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Technical Report NTB 02-18
Near-Field Sorption Data Bases for Compacted MX-80 Bentonite for Performance Assessment of a High-Level Radioactive Waste Repository in Opalinus Clay Host Rock
Dans plusieurs pays, des bentonites compactées de différents types et sous différentes formes font l'objet de recherches pour être utilisées comme matériel de remplissage pour les dépôts finals des déchets radioactifs de haute activité. La Nagra étudie actuellement une formation d'Argiles à Opalinus (OPA) dans le Weinland zurichois comme emplacement potentiel pour un dépôt de déchets de haute activité. Une bentonite compactée MX-80 est prévue pour le remplissage des galeries. Dans le cadre des analyses de sûreté relatives à ce site, on aura besoin de bases de données de sorption ("sorption data bases" ou SDB) pour le champ proche de la bentonite. Ce rapport décrit les procédures utilisées pour développer les SDB.
Pour développer une base de données de sorption, on doit disposer de données sur la composition chimique de l'eau interstitielle de la bentonite compactée. Pour plusieurs raisons mentionnées dans ce rapport et abordées plus en détail dans d'autres publications, ce n'est pas une tâche aisée. Des incertitudes considérables subsistent quant aux concentrations des ions principaux et en particulier aux paramètres pH et Eh du système. La SDB pour la MX-80 a été développée en se basant sur une eau interstitielle de référence pour la bentonite (pH = 7.25), calculée à partir de l'eau interstitielle de référence pour les Argiles à Opalinus. Par ailleurs, ce rapport présente deux autres SDB pour des eaux interstitielles calculées pour des pH de 6.9 et 7.9, correspondant respectivement aux valeurs les plus basses et les plus hautes que l'on s'attend à trouver dans la formation d'accueil OPA.
Des mesures d'isothermes de sorption effectuées au PSI pour Cs(I), Sr(II), Ni(II), Eu(III), Th(IV), Se(IV) et I(-I) ont porté sur le matériel MX-80 "tel quel", équilibré avec une eau interstitielle dont la composition a été simulée. Des mesures complémentaires "maison" d'isothermes de sorption, effectuées sur des montmorillonites Na/Ca conditionnées, étaient également disponibles pour plusieurs radionucléides. La SDB a été élaborée autour de ces données. Néanmoins, certaines des données de sorption nécessaires ont dû être obtenues dans les publications. Une part importante de ce rapport concerne la description des procédures de sélection et les modifications appliquées aux valeurs choisies afin de les rendre compatibles avec les compositions des minéraux de référence et de l'eau interstitielle.
La SDB comprend les valeurs de sorption (Rd) obtenues à partir de mesures de sorption de type batch effectuées sur des systèmes dispersés. Il n'est pas absolument certain que ces valeurs s'appliquent à la bentonite compactée et puissent être dans le cadre des analyses de sûreté. Les arguments en faveur d'un tel transfert "Laboratoire - Terrain" sont présentées dans un rapport séparé et les principales conclusions sont résumées ici.
Enfin, le rapport contient une estimation des incertitudes associées aux coefficients de distribution sélectionnés dans la SDB.
La Nagra étudie actuellement un scénario où des conditions oxydantes règnent dans le champ proche de la bentonite compactée entourant les assemblages combustibles usés. Dans ce scénario, on considère que la composition chimique de l'eau interstitielle de la bentonite MX-80 est la même que dans le cas de référence (pH = 7.25), mais que la bentonite possède un potentiel redox (Eh) de +635 mV. On a déterminé que Tc, Se, U, Np et Pu étaient les seuls radionucléides critiques pour l'analyse de sûreté, dont les états redox seront différents de ceux établis dans le cas de référence. Les valeurs de sorption pour les radionucléides mentionnés ci-dessus sont présentées dans l'Annexe.