アースラ (リトル・マーメイド)
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パット・キャロルは1989年から2022年の死去までアースラの声優を務め、その最後のアースラ役は遺作となった『ディズニー ドリームライトバレー（英語版）』だった。キャロルは映画製作者の最初の選択肢ではなく、クレメンツ、マスカー、アシュマンは誰がアースラの声を担当すべきかを長い間議論していた。そのキャスティングには1年を費やすほど長く骨の折れる過程だった。アラン・ノイワースの著書『Makin' Toons: Inside the Most Popular Animated TV Shows and Movies』によると、映画製作者たちは「低音で世界に疲れたような無表情なアースラを完璧に演じられるパフォーマーを探し求めていたが、なかなか理想的な人材に巡り合わなかった」と記している。アシュマンは昼ドラマ『ダイナスティ』でアレクシス・コルビー（英語版）を演じたジョーン・コリンズの演技が気に入っていたため、彼女に興味を持っていたが、クレメンツとマスカーは女優のビア・アーサーを支持しており、実際に彼女のために役を書いた。彼らは初期の脚本の段階でアースラを「ビア・アーサー風の低音の声を持つキャラクター」として描いていた。アーサーがすでにディズニーのタッチストーン・テレビジョンでシットコム『ゴールデン・ガールズ（英語版）』に出演していたため、彼らはアーサーが役を引き受けることを完全に予想していた。しかし、アーサーの代理人は、クライアントにアースラの声を演じるよう示唆したことに怒り、女優に台本を見せることさえ拒否した。
アーサーが候補から外れたため、クレメンツとマスカーは、ナンシー・マーシャン、シャーロット・レイ（英語版）、ロザンヌ・バーなど、その時代の他の人気テレビ女優をオーディションさせることを余儀なくされた。バーは元々は召使いのカールトッタ役のオーディションを受けていたが、アシュマンは彼女の鼻にかかった声に面白みを感じ、アースラ役のオーディションを依頼したが、最終的に彼女のアプローチはアースラに適していないと判断された。ジャズシンガーのナンシー・ウィルソンもオーディションを受けた。一方、アシュマンは同様にコリンズの採用にも失敗した。『ダイナスティ』のプロデューサーであるアーロン・スペリングは、アニメキャラクターの声を担当することで女優の評判が損なわれることを恐れていたからである。そのため、アシュマンはブロードウェイのベテランであり、長年のファンであるエレイン・ストリッチを追求した。アースラのオーディションは、応募者が映画のシーンを朗読し、ブロードウェイ風の曲を1曲披露することが求められた。最終的な候補者は、クレメンツとマスカーが推すレイ対アシュマンが推すストリッチという構図となり、ストリッチが最終的にレイを抑えて役を獲得した。マスカーはストリッチのアースラに対するアプローチを「風変わりでクレイジーな読み方」と表現した。しかし、ストリッチとアシュマンは「哀れな人々」についてすぐに創造的な対立を経験するようになった。というのも、女優が作詞家の「非常に具体的な指示」に従うことを拒んだからである。ストリッチはアシュマンの希望するテンポで曲を演奏することを拒否し、アルコール依存症も相まって、作詞家は彼女をプロジェクトから解雇し、クレメンツとマスカーは新たなオーディションを開いて代役を探さざるを得なくなった。
キャロルは、エージェントを通じて『リトル・マーメイド』を初めて知り、以前からディズニーキャラクターの声を担当したいと思っていたため、すぐにアースラ役のオーディションに同意した。しかし、彼女は自分の競争相手が有名な映画やテレビ女優ばかりであることを知り、自分が選ばれる可能性はほとんどないと感じていた。マスカーはキャロルのオーディションアプローチを俳優モーリス・エヴァンスとタルラー・バンクヘッドのハイブリッドとして表現した。演技と歌のオーディションの両方に自信を持っていたにもかかわらず、キャロルは役についてエージェントからの連絡が1年後になるまで待つことになり、その時点で彼女はすでにオーディションを受けたことを忘れていた。キャスティングされた後、キャロルはその役に完全に専念し、当時の他のすべての仕事やプロジェクトよりも優先した。キャロルの最初の仕事は「哀れな人々」の録音だった。彼女のアプローチはストリッチとは著しく異なり、まずアシュマンに曲をどのように演奏してほしいかを正確に示してもらってから挑戦した。キャロルはアシュマンの指導にすべてを委ね、「彼の肩が特定の方法でけいれんし、目が特定の方法で動く...私は彼がその曲を歌うのを見て、他の何よりもアースラについて多くを学んだ」と説明している。キャロルはまた、アースラが「isn't it」の代わりに「innit」と言う癖をアシュマンから取り入れた。彼らの強力な仕事の関係にもかかわらず、キャロルはアシュマンと作曲家アラン・メンケンとの仕事を「厳しい」経験と表現し、作詞家たちの「軍隊的な」アプローチのために、録音セッションから帰るたびに声帯が壊れて帰宅することが多かったと述べている。ある録音セッションについて不満を言った際、キャロルは映画監督である娘のタラ・カーシアン（英語版）から「あなたが今取り組んでいる作品は50年後には見られるでしょう... 今取り組んでいるものは私たちの子供、孫、ひ孫たちが見ることになるでしょう」と励まされた。自分の演技をシェイクスピア風と評したキャロルは、アースラを「今では車を売っている元シェイクスピア女優」と捉え、彼女の乾いた劇的な解釈に影響を受けた。また、キャロルは役のために自分の声を低くした。完成した映画を初めて見たとき、キャロルは自分の演技に怖くなり、それを映画『オズの魔法使』（1939年）でマーガレット・ハミルトンが演じた悪い魔女の演技と比較した。アリエルの声を担当する女優ジョディ・ベンソンは、キャロルの代わりにアースラの美しい人間の変身形態である「ヴァネッサ」の声も一時的に担当した。
2019年6月28日、ロブ・マーシャル監督による『リトル・マーメイド』の実写リメイクでメリッサ・マッカーシーがアースラを演じることが交渉中であることが発表された。2020年2月18日、マッカーシーは『エレンの部屋』でのインタビューで、悪役を演じることが決定した認め、「私は海の魔女アースラを演じます。とても楽しいです。今はリハーサル中です。最高のひとときです。ロブ・マーシャルの世界に足を踏み入れるのは夢のようです。ロンドンに一週間行ってきたのですが、『ダンスキャンプに1週間行けるなんて思わなかった』って感じでした。1日中、『この40フィートの二枚貝を滑り降りたいですか？』って言われるんです。もちろん滑りたいです。あなた、どうかしてるんですか？ってね。すごく創造的で楽しい時間です」と述べた。2020年12月、マッカーシーは2021年1月に映画の撮影を開始する予定であることを述べた。マッカーシーは最終的に2021年4月にシーンの撮影を開始した。同年後半、マッカーシーはアースラを演じる経験を「素晴らしい」と述べ、「ディズニーと（監督の）ロブ・マーシャルの世界は、誰もが体験できればいいと思うほど創造的で親切で素晴らしい世界だ。毎日歌のレッスンに通った... オーケストラと一緒に録音する機会があった。歌手ではない私にとっては驚異的なことだったが、とても楽しいプロセスだった。素晴らしいものになると思う... 私にとって、アースラはすべてだ。彼女は私の絶対的なお気に入りの悪役の1人のため、彼女を演じるのは非常に楽しかった」と付け加えた。
ジェシカ・アレクサンダー（英語版）がアースラの美しい人間の変身形態であるヴァネッサを演じた。アレクサンダーのキャスティングは2021年3月1日に発表された。彼女は自身のキャラクターを「誘惑者、魅惑者、ファム・ファタールの定義であり、セクシーな女性悪役」と表現した。キャスティングについて、監督のロブ・マーシャルは、マッカーシーがすでにアースラを演じているため、ヴァネッサ役には比較的無名の女優をキャスティングすることが意識的な決定だったと述べた。また、マーシャルは「彼女は本当に美しい女優で、まさにその役を演じた。その美しさとカリスマ性を持ちながら、目の前で文字通り海の魔女に変わっていくのを見るのは本当に驚きだった」と述べた。アレクサンダーはこの役を楽しんで演じ、「悪魔的になったり、スクリーンでクレイジーになるのが大好きなため、これはそのための完璧な機会だった」とコメントした。コミック・ブック・リソーシズは、「アレクサンダーのヴァネッサは冷酷で狡猾... 彼女は最後のシーンで自分の悪役を全開にし、悪役としての一面を存分に発揮した」と評価した。ケイシー・マスグレイヴスもこの役を検討されていた。