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Technical Report NTB 02-18
Near-Field Sorption Data Bases for Compacted MX-80 Bentonite for Performance Assessment of a High-Level Radioactive Waste Repository in Opalinus Clay Host Rock
In vielen Ländern werden unterschiedliche Bentonite als Verfüllmaterialien bei der Endlagerung hochradioaktiver Abfälle untersucht. Die Nagra zieht derzeit eine Opalinuston-Formation im Zürcher Weinland als potentielles Wirtsgestein für ein Tiefenlager für hochradioaktive Abfälle in Betracht. In diesem Konzept ist ein kompaktierter MX-80 Bentonit als Verfüllmaterial vorgesehen. Für diesen Standort werden Sicherheitsstudien durchgeführt, für die Sorptionsdatenbanken (SDB) für das Bentonit-Nahfeld benötigt werden. In diesem Bericht wird das Vorgehen zur Erstellung der entsprechenden SDB dargestellt.
Eine Voraussetzung für die Erstellung solch einer SDB ist die Bestimmung der Porenwasserchemie im kompaktierten Bentonit. Es werden Gründe genannt, die an anderer Stelle vertieft behandelt werden und die aufzeigen, wie kompliziert diese Aufgabe ist. Die Konzentrationen der wichtigsten lonen und insbesondere das pH/Eh System sind mit beträchtlichen Unsicherheiten behaftet. Die MX-80 SDB wurde für ein Referenz-Porenwasser des Bentonits (pH = 7.25) erstellt, das mit Hilfe des ReferenzPorenwasser des Opalinustons berechnet wurde. Zusätzlich werden zwei weitere SDB's für Porenwässer bei pH-Werten von 6.9 und 7.9 präsentiert. Diese pH-Werte entsprechen dem unteren und dem oberen Grenzwert der Grundwasserzusammensetzung, die für den Opalinuston erwartet werden.
Der für Sorptionsuntersuchungen am PSI verwendete MX-80 Bentonit wurde vorab mit einem synthetischen Porenwasser äquilibriert und dann für die Messungen von Sorptionsisothermen des Cs(I), Ni(II), Eu(III), Th(IV), Se(IV) und I(-I) eingesetzt. Für viele der genannten Radionuklide waren ergänzende, eigene Messergebnisse von Sorptionskanten und Sorptionsisothermen mit konditioniertem Na-/Ca-Montmorillonit vorhanden. Diese Daten bilden den Kern der Sorptionsdatenbank. Darüber hinaus mussten einige der benötigten Sorptionsdaten der offenen Literatur entnommen werden. In diesem Bericht wird das Verfahren beschrieben, das für die Auswahl dieser Daten und deren Anpassung an die Referenz-Mineralogie und -Porenwasserchemie verwendet wurde.
Die Sorptionsdatenbank besteht aus Verteilungskoeffizienten (Rd-Werten), die in Batch-Sorptionsexperimenten für disperse Systeme gemessen wurden. Es ist nicht klar, ob diese Werte auch für die kompaktierten Systeme, wie sie in den Sicherheitsanalysen betrachtet werden, gültig sind. Stichhaltige Gründe für die Labor – Feld - Übertragung werden in einem anderen Bericht vorgestellt. Hier werden nur die wichtigsten Schlussfolgerungen zusammengefasst.
Schliesslich wird versucht, die Unsicherheiten abzuschätzen, mit denen die gewählten Verteilungskoeffizienten behaftet sind.
In einem von der Nagra betrachteten Szenarium liegen oxidierende Bedingungen im Nahfeld des Bentonits vor, welche die abgebrannten Brennelemente umgibt. In diesem Fall wird angenommen, dass das MX-80 Porenwasser die gleiche Zusammensetzung hat wie im Referenzfall (pH = 7.25), jedoch ein Redoxpotential (Eh) von +635 mV aufweist. Tc, Se, U, Np und Pu wurden als die einzigen sicherheitsrelevanten Radionuklide identifiziert, deren Redoxzustände sich von denjenigen im reduzierenden Referenzfall unterscheiden. Sorptionswerte für die genannten Radionuklide sind im Anhang enthalten.