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Technical Report NTB 17-11
Estimates of the influence of radionuclide solubility limits and sorption competition on the sorption values in the SDBs of MX-80 bentonite and Opalinus Clay
Dans un dépôt en couches géologiquesprofondes pour déchets radioactifs, un large éventail de métaux issue de sources différents telle que la corrosion des conteneurs, la dissolution du combustible usés et déchets vitrifiés, seront présent dans les eaux interstitielles. Ces éléments stables et radioactifs présents simultanément, font partie intégrante de l’inventaire réaliste d’un dépôt. Il faut distinguer deux effets. D’une part, bien que des radionucléides individuels soient présents à l’état de trace, c’est la concentration totale en nucléides (c.à.d. radioactif + stable) qui détermine le degré de sorption. D’autre part, les métaux dissous peuvent concurrencer pour les sites de sorption disponible dans la bentonite et dans la roche d’accueil. Ces deux effets engendrent une diminution des valeurs de sorption.
Par conséquent, il est important de quantifier l’impact de ces deux effets sur le transport des radionucléides libérés, à travers le system de barrières. La seule façon appropriée d’estimer l’influence de la sorption compétitive dans la bentonite MX-80 et dans l’Argile à Opalinus est à travers de la modélisation. Dans le présent rapport, la sorption concurrentielles est traitée à partir de résultats expérimentaux et de modélisation avec le model "2 site protolysis non electrostatic surface complexation cation exchange" (2SPNE SC/CE). De manière générale, les métaux chimiquement proches (valence, hydrolyse) et qui suivent la même relation linéaire d'énergie libre (LFER) sont compétitifs entre eux. Trois principaux groupes de métaux ont été pris en compte : les métaux de transition divalents, les lanthanides, ainsi que pour les actinides tri- et tétravalent. Les métaux d’un même groupe sont compétitifs entre eux mais ne sont pas en concurrence avec des métaux d’autres groupes.
En résumé :
- La présence de fer ferreux provenant de l’équilibre avec la sidérite engendre une diminution de la sorption des métaux de transition divalents dans la bentonite MX-80 et l’Argile à Opalinus d’environs deux ordres de grandeurs en comparaison avec les concentrations trace.
- Les lanthanides et actinides trivalent sont compétitifs entre eux. L’effet compétitif, c.à.d. la diminution de la sorption dépend de la somme de leurs concentrations respectives. Dans le pire des cas on peut s’attendre à une réduction allant d’un facteur 10 à 100 dans la bentonite MX-80 et l’Argile à Opalinus en comparaison avec les concentrations trace.
- De même les actinides tétravalents sont compétitifs entre eux. Une réduction d’un facteur 10 est prédite pour la bentonite MX-80 et d’un facteur 3 pour l’Argile à Opalinus en comparaison avec les concentrations trace.