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Les plus anciennes acquisitions de sculpture remontent aux années 1840. Aux artistes neuchâtelois, notamment Charles Iguel, ainsi que le sculpteur et médailleur Fritz Landry, s'ajoutent d'importants sculpteurs suisses tels que Ferdinand Schlöth, James Vibert ou Auguste de Niederhäusern, dit Rodo. Parmi les pièces les plus prestigieuses, il convient de signaler les bustes d'Isabelle de Charrière et du naturaliste Buffon par le Français Jean-Antoine Houdon. L'art moderne et contemporain est représenté à travers des oeuvres d'Auguste Rodin, François Pompon, Gianfredo Camesi ou André Ramseyer, pour ne citer que quelques exemples. Plus récemment, la collection s'est enrichie d' « objets » dus à de jeunes créateurs qui transgressent aujourd'hui la notion de catégorie, à l'instar de Sebastian Muniz ou de Martin Widmer.