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Pfund sass von 1983 bis 1987 im Nationalrat. Dabei engagierte er sich als langjähriger Präsident von Pro Tell, der Gesellschaft für ein freiheitliches Waffenrecht, gegen die Volksinitiative «Für den Schutz vor Waffengewalt». Das Volksbegehren, das Waffen in Privathaushalten verbieten wollte, scheiterte an der Urne.
Pfund engagierte sich auch im «Schweizerischen Aktionskomitees gegen den Schengen-/EU-Beitritt». Das Referendum gegen das Abkommen Schengen/Dublin scheiterte allerdings in der Volksabstimmung von 2005.
In den 1980er Jahren war Pfund auch Präsident der FDP des Kantons Solothurn. Sein Nationalratsmandat legte er nieder, um sich im Herbst 1987 an der Regierungsratsersatzwahl im Kanton Solothurn zu beteiligen.
Allerdings wurde nicht er als offizieller Kandidat gewählt, sondern die «wild» für ein Komitee mit dem Namen «Freisinnige für echte Volkswahl» kandidierende Cornelia Füeg. Dies löste parteiintern einen Zwist aus, der unter anderem zur Ausarbeitung neuer Statuten führte.