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Technical Report NTB 03-03
Grimsel Test SiteInvestigation Phase VThe CRR Final Project Report Series III: Results of the Supporting Modelling Programme
Das Experiment «Kolloid- und Radionuklid-Retardierung» (Colloid and Radionuclide Retardation CRR) verbessert das Verständnis der in situ Retardierung sicherheitsrelevanter Aktinide und Spaltprodukte in Anwesenheit von Kolloiden im Bereich der Kontaktzone System der technischen Barrieren (EBS) / Wirtgestein. Neben einer Vielzahl von in situ Dipol-Tracer-Experimenten, die im Felslabor Grimsel (FLG) durchgeführt wurden, haben die beteiligten CRR-Partnerorganisationen ANDRA (F), ENRESA (E), FZK-INE (D), JNC (J), USDoE/Sandia (USA) und Nagra (CH) umfangreiche Laborexperimente und numerische Transportmodellierungen unterstützt. Die Hauptzielsetzungen des CRR-Versuchs waren die Untersuchung der in situ Migration von Bentonitkolloiden im geklüfteten Gestein und der Wechselwirkungen zwischen sicherheitsrelevanten Radionukliden und Bentonitkolloiden im Labor und in situ sowie eine Überprüfung der Anwendbarkeit von numerischen Modellen, welche den Transport von Radionukliden an Kolloiden beschreiben.
Der vorliegende Bericht ist einer von drei Schlussberichten, welche die Erkenntnisse aus dem CRR-Projekt zusammenfassen. Neben diesem Bericht über die durchgeführten Modellierungen, enthält die Berichtsreihe zwei Berichte über die Feld- resp. Laborexperimente. Der vorliegende Bericht präsentiert und diskutiert die Resultate der Modellierungsstudien. Ziel dieser Studien, die von vier weitgehend unabhängigen Gruppen (Enviros, FZK-INE, JNC und PSI) durchgeführt wurden, war ein verbessertes Verständnis der Strukturen und Prozesse, die den Tracertransport in den in situ Feldversuchen beeinflussen.
Den Modellierungsgruppen wurden identische Datensätze bestehend aus Feldbeobachtungen und ergänzenden Laborarbeiten zur Verfügung gestellt. Die unabhängig entwickelten Modelle zeigen viele Ähnlichkeiten. Bei allen Modellen werden die Radionuklidtracer entweder in gelöster Form oder kolloidal transportiert. Weiter wurden die folgenden Randbedingungen in Betracht gezogen:
- Advektion und hydrodynamische Dispersion von gelösten Stoffen und Kolloiden in einer Kluft/Klüften in der Scherzone,
- Retardierung von gelösten Stoffen durch Sorption und/oder Matrixdiffusion und
- Ausschluss von Kolloiden vom Porenraum der Gesteinsmatrix.
Der wichtigste Unterschied lag in der Behandlung der Wechselwirkung zwischen gelösten Stoffen und Kolloiden; die Annahmen berücksichtigten Gleichgewichtssorption, Nichtgleichgewichtssorption mit Kinetik erster Ordnung sowie irreversible Sorption von radioaktiven Tracern an Kolloiden. Für die Modellierung des Kolloid-gebundenen Radionuklidtransports in den aktuellen Sicherheitsanalysen für das geologische Tiefenlagersystem wurden ähnliche Annahmen getroffen. Bedeutende Unterschiede gab es auch bei der Behandlung der hydrodynamischen Dispersion einschliesslich deren Behandlung als diffusionsähnlicher Prozess (beschrieben mit Fickschen Gesetzen) und als Nicht-Fickscher Prozess sowie ein Modell, welches die Dispersion explizit modelliert, die durch ein Netzwerk von mehreren rechtwinklig zueinander stehenden Klüften verursacht wird.
Um ihre Ansätze zu testen und die Planung der Hauptexperimente zu unterstützen, haben die Gruppen von Enviros und PSI eine Prognosemodellierung durchgeführt; zum grössten Teil fand aber die Modellierung nach den Hauptexperimenten statt und umfasste auch inverse Modellierung. Der Erfolg einiger Modellierungsansätze bei der Abbildung oder Vorhersage von experimentellen Resultaten (und, genauso wichtig, die Schwierigkeiten bei anderen Ansätzen) ermöglichten eine Reihe von Schlussfolgerungen.
Der CRR-Versuch sowie die in diesem Bericht diskutierten Modellierungsarbeiten weisen darauf hin, dass im Hauptexperiment # 32 mit Bentonitkolloiden im Injektionscocktail:
- Am, Pu und Th vorwiegend kolloidal transportiert wurden, und
- Cs auch zum Teil kolloidal transportiert; der Hauptteil des injizierten Inventars aber in gelöster Form transportiert wurde.
Einige Radionuklide, darunter Am, Pu und Th, wurden ebenfalls in kolloidaler Form transportiert, auch wenn keine Kolloide im Injektionscocktail vorhanden waren (Experiment # 31). Allerdings erhöhte die Zugabe von Bentonitkolloiden zum Injektionscocktail die Rückgewinnung dieser Tracer. Die Rolle der Kolloide beim Transport von Np und U in den beiden Hauptexperimenten konnte nicht eindeutig bestimmt werden. Laborexperimente haben aber gezeigt, dass Kolloide nur wenig relevant für den Transport von Np(V) and U(VI) sind.
Hinsichtlich der Prozesse wurden folgende Schlussfolgerungen getroffen:
- Wegen der beschränkten Dimensionen des Dipol-Fliessfelds konnten der Transport und der Durchbruch von Tracern ausreichend behandelt werden mit der Modellierung von Advektion und Dispersion als 1D-Prozesse entlang einer direkten Linie zwischen den Injektions- und Extraktionsbohrlöchern.
- Advektions-Dispersions-Modelle mit Matrixdiffusion waren für die Modellierung des Durchbruchs von konservativen und einigen sorbierenden Tracern geeignet und bestätigen damit die Ergebnisse der Modellierungsarbeiten im Rahmen des früheren Migrationsexperiments (MI).
- Kolloide (und assoziierte Tracer) wurden durch Advektion transportiert ohne (bedeutende) Retardierung. Der «Peak» des Durchbruchs tritt etwas früher auf als für konservative gelöste Tracer. Dies ist konsistent mit der Annahme, dass Kolloide keiner bedeutenden Matrixdiffusion in der Scherzone ausgesetzt sind. Das Fehlen von Matrixdiffusion für Kolloide wird auch durch die erfolglosen Versuche bestätigt, die Tailings der Kolloid-Durchbruchskurven mit physikalisch plausiblen Diffusionsparametern wiederzugeben, sowie durch die Tatsache, dass die Form der Tailings unabhängig von der Kolloidgrösse ist.
- Die Form der Tailings der Durchbruchskurven deutet darauf hin, dass die Fickschen Gesetze die Dispersion in der Scherzone nicht ausreichend beschreiben können und dass eine grosse Heterogenität entlang der Transportpfade besteht. Für gelöste Stoffe konnten die Effekte einer möglichen Nicht-Fickschen Dispersion nicht von denen der Matrixdiffusion unterschieden werden.
- Die Annahme eines Gleichgewichtssorptions-Ansatzes für die Assoziation von sorbierenden Tracern mit Kolloiden (wobei die Sorptionsparameter aus Laborexperimenten stammen) konnte die experimentellen Durchbruchskurven nicht adäquat wiedergeben. Es ist möglich, dass für die Dauer der Experimente die Assoziation von Tracern mit Kolloiden tatsächlich irreversibel oder nur teilweise reversibel ist.
Obwohl die für den CRR-Versuch eingesetzten Modelle nur über die zeitlichen und räumlichen Dimensionen der CRR-Experimente anwendbar sind, deuten die Resultate darauf hin, dass die langsame Sorptions-/Desorptionskinetik und die Möglichkeit einer tatsächlich irreversiblen Sorption von Tracern an Kolloiden weitere Untersuchungen im Rahmen von Langzeitexperimenten notwendig machen. Diese Faktoren haben wichtige Auswirkungen für die Sicherheitsanalyse eines geologischen Tiefenlagers.