Ná 'n mistiese ondervinding in laat-1654 het hy sy wetenskaplike werk laat vaar en hom toegewy aan filosofie en teologie. Sy twee beroemdste werke dateer uit die tydperk: die Lettres provinciales en die Pensées. Pascal het sy hele lewe lank aan swak gesondheid gelei en het twee maande na sy 39ste verjaarsdag gesterf.