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Technical Report NTB 97-08
Coprecipitation of radionuclides: basic concepts, literature review and first applications
Die Mitfällung von Radionukliden in sekundären Festkörpern wurde bis heute bei Sicherheitsanalysen für nukleare Endlager nicht quantitativ analysiert, obwohl dieser Prozess als wichtiger Mechanismus zur Begrenzung der Nuklidkonzentration in der Lösung gilt. Dies ist darauf zurückzuführen, dass weder die Festphasen, welche solche Mitfällungsprozesse bestimmen, noch die für deren Beschreibung nötigen Parameterwerte genügend bekannt sind.
Dieser einführende Bericht vermittelt Grundkenntnisse über dieses Thema und gibt eine Übersicht experimenteller Daten aus der Literatur. Der Schwerpunkt wurde auf Mitfällungsexperimente von Spurenmetallen in Calcit gelegt, weil dieses Mineral eine dominierende Sekundärphase der Zementdegradierung im Schweizerischen SMAEndlager ist. Daraus entstand eine Datenbank von Verteilungskoeffizienten, welche die Verteilung von Spurenelementen zwischen Calcit und Lösung empirisch beschreiben und damit den Mitfällungsprozess quantifizieren.
Da von vielen sicherheitsrelevanten Radioelementen Labordaten über die Mitfällung mit Calcit fehlen, wurden die entsprechenden Verteilungskoeffizienten mit Hilfe verschiedener Abschätzungstechniken abgeleitet. Diese Techniken beruhen auf empirischen Korrelationen, welche die (in Laborexperimenten gemessene) Aufnahme von Spurenmetallen in Calcit mit ausgewählten chemischen Eigenschaften des Spurenmetalls wie dem Ionenradius, den Sorptionseigenschaften oder der Löslichkeit des reinen Karbonates verbinden. Die Kombination solcher Korrelationen mit unabhängigen geochemischen Daten erlaubt die Extrapolation radioelementspezifischer Verteilungskoeffizienten, welche dann in die quantitative Modellierung einfliessen.
In einem ersten Schritt wird die potentielle Rolle der Radionuklidmitfällung während der Zementdegradierung im geplanten SMA Endlager Wellenberg bewertet. Die Ergebnisse von Modellrechnungen zeigen für viele Radionuklide, dass ein wesentlicher Anteil des entsprechenden Gesamtinventars im Laufe der Zementdegradierung durch den sekundär ausgefällten Calcit eingefangen wird. Dadurch werden die Lösungskonzentrationen dieser Radionuklide stark reduziert. Die Rechnungen bestätigen das grosse Potential der Mitfällung als löslichkeitslimitierenden Mechanismus für viele Radionuklide und weisen darauf hin, dass die Berücksichtigung dieses Prozesses in künftigen Sicherheitsanalysen zu signifikant kleineren Dosen führen kann.