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Technical Report NTB 91-11
The adsorption of Cs+, Sr2+ and Ni2+ on bitumenA mechanistic model
Die Adsorption von Radionukliden an der Abfallmatrix (Zement, Bitumen) ist ein positiver Effekt und trägt zur Verlangsamung der Nuklidwanderung zur Geo- und Biosphäre bei. In Bezug auf die Sicherheitsanalyse ist es wichtig zu wissen, ob die Nuklide an der Abfallmatrix adsorbieren oder nicht.
In der vorliegenden Arbeit wurde die Adsorption von 134Cs+, 85Sr2+ und 63Ni2+ an Bitumen als Funktion des pH-Werts und der Ionenstärke der Gleichgewichtslösung untersucht. Es wurden Bitumen-in-Wasser-Emulsionen mit gut definierten Oberflächen benutzt.
Die Bitumen/Wasser-Grenzfläche ist aufgrund der Deprotonierung von Carboxylgruppen an der Oberfläche negativ geladen. Die Dichte der funktionellen Gruppen beträgt 1.37 × 1018 Gruppen/m2 und ihr Deprotonierungsverhalten kann gut mit dem «Ionizable Surface Group»-Modell beschrieben werden.
Cs+, Sr2+ und Ni2+ adsorbieren an der Oberfläche nach drei verschiedenen Prozessen, d. h. Ionenaustausch und durch Bildung von ausser- bzw. innersphärischen Oberflächenkomplexen. Die Adsorption hängt vom pH-Wert und von der Ionenstärke der Lösung ab. Unter Nahfeldbedingungen adsorbieren Cs+ und Sr2+ am Bitumen aufgrund der Konkurrenz mit Na+-, K+- und Ca2+-Ionen, welche im Zementporenwasser vorhanden sind, nicht.
Eine Ni2+-Adsorption kann ebenfalls vernachlässigt werden, weil die Bildung von neutralen und anionischen Hydroxokomplexen in der Lösung die Adsorptionsreaktion stark konkurrenziert. Es wird erwartet, dass andere hydrolysierbare Radionuklide von Bedeutung ein ähnliches Verhalten aufweisen wie Ni2+.
Die Hauptschlussfolgerung dieser Studie führt zur Aussage, dass unter Nahfeldbedingungen lediglich eine sehr schwache Adsorption von Radionukliden (Kationen und Anionen) erwartet wird (Ra: 10-4 – < 10-6 cm). Infolgedessen ist es wenig sinnvoll, die Adsorption von Radionukliden an Bitumen in der Sicherheitsanalyse zu berücksichtigen.