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Technical Report NTB 14-06
Solubility of Radionuclides in a Bentonite Environment for Provisional Safety Analyses for SGT-E2
Innerhalb der Etappe 2 des Sachplans geologische Tiefenlager werden provisorische Sicherheitsanalysen durchgeführt. Beim Lager für abgebrannte Brennelemente und verglaste radioaktive Abfälle wird dabei auch die Konzentrationslimitierung durch die Löslichkeiten der sicherheitsrelevanten Radionuklide (Elemente) im Porenwasser des Verfüllmaterials (Bentonit) berücksichtigt.
Die vorliegende Arbeit beschreibt die sogenannten Löslichkeitslimiten der sicherheitsrelevanten Elemente Be, Cinorg, Cl, K, Ca, Co, Ni, Se, Sr, Zr, Nb, Mo, Tc, Pd, Ag, Sn, I, Cs, Sm, Eu, Ho, Pb, Po, Ra, Ac, Th, Pa, U, Np, Pu, Am und Cm im Porenwasser des Barrierenmaterials Bentonit nach diffusivem Wasseraustausch mit dem Wirtgestein Opalinuston.
Unter dem Begriff Löslichkeitslimite versteht man die maximale Menge eines chemischen Elements, die sich im Porenwasser des betrachteten Referenzsystems aufzulösen vermag. Als klassisches Werkzeug wird für solche Betrachtungen die Gleichgewichtsthermodynamik angewendet. Diese sagt aus, welche Stoffmenge sich im Gleichgewicht mit einem Festkörper in der zugehörigen flüssigen Phase befindet und wie sich das untersuchte Element auf die verschiedenen gelösten Spezies verteilt. Die Gleichgewichtsthermodynamik wurde auch im vorliegenden Bericht als zentrale Arbeitshypothese verwendet.
Die Löslichkeitsberechnungen wurden mit dem GEMS/PSI Programm (GEMS3.2 v.890) durchgeführt. Die notwendigen thermodynamischen Daten entstammen hauptsächlich der PSI/Nagra Chemical Thermodynamic Database 12/07, einer Aktualisierung der PSI/Nagra Chemical Thermodynamic Database 01/01. Daten für Elemente welche in der erwähnten Datenbank nicht zur Verfügung stehen (Ag, Co, Sm, Ho, Pa, Be, Pb, Mo), wurden der ThermoChimie v.7b Datenbank, der UPAC Datensammlung oder der Literatur entnommen. Abweichende Datenquellen sind jeweils vermerkt.
Neben Referenzwerten werden auch untere und obere Eckwerte evaluiert. Oft sind für die Formationskonstanten der Festkörper und gelösten Spezies Bandbreiten verfügbar, mit welchen die unteren und oberen Eckwerte abgeschätzt werden können. In vielen Fällen ist aber ungewiss, ob wirklich der thermodynamisch stabilste Festkörper gebildet wird. Dann wird die (kinetische) Bildung von alternativen Festkörpern in die Herleitung der Referenz- und Eckwerte mit einbezogen. Dieses Verfahren verlangt Expertenwissen. Die entsprechenden Begründungen sind unter den jeweiligen Elementen aufgeführt und sind ein zentraler Bestandteil dieser Arbeit.
Eine ähnliche Arbeit unter fast gleichen chemischen Bedingungen wurde bereits im Jahre 2002, mit der PSI/Nagra Chemical Thermodynamic Database 01/01, durchgeführt. Der Vergleich der Löslichkeitslimiten zeigt auf, dass für die meisten Elemente die Differenz zur früheren Arbeit unterhalb einer Grössenordnung liegt.