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Der Schwerpunkt der Sammlung liegt einerseits auf repräsentativen Beständen von Schweizer Kleinmeistern (bspw. Lory, Aberli, Lafond oder Wocher). Andererseits besitzt das Kunstmuseum auch Arbeiten Schweizer Kunstschaffender aus dem 19. und 20. Jahrhundert, wie Ferdinand Hodler, Cuno Amiet, René Auberjonois, Paul Klee, Otto Morach, Johannes Itten, Alfred Glaus, Otto Nebel, Varlin und Meret Oppenheim. Zum Kern der Sammlung gehören Werke von Schweizer Pop Art und Fotorealismus. Die Sammlung wird zudem stets mit Werken zeitgenössischer Künstlerinnen und Künstler erweitert, wie Anschaffungen der Kunstschaffenden Balthasar Burkard, Karim Noureldin, Claudio Moser, Claudia & Julia Müller oder George Steinmann veranschaulichen.
Der Grundstock der Sammlung besteht aus einer Reihe von Gemälden, die aus den verschiedenen Abteilungen der städtischen Verwaltung stammen. Der Landammann Carl Friedrich Ludwig Lohner beschenkte das Museum zudem mit einem umfangreichen Bestand an grafischen Blättern. Später folgte eine Sammlung von Thuner Veduten (vorwiegend Schweizer Kleinmeister) sowie Handzeichnungen und grafische Werke des Thuner Malers Werner Engel. Das beachtliche Werk des Malers Fred Hopf konnte ebenfalls als Nachlass erworben werden.
Weitere private Schenkungen kamen ab den 50er Jahren hinzu:
1950 und 1956: Hans Lüthi-Hefti, der erste Donator in Thun, schenkt Teile seiner Sammlung
1951: Alfred Glaus übergibt sein vollständiges lithographisches Werk
1990: Über die Erben von Alfred Glaus kommen weitere Bilder ins Museum
1959: Erste Leihgaben des Bundes und andere Geschenke verschiedener Kunstschaffender
1971: Karl Geiser und Ernst Morgenthaler
1972: Karl und Ruth Stauffer
1976: Olga und Ruth Mayser
1977/81: Victor Surbek und Marguerite Frey-Surbek
1981: Rudolf Mumprecht
Viele weitere Schenkungen folgten. Der Förderverein des Kunstmuseums Thun ermöglichte seit seiner Gründung um 1959 zahlreiche weitere Erwerbungen.
Ankäufe von Kunstschaffenden aus der Region verleihen der Sammlung einen besonderen Charakter. Die monochromen Arbeiten von Peter Willen (*1941) oder die Fotografien der Thuner Künstlerin Chantal Michel (*1968) gehören unter anderem zu den Höhepunkten der ungefähr 7000 Werke umfassenden Sammlung.