Nguyễn Phúc Chu
Điều hành Đàng Trong

Khi mới lên ngôi, ông quan tâm chiêu hiền đãi sĩ, cầu lời nói thẳng, nạp lời can gián, bỏ xa hoa, bớt chi phí, nhẹ thuế má lao dịch, bớt hình ngục. Ông còn cho xây dựng một loạt chùa miếu, mở hội lớn ở chùa Thiên Mụ, chùa Mỹ Am. Bản thân chúa cũng ăn chay ở vườn Côn Gia một tháng trời, phát tiền gạo cho người nghèo. Bờ cõi yên ổn do chiến tranh Trịnh - Nguyễn đã tạm ngừng 30 năm.
Mùa thu 1699, triều đình tra xét bắt đạo Thiên Chúa, phàm nhân dân ta ai có đạo thì phải bỏ để trở lại làm dân bình thường, lấy nhà tu làm nhà ở, lại còn đốt sách vở của đạo Thiên Chúa, người phương Tây thì buộc họ phải về nước.
Về mặt Bắc, tuy đã thôi đánh nhau với quân Trịnh, nhưng chúa vẫn lo phòng ngự cẩn thận. Năm 1701, Chúa sai Chưởng dinh Nguyễn Phúc Diệu, cùng Tống Phúc Tài, Nguyễn Khoa Chiêm sửa sang các chính lũy từ núi Đầu Mâu đến cửa biển Nhật Lệ. Chúa sai vẽ bản đồ những nơi hiểm yếu và cho quân lính thao dượt thường xuyên.
Bấy giờ, phía Nam đất đai được khẩn hoang đến tận biên giới Chân Lạp. Trong nước việc nội trị, võ bị, giáo dục được phát triển có quy mô. Bắc Hà tuy có vua Lê nhưng quyền bính ở trong tay Chúa Trịnh. Chúa muốn tách riêng miền Nam thành một nước độc lập. Năm 1702, Chúa sai Hoàng Thần và Hưng Triệt đem quốc thư và cống phẩm sang Trung Hoa cầu phong nhà Thanh. Vua Thanh (tức Khang Hi) cũng có ý muốn phong nhưng triều thần can rằng:
Nên việc cầu phong không có kết quả.
Năm 1702, ở biển phía Nam có giặc biển người Anh đến cướp phá, chiếm cứ đảo Côn Lôn. Đồ đảng hơn 200 người và 8 chiến thuyền, xây dựng sào huyệt kiên cố. Chúa sai Chương dinh Trấn biên Trương Phúc Phan tìm cách trừ khử bọn cướp. Sau nhờ mộ được 15 người Chà Và (người Mã Lai) làm kế nội ứng, đốt tan được sào huyệt của giặc, tịch thu của cải đem về.
Tháng 8 năm 1708, Mạc Cửu người Lôi Châu, tỉnh Quảng Đông, trước đó đến khai thác vùng đất Hà Tiên, dâng thư lên triều đình xin đem đất Hà Tiên quy thuộc miền Nam. Chúa nhận lời và phong cho Mạc Cửu làm làm Thống binh trấn giữ đất Hà Tiên.
Tháng 1 năm 1709, Phò mã Tống Phúc Thiệu cùng cai đội Nguyễn Cửu Khâm mưu phản, ngầm liên kết vây cánh, mưu đồ chiếm Bình Khang, Phú Yên xong quay về lấy Quảng Nam rồi thẳng đến Chính dinh phóng lửa nổi loạn. Âm mưu bại lộ, các kẻ chủ mưu đều bị xử tử. Tống Phúc Thiệu bị bãi làm thứ dân và bị tù ở vườn Bát Khải.
Tháng 12 năm 1709, Chúa cho đúc Quốc bảo. Ấn khắc chữ: " Đại Việt Quốc Nguyễn Chúa Vĩnh Trấn Chi Bảo", để dùng và truyền đời này sang đời khác. Thấy nước giàu binh mạnh, Chúa định có ý muốn Bắc phạt. Chúa cho thám tử ra thăm dò tình hình miền Bắc, sau được tin báo về là Bắc Hà "trong triều cường thịnh, tướng văn, tướng vũ đều là người giỏi, binh lương đầy đủ, quân bộ, quân thủy đã nhiều lại tinh nhuệ,...", Chúa mới không nhắc đến chuyện này nữa.
Trong thời gian trị vì, Chúa đóng góp nhiều công lao trong việc xây dựng kỷ cương Phật giáo, trùng tu chùa chiền và quảng bá đạo Phật khắp nước.
Năm 1694, Chúa sai người sang Quảng Đông mời hòa thượng Thích Đại Sán (Thiền sư Thạch Liêm) sang thuyết pháp về đạo Phật cho quan lại và dân chúng nghe. Hòa thượng đã tổ chức giới đàn để truyền giới Bồ tát cho Chúa và quyến thuộc, quân lại và 1400 tăng ni ở Phú Xuân. Chúa được ban pháp danh là Hưng Long. Thiền sư Thạch Liêm còn trao cho chúa một bản điều trần về việc cai trị quốc gia bằng chánh pháp.
Năm 1710, nhân ngày Phật đản, Chúa cho đúc chuông chùa Thiên Mụ nặng 2,021 kg, cao 2,5 m, đường kính 1,2 m. Tiếng vang của Đại hồng chung bao trùm cả kinh thành.
Năm 1714, Chúa giao cho Chưởng cơ Tống Đức Đạt sửa sang chùa Thiên Mụ. Tất cả thợ khéo các nơi đều được huy động, chùa trở nên nguy nga hơn trước. Lễ khánh thành là ngày hội của dân chúng, những kho lúa của nhà nước được mở rộng để chẩn cấp cho dân nghèo.
Chúa còn cho sửa sang, mở rộng Văn Miếu ở làng Triều Sơn vào mùa xuân năm 1692. Văn học thi cử được chú trọng, Chúa đã cho tổ chức các khoa thi trong phủ Chúa. Trong các vị Chúa, Chúa Phúc Chu là người chuộng thơ văn hơn cả.
Năm 1712, Chúa cho lập phủ mới ở làng Bát Vọng huyện Quảng Điền.
Nguyễn Phúc Chu làm rất nhiều thơ, ông có nhiều bài thơ khóc vợ với tình ý tha thiết. Ông là người rất đông con: 146 người con gồm 38 người con trai.