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1862 gründeten die Schwestern an dieser Stelle das Kloster und verpflichteten sich, fortan für das Heiligtum zu sorgen, parallel dazu wurde eine Schule aufgebaut. Das Leben der Schwestern in der Anfangszeit war hart, aber getragen vom Glauben an eine gute Sache.
Der Erfolg blieb nicht aus: 1865 bestätigte der Regierungsrat des Kantons Zug das Institut; damit begann die grosse Entfaltungszeit von Heiligkreuz. Es entstanden verschiedene Seminare für Lehrerinnen in allen Sparten; die Gemeinschaft zählte bald einmal über 300 Schwestern. Auch ausserhalb von Cham entstanden verschiedene Niederlassungen. Vor allem in Spitälern und Heimen leisteten die Schwestern von Heiligkreuz wertvolle Arbeit. 1892 schloss sich das Kloster dem Verband der Benediktinerkongregation von Monte Oliveto an.
Aus einer 1931 begonnenen Mission in Yenki (Mandschurei) entwickelte sich nach 1953 in Korea die Gemeinschaft der Olivetan Benedictine Sisters in Pusan. Seit 1982 sind Cham und Pusan zwei selbständige Priorate, die in einer Föderation zusammengeschlossen sind.