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Technical Report NTB 12-03
Effective Diffusion Coefficients and Porosity Values for Argillaceous Rocks and Bentonite: Measured and Estimated Values for the Provisional Safety Analyses for SGT-E2
In der Etappe 2 des Sachplans geologische Tiefenlager sind sogenannte provisorische Sicherheitsanalysen durchzuführen. Unter einer Vielzahl von Eingangsdaten werden auch geochemische Parameter benötigt, um den Transport und die Retardation von Radionukliden in den betrachteten Gesteinen und in kompaktiertem Bentonit zu beschreiben. Der vorliegende Bericht dokumentiert die Ableitung eines umfassenden Datensatzes für alle Wirtgesteine, Rahmengesteine und kompaktierten Bentonit.
Die Diffusion von tritiiertemWasser (HTO), 36Cl- und 22Na+ wurde anhand von Gesteinsproben der Effinger Schichten, des 'Braunen Doggers' und der Helvetischen Mergel unter Verwendung der in Van Loon & Soler (2004) beschriebenen Technik der Durchdiffusion untersucht. Messungen an Opalinuston werden im Bericht kurz zusammengefasst. Aus den Diffusionsmessungen wurden Werte für effektive Diffusionskoeffizienten und diffusionszugängliche Porositäten gewonnen. Der generell beobachtete Trend NaDe > HTODe > ClDe bestätigt das zu erwartende Verhalten der drei Spezies (Glaus et al. 2010), d. h. dem Ionenaustausch unterliegende Kationen zeigen eine erhöhte Mobilität aufgrund des Effekts der Oberflächendiffusion (Gimmi & Kosakowski 2011). Anionen hingegen werden wegen des Anionenausschlusses zurückgehalten. Anionen werden aufgrund der negativen Ladung der Tonoberflächen von diesen abgestossen, weshalb die anionenzugängliche Porosität geringer ist als die totale, wasserzugängliche Porosität (Van Loon et al. 2007).
Der Effekt der Zusammensetzung des Porenwassers auf die Diffusion von HTO, 36Cl- und 22Na+ wurde am Opalinuston untersucht. Bei Ionenstärken zwischen 0.17 M und 1 M (0.17 M ≤ I ≤ 1.07 M) konnte kein signifikanter Einfluss auf den effektiven Diffusionskoeffizienten beobachtet werden. Für 36Cl- war kein Einfluss auf die zugängliche Porosität zu verzeichnen. Die anionenzugängliche Porosität beläuft sich auf 50 bis 60 % der Gesamtporosität, unabhängig von der Ionenstärke des Porenwassers. Für die anderen Wirtgesteine liegen dazu keine experimentellen Daten vor. Jedoch ist auch für diese Gesteine kein signifikanter Effekt zu erwarten. Dazu werden weitere Untersuchungen durchgeführt.
Es erfolgte ein Vergleich der Diffusionsparameter mit Daten aus der Literatur, welche an einer Reihe von Sedimentgesteinen wie Kreide, Ton- und Kalkstein erhoben wurden. Alle Daten konnten durch eine modifizierte Version von Archie's Gesetz (erweitertes Archie-Gesetz) beschrieben werden. Für alle Porositätswerte grösser als 0.1 war das klassische Archie-Gesetz gültig. Bei Porositäten unter 0.1 wichen die Daten jedoch vom klassischen Archie-Gesetz ab, d. h. die Abnahme des effektiven Diffusionskoeffizienten mit der Porosität erfolgte langsamer. Dieses Phänomen kann durch eine veränderte Abhängigkeit der Tortuosität von der Porosität erklärt werden. Bei hohen Porositäten, die man in Gesteinen geringerer Dichte vorfindet, ähnelt die Mikrotextur des Tongesteins einem Kartenhaus. Mit zunehmender Dichte werden die zufällig orientierten Tonplättchen immer stärker in einer spezifischen Richtung senkrecht zur Kompaktierung ausgerichtet. Sobald die Plättchen mehr oder weniger horizontal orientiert sind, hat eine weitere Verringerung der Porosität keinen Effekt mehr auf die Orientierung und damit auf die Tortuosität. Der Schwellenwert der Trockenrohdichte des Gesteins für diesen Effekt liegt bei ca. 2500 kg m-3, was einer Porosität von 0.1 entspricht.
Die erweiterte Version des Archie-Gesetzes (e-Archie) bildet die Grundlage für ein Verfahren zur Schätzung effektiver Diffusionskoeffizienten, die in der Sicherheitsanalyse verwendbar sind. Wichtige Eingangsparameter sind der Diffusionskoeffizient des Radionuklids in freiem Wasser sowie die transportrelevante Porosität. Obgleich jedes Radionuklid einen eigenen Diffusionskoeffizienten im freien Wasser aufweist, wurden die Radionuklide in zwei Untergruppen aufgeteilt mit freien Diffusionskoeffizienten von (20.0 ± 2.5) × 10-10 m2 s-1 und (7.5 ± 2.5) × 1010 m2 s-1. Die zu verwendenden Porositäten wurden durch die Nagra definiert und wurden hauptsächlich anhand von Bohrkernproben der Wirtgesteine bestimmt. Die Gesamtporosität wurde aus Messungen von Rohdichte und Korndichte der Gesteine ermittelt. Die Werte der anionenzugänglichen Porositäten basieren auf der Beobachtung, dass in den meisten Tongesteinen ca. 50 % der totalen Porosität für Anionen zugänglich ist.
Im Fall der dem Ionenaustausch unterliegenden Kationen wurde eine Korrektur des effektiven Diffusionskoeffizienten um einen Term der Oberflächendiffusion gemäss Gimmi & Kosakowski (2011) vorgenommen. Ein Korrekturfaktor CF wurde unter Verwendung der Oberflächenmobilität des Kations und des Sorptionswerts (Kd) aus Baeyens et al. (2014) berechnet. Die Referenzwerte des effektiven Diffusionskoeffizienten sowie die oberen und unteren Eckwerte wurden mit diesen Korrekturfaktoren multipliziert. Für die meisten der betrachteten Tongesteine bewegten sich die verwendeten Korrekturfaktoren zwischen 1 und 30, je nach Sorptionswert des Kations. Die höchsten Werte wurden für Cs+ berechnet, welches besonders einer beschleunigten Diffusion auf Tonmineraloberflächen unterliegt (Appelo et al. 2010, Melkior et al. 2005, Melkior et al. 2007). Für Helvetische Mergel lagen die Korrekturfaktoren zwischen 30 und 400. Dies wird durch die wesentlich höheren Werte des Kapazitätsverhältnisses (κ) verursacht, welches direkt proportional zur reziproken Transportporosität des Tongesteins ist.
Da die Tiefenlage der Wirtgesteine in den Standortregionen beträchtlich variiert, ist es nicht möglich einen einzelnen, für die betrachteten Formationen geltenden Temperaturwert anzugeben. Stattdessen wurde ein Temperaturbereich für jedes Wirtgestein definiert. Zur Berücksichtigung des Temperatureffekts auf die Diffusion wurde die Arrhenius-Gleichung mit einer mittleren Aktivierungsenergie für die Diffusion von 22.9 kJ mol-1 (Van Loon et al. 2005a) verwendet.
Für jedes Wirtgestein wurde eine Tabelle mit effektiven Diffusionskoeffizienten zusammengestellt. Die Tabellen enthalten einen Referenzwert bei 25 °C, dessen Berechnung unter Nutzung der Referenzporosität und der mittleren Kurve des e-Archie-Gesetzes erfolgte. Obere und untere Eckwerte wurden geschätzt durch Kombinieren der oberen e-Archie-Kurve mit dem oberen Eckwert der Porosität und entsprechend der unteren e-Archie-Kurve mit dem unteren Eckwert der Porosität. Es wurde hingegen nur der Effekt des oberen Eckwerts der Temperatur berücksichtigt. Dazu wurde eine kombinierte Ungewissheit in der Porosität und in der Temperatur durch Fehlerfortpflanzung abgeschätzt. Die resultierende Ungewissheit wurde zum Referenzwert bei 25 °C addiert.