Gebore in ’n huis waar daar ’n skerp godsdienstige verdelingslyn was, het hy aanvanklik tot in sy veertigerjare gekies vir die uitgesproke ateïsme van sy pa téén die toegewyde Katolisisme van sy ma. Tekenend van hierdie eerste, ateïstiese fase van sy lewe is ’n skets van Christus met die titel Soms spoeg ek met behae op die portret van my moeder.
In die 1940’s het daar egter ’n wending in sy gods­dienstige oortuigings gekom en het hy op ’n byna obsessiewe wyse aandag aan godsdienstige temas gewy. Na ’n privaat oudiënsie met pous Pius XII in 1949 het hy die volgende jaar aangekondig dat hy weer ’n lidmaat van die Katolieke Kerk geword het.
In sy skilderye met religieuse temas het hy op ’n fassinerende wyse twee verskillende skilderstyle gekombineer: die surrealistiese styl wat die vorige fase van sy werk oorheers het, en wat hy genoem het “Nu­kleêre Mistisisme” – laasgenoemde met sterk invloede uit sowel die klassieke Griekse en Romeinse kuns, as die herlewing van die klassieke tydens die Renaissance.
Met die sogenaamde Nukleêre Mistisisme poog Dalí (op ’n wyse wat sterk herinner aan die mistisisme van die Jesuïtiese filosoof-paleontoloog Teilhard de Chardin) om die insigte van die moderne wetenskap, in besonder dié van die kernfisika, in verband te bring met verskynsels van die menslike bewussyn soos die samehang tussen persepsie en werklikheid.
Een van die bekendste voorbeelde van ’n werk uit hierdie fase van Dalí se loopbaan as kunstenaar is die skildery Christus van Sint Johannes van die Kruis. Geïnspireer deur ’n skets wat die sestiende eeuse Spaan­se mistikus Johannes van die Kruis ná ’n eksta­tie­se geesteservaring geteken het, het Dalí eers ’n eie skets en daarna die skildery gemaak in ’n proses wat hy soos volg beskryf het: