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Android旗艦Galaxy Z系列可摺疊式智能手機
在行動電話市場，三星已在2011年獲取全球手機最大製造商的位置，擁有世界第一的市占率，市占率較高於諾基亞、摩托羅拉、索尼移動通訊等公司。在美國市場，整體手機市場的市占率也為第一。
2010年2月時，三星發展觸控及智慧型手機，推出的首代Galaxy手機 - Galaxy i7500，三星其後訂定在年底以前，超越在智慧型手機市場深耕已久的全球第四大廠宏達電。
同年4月，三星集團會長李健熙決定在韓國水原成立智慧型手機特別小組，專攻Android系統的智慧型手機。同年6月便發表了三星首支採用Super AMOLED的Android旗艦手機Galaxy S，在四個月便到達了500萬部的銷售量。此時三星便開始超越宏達電，根據調查機構ABI Research於7月底發佈的消息，第二季以Android為作業系統的智慧型手機，出貨量達到4700萬支，其中三星占了34％，宏達電（HTC）居次23％。
2011年6月，三星預定在全球120的國家中發售Galaxy S II，搭載了1.2Ghz雙核心,採用4.3英吋Super AMOLED Plus，提供帶有LED閃光燈的前置200萬畫素攝像頭和後置800萬畫素攝影鏡頭，具有1080p高畫質影片播放能力。提供高達21 Mbps的下載和5.76 Mbps的上傳。銷售後85天內便達到500萬隻出貨紀錄，英國生活消費科技雜誌T3雜誌評選三星Galaxy S II為年度手機，同時也是目前Android中，銷售量最高的手機。
2011年8月，三星推出了全新Galaxy Note系列手機，為全球出產的第一台大屏幕（5.3英吋）手機。當 Galaxy Note 推出時，許多人不看好這台手機，甚至連蘋果迷都諷刺三星說：“誰會拿著大磚塊講電話。”（三星Galaxy Note最早是2011年8月在德国柏林IFA展中推出，擁有5.3英吋HD Super AMOLED屏幕，并配备了手写笔。2011年月10在德国首先销售，其他的国家很快就跟进，开启了消费者不同于以往的行动通讯使用经验。至11月底，主要的市场包含东亚、馬來西亞、欧洲以及印度。
2012年1月至3月的第一季，已经卖出500万台。2012年6月1日，三星宣称已卖出700万台。2012年8月15日，三星通讯部门全球行销主管李永熙宣布，Galaxy Note在过去9个月的时间已销售达1000万台。
2011年10月，三星以2780萬支一舉拿下全球智慧型手機市占率寶座，創下歷年來的新高紀錄。
三星電子於2012年5月4日於英國倫敦發表稱為「The Next Galaxy」的Galaxy S III最新三星高階智慧型手機。
2010年三星宣布正式加入微軟Windows Phone系統平台。2012年6月，三星成爲微軟Windows Phone 8系統的首波合作OEM廠商，並加大投入。
2012年7月，三星智慧型手機在全球銷售達5050萬部，市佔率攀至34.6%，創單季銷售紀錄。由該年首季2020萬部增1.5倍；與美國蘋果公司合計市佔率已超過50%。
2012年8月29日，三星在德国柏林IFA展中推出全新三星 Galaxy Note 2，拥有5.55英吋HD Super AMOLED PLUS屏幕，并配备了S Pen手写笔，于2012年10月在全球各个市场发售。上市后37天内即售出超过三百万部，两个月之后销量超越五百万部。
2013年3月，三星於美國紐約發表新一代手機三星Galaxy S4，創全球三項第一：全球第一款雙四核架構的應用處理器Exynos 5 Octa、第一款導入5英吋1080p AMOLED螢幕、第一隻導入 LPDDR3 的手機。儲存空間為16GB與32GB，最大可擴充至64GBmicroSD卡。相機方面採用前200萬畫素 、主1300萬畫素的攝影鏡頭，使用三星開發基於Android系統的操作介面及軟體。
2013年9月4日，三星于德国柏林IFA展上的三星产品发表会上发布了全新三星 Galaxy Note Ⅲ，這是全球首款採用3GB RAM的手機，也是首款採用 USB 3.0 技術的三星手機。继承上一代机型（Galaxy Note II），Note 3 被设计成一隻更轻的手机、背壳是塑胶材质的以及拥有皮质的触感。
2014年2月24日，三星在西班牙巴塞罗那举行的全球移动通讯大会上发布了三星 Galaxy S5 高阶智能手機。Galaxy S5韩国开卖销售情况约为每日7,000支，比过去Galaxy S4的开卖每日销售8,000支，以及三星Galaxy S4 LTE-A的开卖每日销售上万支稍低。
2014年9月3日，三星在德国柏林IFA展上的三星产品发表会上发布了讓大家期待已久的三星 Galaxy Note 4。擁有指纹感應器，搭载5.7英吋1440×2560（515ppi）解析度螢幕，高通骁龙805处理器(2.7GHz四核心处理器)(有地区是双四核分别是 1.9ghz 跟 1.7ghz)，3GB RAM，后置摄像头為1600萬畫素具有光学防手震功能，前置镜头為370萬画素並可使用心率感應器自拍，触控笔也具有类似电脑滑鼠的多选功能，同时像Galaxy Alpha一样，电池方面使用3220mAh, 具有30分钟快充功能。Galaxy Note 4也会采用金属边框以提高質感。这次不仅推出黑，白两色，更推出金色和粉色，同期最大竞争对手是 iPhone 6 以及 iPhone 6 Plus。在許多國家上市日，許多三星迷和民眾紛紛到首賣會排隊等候購買Galaxy Note 4（有些人從深夜開始排隊）。這部手機在安兔兔評測中榮獲全球 TOP 1 跑分手機。
同日，三星也在德国柏林IFA展上的三星产品发表会上发布了推出了全新的 Galaxy Note Edge，採用5.6英吋螢幕手機，為全球首部採用曲面螢幕技術的智慧型手機。三星得以获得曲面螢幕專利。
三星亦正在越南太原省開始建造全世界最大的手機工廠。
目前三星依然是全球最大的手機生產商，市場佔有率超越蘋果公司、LG、小米、華為、步步高等。
2015年3月1日，三星再次在西班牙巴塞罗那举行的全球移动通讯大会上发布了三星Galaxy S6和首款双弯曲屏幕手机三星Galaxy S6 Edge，两款搭载5.1英寸Quad HD（2048×1556）Super AMOLED屏幕（Quad HD简称2K屏幕，四倍HD的意思。），而原本的滑式指纹传感器改成类似iPhone 6和6 Plus按压式的感應器。螢幕和背面都采用最新的康宁大猩猩第四代玻璃Corning Gorilla Glass 4，处理器方面两款均采用三星自家的Samsung Exynos 7420八核心处理器（分别为四核心 1.5 GHz & 四核心 2.1 GHz），容量分别有32GB版，64GB版和128 GB版，同时运用3 GB RAM。相机采用1600万畫素，支援OIS光學防手震，可拍摄2160p 4K影片；前置镜头采用500万畫素，可拍1080p Full HD影片。Galaxy S6分别有四種颜色可选：珍珠白（White Pearl），黑色（Black Sapphire），蓝色（Blue Topaz），金色（Gold Platinum）；而Galaxy S6 Edge有珍珠白（White Pearl），黑色（Black Sapphire），金色（Gold Platinum）和翡翠绿（Emerald Green）。另外还有最新的Android 5.0 Lolipop系统和最新的4G LTE Cat6的网络。
2015年8月13日，三星在美国纽约市的 Samsung GALAXY Unpacked 2015 Episode 2 上发布了全新的 Samsung Galaxy Note 5 和 Samsung Galaxy S6 Edge+。
2016年2月22日，三星再次在西班牙巴塞罗那举行的全球移动通讯大会上发布了三星Galaxy S7和第三款雙曲面螢幕手机三星Galaxy S7 Edge。
2017年3月29日，三星在美國紐約以Unbox Your Phone(解放你的手機)為主題的Samsung GALAXY Unpacked 2017上發布了三星Galaxy S8以及三星Galaxy S8+。這兩款手機採用了18.5:9比列的5.8"/6.2"屏幕，同時以屏幕虛擬鍵取代實體Home鍵。
2018年2月26日，三星於MWC2018 巴塞隆那發佈三星Galaxy S9以及三星Galaxy S9+。S9系列是首款採用了 f/1.5 + f/2.4 雙光圈配置的Galaxy新機，並加入了可拍攝HD解析度的960fps超級慢動作錄影，其中還針對超級慢動作設計了稱為陷阱快門的自動偵測觸發界面，可以讓超級慢動作攝影的拍攝成功率大大提高。
2019年2月20日，三星於旧金山比尔格雷厄姆市政礼堂發佈三星Galaxy S10e、三星Galaxy S10以及三星Galaxy S10+。S10全系列均配備Snapdragon 855處理器，採用最新 Infinity-O 全屏設計。此外S10系列三機首次配備Dynamic AMOLED顯示技術，是首款支援HDR10+顯示及4K拍攝的手機，並支援杜比全景聲音效，以及率先在S10、S10+搭載超聲波屏下指紋辨識。
由于三星在中国大陆的市场占有率持续下滑等原因，三星在2019年宣布关闭位于惠州的手机生产线并将产能逐步移动至越南。 截至 2019 年，三星在越南河内地区雇佣了超过 200,000 名员工来生产智能手机，同时将部分制造外包给大陆ODM厂商，并在印度制造大部分手机。
2020年2月11日，三星发布三星Galaxy S20系列，Galaxy S20和S20+分别具有6.2英寸显示屏和6.7英寸显示屏。而S20 Ultra则具有6.9英寸显示屏更是配备了1亿像素的主镜头。除此之外三款机型均支持5G。
2020年8月5日，三星于Galaxy Unpacked 2020發佈兩款Note系列新手機，分別是擁有6.7英寸屏幕的三星Galaxy Note 20與擁有6.9英寸Dynamic AMOLED 屏幕的三星Galaxy Note 20 Ultra手機。
2021年1月29日,三星發布了GalazyS21系列，分別是6.8寸的s21 Uitra,6.6寸的s21+和6.2寸的s21