Angelina Jolie
Kariyeri > 2005-2010: Ticari başarısı

Aksiyon - komedi türündeki Mr. & Mrs. Smith, Jolie'nin 2005'te oynadığı tek filmdir. Film, Doug Liman tarafından yönetildi. Film birbirine rakip iki organizasyona tetikçi olarak çalıştıklarını anlayan, sıkılmış evli bir çifti anlatıyordu. Jolie, Brad Pitt'in filmdeki karakterinin eşi olan Jane Smith'i oynadı. Film birçok eleştiri aldı ama genellikle iki başrol oyuncusunun arasındaki kimya dolayısı ile övgüler aldı. The Star Tribune'nde film hakkında şöyle yazıldı: "Hikâye gelişigüzel ilerlerken, film toplu halde yaşayan cazibe ile, enerji ve yıldızların enerjisi ile geçiniyor." Film tüm dünyada 478,207,520 Amerikan doları kazanarak büyük bir başarı sağladı ve 2005 yılının en çok izlenen filmlerinden biri oldu.
Daha sonra 2006'da Robert De Niro'nun The Good Shepherd filminde rol aldı. Film Matt Damon tarafından canlandırılmış Edward Wilson karakterinin gözünden CIA'nin ilk yıllarını anlatıyordu. Jolie yardımcı rolde Wilson'ın ihmal edilmiş karısı Margaret Russels'ı oynadı.
2007 yılında Jolie, yönettiği ilk film olan A Place in Time adlı belgeseli çekti. Film bir haftada dünya çevresinde 27 yerde yaşanan hayatı göstermektedir. Belgesel, Tribeca Film Festivali'nde gösterildi. Film ABD'nin en büyük eğitim sendikası olan National Education Association'a dağıtılma ve çoğunlukla liselerde gösterilme amacıyla tasarlandı. Yine aynı yıl Jolie, Mariane Pearl rolüyle Michael Winterbottom'ın belgesel türündeki drama filmi A Mighty Heart'ta rol aldı. Film, Pakistan'da Wall Street Journal'ın muhabiri Daniel Pearl'ün kaçırılışı ve cinayetini konu ediyordu. Film, Mariane Pearl'ün anılarından oluşan A Mighty Heart adlı kitaptan uyarlandı. Yapımın prömiyeri Cannes Film Festivali'nde yapıldı. The Hollywood Reporter, Jolie'nin performansını "dengeli ve dokunaklı" olarak tanımladı ve şöyle devam etti: "Saygıyla ve farklı bir aksanda sıkı bir kavramayla oynadı." Bu filmle Jolie dördüncü Altın Küre Ödülü adaylığını ve üçüncü SAG adaylığını kazandı. Jolie aynı zamanda Robert Zemeckis'in Beowulf (2007) filminde Grendel'ın annesini canlandırdı. Jolie'nin filmdeki görüntüsü gerçek olmayıp, motion capture tekniğiyle yaratıldı.
2008'de, James McAvoy ve Morgan Freeman'la beraber aksiyon türündeki Wanted'ta oynadı. Wanted, Mark Millar'ın aynı isimli çizgi romanından uyarlanmıştı. Film olumlu eleştiriler aldı ve dünya çapında başarılı olup 341.433.252 Amerikan doları hasılat yaptı. Ayrıca Kung Fu Panda adlı animasyon filmde Master Tigress karakterine sesini verdi. 632 milyon Amerikan doları kazanan film Angelina'nın şu ana kadarki en büyük hasılatı sağlayan filmi oldu. Aynı yıl, Clint Eastwood'un yönettiği ve prömiyerini Cannes Film Festivali'nde yapan Changeling'te Christine Collins rolüyle başrol oynadı. Film çocuğunu kaybeden, aylar sonra polisin getirdiği çocuğun onun oğlu olmadığını anlayan ve gerçek oğlunu aramaya koyulan anne Christine Collins'ı anlatıyordu. Gerçek bir olaydan uyarlanan bu filmle Jolie, ikinci Akademi Ödülü adaylığını, ilk BAFTA Ödülü adaylığını, beşinci Altın Küre ve dördüncü Sinema Oyuncuları Derneği Ödülü adaylığını elde etti. Clint Eastwood, film sonrası basın konferanslarında Jolie için şu şekilde bir açıklama yaptı: "Ona muhteşem yüzü engel oluyor. Bence onun yüzü gezegendeki en güzel yüz. İnsanlar bazen onun yeteneğini göremiyorlar. O tüm bu dergilerin kapağında ve bu yüzden bunun altında ne kadar muhteşem bir oyuncu olduğunu gözden kaçırmak kolay."
2010'da ise başrolünü üstlendiği aksiyon türündeki Ajan Salt'ta oynadı. Film genel olarak eleştirmenler tarafından beğenildi ve yaklaşık 300 milyon Amerikan doları hasılat yaptı. 2010'un sonunda ise aslında 2011'de gösterime girmesi beklenen Turist filmi yayınlandı. Jolie filmde başrolü Johnny Depp ile paylaştı. Film genellikle eleştirmenlerden olumsuz yorumlar aldı ancak Depp ve Jolie performansları sayesinde Altın Küre'ye aday gösterildi.