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Technical Report NTB 02-10
Project Opalinus ClayRadionuclide concentration limits in the near-field of a repository for spent fuel and vitrified high-level waste
Die Abfolge von Modellen zum «Entsorgungsnachweis 2002» der Nagra hat zum Ziel, das Verhalten der aus einem Endlager austretenden Radionuklide quantitativ zu beschreiben. Als ein Glied dieser Modellkette beschreibt die vorliegende Arbeit sogenannte «Löslichkeitslimiten», d. h. die maximalen, in den Porenwässern der Einschlussmaterialien gelösten Mengen an sicherheitsrelevanten Nukliden. Das betrachtete chemische System enthält abgebrannte Brennelemente und verglaste hochaktive Abfälle, welche in Tongesteinen (Opalinuston, Bentonit) unter reduzierenden Bedingungen der geologischen Langzeitlagerung unterworfen werden.
Für die meisten der potentiell wichtigen 37 Elemente wurden Löslichkeit und Speziation im Porenwasser des Barrierenmaterials Bentonit mit Hilfe der neu überarbeiteten Nagra/PSI chemisch thermodynamischen Datenbank (TDB) evaluiert. Für die verschiedenen Aktiniden-Elemente zeigten erste Anwendungen zunächst aber nicht das aus Analogiegründen erwartete ähnliche chemische Verhalten, da offensichtlich teilweise unvollständige Datensätze vorlagen. In einer separaten Arbeit wurden deshalb die noch fehlenden Daten für das betrachtete chemische System erarbeitet. Eine Zusammenstellung dieser problemspezifischen Ergänzungen zur Datenbank wird in Abschnitt 4.1 vorgestellt.
Die erarbeiteten Maximalkonzentrationen sind ausschliesslich Resultate geochemischer Modellrechnungen. Um die Nachvollziehbarkeit dieser Berechnungen zu gewährleisten, sind alle thermodynamischen Grunddaten welche nicht in der überarbeiteten TDB enthalten sind, an entsprechender Stelle im Dokument aufgeführt. Solche Auflistungen mögen stellenweise etwas pedantisch anmuten, sie werden aber im Sinne der Qualitätssicherung und Nachvollziehbarkeit einer manchmal schwierigen und oft gar unmöglichen Referenzierung vorgezogen. Aus ähnlichen Gründen unterscheidet die Zusammenstellung der Resultate in Tabelle 1 klar zwischen Rechnungen mit ausschliesslich überarbeiteten Daten (Kolonne «CALCULATED») und Evaluationen die auch «andere» Daten mit einschliessen (Kolonne «RECOMMENDED»).
Den Unsicherheiten der berechneten Maximalkonzentrationen, ausgedrückt als obere und untere Limite, wird spezielle Aufmerksamkeit gewidmet. Die konzeptuellen Schritte zur Bestimmung dieser Unsicherheiten sind im Abschnitt 3 dargelegt. Aus Mangel an Information war es nicht für alle Nuklide möglich, die Unsicherheiten in einer ähnlich strikt nachvollziehbaren Art und Weise zu erarbeiten wie die Maximalkonzentrationen. Für einige Elemente mussten die Unsicherheiten aus weniger scharf definierten Daten abgeleitet, oder sogar mit Schätzungen und/oder mit Hilfe von «Expertenwissen» festgelegt werden. Dies wird damit gerechtfertigt, dass den Unsicherheiten in der konkreten Anwendung zur Sicherheitsanalyse eine ähnlich wichtige Bedeutung zukommt wie den Maximalkonzentrationen selbst. Für fast alle relevanten Nuklide standen für die Festlegung des oberen Grenzwertes angemessene Informationen zur Verfügung.
Eine eigene Klasse von Variabilitäten entspringt dem zugrundeliegenden chemischen System, insbesondere der Unsicherheit in Bezug auf den CO2-Partialdruck. Solche «Unsicherheiten» wurden mit entsprechenden Diagrammen visualisiert. Die Limiten wurden aus den Maximalwerten (entweder aus den thermodynamischen Unsicherheiten oder aus den System-Variabilitäten) abgeleitet.
Obwohl oxidierende Bedingungen als äusserst unwahrscheinlich eingestuft worden sind (erwartet wird ein reduzierendes Umfeld), sind entsprechende Modellrechnungen durchgeführt worden. Abschnitt 5 zeigt auf, welche Maximalkonzentrationen für die redox-sensitiven Elemente Pu, Np, U, Tc, Se und Sb in einem oxidierenden Umfeld erwartet würden.