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Il commence des études d’architecture puis les abandonne pour se dédier totalement aux arts plastiques grâce à l’aide de son père Albert Ràfols i Cullerés.
Dès 1946, il participe au groupe Els Vuit et dès 1948, à la fondation du Salon d’Octobre. Il décide alors de se consacrer entièrement à la peinture. En 1950, il obtient une bourse pour voyager en France où il s’installe à Paris jusqu’en 1954 avec sa femme, la peintre Maria Girona i Benet. En même temps que la poésie française, il approfondit sa connaissance le cubisme de Picasso et de Braque et surtout les œuvres de Matisse et de Schwitters. Un voyage en Belgique et Hollande lui fait voir des peintures de Van Gogh, de Mondrian et du groupe De Stijl.
Il mènera toute sa vie la double activité de peintre et de poète. La réalisation de gravures pour de nombreux livres atteste cette double appartenance, ainsi Le Surcroît, poème d’André du Bouchet, ou Policromia ou La Galeria dels miralls, dont il est à la fois l’auteur et l’illustrateur.
Albert Ràfols-Casamada a fondé et dirigé avec Alexandre Cirici (en 1967) l’école EINA, devenue l’une des deux plus grandes écoles de beaux-arts, architecture et design de Barcelone. L’œuvre de Ràfols-Casamada fait l’objet d’une reconnaissance internationale et elle exerce désormais une influence déterminante sur beaucoup d’artistes. Toute une génération d’élèves est formée par l’école EINA que Ràfols dirige ; ses élèves, devenus plus tard des artistes ou architectes célèbres, lui rendront souvent hommage.
Albert Ràfols-Casamada est l’une des figures importante de la peinture espagnole contemporaine. Son œuvre, quoique non lyrique, ni matérialiste, est chargée d’émotion et de sensualité. De même, elle est construite sans être géométrique. Abstraite, elle traduit les préoccupations majeures du peintre catalan : l’espace, la lumière et, surtout, la couleur, véhiculent de l’idée. Des motifs ou des signes chromatiques et dynamiques sont peints à l’acrylique sur des fonds colorés mats, proches de la fresque. Cesprésences, denses et légères à la fois, s’organisent et dialoguent entre elles, faisant vibrer la peinture. Plusieurs réalisations monumentales ont témoigné de la préoccupation d’Albert Rafols-Casamada pour l’architecture.
Les grands musées espagnols ont consacré d’importantes rétrospectives à son œuvre de peintre : Fondation Joan Miro et MACBA à Barcelone, Musée Espagnol d’Art Contemporain à Madrid, IVAM à Valence, et autres.