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Technical Report NTB 12-03
Effective Diffusion Coefficients and Porosity Values for Argillaceous Rocks and Bentonite: Measured and Estimated Values for the Provisional Safety Analyses for SGT-E2
Au cours de l'étape 2 du plan sectoriel «Dépôts en couche géologiques profondes», des analyses préliminaires de sûreté doivent être effectuées. Parmi les données d'entrée nécessaires figurent notamment des paramètres géochimiques décrivant le transport et le retardement des radionucléides dans les potentielles roches d'accueil envisagées et dans la bentonite compactée. Le présent rapport fournit une série complète de paramètres de diffusion pour toutes les roches d'accueil et formations encaissantes, ainsi que pour la bentonite compactée.
La diffusion de l'eau tritiée (HTO), de 36Cl- et de 22Na+ a été étudiée sur des échantillons provenant des Couches d'Effingen (Effinger Schichten), du 'Dogger brun' ('Brauner Dogger') ainsi que sur des formations marneuses de l'Helvétique en utilisant la technique de through-diffusion, décrite en détail dans Van Loon & Soler (2004). Les analyses relatives aux Argiles à Opalinus sont résumées dans ce rapport. Ces mesures ont fourni des valeurs pour les coefficients effectifs de diffusion et les porosités accessibles à la diffusion. La tendance générale, NaDe > HTODe > ClDe concorde avec le comportement attendu pour ces trois éléments (Glaus et al. 2010), à savoir qu'on observe une mobilité accrue pour les cations échangeurs d'ions en raison des effets de diffusion de surface (Gimmi & Kosakowski 2011), tandis que les anions sont ralentis par exclusion anionique en raison des surfaces argileuses chargées négativement, les espèces anioniques sont repoussées, avec pour conséquence une porosité accessible inférieure à la porosité totale (Van Loon et al. 2007).
L'effet de la composition de l'eau interstitielle sur la diffusion de HTO, 36Cl- et 22Na+ dans les Argiles à Opalinus a également été étudié. Pour une force ionique située entre 0.17 M et 1 M (0.17 M ≤ I ≤ 1.07 M), aucun effet significatif sur le coefficient effectif de diffusion n'a été constaté. Dans le cas de 36Cl-, aucun effet sur la porosité accessible n'a été observé. La porosité accessible aux anions équivaut à 50 – 60 % de la porosité totale, indépendamment de la force ionique de l'eau interstitielle. On ne dispose pas de données expérimentales pour les autres roches d'accueil. Toutefois, on peut supposer que là non plus, on n'observera pas d'effet significatif. Des analyses détaillées seront effectuées à l'avenir.
Les données sur la diffusion ont été comparées avec les données accessibles dans la littérature et provenant de mesures sur différentes roches sédimentaires telles que des craies, des roches argileuses ou des calcaires. Pour toutes ces données, une seule version modifiée de la formule d'Archie (formule d'Archie étendue) a pu être utilisée. Pour les valeurs de porosité allant jusqu'à environ 0.1, la formule d'Archie classique était applicable. Pour les valeurs de porosité inférieures à 0.1, les données s'écartaient de cette formule, dans la mesure où la diminution de De en fonction de la porosité était plus lente. Ce phénomène peut s'expliquer par des modifications supplémentaires de la tortuosité en rapport avec les valeurs de porosité. Dans les roches de faible densité, présentant par conséquent des valeurs de porosité élevées, la microstructure de la roche est de type «château de cartes». Plus la densité augmente, plus les feuillets sont orientés dans une direction spécifique, perpendiculaire à l'axe de compactage. Dès que les feuillets sont orientées plus ou moins à l'horizontale, une baisse de densité supplémentaire n'a plus d'effet, ni sur leur orientation, ni sur la tortuosité. Le seuil de densité correspondant à ce phénomène est d'environ 2500 kg m-3, soit une valeur de porosité de 0.1.
La version étendue de la formule d'Archie (e-Archie) constitue la base de la procédure servant à estimer les coefficients effectifs de diffusion dans les analyses de sûreté. Le coefficient de diffusion des radionucléides dans l'eau porale libre et la porosité déterminante pour le transport sont des paramètres d'entrée importants. Bien que les coefficients de diffusion dans l'eau porale libre soit différents pour chaque radionucléide, on a choisi de considérer deux groupes principaux avec, pour l'un, un coefficient de diffusion dans l'eau porale libre de (20.0 ± 2.5) × 10-10 m2 s-1 et pour l'autre, de (7.5 ± 2.5) × 10-10 m2 s-1. Les porosités devant être utilisées ont été spécifiées par la Nagra, et proviennent principalement de mesures effectuées sur des carottes provenant de forages dans les roches d'accueil. La porosité totale avait été déterminée à partir de mesures de la densité apparente et granulométrique des roches. Les valeurs pour les porosités accessibles aux anions ont été fixées sur la base du constat que, pour la plupart des roches, 50 % environ de la porosité totale est accessible aux anions.
Dans le cas des cations subissant un échange cationique, l'augmentation de la diffusion de surface a nécessité une correction des valeurs, en utilisant la méthode mise au point par Gimmi & Kosakowski (2011). Un facteur de correction a été calculé à partir de la mobilité surfacique des cations et des valeurs de sorption (Kd) calculées par Baeyens et al. (2014). Les valeurs de référence des coefficients effectifs de diffusion ainsi que les valeurs maximales et minimales ont été multipliées par ces facteurs de correction. Pour la plupart des roches argileuses étudiées, les facteurs de correction utilisés allaient de 1 à un maximum de 30, selon la valeur de sorption du cation. Les valeurs les plus élevées ont été calculées pour le Cs+, dont on sait qu'il est affecté par l'augmentation de la diffusion de surface dans les roches argileuses (Appelo et al. 2010, Melkior et al. 2005, Melkior et al. 2007). Pour les formations marneuses de l'Helvétique, les facteurs de correction allaient de 30 à 400, en raison des rapports de capacité (κ) bien plus élevés, qui sont directement proportionnels à la porosité de transport réciproque des roches argileuses.
Dans la mesure où les roches d'accueil sont situées à des profondeurs très différentes selon les régions d'implantation, il n'a pas été possible de fixer une température unique pour l'ensemble des formations prises en compte. Par conséquent une fourchette de températures a été définie pour chaque roche d'accueil potentielle. Les effets de la température sur la diffusion ont été évalués en utilisant l'équation bien connue d'Arrhenius, avec une énergie d'activation moyenne pour la diffusion de 22.9 kJ mole-1 (Van Loon et al. 2005a).
Un tableau des coefficients effectifs de diffusion a été compilé pour chaque roche d'accueil. Ces tableaux contiennent une valeur de référence pour une température de 25 °C, qui a été calculée pour la porosité de référence en utilisant la courbe maîtresse e-Archie. Des valeurs maximale et minimale ont été estimées en combinant la courbe e-Archie supérieure avec la valeur supérieure de la porosité, et la courbe e-Archie inférieure avec la valeur inférieure de la porosité. Seul l'effet pour la limite supérieure de température a été pris en compte et une incertitude combinée pour la porosité et la température a été estimée par propagation d'erreur. L'incertitude ainsi calculée a été ajoutée à la valeur de référence pour 25 °C.