Bandaranaike kom van 'n aristokratiese familie en het 'n Rooms-Katolieke skool vir nonne in die hoofstad Colombo bygewoon. Sy trou in 1940 met Solomon Bandaranaike, 'n grondbaron wat van 1956 die premier van Ceylon was. Hulle het drie kinders gehad. Haar man is egter op 26 September 1959 deur 'n ekstremistiese Boeddhis doodgeskiet.
Sy het haar man se sosialistiese beleid voortgesit en die bynaam "wenende weduwee" gekry, nadat sy gedurende die daaropvolgende verkiesingsveldtog verskeie kere in trane uitgebars het. Sy was die leier van die Sri Lankaanse Vryheidsparty. Sy wen die verkiesing van 1960 en word so die eerste gekose vroulike regeringsleier ter wêreld. Sy was ook die moeder van Chandrika Kumaratunga, die derde president van Sri Lanka.