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Technical Report NTB 00-11
Physico-Chemical Characterisation and Sorption Measurements of Cs, Sr, Ni, Eu, Th, Sn and Se on Opalinus Clay from Mont Terri
Les Argiles à Opalinus sont actuellement étudiées comme roche d'accueil potentielle pour les déchets de haute activité et de moyenne activité à vie longue.
Les caractéristiques physico-chimiques d'un échantillon de roche obtenu à partir d'un forage du laboratoire souterrain du Mont Terri (canton du Jura) ont été étudiées. Les résultats obtenus ont démontré que les caractéristiques principales de cet échantillon en terme de minéralogie, de capacité d'échange cationique (CEC), d'occupations cationiques, de coefficients de sélectivité et d'inventaires en chlorure et sulfate étaient semblables à celles d'un autre échantillon employé préalablement pour modéliser les eaux interstitielles des Argiles à Opalinus. Pour cette raison, les compositions des eaux interstitielles déduites de ces expériences préalables ont été utilisées dans cette étude. Les substances organiques solubles provenant de la roche ne sont des acides ni humiques ni fulviques. La teneur en matière organique dans la phase liquide des expériences de sorption était inférieure à 0.5 ppm C. Ces substances organiques n'ont donc pas ou peu d'influence sur la sorption des radionucléides étudiés. Les potentiels redox du système Argiles à Opalinus/eaux interstitielles synthétiques mesurés ont montré que les expériences ont été effectuées en milieu anoxique.
Le travail expérimental présenté dans ce rapport a permis d'acquérir des données expérimentales pour la sorption du Cs(I), Sr(II), Ni(II), Eu(III), Th(IV), Se(IV) et du Sn(IV) sur un échantillon d'Argiles à Opalinus conditionné à pH = 6.3 et ~ 8. Pour les éléments Cs, Ni, Eu, Th et Se, les isothermes d'adsorption ont été mesurées. Pour le Sr et le Sn, la sorption n'a été mesurée qu'à une seule concentration en nucléides. Préalablement à ces mesures, les cinétiques d'adsorption de ces différents nucléides ont été déterminées. Les temps de réactions nécessaires pour atteindre "l'équilibre" variaient entre un jour pour le Th et un mois pour l'Eu et le Se. Dans les intervalles de concentration en nucléides étudiés, la sorption du Cs, Ni, Eu et du Se était nonlinéaire, tandis que l'adsorption du Th était linéaire. La sorption du Ni, Eu et du Th est plus élevée à pH = 8 qu'à pH = 6.3. La sorption du Cs reste constante dans cet intervalle de pH. L'isotherme d'adsorption du Cs a été modélisée. L'influence des éléments stables naturellement présents dans la roche sur les expériences de sorption est discutée. Par exemple, les plus faibles concentrations en nucléides dans les isothermes d'adsorption du Cs et du Ni ont été entièrement fixées par les concentrations en Cs et Ni naturellement présentes dans le système.
Les résultats obtenus ont permis de développer une base de données de sorption pour les Argiles à Opalinus qui servira aux études d'analyses de sûreté pour un dépôt final de déchets radioactifs. Le vaste ensemble de résultats expérimentaux mesurés dans ce travail sera utilisé ultérieurement pour modéliser les mécanismes de sorption sur cette roche.