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|Sc. 3605||Nicolet, Olivier||Prof. Eric Vauthey|
|Dynamique de recombinaison de charges ultrarapide dans des paires d'ions|
Les processus de transfert d'électron (TE) photoinduits sont omniprésents dans la nature et l'industrie. Il est donc primordial de comprendre en détail leur dynamique. Dans ce travail, la dynamique des processus de recombinaison de charges (RC) dans des paires d'ions photogénérées (PIP) a été plus particulièrement étudiée. La dépendance de la vitesse RC vis-à-vis de l'énergie libre de réaction est communément discutée en terme de théorie de Marcus. Nous avons dans un premier temps démontré que la théorie n'était plus strictement valide lorsque les processus de TE sont ultrarapides. Les effets d'exergonicité, de température et de solvant observés sur la dynamique de RC dans les PIP peuvent être expliqués par le fait que la réaction de RC peut avoir lieu depuis un état excité non relaxé. Dans un second temps, des effets de la longueur d'onde d'excitation et d'atome lourd sur cette même dynamique ont également été étudiés.