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Travaux en mathématiquesUrbain Le Verrier devient célèbre lorsque la planète dont il a calculé la position est découverte par l'astronome Johann Galle à l'observatoire de Berlin, le 23 septembre 1846. On baptisera cette nouvelle planète, Neptune. La planète Uranus découverte par William Herschel en 1781 présentait en effet des irrégularités par rapport à l'orbite qu'elle aurait dû avoir suivant la loi de la gravitation universelle de Newton. Encouragé par François Arago, Le Verrier se lance en 1844 dans le calcul des caractéristiques de cette nouvelle planète (masse, orbite, position actuelle), dont il communiquera les résultats à l'Académie des Sciences le 31 août 1846. Ils seront confirmés (à peu de choses près) par l'astronome allemand Johann Galle qui le 23 septembre observa le nouvel astre, Neptune, le jour même où il reçut en courrier sa position par Le Verrier. Devant l'Académie des Sciences, Arago prononcera la célèbre phrase : « M. Le Verrier vit le nouvel astre au bout de sa plume ». La Royal Society lui décerne la médaille Copley la même année avec pour éloge « …un des plus grands triomphes de l'analyse moderne appliqué à la théorie de la gravitation… » En 1846, est créée pour lui une chaire de mécanique céleste à la Faculté des sciences de Paris, Pierre-Ossian Bonnet lui succédera en 1878.
Une découverte qui sera le sujet de nombreuses polémiques à l'époque, puisque ces calculs ont été menés en même temps par John Adams mais sans qu'aucun d'eux ne connaisse les travaux de l'autre. Les caractéristiques de la planète avaient été déterminées par Adams un an plus tôt mais n'avait pas été publiées.
Plus tard il tenta de répéter le même exploit pour expliquer les perturbations de Mercure. Après plusieurs observations par d'autres astronomes de taches rondes passant devant le Soleil (dont celle, célèbre, du docteur Lescarbault en 1860) , Le Verrier en déduit la présence d'une autre planète, Vulcain, dont il prédit le passage devant le Soleil en 1877. Ces prédictions se révéleront inexactes, et ces anomalies seront expliquées un demi-siècle plus tard par Albert Einstein avec la théorie de la relativité générale.