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Enfant, Nathalie Bolo étudie le chant à la Maîtrise Radio France à Paris, ainsi qu’à l’école des ateliers Chanson de Paris. À sa venue en Suisse, elle fréquente divers choeurs comme choriste et soliste (chorale Aurore, Ensemble Vocal Euterpe de Lausanne, Chœur Vivace, ensemble Choral de La Côte, Pro Arte, Académie Vocale de la Suisse romande, chœurs du Festival d’opéra d’Avenches), sous la direction de Christian Zacharias, Christophe Gesseney, Dominique Tille, Renaud Bouvier, Pascal Meyer et Jean-François Monod.
C’est donc tout naturellement qu’elle s’oriente vers des études professionnelles de chant classique dans la classe de madame Ioana Bentoiu, à l’Êcole Supérieure de Musique de l’Institut de Ribaupierre à Lausanne, en vue de l’obtention d’un diplôme d’enseignement. Elle y fréquente l’atelier lyrique, où elle travaille notamment : Dorabella dans Così Fan Tutte et la deuxième dame de La Flûte enchantée de Mozart ; Desdémone dans Othello de Verdi ; Marguerite dans Faust de Gounod ; Lucrèce dans Lucrezia Borgia de Donizetti ; Suzel dans L’amico Fritz et Santuzza dans la Cavalleria Rusticana de Mascagni ; Mimi dans La Bohême de Puccini ; Charlotte dans Werther de Massenet ; Nicklausse dans Les Contes d’Hoffmann d’Offenbach, s’orientant ainsi vers un répertoire essentiellement lyrique.
Nathalie Bolo participe à la version scénique de la Passion selon Saint-Jean de Bach avec Valérie Bonnard, Nathalie Gaudefroy, Lisandro Abadie, Jean-Luc Follonier, Christophe Einhorn, et Benoît Haller, Ulrich Messthaler et Mathias Reusser, à la Cathédrale de Lausanne en 2007, dans une mise en scène de Gérard Demierre et sous la direction musicale de Christophe Gesseney.
Elle chante en outre comme soliste avec Sylvie Bendova dans le concert Vivaldi de l’Ensemble Vocal de La Côte et de l’Ensemble Baroque du Léman, ainsi que dans le concert Niedermeyer de l’Ensemble Vocal de La Côte avec Sophie Graf, Catherine Pillonel-Bacchetta, Valerio Contaldo et Stephan MacLeod, et dans de nombreuses messes et concerts de chant choral liturgique.
Elle participe au Euterpe Mozart Festival en 2010, notamment dans un récital avec Véronique Rossier, Anna Stolarczyk, Fabio Antoniello et Raphaël Wullschleger.
Elle est fondatrice en 2007, avec Arielle Pestalozzi, Valentin Villard et Sébastien Krauer, du quatuor vocal Il Color Cantato, qui travaille notamment avec la chanteuse baroque Isabelle Desrochers.
Elle a participé au spectacle « Hurle France » en 1989, mis en scène par Jean-Louis Hourdin, en tant que chanteuse et comédienne. En 2004-2005, Variations sur Le Prodigue, bucoli-comédie, deux spectacle théâtraux, (texte et mise en scène Julien Mage) en tant que comédienne et chanteuse, au Festival médiéval de Saillon (CH). En 2008, elle est assistante de mise en scène dans le spectacle Division III (texte et mise en scène de Julien Mage) au Théâtre de Poche à Genève. En 2009, elle dirige les chanteurs du spectacle Les perdus au théâtre de Vidy-Lausanne (CH).
Elle enseigne en privé, et à l’École de musique de Savigny, près de Lausanne.