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Technischer Bericht NTB 84-28
Bestimmung des Sorptionskoeffizienten von Uran (VI) an Grimsel- und Böttsteingranit
Die vorliegende Arbeit beschreibt die Bestimmung von Sorptionsverhältnissen Rd von Uran(VI) an Granitpulvern mit Hilfe der Batchmethode.
Als Gesteinsmaterial standen Grimsel- und Böttsteingranite zur Verfügung. Die für die einzelnen Versuche erforderlichen Pulvermengen wurden durch Splitten der durch Brechen und Mahlen erhaltenen Granitpulver gewonnen. Damit sollte gewährleistet. sein, dass jede noch so kleine Probe repräsentativ für das intakte Gestein ist.
Die trocken durchgeführte Siebanalyse der verschiedenen Gesteinspulver lieferte einen Anhaltspunkt über die Korngrössenverteilung der verschiedenen Materialien. Die Anwendung eines genormten, rechnerischen Modellansatzes auf die verwendeten Granitpulver lieferte grobe Werte für die spezifische Oberfläche, die zwischen 260 und 330 cm2/g liegen.
Die Bestimmung der Sorptionsverhältnisse Rd erfolgte in sechs verschiedenen Versuchsserien bei Raumtemperatur unter normalen atmosphärischen Bedingungen mit Kontaktzeiten zwischen 3 und 17 Wochen und Uranniveaus zwischen 2 und 2000 ng/ml. Drei verschieden stark mineralisierte Kontaktwässer gelangten zur Anwendung: wegen des recht hohen Urangehaltes der beiden mineralisierten Wässer mussten die Versuche mit dem Uranniveau 2 ng/ml mit bi-destilliertem Wasser durchgeführt werden. Das schwach mineralisierte Wasser wurde durch Equilibrieren von Reinstwasser und Grimselgranitpulver und anschliessendem Filtrieren hergestellt. Als stark mineralisiertes Kontaktwasser fand das Säckinger Wasser Verwendung. Die Erhöhung des Gestein/Wasser-Verhältnisses in der dritten Versuchsserie von 1/20 auf 1/2, führte nicht nur zu grösseren Rd-Werten, sondern zeigte auch, dass beträchtliche Mengen Uran aus dem Granit ausgelaugt wurden. Dieser Befund war Ausgangspunkt für die weiteren Versuchsserien, die zum Teil mit Uran-233 als Tracer durchgeführt wurden. Die Tracerversuche zeigten, dass bis zu 6 % des im Granit vorhandenen Urans ausgelaugt werden können. Dadurch erhöhte sich die für die Sorption zur Verfügung stehende Uranmenge – je nach Ausgangskonzentration – um bis zu 100mal.
Für das Grimselgranitpulver ergaben sich aufgrund der Tracerversuche Rd -Werte zwischen 3 und 30 ml/g, für das Böttsteingranitpulver solche zwischen 3 und 15 ml/g.
Für die verschiedenen Granite zeigen sich deutliche Unterschiede in der Auslaugbarkeit des Urans aus dem Gesteinspulver. Diese Unterschiede können jedoch nicht mit dem Grad der Verwitterung in Beziehung gebracht werden.
Die gemessenen Rd-Werte bestätigen die schon publizierten Daten vergleichbarer Messserien sehr gut. Die untersuchten Granite verschiedener Herkunft und verschiedenen Verwitterungsgrades zeigen nur sehr kleine Unterschiede bezüglich des Sorptionsverhaltens. Aufgrund der erhaltenen Messwerte wird für Uran(VI) an Granit ein Rd von 5 ml/g empfohlen.