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Technical Report NTB 02-10
Project Opalinus ClayRadionuclide concentration limits in the near-field of a repository for spent fuel and vitrified high-level waste
L'étude de faisabilité d'entreposage de la Nagra (Cedra), actuellement en cours, inclut une chaîne de modèles quantitatifs visant à décrire le comportement des radionuclides pouvant s'échapper du dépôt. Dans cette chaîne de modèles, le présent rapport fournit les ainsi nommées "solubilités limites" (les concentration maximales attendues) des radionuclides importants pour la sûreté des dépôts de SF/HLW disposés dans un environnement réducteur d'argile (bentonite, argiles à Opalinus).
Les calculs de solubilité et de spéciation dans les eaux interstitielles de la bentonite ont été exécutés pour la majorité des 37 éléments réputés potentiellement importants en utilisant la base de données thermodynamique chimique (TDB) de la Nagra et du PSI très récemment mise à jour. Cependant, dû à des données incomplètes, les premières applications directes de celle-ci n'ont pas toujours démontré l'analogie chimique attendue, en particulier pour la série des actinides la plus relevante. Ceci nécessitait une extension de la TDB, ce qui a été évalué dans une étude séparée. Un résumé de cette extension spécifique est fourni dans la section 4.1.
Les résultats présentés dans ce rapport dépendent seulement des modèles de calculs géochimiques. Ainsi, il est de la plus grande importance que les données et les hypothèses fondamentales soient clairement formulées au lecteur. Parce que la mise en référence est souvent difficile, ou n'est dans certains cas pas possible, toutes les données thermodynamiques non inclues dans la TDB (Nagra/PSI) sont explicitement indiquées dans le rapport afin de fournir une documentation complète garantissant la qualité et la bonne compréhension.
Afin de pouvoir faire une distinction nette entre les résultats dérivés des données soigneusement passées en revue dans la TDB (Nagra/PSI) et celles qui ont été calculées à l'aide "d'autres" données, le résumé des concentrations maximum attendues fournies dans le tableau 1 inclut deux colonnes. Sous le titre "CALCULATED" sont présentées les concentrations maximales basées sur des données entièrement documentées dans la TDB remise à jour, tandis que les concentrations maximales, incluant des données additionnelles spécifiques au problème et/ou des données d'autres sources, sont reprises sous la rubrique "RECOMMENDED".
La présente étude prête également une attention spécifique aux incertitudes des concentrations maximales évaluées et les présente en tant que limites inférieures et supérieures. Les étapes conceptuelles suivies pour déterminer des incertitudes sont brièvement décrites dans la section 3. En raison d'un manque de données et de connaissances, il n'a pas toujours été possible d'évaluer les incertitudes d'une manière consistante avec celles utilisées pour évaluer les concentrations maximales. Dans nombre de cas il a été nécessaire d'utiliser des informations d'origine moins fiable ou même de se baser sur des évaluations et/ou des "jugement d'experts" pour fournir des incertitudes. Cette approche moins rigoureuse est justifiée par le fait que des incertitudes (en particulier les limites supérieures) sont considérées aussi importantes que les concentrations maximales elles-mêmes. Bien que les limites (supérieures) soient indiquées là où l'information adéquate était disponible, aucune incertitude n'a pu être estimée pour quelques éléments.
Une classe spécifique concernant les variabilités résulte des incertitudes majeures dans le système chimique fondamental, en particulier du manque de connaissances relatives à la pression partielle en CO2 . Cette classe d'incertitude est visualisée sous la forme de diagrammes "solubilité / p(CO2)", si approprié. Des limites ont été dérivées des valeurs maximales soit des incertitudes thermodynamiques ou soit des variabilités chimiques du système. Une autre incertitude majeure concerne la définition des condi tions redox dans le système chimique fondamental. Bien que peu vraisemblable, un environnement oxidant au lieu de conditions réductrices pourrait s'établir à proximité des dépôts de déchets. Dans le sens d'une étude "que se passe-t-il si" la section 5 fournit des résultats de calcul pour les éléments sensibles aux conditions rédox, tels que: Pu, Np, U, Tc, Se et Sb sous conditions oxidantes.