Angelina Jolie
Sự nghiệp > 2001–2005: Thành công trên toàn thế giới

Mặc dù được đánh giá cao về khả năng diễn xuất, các bộ phim của Jolie vẫn chưa gây sức hút đến lượng khán giả lớn. Với Lara Croft: Tomb Raider (2001), Jolie trở thành một ngôi sao tầm cỡ quốc tế. Bộ phim chuyển thể từ dòng trò chơi Tomb Raider, trong đó Jolie được yêu cầu học cách nói giọng Anh và trải qua một thời gian đào tạo võ thuật để vào vai Lara Croft. Mặc dù các phần biểu diễn thể lực của Jolie được khen ngợi, bộ phim sau đó nhận hầu hết là các lời phê bình. Slant Magazine bình luận: "Angelina Jolie được sinh ra cho vai Lara Croft nhưng [đạo diễn] Simon West đã biến hành trình phiêu lưu của cô thành trò chơi Frogger." Cho dù như vậy, bộ phim vẫn là một thành công rực rỡ, thu về 275 triệu đô-la trên toàn thế giới, và khởi đầu thời kỳ thành công của Jolie trong thể loại phim hành động.
Jolie sau đó đóng cặp với Antonio Banderas trong Original Sin (2001), dựa trên tác phẩm Waltz into Darkness của nhà văn Cornell Woolrich. Bộ phim là mở đầu của một loạt tác phẩm thất bại trong giới phê bình và khán giả. The New York Times bình luận: "Câu chuyện lao thẳng đứng và dốc còn hơn cổ áo của cô Jolie." Bộ phim hài hước lãng mạn Life or Something Like It (2002) nhận các nhận xét không khả quan từ giới phê bình và là một thất bại về doanh thu. Allen Barra từ Salon cho rằng vai diễn của cô "chỉ tỏa sáng khi trở nên nổi loạn và dẫn đầu một nhóm công nhân xe buýt hát 'Satisfaction.'" Vào năm 2002, cô trở thành nữ diễn viên trả thù lao cao nhất Hollywood, với số tiền từ 10-15 triệu đô-la Mỹ cho mỗi phim trong vòng 5 năm kế tiếp.
Jolie lần nữa vào vai Lara Croft trong Lara Croft Tomb Raider: The Cradle of Life (2003), với lợi nhuận thấp hơn phần gốc, chỉ 156 triệu đô-la trên các rạp chiếu toàn thế giới. Tiếp đó, Jolie xuất hiện trong video âm nhạc quảng bá cho bộ phim của Korn, "Did My Time". Cùng năm, Jolie tham gia Beyond Borders, một bộ phim nội dung nói về các nhân viên cứu trợ tại châu Phi. Mặc dù phản ánh đúng sự quan tâm của Jolie về các hoạt động cứu viện nhân đạo, bộ phim gặp thất bại về mặt doanh thu và đón nhận nhiều lời chê trách. Tờ Los Angeles Times viết: "Jolie có thể đem niềm tin vào các vai diễn mang thực tế mà cô hiểu thấu. Tuy nhiên, sự phân vân, lấp lửng của một nhân vật ngoại lai, hư cấu được tạo hình một cách tồi tệ trong cái thế giới bị xâm nhập bởi ruồi và máu đã hoàn toàn đánh bại cô."
Năm 2004, Jolie đồng diễn với Ethan Hawke trong bộ phim Taking Lives. Cô vào vai Illeana Scott, một chuyên viên thu thập tiểu sử của FBI được mời đến để giúp cơ quan hành pháp Montreal lần theo dấu vết một tên giết người hàng loạt. Bộ phim nhận nhiều ý kiến trái ngược, với tờ The Hollywood Reporter kết luận: "Jolie tham gia một vai diễn mà có vẻ như cô đã từng đóng từ trước, nhưng lần này có thêm nét quyến rũ và phấn khích không nhầm lẫn được." Jolie còn lồng tiếng cho nhân vật cá Lola trong bộ phim hoạt hình Shark Tale (2004) của hãng DreamWorks và xuất hiện trong Sky Captain and the World of Tomorrow (2004) của Kerry Conran, một phim giả tưởng mà hầu hết các cảnh quay của các diễn viên là trước phông nền xanh. Cũng trong năm 2004, Jolie diễn vai Olympias trong Alexander, một phim tiểu sử về cuộc đời của Alexandros Đại đế đạo diễn bởi Oliver Stone. Nói về việc bộ phim không thu về lợi nhuận trong nước, Stone cho biết: "Kịch bản quá nhập nhằng, gây thắc mắc về việc, Alexandros là đàn ông hay phụ nữ." Ông nói thêm: "Một cuộc đời quá dài, quá lớn, không thể khép nó vào khuôn khổ Hollywood." Tuy nhiên trên toàn cầu, bộ phim lại thu lợi với doanh thu 139 triệu đô-la tại các rạp chiếu bên ngoài nước Mỹ.