Die stigting van die klooster in 963 n.C. deur Athanasius van Athos was die begin van ’n georganiseerde monnikelewe op Berg Athos. Dit is gebou op een van die antieke stede van die skiereiland, miskien Akrothoön. Die geskiedenis van die klooster is die volledigste van die 20 kloosters op Athos omdat die historiese argiewe feitlik ongeskonde behoue gebly het. Dit is moontlik dat die bestudering van dié argiewe lig kan werp op die geskiedenis van die ander kloosters, waarvan die argiewe gedeeltelik of heeltemal verlore gegaan het.
Athanasius het die klooster in 963 n.C. begin bou met die steun en geldelike hulp van sy vriend keiser Nikephoros II Phokas van die Bisantynse Ryk. ’n Keiserlike dekreet, wat bekragtig is deur Johannes I Tzimiskes, het gesorg vir die afronding van die geboue. Die keisers het ook baie grond aan die klooster gegee en dit het gelei tot die toeneem van monnikegetalle van 80 tot 120.