Angelina Jolie
Sự nghiệp > 2005–2011

Jolie và Brad Pitt vào vai một cặp vợ chồng sát thủ bí mật trong phim hài kịch hành động Ông bà Smith (2005) do Doug Liman làm đạo diễn. Bộ phim nhận nhiều đánh giá khác nhau nhưng chủ yếu ca ngợi về cặp đôi sức hút diễn viên chính. Nhật báo Star Tribune của Hoa Kỳ ghi nhận: "Tuy cốt truyện có vẻ lộn xộn, bộ phim thành công ở mức lôi cuốn đông đảo, hành động tốc độ và cặp đôi sức hút màn ảnh nóng như phản ứng nhiệt hạch trong giới ngôi sao." Bộ phim thu về 478 triệu đô-la Mỹ trên toàn thế giới và là bộ phim đạt doanh thu cao thứ 7 trong năm 2005.
Cô xuất hiện tiếp theo trong phim Hồ sơ một điệp viên (2006) của Robert De Niro, nói về lịch sử những ngày đầu mới thành lập đầy bề bộn, hỗn mang của Cơ quan Tình báo Trung ương Hoa Kỳ (CIA) thông qua lăng kính của một nhân viên mang tên Edward Wilson do Matt Damon thủ vai. Jolie đóng vai Margaret Russell, người vợ bị Wilson lạnh nhạt bỏ rơi. Theo tờ Chicago Tribune: "Các lứa tuổi mà Jolie tham gia thể hiện trong phim hoàn toàn thuyết phục, và vô tình không phải lo lắng về việc nhân vật với tính cách dễ vỡ của cô ấy đọng lại trong sự đồng cảm của khán giả như thế nào." Jolie ra mắt sự nghiệp đạo diễn với bộ phim tài liệu A Place in Time (2007), thể hiện cuộc sống tại 27 địa điểm quanh toàn cầu trong một tuần lễ. Bộ phim trình chiếu tại Liên hoan phim Tribeca và dự định phân phối chủ yếu tại các trường trung học thông qua Hiệp hội Giáo dục Quốc gia Hoa Kỳ. Jolie đóng vai Mariane Pearl trong bộ phim Trái tim quả cảm (2007), làm theo kiểu phim tài liệu của Michael Winterbottom, nói về vụ tìm kiếm bắt cóc và giết người tại Pakistan của phóng viên Daniel Pearl của nhật báo Wall Street Journal. Bộ phim quay ở Pune, Ấn Độ với nội dung dựa trên cuốn hồi ký cùng tên của Mariane Pearl và công chiếu tại Liên hoan phim Cannes. The Hollywood Reporter miêu tả diễn xuất của Jolie "được đo đạc kĩ lưỡng và di chuyển tốt", diễn "với sự lưu tâm và nắm bắt chặt chẽ qua lời thoại khó." Bộ phim đem về cho cô Giải Quả cầu vàng lần thứ tư và đề cử Giải thưởng của Hội Diễn viên Điện ảnh. Jolie cũng đóng vai mẹ của Grendel trong bộ phim sử thi Beowulf (2007) của Robert Zemeckis, ứng dụng kỹ thuật ghi hình chuyển động sang dạng kĩ thuật số. Phim được khen ngợi với doanh thu 196.4 triệu đô-la.
Đến năm 2008, Jolie được xem là nữ diễn viên trả thù lao cao nhất Hollywood, với số tiền từ 15-20 triệu đô-la cho mỗi phim. Jolie đóng vai chính cùng James McAvoy và Morgan Freeman trong bộ phim hành động Wanted (2008), chuyển thể từ tiểu thuyết bằng tranh của Mark Millar. Bộ phim nhận nhiều đánh giá thuận lợi hơn và trở thành một thành công quốc tế, thu về 342 triệu đô la Mỹ trên toàn thế giới. Năm 2008, cô tham gia lồng tiếng cho nhân vật Master Tigress trong phim hoạt hình Kung Fu Panda của hãng DreamWorks, thu về 632 triệu đô-la trên toàn cầu. Cùng năm đó, Jolie đóng vai Christine Collins trong bộ phim Changeling của Clint Eastwood, công chiếu tại Liên hoan phim Cannes. Nội dung phim dựa trên câu chuyện có thật về một người phụ nữ vào năm 1928 tại Los Angeles, khi đoàn tụ với đứa con trai bị bắt cóc của mình để rồi sau cùng nhận ra đó chỉ là một kẻ mạo danh. Tờ Chicago Tribune ghi nhận: "Jolie thực sự tỏa sáng trong diễn xuất bình tĩnh trước cơn bão và trong những cảnh quay [...] khi lần lượt từng kẻ quyền lực áp đảo cô bởi thế lực hùng mạnh của họ." Jolie nhận đề cử Giải Oscar lần thứ hai cùng các đề cử Giải thưởng của Viện Hàn lâm Nghệ thuật Điện ảnh và Truyền hình Anh quốc, Giải Quả cầu vàng và Giải thưởng của Hội Diễn viên Điện ảnh.
Sau khi mẹ mất vào năm 2007, Jolie ít tham gia phim hơn và khẳng định động lực làm diễn viên của mình bắt nguồn từ tham vọng của mẹ. Vai diễn đầu tiên sau 6 năm của cô là trong phim trinh thám Salt (2010), đóng vai chính cùng Liev Schreiber. Jolie thủ vai một nhân viên Cơ quan Tình báo Trung ương Hoa Kỳ (CIA) mang tên Evelyn Salt, người chạy trốn sau khi bị cáo buộc là một nhân viên chìm của KGB. Trong nguyên tác ban đầu vai Salt là nam giới, nhân vật này đã trải qua sự thay đổi giới tính sau khi nhà điều hành Colombia Pictures đề nghị đạo diễn Phillip Noyce giao vai này cho Jolie. Salt thu về 293 triệu đô-la Mỹ trên toàn thế giới và nhận những đánh giá khả quan. Tạp chí Empire bình luận rằng "khi những trò hề điên đảo, thách thức cái chết trở nên thu hút doanh số lạ thường, Jolie tỏ ra có rất ít đối thủ trong lĩnh vực phim hành động." Cuối năm đó, cô đóng vai chính cùng với Johnny Depp trong phim The Tourist của đạo diễn Florian Henckel von Donnersmarck. Mặc dù nhận đánh giá chủ yếu tiêu cực, bộ phim thu về 268 triệu đô-la Mỹ trên toàn thế giới. Jolie giành một đề cử gây tranh cãi cho Giải Quả cầu vàng cho Nữ diễn viên xuất sắc nhất - Phim nhạc kịch hoặc hài kịch.