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Technical Report NTB 84-01
Experiments on Container Materials for Swiss High-Level Waste Disposal Projects Part II
Nach dem derzeitigen Konzept der Endlagerung hochaktiver Abfälle in der Schweiz ist ein Lager in Tiefen von 1000 -1500 m im kristallinen Grundgestein der Nordschweiz vorgesehen. Die Abfälle sollen in Behälter eingebracht werden, die während mindestens 1000 Jahren eine hochzuverlässige Sicherheitsbarriere bilden.
Der vorliegende Bericht umfasst den zweiten Teil der Untersuchungen über mögliche Behälterwerkstoffe. Wie im ersten Bericht festgehalten, sollten Stahlguss, Sphäroguss, Kupfer und Ti-Code 12 als Kanditatenwerkstoffe für die weitere Evaluation, speziell im Hinblick auf Korrosion, näher untersucht werden.
Das experimentelle Programm bestand aus:
- Korrosionstests an Kupfer unter Gamma-Bestrahlung
- Tauchversuche an den vier Kandidatenwerkstoffen, einschliesslich geschweissten Proben
- Korrosionstests an den vier Werkstoffen in mit Modellwasser gesättigtem Bentonit
- Constant strain rate Prüfung an Ti-Code 12 und Kupfer bei 80°C
- Untersuchung vom Verhalten von Kupfer, Ti-Code 12 und Zirkaloy-2 in flüssigem Blei
- Messung der Korrosionspotentiale und der galvanischen Ströme an verschiedenen Werkstoffkombinationen.
Das Standardprüfmedium war natürliches Mineralwasser aus der Quelle Bad Säckingen (D). Dieses Wasser weist einen Totalgehalt an gelösten Mineralsalzen von ca. 3200 mg/l auf, davon etwa 1600 mg/l Chlorid. Der Sauerstoffgehalt wurde auf 0.1 µg/g eingestellt. In gewissen Fällen wurde jedoch die Zusammensetzung für verschärfte Prüfbedingungen modifiziert.
Die Ergebnisse der Korrosionsversuche bestätigten im allgemeinen die im ersten Bericht vorgenommene Werkstoffwahl. Die vier Werkstoffe sind als Behältermaterial für hochaktive Abfälle geeignet: Stahlguss, Sphäroguss und Kupfer für Vollmaterialkonstrukionen, Ti-Code 12 als korrosionsbeständiger äusserer Ueberzug. Kupfer könnte auch als innerer Ueberzug in Stahlbehälter verwendet werden, wo es nach allfälligen lokalen Perforationen im Stahl wirksam würde.
Unter Standardprüfbedingungen sinkt die Korrosionsrate von Eisenwerkstoffen während der ersten 500 Stunden schnell ab und ist höher bei 80°C als bei 140°C: Korrosionsraten unter 10 μm/Jahr wurden an Stahlguss bei 140°C über 6000 Stunden und 34 μm/Jahr bei 80°C über 1440 Stunden Prüfdauer gemessen. Für das Intervall 500 -1440 Stunden bei 80°C ist eine Korrosionsrate von weniger als 10 μm/Jahr zu erwarten. Lokale Korrosionsangriffe wurden nicht festgestellt. Man kann daraus schliessen, dass ein Korrosionszuschlag von 20 μm/Jahr für Stahl- und Sphäroguss angemessen ist.
Kupfer bestätigte sich als geeignetes Behältermaterial. Kupferproben korrodierten in dem Masse, wie Sauerstoff nachgeliefert wurde; Lokalkorrosion und andere Korrosionsmechanismen wurden nicht beobachtet.
Strahlung mit einer Intensität, wie sie bei hochaktivem Abfall an der Oberfläche eines 30 mm dicken Kupferbehälters auftritt, hatte keine signifikante Wirkung auf das Korrosionsverhalten von Kupfer.
Bentonit zeigte keinen Einfluss auf das Korrosionsverhalten der vier Werkstoffe bei 140°C und einer Prüfdauer bis 400 Stunden.
Der Constant strain rate Test bestätigte, dass Ti-Code 12 und Kupfer gegenüber Spannungsrisskorrosion unter Lagerbedingungen resistent sind.
Kupfer, Zirkaloy-2 und Ti-Code 12 werden durch flüssiges Blei nicht nachteilig beeinflusst. Die Anwendung von Bleischmelze zur Auffüllung von Behälterleerräumen bleibt als Option für Kupfer, Ti-Code 12 und Zirkaloy-2, die in flüssigem Blei bei 350°C resistent sind, bestehen.
Die durch die Nagra im Rahmen ihres geologischen Programms veranlassten chemischen Analysen von Grundwässern zeigen, dass das für die vorliegende Studie verwendete Standardwasser wesentlich weniger salzhaltig und oxidierender ist als die Grundwässer im kristallinen Grundgestein der Schweiz bei einer Teufe von 1000 bis 1500 m (Gesamtsalzgehalt typisch 15000 mg/l, jedoch praktisch sauerstofffrei). Das Korrosionsverhalten der hier getesteten Werkstoffe in diesen Grundgewässern ist wahrscheinlich sehr ähnlich. Um diese Annahme zu verifizieren, wurden Korrosionsversuche (Tauchversuche und Korrosionsversuche in Bentonit) unter Anwendung eines neuen, dem im kristallinen Sockel nachgewiesenen Grundwässern sehr nahen Standardwassers begonnen.