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Technical Report NTB 01-02
Experimental studies on the inventory of cement-derived colloids in the pore water of a cementitious backfill material
Da Kolloide den Transport von Radionukliden beeinflussen können, wurden Untersuchungen zur Bildung und zum Inventar von Kolloiden im Nahfeld eines Endlagers für schwach und mittelaktive Abfälle (Endlager SMA) durchgeführt. Es ist geplant, einen hochpermeablen Mörtel (Nagra Bezeichnung: Mörtel M1) als Verfüllmörtel in einem Endlager SMA zu verwenden. Die in diesem zementgebundenen Verfüllmörtel erzeugten chemischen Bedingungen könnten die Bildung von Kolloiden im Nahfeld begünstigen.
In einer Serie von Experimenten wurden die physikalisch-chemischen Prozesse untersucht, die das Kolloidinventar im Zementporenwasser des Verfüllmörtels bestimmen können. Die Untersuchungen wurden in Batch Systemen unter solchen Bedingungen durchgeführt, wie sie während der ersten Phase der Zementdegradation auftreten. Dazu wurde Verfüllmörtel oder Quarz, der als Aggregatmaterial zur Herstellung des Verfüllmörtels verwendet wurde, mit synthetisch hergestelltem Zementporenwasser (ein NaOH/KOH reiches Zementporenwasser) in Kontakt gebracht. Die Kolloidkonzentrationen im Zementporenwasser wurden in Abhängigkeit der Zeit und für verschiedene experimentelle Auslegungen bestimmt. Die Resultate zeigen, dass ein Kolloid-Kolloid Wechselwirkungsprozess (Koagulation) das Kolloidinventar kontrolliert. In nicht gestörten Batch Systemen war die Massenkonzentration der im Zementporenwasser suspendierten Kolloide typischerweise unter einem Wert von 0.02 ppm. Unter Berücksichtigung der Messunsicherheiten wurde der Maximalwert für die Konzentration auf 0.1 ppm abgeschätzt.
Um die Möglichkeit einer Kolloidbildung in dynamischen Systemen beurteilen zu können, wurden in weiteren Untersuchungen die Kolloidkonzentrationen im Porenwasser einer mit Verfüllmörtel gefüllten Kolonne ermittelt. Das vom Verfüllmörtel kontrollierte chemische Milieu in der Kolonne entsprach Bedingungen, wie sie während der zweiten Phase der Zementdegradation (ein Ca(OH)2 kontrolliertes Zementsystem) auftreten. In diesem dynamischen System wurde der Maximalwert der Kolloidmassenkonzentrationen auf 0.1 ppm abgeschätzt.
Die Auswirkungen von Nahfeldkolloiden auf die Radionuklidmobilität im Verfüllmörtel wurde anhand der experimentellen Resultate beurteilt. Der Einfluss von Kolloiden auf die Radionuklidmobilität wurde unter der Annahme, dass die im Zementporenwasser suspendierten Kolloide zu einer Reduktion der Radionuklidbindung am Zement (Rd Werte) führen können, abgeschätzt. Diese Sorptionsreduktion konnte unter Berücksichtigung des Verteilungskoeffizienten (Rc) eines Radionuklids zwischen dem Zementporenwasser und der kolloidalen Phase sowie der Kolloidmassenkonzentration (mc) quantifiziert werden. Keine Reduktion der Bindung an Zement wird für schwach und mässig sorbierende Radionuklide (Rd ≤ 1 m3 kg-1) bei Kolloidkonzentrationen von weniger als 1 ppm erwartet. Bei stark sorbierenden Radionukliden (Rd > 1 m3 kg-1) findet ebenfalls keine wesentliche Sorptionsreduktion bis zu einer Maximalkonzentration der Kolloide von 0.1 ppm statt. Diese Kolloidmassenkonzentration wird als typischer Wert für den Verfüllmörtel angesehen. Im Falle der stark sorbierenden Radionuklide wird bei höheren Kolloidkonzentrationen eine Reduktion der Radionuklidbindung an Zement erwartet. Wegen der sehr starken Bindung in Abwesenheit von Kolloiden wird jedoch für diese Radionuklide auch bei erhöhten Kolloidkonzentrationen noch ein hohes Rückhaltevermögen durch Zement vorausgesagt.