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Technical Report NTB 14-08
Sorption Data Base for the Cementitious Near Field of L/ILW and ILW Repositories for Provisional Safety Analyses for SGT-E2
Das Nahfeld der in der Schweiz geplanten geologischen Tiefenlager für schwach- und mittelaktive Abfälle (SMA) und langlebige mittelaktive Abfälle (LMA) besteht aus großen Mengen an zementartigen Materialien. In den Sicherheitsanalysen wird berücksichtigt, dass Zementstein das wichtigste sorbierende Material im Nahfeld der SMA- und LMA-Tiefenlager ist. Die Wechselwirkung von Radionukliden mit Zementstein ist damit der wichtigste Mechanismus, der den Transport von Radionukliden aus dem Nahfeld ins Wirtgestein verzögert.
Dieser Bericht beschreibt eine Zementsorptionsdatenbank (SDB) für die sicherheitsrelevanten Radionuklide in den SMA- und LMA-Tiefenlagern. Die hier präsentierte Beurteilung der Sorptionswerte für diese Radionuklide an Zementstein erfolgt unter Berücksichtigung der Werte, die in den älteren SDBs CEM-94 (Bradbury & Sarott 1994), CEM-97 (Bradbury & Van Loon 1997) und CEM-02 (Wieland & Van Loon 2002) publiziert wurden. Die Sorptionswerte werden basierend auf einem Verfahren, das in den früheren SDBs dargestellt worden ist, ausgewählt. Die Werte werden dem neusten Wissensstand angepasst, falls entsprechende neue Informationen und/oder Daten zum Sorptionsverhalten der Radionuklide vorhanden sind. Als Grundlage dient eine Literaturübersicht über die in der Zeit zwischen 2002 und 2013 veröffentlichten Sorptionsstudien. Die in diesem Bericht vorgeschlagenen Sorptionswerte stammen entweder aus eigenen experimentellen Untersuchungen oder wurden aus Literaturdaten ausgewählt. Die vorgeschlagenen Werte wurden zudem im Hinblick auf die kürzlich publizierten Sorptionswerte, die für die Sicherheitsanalyse des geplanten belgischen Oberflächenlagers für schwachaktive Abfälle verwendet wurden, beurteilt.
Im vorliegenden Bericht werden Sorptionseigenschaften von Zementstein beschrieben und Sorptionswerte für sicherheitsrelevante Radionuklide und niedermolekulare organische Moleküle an ungestörtem ("frischem") und degradiertem Zementstein aufgelistet.
Eine Liste der sicherheitsrelevanten Radionuklide wurde aufgrund der derzeit verfügbaren Informationen über die Radionuklidinventare erstellt. Die sicherheitsrelevanten Radionuklide sind durch das in den SMA- und LMA-Tiefenlagern zu entsorgende Abfallinventar gegeben. Informationen über die elementare und mineralogische Zusammensetzung des Zementsteins konnte aus Studien zur Hydratisierung von Zement gewonnen werden (Lothenbach & Wieland 2006). Die Konzentrationen der wichtigsten im Zement enthaltenen Verunreinigungen resultieren aus Auflösungsexperimenten mit Zementstein. Im vorliegenden Bericht werden insbesondere der derzeitige Wissensstand zu den Sorptionsmechanismen der sicherheitsrelevanten Radionuklide und die Rolle der die Sorption kontrollierenden Zementphasen zusammengefasst.
In den Kavernen der Tiefenlager wird der Zementstein internen geochemischen Prozessen, wie der Karbonatisierung durch aus dem Abbau von organischen Abfallstoffen freigesetztem CO2 oder der Auflösung von metallischen Abfallstoffen und extern verursachten geochemischen Prozessen, wie zum Beispiel der Degradation durch einströmende, nicht saline oder saline Grundwässer aus dem Wirtgestein, ausgesetzt sein. Diese Prozesse können die Mineralzusammensetzung des Zementsteins und/oder die Zusammensetzung der Porenlösung verändern und damit die Radionuklidsorption beeinflussen. Der Einfluss dieser zeitabhängigen Veränderungen auf die Radionuklidaufnahme durch Zementstein wird für drei charakteristische Phasen der Degradation von Zementstein durch einströmendes salzarmes Grundwasser bewertet. Die Phasen wurden basierend auf Ergebnissen aus reaktiven Transportrechungen unterschieden und die jeweiligen Zusammensetzungen von Zementstein und der entsprechenden Porenlösung identifiziert (Kosakowski et al. 2014). Das derzeit vorhandene mechanistische Verständnis der Radionuklidaufnahme durch zementartige Materialien (Zementstein, Zementphasen) in Kombination mit den Ergebnissen aus den reaktiven Transportmodellierungen erlaubt es, eine gut fundierte Beurteilung der Sorptionswerte für Radionuklide in einem sich entwickelnden zementhaltigen Nahfeld durchzuführen.
Als mögliche Störeinflüsse auf die Aufnahme von Radionukliden durch Zementstein werden wichtige organische und anorganische Liganden wie EDTA, CN-, Abbauprodukte von basischen Ionenaustauscherharzen (z. B. Ammoniak) und Zellulose (d. h. Isosaccharinsäure) sowie Betonzusatzmittel (z. B. Glukonsäure) und zementartige Nahfeldkolloide berücksichtigt. Diese Störfaktoren können die Radionuklidsorption in einem Nahfeld reduzieren. Mögliche Auswirkungen dieser Störfaktoren auf die Radionuklidmobilität werden mittels Sorptionsreduktionsfaktoren berücksichtigt und quantifiziert.
Dieser Bericht beinhaltet im Weiteren eine erste Beurteilung der Diffusionsparameter für zementartige Materialien für die Verwendung in den Sicherheitsanalysen im Rahmen von Etappe 2 des Sachplans geologische Tiefenlager (SGT-E2). Die Parameter wurden basierend auf einer Literaturrecherche ausgewählt. Die Parameter sind konsistent mit Werten, die in früheren nationalen und internationalen Studien in Zusammenhang mit Sicherheitsanalysen verwendet wurden und sind zudem konsistent mit den Parametern, die in reaktiven Transportmodellierungen im Rahmen von SGT-E2 eingesetzt worden sind (Kosakowski et al. 2014).