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Dalla sua istituzione ad oggi, la Fondazione Gottfried Keller ha acquistato verso 6400 opere d'arte a favore dei musei svizzeri. Dopo una fase iniziale caratterizzata da un orientamento internazionale, dai primi del Novecento la Commissione federale della Fondazione Gottfried Keller si limita ad acquistare opere con un riferimento alla storia dell'arte o del collezionismo svizzero. Sovente si è trattato di rilevare opere importanti a favore di un museo svizzero per impedire che venissero vendute all'estero oppure di riacquistare opere di artisti svizzeri dall'estero. Ne è nata una delle più importanti collezioni di arte svizzera dal XII al XX secolo, in cui sono presenti tutte le discipline e tecniche dell'arte figurativa ed applicata, tra cui dipinti, stampe, disegni, manoscritti e sculture, oggetti liturgici, tessili, ceramiche, opere in ferro battuto ma anche mobili. Inizialmente facevano parte della collezione addirittura degli immobili, nel frattempo ceduti, come il complesso conventuale di San Giorgio a Stein am Rhein e il castello di Wülflingen a Winterthur.