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Travaux en mathématiquesSchläfli est un des trois architectes de la géométrie multi-dimensionnelle avec Arthur Cayley et Bernhard Riemann. Autour de 1850, le concept général d'espace euclidien n'existait pas encore, mais les équations linéaires en n variables étaient bien comprises. Dans les années 1840, William Rowan Hamilton avait développé les quaternions, et John Thomas Graves et Arthur Cayley les octonions. Ces deux systèmes de nombres sont décrits par quatre ou huit nombres réels et suggéraient un interprétation analogue aux coordonnées cartésiennes dans l'espace de dimension trois.
De 1850 à 1852, Schläfli travailla à son œuvre majeure Theorie der vielfachen Kontinuität (Théorie des continuités multiples) dans lequel il initie l'étude de la géométrie linéaire dans l'espace de dimension n. Il définit aussi la sphère de dimension n et calcule son volume. Il a ensuite voulu publier cet ouvrage. Il fut envoyé à l'Académie de Vienne mais fut refusé pour sa trop grande longueur. Il fut envoyé ensuite à Berlin avec le même résultat. Après une longue pause bureaucratique, on demanda à Schläfli en 1854 d'écrire une version abrégée, mais il ne le fit pas. Steiner essaya alors de l'aider à faire paraître ce travail dans le Journal de Crelle, mais ce fut encore un échec, pour des raisons inconnues. Des parties furent traduites en Anglais et publiées par Cayley en 1860. La première publication intégrale a eu lieu en 1901 seulement, à titre posthume.
À la même époque, Riemann a soutenu sa célèbre habilitation Über die Hypothesen welche der Geometrie zu Grunde liegen (Sur les hypothèses qui sous-tendent la géométrie) en 1854 et a présenté le concept de variété de dimension n. Le concept d'espace de dimension élevée commençait à s'épanouir.
Dans Theorie der Vielfachen Kontinuität, il définit aussi ce qu'il nomme les polyschèmes, aujourd'hui appelé les polytopes, qui sont des analogues en dimensions supérieures des polygones et des polyèdres. Il en fait la théorie et trouve notamment l'analogue de la formule d'Euler. Il détermine les polytopes réguliers, analogues des polygones réguliers et des solides platoniciens. Il y a six polytopes réguliers en dimension quatre et trois dans chaque dimension plus grande que quatre.
Même si Schläfli est assez bien connu de ses collègues, surtout pour ses contributions en analyse complexe, son travail géométrique n'a pas immédiatement retenu l'attention. Au début du XXe siècle, Pieter Hendrik Schoute a commencé à travailler sur les polytopes avec Alicia Boole Stott. Elle a ré-obtenu les résultats de Schläfli sur les polytopes réguliers en dimension quatre avant de prendre connaissance du livre de Schläfli. Plus tard, Abraham Willem Wijthoff a étudié les polytopes semi- réguliers et ce travail fut poursuivi notamment par Coxeter et John Conway. Il reste beaucoup de problèmes ouverts dans la théorie des polytopes.
Schläfli est aussi célèbre pour la découverte des 27 lignes droites sur la surface cubique générique, qui lui a valu de recevoir le prix Steiner de l'académie de Berlin.