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Technical Report NTB 17-05
Chemistry of selected dose-relevant radionuclides
Bei Betrachtung der Berechnungen der Dosisraten, die als Teil der provisorischen Sicherheitsanalysen in Etappe 2 des Sachplans geologische Tiefenlager durchgeführt wurden (Nagra 2014a), fällt auf, dass lediglich sehr wenige Radionuklide zur resultierenden Dosisrate beitragen. Bei diesen Radionukliden handelt es sich um C-14 (instantane und kongruente Freisetzung), Cl-36, Se-79 und I-129. Die Gründe für eine solche Beobachtung liegen in der begrenzten Rückhaltung dieser Radionuklide in einem ton- und zementbetontem Barrierensystem und/oder deren unbekannter Speziation. Der vorliegende Bericht stellt Informationen zum Inventar, zur chemischen Speziation in der relevanten Abfallsorte und zu Transportprozessen in Ton(stein) und/oder Zement (Sorption und Diffusion) für die folgenden Radionuklide zusammen: Cl-36, Se-79, Ag-108m und I-129. Die Untersuchung der Speziation und Rückhaltung von C-14 ist Gegenstand laufender Forschungsprojekte und wird in einem separaten Bericht behandelt. Basierend auf vorhandener Literatur werden im vorliegenden Bericht die Herkunft von Ungewissheiten untersucht, die Komplexität und Art der Radionuklid-haltigen Abfälle beschrieben, die mögliche Speziation für jedes Radionuklid evaluiert und Möglichkeiten zur künftigen Reduktion der verbleibenden Ungewissheiten vorgeschlagen. Der Bericht gelangt zur Erkenntnis, dass die Ungewissheiten bezüglich Inventar oder Speziation für Cl-36, Se-79 und Ag-108m durch geeignete Untersuchungen weiter reduziert werden könnten. Bei Cl-36 kann die Überprüfung dessen Inventars in abgebrannten Brennelementen, Hüllrohren und rostfreiem Stahl den Dosisbeitrag senken. Für Se-79 können thermodynamische Betrachtungen sowie Modellierungen im Hinblick auf das Verständnis des Systems Se(cr) ⇌ Se(aq) und die Aufnahme von Se in Sulfiden den Dosisbeitrag reduzieren. Eine ähnliche Studie zum System Ag(cr) ⇌ Ag(aq) könnte zudem zur Bestimmung der Speziation und Löslichkeit von Ag-108m beitragen. Letztlich wird im Bericht allerdings die Möglichkeit, den Dosisbeitrag von I-129 durch weitere Studien zu reduzieren als sehr gering eingeschätzt, da die chemische Speziation und das Inventar gut bekannt sind und bereits ausführlich beschrieben wurden.