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Chloe Grace Moretz a commencé sa carrière de comédienne à l'âge de sept ans. Débutant dans des téléfilms et des séries, elle apprend la comédie grâce à son grand frère, à qui elle donne la réplique dans le cadre de ses révisions (il étudie au Professional Performing Arts High School à New York).
Après une première apparition en 2004 dans deux épisodes de la série Le Protecteur où elle interprète le rôle de Violet, l'adolescente débarque sur grand écran dans Heart of the Beholder (inédit en France) et dans le remake d'Amityville: sa performance dans le rôle de Chelsea Lutz lui vaut une nomination pour les Young Artist Awards. Chloe Grace Moretz fait également une brève apparition dans la série Earl ainsi que dans Desperate Housewives (2006), avant de s'imposer sur le petit écran dans la série Dirty Sexy Money.
2008 marque un tournant pour la jeune actrice: elle prête sa voix au dessin animé de " Volt, star malgré lui et apparaît dans le long-métrage acclamé au festival de Sundance (500) jours ensemble. En 2010, elle crève l'écran en super-héroïne de Matthew Vaughn dans son déjanté Kick-Ass et se glisse dans la peau d'un vampire de douze ans pour le remake du film suédois Morse, intitulé Laisse-moi entrer. Véritable révélation, la demoiselle enchaine les projets avec les plus grands parmi lesquels Hugo Cabret de Martin Scorsese et Dark Shadows de Tim Burton, avant reprendre son célèbre personnage pour les besoins de Kick-Ass 2.
En 2014, Chloe Grace Moretz tient un premier rôle dans Carrie, la vengeance, qui est le remake du film culte de Brian De Palma. Elle joue également aux côtés de l'actrice française Juliette Binoche et de Kristen Stewart dans Sils Maria, présenté au Festival de Cannes 2014. Cette même année, la comédienne campe de nouveau un premier rôle, celui de Mia dans le drame Si je reste réalisé par R.J.Cutler.
Après avoir été sauvée par Denzel Washington de redoutables gangsters russes dans Equalizer, Chloe Grace Moretz porte le film se science-fiction La 5ème vague adapté du roman du même nom pour jeunes adultes de l’écrivain Rick Yancey.