In 1853 begin hy sy hoër opleiding, en twee jaar later sy militêre loopbaan, wat hy later as 'n generaal sou afsluit. Tydens die Frans-Duitse Oorlog het hy waargeneem hoe die Franse lugballonne gebruik vir waarnemings en ​​kommunikasie. Geïnspireer hierdeur, het Zeppelin van 1891 af aan die bou van 'n lugskip begin werk. Hy patenteer in 1895 sy lugskip wat later die benaming Zeppelin ontvang het. Dit was 'n sigaarvormige ligter-as-lug vlieënde tuig, wat met waterstof gevul was. Hierdie lugskip het die eerste beheerde lugballon geword wat vir die grootskaalse vervoer van mense en ander kommersiële ladings gebruik kon word. Voor die aanvang van die Eerste Wêreldoorlog was die Zeppelin, ondanks 'n reeks vroeë terugslae, al besonder gewild, en nie net in Duitsland nie. Die swaarder-as-lug vliegtuig tegnologie, wat in later jare die voortou sou neem, was toe nog in sy kinderskoene gewees.
Tussen 1900 en 1908 wend Zeppelin verskeie pogings aan om 'n betroubare lugskip te bou, maar dit het keer op keer misgeloop en in ongelukke en rampe ontaard. Uiteindelik behaal hy wel sukses, en in 1908 keur die militêre owerhede sy projek goed. Zeppelin stig hierna sy eie firma 'Luftschiffbau Zeppelin GmbH'. Die Eerste Wêreldoorlog het getoon dat die Zeppelins egter nie die verwagte doeltreffendheid gehad het nie: hulle was maklike teikens vir die nuwe hoogs maneuvreerbare vliegtuie.