In Keulen doseer hy veral in die filosofiese en natuurwetenskaplike werke van Aristoteles en gee Keulen so 'n reputasie as 'n sentrum van die wetenskap. Tussen 1254 en 1257 was Albertus die Provinsiaal van die Duitse Dominikaanse provinsie. In hierdie tyd hou hy homself onder andere besig met die verdediging van die Dominikane teen die aanvalle van die Paryse Fakulteit en met die foute in die werk van die Persiese filosoof Averroes. Albertus was 'n vaardige bemiddelaar van geskille. Daar is twintig geskille bekend waarin hy 'n rol speel as bemiddelaar. Drie konflikte tussen die stad Keulen en die aartsbiskop van Keulen lê hy met sukses by. Pous Alexander IV beroep Albertus in 1256 na Rome om 'n geskil te help besleg en benoem hom in 1260 tot biskop van Regensburg. Die amp behaag Albertus nie, maar hy reorganiseer die stedelike instellings. Toe hy die taak afgehandel het en nadat pous Urbanus VI afgetree het, vra hy in 1262 om sy ontslag. Die pous verleen dit en gee vir hom die opdrag om Duitsland en Bohemië op te roep tot steun vir 'n kruistog (die Agste Kruistog).
Dit is nie eenvoudig om 'n lys van Albertus se werke saam te stel nie. Al in die laat Middeleeue verskyn daar sommige werke onder sy naam wat egter nie deur hom geskryf is nie. Die moderne uitgawe van sy werke gaan uit sowat sewentig dele beslaan.