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Das SLA hat bei seiner Gründung im Jahr 1991 die historischen Nachlässe der NB übernommen, zum Beispiel diejenigen von Blaise Cendrars, S. Corinna Bille und Maurice Chappaz, Bertil Galland, Eugène Rambert, Gonzague de Reynold und William Ritter - diese Nachlässe bildeten den Grundstein für die weitere Entwicklung der Erwerbungen.
Seither hat sich die im Wesentlichen auf Autoren des 20. Jahrhunderts spezialisierte Sammlung laufend vergrössert, namentlich mit der Erwerbung der Archive von Étienne Barilier, Georges Borgeaud, Jacques Chessex, Anne-Lise Grobéty, Roland Jaccard, Agota Kristof, Alice Rivaz, Grisélidis Réal, Yvette Z'Graggen und Walter Weideli, und mit der Bibliothek von Jean Starobinski.
Ebenfalls vertreten sind die Literaturkritik und die Editionsgeschichte, dies mit den Nachlässen von Georges Poulet, Jean Starobinski, Roger Dragonetti oder Pierre-Oliver Walzer sowie mit dem Archiv der Librairie de l'Université de Fribourg (L.U.F.) oder demjenigen der Editions Bertil Galland.
Das SLA konzentriert sich zwar auf die Schweizer Literatur, hütet aber auch Schätze von anderswo: So finden sich zum Beispiel signierte Briefe von Roland Barthes, Michel Butor, René Char, Jean Cocteau, Albert Cohen, Paul Claudel, Michel Foucault, Julien Gracq, Pierre Jean Jouve, Eugenio Montale, Jean Paulhan, Raymond Queneau...