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Nano-Mapping von Phasenübergängen in elektronischen Materialien
«Phasenübergänge» sind ein zentrales Phänomen in den Naturwissenschaften. Obwohl sie technisch klingen, sind sie tatsächlich etwas, das wir alle im täglichen Leben erleben: Eis, das zu flüssigem Wasser schmilzt, oder heisses Wasser, das zu Dampf wird. Fest, flüssig und gasförmig sind drei bekannte «Phasen», und wenn eine in eine andere übergeht, ist das ein Phasenübergang.
Seltenerd-Nickelat-Oxide, auch Nickelate genannt, haben das Interesse der Forschenden geweckt, weil sie einen elektronischen Phasenübergang aufweisen, der in elektronischen Geräten der Zukunft genutzt werden kann. Dieser besondere Phasenübergang besteht darin, dass sie bei sinkender Temperatur von einem metallischen Zustand, der Strom leitet, in einen elektrisch isolierenden Zustand übergehen.
Hinter diesem Verhalten steckt eine starke Wechselwirkung zwischen den elektronischen Eigenschaften dieser Verbindungen und ihrer «Gitter»-Struktur – der geordneten Anordnung der Atome, die einen Kristall bildet. Um jedoch die wahre Natur dieses Phasenübergangs vom Metall zum Isolator in Nickelaten aufzudecken und ihn für potenzielle elektronische Geräte kontrollieren zu können, muss man wissen, wie jede charakteristische Phase entsteht und sich über den Übergang hinweg entwickelt.
Jetzt haben Forschende der EPFL und der Universität Genf zwei hochmoderne Techniken kombiniert, um jede einzelne elektronische Phase im Nanomassstab zu kartieren. Die in der Fachzeitschrift Nano Letters veröffentlichte Studie wurde von Dr. Duncan Alexander von der School of Basic Sciences der EPFL und der Gruppe von Professor Jean-Marc Triscone von der Universität Genf geleitet.
Der Erstautor der Studie, Dr. Bernat Mundet, sagt: «Um die Physik neuartiger elektronischer Materialien vollständig zu verstehen und sie in Geräten zu kontrollieren, sind neue Charakterisierungstechniken auf atomarer Ebene erforderlich. In dieser Hinsicht konnten wir zum ersten Mal die metallischen und isolierenden Bereiche von atomar hergestellten Bauelementen aus zwei Nickelat-Verbindungen mit nahezu atomarer Auflösung präzise bestimmen. Wir glauben, dass unsere Methodik dazu beitragen wird, die Physik dieser wichtigen Familie von elektronischen Materialien besser zu verstehen.»
Die Forschenden kombinierten die aberrationskorrigierte Rastertransmissionselektronenmikroskopie (STEM) mit der monochromatischen Elektronen-Energieverlust-Spektroskopie (EELS).
Bei STEM werden Bilder erzeugt, indem ein Elektronenstrahl, der auf einen Punkt von etwa 1 Ångström Grösse fokussiert ist, über eine ausreichend dünne Probe – in diesem Fall ein Nickelat-Splitter – gescannt und die durchgelassenen und gestreuten Elektronen mit Hilfe von ringförmigen Detektoren aufgefangen werden. Obwohl diese Technik technisch anspruchsvoll ist, erlaubt sie den Forschenden, die Gitterstruktur eines Kristalls präzise zu visualisieren, Atomreihe für Atomreihe.
Bei der zweiten Technik, EELS, werden stattdessen diejenigen Elektronen aufgefangen, die durch das zentrale Loch des ringförmigen Detektors hindurchgehen. Einige dieser Elektronen haben zuvor durch ihre Wechselwirkung mit den Ni-Atomen des Nickelat-Kristalls etwas Energie verloren. Indem wir messen, wie sich diese Energiedifferenz ändert, können wir den metallischen oder isolierenden Zustand der Nickelatverbindung bestimmen.
Da alle Elektronen gleichzeitig gestreut und gesammelt werden, konnten die Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler die elektronischen Zustandsänderungen mit den zugehörigen Gitterpositionen in den verschiedenen Nickelat-Verbindungen korrelieren. Auf diese Weise konnten sie erstmals die räumliche Konfiguration ihrer metallischen oder isolierenden Bereiche abbilden und erreichten dabei eine sehr hohe räumliche Auflösung von etwa 3,5 Ångström (0,35 Nanometer). Diese Technik wird ein wertvolles Werkzeug für die Untersuchung und Steuerung des atomaren Engineerings dieser neuartigen elektronischen Materialien sein.
Atomar aufgelöstes STEM-Bild, das die perfekte Kristallstruktur eines Nickelat-Dünnfilms zeigt, eingefärbt zur Darstellung der beiden Verbindungen. Credit: Bernat Mundet
«Die neuesten Elektronenmikroskope geben uns die erstaunliche Möglichkeit, eine Vielzahl von physikalischen Materialeigenschaften mit atomarer oder nanometrischer räumlicher Auflösung zu messen», sagt Duncan Alexander. «Indem wir hier die Möglichkeiten des Titan Themis Mikroskops der EPFL bis an die Grenzen ausreizen, machen wir einen aufregenden Schritt vorwärts in diesem Bereich, indem wir beweisen, dass wir die Änderungen des elektronischen Zustands über eine Dünnfilmstruktur messen können, die präzise aus zwei verschiedenen Nickelaten hergestellt wurde. Unser Ansatz eröffnet neue Wege zur Untersuchung der Physik dieser Nickelatverbindungen, die weltweit das Interesse der Forschung geweckt haben.»
«Die Kombination aus erstaunlichen künstlichen Materialien, die einen Metall-zu-Isolator-Übergang zeigen, und sehr fortschrittlicher Elektronenmikroskopie hat beispiellose detaillierte Untersuchungen ihrer elektronischen Eigenschaften ermöglicht», fügt Jean-Marc Triscone hinzu. «Insbesondere konnte auf atomarer Skala gezeigt werden, ob das Material leitend oder isolierend ist – eine wichtige Frage für ein besseres Verständnis dieser Materialien, die in zukünftigen Computeransätzen verwendet werden könnten.»