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Den Namen Schmitten erhielt das Dorf durch eine Schmiede, die im Mittelalter das Metall aus den verschiedenen Bergwerken auf Gemeindeboden verarbeitete. So ist zum Beispiel am „Blyberg“ der Abbau seit dem 14. Jahrhundert eindeutig nachgewiesen. Aus dieser wichtigsten Lagerstätte im Albulatal wurden in zirka zwölf Gruben bis ins Jahr 1848 Blei-, Zink-, Kupfer- und Eisenerz abgebaut. Der Bergbau war für das Dorf wirtschaftlich von erstrangiger Bedeutung. Verschiedene Flurnamen weisen heute noch auf den frühen Bergbau hin. Nebst dem Erzabbau wurde in Schmitten auch eine rege Landwirtschaft betrieben und das umliegende Kulturland intensiv genutzt. Anfangs des 14. Jahrhunderts wurden die Romanischstämmigen, aus dem damaligen Ferrera, von den deutschsprachigen Walsern verdrängt.
1927 wurde die Strasse durch Schmitten für den Motorfahrzeugverkehr freigegeben. Erst 1933 konnte in Schmitten die Elektrifizierung eingeführt werden. Mit dem Bau des Landwassertunnels 1974 wurde die Erreichbarkeit von Schmitten enorm verbessert.