Hy maak sy debuut as toneelspeler in 1938 en maak gou naam as 'n akteur. Na sy militêre diens gedurende die Tweede Wêreldoorlog brei hy sy werksaamhede verder uit en begin skryf; sy eerste sukses op hierdie gebied kom in 1951 met The Love of Four Colonels. Sy loopbaan as dramatikus verloop parallel met sy akteurswerk -- sy bekendste werk was Romanoff and Juliet in 1956.
Gedurende sy loopbaan kry hy twee Oscars vir beste manlike byrol, een in 1961 vir sy rol in Spartacus en een vier jaar later vir sy rol in Topkapi. Hy word ook twee keer genomineer vir die byrol van Keiser Nero in Quo Vadis en vir die draaiboek van die film Hot Milions in 1968. 
In 2002 gaan Sir Peter Ustinov op 'n UNICEF-missie na Berlyn om vir die eerste keer na die sirkel van verenigde vriendskapsbere (United Buddy Bears) te kyk. Die vriendskapsbere is 'n simbool vir 'n vreedsamer wêreld tussen nasies, kulture en gelowe. Hy was vasbeslote om te verseker dat Irak ook verteenwoordig sou word in hierdie sirkel van sowat 140 lande. In 2003 open hy (as die beskermheer) die tweede uitstalling van vriendskapsbere in Berlyn.