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Technical Report NTB 17-04
An evaluation of sulphide fluxes in the near field of a HLW repository
Das gegenwärtige Referenzkonzept für die Entsorgung hochaktiver Abfälle in der Schweiz sieht Stahlbehälter vor, um abgebrannte Brennelemente sowie verglaste Abfälle aus der Wiederaufarbeitung in einem geologischen Tiefenlager zu entsorgen. Die Lagerstollen mit den eingelagerten Stahlbehältern werden mit einem geeigneten Material verfüllt, um ein diffusives Transportregime aufrechtzuerhalten und freigesetzte Radionuklide nach dem Behälterversagen zurückzuhalten. Zudem gewährleisten günstige hydrogeochemische Bedingungen eine niedrige Behälterkorrosionsrate und somit eine lange Behälterlebensdauer. Anstelle von Stahl als Behältermaterial könnte der Stahlbehälter auch mit einer Kupferbeschichtung versehen werden.
Dank ihrer vernachlässigbaren Korrosionsrate in sauerstofffreiem Wasser verlängert eine solche Kupferbeschichtung die Behälterlebensdauer beträchtlich. In diesem Fall erfordert allerdings die Anwesenheit von Sulfid im Nahfeld der Behälter eine erhöhte Aufmerksamkeit, da dies ein effektives Oxidationsmittel für Kupfer darstellt. Das Ziel des vorliegenden Berichts ist daher die Untersuchung von Sulfid-Flüssen im Nahfeld in Abhängigkeit des Verfüllungsmaterials und dessen Eigenschaften. Die hydrogeochemischen Bedingungen im Nahfeld, welche grösstenteils durch das eingebrachte Verfüllungsmaterial bestimmt werden, beeinflussen die Sulfid-Flüsse. Im vorliegenden Bericht werden drei verschiedene Nahfeldtypen betrachtet: eine gut eingebaute Bentonitverfüllung (ausreichender Dichte und Homogenität), eine schlecht eingebaute Bentonitverfüllung und eine Verfüllung aus gebrochenem Opalinuston. Zur Berechnung der Sulfid-Flüsse zum Behälter werden zwei verschiedene Modelle verwendet: ein vereinfachtes Transportmodell, bei dem der diffusive Transport von mikrobiellp produziertem Sulfid zum Behälter hin modelliert wird und ein reaktives Transportmodell, bei dem die Sulfidkonzentration durch die vorherrschenden chemischen Bedingungen im Nahfeld (pH, Eh, Fe, mikrobielle Aktivität etc.) definiert wird, bevor Sulfid diffusiv zum Behälter transportiert wird. Sobald Sulfid die Behälteroberfläche erreicht, wird ein einstufiger Korrosionsmechanismus basierend auf der Stöchiometrie der vereinfachten Korrosionsreaktion angenommen. Dies bedeutet, dass die berechneten Korrosionstiefen im vorliegenden Bericht einem Mittelwert entsprechen.
Wie beide Modelle zeigen, sind die potenziellen Korrosionstiefen nach 1'000'000 Jahren beim Szenarium der gut eingebauten Bentonitverfüllung am niedrigsten (0.08 – 0.2 mm), gefolgt von den Szenarien schlecht eingebauter Bentonit (1.3 – 2 mm) und gebrochener Opalinuston (3.1 – 3.4 mm). Die niedrigeren Werte werden jeweils durch das reaktive Transportmodell, die höheren durch das vereinfachte Modell berechnet. Mithilfe des vereinfachten Modells konnte die Sensitivität des Sulfid-Flusses gegenüber verschiedenen Parametern (z. B. Sulfid-Löslichkeit, Anionen-Diffusionskoeffizient, Gehalt an oxidiertem Pyrit in der Auflockerungszone, Gipskonzentration im Bentonit) aufgezeigt werden. Es stellte sich heraus, dass die wichtigsten Parameter dabei die Sulfid-Löslichkeit und der Diffusionskoeffizient von Sulfid und Sulfat sind.
Abgesehen von der Berechnung der Sulfid-Flüsse und deren Einfluss auf die Korrosion haben die beiden Modelle auch die Bedeutung der Sulfid-Löslichkeitslimite aufgezeigt. Vorhandenes Eisen im Nahfeld (aus Goethit im Bentonit oder Siderit im Opalinuston stammend) macht die Ausfällung von FeS sehr wahrscheinlich, welches freies Sulfid in Lösung begrenzt. Direkt verbunden mit der Löslichkeitslimite sind pH und Eh im Nahfeld, die ebenfalls freies Sulfid in Lösung beeinflussen. Verschiedene Sonderfälle (wie H2-Produktion aus der anoxischen Korrosion von für den Ausbau verwendetem Stahl, vorhandener Zementliner oder Effekt der Abnahme des pH-Werts aufgrund mikrobieller Aktivität) werden durch das reaktive Transportmodell evaluiert. In keinem dieser Fälle liegt die Korrosionstiefe höher als diejenige bei den Referenzfällen.