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Technical Report NTB 92-13
Characterisation of PWR Cladding Hulls from Commercial Reprocessing
Aus dem EG-Charakterisierungsprogramm COQUENSTOCK über Brennstabhülsen, erhielt das PSI, im Rahmen der Zusammenarbeit zwischen dem CEA und der Nagra, 2 kg ausgelaugte Hülsenreststücke aus der Wiederaufarbeitungsanlage UP2-400 in La Hague zur eigenen radiochemischen Untersuchung.
Das kontaminierte und aktivierte Hülsenmaterial stammte von einem zerlegten Brennelement des PWR Obrigheim (BRD) mit einem mittleren Abbrand von 30 GWd/tU. Die Hülsen wurden in einem statisch arbeitenden Auflösebad behandelt und dann gespült.
Wegen der Bedeutung für die Endlager-Sicherheitsanalysen lag das Schwergewicht der Arbeiten auf der Bestimmung der α-Isotopenzusammensetzung, der Aktinidenkonzentrationen und der örtlichen Verteilung derselben auf und in den Brennstabhülsen.
Die Hauptaktivität des Cladding-Abfalls ist auf die Anwesenheit typischer Aktivierungsprodukte in den aus Inconel und rostfreiem Stahl bestehenden BEStrukturmaterialien zurückzuführen. Die γ-Dosisleistung dieser Strukturteile liegt nach 5-jähriger Abkühlzeit im Mittel um mehr als einen Faktor 30 höher als diejenige der Zircaloy-4-Brennstabstücke (Tabelle a, Seite IV). Die Co-60 Aktivitäten variieren dabei allerdings sehr stark und widerspiegeln den unterschiedlichen Gehalt an Co-59 im unbestrahlten Strukturmaterial. Demgegenüber dominieren bei den Zircaloy-Hülsen Sb-125 vom Zircaloy-Legierungselement Zinn sowie die Spaltprodukte (Tabelle b, Seite V). Mit letzteren werden im Auflösebad auch die Strukturteile in erheblichem Masse kontaminiert.
Die Isotopenverdünnungsanalyse nach chemischer Auflösung von Zircaloy-Hülsen ergab Urankonzentrationen von 400 bis 2'150 mg U/kg Zry bei einem Mittelwert von 1'130 ppm. Über den gesamten Kontaminationsbereich besteht ein mässig konstantes Pu/U-Gewichtsverhältnis von 1:85. Bemerkenswert ist im Weiteren die konstante U- und Pu-Isotopenzusammensetzung trotz axial leicht unterschiedlicher Abbrände (Formfaktor = 1.15). Zusätzlich weist die Pu-Isotopenzusammensetzung am Zircaloy in eine Richtung, wie man sie für anhaftenden, ungelösten Brennstoff kaum erwarten würde, so dass Ablagerungsvorgänge während der Brennstoffauflösung als entscheidend für die α-Kontamination der Brennstabhülsen gewertet werden.
Aufgrund α-spektrometrischer Messungen tragen neben den Pu-Isotopen die Nuklide Am-241 und Cm-244 mehr als 30 % zur mittleren α-Gesamtaktivität von 6,7 mCi/kg Zry (= 250 MBq/kg Zry) bei (Tabelle b, Seite V).
Die Aktivitätsverteilung auf und in den Zircaloy-Hülsen wurde mittels α-Autoradiographie und Sekundärionen-Massenspektroskopie (SIMS) untersucht. Die Zircaloyoberflächen sind lückenlos sowohl innen wie aussen kontaminiert. Die Aussenseite weist durch den Auflöse- und Spülprozess eine relativ gleichmässige α-Kontamination auf, während auf der Brennstoffseite häufig lokale Bereiche sehr hoher Kontamination auszumachen sind. Typisch für diese hochkonzentrierten Stellen, welche durch eingetrocknete Lösungsreste entstanden sind und bei stark deformierten Hülsen besonders ausgeprägt auftreten, ist die relativ lose Beschaffenheit dieser α-Rückstände.
Qualitative SIMS-Tiefenprofilanalysen zeigten, dass Uran fast ausschliesslich auf der Oberfläche und in geringem Ausmass in der dünnen Oxidschicht ab bzw. eingelagert wird. Demgegenüber dringen die Spaltprodukte durch die Rückstossenergie ziemlich weit in die Innenoberfläche ein. Diese bedeutende, implantierte β-, γ-Aktivität kann beim Spülen kaum entfernt werden. Hingegen liess sich die primäre α-Kontamination auf der Innenseite durch den effizienten Auflösungsprozess weitgehend entfernen. Die sekundäre Kontamination der Hülsen im Auflöser könnte ebenfalls in einem geeigneten Spülverfahren, welche der Hülsenverformung und der teilweise rauen Oberflächenstruktur Rechnung trägt, zu einem grösseren Teil ausgewaschen werden. Auf der Aussenseite sind die Konzentrationsverläufe gleich und entsprechen der Vorstellung einer lediglich oberflächlich entstandenen sekundären Kontamination.
Da für die Spaltprodukte teilweise ein anderer Kontaminationsmechanismus als für die Aktiniden verantwortlich zeichnet, ist es verständlich, dass zwischen ihnen eine nur sehr bescheidene Korrelation besteht. Bei der Charakterisierung des Cladding-Abfalls eignet sich deshalb Cs-137 eher schlecht als Leitnuklid für das anhaftende, spaltbare Material.