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Der Bücher- und Handschriftenbestand von 1896, bestehend aus gegen 20 000 Titeln, enthielt auch den Grundstock des bis heute laufend erweiterten Archivs der Textilhandelsfamilie Zellweger mit Manuskripten, Briefsammlungen, Ölgemälden und Objekten sowie die 1834 von Honnerlag direkt aus Paris erworbene «Description de l’Égypte» mit 900 grossformatigen Bildtafeln. 1957 konnten mit der Privatbibliothek des Büchersammlers Carl Meyer einzigartige Handschriften und 82 Inkunabeln übernommen werden. 2009 bis 2014 wurde der Nachlass der Psychosophischen Gesellschaft mit Sitz in Stein AR unter dem Namen «Collectio Magica et Occulta (CMO)» in die KBAR integriert. Diese Übernahme stand bereits unter dem bis heute gültigen Vorzeichen, noch stärker als bis anhin die Vielfalt der Lebens- und Schaffensweisen im Kanton Appenzell Ausserrhoden zu dokumentieren. Verschiedene weitere Sammlungen – darunter diejenigen des Mail-Artisten und Konzeptkünstlers H.R. Fricker, der Frauenrechtlerin Elisabeth Pletscher, des Musikers und Highmatt-Dichters Stefan Signer, des Tätowierers Herbert Hoffmann, des Büchersammlers Erwin Helmut Geldmacher, des Fotografen Herbert Maeder und des germanischen Philologen Stefan Sonderegger – sind in den letzten 20 Jahren dazugekommen. Über 60 Bestände von Familien, Persönlichkeiten und Institutionen zählt die KBAR aktuell.
Im Online-Katalog für Handschriften, Archive und Nachlässe (HAN) waren per Ende 2017 insgesamt 16'314 Datensätze erfasst und im Online-Katalog für publizierte Medien (SGBN) 121'435 Exemplare, darunter 24'416 Bilder sowie die Bücher des Staatsarchivs in Herisau (3'716), der Bibliothek Andreas Züst im Alpenhof auf dem St. Anton bei Oberegg (10'750) und der Historischen Bibliothek Herisau (672). Seit 2009 wird die kantonale Kunstsammlung mit gut 2'200 Werken vom Amt für Kultur betreut und ergänzt. Die KBAR regelt die Digitalisierung, Erschliessung und den Verleih. Auf den Servern der Kantonsbibliothek werden 11,2 Terabyte Daten gepflegt.