2段、第4页第2段、图2）。证据5虽然公开了相同的烷基化反应体系和静态混合器，但证据5的静态混合器设置在反应器之外，并不是如涉案专利“具有反应区的垂直反应器与置于所述反应区中的分散混合器组合体的内部静态混合体系”，而且证据5并未提及脉冲流，不能给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有公开以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即证据5没有公开特征1-4，也没有给出任何引入特征1-4的技术启示。关于证据6，如前所述，专利复审委员会对证据6的真实性不予认可，在此对证据6的内容不再评述。证据7涉及气液反应中传递特性参数的估算，其仅仅公开了气液反应器的常见形式有填料塔、板式塔等（参见证据7第15页第1段），既没有公开涉案专利以硫酸作为催化剂的烯烃与异烷烃的烷基化反应体系，也没有脉冲流，更没有公开通过特定结构的静态混合体系（具有垂直反应器与置于反应区中的分散混合器组合体的内部静态混合体系）来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即证据7没有公开特征1-4，也没有给出任何引入特征1-4的技术启示。证据8涉及填充床内气液并流向下流动的流动状态和压力降，其仅提及“当气体和液体沿填充床向下流动时，可以观察到不同的流动状态，例如……脉冲流……等”、“随着气液流量的增加，流动状态由滴流流动逐渐过渡到脉冲流动，且脉冲首先在塔的底部出现，随着气速的增加，脉冲遍及全塔”（参见证据8第24页最后一段、第26页最后一段）。可见，证据8是对填充床内流体的一般性研究，只是提及随着气速增加脉冲遍及全塔，并未公开将脉冲流特性用于何种具体的反应过程，不能给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有给出在如涉案专利的气液液三相的反应体系中如何实现脉冲流的技术启示，即没有公开通过特定结构的静态混合体系（具有垂直反应器与置于反应区中的分散混合器组合体的内部静态混合体系）来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即证据8没有公开特征1-4，从证据8公开的内容也得不出整体引入特征1-4具体步骤的技术启示。证据9涉及滴流床反应器的脉冲特性，公开了脉冲流形成的基本原理和一般特点（参见证据9全文），并未公开将脉冲流特性用于何种具体的反应过程，不能给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，也没有公开通过特定结构的静态混合体系（具有垂直反应器与置于反应区中的分散混合器组合体的内部静态混合体系）来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即证据9没有公开特征1-4，从证据9公开的内容也得不出整体引入特征1-4具体步骤的技术启示。证据10涉及静态混合器的开发及应用（参见证据10全文），仅提及静态混合器广泛应用于化工、石油等领域，并不涉及将静态混合器用于何种具体的反应过程，甚至没有提及脉冲流，也没有公开通过特定结构的静态混合体系来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即证据10没有公开特征1-4，也没有给出任何引入特征1-4的技术启示。公知常识证据1涉及石油炼制中的主要反应器，其中一类是烷基化反应器，含有水相、有机相和气相的三相反应器，C3和C4烷烃以气体和液体的状态进入反应器，催化剂是硫酸或氢氟酸的水溶液，产物是液态有机物（参见公知常识证据1第473页图14-23、第474页第三段）。上述内容是对烷基化反应的一般性描述，并不涉及脉冲流，也没有公开通过特定结构的静态混合体系来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即公知常识证据1没有公开特征1-4，也没有给出任何引入特征1-4的技术启示。公知常识证据2涉及静态混合器的结构（参见公知常识证据2第268页倒数第3段-第271页第3段），仅是对静态混合器的一般性描述，并不涉及将静态混合器用于何种具体的反应过程，甚至没有提及脉冲流，更也没有公开通过特定结构的静态混合体系来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即公知常识证据2没有公开特征1-4，也没有给出任何引入特征1-4的技术启示。公知常识证据3涉及滴流床反应器的一般性描述，其中提及“在滴流床反应器中，随着气体与液体的流速、催化剂品种与粒度、液体物理性质等各种因素的不同，气、液相会出现不同的流动现象，形成滴流区、脉冲流区、喷雾流区与鼓泡流区”、“通常用于化工生产的滴流床反应器都在气速较低的滴流区内操作，而石油化工生产中则采用较高的气速，操作可能进入脉冲流区”（参见公知常识证据3第582页7.2.1节）。可见，公知常识证据3只是提及采用较高的气速可能进入脉冲区，没有涉及何种具体的反应过程，不能给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有给出涉案专利气液液三相的反应体系中如何实现脉冲流，即没有公开通过特定结构的静态混合体系（具有垂直反应器与置于反应区中的分散混合器组合体的内部静态混合体系）来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即公知常识证据3没有公开特征1-4，从公知常识证据3公开的内容也得不出整体引入特征1-4具体步骤的技术启示。综上所述，证据5、7-10、公知常识证据1-3均未公开特征1-4，而且上述证据或者仅涉及静态混合器的一般性描述，或者仅涉及脉冲流原理的一般性描述，相互之间并没有给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有给出采用特定结构的静态混合器来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式进行硫酸烷基化反应这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的启示，对本领域技术人员而言，在证据2的基础上结合一个或多个上述证据获得涉案专利权利要求1的技术方案是非显而易见的，因此，智达石化公司主张以证据2为最接近的现有技术评述权利要求1不具备创造性的无效理由不能成立。智达石化公司还主张以证据3、4、5作为最接近的现有技术评述权利要求1的创造性。证据3涉及一种在酸性催化剂环境下使用烯烃对异链烷烃或芳香族烃进行烷基化的工艺，非烯族烃和烯烃和一种强矿物酸共同流经一个由惰性固体填充单元组成的接触床；接触床的填充单元表面最好具有一定的亲水性，确保其能够被酸性催化剂优先浸润；在将硫酸用作催化剂时，可使用陶瓷材料、玻璃、熔岩或碎石等制成的填充单元，接触材料可以拉西环、贝尔鞍形填料、Q网环填料、珠子或纤维等形式存在（参见证据3译文第2页第2段、第3页第1-3段）。证据3虽然公开了相同的烷基化反应体系和带有填充单元的接触床，但证据3并未提及脉冲流，不能给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有公开以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即证据3没有公开特征2-4，也没有给出任何引入特征2-4的技术启示。证据4涉及一种使用单烯烃来冷凝或烷基化链烷烃的方法的改进，其发明在于在细微的液体烷基化催化剂（如无水液态氟化氢）存在下，将正链烷烃和/或异链烷烃与气相中的单烯烃接触，优选使用能够在烷基化条件下汽化的催化剂；烃和氟化氢或其他催化剂之间的接触优选在接近催化剂的临界条件的温度和压力下进行，使得反应放热会通过氢氟酸的蒸发而被吸收，而不会提高反应物的温度……还考虑到通过将催化剂流过反应室中的材料床或惰性填料（如拉西环、珠粒、丸粒或碎片）来使用薄层催化剂；可以使用氢氟酸意外的催化剂，例如硫酸等（参见证据4译文第1栏最后一段、第6栏第1段）。证据4虽然公开了烷基化反应体系和带有填料的材料床，但证据4并未提及脉冲流，不能给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有公开以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即证据4没有公开特征2-4，也没有给出任何引入特征2-4的技术启示。证据5的公开内容如前所述，没有公开特征1-4，也没有给出任何引入特征1-4的技术启示。因此，即使分别以证据3、4、5为最接近的现有技术，在此基础上结合其他证据，这些证据相互之间并没有给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有给出以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式进行硫酸烷基化反应这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的技术启示，智达石化公司主张分别以证据3、4、5为最接近的现有技术评述权利要求1不具备创造性的理由不能成立。从属权利要求2-10进一步限定了分散混合器的材料、结构和/或组成、以及反应器内的压降，其同样包含前述特征2-4，基于上述相同的理由，智达石化公司关于权利要求2-10不具备创造性的理由不能成立。据此，专利复审委员会作出被诉决定，宣告维持该专利权有效。原告智达石化公司诉称：一、证据6的获取过程并未违反相关法律规定，其真实性应当予以认可。二、本专利说明书中缺少关于“液体硫酸的恒定进料，增加烯烃、烯烃前体或混合的进料速度”范围的技术手段。也未证实已经获得硫酸烷基化反应的脉冲流态区域反应。本专利说明书提供的试验数据之间缺乏必要联系，以及获得上述数据过程中是否获得脉冲流。因此本专利不符合专利法第二十六条第三款规定。三、本专利不具有创造性。证据5公开了通过特定结构的静态混合体系来使反应物料进行分散混合。证据8公开了通过增加烯烃、烯烃前体或混合物的进料速度以及诱导脉冲流的方式进行硫酸烷基化反应体系。证据9能够使本领域技术人员得到将脉冲流反应用于硫酸烷基化反应的技术启示。证据3公开了采用较高气速达到脉冲流状态是石化公知常识。在硫酸烷基化反应中，硫酸作为液体催化剂，其恒定速率进料是本领域的公知常识。同时考虑现有技术给出的脉冲流反应的启示，在证据3、4、5的基础上本领域技术人员能够显而易见得到本专利的技术方案。综上，原告请求法院撤销被诉决定，并责令被告重新作出无效审查决定。被告国家知识产权局辩称：被诉决定认定事实清楚、适用法律正确、审理程序合法、审查结论正确，原告的诉讼理由不能成立，请求法院驳回原告的诉讼请求。第三人催化蒸馏公司陈述称，同意被诉决定的意见，被诉决定认定事实清楚、适用法律正确、审理程序合法、审查结论正确，原告的诉讼理由不能成立，请求法院驳回原告的诉讼请求。本院经审理查明：涉案专利的专利号为03813341.5，优先权日为2002年8月19日，申请日为2003年8月11日，授权公告日为2010年1月20日，专利权人是催化蒸馏公司。涉案专利授权公告时的权利要求书如下：“1.一种在硫酸烷基化过程中生产烷基化物的方法，包括在以恒定速率进料的液体硫酸及包括具有反应区的垂直反应器与置于所述反应区中的分散混合器组合体的内部静态混合体系存在的情况下，将由烯烃、烯烃前体或其混合物及异烷烃组成的烃组分以至少部分气态方式进料至下流式反应器，其中增加所述烯烃、烯烃前体或混合物的进料速度，直至获得足以诱导出脉冲流的压降。2.根据权利要求1的方法，其中所述分散混合器包含带有复丝组件的金属丝网，或与复丝组件交织的金属膨胀网，所述复丝选自惰性聚合物，催化聚合物，催化金属或其混合物。3.根据权利要求2的方法，其中对液体和蒸气速率进行调节，以产生跨越所述反应器至少为每英尺填料0.06磅/平方英寸的压降。4.根据权利要求1的方法，其中所述内部静态混合体系包括含有空隙空间大于50体积％的接触性结构的填料。5.根据权利要求4的方法，其中所述的空隙空间高达开放空间的大约99体积％。6.根据权利要求4的方法，其中所述的接触性结构由惰性材料构成。7.根据权利要求4的方法，其中所述的接触性结构由催化性材料构成。8.根据权利要求2的方法，其中所述反应器填充有含有不锈钢丝与聚丙烯交织的金属丝网材料。9.根据权利要求1的方法，其中跨越所述反应器的压降为至少每英尺填料0.06磅/平方英寸。10.根据权利要求9的方法，其中跨越所述反应器的总压降高达4psia。”智达石化公司于2018年5月29日向专利复审委员会提出了无效宣告请求，其理由是说明书不符合专利法第二十六条第三款的规定，权利要求1-10不符合专利法第二十二条第三款的规定，请求宣告涉案专利权利要求1-10全部无效，同时提交了如下证据：证据1：US5817908A，公开日为1998年10月6日。智达石化公司认为：（1）涉案专利说明书和权利要求1-10不符合专利法第二十六条第三款的规定；（2）权利要求1-10相对于证据1和公知常识的结合不具备专利法第二十二条第三款的规定。经形式审查合格，专利复审委员会于2018年6月4日受理了上述无效宣告请求并将无效宣告请求书及证据副本转给了催化蒸馏公司，同时成立合议组对本案进行审查。2018年6月29日，智达石化公司提交了意见陈述书，同时补充提交了如下证据2-10以及公知常识证据1-3：证据2：GB529197A及其译文，公开日为1940年11月15日；证据3：GB960956A及其译文，公开日为1964年6月17日；证据4：US2437544A及其译文，公开日为1948年3月9日；证据5：W099/48845A1及其译文，公开日为1999年9月30日；证据6：Nonsteadyoperationoftrickle-bedreactors：hydrodynamics，massandheattransfer，Boelhouwer，J.G.，TechnischeUniversiteitEindhoven，及其译文（复印件），公开日为2001年1月1日；证据7：“气液反应中传递特性参数的估算”，陈海青，浙江化工，1980年4期，第15-20页（复印件）；证据8：“填充床内气液并流向下流动的流动状态和压力降”，杜永新，青岛化工学院学报，第8卷第1期，第24-30页（复印件），公开日为1987年；证据9：“滴流床反应器的脉冲特性”，唐涌濂，化学反应工程与工艺，第5卷第4期，第89、62-70页（复印件），公开日为1989年12月；证据10：“静态混合器的开发及应用”，杨新一等，化学工程师，1994年第2期，第48-49页（复印件），公开日为1994年；公知常识证据1：“化学反应工程”，施密特编，版权页、第473-474页（复印件），中国石化出版社，2010年10月第一版，及其译文；公知常识证据2：“新编化工生产技术与产品手册”，周学良编著，封面、版权页、前言、目录页、第268-271页（复印件），浙江科学技术出版社，1999年6月第一版；公知常识证据3：“化学工程师手册”，袁一主编，封面、版权页、前言、目录页、第499、581-590页（复印件），机械工业出版社，2001年1月第一版。智达石化公司认为：（1）说明书和权利要求1-10不符合专利法第二十六条第三款的规定；（2）分别以证据2、3、4、5、6为最接近的现有技术，与其他证据相结合评价权利要求1-10的创造性。2018年7月6日，专利复审委员会发出转送文件通知书，将智达石化公司于2018年6月29日提交的意见陈述书及其所附附件转给催化蒸馏公司。专利复审委员会于2018年8月29日向双方当事人发出了口头审理通知书，定于2018年9月21日举行口头审理。口头审理如期举行，双方当事人均委托代理人出席了本次口头审理。在口头审理过程中，记录了如下事项：（1）智达石化公司当庭放弃使用证据1以及与证据1有关的结合方式，并提交了证据7-10、公知常识证据2和3的文献复制证明原件（盖有国家图书馆科技查新中心红章）以及公知常识证据1的网页公证书原件，智达石化公司表示无法当庭提供用于证明证据6真实性或国内可获得的材料。催化蒸馏公司不认可证据6的真实性。专利复审委员会当庭告知，智达石化公司应在口头审理辩论终结前提交证明证据6真实性的材料，否则对证据6的真实性不予认可。截止口头审理结束，智达石化公司未能提交证明证据6真实性的材料。（2）在质证环节，催化蒸馏公司认可证据2-5、7-10以及公知常识证据1-3的真实性和公开性，认可证据2-5、公知常识证据1的译文准确性。但口头审理的最后意见陈述环节，催化蒸馏公司又表示形式上不认可智达石化公司所有提交文件的真实性，但放弃核对文献复制证明中的文件与无效程序中提交的证据在内容上是否一致。（3）关于创造性的无效理由，智达石化公司分别以证据2、3、4、5作为最接近的现有技术，具体结合方式参见智达石化公司于2018年6月29日提交的意见陈述书第3-4页的表格。（4）催化蒸馏公司当庭提交一份代理词供专利复审委员会参考。至此，专利复审委员会认为本案事实已经清楚，可以作出审查决定。2019年1月4日，专利复审委员会作出被诉决定。另查，根据中央机构改革部署，原专利复审委员会的相关职责由国家知识产权局统一行使。在本案庭审过程中，原告明确表示被诉决定关于对比文件和公知常识证据所公开的内容以及确定的区别技术特征均无异议。上述事实，有当事人提交的证据以及当事人陈述等证据在案佐证。本院认为：一、证据六是否应当采信基于查明的事实，证据6为国外学术论文，智达石化公司在专利复审委员会进行口头审理时仅提交了复印件，催化蒸馏公司对该证据的真实性也提出异议。专利复审委员会告知智达石化公司应在口头审理辩论终结前提交证明证据6真实性的材料，否则对证据6的真实性不予认可。截止口头审理结束，智达石化公司未能提交任何可证明其真实性的材料或公证认证手续。基于此，专利复审委员会对证据6的真实性不予认可并无不当，智达石化公司的该项主张缺乏事实和法律依据，本院不予支持。二、本专利是否符合专利法第二十六条第三款规定专利法第二十六条第三款规定，说明书应当对发明或者实用新型作出清楚、完整的说明，以所属技术领域的技术人员能够实现为准。所属技术领域的技术人员能够实现，是指所属技术领域的技术人员按照说明书记载的内容，就能够实现该发明或者实用新型的技术方案，解决其技术问题，并且产生预期的技术效果。本院认为，首先，根据权利要求书中的限定和本领域技术人员的常规理解，恒定速率进料是指在单位时间内以相对稳定不变的量加入液体硫酸，说明书中例如实施例5和6提供了分别以1.0L/min、0.8L/min进料硫酸的具体实施方案。其次，本专利说明书背景技术部分记载了滴流床反应器的脉冲流态已经有了各种研究；“烷基化开始后，烃反应物和不具有反应活性的烃（例如正丁烷）与酸性催化剂紧密接触。反应是放热的。调节压力及反应物的质量，以保持系统组分处于沸点处但部分处于液相，从而系统组分以混合的气/液相向下流穿反应器并通过线路18流出进入滗析器30”；“调节流速和蒸汽化程度可控制反应器两端的压降，例如所述反应器两端总压降在0-4psia之间”；基于上述内容可以看出，实现本发明方法的关键在于控制体系中气相和液相流速，使之达到一定的总压降即可引发脉冲流，进而实现说明书所述的效果。最后，本专利是使用液体硫酸作为催化剂，不存在背景所述的固定床催化剂寿命问题；本专利实施例1列出了四组数据，分别对应工厂A、工厂B、实验室1、实验室2，其中TMC8的四组数据比较接近，也说明了本专利能够克服中试放大的问题。因此，本专利说明书已经进行了清楚、完整的说明，智达石化公司的该项主张缺乏事实和法律依据，本院不予支持。三、本专利是否具有创造性专利法第二十二条第三款规定，创造性是指同申请日以前已有的技术相比，该发明有突出的实质性特点和显著的进步,该实用新型有实质性特点和进步。基于查明的事实，证据5虽然公开了相同的烷基化反应体系和静态混合器，但证据5的静态混合器设置在反应器之外，并不是如涉案专利“具有反应区的垂直反应器与置于所述反应区中的分散混合器组合体的内部静态混合体系”，而且证据5并未提及脉冲流，不能给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有公开以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤。证据8是对填充床内流体的一般性研究，只是提及随着气速增加脉冲遍及全塔，并未公开将脉冲流特性用于何种具体的反应过程，不能给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有给出在如涉案专利的气液液三相的反应体系中如何实现脉冲流的技术启示，即没有公开通过特定结构的静态混合体系（具有垂直反应器与置于反应区中的分散混合器组合体的内部静态混合体系）来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤。证据9涉及滴流床反应器的脉冲特性，公开了脉冲流形成的基本原理和一般特点，并未公开将脉冲流特性用于何种具体的反应过程，不能给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，也没有公开通过特定结构的静态混合体系（具有垂直反应器与置于反应区中的分散混合器组合体的内部静态混合体系）来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤。证据10涉及静态混合器的开发及应用（参见证据10全文），仅提及静态混合器广泛应用于化工、石油等领域，并不涉及将静态混合器用于何种具体的反应过程，甚至没有提及脉冲流，也没有公开通过特定结构的静态混合体系来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即证据10没有公开特征1-4，也没有给出任何引入特征1-4的技术启示。公知常识证据1涉及石油炼制中的主要反应器，其中一类是烷基化反应器，含有水相、有机相和气相的三相反应器，C3和C4烷烃以气体和液体的状态进入反应器，催化剂是硫酸或氢氟酸的水溶液，产物是液态有机物（参见公知常识证据1第473页图14-23、第474页第三段）。上述内容是对烷基化反应的一般性描述，并不涉及脉冲流，也没有公开通过特定结构的静态混合体系来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即公知常识证据1没有公开特征1-4，也没有给出任何引入特征1-4的技术启示。公知常识证据2涉及静态混合器的结构（参见公知常识证据2第268页倒数第3段-第271页第3段），仅是对静态混合器的一般性描述，并不涉及将静态混合器用于何种具体的反应过程，甚至没有提及脉冲流，更也没有公开通过特定结构的静态混合体系来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即公知常识证据2没有公开特征1-4，也没有给出任何引入特征1-4的技术启示。公知常识证据3涉及滴流床反应器的一般性描述，其中提及“在滴流床反应器中，随着气体与液体的流速、催化剂品种与粒度、液体物理性质等各种因素的不同，气、液相会出现不同的流动现象，形成滴流区、脉冲流区、喷雾流区与鼓泡流区”、“通常用于化工生产的滴流床反应器都在气速较低的滴流区内操作，而石油化工生产中则采用较高的气速，操作可能进入脉冲流区”（参见公知常识证据3第582页7.2.1节）。可见，公知常识证据3只是提及采用较高的气速可能进入脉冲区，没有涉及何种具体的反应过程，不能给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有给出涉案专利气液液三相的反应体系中如何实现脉冲流，即没有公开通过特定结构的静态混合体系（具有垂直反应器与置于反应区中的分散混合器组合体的内部静态混合体系）来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即公知常识证据3没有公开特征1-4，从公知常识证据3公开的内容也得不出整体引入特征1-4具体步骤的技术启示。综上所述，证据5、7-10、公知常识证据1-3均未公开特征1-4，而且上述证据或者仅涉及静态混合器的一般性描述，或者仅涉及脉冲流原理的一般性描述，相互之间并没有给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有给出采用特定结构的静态混合器来使反应物料进行分散混合、以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式进行硫酸烷基化反应这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的启示，对本领域技术人员而言，在证据2的基础上结合一个或多个上述证据获得涉案专利权利要求1的技术方案是非显而易见的，因此，智达石化公司主张以证据2为最接近的现有技术评述权利要求1不具备创造性的无效理由不能成立。智达石化公司还主张以证据3、4、5作为最接近的现有技术评述权利要求1的创造性。证据3涉及一种在酸性催化剂环境下使用烯烃对异链烷烃或芳香族烃进行烷基化的工艺，非烯族烃和烯烃和一种强矿物酸共同流经一个由惰性固体填充单元组成的接触床；接触床的填充单元表面最好具有一定的亲水性，确保其能够被酸性催化剂优先浸润；在将硫酸用作催化剂时，可使用陶瓷材料、玻璃、熔岩或碎石等制成的填充单元，接触材料可以拉西环、贝尔鞍形填料、Q网环填料、珠子或纤维等形式存在（参见证据3译文第2页第2段、第3页第1-3段）。证据3虽然公开了相同的烷基化反应体系和带有填充单元的接触床，但证据3并未提及脉冲流，不能给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有公开以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即证据3没有公开特征2-4，也没有给出任何引入特征2-4的技术启示。证据4涉及一种使用单烯烃来冷凝或烷基化链烷烃的方法的改进，其发明在于在细微的液体烷基化催化剂（如无水液态氟化氢）存在下，将正链烷烃和/或异链烷烃与气相中的单烯烃接触，优选使用能够在烷基化条件下汽化的催化剂；烃和氟化氢或其他催化剂之间的接触优选在接近催化剂的临界条件的温度和压力下进行，使得反应放热会通过氢氟酸的蒸发而被吸收，而不会提高反应物的温度……还考虑到通过将催化剂流过反应室中的材料床或惰性填料（如拉西环、珠粒、丸粒或碎片）来使用薄层催化剂；可以使用氢氟酸意外的催化剂，例如硫酸等（参见证据4译文第1栏最后一段、第6栏第1段）。证据4虽然公开了烷基化反应体系和带有填料的材料床，但证据4并未提及脉冲流，不能给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有公开以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的步骤，即证据4没有公开特征2-4，也没有给出任何引入特征2-4的技术启示。证据5的公开内容如前所述，没有公开特征1-4，也没有给出任何引入特征1-4的技术启示。因此，即使分别以证据3、4、5为最接近的现有技术，在此基础上结合其他证据，这些证据相互之间并没有给出在硫酸催化烷基化反应中采取脉冲流模式进行反应的教导，更没有给出以恒定速率进料液体硫酸、增加烯烃（或烯烃前体或混合物）的进料速度、直至诱导出脉冲流的方式进行硫酸烷基化反应这样具体地在硫酸催化烷基化反应中实现脉冲流的技术启示，智达石化公司主张分别以证据3、4、5为最接近的现有技术评述权利要求1不具备创造性的理由不能成立。从属权利要求2-10进一步限定了分散混合器的材料、结构和/或组成、以及反应器内的压降，其同样包含前述特征2-4，基于上述相同的理由，智达石化公司关于权利要求2-10不具备创造性的理由不能成立。综上所述，被诉决定证据确凿，适用法律正确，符合法定程序。原告的诉讼请求缺乏事实与法律依据，本院不予支持。依照《中华人民共和国行政诉讼法》第六十九条的规定，本院判决如下：驳回原告洛阳智达石化工程有限公司的诉讼请求。案件受理费人民币一百元，由原告洛阳智达石化工程有限公司负担（已交纳）。如不服本判决，洛阳智达石化工程有限公司、中华人民共和国国家知识产权局可在本判决书送达之日起十五日内，催化蒸馏技术公司可在本判决书送达之日起三十日内，向本院递交上诉状及副本，并交纳上诉案件受理费人民币一百元，上诉于中华人民共和国最高人民法院。审 判 长  侯占恒人民陪审员  丁 敏人民陪审员  赵 驰二〇二〇年七月二十六日法官 助理  朱 蕾书 记 员  杨曦源