Hy is gearresteer toe hy en sy kamerade ’n sluipmoord op keiser Aleksander III wou uitvoer. Ná hul skuldigbevinding is hulle tereggestel. Die dood van sy broer het ’n groot invloed op Lenin se politieke oortuigings gehad.
Sy pa was Ilja Nikolajewitsj Oeljanof, ’n bekende skoolinspekteur in Nizjni Nowgorod wat ’n oorerflike adellike titel gekry het vir sy werk in die opvoedkunde. Aleksander het in 1983 sy skoolloopbaan met ’n goue medalje aan die Simbirsk-gimnasium voltooi en daarna ingeskryf by die Fakulteit van Natuurwetenskappe aan die Universiteit van Sint Petersburg, waar hy weer eens uitgeblink het.
Aleksander se moeder, Maria Aleksandrowna Oeljanowa, het tsaar Aleksander in ’n brief gesmeek om haar seun te begenadig en is toegelaat om hom te besoek. Aleksander self is toegelaat om die keiser om begenadiging te vra, maar hy het geweier. Hy het gesê dis so goed jy neem aan ’n tweegeveg deel en nadat jy op jou teenstander gevuur het, vra jy hom om nie terug te vuur nie.