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Wie Radionuklide durchs Gestein irren: Erkenntnisse für ein Tiefenlager
Wie bewegen sich radioaktive Substanzen durch das Wirtsgestein in einem Tiefenlager für nukleare Abfälle? Dieser Frage gehen Forscher der Gruppe für Diffusionsprozesse im Labor für Endlagersicherheit am Paul Scherrer Institut PSI nach. Recht gut bekannt sind die Transporteigenschaften von negativ geladenen Radionukliden, die von den ebenfalls negativ geladenen Oberflächen von Tonmineralien abgestossen werden und somit kaum am Gestein haften. Für positiv geladene und daher stark haftende Radionuklide werden derzeit die entsprechenden Erkenntnisse im Rahmen eines EU-Projekts erarbeitet, an dem sich auch das PSI beteiligt.
Die Schweiz und andere Länder (zum Beispiel Frankreich, Belgien, Ungarn, Kanada) setzen bei der Wahl des Standorts für ihre Tiefenlager für nukleare Abfälle auf Tongestein. Tonformationen wie Opalinuston kommen meist in Form von massiven Blöcken vor und weisen eine geschichtete, kompakte Struktur auf mit typischerweise engen Poren, welche die Ausbreitung von radioaktiven Elementen (Radionukliden) Richtung Erdoberfläche erschweren. Zudem sind die Oberflächen der Tonminerale negativ geladen, so dass positiv geladene Radionuklide durch elektrostatische Kräfte oder durch chemische Bindungen daran haften. Tongestein bildet somit eine wirksame Falle für diese Radionuklide. Ausserdem: Aufgrund der kleinen Dimensionen der Poren ist das Wasser im Tongestein nicht oder nur schwer beweglich. Das bedeutet wiederum, dass ein Wegschwemmen der Radionuklide unmöglich ist. Für diese bleibt somit nur ein Weg übrig, um aus dem Wirtsgestein zu entwischen: die Diffusion.
Thermisch angetriebener Irrlauf
Als Diffusion bezeichnen Fachleute den Prozess der ungerichteten Zufallsbewegung von Teilchen in einem Medium. Das Ergebnis ist eine mehr oder weniger gleichmässige räumliche Verteilung dieser ursprünglich an einem Ort konzentrierten Teilchen. Die Diffusion wird durch die „thermische Zitterbewegung“ verursacht, die alle Atome oder Moleküle ausführen. Somit ist die Diffusion von der Temperatur abhängig.
Mit der Diffusion von Radionukliden durch das Wirtsgestein eines Tiefenlagers befasst sich die Forschung in der Gruppe für Diffusionsprozesse des Labors für Endlagersicherheit am PSI. Seit vielen Jahren forschen die Wissenschaftler unter der Leitung von Luc Robert Van Loon hier über Mechanismen und Eigenschaften der Diffusion von Radionukliden in allen für ein Schweizer Tiefenlager in Frage kommenden Gesteinsarten. Die Ergebnisse dienen der Nationalen Genossenschaft für die Lagerung radioaktiver Abfälle (NAGRA) zur Bewertung der in der Schweiz vorgeschlagenen Tiefenlager-Standorte nach strengen wissenschaftlichen Kriterien. Sehr gut charakterisiert worden ist in den letzten Jahrzehnten die Diffusion von negativ geladenen und neutralen Radionukliden, vor allem im Opalinuston. Seit 2010 erarbeiten die Forscher im Rahmen des EU-Projektes CatClay nun auch wichtige Erkentnisse über moderat bis stark sorbierende (positiv geladene) Radionuklide.
Haften heisst nicht unbedingt Sitzenbleiben
Positiv geladene Radionuklide haften an den Grenzschichten im Tongestein, was ihre Difussion komplexer macht. Denn das Haften an den Oberflächen bedeutet nicht, dass die Radionuklide dort an einer Stelle sitzenbleiben. Vielmehr können sie sich entlang der Oberfläche weiterbewegen, ohne den Kontakt mit dieser zu verlieren. Diese sogennante Oberflächendiffusion zu quantifizieren und zu verstehen ist eines der Ziele des Projekts CatClay.
Konkret wollen die Forscher nun die Diffusion verschiedener Radionuklide im Mineral Illit untersuchen. Illit ist einer der häufigsten Bestandteile von Tongestein und quillt wie verschiedene andere Tonminerale stark unter Wasseraufnahme. Da bei den Diffusionsversuchen Radionuklide aus einer wässrigen Lösung in die Gesteinsprobe hineingelangen, benötigt die Diffusionszelle um die Probe herum Filter, welche diese Radionuklide durchlässt, aber gleichzeitig das Gestein so zusammenhält, dass es nicht zerbröselt. Weil herkömmliche poröse Filter aus Stahl für diesen Zweck ungeeignet sind, mussten die Forscher auf dünne Membranen aus Kunststoff ausweichen. Im porösem Stahl bleiben die zu vermessenden, positiv geladenen Radionuklide fast vollständig haften. Eine Messung wäre unter solchen Umständen unmöglich, denn die Radionuklide würden nur schwer in die Gesteinsprobe hineingelangen. Die Polymermembranen haben gegenüber Stahl den Vorteil, dass sie deutlich weniger Radionuklide zurückhalten. Für ihre Messungen konzipierten die PSI Forscher die Diffusionszelle derart, dass die mechanische Stabilität des Membranfilters gewährleistet und gleichzeitig ein genügend hoher diffusiver Fluss von Radionukliden ermöglicht wird.
Gute Anzeichen für die neue Diffusionszelle
Bisher haben die PSI-Forscher die Diffusionskoeffizienten (das Mass für die Geschwindigkeit der Diffusion) von den zweifach positiv geladenen Isotopen Co-60 und Zn-65 gemessen. Beide sind relativ stark haftende Radionuklide und die Forscher haben nun Hinweise darauf gefunden, dass bei ihnen die Oberflächendiffusion tatsächlich eine Rolle spielt. Diese Erkenntnis wird helfen, die Diffusion dieser und ähnlicher Radionuklide in theoretischen Modellen besser zu beschreiben. Erfreulich ist die Tatsache, dass das neue Modell der Diffusionszelle bisher seinen Dienst zuverlässig verrichtet. Van Loon bemerkt jedoch, dass eine endgültige Bewährung des Instruments weitere Messungen erfordern wird.
Es bleibt zu hoffen, dass diese Bewährung auch eintritt. Denn für die Forschung zur Tiefenlagerung von radioaktiven Substanzen sind Labormessungen unerlässlich. Im Labor können laut Van Loon viel mehr Radionuklide in kurzer Zeit und unter kontrollierten Bedingungen untersucht werden als bei Feldmessungen wie sie die NAGRA etwa im Felslabor Mont Terri vornimmt. Auch wenn am Ende die Felslaborversuche notwendig sind — ohne die vorgängige Arbeit im Labor würde der Erkenntnisgewinn auf diesem enorm wichtigen Gebiet um Einiges langsamer vorankommen.
Text: Leonid Leiva