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Die ursprüngliche Burg Bösenberg gehörte Ende des ersten Jahrtausends zu den frühen Burgen der babenbergischen Mark und war im Besitz der bayerischen Grafen von Ebersberg. Im Jahr 1045 war die Burg Schauplatz einer prominenten Zusammenkunft, die mit einer Katastrophe endete: Nach dem Tod des letzten Ebersbergers Adalbero trafen sich hier Kaiser Heinrich III. und zahlreiche geistliche und weltliche Würdenträger des Reiches zu Erbverhandlungen. Bei den Festlichkeiten stürzte der Boden des Saals zur darunter liegenden Badestube ein und mehrere hochrangige Persönlichkeiten fanden den Tod, der Kaiser blieb aber unverletzt. Nach dem zeitgenössischen Bericht über das denkwürdige Ereignis war die Burg bereits ein repräsentativer, gut ausgestatteter Sitz mit einem zumindest zweigeschossigen Hauptbau.
Im 11. Jahrhundert war die Burg im Besitz der Agnes, Tochter Heinrichs IV., und gelangte durch ihre Heirat an Markgraf Leopold III. Seit dieser Zeit war Persenbeug landesfürstlich und wurde zunächst durch Burggrafen verwaltet und seit Ende des 14. Jahrhunderts an Adelige verpfändet. Kaiser Maximilian I. behielt die Herrschaft von 1495 bis 1519 als persönlichen Besitz und nutzte die Burg als Jagdschloss. 1521 nahm der aus Spanien angereiste Ferdinand I. in Persenbeug und Ybbs die Huldigung der Landstände entgegen.
1593 verkaufte Kaiser Rudolf II. die Herrschaft an die Grafen von Hoyos. Wenige Jahre später wurde der Ort zum Zentrum des Bauernaufstands. Im Winter 1597 besetzten die Bauern fünf Wochen lang die Burg und eroberten von hier aus die Stadt Ybbs.
Unter den Grafen von Hoyos wurde das Schloss im frühen 17. Jahrhundert umgebaut. Auch die aus der Westfront herausragende, durch ihren polygonalen Chor spätgotisch wirkende Schlosskapelle stammt erst aus dieser Zeit. Im Jahr 1800 erwarb Kaiser Franz II./I. (Franz II. als Deutscher Kaiser, resp. Franz I. als Kaiser von Österreich) das Schloss, das zu seinem sommerlichen Lieblingsaufenthaltsort wurde. 1887 wurde hier Kaiser Karl I. (1916-1918) geboren. Er war der letzte österreichische Kaiser. Über mehrere Erbgänge kamen die Herrschaften Persenbeug und Gutenbrunn in den Besitz Kaiser Franz Josefs I., der sie im Jahre 1916 an seine Tochter Marie Valerie weitergab. Heute ist das Schloss von ihren Nachkommen, der Familien Habsburg-Lothringen und Waldburg-Zeil, bewohnt und Sitz der Güterverwaltung.
Die Idee, bei Persenbeug eine Donaubrücke zu errichten, gab es schon im 16. Jahrhundert, realisiert wurde sie erst 1958 im Zuge der Errichtung des Kraftwerks Ybbs-Persenbeug.