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La collection des estampes, qui est associée à la collection de dessins, a commencé à se former dans la première moitié du 19e siècle, suivant de quelques décennies la création de la collection de peintures et de sculptures.
Son accroissement rapide est dû surtout à plusieurs grandes donations arrivées au Musée entre 1850 et 1950 environ (ainsi les donations Frédéric DuBois de Montperreux en 1850, Paul Humbert en 1889 ou le legs Boy de la Tour en 1931). Ces grands ensembles, associés à de nombreux achats de la part du musée, ont bâti une collection tendant à offrir un panorama de l'estampe européenne.
Si, dans l'ensemble, une très large place est réservée aux graveurs neuchâtelois (François Forster, la dynastie des Girardet...) et suisses (Aberli, les Lory et de nombreux petits maîtres), on y trouve aussi de très nombreuses feuilles d'artistes français (Callot, Le Lorrain, Robert Nanteuil, les Audran et des graveurs des 18e et 19e siècles...), hollandais (principalement Rembrandt), ainsi que des représentants des Ecoles italienne, anglaise ou allemande.
Depuis 1950, les acquisitions ont porté en grande partie sur des artistes contemporains. Si la plupart sont des artistes suisses, de nombreuses oeuvres témoignent de la vitalité de l'estampe dans l'art d'aujourd'hui, particulièrement par le recours aux grands formats qui rompt avec la réputation d’intimisme attachée jusque-là à l'estampe.
Depuis 2000, la Donation Jeunet et ses ajouts annuels, en accroissant la collection de plusieurs centaines de feuilles d'artistes neuchâtelois (A. Evrard, Lermite, Olivier Mosset), suisses (Gottfried Honegger) et internationaux (Frank Badur, Aurélie Nemours, François Morellet) renoue avec les grandes donations d'autrefois.
Grâce à ces différents apports, la collection d’estampes du Musée d'art et d'histoire compte, à ce jour, environ 22 000 oeuvres représentatives aussi bien des principaux courants de l'art de l'estampe du 16e au 21e siècle que de l'évolution de ses techniques.