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Der 1,83 Meter grosse Sertic begann seine Fussballkarriere beim FC Girondins Bordeaux, wo er in der Saison 2008/2009 mit 19 Jahren in der Ligue 1 debütierte und in dieser Spielzeit gleich auch Meister und Ligapokalsieger wurde. Im Sommer 2010 wurde Sertic für ein Jahr an den RC Lens ausgeliehen, ehe er zu Bordeaux zurückkehrte.
Seit Januar 2017 steht der Franzose mit kroatischen Wurzeln bei Olympique Marseille unter Vertrag. Insgesamt absolvierte Grégory Sertic 179 Partien in der Ligue 1, wobei er sechs Treffer und 17 Assists markieren konnte.
Beim FCZ wird Grégory Sertic das Trikot mit der Rückennummer 26 tragen.