MODELACIÓN FENOMENOLÓGICA DE TRANSPORTE DE ESPECIES Y EFECTO SORET EN LA OPERACIÓN DE REACTOR APCVD DE SÍNTESIS DE GRAFENO

El Departamento de Física de la Universidad Técnica Federico Santa María tiene a su disposición un reactor de deposición química de vapor ensamblado por los mismos investigadores, en el cual se investiga acerca del rendimiento en la deposición de ciertos nanomateriales, como el grafeno. El tipo de configuración que posee el reactor es en sí mismo una innovación científica, puesto que se pueden obtener láminas de material a presiones ambientales (no requiriendo control en esta variable). Se deben controlar variables importantes, como la temperatura del catalizador y dentro del reactor, la razón entre gases de síntesis y arrastre, la presencia de especies oxidativas, etc.El objetivo de la memoria es sentar las bases de ocurrencia y demostrar el efecto de termodifusión (Soret) durante la operación del reactor, modelando los fenómenos de transporte relevantes en la síntesis (especies, energía, momentum, cinética de deposición, etc.) Este efecto explicaría el crecimiento de láminas de grafeno en algunas zonas del catalizador, gracias a una nube liviana de gas hidrógeno concentrándose en las zonas calientes del reactor y venciendo los efectos predominantes (convección, difusión, entre otros). La investigación se realizará en paralelo con software de modelación de las ecuaciones de conservación (ANSYS), logrando ajustar los modelos generados con las condiciones de operación (condiciones de borde para los fenómenos). Además, será un puntapié inicial para una tesis de magíster en Cs. De la Ingeniería Química, que consistirá en contrastar perfiles fenomenológicos medidos durante la operación y los predichos mediante software, ajustando el modelo.Se realizaron cinco geometrías con mallado refinado, correspondientes a distintas configuraciones de distancia entre catalizadores. Se acoplaron las ecuaciones de conservación de masa, momentum, energía y especies, asociando la adsorción con una cinética de recubrimiento en un paso (catálisis heterogénea) de Arrhenius amortiguada con una función de sitio, dependiente de la densidad de sitio y el recubrimiento inicial. Se utilizaron como plataformas computacionales ANSYS Designmodeler (para la realización de las geometrías), ANSYS Meshing (generación de mallados refinados), ANSYS Fluent (para la modelación fenomenológica y parte del postprocesamiento), y ANSYS CFD-Post (para el postprocesamiento y extracción de datos).Se analizaron los resultados obtenidos de las fracciones de especies gaseosas bajo distinto GAP en estado estacionario, manteniendo temperatura de sustrato y dilución de gases constante, con y sin efecto Soret, en los casos incorporando termodifusión de manera permanente en el modelo variando el GAP y en los casos de contraste para cada GAP con y sin termodifusión. Además. resultados obtenidos de las fracciones de especies gaseosas bajo distinto GAP en un tiempo de síntesis simulado, manteniendo temperatura de sustrato y dilución de gases constante, de fracciones de especies gaseosas bajo distinta dilución de gases en estado estacionario, manteniendo GAP y temperatura de sustrato constante, y de las fracciones de especies gaseosas bajo distinta temperatura de sustrato en estado estacionario, manteniendo GAP y dilución de gases constante fueron obtenidos. Se obtuvieron parámetros relevantes en la operación del reactor.Algunos de los principales resultados fueron los siguientes: en estado estacionario a dilución y temperatura base, GAP 0.3 [mm] mostró condiciones desfavorables debido al número de iteraciones para lograr el estado estacionario, además de una menor sensibilidad al añadir el efecto forético (mostró un enriquecimiento del 74% con respecto al modelo sin termodifusión), con dificultad de acercarse a todos los sitios dada la estrecha geometría, y a pesar de inhibirse el efecto convectivo de transporte de especies, con una alta fracción promedio de hidrógeno de 0.848; GAP 6.0 [mm] mostró condiciones desfavorables por una sensibilidad también baja (enriquecimiento del 71%), presentando una baja fracción promedio de hidrógeno de 0.385. Las fracciones de hidrógeno siempre bajaron al aumentar el GAP, caso contrario del argón, el cual se vio favorecido en este efecto (para 0.3 [mm] de 0.152, y para 6 [mm] de 0.615 en valores promedio); esto explicado por el coeficiente de termodifusión de las especies. Además, se observó un estudio temporal de la fracción H2 / CH4 promedio en la zona interfacial para el caso intermedio favorable de 1 [mm], alcanzando un peak de 142 a los 8.3 [min], y un valor estacionario aproximado de 35. Se estudió el recubrimiento de sitio promedio en el tiempo para el caso favorable, hallando que en 5 [min] la fracción de sitios de carbono adsorbido ha sido ocupada en un 52%, a los 15 [min] se ha llenado un 89% de ellos, y a los 25 [min] se tiene un 98% de llenado. También se estudió la cinética de recubrimiento que pondera el efecto de Arrhenius en la deposición, reconociendo la función característica y el comportamiento del valor (entre 0 y 1) a lo largo del tiempo.