マリリン・モンロー
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コロンビアとの契約が終了すると、モンローは再びモデルに戻った。彼女はモナ・モンロー（Mona Monroe）名義でビール会社の広告やカレンダー用ヌード写真（写真家トム・ケリー（英語版）撮影の『ゴールデン・ドリーム』と呼ばれる作品で有名）のモデルを務めた。モンローは以前にも、他の写真家にトップレスやビキニ姿の写真を撮らせており、ヌードにも抵抗感がなかったといわれている。コロンビアを退所して間もなく大手代理人事務所WMAの副社長ジョニー・ハイド（英語版）と出会い、愛人となった。
1950年、ハイドの力でモンローはいくつかの映画で脇役を演じ、『イヴの総て』『アスファルト・ジャングル』の演技で注目される。特に後者での登場時間はほんの数分間であったにも拘らず、彼女は『フォトプレイ（英語版）』誌の記事中で言及され、「モデルから女優への転身を果たした」。12月、ハイドは20世紀FOXからモンローとの7年間の出演契約を勝ち取った。契約成立の数日後、ハイドは心臓発作で死亡した。
1951年、モンローはFOX制作の3つのコメディ作品『素晴らしき哉、定年!（英語版）』『恋愛アパート（英語版）』『結婚しましょう（英語版）』に脇役で出演した。これらの作中でのモンローは「セクシーな添え物」のような扱いだったが、批評家からは好評を博した。『ニューヨーク・タイムズ』紙のボズレー・クラウザーは『素晴らしき哉、定年!』での演技を「素晴らしい」と評し、『イラストレイテッド・デイリー・ニューズ』紙のエズラ・グッドマンは、『恋愛アパート』での演技を「最も輝いている新進気鋭の "女優" の1人」と評した。
大衆の間でのモンローの人気も高まっていった。彼女は週に数千通のファンレターを受け取るようになり、陸軍の機関紙『星条旗新聞』は朝鮮戦争の前線にいる兵士の投票によって彼女を「ミス・チーズケーキ1951」に選んだ。1952年2月、ハリウッド外国人映画記者協会は、モンローを「最優秀若手映画人」に選んだ。
私生活では、モンローは映画監督エリア・カザンと短期間関係を持ち、ほかに監督のニコラス・レイ、俳優のユル・ブリンナー、ピーター・ローフォードなどと浮名を流した。1952年初頭、彼女はニューヨーク・ヤンキースの元スター選手ジョー・ディマジオと交際を始め、これは大々的に報道された。
1952年3月、過去にヌード写真を撮っていたことが明るみに出た。FOXは記事が出る数週間前に情報を掴んでモンロー側と相談し、ダメージを最小限に抑えるため、マスコミには事実を認めつつ、当時の彼女が経済的に困窮していたことを強調していく戦略をとった。この戦略は世間の共感を得て、逆に彼女への関心を高め、大きな役を演じるチャンスが舞い込むことになった。このスキャンダルの終息後、モンローは雑誌『ライフ』の表紙を飾り、コラムニストのヘッダ・ホッパーは、このスキャンダルはモンローを「ピンナップの女王」から「人気女優」に変えたと評した。FOXはこの状況を利用してモンローが出演した3作品 —『熱い夜の疼き（英語版）』『ノックは無用』『結婚協奏曲（英語版）』— を立て続けに公開した。
新たなセックスシンボルとして人気が出つつあったモンローだが、自身は演技派の女優になりたいと思っていた。彼女はFOXと契約した直後から俳優マイケル・チェーホフとパントマイミストのロッテ・ゴスラー（英語版）から演技指導を受け始め 、その指導は『熱い夜の疼き』と『ノックは無用』での演技に活かされた。
『熱い夜の疼き』でモンローは缶詰工場で働く女性を演じた。その役作りのため、彼女はモントレーの缶詰工場で働いた。 同作でのモンローの演技は好評を得た。『ハリウッド・リポーター』誌は「役柄に対する彼女の優れた解釈は主演の地位に値する」と述べ、『バラエティ』誌は「もう少し話術を身につければ、更なる人気を博すだろう」と書いた。
『ノックは無用』で、モンローは情緒不安定なヒロインを演じたが、これは彼女がシリアスな役柄も演じられるかを試すテストも兼ねていた。しかし同作での演技について『ニューヨーク・タイムズ』紙は「難しい役を演じるには経験が浅すぎた」と評し 、『バラエティ』誌は脚本の出来を非難した 。
1952年に公開された出演映画5作品中3つは、彼女の性的魅力を強調した典型的なお色気コメディー作品だった。美人コンテストの出場者を演じた『結婚協奏曲』は、脚本を担当したナナリー・ジョンソン（英語版）によると、「彼女の水着姿を見せるため」だけに制作されたといわれる。『モンキー・ビジネス』で、モンローはケーリー・グラントの相手役である秘書を演じた。『人生模様』では街娼を演じ、チャールズ・ロートンと共演したが、出演時間は非常に短いものだった。
1952年はモンローが新しいセックスシンボルとしての地位を確立した年となった。彼女がミス・アメリカコンテストのパレード先導役を務めた際の記者会見で、コラムニストのアール・ウィルソン（英語版）から「夜は何を身に着けて寝ているのか」と質問されて「シャネルの5番よ」（「裸で寝る」の意）と答えたエピソードはあまりにも有名である。コラムニストのフローラベル・ミュア（英語版）は、モンローを「1952年のイット・ガール」と表現した 。
この頃から、映画人の間でモンローは「気難しい女優」と言われるようになり、この悪評は彼女の生涯にわたってつきまとうことになった。事実、彼女は撮影所への遅刻・無断欠勤を繰り返し、台詞を全く覚えずに現場へ来たり、自分の演技に満足できないと何度も撮影のやり直しを求めたりした。彼女の演技指導を担当していたナターシャ・ライテスとポーラ・ストラスバーグのへの依存ぶりも、監督を苛立たせた。こうしたモンローの問題行動は、彼女の完璧主義、低い自尊心、舞台恐怖症に起因するといわれている。また、彼女は映画撮影の現場が自分の思い通りにならないことに強い不満を持っていたが、これは写真撮影の現場には台本が無く、自分の意見の通る余地があったことに起因していたとされる 。
不安障害と慢性的な不眠症を緩和するために、彼女はバルビツール、アンフェタミンといった薬物やアルコールに頼るようになり、これらも問題を悪化させたが、1956年までは深刻な中毒に陥ってはいなかった。またキャリア後半の問題行動は、男性の共演者や監督からの軽蔑と性差別への抗議でもあったとされている。また多くの監督から嫌がらせを受けていたともいわれている。
『ナイアガラ』より
『紳士は金髪がお好き』より、「ダイヤは女の最良の友」を歌うモンロー。
『百万長者と結婚する方法』より。左からモンロー、ベティ・グレイブル、ローレン・バコール。
モンローは1953年に公開された3本の映画に出演し、ハリウッドで最も興行収入を稼ぎ出す女優の一人となった 。
フィルム・ノワール作品『ナイアガラ』では、ジョゼフ・コットン演じる夫の殺害を企む悪女を演じた。この作品で、モンローはメイクアップアーティストのアラン・"ホワイティ"・スナイダー（英語版）とともに、現在も彼女の象徴となっているメイク、すなわち「アーチ型で栗色の眉、白い肌、輝くような赤い唇、ほくろ」を確立した。『ナイアガラ』はモンローの出演作の中で最も性的な場面の多い映画の一つとされており、作中ではモンローがシーツやタオルを1枚まとっているだけのシーンが複数あるため、当時は観客への刺激が強すぎるのではないかと問題視された。最も有名な場面が、腰をくねらせて歩く（いわゆるモンロー・ウォーク）モンローを背後から追った30秒間のロングショットで、予告編等の宣伝活動でも多用された。1953年1月に映画が公開されると女性団体からは内容が不道徳であると抗議の声が上がったが、興行的には成功を収めた。『バラエティ』誌は「定型的でつまらない作品」と酷評したが、『ニューヨーク・タイムズ』紙は作品については「滝とモンロー嬢には見るべきものあり」とだけコメントし、モンローの演技については「完璧な女優というにはまだまだだが（略）ただ歩いているだけで、その魅力を十分に感じさせた」と評価した。
モンローは、その後も際どい衣装で公の場に現れては世間の注目を集めた。1953年1月に開催されたフォトプレイ賞授賞式で着用したデザイナーのウィリアム・トラヴィッラ（英語版）が『紳士は金髪がお好き』のためにデザインしたボディラインを強調し背中の大きく開いた金色のドレスは、大きな話題となった。ジョーン・クロフォードは、そのようなモンローの振る舞いを「女優としてだけでなく、ひとりの女性としても見苦しい」と批判した。
『ナイアガラ』でモンローは外見イメージを確立したが、続くミュージカルコメディー作品『紳士は金髪がお好き』で、彼女には「ダム・ブロンド（英語版）」という役柄イメージが定着した。この映画で、モンローはジェーン・ラッセルとともに金銭目的で男性と交際するショーガールを演じたが、モンローの演じたローレライ役は元々、1940年代のFOXで最も人気のあった「金髪美人」女優ベティ・グレイブルが演じる予定だった。しかし、男女双方の観衆を惹きつけられるスターとして、グレイブルの人気を凌駕しつつあるモンローに白羽の矢がたった。
映画の宣伝キャンペーンの一環として、モンローとラッセルは6月にチャイニーズ・シアターの前庭に手形を押す栄誉を受けた。映画はそのイベントの直後に封切られ、その年最大の興行収入を上げた作品の1つとなった。『バラエティ』誌はモンローの演技、特に劇中歌「ダイヤは女の最良の友（英語版）」を歌う場面でのパフォーマンスについて「艶やかな歌唱はもちろんのこと、彼女の存在こそがこの場面の価値を高めている」と称賛した。
9月、モンローは『ジャック・ベニー・ショー（英語版）』でテレビ初出演を果たし、ジャック・ベニーの妄想に登場する美女を演じた。11月にはベティ・グレイブル、ローレン・バコールと共演した同年3本目の映画『百万長者と結婚する方法』が封切られた。映画はモンロー演じる純真なモデルが、友人達と協力して金持ちの結婚相手を探すという、『紳士は金髪がお好き』の成功パターンを踏襲したものだった。批評家の評価は低かったが、映画はモンローのこれまでのキャリア中で最高の興行収入を記録した。
モンローは、トップテン・マネーメイキングスターに1953年と1954年の2年連続でランキングされ 、シネマスコープの技術と並んでFOXの「最大の財産」となった。1953年12月、ヒュー・ヘフナーが雑誌『プレイボーイ』創刊号の表紙とセンターフォールドにモンローを起用したことで、彼女のセックスシンボルとしての地位はより確かなものとなった（モンロー自身は出版に同意していなかった）。表紙には1952年のミス・アメリカ・コンテストの際に撮影された写真が使用され、センターフォールドには1949年撮影のヌード写真が掲載されていた。