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Die Beantwortung dieser Frage bezieht sich vor allem auf Experimente, die im Felslabor Mont Terri ausgeführt wurden oder immer noch laufen. Unser Fokus liegt auf den hochaktiven Abfällen. Bentonit und Bentonit-Sandgemische entwickeln bei der Aufsättigung unter neutralen pH-Bedingungen, tiefen Salinitäten und Temperaturen kleiner als 100°C, so wie dies bei einer natürlichen Aufsättigung mit Porenwasser aus dem Opalinuston der Fall ist, hervorragende Barriere-Eigenschaften: Es sind dies die grosse Plastizität, gute Quelleigenschaften, relativ hohe Gasdurchlässigkeiten, sehr geringe hydraulische Durchlässigkeit nach der Aufsättigung (Versiegelung bleibt dicht) und hervorragende Sorptionseigenschaften (Rückhaltung von Radionukliden). Aus geologischen Studien über natürliche Bentonit-Analoga lässt sich schliessen, dass die Wirksamkeit der Bentonitbarriere in einem geologischen Tiefenlager über eine Million Jahre gewährleistet ist. Bei hohen pH-Werten, wie dies beim Kontakt des Bentonits mit Beton und Wasser der Fall ist, sind die hervorragenden Quell- und Sorptionseigenschaften nur noch bedingt vorhanden. Hohe und langanhaltende Temperaturen von >100°C wandeln die Smektite im Bentonit in Illite um, womit die Quell- und Sorptionseigenschaften beeinträchtigt sind. Dies gilt auch für hochsaline Wässer, welche bei einer Aufsättigung des Bentonites verwendet werden. Durch geeignete Massnahmen können diese Nachteile abgefedert oder gar eliminiert werden. Es gilt zum Beispiel, die wärmeproduzieren Abfälle bzw. die Kanister in einem Tiefenlager so anzuordnen, dass keine zu hohen langandauernden Temperaturen die Bentonitbarriere schädigen können. Ferner soll in einem Tiefenlager für hochaktive Abfälle die Verwendung von Beton optimiert bzw. die Betonverkleidung in den Einlagerungsstollen minimiert werden. Hochsaline Wässer bei der Aufsättigung der Bentonitbarriere sind sowohl im Mont Terri als auch in den Standortgebieten nicht vorhanden. Abschliessend lässt sich sagen, dass Bentonit eine hochwirksame robuste Barriere in geologischen Tiefenlagern zur Rückhaltung von Radionukliden bildet.
a)
Bentonit ist eine Mischung aus verschiedenen Tonmineralen, die Wasser in grösseren Mengen aufnehmen und langfristig speichern kann. Die Tonminerale stammen aus der Gruppe der Smektite (vor allem Montmorillionit), sind quellfähig (=nehmen im Volumen zu) und sind nur schwer auswasch- und abbaubar. Wichtig ist die grosse Oberfläche der Tonminerale (z.B. die mixed layer Tonminerale haben eine spezifische Oberfläche bis zu 600 m2 pro Gramm Bentonit). Dadurch binden Bentonite Schadstoffe an den Oberflächen der Tonminerale.
Im Felslabor Mont Terri sind in den letzten 15 Jahren mehrere Experimente mit Bentonit bzw. Bentonit-Sandgemischen durchgeführt worden. Einige Experimente sind noch nicht abgeschlossen und laufen weiter. Untenstehende Tabelle gibt davon einen Überblick und beinhaltet auch die entsprechende Fachliteratur, worin die Resultate dieser Experimente dokumentiert sind.
| Übersicht der Mont Terri Experimente, worin Bentonit verwendet wurde

|Experiment Titel
||Kurzbeschreibung
||Status & Literatur (Referenzen s. hinten)

|HE-B (Heater I) Experiment
||Bentonitringe in Heizbohrung, Sättigung und Beobachtung der Wärmeausbreitung
|| 1998-2003 abgeschlossen Goebel et al., 2007

|EB (Engineered Barriers) Experiment
||1:1 Bentonit-Granulat Verfüllung, künstliche Aufsättigung, nach 10 Jahren Rückbau
||2001-2014 abgeschlossen Mayor et al., 2007

|CI (Cement Clay Interaction) Experiment
||Langzeitlicher Einfluss von Zement und Beton auf Bentonit & Opalinuston
||2002-ca. 2030 Laufend

|SB (Self-sealing Barriers of Clay/Mineral Mixtures) Experiment
||Testen der Eigenschaften von Sand/Ton-Mischungen als technische Barrieren unter Labor und in-situ Bedingungen
||2005-2012 abgeschlossen Rothfuchs et al., 2013

|HE-E (Heater II) Experiment
||1:2 Bentonit und Bentonit Sandgemische, in-situ Heizversuch mit natürlicher Aufsättigung, Ermittlung des thermo-hydraulisch-mechanischen Verhaltens
||2011-2016 Laufend

|IC-A (In-situ corrosion of carbon steel in bentonite) Experiment
||Bestätigung der anaeroben Korrosionsrate des rostfreien Stahls in kompaktiertem Bentonit unter in-situ Bedingungen
||2012-2016 Laufend

|FE (Full-Scale Emplacement) Experiment
||1:1 Heiz- und Aufsättungssversuch, Testen des Nagra Endlagerkonzeptes für HAA Abfälle
||Vorbereitungen laufen, Experiment startet 2015

Die Resultate aus diesen Experimenten lassen sich wie folgt zusammenfassen:
- Bentonite weisen sehr gute Quelleigenschaften auf (Volumenausdehnung, Quelldrucke). Die Höhe der Quelldrucke kann über die Trockendichte der Bentonitfüllung gesteuert werden.
- Bentonite weisen relativ hohe Gasdurchlässigkeiten und tiefe Gaseintrittsdrucke im ungesättigten und teilweise auch im gesättigten Zustand auf. Mit Sand-Bentonitmischungen lassen sich die Durchlässigkeiten und Drucke einstellen bzw. steuern.
- Bentonite haben sehr geringe Wasserdurchlässigkeiten im gesättigten Zustand, verhalten sich dabei aber plastisch. Dies resultiert in sehr guten Abdichtungseigenschaften (Hohlräume werden ausgefüllt).
- Bentonite haben hervorragende Sorptionseigenschaften. Positiv geladene Radionuklide werden an den Tonmineraloberflächen gebunden (sorbiert). Negativ geladende Radionuklide werden nur langsam durch den Bentonit transportiert (molekulare Diffusion).
Die oben erwähnten positiven Resultate dürfen aber nicht darüber hinwegtäuschen, dass Bentonit seine vorteilhaften Eigenschaften auch ändern kann, z.B. bei hohen pH-Werten (Reaktion von Bentonit-Porenwasser mit Beton), aber auch beim Kontakt mit hochsalinen Wässern oder wenn Bentonit hohen Temperaturen ausgesetzt ist. Bei diesen Bedingungen können die Quellkapazität und das Sorptionspotential reduziert werden. Dies muss bei einem geologischen Tiefenlager berücksichtigt werden. Dazu dienen auch die Mont Terri Experimente, um die Wirksamkeit der Bentonitbarriere weiter zu optimieren.
b)
Aussagen über sehr lange Zeiträume in der Grössenordnung von 1 Million Jahre sind nur bedingt möglich und mit Unsicherheiten behaftet. Grundsätzlich gibt es zwei Möglichkeiten:
- Man macht Labor bzw. in-situ Experimente kombiniert mit Modellierung, womit man von der Gegenwart in die Zukunft extrapoliert.
- Man benützt die sogenannten natürlichen Analoga, mit Hilfe derer man von der Gegenwart in die geologische Vergangenheit schaut. Mit den gemachten Beobachtungen kann man Aussagen über zukünftige Prozesse in einem geologischen Tiefenlager machen.
Beim Verhalten von Bentonit über sehr lange Zeiträume spielt vor allem ein Prozess eine wichtige Rolle: Es ist dies der Prozess der abläuft durch den Kontakt des Bentonites mit hoch-pH Wässern. Solche Wässer entstehen beim Kontakt des Bentonites mit Beton. Am Kontakt entstehen Reaktionssäume, worin neue Minerale ausgefällt aber auch bestehende Minerale in Lösung gehen können. Solche geochemischen Reaktionen können sehr lange andauern (Zehntausende von Jahren) und in den Reaktionssäumen die Rückhalteeigenschaften von Bentonit nachhaltig vermindern. Die Beantwortung dieser Frage b) bezieht sich deshalb auf diese geochemischen Prozesse mit hoch-pH Wässern, so wie sie in einem geologischen Tiefenlager (mit Bentonit und Beton) vorkommen können.
- Labor und in-situ Experimente kombiniert mit geochemischer Modellierung: Mittels des sogenannten CI (Cement Clay Interaction) Langzeitexperimentes (20 Jahre) im Felslabor Mont Terri Felslabor werden die Prozesse und Reaktionen an der Grenze Zement (Beton)- Opalinuston und Bentonit untersucht. Mit den experimentellen Daten lassen sich die geochemischen Modelle verbessern und realistischere Prognosen in die Zukunft sind möglich. Die Universität Bern (Gruppe Gestein-Wasser-Wechselwirkung unter der Leitung von Urs Mäder) ist an diesen Experimenten und Modellierungsarbeiten wesentlich beteiligt. Untenstehend sind einige Resultate aufgeführt:
- Neue gebildete Minerale konnten im Kontaktbereich Bentonit-Beton (Reaktionssäume) experimentell nachgewiesen werden. Dabei hat sich die Porosität vermindert.Im Bentonit haben sich Tonminerale aufgelöst. Dadurch verringert sich die Sorptionskapazität.
- Für die chemischen Reaktionen konnten Kennwerte hergeleitet werden (z.B. Gleichgewichtskonstanten). Die Reaktionsgeschwindigkeit ist stark abhängig von der Temperatur. Je wärmer desto schneller stellen sich die mineralogischen und physikalischen Änderungen ein.
- Die Reaktionssäume, wie wir sie aus den laufenden Experimenten kennen, sind sehr klein. Sie bewegen sich im Millimeterbereich.
- Mittels der geochemischen Modellierung können die chemischen Reaktionen auf Zentausende von Jahren extrapoliert werden. Es hat sich gezeigt, dass die Reaktionssäume räumlich sehr begrenzt sind (im Zentimeter bis Dezimeterbereich).
- In Zukunft werden noch mehr experimentelle Daten benötigt, um die geochemischen Prognosemodelle zu verfeinern und realistischer zu machen.
Fazit: Durch die räumliche Begrenzung der Reaktionssäume bleibt die Wirksamkeit der Bentonitbarriere, insbesondere was die Rückhaltung der Radionuklide betrifft, über sehr lange Zeiträume bestehen.
- Natürliche Analoga: Darunter versteht man Systeme in der Natur, in denen physikalische und chemische Prozesse ablaufen, wie sie ähnlich in geologischen Tiefenlagern über sehr lange Zeiträume zu erwarten sind. Ein gutes Beispiel ist aus den Philippinen (Mangatarem District) bekannt. Hier lagern natürliche Bentonite direkt auf Serpentingesteinen und Kissenlaven, deren Porenwässer sehr hohe (alkalische) pH-Werte aufweisen. Am Kontakt Bentonit-Serpentin lassen sich Reaktionssäume beobachten, worin in der geologischen Vergangenheit sekundäre Minerale ausgefällt und die Tonminerale ersetzt wurden. Diese Mineralien konnten bestimmt und die Sorptionskennwerte ermittelt werden. Wie schon bei den in-situ Experimenten hat sich auch hier gezeigt, dass diese Reaktionssäume räumlich auf einige Zentimeter bis wenige Dezimeter begrenzt sind.Fazit: Auch aus den natürlichen Analoga lässt sich schliessen, dass die Wirksamkeit der Bentonitbarriere in einem geologischen Tiefenlager über sehr lange Zeiträume gewährleistet ist; die hoch-pH-Reaktionssäume mit verringerter Sorptionskapazität sind räumlich eng begrenzt.
c) und d)
Bei fliessendem Wasser können die feineren Bentonitfraktionen ausgewaschen werden. Das hätte negative Auswirkungen auf die Rückhalteeigenschaften der künstlichen Barriere zur Folge, wie z.B. vermindertes Quellen und auch verminderte Sorptionseigenschaften.
Anzeichen für eine Auswaschung hatten wir beim sogenannten „EB (Engineered Barrier) Experiment“. In einem Stummelstollen lagerten wir einen Kanister ein (ohne Abfälle). Der Hohlraum zwischen dem Kanister und der Tunnelwand wurde mit einem Bentonitgranulat aufgefüllt und der Eingang des Stollens mit einem Betonpfropf vom Felslabor isoliert. Im Granulat eingebaut waren mehrere perforierte PVC-Wasserleitungen. Damit sättigten wir den Bentonit künstlich auf. In einer ersten Phase (einige Wochen im 2001) pumpten wir künstliches Porenwasser (sogenanntes Pearson-Wasser) durch die perforierten Rohre[1]. Wir stellten fest, dass sich das Bentonitgranulat nur sehr lokal sättigte, nämlich dort, wo das Wasser aus den Rohren in den Bentonit auslief. Dieses Wasser floss dann durch den Bentonit direkt an den Tunnelboden und drang dann auch unter dem Betonpfropf in das Felslabor ein. Eine lokale Auswaschung des Granulates konnten wir indirekt nachweisen. Nach ca. 1 Monat verringerten wir die Fliessrate stark. Die zweite Phase mit der geringen Fliessrate dauerte dann mehr als 5 Jahre, woraus eine vollständige Sättigung resultierte (bestätigt durch kontinuierliche Feuchtemessungen im Bentonit). Dies wurde auch Anfangs 2013 während dem Rückbau der Bentonitfüllung bestätigt. Wichtiges Versuchsresultat: Obwohl in der ersten Phase mit hohen Fliessraten lokal eine Auswaschung des Bentonits wahrscheinlich ist, konnte in der zweiten Phase mit geringen Fliessraten eine homogene Sättigung des Bentonits erreicht werden. Beim Rückbau konnten wir keine Spuren einer Auswaschung mehr feststellen.
Obiges Experiment kann nicht auf ein Tiefenlager übertragen werden. Bei der natürlichen Aufsättigung des Bentonits in einem Einlagerungsstollen fliesst nämlich kein Wasser. Die Feuchte dringt sehr langsam in den Bentonit ein. Zuerst wird die Auflockerungszone in der Stollenwand aufgesättigt (Abdichtung der Risse im Opalinuston). Allmählich gelangt dann die Feuchte auch in den Bentonit. Während dieser Aufsättigung quillt der Bentonit, die anfänglich grossen Poren schliessen sich und allfällige Hohlräume im Grenzbereich Stollenoberfläche-Bentonit schliessen sich. Eine solche Aufsättigung geht sehr langsam vor sich und dauert bis zur vollständigen Aufsättigung mehrere Hundert Jahre. Wichtig ist, dass diese Aufsättigung nicht durch externe Ereignisse beeinflusst oder gestört wird. Ein mögliches Störszenarium wäre ein Wassereinbruch längs der Zugangsbauwerke eines Tiefenlagers in der Zeitperiode, wo diese noch nicht versiegelt sind.
Fazit: Nach erfolgter Aufsättigung und ausgeglichenen hydraulischen Druckunterschieden in der Bentonitbarriere fliesst kein Wasser und es bilden sich auch keine neuen Fliesswege. Nach der Aufsättigung ist die Bentonitbarriere dicht und die Durchlässigkeiten sind vergleichbar mit jenen des Opalinustons. Was aber unbedingt verhindert werden muss, ist ein potentieller Wassereinbruch längs der Zugangsbauwerke in den Tiefenlagergereich, während dem Betrieb eines Tiefenlagers.
e)
Die Zusammensetzung des aufsättigenden Wassers (Porenwasser das vom Opalinuston in den Bentonit transportiert wird) beeinflusst das Porenwasser im Bentonit und wird dabei auch selbst verändert. Im kompaktierten Bentonit wird jedoch die Porenwasserchemie durch die grosse Kationenaustauschkapazität einerseits und die Auflösung von Salzen wie CaSO4 (Anhydrit), NaCl (Kochsalz) sowie CaCO3 (Kalzit) gepuffert. Das heisst, dass das Porenwasser des kompaktierten Bentonits in Kontakt mit Porenwässern aus dem Opalinuston nicht stark variiert und deshalb die guten Quell- und Sorptionseigenschaften beibehalten werden. Dies ist auch dann der Fall, wenn das Porenwasser aus dem Opalinuston variiert (die guten Quell- und Sorptionseigenschaften sind robust und vertragen Schwankungen von niedrig-salinen Wässern). Nur bei extremen Bedingungen, z.B. hochsalinen Wässern mit Konzentrationen deutlich grösser als 100 g/l wird das Quell- und Sorptionsverhalten beeinträchtigt (durch “Zusammendrücken” der elektrischen Doppelschicht in den Tonmineralien). Dies ist zumindest am Mont Terri nicht der Fall, da die höchsten Konzentrationen etwa 20 g/l betragen und damit schwach-salin sind.
Das Chlorid verhält sich im Bentonit mehr oder weniger konservativ. Das heisst, Chlorid diffundiert ohne Sorption auf Grund des sogenannten Anionenausschlusseffekts (negativ geladene Ionen wie das Chlorid werden an den Tonmineraloberflächen abgestossen). Dies gilt auch für die anderen Halogenide wie Fluorid, Bromid und Jodid.
Zusammenfassung
- Barriere: Bentonit ist eine hochwirksame Barriere in geologischen Tiefenlagern zur Rückhaltung von Radionukliden. Vorteile: Quellkapazität, Sorptionseigenschaften, diffusiver Stofftransport in gesättigtem Zustand
- Performance Tiefenlager: Die Performance kann je nach Anforderungen optimiert und angepasst werden (z.B. Quelldrucke durch Einstellung der Trockendichte, Bentonit-Sandgemische bei stark gasproduzierenden Abfällen)
- Stabilität über lange Zeiträume: Die Voraussetzungen sind einwandfreie Verfüllung der Einlagerungstollen (z.B. homogene Trockendichte), kontinuierliche und gleichmässige Aufsättigung (diffusiver Feuchtetransport), Ausgleich der hydraulischen Gradienten nach Aufsättigung.
- Spezielles Augenmerk zu richten auf: Bentonit im Kontakt mit Hoch-pH Wässern (Minimierung von Beton), wärmeproduzierende Abfälle (Minimierung Temperaturmaxima).
Referenzen
Göbel I., Alheid, H-J., Alonso E., Ammon Ch., Bossart P., Bühler Ch., Emmerich K., Fernandez A. M., García-Siñeriz J. L., Graf A., Jockwer N., Kaufhold St., Kech M., Klubertanz G., Lloret A., Mayor J. C., Meyer T., Miehe R., Muñoz J. J., Naumann M., Nussbaum Ch., Pletsch Th., Plischke I., Ploetze M., Rey M., Schnier H., Schuster K., Sprado K., Trick Th., Weber H., Wieczorek K., Zingg A. (2007): Heater Experiment: Rock and bentonite thermo-hydro-mechanical (THM) processes in the near field of a thermal source for development of deep underground high level radioac¬tive waste repositories. In: Bossart, P. and Nussbaum, C., (Eds.): Mont Terri Project – Heater Experiment, Engineered Barriers Emplacement and Ventilation Tests. – Rep. Swiss Geol. Surv. 1.
Mayor J.C., García-Siñeriz J.L., Alonso E., Alheid H.-J., Blümling P. (2007): Engineered barrier emplacement : experiment in Opalinus Clay for the disposal of radioactive waste in underground repositories. In: Bossart, P. and Nussbaum, C., (Eds.): Mont Terri Project – Heater Experi¬ment, Engineered Barriers Emplacement and Ventilation Tests. – Rep. Swiss Geol. Surv. 1.
Rothfuchs, T., Czaikowski, O., Hartwig, Hellwald, K., Komischke, M., Miehe, R., and Zhang, C.-L. (2013): SB experiment; Self-sealing Barriers of Clay/Sand Mixtures. Synthesis report, GRS Braunschweig, Germany. Mont Terri Technical Report, TR 2009-03. Swisstopo, Seftigenstrasse 264, 3084 Wabern.
Tsukuda, Y., Fujita, K., Nakabayashi, R., Sato, T., Yoneda, T., Yamakawa, M., Fujii, N., Namiki, K., Kasama, T., Alexander, R., Areilla, C. and Pascua, C. (2009): Natural analogue study for interaction between alkaline groundwater and bentonite at Mangatarem region in the Philippines.
[1] Der Aufsättigung erfolgte unter konstanten Injektionsdrucken. Zu Beginn waren die Fliessraten hoch, nahmen dann aber kontinuierlich ab. Die maximalen anfänglichen Fliessraten pro Wasserleitungsloch betrugen rund 0.003 Liter/Minute (=3 Milliliter/Minute). Wir hatten rund 100 Löcher; dies entspricht einer gesamten maximalen Fliessrate von 100 x 3 Milliliter/Minute, was 3 Deziliter/Minute ergibt. Am Ende der Aufsättigung war die gesamte Fliessrate auf einen Bruchteil er anfänglichen maximalen Fliessrate geschrumpft.