Pous Nicolaas III was 'n goeie politikus en hy versterk die pous se posisie in Italië aansienlik. In Mei 1278 sluit hy 'n konkordaat met koning Rudolf I van Habsburg waardeur Romagna en die eksargaat van Ravenna onder die beheer van die pous gekom het. Hy het ook 'n verbod geplaas op die aanstelling van buitelanders in die burgerlike bestuur van die stad Rome in die Romeinse grondwet van 18 Julie 1278. Hy het sendelinge na Persië en China gestuur.
Op 14 Augustus 1279 vaardig hy die bul "Exiit qui seminat" uit waarin hy die kloosterreël van die Franciskane verduidelik. Hiermee maak hy 'n einde aan die stryd in die kloosterorder oor die streng of los interpretasie van die reël. Hy stel dit dat armoede 'n gemeenskaplike eerder as individuele saak is.
Hy het die Lateraanse paleis en die Vatikaan teen groot koste laat herstel. Hy het ook vir hom 'n mooi vakansiehuis gebou in Soriano by Viterbo.
Pous Nicolaas staan bekend as 'n geleerde en 'n man van streng karakter. Hy het egter sy reputasie geskaad deur prinsdomme vir sy nefies en ander familielede te probeer bekom. Hy het ook drie van sy familielede as kardinale aangestel, onder andere Latino op 12 Maart 1278. In die "Inferno" van Dante word hy weens simonie tot die hel veroordeel. Nicolaas is in die "Inferno" kop eerste begrawe as die boonste van 'n hele stapel pouse. Van sy voete, wat bo die grond uitsteek, kom rook. Die posisie dui aan dat hy as die ergste simonis tot die tyd gereken is. Die pous sê aan Dante dat Pous Clemens V dieselfde kan verwag omdat hy nog 'n groter simonis sou wees.