核分裂の発見
核分裂の発見 > 研究

ベルリンのグループはまず、フェルミが使っていたものと似たラドン−ベリリウム線源によってウラン塩に中性子を照射した。次にウラン塩を溶解し、過レニウム酸（英語版）カリウム、塩化白金、水酸化ナトリウムを加えた。ここまででトリウム、プロトアクチニウム、ウランが沈殿するので、超ウラン元素が存在するなら溶液中に残っているはずだった。溶液を硫化水素で酸性化すると硫化白金と硫化レニウムの沈殿が得られた。フェルミは4種の放射性同位体の存在を報告しており、長寿命なものは半減期が13分と90分だったが、2種類の沈殿物からその二つが検出された。次にマイトナーらは、プロトアクチニウムの試験として溶液にプロトアクチニウム234を加えた。プロトアクチニウムが沈殿したとき、そこに半減期13分と90分の同位体は含まれていなかった。すなわちフォン・グローセは誤っており、それらの放射性同位体はプロトアクチニウムではなかった。さらに、諸々の化学反応により周期表上で水銀より重い元素はいずれも除外された。90分の放射能が硫化オスミウムによって沈殿し、13分間の放射能が硫化レニウムによって沈殿することが見出され、二種の同位体が同じ元素だという可能性も除かれた。これらすべてが、それら二種がオスミウムやレニウムと似た化学的性質を持つ超ウラン元素だという強い証拠となった。
フェルミはまた、速い中性子と遅い中性子がそれぞれ別の放射能を発生させると報告していた。複数の反応が起こっているということだ。マイトナーらはこの現象を再現することができず、中性子の速さの効果を調べるため独自の道に踏み込んでいった。実験は研究所の一階にあるマイトナーの区画で行われていたが、事故があった場合に放射能汚染を防ぐため段階ごとに別々の部屋が用いられた。ある実験室で中性子線照射、別の部屋で化学分離、第三の部屋で放射能測定といった具合である。用いた実験装置はシンプルなもので、ほとんどが手製だった。
発見された半減期は1936年3月までに10種に増えたが、確からしさはまちまちだった。マイトナーはそれらを説明するために新しい (n, 2n) 型の反応や、ウランのアルファ崩壊を仮定しなければならなかった。この二つはそれまで報告されたことがなく、物理的な証拠もなかった。そこでハーンとシュトラスマンは化学的な実験方法を見直し、マイトナーは反応過程を説き明かすための実験を新たに考案した。1937年5月、三人は2編の報告を同時に刊行した。マイトナーを筆頭著者とする1編は Zeitschrift für Physik 誌に、ハーンを筆頭著者とする1編は Chemische Berichte 誌に発表された。ハーンは自著論文を以下のように語気鋭く締めくくった。「いずれにせよ、この物質があらゆる既知の元素と化学的に峻別されることは論を待たない」。その一方でマイトナーは確信を失っていた。彼らはそれまでに、(n, γ) 反応から始まって超ウラン元素が生成する崩壊列を次のように3通り構築していた。
238
92U + n → 239
92U (10 sec) → 239
93ekaRe (2.2 min) → 239
94ekaOs (59 min) → 239
95ekaIr (66 h)  → 239
96ekaPt (2.5 h) → 239
97ekAu (?)
238
92U + n → 239
92U (40 sec) → 239
93ekaRe (16 min) → 239
94ekaOs (5.7 h) → 239
95ekaIr (?)
238
92U + n → 239
92U (23 min) → 239
93ekaRe
遅い中性子には原子から陽子やアルファ粒子をそぎ落とすほどのエネルギーがないため、(n, γ) 反応が関わっていることには確信が持てた。マイトナーは3通りの分岐がウランの異なる同位体（ウラン238、ウラン235、ウラン234の3種が知られていた）に由来する可能性を考慮した。しかし中性子断面積（英語版）を計算すると値が非常に大きく、最も存在量の多い同位体ウラン238がすべての出発点だとしか考えられなかった。そこでマイトナーは、1922年にハーンがプロトアクチニウムで発見した核異性体が複数の反応を生んでいると結論付けた（核異性体に物理的説明を与えたフォン・ヴァイツゼッカーは1936年にマイトナーの助手を務め、その後カイザー・ヴィルヘルム物理学研究所に移籍していた）。プロトアクチニウムの核異性体はそれぞれ異なる半減期を持っており、ウランでもそうだという可能性はあった。しかしその場合、半減期の違いが何らかの機構によって娘生成物や孫生成物に受け継がれていることになり、そこまでいくと根拠が薄弱だと思われた。そしてまた、上に示した (n, γ) 反応の3つ目が遅い中性子でしか生成しない問題があった。これらを踏まえて、マイトナーは自身の論文の末尾にハーンとはまったく異なる所見を書いている。「この過程はウラン238による中性子捕獲であり、それによって3種類の異なるウラン239の核異性体が生成したのだと考えられる。この結果を現時点での原子核についての理解と折り合わせるのは非常に困難である」。
その後ベルリンのチームは、シュトラスマンの言によると「ウラン研究の恐怖から立ち直るために」、トリウムの研究に移った。と言ってもトリウムがウランより扱いやすいわけではなかった。たとえばトリウムの崩壊生成物の一つラジオトリウム (228
90Th) は放射能が強く、中性子が誘起する弱い放射能を覆い隠してしまう。しかしハーンとマイトナーは、ラジオトリウムの母同位体メゾトリウム (228
88Ra) を数年にわたって除去し続けることでラジオトリウムが一掃されたトリウム試料を持っていた。それでもなお、中性子照射による崩壊生成物がトリウム本来の放射性崩壊による生成物と同じ元素の同位体だったことからやはり扱いは困難だった。マイトナーらは三つの異なる崩壊系列を発見し、そのいずれも他の重元素では見られないアルファ放出体だった。マイトナーはここでも複数の核異性体の存在を仮定しなければならなかった。興味深い結果が一つあった。入射中性子のエネルギーが2.5 MeVを下回るとこれらの (n, α) 崩壊系列が同時に起きるのだが、エネルギーがそれより高ければ 233
90Th を生成する (n, γ) 反応が優位になったのである。
パリではイレーヌ・キュリーとパヴレ・サヴィッチ（英語版）もフェルミの発見を再現しようと試みていた。彼らは中性子照射ウランの生成物を化学的に分離することなく、放射能分析のみで反応を解き明かそうとした。この手法は化学的に高度とは言えなかったが、ある発見につながった。他のグループは「超ウラン元素」の沈殿物に注目するあまり、濾液に残っていた元素を見逃していたのである。キュリーらはその中から新たに3.5時間の半減期を検出し、トリウムの同位体が源だという説を立てた。ベルリンのグループはこの放射能を見つけておらず、結果の信憑性を疑った。マイトナーは化学実験をほぼ任されていたシュトラスマンに追試を依頼したが、トリウムはまったく検出されなかった。マイトナーは結果を手紙でキュリーに伝え、何も言わずに主張を取り下げるよう勧めた。キュリーは3.5時間の放射能がトリウムでないことは認めたが、化学分析を通じてランタンと化学的に近いであろう物質（実際にそうだった）が源であることを発見した。分別晶析法による分離は失敗した（化学的に似ているイットリウムで沈殿物が汚染されていた可能性がある）。
1938年3月12日に起きたドイツのオーストリア併合によりマイトナーはオーストリア国籍を失い、ナチ体制下のユダヤ系ドイツ人という危うい立場になった。ジェイムス・フランクはマイトナーが米国に移民するなら費用を負担しようと申し出た。ボーアも自身の研究所に臨時のポジションを用意したが、マイトナーがビザの発行のために赴いたデンマーク大使館ではオーストリアの旅券はすでに無効だと告げられた。1938年7月13日、マイトナーはオランダの物理学者ディルク・コスタ―（英語版）に伴われて密かに出国した。出発の直前、オットー・ハーンは母親が遺したダイヤモンドの指輪をマイトナーに贈り、必要になったら換金するように言った。オランダへは無事にたどり着いたものの、周囲から疑われないようにわずかな手荷物しか持ち出せなかった。マイトナーは後年、財布に10マルクしか入れずにドイツを永遠に去ったと語っている。コスターやアドリアーン・フォッカー（英語版）の助力でコペンハーゲンに飛んだマイトナーは甥のフリッシュに迎えられ、ニールス・ボーアとその妻マルグレーテ（英語版）とともにティスヴィルデ（英語版）の別荘に滞在した。8月1日に電車で向かったストックホルムでようやくノーベル研究所に腰を落ち着けることができたが、上役マンネ・シーグバーンからは徹底した冷遇を受けた。