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Technical Report NTB 01-07
Water-extractable Organic Matter from Opalinus Clay: Effect on Sorption and Speciation of Ni(II), Eu(III) and Th(IV)
Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist die Charakterisierung von wasser-extrahierbaren Organika aus Opalinus Ton (OPA) im Hinblick auf mögliche komplexierende Eigenschaften. OPA Proben aus dem Mont Terri Felslabor und von der Benken Bohrung wurden für diese Studie verwendet. Der Effekt der extrahierbaren Organika auf die Sorption von Ni(II), Eu(lIl) und Th(IV) an einem kommerziell erhältlichen Kationentauscherharz wurde bei pH ~8 untersucht. Die fest-flüssig Verteilungskoeffizienten wurden mit jenen für synthetische Wässer verglichen. Letztere sind in ihrer chemischen Zusammensetzung an die OPA Extrakte angepasst, enthalten jedoch keine Organika. Im Allgemeinen waren keine Unterschiede im Rahmen der geschätzten Unsicherheitsbereiche festzustellen. Eine leichte Sorptionsreduktion wurde nur in Einzelfällen bei Ni(ll) und Eu(lIl) beobachtet. Testexperimente mit bekannten niedrigmolekularen Liganden und Aldrich Huminsäure zeigten, dass die Sensitivität der Ionenaustausch Methode unter den spezifischen chemischen Bedingungen der Extrakte befriedigend ist. Begleitende laserfluoreszenzspektroskopische Tests mit zwei ausgewählten Extrakten liessen keinen Einfluss der Extrakte auf die Speziation von Cm(III), welche durch Carbonatokomplexe dominiert wurde, erkennen. Dies deutet daraufhin, dass die in den Ionenaustauschexperimenten beobachtete Sorptionsreduktion mit grosser Wahrscheinlichkeit nicht durch Komplexbildung der Radionuklide mit den Organika bewirkt wurde, sondern möglicherweise im Zusammenhang mit leichten Unterschieden in der Zusammensetzung der synthetischen Referenzwässer und der Extrakte steht.
Aufgrund dieser Befunde, wie auch aufgrund UV-VIS spektroskopischer Charakterisierung der Organika in den Extrakten, lässt sich folgern, dass nur ein kleiner Anteil der Organika aus Humin- oder Fulvinstoffen bestehen kann. Der Hauptanteil der Organika setzt sich entweder aus niedrigmolekularen Verbindungen oder aber aus makromolekularen Komponenten mit einem vergleichsweise niedrigen Anteil an funktionellen Gruppen zusammen.
Die untersuchten Gesteinsproben stellen eine repräsentative Auswahl für die unter-schiedlichen Fazies der OPA Formation dar. Somit können die Schlussfolgerungen für den Einfluss der wasser-extrahierbaren Organika auf die Sorption und Speziation der Radionuklide auf irgendeine Stelle in der OPA Formation in Benken übertragen werden. Die Ähnlichkeit der OPA Schichten im Mont Terri und Benken wird einmal mehr durch diese Untersuchungen hervorgehoben. Die letztere Formation wird als möglicher Standort für ein geologisches Tiefenlager für hochradioaktive und langlebige mitteIaktive Abfälle in der Schweiz evaluiert.