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Travaux en mathématiquesL'intérêt de Peano se porte alors en 1887 (année de son mariage) sur la logique et la construction formelle des objets mathématiques; il est le premier à utiliser les symboles d'intersection et de réunion. L'étude des ouvrages de Grassman le conduit à une définition axiomatique des espaces vectoriels. Surtout, il donne en 1889 une définition complètement axiomatique de l'ensemble des entiers naturels, qu'on appelle désormais arithmétique de Peano. Son attachement à écrire des définitions claires, son sens de la rigueur, font que Peano découvre de nombreuses erreurs ou approximations dans les traités classiques, ou même ceux de ses contemporains. Il devient une sorte de "roi du contre-exemple", le plus célèbre étant la courbe de Peano qui remplit un carré.
En 1900, avec le déroulement successif à Paris des congrès internationaux des mathématiciens et de Philosophie, a lieu l'apogée de la carrière de Peano. Il s'est ensuite attelé à la réalisation de deux énormes tâches. La première est la création et la défense d'un langage international. Il propose un langage artificiel, "Latino sine flexione", qu'il appelera aussi Interlingua, une sorte de latin sans déclinaisons et enrichi de vocabulaire anglais, français et allemand. Il entreprend aussi la rédaction d'une gigantesque encyclopédie des mathématiques, qui doit contenir tous les théorèmes découverts, et leurs démonstrations. La rédaction de cet ouvrage, Formulario Mathematico, est rendue possible par l'utilisation du langage formel que Peano lui-même a introduit. L'édition finale parait en 1908, mais ne sera que peu utilisée, peut-être en partie parce qu'elle était rédigée en "Latino sine Flexione".
En tant qu'enseignant, Peano succède à Genocchi en 1890 à la chaire de calcul infinitésimal de l'Université de Turin. Il est aussi enseignant à l'Académie Royale Militaire. Réputé à ses débuts comme bon pédagogue, il devient ensuite un piètre enseignant, son abus de symboles déroutant complètement ses élèves, et il est même renvoyé de l'Académie Royale militaire en 1901.
Peano a été fait commandeur de la couronne d'Italie en 1921.