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Die erste Neurochirurgische Klinik der Schweiz wurde 1937 in Zürich von Prof. Hugo Krayenbühl gegründet. Er war Schüler des Neurochirurgen Prof. Cairns in London, ebenfalls ein Schüler von Prof. Harvey Cushing, dem Begründer der neueren Neurochirurgie. Prof. Krayenbühl leistete nicht nur Pionierarbeit in der Neurochirurgie, sondern setzte auch erste intratracheale Narkosen und erstmals Penicillin in der Schweiz in seiner Klinik ein.
1959 wurde der erste Europäische Kongress für Neurochirurgie in Zürich durchgeführt. Viele neue Hilfsmittel zur Diagnostik und Therapie wurden während dieser Zeit eingeführt, insbesondere die cerebrale Angiographie, die Elektroencephalographie (EEG) sowie auch das intraoperative Ableiten von Hirnströmen. Schon damals sah er die Notwendigkeit von Subspezialitäten in den neurologischen Fächern wie Neuropathologie, Neuropsychologie, Neuroophthalmologie, Neuroradiologie und Epileptologie. Ebenso erkannte er den Nutzen der Mikroneurochirurgie durch das Einführen des Operationsmikroskopes. Sein Nachfolger, Prof. M. Gazi Yasargil, welcher die Klinikleitung 1973 übernahm, war der Pionier und eigentliche Begründer der Mikroneurochirurgie. Er beeinflusste die technischen Entwicklungen in der Neurochirurgie entscheidend. Nicht nur durch die technischen Verbesserungen, was die Operationsmikroskope anbelangt, sondern auch in der Entwicklung der mikrochirurgischen Technik, sowie der dazu notwendigen Instrumente.
In Zürich wurde 1967 als erste Klinik weltweit ein extra-intrakranieller Bypass durchgeführt. Die ausserordentlichen Leistungen von Prof. M. Gazi Yasargil wiederspiegeln sich in seinen Monographien über Aneurysmachirurgie, Chirurgie von vaskulären Malformationen und Tumorchirurgie. Ebenfalls führte er mit der selektiven Amygdalahippokampektomie gemeinsam mit dem Epileptologen, Prof. H. G. Wieser, neue Standards in der Behandlung der Temporallappenepilepsie ein. Sein Nachfolger und Schüler, Prof. Y. Yonekawa, welcher die Klinik für Neurochirurgie ab 1993 leitete, verfeinerte noch die Technik der Bypass-Chirurgie, insbesondere bei Patienten bei sogenannter Moyamoya Gefässerkrankung. Ebenfalls erweiterte er das Spektrum der Epilepsiechirurgie durch den supracerebellären transtentoriellen Zugang. Während seiner Zeit wurde auch die Technik des Operierens im offenen MRI in Zürich eingeführt sowie der erste Kongress für intraoperative Bildgebung in der Neurochirurgie von Dr. Bernays 2002 durchgeführt.
Von 2007 bis 2010 wurde die Klinik von Prof. Helmut Bertalanffy geleitet, welcher einen entscheidenden Beitrag zur Schädelbasis-Chirurgie sowie der mikrochirurgischen Behandlung von Hirnstammkavernomen leistete.