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Zement ist eine Hauptkomponente des Barrierensystems in geplanten Untertage-Lagern für schwach- und mittelradioaktive Abfälle. Die Wechselwirkungen zwischen hochalkalischen Lösungen, die von der Zementzersetzung stammen, und dem umgebenden Gestein könnten die chemischen und physikalischen Eigenschaften des Wirtgesteins verändern. Das Projekt «Hyperalkaline Plume in Fractured Rock (HPF)» im Felslabor Grimsel (Schweiz) untersucht diese Problematik in Zusammenhang mit einem geklüfteten kristallinen Wirtgestein (Granit).
Der Grimsel-Granit oder -Granodiorit wird charakterisiert durch das Vorhandensein von duktilen Scherzonen (Bossart & Mazurek, 1991), die eine Mächtigkeit im Meter- bzw. Dekameterbereich erreichen können. Diese Scherzonen enthalten intensiv deformierte Mylonitbänder mit einer Mächtigkeit bis zu einigen Dezimetern. In einem späteren Deformationsstadium bildeten sich hauptsächlich in den Mylonitbändern spröddeformierte Klüfte. Diese Klüfte mit einer Mächtigkeit im Millimetermassstab können teilweise eine poröse Füllung eine so genannte «fault gouge» enthalten.
Das HPF-Projekt, welches von ANDRA (Frankreich), JNC (heute JAEA, Japan), NAGRA (Schweiz), SKB (Schweden), POSIVA (Finnland) und dem DOE (USA) finanziert wurde, beinhaltete ein Feldexperiment untertage mit einer Injektion einer hochalkalischen Lösung in einem hydraulischen Dipolfliessfeld mit Tracer-Experimenten und kleinskalige Laborexperimente sowie strukturelle und mineralogische Untersuchungen. Um die Wechselwirkung der hochalkalischen Lösung mit der geklüfteten Scherzone im Felslabor Grimsel zu verstehen, wurden die Labor- und Feldexperimente mit Hilfe numerischer Modellierungen analysiert.
Zu Beginn wurden verschiedene Überschlagsrechnungen, so genannte «scoping calculations», zur Abschätzung der räumlichen Ausdehnung und des Ausmasses der mineralogischen Veränderung durch die Injektion einer hochalkalischen Lösung in eine Kluftzone und zum Design des Feldexperimentes durchgeführt. Die in Betracht gezogene Dauer des Experimentes in den Simulationen war in dem Bereich von 1 bis 3 Jahren. Alle Konzepte basierten auf ein-dimensionalen reaktiven Transportmodellierungen mit einer Wechselwirkung zwischen der injizierten hochalkalischen Lösung und dem Mineralbestand der Kluftfüllung. Zusätzlich wurde in einem konzeptuellen Modell auch die Matrixdiffusion in das Nebengestein berücksichtigt. Die zwei Hauptschlussfolgerungen aller Überschlagsrechnungen waren (1), dass relativ grosse Fliessraten im Feldexperiment implementiert werden müssten, um überhaupt eine signifikante mineralogische Veränderung erwarten zu können, und (2), dass signifikante Ausfällungen von Sekundärmineralien nur erwartet werden können, wenn die reaktiven Oberflächen der Primärmineralien im Gestein vergleichbar sind mit denen mit der BET-Technik gemessenen spezifischen Oberflächen. Andere identifizierte Unsicherheiten stehen in Zusammenhang mit der Identität der potentiellen Sekundärphasen, die ausfallen können, und den Reaktionsraten der Mineralauflösung und -fällung.
Nachdem das Experiment gestartet war, versuchte man mit ein-dimensionalen Fliess- und reaktiven Transportmodellen die Durchbruchskurven eines kleinskaligen Laborexperimentes, bei dem eine Hoch-pH-Lösung in einen Bohrkern mit einer Kluftzone injiziert wurde. Eine wichtige Aussage des Experimentes war, dass die Wechselwirkung zwischen der hochalkalischen Lösung und der Kluftzone im Grimsel-Granit zu einer signifikanten Reduktion der hydraulischen Durchlässigkeit des Bohrkernes führen kann, auch wenn die Veränderungen des Mineralbestandes gering sind. Die Modellierresultate bestätigten, dass Auflösung von Primärmineralien kinetisch kontrolliert wird. In den zwei Modellieransätze (GIMRT und 3FLO) wurden für die Auflösung der Primärmineralien Geschwindigkeitskonstanten gebraucht, die auf publizierten Resultaten von Experimenten beruhen. Für die Sekundärmineralien wurden grössere Geschwindigkeitskonstanten angenommen, um die Bedingungen eines lokalen Gleichgewichts für diese Sekundärphasen simulieren zu können. Zur Erreichung einer akzeptablen Übereinstimmung zwischen dem Modell und den Resultaten des Experimentes wurde von beiden Modellen, GIMRT und 3FLO, reaktive Mineraloberflächen in der Grössenordnung von 105 m2/m3 angenommen. Diese Werte sind kleiner als die gemessenen Werte für die Kluftfüllung (“fault gouge“), die in der Grössenordnung von 106 - 107 m2/m3 liegen. Jedoch konnte die Übereinstimmung zwischen der Simulation und den Beobachtungen verbessert werden, indem man einen kleinen Anteil von feinstkörnigem Material hinzufügte, um den anfänglich hohen Peak in der Al- und Si-Konzentration erklären zu können. Mit der Berücksichtigung dieses Feinanteils war die initiale Oberfläche in dem Modell innerhalb der Bandbreite der gemessenen spezifischen Oberflächen der Kluftfüllung.
Tracerversuche im Felslabor Grimsel wurden unter der Annahme sowohl einer (a) homogenen als auch (b) heterogenen Verteilung der hydraulischen Durchlässigkeit der Scherzone interpretiert.
a) Obwohl dieser Ansatz auf einem relativ einfachen Modell mit isotropen hydraulischen Eigenschaften, die identisch für alle Dipol-Konfigurationen sind, beruht, konnte die Peak-Ankunftszeit und die Form der Durchbruchskurve ungefähr reproduziert werden. Die lang-anhaltende messbare Konzentration am Ende der Durchbruchkurve (sogenanntes «tailing») scheint durch das progressive Freisetzen von Tracer im Injektionsinterval bedingt zu sein, ermöglicht durch die Diffusion aus Bereichen mit stagnierendem Fluid in der umgebenden Formation oder durch das verwendete Testequipment. Die Modellierung überschätzt systematisch die Tracerkonzentration im Ausfluss bei allen Dipolkonfigurationen. Der rückgerechnete Tracergehalt war ein Faktor von 3 bis 5 tiefer als injiziert. Es ist schwierig, diesen Trend zu erklären, indem man zusätzlich Komplexität in das Fliessfeld innerhalb der Scherzonenebene einbaut oder andere Randbedingungen benutzt. Es wurde die Hypothese aufgestellt, dass der unerwartete Tracerverlust durch die Injektion in mit dem Testintervall korrespondierende Bereiche hervorgerufen wurde. Dieser Effekt konnte aber nicht bestätigt werden – an keiner Stelle ausserhalb der Scherzonenintervalle wurden Hoch-pH-Bedingungen gefunden.
b) Dipol-Experimente wurden mit unterschiedlichen Konzepten interpretiert, um die Transportprozesse und die Migration von Radionukliden innerhalb einer Scherzone, die durch hoch-pH-Lösung verändert wurde, in Einklang bringen zu können. Eine Parameterübereinstimmung wurde zum einen mit Hilfe eines Ansatzes erreicht, der das Vorhandensein mehrfacher Klüfte und der Matrix zur Grundlage hat, zum anderen mit einem zweidimensionalen heterogenen Ansatz. Die Diskriminierung zwischen diesen beiden Ansätzen war nicht möglich, obgleich die erweiterte Dipol-Fliessgeometrie und die gemessenen leicht unterschiedlichen Durchbruchskurven der Experimente mit verschiedenen Dipolgeometrien, sowie die gemessene laterale Ausdehnung der Hoch-pH-Fahne, den heterogenen porösen Ansatz favorisieren. Mit dem Gebrauch einer heterogenen Porositätsverteilung zusammen mit einer empirischen Kozeny-Carman-Gleichung, die Porosität und hydraulische Leitfähigkeit verbindet, konnte ein heterogenes Fliessfeld der Scherzone berechnet werden. Dieses Fliessfeld wurde benutzt, um die Wechselwirkung der hochalkalischen Lösung mit der Scherzone vorherzusagen. Berechnungen wurden auch ausgeführt zur Vorhersage der Ausdehnung von Radionuklidtracern (Cs, Co und Eu) innerhalb der Scherzone nachdem diese durch die hoch-pH-Wechselwirkung verändert wurde. Es konnte gezeigt werden, dass die berechneten Cs, Co und Eu Durchbruchskurven und ihre Konzentrationsverteilung abhängig sind von der Annahme der Sorptionseigenschaften. Der beobachtete Rückgang der hydraulischen Durchlässigkeit des Systems, welches sowohl im Feld als auch im kleinskaligen Bohrkern-Infiltrationsexperiment beobachtet wurde, und die damit verbundene Veränderung des Fliessfeldes, die mit der Veränderung der Minerale in Verbindung steht, werden die Migration der Radionuklide stark beeinflussen.
Mit Hilfe von zweidimensionalen reaktiven Transportmodellierungen wurde die geochemische Entwicklung des Systems modelliert. Im Vergleich zu den vorläufigen Resultaten der Modellierungen mit GIMRT zeigt sich im Experiment eine starke Retardierung beim Durchbruch von Na und K, welche teilweise auf die Veränderungen im Fliessfeld während des Experimentes und höchstwahrscheinlich auf die chemische Retardierung (Sorption) von Na und K zurückzuführen ist. Auch die Tatsache, dass die Konzentration auf der Extraktionsseite unter stationären Bedingungen gleich hoch war wie die Konzentration auf der Injektionsseite, weist auf einen bevorzugten Fliesspfad («channelling effect») hin, der graduell die Mischung der injizierten Lösung mit dem umgebenden Grundwasser verhinderte. Diese Ergebnisse zeigen auch, dass es möglicherweise nur zu kleineren Ausfällungen von Sekundärmineralien in der Scherzone kam, und es daher schwierig sein könnte, diese zu detektieren. Die Modellierungen mit 3FLO legen die folgenden Schlussfolgerungen nahe:
- Die Na- und K-Konzentration im Ausfluss konnte reproduziert werden, wenn ein Sorptionsterm angenommen wurde. Ansonsten war das initiale Fliess- und Transportmodell konsistent mit den Beobachtungen.
- Die Werte der Na- und K-Konzentrationen im späteren
Experimentstadium waren in guter Übereinstimmung mit den experimentellen Beobachtungen, im Gegensatz zur Form der Durchbruchskurven.
- Der Trend in den Ca-, Al- und Si-Konzentrationen im Ausfluss konnten im Allgemeinen gut simuliert werden, nicht so die absoluten Werte.
- Die beobachteten Trends und die Grössenordnung des pH-Durchbruchs in den Beobachtungsbohrungen konnte reproduziert werden, obwohl der Durchbruch bei den weiter von der Injektion entfernt liegenden Bohrungen (BOHP 99.008 und 98.004) etwas zu schnell stattfand.
- Die Erhöhung des Injektionsdruckes konnte reproduziert werden, jedoch waren die modellierten absoluten Drücke zu hoch, was darauf hinweist, dass die durch die Ausfällungen erfolgte Permeabilitätsreduktion überschätzt wurde.
- Die Entwicklung der Durchbruchskurven, korrespondierend mit den Dipoltests unter Hoch-pH-Bedingungen, konnte nicht reproduziert werden. Das Modell kann die zeitabhängige Bildung von bevorzugten Fliesspfaden nicht vorhersagen, was nötig wäre um diese Experimentdaten zu reproduzieren.
Die Hauptschlussfolgerungen der Modellierung der Labor- und Feldexperimente können wie folgt zusammengefasst werden:
- Die Injektion von Hoch-pH-Lösung modifiziert die hydraulische Durchlässigkeit des Fliessfeldes, und verändert damit signifikant die Tracerverweildauer und die Geometrie des Fliessfeldes. Die Resultate des Feldexperimentes weisen auf die Ausbildung von bevorzugten Fliesswegen (“channelling effect“) hin, welche stark das Vermischen der injizierten Hoch-pH-Lösung mit dem Grimsel-Grundwasser in einer späteren Experimentphase limitiert.
- Es tritt eine relativ geringe Pufferung der Hoch-pH-Fahne durch den Grimsel-Granit auf, die zeigt, dass die kinetische Formulierung der Mineralauflösung angebracht ist.
- Die Kluftzone erscheint so heterogen und willkürlich, dass es unwahrscheinlich ist, die Resultate von anderen Tests deterministisch vorhersagen zu können. Das durchschnittliche oder Gesamtverhalten des Systems konnte wegen des stochastischen Charakters der hydraulischen Durchlässigkeit, sowie der Porositäts- und Mineralverteilung jedoch verstanden werden.
Um zwischen Modellierung und Experiment eine adäquate Übereinstimmung für die Retardation der Hauptkationen (und implizit, für die Retardation von Radionukliden wie Cs, welches gemäss Ionenaustauschmechanismen sorbiert) zu erreichen, sind vermutlich verfeinerte und umfassendere Ionenaustausch und/oder Oberflächen-Komplexierungsmodelle erforderlich.