鋼殻のレギオス
すべての電子精霊の原型。グレンダンの真の意思。楽土。グレンダン王宮に存在する奥の院で長く眠りについていたが、「茨の目」を持つ者であるリーリンの訪れによって目覚める。リーリンに謝罪をし、この世界の成り立ちについて説明を行った。「己の望まないものを寄せ付けない」という能力を持っており対象を守護することが出来る。グレンダンでの決戦後は傷ついた身体を癒やすためにアイレインと共にリーリンの瞳の中に宿っている。
仙鶯都市シュナイバルの電子精霊。半鳥半人の姿をしている。リグザリオ機関によって電子精霊を生み出す電子精霊の母。第三部では自分たちの意図にそぐわぬ行動を取るツェルニを敵として認識し、目覚めたジルドレイドにニーナの現状を伝えた。
学園都市ツェルニの電子精霊。全身が金色に輝き、背丈は赤子ほどで、長い髪をたらした裸身の童女の姿をしており、言葉を話さずいつもニコニコとしている。電子精霊は成長することにより姿が変わるが、ツェルニはかつてニルフィリアにそのエネルギーを分け与えたために童女の姿のまま成長していない。その後ファルニールからエネルギーを分け与えられたことにより少女の姿に成長するが、今度はそのエネルギーをニーナを助けるために使い童女の姿に戻った。好奇心が旺盛なようで、しばしば中枢部から抜け出して整備を担当する機械科の生徒を慌てさせる。ニーナが1年生だった頃に彼女と出会い、それ以来彼女に懐いている。第三部ではニルフィリアを匿っていたことと、この世界の最大の敵であるレヴァンティンを受け入れたことをシュナイバルに咎められるが、一言も喋ろうとしないことに苛立ったシュナイバルの判断によって「全世界の敵」として認識されてしまう。
イラスト担当の深遊は、学園都市ツェルニのイメージカラーを優先し、本来の金色ではなく青色でツェルニを描くことが多い。また、テレビアニメでも青色をしている。
槍殻都市グレンダンの電子精霊。眠りについたサヤの代理としてグレンダンを動かしている。蒼銀色の豊かな毛並みを持つ犬のような姿をしているが、翼のような形状をした長い耳とさらに長い尾を持ち、脚には人間の女性のような五指がある。たびたびアルシェイラの前に現れて言葉を交わし、かつては自分も廃貴族であったかのようなことを仄めかしている。元々はグレンダンという名の別の都市の電子精霊だったがその都市は滅び廃貴族となり、その後槍殻都市によって捕えられた。その都市の滅びにはリンテンスとディックが立ち会っている。
ツェルニのセルニウム鉱山に近づいてきた、廃墟と化した都市の電子精霊だった廃貴族。複雑に枝分かれした立派な角と、黄金色の体毛を持つ牡山羊の姿をしている。失われた都市に代わる新たな宿主を探してもと居た都市からツェルニへと移動し、違法酒事件の最中にディンに憑依したり、ツェルニの武芸者達の成長を促すために都市を汚染獣の縄張りへと向かうように暴走させるなどの波乱をもたらす。その後ニーナに憑依する。
学園都市マイアスの電子精霊。茶色い小鳥の姿をしている。学園都市の電子精霊でありながら、ニーナの故郷シュナイバルの電子精霊と同じ系譜に属し、そのためシュナイバルとの繋がりを求める狼面衆に捕縛され、マイアスを訪れたリーリンを狼面衆との戦いに引き込む切っ掛けとなる。
礫砂都市ヴェルゼンハイムの電子精霊。元々は半人半獣の姿をしていたが廃貴族になった今は獣の姿をしている。フェイスマンシステムによって幽閉されていたが、ディックに解放され今は彼の内に存在している。本来サヤ以外には存在しないはずのシュナイバルの子ではない電子精霊。廃貴族になった後は、ディックに憑依している。
ディックと共にゼロ領域に入り、遂に怨敵の元へと到達する。だがイグナシスがとうに死んでいたことを知り、行き場をなくした怒りは世界に向けられ、何もかもを破壊するために動き出した。想念に反応するゼロ領域においてはほぼ無敵に近い存在だったが、アイレインとディックによってゼロ領域から押し出され現実空間へと降り立ち、ニーナと戦うことになる。
アーマドゥーン、ジシャーレ、テントリウム、ファライソダム
ジルドレイドが従えていた4体の電子精霊。都市となることをやめた多くの電子精霊が結集した存在。アーマドゥーンは都市部が存在せず、土台と脚だけという非常に奇妙な姿の自律都市で、ジルドレイドの意のままに行動しており、他の三体と共に彼に憑依していたが、メルニクスによれば、4体とも廃貴族ではなく、自ら望んで都市にならずにジルドレイドに力を貸す道を選んだのだという。
声 - 酒巻光宏
放浪バスも使わずに、様々な都市に現れては消える謎の集団。構成員は黒いコートを着込み、獣の仮面で素顔を隠す。各々が機械音声の様な声で喋り、ノコギリのような歪な刃を持った剣やカタールなどの錬金鋼を持つ。目的や素性は不明だが、普段は「オーロラ・フィールド」と呼ばれる場所に潜み、「イグナシス」と言う人物の意志の下で行動している。また、オーロラ・フィールドに潜む者たちのほかに、普通に都市に暮らす者の中にも狼面衆に取り込まれた者がおり、狼面衆が目的を果たすための手引きを行う。そうした者たちは狼面衆と同様に獣を模した仮面を持つ。その本体はフェイスマンシステムと呼ばれる仮面そのものであり、人間を媒介とすることで行動する。かつてフェイスマンと呼ばれる、人間を取り込みその顔を自在に操ることができる異民がいた。その異民はゼロ領域へと戻った際、そこに存在していた魂たちに飲み込まれ、フェイスマンが所有していた顔はその魂たちの媒介となった。そしてそれをイグナシスが利用し、操っている。
ディクセリオ・マスケイン
声 - 優希比呂
通称「ディック」。強欲都市ヴェルゼンハイムという、すでに崩壊した都市出身の武芸者。ヴェルゼンハイムを力で支配していたマスケイン家の末子。マスケイン家にはそれぞれの存在の根とも言うべき感情が存在し、ディックのそれは『怒り』。マスケイン家は亜空間増設機が受け取ったある男の願望によって生み出された存在であり、そしてその存在が過去と現代とを繋げフェイスマンシステムを現代に呼び出してしまった。そして結果としてヴェルゼンハイムは滅び、増設機も持ち去られたことによりマスケイン家は消滅するはずだったが、ディクセリオ・マスケインという形を憎悪する者がいたことでディックはこの世に残った。そしてシステムに取り込まれ狼面衆の一員となるがリンテンスに一度殺されたことによってそこから逃れ、奪われた全てを取り戻し奪った者たちを全て叩き潰すために復讐を開始する。赤髪で長身胸に懐中時計をぶら下げている。狼面衆、ひいてはイグナシスと敵対しており、何らかの目的を持って狼面衆同様に様々な都市を渡り歩いている。その年月は十数年に及び、歳を取らない、寝ていれば大抵の負傷は回復するなど、通常の武芸者とは異なる肉体になっている。十数年前にツェルニに在籍しており、ツェルニに対して愛着を持っている為狼面衆が出現した際には怒りを顕にしている。首からかけている懐中時計は在籍時に一人で汚染獣の討伐に出なければいけなかった時に、当時の友人が仕上げてくれた謹製の品でGPSを始めとする様々な機能が追加されているが、現在はほとんどが使用不可能になっている。最初の時期は普通に暮らしていたが友人の一人が亡くなったことでそれからは他人と関わらなくなり、そのまま歴代最高の成績で武芸科を卒業する。外伝である『聖戦のレギオス』ではツェルニで学生として暮らしていた頃が描かれており、鬱屈したモノを抱えつつも学生として平穏な時間を過ごしている。当時の友人や後輩の勧めで当時16しか無かったツェルニの小隊で17番目の小隊を結成し隊長を務めていた。卒業後は数年間ツェルニに潜伏し記憶を奪う剄技で自身に関わった人間たちの記憶を消して回っていた。そのため在籍中の彼の動向を知るものはほとんどおらず、ツェルニで歴代最高の成績を収めたという記録のみが残されている。
ドゥリンダナとの戦いの際に開いた穴へと入り、ニルフィリアと共にゼロ領域に到達する。
対汚染獣に特化した巨大な鉄鞭を操り、雄性体を軽く倒す力の持ち主。超高速の突進と共に周囲に衝撃波を撒き散らす剄技「雷迅」を得意とする。廃貴族(故郷の電子精霊であったヴェルゼンハイム)に憑依されており、一時は取り込まれてしまったものの、いまでは自らの意思でその力を発揮することができ、廃貴族の力を発現すれば天剣授受者にも匹敵する力を発揮する。更に火神の力を奪った事で炎を纏うようになる。後にニルフィリアと共に月に飛び込み、アイレインと再会した。
グレンダン決戦では地上に降りたアイレインを追って蒼い炎を纏う獣となって地上に降り、アイレインとサヤに深手を負わせるも、ニーナと乱入してきたレイフォンによって滅ぼされた。
クラウドセル・分離マザーIV・ハルペー
ドラゴンの様な外見をしている老性体の汚染獣。何度脱皮したか分からないほどの古い老性体で、高い知能を有し人間の言葉を話す。ツェルニが暴走し突入してしまった地域を縄張りとしており、そこでオーロラ・フィールドを監視・守護することが自分の役割であると語っている。その住処はなぜか汚染物質に侵されておらず、緑が生い茂り清潔な水が流れている。
かつてはナノセルロイドから生まれ、方針の違いから敵対し、クラウドセルとなった。その目的は人類の守護。そのため、レヴァンティンの分体である<レヴB>を排除しにメルニスクへ現れる。排除後、レヴァンティン本体に襲撃されるもレイフォンに助けられる。その後、レイフォンとフェリを体内に乗せ、グレンダンへと向かう。
ツェルニの地下深くの研究所で眠りについていた少女。闇。サヤのオリジナル。サヤの影の訪れにより目を覚ます。長い間ツェルニの一部として眠りに付いていたため、『レジェンド・オブ・レギオス』の頃より弱体化しており性格は以前よりも若干丸くなっている。外伝「ぼくとレギオスの旅」では最年長として主人公一行のお姉さん役として面倒を見ている。ツェルニに対しては素直に礼を言うなど彼女に対しては情愛を抱いており、その行く末を案じている。『聖戦のレギオス』ではディックを「猟犬」として使役し独自の行動をとっている。
アイレイン・ガーフィート
武芸者の原型。月。イグナシスを幽閉するもの。
サヤを守るためにナノセルロイドを封印し続けていたが、全てのナノセルロイドが解放されたことにより月の姿を捨て、本来の肉体に戻る。グレンダンでの決戦後傷を癒やすためサヤとともにリーリンの瞳の中で休息を取っている。
エルミ・リグザリオ
サヤを元に最初の自立移動都市を造りしもの。猫。かつてのアルケミストの一人。姿は黒猫であるが元人間。かつては絶世の美貌を持っていたが、異民化したことにより異形の容姿になってしまっているためか人前に姿を見せることを嫌っており、普段は黒猫の額に装着されたサファイア型の亜空間に潜んでいる。そこを通じて外界との接触を行う。ナノセルロイドの理論を構築した人物であり、ある意味でこの世界が生まれた元凶であり創造主。創りだした世界を安定化させるために自身をアイレインの右目に吸収させていた。『サマー・ナイト・レイヴ』でグレンダンで窮地に陥るリーリンの下に現れ、彼女に武芸者を屠る力を与えて世界の現状を伝えた。目的達成のためであるなら他の人間はどうなってもいいような発言をしており、リーリンからは嫌悪されているが本人は意に介さない。本人は人間としての感情は、とっくの昔に欠落していると述べている。クラリーベルを呼び出し彼女用に調整した天剣ノイエランを与えた。グレンダンでの決戦後は行方を眩ませている。
ナノセルロイドの主。汚染物質の発生源。観察者。かつて初代アルケミストの一人を名乗り、人類のほぼ全てをゼロ領域にたたき落とした男。だが実のところイグナシスはアルケミストではなくただの異民であり、その能力は他者の自分に対する認識を操ること。そしてその目的は自分の存在を世界に認めさせる事であり、イグナシスはその手段として自身の行動を妨げるレギオス世界を破壊しようとしている。更にイグナシスとは自分の願望を実現させる分身としてマスケイン家を生み出した人物で、あらゆる因果の元凶とも言える存在。
月に封印されている間にイグナシス本人はとうに消滅しているが、ナノセルロイドは世界の破壊のために変わらず行動している。
ナノセルロイド・マザーI・レヴァンティン
汚染獣の祖。最強の汚染獣。妄執が形になった模造品。長く月に封印されていたがドゥリンダナが開いた穴から降臨。本来の目的は世界の破壊とイグナシスの開放であるが、独自の思惑で人間の姿で「ヴァティ・レン」と名乗りツェルニに侵入。新入生としてレイフォンと同じアパートで暮らし始めた。その意図は不明だが、それを咎めた狼面衆を消滅させ、ニーナやカリアンに「邪魔をするならツェルニを破壊する」と脅すなど、目的を果たすためなら手段を選ばない様子。目的を果たすのに見合った人物としてメイシェンに目を付け、彼女のケーキ屋でアルバイトをしている。現在の所その正体に気づいているのは電子精霊を省けばニーナとクラリーベルだけ。その機械じみた言動から周囲の生徒達からは変人と思われているが、メイシェンやミィフィからは友人として親しくされている。なお、ミィフィが付けた呼名は「ヴァっティ」。
肉体を構成するナノマシンを広域に散布する事により、都市内の様子を手に取るように感知できる他、ジルドレイドがアーマドゥーンと共にツェルニに接近してきた際は巨人の姿をした老生体をけしかけて撃退した。グレンダンでの戦闘では周囲の物体を取り込んで自身を再生させる他、攻防一体の茨や、巨人型の体からの光線、更に剣を形成して人間のような戦闘も見せる。また、人の姿をしているが人ではないので人間の間接構造を超越した動きが可能。
ツェルニでの目的は人間を理解することであり、それを第一観察対象であるメイシェンから答えを得、目的のために動こうとするも人間として得た感情に戸惑い、それをメイシェンに打ち明ける。メイシェンから望んだ答えを聞くとメイシェンに別れを告げ、ツェルニを離れる。アーマドゥーンでジルドレイドと対峙した後、本来の目的であるサヤの殲滅のため、遂にグレンダンへと舞い降りた。立ちはだかる天剣授受者たちを次々と打ち破り、レイフォンをも退けつつ最下層へと降り立つ。そこで待ち構えていたアルシェイラと追ってきたレイフォン、リンテンスの三人を相手に回復力を捨てて運動性を上げることで圧倒し、リーリンの必殺の一撃も避けて見せるが、レイフォンとリンテンスの鋼糸に捉えられ、アルシェイラがグレンダンの槍で貫き、最後にリーリンのアイレインの力を秘めた銃で撃ち抜かれ、遂に機能を停止したがその際に「誰か」に手を伸ばし、その手をリーリンが握った。
ナノセルロイド・マザーII・カリバーン
月に封印されていたナノセルロイドの一体。レヴァンティンが開放された後もイグナシスを守る為にあえてゼロ領域に残っていたが、ゼロ領域に侵入してきたニルフィリアとディックに敗北し消滅した。
ナノセルロイド・マザーIII・ドゥリンダナ
14巻でグレンダンを襲った汚染獣。その身体はグレンダンを丸ごと覆ってしまうほど巨大。更には少々傷ついた位ではすぐに再生してしまい倒しきれない。その巨体でグレンダンを破壊しようとしたが、それが出来ないと判断すると自身の身体を天剣授受者全員の力をもってしても完全には防ぎきれないほどの大量の汚染獣弾として放ちグレンダンに甚大な被害を与える。途中から戦闘に加わったレイフォンの猛攻でもその再生力を上回ることは出来なかったが、最後はリーリンの力で身体を眼球に変えられ、苦しんだ所に自身の弱点をさらけ出し、アルシェイラが放ったグレンダンの槍で弱点を貫かれた。しかし、ドゥリンダナがグレンダンを襲った真の目的はレヴァンティンを月から解放するための陽動兼時間稼ぎであり斃されたものの、その役目は果たしている。
エルラッド・エリプトン
シャーニッドの父親。凄腕の傭兵であり、シャーニッドに武芸者としての基礎を叩き込んだ。ディンを彩薬都市ケルネスへ連れ戻すためツェルニに現れる。軽薄かつ女好きという軽い性格であり、息子であるシャーニッドからは余り良く思われていない模様。傭兵らしく「ヤバくなったなら逃亡する」という考えを持ち、緊急逃走用に勁力を増加する「倍加法」をシャーニッドに伝授した。仕事を引き受けたのは、ディンの両親には妻のリーゼを看取ってもらった恩があるかららしい。あらゆる修羅場をくぐり抜けてきた歴戦の傭兵であり、その実力はレイフォンと互角に戦えるほど。かつてフェリと協力して汚染獣を対処したことがある。
「ネクスト・ブルーム」で名前のみが登場。エルラッドの妻でシャーニッドの母親。既に故人らしく、ディンの両親に看取られたらしい。
ジルドレイド・アントーク
ニーナの大祖父。シュナイバルの守護神と呼ばれ、遥か昔からアントーク家に君臨する老武芸者。縁システムによって電子精霊たちと交信する事ができ、シュナイバルからは「ジル」と呼ばれている。緊急時と定期健診の時以外は人工冬眠で眠っており、一見すると気難しい隠居老人だが、細身の双鉄鞭の達人で、レイフォンと互角以上に戦うほどの実力者。さらに、「アーマドゥーン」「ジシャーレ」「テントリウム」「ファライソダム」という4体もの電子精霊を憑依させることにより爆発的に剄を増大させる事ができる。
シュナイバルからツェルニの造反とレヴァンティンの降臨を聞き、レヴァンティンの抹殺とニーナの奪還の為に目覚める。縁システムの逆探知によってツェルニの位置を特定し、正体不明の自律都市アーマドゥーンに乗ってツェルニに接近。調査に向かったニーナを打ちのめすが、レヴァンティンの差し向けた老生体とレイフォンの横槍で失敗。本人も深手を負って退いた。『サマー・ナイト・レイヴ』ではレイフォンとの模擬戦を終えたニーナとクラリーベルにシュナイバルと共に接触。二人にこの世界の実状を教え、考えることを促した。その後はアーマドゥーンに潜伏していたが、ツェルニでの目的を終え、グレンダンへ向かうレヴァンティンと対峙するも、その時には既に体は寿命を迎えていた。死の間際、自身に付き従っていた電子精霊をニーナに託し、息を引き取った。
なお、ニーナにぱパンダのぬいぐるみ「ミーテッシャ」をプレゼントした張本人。
声 - 太田哲治 / 小伏伸之(ラジオドラマ版)
ツェルニの一般教養科で服飾デザインを専攻する、シャーニッドの1年生の頃の同級生。女性言葉を話すが、れっきとした男性。趣味も女性的でフリルの付いたピンク色の可愛らしいデザインを好み、自分もフリルがついたスーツを着ている。そのようなデザインから経営している洋服店の売れ行きが芳しくないため、そちらを補うために自身がデザインした衣装を制服にした喫茶店「喫茶ミラ」を経営している。フェリが喫茶ミラでアルバイトをする短編「クール・イン・ザ・カッフェ」に登場。
セリナ・ビーン
ニーナが住む女子寮に住んでいる女生徒。セリナは寮長を務める錬金科の4年生。「ダイアモンド・パッション」や「ア・デイ・フォウ・ユウ03」など、主にニーナがメインの短編に登場する。長い黒髪と左の目の下に泣きボクロを持つ美人だが、変わり者でトラブルがあったら引っ掻き回し被害を倍増するようなトラブルメイカー的な一面を持つ。自分の部屋以外に「衣装部屋」と称した沢山の衣装をしまうための部屋を二つほど借りている。かつて、寝ている寮生をフライパンをオタマでたたきながら廊下を歩いて起こしていた(そのため、新規の寮生はノイローゼになりすぐに退寮していた)第三部では錬金科長に就任したため住んでいる女子寮を退寮したが衣装部屋は引き続き借りている。
レウ・マーシュ
ニーナを1年生の頃から知っている一般教養科の3年生。武芸科に彼氏がいるらしい。ショートカットにした髪に眼鏡を掛けていて若干気怠げな雰囲気を持つ。フルネームは『ネクスト・ブルーム』で判明。次期生徒会長選挙の立候補者の一人であるサラミヤ・ミルケの支援者の一人で、年上である彼女のことを「サミ」と呼ぶほど親しい。彼女の生徒会の武芸科長にニーナを推薦したが「猪突猛進は二人もいらない」とサラミヤとニーナが会ってすぐに立候補者から除外した。第三部では副会長に就任したため女子寮を退寮した。コミック版ではニーナの起こす騒動のツッコミ役。
「ハイ・ブースター」では調停官と呼ばれる職業に付いている。
エーリ・ダレンスタイン
ツェルニの一般教養科の2年生で、フェリのクラスメイト。長い黒髪で中々の整った顔立ちなのだが、暗い性格のためクラスではフェリ同様に変わり者と認識されている。ゴルネオに気がある。「ア・デイ・フォウ・ユウ01」で初登場し、バンアレン・デイにゴルネオに渡すお菓子を失くしてしまったことが切っ掛けでフェリの友人になる。また、オカルトマニアで、「ゴースト・イン・ゴースト」など廃施設での肝試しの短編に登場する。自律都市で流通されている有名な映像データに出てくる「怪奇卿」の異名を持つノイマン・ダレンスタインと同じ名字を持つため親子と思われるが、詳細は不明。後書きの短編などでエドと共に登場することが多く、彼に好意(?)を抱いているような素振りを見せる。
未来に当たる「ハイ・ブースター」にも登場し、学生時代と変わらぬ容姿をしているようでニーナとは情報交換をする間柄となっている。
エド・ドロン
レイフォンのクラスメイトである一般教養科の1年生。これと言ってとりえの無い普通の一般人。「バンピー・ホット・ダッシュ」に登場し、レイフォンのファンだと言う女の子にレイフォンとの仲を取り持つ約束をしてしまう。元々レイフォンとはクラスメイトと言う以外特に接点が無かったが、これを切っ掛けにレイフォンと親しくなる。レイフォンを良い奴だと思いつつも、基本的にモテるレイフォンに対しモテない男としての嫉妬心が強い。15巻でも登場し挿絵に描かれるが、なぜか名前が表記されず「同級生」という形で表現されている。
シン・カイハーン
ツェルニの武芸科第14小隊の隊長。面倒見の良い性格で、ニーナが第14小隊に所属していた頃はよく訓練に付き合っていた。おしゃべり好きだが、戦闘が始まると途端に無口になる。剄の集束力に優れる碧玉錬金鋼の細剣を使用しており、剄を一点集中して放つ外力系衝剄「点破」を得意とする。ツェルニ入学当時のニーナの短編「アーリー・ダイアモンド」などに登場する。後にクラリーベルを小隊に勧誘した。シャーニッドととも仲が良いらしく、短編でも掛け合いを見せている。『スプリング・バースト』では後ろ姿が描かれ、深遊作の漫画版では登場人物の一人として描かれている。フェリのファンであり彼女のファンクラブに所属している。他の隊に比べて自分の隊の人気が今一つなのを気にしており、ニーナに相談を持ちかけた事がある(ニーナに「モテたいんだ」と言ったため、彼女の中の尊敬度は急落した)。フェリが面白半分でプロデュースした中二思考丸出しな格好を正式採用しており、そのお陰か隊の人気が上がった模様。
本作の外伝に位置付けられる作品として、『レジェンド・オブ・レギオス』『聖戦のレギオス』『ぼくとレギオスの旅』の3つの小説が発表されている。いずれの作品も本作では語られることの無い過去の出来事を描いており、それぞれの作品が単独の物語としても成立するようになっている。それぞれの作品で異なる人物を主人公に据えているが、いずれも本作と同じ世界の物語であり、作品の垣根を越えて登場する人物もいる。
『レジェンド・オブ・レギオス』は本作の舞台背景が構築される以前の過去の世界の物語で、本作の世界ができるまでの顛末を描いている。『聖戦のレギオス』は本作の登場人物の1人であるディクセリオ・マスケイン(ディック)を主人公にしたスピンオフ作品で、時間と空間を越えて狼面衆と戦ってきたディックの経歴が描かれる、『レジェンド・オブ・レギオス』と本作の中間に位置付けられる物語。本作同様、著者は雨木シュウスケ、イラストは深遊が担当し、『レジェンドオブ・レギオス』は2007年6月から2008年9月にかけて、『聖戦のレギオス』は2009年3月から、いずれもStyle-Fのレーベルで発表されている。
『ぼくとレギオスの旅』は物と会話できる不思議な力を持つ少年アッシュと、シュナイバルで生まれたばかりの電子精霊ツェルニが共に旅をする物語で、彼らの旅を通して電子精霊が自律型移動都市を持つに至るまでの過程が描かれる。原案は本作の著者である雨木シュウスケが、著者は川村ひであき、イラストは今野隼史が担当しており、2009年6月から角川つばさ文庫のレーベルで発表されている。
本作の基になったプロットは完成に至るまでに試行錯誤が重ねられ、結果的に約1年もの時間を要することになった。また、担当編集者の加藤美沙によればプロットが固まって以降は「メインヒロインを複数用意して選択肢の幅を広げる」「大人を出さない」などいくつかの約束事が決められながらも第一稿が完成したという。
2006年3月14日から携帯サイトのFUJIMIオールスターズ(エンターブレイン配信)では朗読ボイスという4、5分程度のボイスデータが無料で配信された。男性ボイスの担当は萩道彦、女性ボイスの担当は担当は滝田樹里・長谷川明子が朗読した。
2006年11月12日から2006年12月3日に「富士見ティーンエイジファンクラブ」で放送されたラジオドラマ。第17小隊の面々や作品の舞台背景を説明する「第17小隊の日常」と、短編「クール・イン・ザ・カッフェ」をドラマ化した3話の全4話。2008年3月に、月刊ドラゴンマガジン2008年4月号の付録としてドラマCD化された。
2007年4月に「富士見ドラマCDコレクション」としてドラマCD化された。内容は第1巻『鋼殻のレギオス』をドラマ化したもの。ジャケットのイラストが異なる「一般流通ver.」と「FUJIMI限定ver.」があり、前者はレイフォン、後者はニーナがメインのイラストになっている。違いはジャケットイラストと購入方法、及び特典CD(声優トーク)で、本編の内容に差は無い。
2009年8月にキャラクターソング集「Chrome Shelled REGIOS Character Songs -The First Session-」が発売された。
このCDにはキャラクターソングのほかにオリジナル・スピンアウトドラマ「Chrome Shelled Story」(前編)も収録。
TVアニメ『鋼殻のレギオス』のために結成されたChrome Shelledのメンバーをモデルに、作品世界(=ツェルニ)に実際に存在しているバンドという設定で富士見書房監修のもと、オリジナル脚本化し、
各メンバーのキャストを新人女性声優たちで音声ドラマ化。
2007年4月、『ドラゴンエイジピュア』Vol.4から連載。作画は深遊。内容は原作の本編を漫画化したものではなく、ニーナを主人公にした漫画オリジナルのサイドストーリー。ドラゴンマガジンに掲載される短編に近いものと言えるが、原作の本編と内容が繋がっているかどうかは不明だが、本編でシンがクラリーベルを小隊に勧誘するエピソードについては関連している模様。
鋼殻のレギオス MISSING MAIL
2007年6月、『月刊ドラゴンエイジ』7月号から連載。作画は清瀬のどか。大筋は原作の本編と共通しているが、ストーリー展開が原作とは異なる。一般人としての平穏な生活を望むレイフォンの悩みと、同様の悩みを抱えるフェリとの関係がクローズアップされているのが特徴。
鋼殻のレギオス シークレット・サイド
2008年4月、『ビーンズエース』Vol.13から連載。作画は渡里。すでにレイフォンが第17小隊に所属している時点から物語が始まり、ツェルニの武芸者として遺憾なく実力を発揮し、その強さ故に他の学生から恐れられるなど、レイフォンの「強さ」に焦点を当てているのが特徴。
鋼殻のレギオスの4コマ フェリの詩(うた)
2008年11月、『月刊ドラゴンエイジ』12月号から連載(『ドラゴンエイジピュア』Vol.13で先行連載)。作画は双葉ますみ。フェリを主人公にした4コマ漫画で、前半は普通の絵、後半はキャラクターをディフォルメした「ぷち絵」で描かれるのが特徴。基本的に原作とは無関係の内容だが、ネタ自体は原作やアニメを基にしている事が多い。これまでに月刊ドラゴンエイジや「出張版」として『ドラゴンマガジン』や公式解説本『オール・オブ・レギオス』、アニメDVDの初回特典「月刊ルックン」など、様々な関連書籍に掲載されていた。