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Technical Report NTB 17-11
Estimates of the influence of radionuclide solubility limits and sorption competition on the sorption values in the SDBs of MX-80 bentonite and Opalinus Clay
In einem geologischen Tiefenlager für radioaktive Abfälle wird langfristig eine Vielzahl von Metallen (stabile und radioaktive Isotope) im Porenwasser gelöst auftreten. Diese stammen z. B. aus dem Verfüllmaterial, der Korrosion der Behälter für hochaktive Abfälle und der Auflösung von abgebrannten Brennelementen und verglasten Abfällen. Solche komplexen Porenwässer bilden einen integralen Bestandteil bei der Betrachtung eines realistischen Tiefenlagersystems.
Zwei Effekte spielen hierbei eine entscheidende Rolle. Erstens bestimmt nicht die Spurenkonzentration eines einzelnen Radionuklids die Sorption, sondern es ist hier die Gesamtkonzentration eines Elements (d. h. radioaktive + stabile Isotope) massgebend. Zweitens können gelöste Metalle untereinander um die vorhandenen Sorptionsplätze in Verfüllmaterial und Wirtgestein konkurrieren. Beide Effekte – die hohe Gesamtkonzentration eines Elements und mögliche Konkurrenzeffekte für die Sorption – können zu deutlich tieferen Sorptionswerten beitragen.
Um belastbare Aussagen über die langfristige Entwicklung eines geologischen Tiefenlagers für radioaktive Abfälle treffen zu können, ist es daher wichtig, den Einfluss der frei gesetzten Radionuklide auf den Transport durch das Multibarrierensystem eines Tiefenlagers zu quantifizieren. Der einzig praktikable Weg, Einfluss und Auswirkung der kompetitiven Sorption in MX-80 Bentonit und Opalinuston zu beurteilen, ist die Modellierung nasschemischer Daten. Diese wurde mit dem "2 site protolysis non electrostatic surface complexation cation exchange" (2SPNE SC/CE) Sorptionsmodell durchgeführt. Es zeigte sich generell, dass die kompetitive Sorption zwischen Metallen, die chemisch ähnlich sind (bezüglich Wertigkeit, Hydrolyseverhalten) und für die die gleiche Lineare-Freie-Energie-Beziehung LFER gilt, eine Rolle spielt. Dabei wurden drei Hauptgruppen von gelösten Metallen in Betracht gezogen: a) zweiwertige Übergangsmetalle, b) dreiwertige Aktiniden / Lanthaniden und c) vierwertige Aktiniden. Die Ergebnisse zeigten, dass kompetitive Sorption nur unter Metallen innerhalb derselben Gruppe, jedoch nicht unter Metallen unterschiedlicher Gruppen erfolgt.
Die wichtigsten Schlussfolgerungen dieser Studie sind:
- Bei den zweiwertigen Übergangsmetallen ist zweiwertiges Eisen das dominierende kompetitive Metall, dessen Konzentration in Lösung durch die Löslichkeit von Siderit bestimmt wird. Hohe Eisenkonzentrationen führen zu einer Verminderung der Sorptionswerte von zweiwertigen Übergangsmetallen um ungefähr zwei Grössenordnungen, verglichen mit deren jeweiligen Spurenelementkonzentrationen in MX-80 und Opalinuston.
- Kompetitive Sorption findet auch zwischen dreiwertigen Aktiniden und Lanthaniden statt. Der Effekt der Konkurrenz bzw. die Reduktion der Sorptionswerte hängen dabei von der Summe deren lokaler Konzentrationen ab. Schlimmstenfalls ist von einer berechneten Reduktion für dreiwertige Aktiniden und Lanthaniden um einen Faktor 10 bis 100, im Vergleich zu deren jeweiligen Spurenelementkonzentrationen in MX-80 und Opalinuston auszugehen.
- Für vierwertige Aktiniden spielt die kompetitive Sorption ebenfalls eine Rolle. Die erwartete Sorptionsreduktion beträgt hier ca. Faktor 10 für MX-80 Bentonit bzw. ca. 3 für Opalinuston, verglichen mit den jeweiligen Spurenelementkonzentrationen.